JPH06122784A - マトリックス用の不透明化増量材 - Google Patents

マトリックス用の不透明化増量材

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JPH06122784A
JPH06122784A JP4361946A JP36194692A JPH06122784A JP H06122784 A JPH06122784 A JP H06122784A JP 4361946 A JP4361946 A JP 4361946A JP 36194692 A JP36194692 A JP 36194692A JP H06122784 A JPH06122784 A JP H06122784A
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sulfur particles
matrix
composition
particles
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JP4361946A
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Bruce R Palmer
アール・パーマー ブルース
Penelope Stamatakis
スタマタキス ペネロウプ
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Kerr McGee Corp
Kerr McGee Chemical Corp
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Kerr McGee Corp
Kerr McGee Chemical Corp
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    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
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    • C09D5/00—Coating compositions, e.g. paints, varnishes or lacquers, characterised by their physical nature or the effects produced; Filling pastes
    • C09D5/02—Emulsion paints including aerosols
    • C09D5/024—Emulsion paints including aerosols characterised by the additives
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B17/00—Sulfur; Compounds thereof
    • C01B17/02—Preparation of sulfur; Purification
    • C01B17/10—Finely divided sulfur, e.g. sublimed sulfur, flowers of sulfur

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Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【構成】水性エマルション又は塗布剤とすることが出来
るポリマーマトリックスを殺生体剤、酸化防止剤、界面
活性剤を含むコロイド状硫黄粒子を用い増量する。 【効果】可視スペクトル全域にわたって光を散乱し、全
体として無色の外観を呈する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は不透明化増量剤に関する
ものであり、さらに特にポリマー及び水性エマルション
から得られたポリマー塗布剤用の硫黄粒子不透明化増量
剤に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】塗布剤、水性エマルション組成物、その
他に最近用いられている不透明化増量剤は、特色として
外径が約０．４μｍ、核の径が約０．２７μｍであり、
内部に空気バブルを包むポリマー殻より成る球形粒子か
ら成る物である。このような増量剤はロームアンドハー
ス社から商品名ローパークの名で製造されている。
【０００３】この種の増量剤粒子の不透明度は約１．５
