JPH0611849B2 - ポリフェニレンエーテル及び熱可塑性ポリエステル混合物の耐溶剤性、相溶性配合物 - Google Patents
ポリフェニレンエーテル及び熱可塑性ポリエステル混合物の耐溶剤性、相溶性配合物Info
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- JPH0611849B2 JPH0611849B2 JP1096544A JP9654489A JPH0611849B2 JP H0611849 B2 JPH0611849 B2 JP H0611849B2 JP 1096544 A JP1096544 A JP 1096544A JP 9654489 A JP9654489 A JP 9654489A JP H0611849 B2 JPH0611849 B2 JP H0611849B2
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- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
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- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L71/00—Compositions of polyethers obtained by reactions forming an ether link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L71/08—Polyethers derived from hydroxy compounds or from their metallic derivatives
- C08L71/10—Polyethers derived from hydroxy compounds or from their metallic derivatives from phenols
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- C08L71/126—Polyphenylene oxides modified by chemical after-treatment
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は高い衝撃強さ、引張強さ及び熱安定性をもつ新
規樹脂組成物に関する。特に本発明はポリフェニレンエ
ーテル及び熱可塑性ポリエステルを含有してなる改善さ
れた組成物に関するものである。
規樹脂組成物に関する。特に本発明はポリフェニレンエ
ーテル及び熱可塑性ポリエステルを含有してなる改善さ
れた組成物に関するものである。
従来の技術 ポリフェニレンエーテルは優れた加水分解安定性、寸法
安定性、靱性、耐熱性及び誘電特性によって特徴付けら
れる広範囲の用途をもつ一群の熱可塑性エンジニアリン
グ樹脂である。これらの樹脂はまた多くの環境下で高温
状態に耐性である。しかしながら、ポリフェニレンエー
テルを含む多くの組成物は脆性であるので、かゝる組成
物は成形用組成物を形成するためにしばしばエラストマ
ーのような耐衝撃性改良剤とブレンドされる。
安定性、靱性、耐熱性及び誘電特性によって特徴付けら
れる広範囲の用途をもつ一群の熱可塑性エンジニアリン
グ樹脂である。これらの樹脂はまた多くの環境下で高温
状態に耐性である。しかしながら、ポリフェニレンエー
テルを含む多くの組成物は脆性であるので、かゝる組成
物は成形用組成物を形成するためにしばしばエラストマ
ーのような耐衝撃性改良剤とブレンドされる。
近年、ポリフェニレンエーテルを所望の性質をもつ他の
樹脂と組合わせてなる組成物に著しい興味が向けられて
きた。かゝる樹脂の例としてはポリアリーレート及びポ
リ（アルキレンジカルボキシレート）、特にポリ（アル
キレンテレフタレート）を包含する熱可塑性ポリエステ
ルがあげられる。しかしながら、かゝる配合物はしばし
ば相分離及び層割れを惹起す。これらの配合物は典型的
