JPH06163030A - 非水電解液二次電池 - Google Patents

非水電解液二次電池

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JPH06163030A
JPH06163030A JP4305529A JP30552992A JPH06163030A JP H06163030 A JPH06163030 A JP H06163030A JP 4305529 A JP4305529 A JP 4305529A JP 30552992 A JP30552992 A JP 30552992A JP H06163030 A JPH06163030 A JP H06163030A
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electrolyte secondary
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 充放電サイクルによる容量劣化を改善した非
水電解液二次電池を得ることを目的とする。 【構成】 正極と、リチウムをドープ・脱ドープできる
炭素材料の粒子と結着剤からなる炭素粒子層16を集電
体9上に設けた負極1と、非水電解液とを有する非水電
解液二次電池において、この集電体9とこの炭素粒子層
16の間に、平均粒径が5μm以下の炭素微粒子と結着
剤よりなる炭素微粒子層15を有する非水電解液二次電
池である。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、ニッケル・カドミウム
電池などに代わる二次電池として、例えば負極に炭素材
料のようなリチウムイオンをドープ・脱ドープすること
が可能な物質を用い、正極にリチウムコバルト複合酸化
物などのリチウム複合酸化物を用いた非水電解液二次電
池に関する。
【0002】
【従来の技術】
【0003】近年、電子技術の進歩により、電子機器の
高性能化、小型化、ポータブル化が進み、これら電子機
器に使用される二次電池への高エネルギー密度の要求が
強まっている。
【0004】従来、これらの電子機器に使用される二次
電池としては、ニッケル・カドミウム電池や鉛電池など
があげられるが、これらの電池では放電電圧が低くエネ
ルギー密度の高い電池を得るという点では未だ不十分で
ある。
【0005】そこで、最近、上述のニッケル・カドミウ
ム電池などに代わる二次電池として、負極に炭素材料の
ようなリチウムイオンをドープ・脱ドープすることが可
能な物質を用い、正極にリチウムコバルト複合酸化物な
どのリチウム複合酸化物を用いた非水電解液二次電池の
研究・開発が盛んに行われている。この電池は、電池電
圧が高く自己放電も少なく高エネルギー密度を有してい
る。
【0006】ここで、リチウムイオン非水電解液二次電
池の原理について説明しよう。まず、正極はLiXO2
またはLiX2 4 (Xは、Co、Ni、Mnなどの遷
移金属の1種または複数種)からなり、他方、負極1は
カーボン(黒鉛、易黒鉛化炭素、難黒鉛化炭素など)か
らなるものであり(図5参照)、リチウムイオンが正極
と負極1の間を行き来するものである。正極と負極1中
では、リチウムがインターカレートされている。すなわ
ち、正極または負極1を形成する媒体の層間にリチウム
イオンが入ることを意味するものである。
【0007】一方、充放電を繰り返すことにより、主と
して、負極材料の性能が劣化してくる。ただし、正極の
場合は、Liを0.6程度までの引き出しに止めておけ
ば劣化は少なくすることができる。
【0008】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、この本
来の負極の劣化の他にLiが集電体であるCu箔または
Ni箔の表面に析出し、電気化学的に不活性なLiとな
ると、容量劣化をさらに促進する。
【0009】すなわち、負極の構造は、図6に示すよう
に、集電体9の上に炭素粒子をPVDFなどのバインダ
ーと混ぜて塗布してあり、この集電体9には電極リード
が接続されているものである。充電をする場合は、図7
に示すように、正極からリチウムイオンが引き出され炭
素粒子中にインターカレートするが、実際には、集電体
表面にも一部は付着する。このCuまたはNi上のLi