５の屈折率を有するポリマーマトリックス中に分散され
た屈折率１．０の球形空気バブルとしてそれらをモデル
化して計算することが出来る。結果を図１に示す。増量
剤を含むマトリックスに対し約０．０１５μｍ−１の最
大不透明度が、約０．２μｍの径を有する粒子によって
得られている。
【０００４】このモデルはマトリックス中に分散された
粒子の不透明度が粒子径、粒子の屈折率、そしてマトリ
ックスの屈折率に関係するものであり、そして一定の屈
折率１．５５を有するポリマーマトリックス中に分散さ
れた球形粒子に対する不透明化増量剤の粒子径と屈折率
の関数として一定の不透明性の輪郭を得る事に用いるこ
とが出来る。このような計算結果は、図２に示す様に、
約２．０に等しい屈折率を有し、そして約０．０５から
約１．００μｍの範囲の粒子径を有する粒子は、水性ペ
イントエマルションの水が蒸発する時に残るポリマーフ
ィルムのような屈折率１．５５のマトリックス中に含ま
れる場合、約０．０１５μｍ−１の不透明度を示す事を
表し、この不透明性は市場で有用な微中空増量剤と匹敵
するものであることを示している。不透明度は Ｏｐ＝
１／ｆ＊ｈ＊で定義され、ここでｆ＊及びｈ＊は各々、
フィルムの容積当たりの総粒子容積、およびそれに対し
反射光度Ｒｌｕｍが０．９８の値を有するフィルムの厚
さを示す。この０．９８の値は１のＲｌｕｍを有する非
吸収粒子の無限に厚い懸濁液の反射光度から人間の目に
は識別不能な反射光度を示すものである。波長λ１から
λ２の範囲の反射光度はｒ；粒子半径、ｎｐ；粒子屈折
率（吸収が無いものとして）、そしてｎｍ；次式によっ
て与えられるメヂウムの屈折率，に依存するものであ
る。
【数１】
【数２】 ここで Ｉ（λ）は特殊の放射照度であり、Ｋ（λ）は
単純二流動放射移動理論を用いた眼の光度効率であり、
そしてＲは式（２）によって与えられる単色反射であ
る。散乱係数ｓは次式で与えられる。
【数３】 ここで項
【数４】 及びｇは各々単位粒子容積当たりの散乱断面及び散乱角
の平均コサインであり、”微小粒子による光吸収と散
乱”、Ｃ．Ｆ ボーレン及びＤ．Ｒ．ハフマン、ジョン
ウィリー及びサンズ、ニューヨーク、１９８３の付録
Ａで与えられたコンピュータプログラムによって計算さ
れ，この内容はここに参照文献により引用されている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】一方最近用いられてい
る不透明化増量剤は十分望みの結果を達成しているが、
それらは一般に高価であり、そして望みの不透明性を得
るためには厳密な粒子サイズコントロールが要求され
る。かくて、厳格な粒子サイズコントロールを要せず、
比較的高価ではない不透明化増量剤が要求されているの
である。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明の一つの態様にお
いて、水性エマルションから得られるポリマーコーティ
ングの如きマトリックスに用いられる不透明化増量剤
は、コロイド状硫黄粒子を含む構成により得られる。
【０００７】コロイド状硫黄粒子はすでに定義した如
く、波長５５０ｎｍで測定した約１．５５のマトリック
スの屈折率、及び各々約１．９から約２．３の範囲のそ
して約０．１０μｍから約１．０μｍの範囲にある粒子
屈折率及び直径によって決められる不透明性によって特
性づける事が出来る。
【０００８】硫黄粒子は、それ自身殺生体特性を持つこ
とが出来るが、さらに粒子を生物学的生体からの攻撃か
ら防ぐため殺生体剤、例えば遷移金属硫化物を含ませる
事が出来、そして化学的な酸化又は光酸化を抑制するた
めシリカを塗布することも出来る。また例えばエトキシ
ル化化合物、カルボン酸塩、スルホン酸塩及び硫酸塩、
ポリグリコールエーテル、アミン、アクリル酸塩、ピロ
燐酸塩、及びその他の界面活性剤を水性マトリックス中
への分散を助ける目的で加えることが出来る。
【０００９】本発明の他の態様は不透明なそして増量さ
れたマトリックスを得る方法に関するものである。この
方法は上記コロイド状硫黄粒子をその中に分散する事に
よってマトリックスを不透明化し増量する事を含むもの
である。マトリックスはポリマー及び水又は水性成分、
又は水性成分が水性エマルションから除去された時に形
勢されるポリマーコーティングを含む水性エマルション
である。水性エマルションのポリマー成分の屈折率は約
１．２から約１．７の範囲にある。
【００１０】更に本発明の他の態様において、不透明化
された塗布剤及び水性エマルションが提供される。不透
明化されそして増量されたエマルション及び塗布剤は、