には大きな、不完全に分散されたポリフェニレンエーテ
ル粒子を含み、これら二つの樹脂相間で相の相互作用を
示さない。かゝる配合物から製造された成形品は典型的
にはきわめて低い衝撃強さをもつに過ぎない。
樹脂と組合わせてなる組成物に著しい興味が向けられて
きた。かゝる樹脂の例としてはポリアリーレート及びポ
リ（アルキレンジカルボキシレート）、特にポリ（アル
キレンテレフタレート）を包含する熱可塑性ポリエステ
ルがあげられる。しかしながら、かゝる配合物はしばし
ば相分離及び層割れを惹起す。これらの配合物は典型的
には大きな、不完全に分散されたポリフェニレンエーテ
ル粒子を含み、これら二つの樹脂相間で相の相互作用を
示さない。かゝる配合物から製造された成形品は典型的
にはきわめて低い衝撃強さをもつに過ぎない。
本出願人の米国特許出願には、射出成形工程中の長い加
熱サイクル等に供された後でさえも、優れた耐衝撃性及
び／又は引張特性をもつ相溶性の重合体配合物が記載さ
れている。かゝる配合物はポリフェニレンエーテル、ポ
リアリーレート、ポリ（アルキレンジカルボキシレー
ト）及び芳香族ポリカーボネートを含み、さらに場合に
よってはポリフェニレンエーテルと相溶性であるエラス
トマー状耐衝撃性改良剤を含有する。本発明はポリカー
ボネートを含まず、ポリフェニレンエーテル、ポリアリ
ーレート及びポリ（アルキレンジカルボキシレート）を
含有してなる特定の種類の配合物も相溶性及び良好な引
張特性を具備するという知見に基づくものである。
熱サイクル等に供された後でさえも、優れた耐衝撃性及
び／又は引張特性をもつ相溶性の重合体配合物が記載さ
れている。かゝる配合物はポリフェニレンエーテル、ポ
リアリーレート、ポリ（アルキレンジカルボキシレー
ト）及び芳香族ポリカーボネートを含み、さらに場合に
よってはポリフェニレンエーテルと相溶性であるエラス
トマー状耐衝撃性改良剤を含有する。本発明はポリカー
ボネートを含まず、ポリフェニレンエーテル、ポリアリ
ーレート及びポリ（アルキレンジカルボキシレート）を
含有してなる特定の種類の配合物も相溶性及び良好な引
張特性を具備するという知見に基づくものである。
発明の要旨 したがって本発明は、つぎの樹脂成分： （Ａ）非中和のアミノ型窒素含量が最大で８００ppmで
ある少なくとも一種のポリフェニレンエーテル約３０−
４５％； （Ｂ）全ポリエステルに基づいて（Ｂ−１）約４０−６
５％の式： の構造単位から本質的になる重合体及び（Ｂ−２）約３
５−６０％の式： の構造単位から本質的になる重合体からなるポリエステ
ル混合物約５０−６５％（式（Ｉ）及び（II）におい
て、Ｒ1は飽和Ｃ2-10二価脂肪族又は脂環族炭化水素基
であり；Ａ1，Ａ2及びＡ3の各々は個々に単環式二価芳
香族基であり；そしてＹは１個又は２個の原子によって
Ａ2をＡ3から分離する架橋基である）；及び （Ｃ）ポリフェニレンエーテルと相溶性の少なくとも一
種のエラストマー状耐衝撃性改良剤０〜約２０％； （たゞし樹脂成分（Ａ），（Ｂ）及び（Ｃ）の％割合は
樹脂成分の全量に基づく重量％である）及びそれらの任
意の反応生成物を含有してなる、ポリカーボネートを含
まない樹脂組成物を提供するものである。
ある少なくとも一種のポリフェニレンエーテル約３０−
４５％； （Ｂ）全ポリエステルに基づいて（Ｂ−１）約４０−６
５％の式： の構造単位から本質的になる重合体及び（Ｂ−２）約３
５−６０％の式： の構造単位から本質的になる重合体からなるポリエステ
ル混合物約５０−６５％（式（Ｉ）及び（II）におい
て、Ｒ1は飽和Ｃ2-10二価脂肪族又は脂環族炭化水素基
であり；Ａ1，Ａ2及びＡ3の各々は個々に単環式二価芳
香族基であり；そしてＹは１個又は２個の原子によって
Ａ2をＡ3から分離する架橋基である）；及び （Ｃ）ポリフェニレンエーテルと相溶性の少なくとも一
種のエラストマー状耐衝撃性改良剤０〜約２０％； （たゞし樹脂成分（Ａ），（Ｂ）及び（Ｃ）の％割合は
樹脂成分の全量に基づく重量％である）及びそれらの任
意の反応生成物を含有してなる、ポリカーボネートを含
まない樹脂組成物を提供するものである。
発明の詳細な開示 これらの組成物中のいずれかの成分又はすべての成分が
