JPH06157142A - 窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼結体の製造法 - Google Patents
窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼結体の製造法Info
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- JPH06157142A JPH06157142A JP4312273A JP31227392A JPH06157142A JP H06157142 A JPH06157142 A JP H06157142A JP 4312273 A JP4312273 A JP 4312273A JP 31227392 A JP31227392 A JP 31227392A JP H06157142 A JPH06157142 A JP H06157142A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 ホットプレス焼結による均一性および生産性
に優れた窒化ケイ素-炭化ケイ素複合焼結体を製造する
方法提供する。 【構成】 ホットプレス焼結するに際して、焼結用ダイ
ス型内に、粉末成形体を、型側面との間に空間部を設け
て配置して焼結する。
に優れた窒化ケイ素-炭化ケイ素複合焼結体を製造する
方法提供する。 【構成】 ホットプレス焼結するに際して、焼結用ダイ
ス型内に、粉末成形体を、型側面との間に空間部を設け
て配置して焼結する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、ケイ素、炭素、窒素お
よび酸素からなる組成を有する平均粒径１μｍ以下の非
晶質粉末あるいは該粉末を部分的に結晶化した粉末を含
む原料粉末を用いて、ホットプレス焼結によって窒化ケ
イ素−炭化ケイ素複合焼結体を製造する方法に関し、特
に均一性および強度に優れた大口径の焼結体を製造する
際に生産性よく製造法に関する。
よび酸素からなる組成を有する平均粒径１μｍ以下の非
晶質粉末あるいは該粉末を部分的に結晶化した粉末を含
む原料粉末を用いて、ホットプレス焼結によって窒化ケ
イ素−炭化ケイ素複合焼結体を製造する方法に関し、特
に均一性および強度に優れた大口径の焼結体を製造する
際に生産性よく製造法に関する。
【０００２】
【従来の技術】窒化ケイ素、炭化ケイ素は高温構造材料
用のエンジニアリングセラミックス材料として近年富に
注目を集めて来ている。特に窒化ケイ素は耐熱衝撃や破
壊靱性に、また炭化ケイ素は耐酸化性や高温強度にそれ
ぞれ優れた性質を有している。このため窒化ケイ素、炭
化ケイ素はそれぞれの特性を生かした分野で開発が行わ
れている。一方、両者の利点を生かすために窒化ケイ素
−炭化ケイ素複合体の開発も種々試みられている。
用のエンジニアリングセラミックス材料として近年富に
注目を集めて来ている。特に窒化ケイ素は耐熱衝撃や破
壊靱性に、また炭化ケイ素は耐酸化性や高温強度にそれ
ぞれ優れた性質を有している。このため窒化ケイ素、炭
化ケイ素はそれぞれの特性を生かした分野で開発が行わ
れている。一方、両者の利点を生かすために窒化ケイ素
−炭化ケイ素複合体の開発も種々試みられている。
【０００３】本発明者らは先に、あらかじめ窒化ケイ素
と炭化ケイ素が均一に混じりあったケイ素、炭素、窒素
および酸素からなる組成を有する平均粒径１μｍ以下の
非晶質粉末を原料として、平均粒径が１μｍ以下の炭化
ケイ素を窒化ケイ素に均一に分散させ、窒化ケイ素の粒
子を柱状化することによって、室温強度および破壊靭性
とも窒化ケイ素より優る窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼
結体が得られることを示した（特開昭６３−１５９２５
６）。また、この窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼結体は
平均粒径１μｍ以下の炭化ケイ素粒子が粒界に分散し、
かつ数ｎｍから数百ｎｍの炭化ケイ素粒子が窒化ケイ素
粒子内に分散した特異な微構造からなる窒化ケイ素−炭
化ケイ素複合焼結体であることが明らかとなった。
と炭化ケイ素が均一に混じりあったケイ素、炭素、窒素
および酸素からなる組成を有する平均粒径１μｍ以下の
非晶質粉末を原料として、平均粒径が１μｍ以下の炭化
ケイ素を窒化ケイ素に均一に分散させ、窒化ケイ素の粒
子を柱状化することによって、室温強度および破壊靭性
とも窒化ケイ素より優る窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼
結体が得られることを示した（特開昭６３−１５９２５
６）。また、この窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼結体は
平均粒径１μｍ以下の炭化ケイ素粒子が粒界に分散し、
かつ数ｎｍから数百ｎｍの炭化ケイ素粒子が窒化ケイ素
粒子内に分散した特異な微構造からなる窒化ケイ素−炭
化ケイ素複合焼結体であることが明らかとなった。
【０００４】さらに本発明者らは、前記発明の窒化ケイ