メタルは、微粉であり、電解液と反応し電気化学的に活
性を失うこととなる。そのため、全体に有効なLiイオ
ンが減少し、著しい容量劣化を引き起こすという問題が
あった。
【0010】本発明はこのような課題に鑑みてなされた
ものであり、充放電サイクルによる容量劣化を改善した
非水電解液二次電池を得ることを目的とする。
【0011】
【課題を解決するための手段】本発明の非水電解液二次
電池は、例えば図1に示すように、正極と、リチウムを
ドープ・脱ドープし得る炭素材料の粒子と結着剤よりな
る炭素粒子層16を集電体9上に設けてなる負極1と、
非水電解液とを有する非水電解液二次電池において、こ
の集電体9とこの炭素粒子層16の間に、平均粒径が5
μm以下の炭素微粒子と結着剤よりなる炭素微粒子層1
5を有する非水電解液二次電池である。
【0012】また、本発明の非水電解液二次電池は、例
えば図1に示すように、炭素微粒子層15の厚さが1μ
m以上50μm以下である上述構成の非水電解液二次電
池である。
【0013】
【作用】本発明の非水電解液二次電池によれば、正極
と、リチウムをドープ・脱ドープし得る炭素材料の粒子
と結着剤よりなる炭素粒子層16を集電体9上に設けて
なる負極1と、非水電解液とを有する非水電解液二次電
池において、この集電体9とこの炭素粒子層16の間
に、平均粒径が5μm以下の炭素微粒子と結着剤よりな
る炭素微粒子層15を有する非水電解液二次電池とする
ことにより、非水電解液二次電池の充放電サイクルによ
る容量劣化を改善することができる。
【0014】
【実施例】以下、本発明非水電解液二次電池の一実施例
について図1〜図4を参照しながら説明しよう。ここで
は、サンプルA、サンプルB、及びサンプルCの試料を
作製した。
【0015】サンプルA まず、負極1は次のようにして作製した。出発原料とし
て石油ピッチを用い、これを焼成して粗粒状のピッチコ
ークスを得た。この粗粒状のピッチコークスを粉砕し
て、平均粒径1.5μm及び平均粒径20μmの微粒子
及び粒子を得た。これらをそれぞれ不活性ガス中100
0℃にて焼成して不純物を除去し、コークス材料の平均
粒径1.5μmの炭素微粒子及び20μmの炭素粒子を
得た。20μmの炭素粒子はさらに風力分級により、そ
の中に含まれる3μm以下の粒径の微粒子を除去した。
20μmの炭素粒子の粒径範囲は3μm〜50μmであ
り、その分布は正規分布であった。
【0016】このようにして、得た平均粒径1.5μm
の炭素微粒子に10重量%のポリフッ化ビニリデン(P
VDF)を加え混合し、さらに溶剤であるN−メチルピ
ロリドンに分散させて炭素微粒子スラリーにした。
【0017】また、上記のようにして得た平均粒径20
μmの炭素粒子に10重量%のPVDFを加え混合し、
さらに溶剤であるN−メチルピロリドンに分散させて炭
素粒子スラリーにした。
【0018】次に、上記(平均粒径1.5μm)の炭素
微粒子スラリーを厚さ10μmの帯状の銅箔である負極
集電体9の両面に塗布し、溶剤を乾燥させて両面ともに
5μmの厚さの炭素粒子層16を形成した(図1参
照)。
【0019】次に、上記(3μm以下の粒径のものを除
去した平均粒径20μm)の炭素粒子スラリーを上記の
炭素微粒子層15の上に重ねて塗布し、炭素粒子層16
を形成し、溶剤を乾燥後、ローラープレス機により圧縮
成形して帯状負極1を得た。
【0020】なお、成形後の炭素粒子層16の厚さは、
両面とも150μmであり、炭素粒子層16と集電体の
間には、約5μmの厚さの炭素微粒子層15が形成され
た。また、帯状の負極1の幅は、41.5mm長さは5
30mmとした。
【0021】次に、正極を次のようにして作製した。炭
酸リチウム0.5モルと炭酸コバルト1モルとを混合し
て空気中、900℃で5時間焼成することによってLi
CoO2 を得た。このLiCoO2 を正極活物質とし、
このLiCoO2 を91重量部、導電剤としてのグラフ
ァイト6重量部と結着剤としてのポリフッ化ビニリデン
3重量部とを混合し、正極合剤とした。この正極合剤を
溶剤N−メチルピロリドンに分散させてスラリー(ペー
スト状)にした。
【0022】次に、この正極合剤を、厚さ20μmの帯
状のアルミニウム箔である正極集電体の両面に均一に塗
布して乾燥し、この乾燥後に圧縮成形して帯状正極を得
た。なお、成形後の合剤膜厚は両面ともに80μmで同