さらにポリマー成分及び塗布剤の約１容量％から約４０
容量％の範囲の量でその中に分散された上記コロイド状
硫黄粒子が含まれている。
【００１１】それゆえに、本発明の一般的な目的は、従
来用いられている増量剤よりも厳格な粒子サイズコント
ロールを必要としない、経済的なコロイド状硫黄粒子の
不透明化増量剤を提供することにある。
【００１２】更に、本発明の他の目的は水性エマルショ
ン又はコロイド状硫黄粒子を用いて水性エマルションか
ら得られる塗布剤の如きマトリックスを不透明化する方
法を提供するものである。
【００１３】本発明の他の目的は水性エマルション及び
コロイド状硫黄粒子の不透明化増量剤を含む水性エマル
ションから得られる塗布剤を提供するものである。
【００１４】他のそしてさらなる目的、本発明の特徴及
び利点は以下の好ましい具体的表現の記述によって当業
者等により容易に明らかになるであろう。
【００１５】本明細書において用いられている”不透明
化する、そして増量する方法”は、マトリックスを不透
明、即ち透明ではない状態にし、そして増量又は不活性
充填剤よって達成されるのと同一な方法によって、一方
他の望ましい特性を与えつつ、マトリックスの容積を増
加させる方法に関するものである。”不透明化増量剤”
はマトリックスを不透明化し増量する働きをする。”不
透明性”は”物質の光学的密度、通常は顔料；透明性の
反対”として定義されている。（Ｎ．アービングサック
ス及びリチャードＪ．ルイスＳｒ．，ホーレイズコンデ
ンスドケミカルディクショナリー、１１版、ファンノス
トランドラインホルド社、ニューヨーク１９８７）及び
前述の式１−３によるものである。不透明性は、顔料又
はペイントが覆った他の色調又は色合いを隠蔽する能力
と関連する。不透明性は不透明化増量剤粒子の屈折率及
びサイズに、そしてすでに述べた如くそれらがその中に
分散されているマトリックスの屈折率にも依存するもの
である。ここに用いられている”マトリックス”及び”
マトリッセス”なる語はその中にコロイド状硫黄粒子不
透明化増量剤が分散されている水性エマルション及び以
下に述べる塗布剤ベヒクルを意味するものである。コロ
イド状粒子は直径１．０μｍよりも小さな粒子として定
義されている。
【００１６】本発明はコロイド状硫黄粒子より成る不透
明化増量剤、コロイド状硫黄粒子を有する不透明化され
そして増量されたマトリックスの製造方法、そして水性
エマルション組成物及びコロイド状硫黄粒子を含む水性
エマルションから得られる塗布剤組成物を提供するもの
である。
【００１７】コロイド状硫黄粒子は５５０ｎｍの波長で
測定され、約１．９から約２．３の範囲の屈折率を持つ
ことに特徴があり、更に好ましくは約１．９から約２．
１であり、最も好ましくは約１．９から約２．０の屈折
率である。そして、サイズにおいて、約０．１５μｍか
ら１．０μｍの範囲の粒子径を有することに特徴があ
る。コロイド状硫黄粒子は要求された屈折率を有するよ
うに、斜方晶形（α）、単斜晶形（β）又は無定型
（γ）相の状態に、又はこれら全て３種の相の混合物と
する事が出来る。無定形（γ）相が好ましい。コロイド
状硫黄粒子の直径は可視スペクトル全域に対して光を散
乱するよう最適化する事が出来、その結果全体として無
色の外観を呈し、マトリックス中に不透明化増量剤とし
て用いられる時、実質的に無色の不透明化されそして増
量されたマトリックスを作るものである。コロイド状硫
黄粒子はその直径は約０．１０μｍから約１．０５μｍ
の範囲とする事が出来、更に好ましくは約０．１μｍか
ら約０．６μｍに、そして最も好ましくは約０．１μｍ
から約０．５μｍの範囲である。
【００１８】コロイド状硫黄粒子の不透明化増量剤は硫
化亜鉛の如き金属硫化物と共に、硫黄粒子を生物学的生
体による攻撃から保護するために用いることが出来る。
他の殺生体剤として水銀化合物を含む。殺生体剤はその
中に硫黄粒子が分散されているマトリックス中に添加さ
れる。硫黄粒子はそれ自身幾らかの殺生体活性を持つこ
とが出来る。硫化亜鉛はまたその製造過程の間に硫黄粒
子の中に混ぜ合わせることが出来る。
【００１９】コロイド状硫黄粒子は酸化を抑制するため
シリカコーティングを含むことが出来る。シリカは硫黄
粒子上に水溶液中の珪酸ソーダからｐＨを１０以下に鉱
酸例えば硫酸を用いて調整する事によって沈積させるこ
とが出来、これは当業者により良く知られている技術で
ある。
【００２０】硫黄は元素固体として、３種の同素体が存
在する。斜方晶形（α）、単斜晶形（β）及び無定型
（γ）である。全ての同素体はＳ８単位を含むが、異な
った格子構造を持っている。斜方晶形（α）硫黄は室温
において最も安定な同素体である。図３に種々の波長の