素−炭化ケイ素複合焼結体を製造する方法において、１
４００℃〜１６００℃で０．５〜２４時間保持し、窒化
ケイ素および／または炭化ケイ素の結晶を生成させた
後、１６００℃〜２３００℃で液相焼結することによ
り、従来より一層機械的特性、とくに強度特性に優れた
窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼結体が得られることを見
い出した。
素−炭化ケイ素複合焼結体を製造する方法において、１
４００℃〜１６００℃で０．５〜２４時間保持し、窒化
ケイ素および／または炭化ケイ素の結晶を生成させた
後、１６００℃〜２３００℃で液相焼結することによ
り、従来より一層機械的特性、とくに強度特性に優れた
窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼結体が得られることを見
い出した。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明に用いられる原
料は非晶質粉末であり、焼結過程においてこの粉末は次
のような変化を経る。すなわち、原料の窒化ケイ素成分
は、非晶質からα相さらにβ相へと結晶化し、一方、炭
化ケイ素成分は、非晶質からβ相あるいは焼結条件によ
ってはさらにα相へと結晶化して行く。このような変化
を伴いながら最終的に緻密化して窒化ケイ素−炭化ケイ
素複合焼結体となる。
料は非晶質粉末であり、焼結過程においてこの粉末は次
のような変化を経る。すなわち、原料の窒化ケイ素成分
は、非晶質からα相さらにβ相へと結晶化し、一方、炭
化ケイ素成分は、非晶質からβ相あるいは焼結条件によ
ってはさらにα相へと結晶化して行く。このような変化
を伴いながら最終的に緻密化して窒化ケイ素−炭化ケイ
素複合焼結体となる。
【０００６】この非晶質から結晶質へと変化する過程に
おいては、原子の組み替えが起こり、余分な元素はガス
として放出されながら結晶化が進行する。このため、こ
の結晶化に伴って生成するガスが系外へ抜けきらず、焼
結体中に気孔となって残存し焼結体の強度低下を引き起
こすことがしばしばあった。
おいては、原子の組み替えが起こり、余分な元素はガス
として放出されながら結晶化が進行する。このため、こ
の結晶化に伴って生成するガスが系外へ抜けきらず、焼
結体中に気孔となって残存し焼結体の強度低下を引き起
こすことがしばしばあった。
【０００７】これを解決する方法として、本発明者らは
さきに窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼結体を製造する方
法において、１４００℃〜１６００℃で０．５〜２４時
間保持し、窒化ケイ素および／または炭化ケイ素の結晶
を生成させた後、１６００℃〜２３００℃で液相焼結す
ることにより、上記問題点が解決できることを示した。
さきに窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼結体を製造する方
法において、１４００℃〜１６００℃で０．５〜２４時
間保持し、窒化ケイ素および／または炭化ケイ素の結晶
を生成させた後、１６００℃〜２３００℃で液相焼結す
ることにより、上記問題点が解決できることを示した。
【０００８】しかしながら、この方法は口径の小さなホ
ットプレス焼結体やガス圧焼結あるいは常圧焼結には有
効であるが、大口径のホットプレス焼結体を製造するに
はいまだ不十分であった。
ットプレス焼結体やガス圧焼結あるいは常圧焼結には有
効であるが、大口径のホットプレス焼結体を製造するに
はいまだ不十分であった。
【０００９】すなわち、ガス圧焼結や常圧焼結の場合に
は成形体の周囲は空間あるいは粉末であってガスの放散
が容易であるため、結晶化に伴って生成するガスが系外
へ抜けきらず、焼結体中に気孔となって残存し焼結体の
強度低下を引き起こすことはなかった。ホットプレス焼
結においても、口径の小さなものを製造する場合にはガ
ス生成量が少ないためガスの放散を容易に行うことが可
能であった。
は成形体の周囲は空間あるいは粉末であってガスの放散
が容易であるため、結晶化に伴って生成するガスが系外
へ抜けきらず、焼結体中に気孔となって残存し焼結体の
強度低下を引き起こすことはなかった。ホットプレス焼
結においても、口径の小さなものを製造する場合にはガ
ス生成量が少ないためガスの放散を容易に行うことが可
能であった。
【００１０】しかしながら、口径の大きな焼結体を製造
する際には、次のような問題点が発生した。すなわち、
第１図に示したホットプレス型に従来のように粉末を充
填して成形・焼結する方法ではガス生成量が多く、完全
にガスを放散させることが困難であった。
する際には、次のような問題点が発生した。すなわち、
第１図に示したホットプレス型に従来のように粉末を充
填して成形・焼結する方法ではガス生成量が多く、完全
にガスを放散させることが困難であった。
【００１１】本発明の目的は、大口径の窒化ケイ素−炭
化ケイ素複合焼結体をホットプレス焼結により製造する
方法において、均一性と生産性に優れた焼結体の製造法
を提供することである。
化ケイ素複合焼結体をホットプレス焼結により製造する