一であり、帯状正極の幅は39.5mm、長さは500
mmとした。
【0023】以上のように作製した帯状負極と、帯状正
極と、厚さが25μmで幅が44mmの微多孔性ポリプ
ロピレンフィルムよりなるセパレータを、負極1、セパ
レータ、正極、セパレータの順に積層して4層構造の積
層電極体とし、この積層電極体をその長さ方向に沿って
負極1を内側にして渦巻型に多数回巻回し、最外周セパ
レータ最終端部をテープで固定し、渦巻式電極体を作製
した。
【0024】上述のように作製した渦巻式電極体を、ニ
ッケルメッキを施した鉄製の電池缶に収納した(図3参
照)。また、渦巻式電極体上下両面には絶縁板を配設
し、負極1及び正極の集電を行うためにアルミニウム製
正極リードを正極集電体から導出して電池蓋に、ニッケ
ル製負極リードを負極集電体9から導出して電池缶に溶
接した。
【0025】その後、電池缶の中にプロピレンカーボネ
ートとジエチルカーボネートとの等容量混合溶媒中にL
iPF6 を1モル/lの割合で溶解した非水電解液を
5.5g注入して、渦巻式電極体に含浸させた。
【0026】そして、アスファルトで表面を塗布した絶
縁封口ガスケットを介して電池缶をかしめることによ
り、電池蓋を固定し、電池内に気密性を保持させた。以
上のようにして、直径20mm、高さ50mmの円筒型
非水電解液二次電池を作製した。
【0027】サンプルB 負極1は次のようにして作製した。上述したサンプルA
において用いた炭素粒子(3μm以下の粒径のものを除
去した平均粒径20μm)のスラリーを厚さ10μmの
帯状の銅箔である負極集電体9の両面に塗布し、炭素粒
子層16を形成し、溶剤を乾燥後、ローラープレス機に
より圧縮成形して帯状負極1を得た。なお、成形後の炭
素粒子層16の厚さは、両面とも150μmである。そ
の他の条件は、サンプルAと同様である。
【0028】サンプルC 負極1は次のようにして作製した。サンプルAにおいて
説明したように、ピッチコークスの焼成の段階で得られ
た平均粒径20μmの炭素粒子(ただし、3μm以下の
粒径のものを除去していない。)のスラリーを厚さ10
μmの帯状の銅箔である負極集電体9の両面に塗布し、
炭素粒子層16を形成し、溶剤を乾燥後、ローラープレ
ス機により圧縮成形して帯状負極1を得た。なお、成形
後の炭素粒子層16の厚さは、両面とも150μmであ
る。その他の条件は、サンプルAと同様である。
【0029】このようにして作製された非水電解液二次
電池をそれぞれ10個づつ用い、各電池について、充電
率0.2C及び放電率0.2Cで充放電を繰り返し、電
池容量の充放電回数依存性を求めた。この結果が以下の
値であり、これを図示したのが図4である。
【0030】 充放電サイクル数 サンプルA サンプルB サンプルC 300サイクル 94% 87% 90% 600サイクル 89% 76% 84% 1200サイクル 84% 60% 77%
【0031】この結果からもわかるように、充放電サイ
クル数1200サイクルにおいて、サンプルAが84%
と容量劣化が最も小さく、ついでサンプルCの77%、
最も容量劣化が大きいのがサンプルBの60%である。
【0032】ただし、サンプルCは満充電にて外部ショ
ートさせたとき電流が流れすぎるという安全上の問題が
あった。これを抑制するためバインダーの量を多く(1
5%)すると、炭素粒子の表面がバインダーにより覆わ
れる割合が大きくなるので、初期容量が減少する(7
%)という欠点があった。
【0033】ここで、サンプルAにおいて、充放電サイ
クルによる容量劣化を小さくすることができた要因につ
いて説明する。
【0034】すでに説明したように、従来の非水電解液
二次電池の充電をする場合は、図7に示すように、正極
からリチウムイオンが引き出され炭素粒子中にインター
カレートするが、実際には、集電体表面にも一部は付着
する。このCuまたはNi上のLiメタルは、微粉であ
り、電解液と反応し電気化学的に活性を失うこととな
る。そのため、全体に有効なLiイオンが減少し、容量
劣化を引き起こす。
【0035】これを防止するためには、集電体表面を炭
素粒子で埋めてやれば良いことになる。このためには、
微粉の炭素粒子を用いれば良い。しかし、微粉が多いと
炭素粒子を集電体上に塗布するためにバインダーが大量
に必要になり、初期容量が減少するとともに、安全性も