関数として、これら同素体の屈折率を示す。
【００２１】屈折率１．５５のメディウム中における波
長５５０ｎｍで測定した２．０４の屈折率を有する硫黄
粒子の不透明度を図４に粒子径の関数として示す。図
１、及び図４の実験から硫黄粒子の不透明度は、この全
体の粒子径範囲で、図１に示した空気バブル微小中空増
量剤の不透明度とほぼ等しい事が明らかである。更に、
約０．１μｍから約０．５μｍの範囲の、空気バブル微
小中空増量剤のピーク不透明度粒子径と比較して、硫黄
粒子に対しては、不透明性のピークは約０．１０μｍか
ら約１．０μｍの範囲の粒子径の範囲上で起こる。かく
して、粒子サイズコントロールは硫黄粒子にとって、微
小中空増量剤その他に要求される程重要ではないのであ
る。
【００２２】通常、硫黄は黄色を有している。しかしな
がら、微小粒子は広く可視スペクトル全域にわたって光
を散乱し、その結果全体として粒子は無色の外観を呈す
る。
【００２３】図５は水性ラテックスペイント組成から水
が蒸発する時に残り、そして波長の関数として１．５５
の屈折率を持つポリマー樹脂中に分散された０．３μｍ
径の斜方晶形（α）の硫黄粒子の計算した散乱係数を示
す。これらの計算に用いた斜方晶形（α）の硫黄の屈折
率の波長依存性は図３から求めた。図３に示す如く、硫
黄の屈折率は短波長スペクトルのブルーの範囲で上昇
し、そして粒子はより効果的な光散乱起こすものであ
る。散乱係数は図５に示す如くスペクトルのブルー末端
で上昇し、これは図６に示す如く屈折挙動の実験測定と
良く一致している。
【００２４】コロイド状硫黄のサンプルは０．１０Ｍの
Ｎａ２Ｓ２Ｏ３を０．１４ＭのＨ３ＰＯ４で酸性化する
ことによって作られる。約０．３μｍの粒子を沈降せし
め、そしてその屈折率を波長の関数として測定した。屈
折率測定の結果を図６に示す。そして屈折率は明らかに
スペクトルのブルー末端の方向で上昇する事を示してい
る。
【００２５】マトリックスを不透明化する方法に従っ
て、既に述べた特性を有するコロイド状硫黄粒子を水性
エマルションに分散する。特に水性エマルションは当業
界に於いて知られている様に、ラテックス粒子、ＴｉＯ
２の如き他の不透明化剤、クレーの如き他の増量剤、殺
生体剤、分散剤、そして防かび剤を含んでいる。硫黄粒
子はエマルション中に、得られたエマルションの容積に
対し、約１％から約４０％の範囲の量で、更に好ましく
は約５％から約３５％で、最も好ましくは約１０％から
約３０％の範囲で、既に上に述べた如き不透明性を得ら
れるように分散する。通常の不透明化剤、例えばＴｉＯ
２は代表的なペイントフィルム中に容積比で１−２０％
の量で存在している。シリカのような被覆材が長期間の
化学酸化又は光酸化に対し保護するよう粒子に適用する
事が出来る。
【００２６】かくして、マトリックスを不透明化し増量
する本発明の方法は、広くコロイド状の硫黄粒子をエマ
ルション中に分散することにより成るものである。粒子
はエマルション中に機械的分散方法のような通常の技術
を用いて分散される。界面活性剤を水性エマルションに
硫黄粒子の分散を助ける為に加える事が出来る。適当な
分散剤はエトキシル化アルキルフェノール、ノニルフェ
ノキシポリ（エチレンオキサイド）エタノール、エチレ
ンオキサイド−オレイン酸付加物、エトキシル化ノニル
フェノール及びＧＡＦのイゲパールＣＯ−９９０、及び
ＣＯ−６６０（商品名）のようなエトキシル化化合物；
オレイン酸カリウム、及び脂肪酸モノグリセライドのよ
うなカルボン酸塩；アルキルスルフォン酸ナトリウム、
ナフタレンスルフォン酸ナトリウム、リグニンスルフォ
ン酸カルシウム、リグニンスルフォン酸ナトリウム、ド
デシル硫酸ナトリウム、及びポリ（スチレンスルフォン
酸ナトリウム）のようなスルフォン酸塩又は硫酸塩；ノ
ニルフェノールポリグリコールエーテルのようなポリグ
リコールエーテル；第四級アンモニウム化合物のような
アミン；そしてイミダゾリン、アクリル酸の塩、ピロ燐
酸塩及びセチルピリジニウムクロライドを含む他の化合
物である。
【００２７】本発明の不透明化硫黄粒子増量剤を含む事
が出来る塗布剤はポリ（スチレン−ブタジエン）、ポリ
メチルメタクリレート、酢酸ビニルモノマー、エチルア
クリレートモノマー、ブチルアクリレートモノマー、そ
してメチルアクリリレートモノマーのようなラテックス
である。不透明化増量剤はこのようなマトリックス中に
マトリックスの性質を改良するため、マトリックスの容
積を増加させるため、そしてその色調を著しく変える事
無くマトリックスに不透明性を付与せしめるために加え
られる。
【００２８】本発明の不透明化されそして増量されたエ