方法において、均一性と生産性に優れた焼結体の製造法
を提供することである。
【００１２】
【課題を解決するための手段】本発明はホットプレス焼
結における上記問題点を解決するために、多角的な観点
から検討し本発明を為した。すなわち本発明は、ホット
プレス焼結するに際して、スペーサーと焼結用ダイス型
側壁との間に空間部を設けて粉末成形体を配置し、焼結
することを特徴とする窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼結
体の製造法であり、さらに詳しくは。スペーサーと焼結
用ダイス型側壁との間に空間部を設けて粉末成形体を配
置し、１４００℃〜１６００℃で０．５〜２４時間保持
し、窒化ケイ素および／または炭化ケイ素の結晶を生成
させた後、１６００℃〜２０００℃で液相焼結すること
を特徴とする窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼結体の製造
法である。
結における上記問題点を解決するために、多角的な観点
から検討し本発明を為した。すなわち本発明は、ホット
プレス焼結するに際して、スペーサーと焼結用ダイス型
側壁との間に空間部を設けて粉末成形体を配置し、焼結
することを特徴とする窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼結
体の製造法であり、さらに詳しくは。スペーサーと焼結
用ダイス型側壁との間に空間部を設けて粉末成形体を配
置し、１４００℃〜１６００℃で０．５〜２４時間保持
し、窒化ケイ素および／または炭化ケイ素の結晶を生成
させた後、１６００℃〜２０００℃で液相焼結すること
を特徴とする窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼結体の製造
法である。
【００１３】本発明によれば、大口径のホットプレス焼
結を行う場合においてもガスの放散が容易になり、先に
本発明者らが示した優れた強度特性をもつ窒化ケイ素−
炭化ケイ素複合焼結体を得ることが可能になる。
結を行う場合においてもガスの放散が容易になり、先に
本発明者らが示した優れた強度特性をもつ窒化ケイ素−
炭化ケイ素複合焼結体を得ることが可能になる。
【００１４】本発明はまず非晶質を含む粉末と焼結助
剤、あるいは必要に応じて成形バインダーからなる混合
粉末を調製する。当該非晶質原料としては、たとえば、
特開昭6 0 - 2 0 0 8 1 2 号公報、特開昭6 0 - 2 0 0
8 1 3 号公報、特開昭- 6 0 - 2 2 1 3 1 1 号公報、特
開昭- 60 - 2 3 5 7 0 7 号公報、特開昭6 1 - 1 1 7 1
0 8 号公報、に示される方法により得られる非晶質の
ケイ素、炭素、窒素、酸素からなる粉末が用いられる。
さらには上記非晶質粉末を部分的に結晶化した粉末、あ
るいはこれらの粉末に結晶質の窒化ケイ素および/ また
は炭化ケイ素を添加した粉末が本発明に用いられる。
剤、あるいは必要に応じて成形バインダーからなる混合
粉末を調製する。当該非晶質原料としては、たとえば、
特開昭6 0 - 2 0 0 8 1 2 号公報、特開昭6 0 - 2 0 0
8 1 3 号公報、特開昭- 6 0 - 2 2 1 3 1 1 号公報、特
開昭- 60 - 2 3 5 7 0 7 号公報、特開昭6 1 - 1 1 7 1
0 8 号公報、に示される方法により得られる非晶質の
ケイ素、炭素、窒素、酸素からなる粉末が用いられる。
さらには上記非晶質粉末を部分的に結晶化した粉末、あ
るいはこれらの粉末に結晶質の窒化ケイ素および/ また
は炭化ケイ素を添加した粉末が本発明に用いられる。
【００１５】これらの粉末を焼結中に液相を生成する焼
結助剤とよく混合する。本発明に用いられる焼結助剤
は、従来から窒化ケイ素、炭化ケイ素に用いられている
いずれのものも使用することができる。たとえば、M g
O , A l 2 O 3 , Y 2 O 3 ,A l N , S i O 2 , やラ
ンタン系の酸化物等が例示され、これらは単独でもしく
は混合して使用することができる。これら焼結助剤の使
用量は通常0 . １〜2 0重量％の範囲である。混合の方
法は従来から用いられている乾式あるいは湿式混合法の
いずれの方法でも構わない。
結助剤とよく混合する。本発明に用いられる焼結助剤
は、従来から窒化ケイ素、炭化ケイ素に用いられている
いずれのものも使用することができる。たとえば、M g
O , A l 2 O 3 , Y 2 O 3 ,A l N , S i O 2 , やラ
ンタン系の酸化物等が例示され、これらは単独でもしく
は混合して使用することができる。これら焼結助剤の使
用量は通常0 . １〜2 0重量％の範囲である。混合の方
法は従来から用いられている乾式あるいは湿式混合法の
いずれの方法でも構わない。
【００１６】以上の方法で得られた混合粉末を、ホット
プレス焼結用ダイス型側壁とスペーサーとの間に空間部
を設けるようにして直接成形するか、あるいは予めスペ
ーサー上に粉末成形体を成形して配設し、ホットプレス
型内に設置する。以下に、円盤状の焼結体を作製する場
合を例として説明する。