配合処理に際して相互に化学的に反応するか否かは明確
ではない。したがって本発明はこれらの成分及びその任
意の反応生成物ならびに以下に説明する他の随意成分を
含有してなる組成物を包含する。
配合処理に際して相互に化学的に反応するか否かは明確
ではない。したがって本発明はこれらの成分及びその任
意の反応生成物ならびに以下に説明する他の随意成分を
含有してなる組成物を包含する。
本発明において成分（Ａ）として使用されるポリフェニ
レンエーテル（ポリフェニレンオキシドとしても知られ
ている）は式： をもつ多数の構造単位からなる。該構造単位の各々にお
いて独立的に、各Ｑ1はそれぞれハロゲン、第１級また
は第２級低級アルキル（すなわち７個までの炭素原子を
含むアルキル）、フェニル、ハロアルキル、アミノアル
キル、炭化水素オキシ又は少なくとも２個の炭素原子が
ハロゲン原子と酸素原子を分離している構造のハロ炭化
水素オキシ基であり；そして各Ｑ2はそれぞれ水素、ハ
ロゲン、第１級又は第２級低級アルキル、フェニル、ハ
ロアルキル、炭化水素オキシ又はＱ1について定義した
ごときハロ炭化水素オキシ基である。適当な第１級低級
アルキル基の例はメチル、エチル、ｎ−プロピル、ｎ−
ブチル、イソブチル、ｎ−アミル、イソアミル、２−メ
チルブチル、ｎ−ヘキシル、２，３−ジメチルブチル、
２−，３−又は４−メチルペンチル及び対応するヘプチ
ル基である。第２級低級アルキル基の例はイソプロピ
ル、第２級ブチル及び３−ペンチル基である。すべての
アルキル基は分枝鎖よりも直鎖状であることが好まし
い。多くの場合、各Ｑ1はアルキル又はフェニル基、特
にＣ1-4アルキル基でありそして各Ｑ2は水素である。適
当なポリフェニレンエーテルは多数の特許文献に記載さ
れている。
レンエーテル（ポリフェニレンオキシドとしても知られ
ている）は式： をもつ多数の構造単位からなる。該構造単位の各々にお
いて独立的に、各Ｑ1はそれぞれハロゲン、第１級また
は第２級低級アルキル（すなわち７個までの炭素原子を
含むアルキル）、フェニル、ハロアルキル、アミノアル
キル、炭化水素オキシ又は少なくとも２個の炭素原子が
ハロゲン原子と酸素原子を分離している構造のハロ炭化
水素オキシ基であり；そして各Ｑ2はそれぞれ水素、ハ
ロゲン、第１級又は第２級低級アルキル、フェニル、ハ
ロアルキル、炭化水素オキシ又はＱ1について定義した
ごときハロ炭化水素オキシ基である。適当な第１級低級
アルキル基の例はメチル、エチル、ｎ−プロピル、ｎ−
ブチル、イソブチル、ｎ−アミル、イソアミル、２−メ
チルブチル、ｎ−ヘキシル、２，３−ジメチルブチル、
２−，３−又は４−メチルペンチル及び対応するヘプチ
ル基である。第２級低級アルキル基の例はイソプロピ
ル、第２級ブチル及び３−ペンチル基である。すべての
アルキル基は分枝鎖よりも直鎖状であることが好まし
い。多くの場合、各Ｑ1はアルキル又はフェニル基、特
にＣ1-4アルキル基でありそして各Ｑ2は水素である。適
当なポリフェニレンエーテルは多数の特許文献に記載さ
れている。
単独重合体状及び共重合体状のポリフェニレンエーテル
のいずれも使用し得る。適当な単独重合体はたとえば
２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル単位を
含有するものである。適当な共重合体はかゝる単位（た
とえば）２，３，６−トリメチル−１，４−フェニレン
エーテル単位とともに含有するランダム共重合体を包含
する。多くの適当な単独重合体及びランダム共重合体は
多数の特許文献に記載されている。
のいずれも使用し得る。適当な単独重合体はたとえば
２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル単位を
含有するものである。適当な共重合体はかゝる単位（た
とえば）２，３，６−トリメチル−１，４−フェニレン
エーテル単位とともに含有するランダム共重合体を包含
する。多くの適当な単独重合体及びランダム共重合体は
多数の特許文献に記載されている。
適当なポリフェニレンエーテルはまた分子量、溶融粘度
及び／又は衝撃強さのような性質を改善する分子部分を