マルション及び塗布組成物は塗布剤を含み、そしてこれ
は水性エマルション中の水が蒸発した後に残るポリマー
フィルムであることが出来、約１．２から約１．７の範
囲の屈折率を有するものであり或いはその中に既に述べ
た特性を有するコロイド状硫黄粒子が塗布剤中における
容積比で約１％から約４０％の範囲の量で分散されてい
るポリマー組成を含む水性エマルションである。本発明
の不透明化され増量された塗布剤及びポリマー組成物は
殺生体剤としての機能を同様に果たす事が出来る硫黄粒
子によって不透明化され容積を増加されており、一方こ
れらの組成物は無色の状態を保つか或いはこれらの色は
硫黄粒子の存在によって実質的に変えられてはいないも
のである。
【００２９】コロイド状硫黄は市場的に魅力的な不透明
化剤そして増量剤である。何故なら、それは豊富、廉価
であり、そして石油、ガス精製の副産物として得ること
が出来る物であるからである。更に、硫黄粒子が不透明
性のピークを示す粒子径は空気バブル（０．１−０．５
μｍ）より実質的により広い（０．１０−１．０μｍ）
範囲を有している。この理由により、空気バブルの不透
明化増量剤に対する要求と比較して、硫黄粒子は厳格な
粒子径コントロールを必要としてない。
【図面の簡単な説明】
【図１】 粒子径の関数として１，５５の屈折率を有す
るポリマーマトリックス中に分散した空気バブルの不透
明性を示すグラフである。
【図２】 屈折率１．５５のマトリックス中に分散した
時の球形粒子の不透明性を粒子径及び屈折率の関数とし
て示すグラフである。
【図３】 幾つかの同素形の変態を有する硫黄の屈折率
を、波長の関数として示したグラフである。
【図４】 屈折率１．５５を有するマトリックス中に分
散した時の屈折率２．０４の硫黄の不透明性を粒子径の
関数として示したグラフである。
【図５】 図３に示した斜方晶系（α）硫黄の、入射す
る波長特性に屈折率依存性を示すコロイド状硫黄粒子の
散乱係数を波長の関数として示したグラフである。
【図６】コロイド状硫黄の水性懸濁液の反射率を波長の
関数として示したグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０９Ｄ 7/12 ＰＳＫ 7211−4Ｊ ＰＳＬ 7211−4Ｊ

Claims (41)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 マトリックス用の不透明化増量材にお
    いて、硫黄粒子が１．９から２．４の範囲の屈折率を有
    することを特徴とするコロイド状硫黄粒子を含有するマ
    トリックス用の不透明化増量材。
  2. 【請求項２】 硫黄粒子が主に無定形（γ）相である
    請求項１の不透明化増量材。
  3. 【請求項３】 硫黄粒子が更に、可視スペクトル全域
    にわたって光を散乱し全体に硫黄粒子が無色の外観を呈
    する粒子サイズを有することを特徴とする請求項１の不
    透明化増量材。
  4. 【請求項４】 硫黄粒子がサイズが０．１０μｍから
    １．５０μｍの範囲である請求項３の不透明化増量材。
  5. 【請求項５】 硫黄粒子が更に生物学的生体による攻
    撃から硫黄粒子を保護するため殺生体剤を含有すること
    を特徴とする請求項１の不透明化増量材。
  6. 【請求項６】 殺生体剤が遷移金属硫化物である請求
    項５の不透明化増量材。
  7. 【請求項７】 殺生体剤が生物学的生体による攻撃か
    ら硫黄粒子を保護しそして硫黄粒子の屈折率を増加する
    硫化亜鉛を含有する請求項５の不透明化増量材。
  8. 【請求項８】 更に硫黄粒子が酸化を抑制するため酸
    化防止剤を含むことを特徴とする請求項１の不透明化増
    量材。
  9. 【請求項９】 酸化防止剤がシリカコーティングであ
    る請求項８の不透明化増量材。
  10. 【請求項１０】 更に硫黄粒子が硫黄粒子の分散性を増
    すために界面活性剤を含むことを特徴とする請求項１の
    不透明化増量材。
  11. 【請求項１１】 界面活性剤がエトキシル化化合物、カ
    ルボン酸塩、スルホン酸塩及び硫酸塩、ポリグリコール
    エーテル、アミン、アクリル酸塩、ピロ燐酸塩、及びセ
    チルピリジニウムクロライドより成るグループから選ば
    れた界面活性剤である請求項１０の不透明化増量材。
  12. 【請求項１２】 マトリックス中にコロイド状硫黄粒子
    を分散することより成るマトリックスを不透明化しそし
    て増量する方法。
  13. 【請求項１３】 硫黄粒子が１．９から２．４の範囲の