プレス焼結用ダイス型側壁とスペーサーとの間に空間部
を設けるようにして直接成形するか、あるいは予めスペ
ーサー上に粉末成形体を成形して配設し、ホットプレス
型内に設置する。以下に、円盤状の焼結体を作製する場
合を例として説明する。
【００１７】ホットプレス型内で空間部を設けるように
粉末成形体を直接形成するには、例えば第１図に示され
るような従来のホットプレス焼結用ダイス型において、
第２図に示すように支持台１にスペーサー４を配置し、
円筒型の焼結用ダイス型側壁（スリーブ）２の内側に所
望の空間部を形成するための内型５，６を配設して成形
体形成用空間部を設け、該形成用空間部に粉末を充填
し、形成用空間部内径に略等しい径のパンチンクロッド
（圧縮用治具）〔図示せず〕により、所望の荷重をかけ
圧縮して成形体を得る。この時の荷重は口径や混合粉末
の成形性にもよるが、通常５〜１００kg/cm2であり、粉
末がくずれない程度の荷重が選択される。
粉末成形体を直接形成するには、例えば第１図に示され
るような従来のホットプレス焼結用ダイス型において、
第２図に示すように支持台１にスペーサー４を配置し、
円筒型の焼結用ダイス型側壁（スリーブ）２の内側に所
望の空間部を形成するための内型５，６を配設して成形
体形成用空間部を設け、該形成用空間部に粉末を充填
し、形成用空間部内径に略等しい径のパンチンクロッド
（圧縮用治具）〔図示せず〕により、所望の荷重をかけ
圧縮して成形体を得る。この時の荷重は口径や混合粉末
の成形性にもよるが、通常５〜１００kg/cm2であり、粉
末がくずれない程度の荷重が選択される。
【００１８】なお、上記内型５、６は割り型であり、ス
リーブと離型し易いように内型５、６は両者が相互に接
する面に傾斜が設けられている。また所望に応じて型
５、6の相互が接する面に離型剤が塗布される。
リーブと離型し易いように内型５、６は両者が相互に接
する面に傾斜が設けられている。また所望に応じて型
５、6の相互が接する面に離型剤が塗布される。
【００１９】次に、内型６を引き抜き、内型５を左右は
ずし、粉末成形体とホットプレス焼結用ダイス型側壁と
の間に空間部を設けて成形体が配置された状態で得られ
る。第３図に示すように該形成体上にスペーサー４およ
びパンチングロッド５を配置した後焼結炉に設置され
る。なお、パンチングロッド５と焼結用ダイス側壁の間
はわずかな隙間が設けてあり、焼結に伴って生成するガ
スが放散し易いような構造になっている。
ずし、粉末成形体とホットプレス焼結用ダイス型側壁と
の間に空間部を設けて成形体が配置された状態で得られ
る。第３図に示すように該形成体上にスペーサー４およ
びパンチングロッド５を配置した後焼結炉に設置され
る。なお、パンチングロッド５と焼結用ダイス側壁の間
はわずかな隙間が設けてあり、焼結に伴って生成するガ
スが放散し易いような構造になっている。
【００２０】また、ポットプレス焼結用ダイス型内で直
接粉末成形体を形成する以外に、別の成形型により予め
スペーサー上で粉末成形体を形成し、スペーサー上に粉
末成形体を載置した状態で、焼結用ダイス型側壁と成形
体との間に空間部を設けてホットプレス焼結用ダイス型
の支持台上に配置し焼結することもできる。例えば、第
４図に示すような外型１１と、二つ割り内型１２とで構
成された形成型を用い、外型１１の底部にホットプレス
スペーサー１３、および二つ割り内型１２を配置し、締
め具１４により所定の成形体形成用空間部を設け、該形
成用空間部に粉末を充填し、形成用空間部内径に略等し
い径のパンチンクロッド（圧縮用治具）１５により、所
望の荷重をかけ圧縮して成形体とした後、二つ割り内型
１２を外し、スペーサーと共にスペーサー上に成形体が
形成された状態で型から取り出す。スペーサー上に粉末
成形体を載置した状態で、ホットプレス焼結用ダイス型
側面と成形体との間に空間部を設けて支持台上に配置
し、前記と同様に焼結する。
接粉末成形体を形成する以外に、別の成形型により予め
スペーサー上で粉末成形体を形成し、スペーサー上に粉
末成形体を載置した状態で、焼結用ダイス型側壁と成形
体との間に空間部を設けてホットプレス焼結用ダイス型
の支持台上に配置し焼結することもできる。例えば、第
４図に示すような外型１１と、二つ割り内型１２とで構
成された形成型を用い、外型１１の底部にホットプレス
スペーサー１３、および二つ割り内型１２を配置し、締
め具１４により所定の成形体形成用空間部を設け、該形
成用空間部に粉末を充填し、形成用空間部内径に略等し
い径のパンチンクロッド（圧縮用治具）１５により、所
望の荷重をかけ圧縮して成形体とした後、二つ割り内型
１２を外し、スペーサーと共にスペーサー上に成形体が
形成された状態で型から取り出す。スペーサー上に粉末
成形体を載置した状態で、ホットプレス焼結用ダイス型
側面と成形体との間に空間部を設けて支持台上に配置
し、前記と同様に焼結する。
【００２１】上記の成形体を形成する型の材質は、合成
樹脂製、金属製、黒鉛製等などを使用することができ
る。型の形状としては通常円形が用いられるが、角形や
その他の異形形状でも本発明が適用できる。ここで使用
されるホットプレスの型は一般に黒鉛製のものが用いら
れる。さらに粉末と接する部分には窒化ホウ素を塗布し