悪化することとなる。
【0036】そこで、集電体上に、微粉カーボンを薄く
塗布し、その後、所定の大きさの炭素粒子を所定量だけ
塗布する、いわゆる2層塗りを行うのが良い方法である
と考えられる(図2参照)。
【0037】粒径3μm以下の炭素粒子をカットする
と、粒子の比表面積が不必要に大きくならず、すなわち
活性な炭素質材料の表面積を少なくすることができるの
で、自己放電が抑制されることになる。また、集電体表
面は、炭素粒子で埋められているのでLiメタルの微粉
が析出する心配がないことになる。上述実施例において
は、この考えを支持する結果が得られた。
【0038】なお、上述実施例においては、負極はピッ
チコークスより作製したが、負極の材料はこれに限るも
のではない。すなわち、負極には、炭素材料を使用し、
例えば熱分解炭素類、コークス類(ピッチコークス、ニ
ードルコークス、石油コークスなど)、グラファイト
類、ガラス状炭素類、有機高分子化合物焼成体(フェノ
ール樹脂、フラン樹脂などを適当な温度で焼成し炭素化
したもの)、炭素繊維、活性炭などが使用可能である。
【0039】また、非水電解液二次電池に使用する非水
電解液としては、上述実施例に限らず、例えばリチウム
塩を電解質とし、これを有機溶剤に溶解した電解液が用
いられる。ここで有機溶媒としては、例えばプロピレン
カーボネート、エチレンカーボネート、1、2−ジメト
キシエタン、1、2−ジエトキシエタン、ジエチルカー
ボネート、γ−ブチロラクトン、テトラヒドロフラン、
1、3−ジオキソラン、4−メチル−1、3−ジオキソ
ラン、ジエチルエーテル、スルホラン、メチルスルホラ
ン、アセトニトリル、プロピオニトリルなどの単独もし
くは2種類以上の混合溶媒が使用でき、電解質も従来よ
り公知のものがいずれも使用でき、LiClO4 、Li
AsF6 、LiPF4 、LiBF4 、LiB(C
6 5 4 、LiCl、LiBr、CH3 SO3 Li、
CF3 SO3 Liなどがある。
【0040】また、電極は2層塗りに限らず1層塗りと
することも当然にできる。さらに、本発明は渦巻き電極
を用いる円筒型電池に限らず、コイン型などの偏平型電
池などに(電極の形状に関係なく)適用することができ
る。
【0041】以上のことから、本例によれば非水電解液
二次電池の充放電サイクルによる容量劣化を改善するこ
とができる。
【0042】なお、本発明は上述の実施例に限らず本発
明の要旨を逸脱することなくその他種々の構成を採り得
ることはもちろんである。
【0043】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば非
水電解液二次電池の充放電サイクルによる容量劣化を改
善することができるという利益が得られる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明非水電解液二次電池の負極を示す断面図
である。
【図2】本発明非水電解液二次電池の負極の要部を示す
断面図である。
【図3】本発明非水電解液二次電池の一実施例を示す断
面図である。
【図4】本発明非水電解液二次電池の充放電サイクルに
よる容量劣化を示す線図である。
【図5】従来の非水電解液二次電池の負極を示す断面図
である。
【図6】従来の非水電解液二次電池の負極の要部を示す
断面図である。
【図7】従来の非水電解液二次電池の負極の要部を示す
モデル図である。
【符号の説明】
1 負極 9 負極集電体 15 炭素微粒子層 16 炭素粒子層

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 正極と、リチウムをドープ・脱ドープし
    得る炭素材料の粒子と結着剤よりなる炭素粒子層を集電
    体上に設けてなる負極と、非水電解液とを有する非水電
    解液二次電池において、 上記集電体と上記炭素粒子層の間に、平均粒径が5μm
    以下の炭素微粒子と結着剤よりなる炭素微粒子層を有す
    ることを特徴とする非水電解液二次電池。
  2. 【請求項2】 炭素微粒子層の厚さが1μm以上50μ
    m以下であることを特徴とする請求項1記載の非水電解
    液二次電池。
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