    屈折率を持つことを特徴とする請求項１２の方法。
  14. 【請求項１４】 硫黄粒子が主に無定形（γ）相である
    請求項１２の方法。
  15. 【請求項１５】 硫黄粒子が更に、可視スペクトル全域
    にわたって光を散乱し、全体に硫黄粒子が無色の外観を
    呈する粒子サイズを有することを特徴とする請求項１２
    の方法。
  16. 【請求項１６】 硫黄粒子がサイズが０．０１μｍから
    １．１０μｍの範囲にある請求項１５の方法。
  17. 【請求項１７】 更に生物学的生体による攻撃から硫黄
    粒子を保護するため殺生体剤を添加する工程を含むこと
    を特徴とする請求項１２の方法。
  18. 【請求項１８】 殺生体剤が遷移金属硫化物である請求
    項１７の方法。
  19. 【請求項１９】 更に硫黄粒子を酸化から防ぐため酸化
    防止剤を添加する工程を含むことを特徴とする請求項１
    ２の方法。
  20. 【請求項２０】 酸化防止剤がシリカコーティングであ
    る請求項１９の方法。
  21. 【請求項２１】 更に水性マトリックス中の粒子の分散
    を助けるため界面活性剤を添加する工程を含むことを特
    徴とする請求項１２の方法。
  22. 【請求項２２】 界面活性剤がエトキシル化化合物、カ
    ルボン酸塩、スルホン酸塩及び硫酸塩、ポリグリコール
    エーテル、アミン、アクリル酸塩、ピロ燐酸塩、及びセ
    チルピリジニウムクロライドより成るグループから選ば
    れた界面活性剤である請求項２１の方法。
  23. 【請求項２３】 マトリックスがポリマー成分及び水を
    含む水性エマルションである請求項１２の方法。
  24. 【請求項２４】 マトリックスがポリマー成分を含む塗
    布剤である請求項１２の方法。
  25. 【請求項２５】 硫黄粒子が塗布剤の１から４０容量％
    の範囲の量で塗布剤中に分散された請求項２４の方法。
  26. 【請求項２６】 前記塗布剤が１．２から１．７の範囲
    の屈折率を有することを特徴とする請求項２４の方法。
  27. 【請求項２７】 不透明化されそして増量された組成物
    がマトリックス、及びマトリックス中に分散されたコロ
    イド状硫黄粒子を含有する組成物。
  28. 【請求項２８】 マトリックスがポリマー成分及び水を
    含む水性エマルションである請求項２７の組成吻。
  29. 【請求項２９】 マトリックスがポリマー成分を含む塗
    布剤である請求項２７の組成物。
  30. 【請求項３０】 塗布剤が１．２から１．７の範囲の屈
    折率を有することを特徴とする請求項２９の組成物。
  31. 【請求項３１】 硫黄粒子が塗布剤の１から４０容量％
    の範囲の量で塗布剤中に分散された請求項２９の組成
    物。
  32. 【請求項３２】 硫黄粒子が１．９から２．４の範囲の
    屈折率を持つことを特徴とする請求項２７の組成物。
  33. 【請求項３３】 硫黄粒子が主に無定形（γ）相である
    請求項２７の組成物。
  34. 【請求項３４】 硫黄粒子のコロイド状サイズが可視範
    囲のスペクトルにおいて光を散乱するように選ばれ、そ
    の結果実質的に無色の不透明化されそして増量されたマ
    トリックスになる請求項２７の組成物。
  35. 【請求項３５】 コロイド状硫黄粒子は０．１０から
    １．０μｍのサイズの範囲である請求項２７の組成物。
  36. 【請求項３６】 組成物は更に生物学的生体による攻撃
    から硫黄粒子を保護するため殺生体剤を含む請求項２７
    の組成吻。
  37. 【請求項３７】 殺生体剤が遷移金属硫化物である請求
    項３６の組成物。
  38. 【請求項３８】 更に組成物が硫黄粒子を酸化から防ぐ
    ため酸化防止剤を含む請求項２７の組成物。
  39. 【請求項３９】 酸化防止剤がシリカコーティングであ
    る請求項３８の組成物。
  40. 【請求項４０】 更に、組成物が水性マトリックス中の
    粒子の分散を助けるため界面活性剤を含むことを特徴と
    する請求項２７の組成物。
  41. 【請求項４１】 界面活性剤がエトキシル化化合物、カ
    ルボン酸塩、スルホン酸塩及び硫酸塩、ポリグリコール
    エーテル、アミン、アクリル酸塩、ピロ燐酸塩、及びセ
    チルピリジニウムクロライドより成るグループから選ば
    れた請求項４０の組成物。
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