たり、黒鉛の薄いシートやスペーサーを置いて型の破損
を防止する方法が取られる。
樹脂製、金属製、黒鉛製等などを使用することができ
る。型の形状としては通常円形が用いられるが、角形や
その他の異形形状でも本発明が適用できる。ここで使用
されるホットプレスの型は一般に黒鉛製のものが用いら
れる。さらに粉末と接する部分には窒化ホウ素を塗布し
たり、黒鉛の薄いシートやスペーサーを置いて型の破損
を防止する方法が取られる。
【００２２】このように設置された粉末の成形体は、常
法に従って昇温を開始しホットプレス焼結されるが、こ
の焼結過程において１４００℃〜１６００℃で０．５〜
２４時間保持し、窒化ケイ素および／または炭化ケイ素
の結晶を生成させることが重要である。
法に従って昇温を開始しホットプレス焼結されるが、こ
の焼結過程において１４００℃〜１６００℃で０．５〜
２４時間保持し、窒化ケイ素および／または炭化ケイ素
の結晶を生成させることが重要である。
【００２３】この温度および保持時間は、焼結する粉末
の量や炭素含有量、焼結助剤の量や種類、あるいは使用
するホットプレス炉によって最適化される。たとえば、
炭素量９％の非晶質粉末と Y2O3 ６wt％およびAl2O3 ２
wt％の原料３００ｇから１２０mmの円盤状の窒化ケイ素
−炭化ケイ素複合焼結体を得ようとする場合は、１５０
０℃〜１６００℃の温度域で２〜３時間保持するのがよ
い。また、この温度域において緩やかに昇温することに
より、混合粉末の結晶化が進行し、生成したガスは粉末
の外へ放散し、良好な焼結体を得ることができる。
の量や炭素含有量、焼結助剤の量や種類、あるいは使用
するホットプレス炉によって最適化される。たとえば、
炭素量９％の非晶質粉末と Y2O3 ６wt％およびAl2O3 ２
wt％の原料３００ｇから１２０mmの円盤状の窒化ケイ素
−炭化ケイ素複合焼結体を得ようとする場合は、１５０
０℃〜１６００℃の温度域で２〜３時間保持するのがよ
い。また、この温度域において緩やかに昇温することに
より、混合粉末の結晶化が進行し、生成したガスは粉末
の外へ放散し、良好な焼結体を得ることができる。
【００２４】次に加圧を行い、所定の焼結温度域まで昇
温し焼結を行う。ホットプレス型が常圧下にある場合の
焼結の温度は、通常、窒化ケイ素の分解が起こらない1
6 0 0 〜1 8 5 0 ℃で実施される。また圧力と保持時間
は2 0 0〜4 0 0 K g / c m 2 、0 . 5 〜5 h r s
の条件で実施される。
温し焼結を行う。ホットプレス型が常圧下にある場合の
焼結の温度は、通常、窒化ケイ素の分解が起こらない1
6 0 0 〜1 8 5 0 ℃で実施される。また圧力と保持時間
は2 0 0〜4 0 0 K g / c m 2 、0 . 5 〜5 h r s
の条件で実施される。
【００２５】またホットプレス型が加圧下にある場合に
は、２０００℃まで焼結温度を上げることができる。こ
の場合には焼結体の粒成長を促進するため、破壊靭性の
向上に効果をあげることができる。
は、２０００℃まで焼結温度を上げることができる。こ
の場合には焼結体の粒成長を促進するため、破壊靭性の
向上に効果をあげることができる。
【００２６】このような焼結方法によって最終的に得ら
れる焼結体は、平均粒径１μｍ以下の炭化ケイ素粒子が
粒界に分散し、かつ数ｎｍから数百ｎｍの炭化ケイ素粒
子が窒化ケイ素粒子内に分散した微構造からなり、優れ
た強度特性を有する窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼結体
となる。
れる焼結体は、平均粒径１μｍ以下の炭化ケイ素粒子が
粒界に分散し、かつ数ｎｍから数百ｎｍの炭化ケイ素粒
子が窒化ケイ素粒子内に分散した微構造からなり、優れ
た強度特性を有する窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼結体
となる。
【００２７】以下に示す実施例は本発明の一例を示すも
のであって本発明の要旨を超えない限り、これに限定さ
れるものでない。尚、本発明において、密度測定はイソ
プロピルアルコールを用いたアルキメデス法で行った。
また強度試験は３×４×＞３６ｍｍのサイズの試験片を
用い、４点曲げで外部スパン３０ｍｍ、内部スパン１０
ｍｍ、クロスヘッドスピード０．５ｍｍ／ｍｉｎで行っ
た。
のであって本発明の要旨を超えない限り、これに限定さ
れるものでない。尚、本発明において、密度測定はイソ
プロピルアルコールを用いたアルキメデス法で行った。
また強度試験は３×４×＞３６ｍｍのサイズの試験片を
用い、４点曲げで外部スパン３０ｍｍ、内部スパン１０
ｍｍ、クロスヘッドスピード０．５ｍｍ／ｍｉｎで行っ
た。
【００２８】
【実施例】実施例１ 炭素を９．０重量％含有するケイ素、炭素、窒素および
酸素からなる平均粒径が１μｍ以下の非晶質粉末に Y2O
3 ８wt％を加え、エタノール中で湿式混合を行い乾燥し
た。第２図に示すようなホットプレス焼結用黒鉛ダイス
型で形成した直径１５０mmの成形体形成用空間部に、こ
の混合粉末 300ｇを充填し、１０kg/cm2の荷重で成形し
て粉末成形体を得、これを第３図に示したように成形体
と型の側面に空間を設けて配置した。
酸素からなる平均粒径が１μｍ以下の非晶質粉末に Y2O
3 ８wt％を加え、エタノール中で湿式混合を行い乾燥し
た。第２図に示すようなホットプレス焼結用黒鉛ダイス
型で形成した直径１５０mmの成形体形成用空間部に、こ
の混合粉末 300ｇを充填し、１０kg/cm2の荷重で成形し
て粉末成形体を得、これを第３図に示したように成形体
と型の側面に空間を設けて配置した。
【００２９】次に、第３図に示すように上部スペーサー
とパンチ棒を設置したのち窒素ガスで置換後、昇温を開
始した。窒素ガス雰囲気で１５００℃、２時間保持した
のち、 3 5 0 k g / c m 2 の圧力をかけ、１７５０
℃、２時間のホットプレス焼結を行った。
とパンチ棒を設置したのち窒素ガスで置換後、昇温を開
始した。窒素ガス雰囲気で１５００℃、２時間保持した
のち、 3 5 0 k g / c m 2 の圧力をかけ、１７５０
℃、２時間のホットプレス焼結を行った。
【００３０】得られた円盤は灰緑色の均一な焼結体であ
り、相対密度は９９。６％であった。また透過電子顕微
鏡の観察によれば、平均粒径１μｍ以下の炭化ケイ素粒
子が粒界に分散し、かつ数ｎｍから数百ｎｍの炭化ケイ
素粒子が窒化ケイ素粒子内に分散した微構造を有してい
た。
り、相対密度は９９。６％であった。また透過電子顕微
鏡の観察によれば、平均粒径１μｍ以下の炭化ケイ素粒
子が粒界に分散し、かつ数ｎｍから数百ｎｍの炭化ケイ
素粒子が窒化ケイ素粒子内に分散した微構造を有してい
た。
【００３１】比較例１ 実施例１と同一の混合粉末を、第１図に示すようにホッ
トプレス焼結用黒鉛ダイスの側面と成形体との間に空間
部を設けることなく直径１５０mmの黒鉛型内の全体に充
填し、形成体を得た。昇温開始後１０kg/cm2の荷重をか
け、実施例１と同一条件でホットプレス焼結を行った。
トプレス焼結用黒鉛ダイスの側面と成形体との間に空間
部を設けることなく直径１５０mmの黒鉛型内の全体に充
填し、形成体を得た。昇温開始後１０kg/cm2の荷重をか
け、実施例１と同一条件でホットプレス焼結を行った。
【００３２】得られた円盤は中心部が黒色、外周部が灰
緑色からなる不均一な焼結体であった。またその相対密
度は９５。２％であった。中心部の黒色部分には気孔が
存在し、ち密化していないことが認められた。
緑色からなる不均一な焼結体であった。またその相対密
度は９５。２％であった。中心部の黒色部分には気孔が
存在し、ち密化していないことが認められた。
【００３３】実施例 ２〜５、比較例 ２、３ 炭素を７．２重量％含有するケイ素、炭素、窒素および
酸素からなる平均粒径が１μｍ以下の非晶質粉末に表１
に示す焼結助剤を加えエタノール中で湿式混合を行い乾
燥した。この粉末を、第２図に示すような黒鉛ダイス型
で形成した直径１００mmの成形体形成用空間部に充填
し、１０kg/cm2の荷重で成形し、成形体を第３図に示さ
れるようにスペーサー上に配置した。なお、比較例にお
いては第１図に示す従来の型内に粉末を全体に充填して
粉末成形体とした。
酸素からなる平均粒径が１μｍ以下の非晶質粉末に表１
に示す焼結助剤を加えエタノール中で湿式混合を行い乾
燥した。この粉末を、第２図に示すような黒鉛ダイス型
で形成した直径１００mmの成形体形成用空間部に充填
し、１０kg/cm2の荷重で成形し、成形体を第３図に示さ
れるようにスペーサー上に配置した。なお、比較例にお
いては第１図に示す従来の型内に粉末を全体に充填して
粉末成形体とした。
【００３４】次に第３図に示すように上部スペーサーと
パンチ棒を設置したのち窒素ガスで置換後、昇温を開始
した。窒素ガス中 350 kg/cm2の圧力で表１に示す条件
下においてホットプレス焼結を行った。得られた焼結体
を切断し、＃3 2 5 、＃1 0 0 0 のダイヤモンド砥石で
研削したのち３ｘ４ｘ３８m m の試験片を作成し、相対
密度ならびに室温強度を測定した。この結果を表−１に
示す。
パンチ棒を設置したのち窒素ガスで置換後、昇温を開始
した。窒素ガス中 350 kg/cm2の圧力で表１に示す条件
下においてホットプレス焼結を行った。得られた焼結体
を切断し、＃3 2 5 、＃1 0 0 0 のダイヤモンド砥石で
研削したのち３ｘ４ｘ３８m m の試験片を作成し、相対
密度ならびに室温強度を測定した。この結果を表−１に
示す。
【００３５】
【表１】 表 １ 実２ 比２ 実３ 実４ 実５ 比３ 焼結助剤 Y2O3=6wt%, Al2O3=2wt% Y2O3=8wt% ────────────────────────────────── 前保持条件 温度（℃） 1600 1600 1500 1450 1500 1500 時間（ｈ） 1 1 2 2 2 2 焼結条件 温度（℃） 1700 1700 1750 1750 1750 1750 時間（ｈ） 2 2 2 4 2 2 焼結体物性 相対密度（％） 99.7 96.4 99.6 99.8 99.5 97.1 強度（kg/mm2） 98 83 127 115 120 90
【００３６】実施例 ６〜９、比較例 ４、５ 炭素を９．６重量％含有するケイ素、炭素、窒素および
酸素からなる平均粒径が１μｍ以下の非晶質粉末（以
下、粉末Ａと呼ぶ）、炭素を１０．２重量％含有するケ
イ素、炭素、窒素および酸素からなり平均粒径が１μｍ
以下で結晶質を２０％、残部が非晶質からなる粉末（以
下、粉末Ｂと呼ぶ）、および市販窒化ケイ素粉末（α相
９０％、平均粒径0.6 μｍ、以下粉末Ｃと呼ぶ）を表２
に示す割合で調製し、さらに Y2O3 8 wt% を加えエタノ
ール中で湿式混合を行い乾燥した。
酸素からなる平均粒径が１μｍ以下の非晶質粉末（以
下、粉末Ａと呼ぶ）、炭素を１０．２重量％含有するケ
イ素、炭素、窒素および酸素からなり平均粒径が１μｍ
以下で結晶質を２０％、残部が非晶質からなる粉末（以
下、粉末Ｂと呼ぶ）、および市販窒化ケイ素粉末（α相
９０％、平均粒径0.6 μｍ、以下粉末Ｃと呼ぶ）を表２
に示す割合で調製し、さらに Y2O3 8 wt% を加えエタノ
ール中で湿式混合を行い乾燥した。
【００３７】本実施例においては、この粉末を第２図に
示すと同様にして直径１００mmの黒鉛ダイスに充填し、
10kg/cm2の圧力で成形して第３図のように粉末成形体を
配置した。また比較例においては第１図に示す従来の型
内に粉末を全体に充填した。
示すと同様にして直径１００mmの黒鉛ダイスに充填し、
10kg/cm2の圧力で成形して第３図のように粉末成形体を
配置した。また比較例においては第１図に示す従来の型
内に粉末を全体に充填した。
【００３８】次いで、実施例１と同様にスペーサーおよ
びパンチ棒を設置したのち窒素ガスで置換後、昇温を開
始した。 焼結は、窒素ガス雰囲気で１５００℃、２時
間保持したのち、 3 5 0 k g / c m 2 の圧力をかけ、
１７５０℃、２時間のホットプレス焼結を行った。
びパンチ棒を設置したのち窒素ガスで置換後、昇温を開
始した。 焼結は、窒素ガス雰囲気で１５００℃、２時
間保持したのち、 3 5 0 k g / c m 2 の圧力をかけ、
１７５０℃、２時間のホットプレス焼結を行った。
【００３９】得られた焼結体を切断し、＃3 2 5 、＃1
0 0 0 のダイヤモンド砥石で研削したのち３ｘ４ｘ３８
m m の試験片を作成し、室温強度を測定した。この結果
を表−２に示す。またいずれの実施例、比較例において
も得られた焼結体の透過電子顕微鏡の観察によれば、平
均粒径１μｍ以下の炭化ケイ素粒子が粒界に分散し、か
つ数ｎｍから数百ｎｍの炭化ケイ素粒子が窒化ケイ素粒
子内に分散した微構造を有していた。 ( 以下余白)
0 0 0 のダイヤモンド砥石で研削したのち３ｘ４ｘ３８
m m の試験片を作成し、室温強度を測定した。この結果
を表−２に示す。またいずれの実施例、比較例において
も得られた焼結体の透過電子顕微鏡の観察によれば、平
均粒径１μｍ以下の炭化ケイ素粒子が粒界に分散し、か
つ数ｎｍから数百ｎｍの炭化ケイ素粒子が窒化ケイ素粒
子内に分散した微構造を有していた。 ( 以下余白)
【００４０】
【表２】 表 ２ 実６ 比４ 実７ 比５ 実８ 実９ 粉末組成（wt% ） 粉末Ａ 70 70 粉末Ｂ 100 100 70 50 粉末Ｃ 30 30 30 50 焼結体物性 相対密度（％） 99.5 97.7 99.8 96.1 99.5 99.8 強度（kg/mm2） 117 75 104 70 110 108
【００４１】
【発明の効果】本発明によれば、非晶質成分を有する粉
末を用いたホットプレス焼結により、大口径の均一で強
度特性に優れた焼結体を製造することができる。本発明
によって得られる窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼結体
は、室温および高温強度に優れるという特徴をもち、ガ
スタービンやエンジン等の高温高強度部材、切削工具、
耐摩耗材料、ブレーキ材料などの広範な分野において使
用することが可能である。
末を用いたホットプレス焼結により、大口径の均一で強
度特性に優れた焼結体を製造することができる。本発明
によって得られる窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼結体
は、室温および高温強度に優れるという特徴をもち、ガ
スタービンやエンジン等の高温高強度部材、切削工具、
耐摩耗材料、ブレーキ材料などの広範な分野において使
用することが可能である。
【００４２】
【図１】従来の円盤状の焼結体を得るホットプレス型の
模式図を示す。〔１〕は平面図、〔２〕はＡ，Ａ’断面
図を示す。
模式図を示す。〔１〕は平面図、〔２〕はＡ，Ａ’断面
図を示す。
【図２】本発明の方法による円盤状の焼結体を得るホッ
トプレス型の模式図を示す。〔１〕と平面図、〔２〕は
Ａ，Ａ’断面図を示す。
トプレス型の模式図を示す。〔１〕と平面図、〔２〕は
Ａ，Ａ’断面図を示す。
【図３】本発明の方法において充填後、粉末成形体のホ
ットプレス型内での配置を示す。〔１〕は平面図、
〔２〕はＡ，Ａ’断面図を示す。
ットプレス型内での配置を示す。〔１〕は平面図、
〔２〕はＡ，Ａ’断面図を示す。
【図４】本発明に係る粉末成形体を外型で形成する態様
の一例を示す模式図である。〔１〕は平面図、〔２〕は
Ａ，Ａ’断面図を示す。
の一例を示す模式図である。〔１〕は平面図、〔２〕は
Ａ，Ａ’断面図を示す。
１ 支持台 ２ 焼結用ダイス型 ３ 粉末成形体 ４、１３ スペーサー ５、１５ パンチングロッド １１ 外型 １２ 内型 １４ 締め具 １６ 成形用粉末
Claims (3)
- 【請求項１】 ホットプレス焼結によって窒化ケイ素−
炭化ケイ素複合焼結体を製造するに際して、焼結用ダイ
ス型内に粉末成形体を型側壁との間に空間部を設けて配
置して焼結することを特徴とする窒化ケイ素−炭化ケイ
素複合焼結体の製造法。 - 【請求項２】 ホットプレス焼結用ダイス型において、
支持台上に配設したスペーサーと焼結用ダイス型側壁と
の間に内型を配置し、内型とスペーサーとで形成される
粉末成形体形成用空間部に混合粉末を充填・プレスして
成形した後、内型を取り除いて粉末成形体と型側壁との
間に空間部を設けて焼結する請求項１記載の窒化ケイ素
−炭化ケイ素複合焼結体の製造法。 - 【請求項３】 ホットプレス焼結するに際して、粉末成
形体と焼結用ダイス型側壁との間に空間部を設けて成形
体を配置し、１４００℃〜１６００℃で０．５〜２４時
間保持し、窒化ケイ素および／または炭化ケイ素の結晶
を生成させた後、１６００℃〜２０００℃で液相焼結す
ることを特徴とする窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼結体
の製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4312273A JPH06157142A (ja) | 1992-11-20 | 1992-11-20 | 窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼結体の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4312273A JPH06157142A (ja) | 1992-11-20 | 1992-11-20 | 窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼結体の製造法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06157142A true JPH06157142A (ja) | 1994-06-03 |
Family
ID=18027260
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4312273A Pending JPH06157142A (ja) | 1992-11-20 | 1992-11-20 | 窒化ケイ素−炭化ケイ素複合焼結体の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06157142A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2016148276A1 (ja) * | 2015-03-18 | 2016-09-22 | 株式会社ブリヂストン | ホットプレス装置、及び焼結体の製造方法 |
| JP2018103615A (ja) * | 2016-12-26 | 2018-07-05 | 同方威視技術股▲分▼有限公司 | 金型及びこの金型を用いたｇｏｓシンチレーションセラミックの製造方法 |
| CN113001720A (zh) * | 2021-03-17 | 2021-06-22 | 陕西科技大学 | 一种热压烧结模具及其使用方法 |
-
1992
- 1992-11-20 JP JP4312273A patent/JPH06157142A/ja active Pending
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2016148276A1 (ja) * | 2015-03-18 | 2016-09-22 | 株式会社ブリヂストン | ホットプレス装置、及び焼結体の製造方法 |
| JP2016172415A (ja) * | 2015-03-18 | 2016-09-29 | 株式会社ブリヂストン | ホットプレス装置、及び焼結体の製造方法 |
| CN107428027A (zh) * | 2015-03-18 | 2017-12-01 | 株式会社普利司通 | 热压装置和烧结体的制造方法 |
| JP2018103615A (ja) * | 2016-12-26 | 2018-07-05 | 同方威視技術股▲分▼有限公司 | 金型及びこの金型を用いたｇｏｓシンチレーションセラミックの製造方法 |
| US10654196B2 (en) | 2016-12-26 | 2020-05-19 | Nuctech Company Limited | Mold and method of manufacturing GOS ceramic scintillator using the same |
| CN113001720A (zh) * | 2021-03-17 | 2021-06-22 | 陕西科技大学 | 一种热压烧结模具及其使用方法 |
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