含むものも包含する。かゝる重合体は多数の特許文献に
記載されておりかつ既知の方法でポリフェニレンエーテ
ル上にアクリロニトリル及びビニル芳香族化合物（たと
えばスチレン）のようなビニル単量体あるいはポリスチ
レン類及びエラストマーの如き重合体をグラフト結合さ
せることによって製造することができる。かく得られる
生成物は典型的にはグラフト化された分子部分及びグラ
フト化されない分子部分の両者を含有する。他の適当な
重合体はカップル化ポリフェニレンエーテル、すなわち
カップリング剤を２個のポリフェニレンエーテル鎖のヒ
ドロキシル基と既知の方法で反応させることによって形
成された該ヒドロキシル基とカップリング剤との反応生
成物を含むより高分子量の重合体である。カップリング
剤の例は低分子量ポリカーボネート、キノン類、複素環
式化合物及びホルマール類である。
及び／又は衝撃強さのような性質を改善する分子部分を
含むものも包含する。かゝる重合体は多数の特許文献に
記載されておりかつ既知の方法でポリフェニレンエーテ
ル上にアクリロニトリル及びビニル芳香族化合物（たと
えばスチレン）のようなビニル単量体あるいはポリスチ
レン類及びエラストマーの如き重合体をグラフト結合さ
せることによって製造することができる。かく得られる
生成物は典型的にはグラフト化された分子部分及びグラ
フト化されない分子部分の両者を含有する。他の適当な
重合体はカップル化ポリフェニレンエーテル、すなわち
カップリング剤を２個のポリフェニレンエーテル鎖のヒ
ドロキシル基と既知の方法で反応させることによって形
成された該ヒドロキシル基とカップリング剤との反応生
成物を含むより高分子量の重合体である。カップリング
剤の例は低分子量ポリカーボネート、キノン類、複素環
式化合物及びホルマール類である。
ポリフェニレンエーテルは一般にゲル透過クロマトグラ
フィーによって測定して約３，０００〜４０，０００の
範囲の数平均分子量及び約２０，０００〜８０，０００
の範囲の重量平均分子量をもつ。その固有粘度は多くの
場合クロロホルム中で２５℃で測定して約０．１５〜
０．６dl／ｇの範囲、好ましくは少なくとも０．２５dl
／ｇである。
フィーによって測定して約３，０００〜４０，０００の
範囲の数平均分子量及び約２０，０００〜８０，０００
の範囲の重量平均分子量をもつ。その固有粘度は多くの
場合クロロホルム中で２５℃で測定して約０．１５〜
０．６dl／ｇの範囲、好ましくは少なくとも０．２５dl
／ｇである。
ポリフェニレンエーテルは典型的には少なくとも一種の
対応するモノヒドロキシ芳香族化合物の酸化的カップリ
ングによって製造される。特に有用なかつ入手容易なモ
ノヒドロキシ芳香族化合物は２，６−キシレノール（各
Ｑ1がメチル基で各Ｑ2が水素である化合物）及び２，
３，６−トリメチルフェノール（各Ｑ1がメチル基で、
一方のＱ2がメチル、他方のＱ2が水素である化合物）で
あり、それらの場合得られる重合体はそれぞれポリ
（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）及
びポリ（２，３，６−トリメチル−１，４−フェニレン
エーテル）として特徴付けることができる。
対応するモノヒドロキシ芳香族化合物の酸化的カップリ
ングによって製造される。特に有用なかつ入手容易なモ
ノヒドロキシ芳香族化合物は２，６−キシレノール（各
Ｑ1がメチル基で各Ｑ2が水素である化合物）及び２，
３，６−トリメチルフェノール（各Ｑ1がメチル基で、
一方のＱ2がメチル、他方のＱ2が水素である化合物）で
あり、それらの場合得られる重合体はそれぞれポリ
（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）及
びポリ（２，３，６−トリメチル−１，４−フェニレン
エーテル）として特徴付けることができる。
酸化的カップリングによるポリフェニレンエーテルの製
造用として種々の触媒系が知られている。触媒の選択に
関しては何等特別の制限はなく、任意の既知の触媒を使
用し得る。ほとんどの場合、かゝる触媒は銅、マンガン
又はコバルト化合物のような少なくとも一種の重金属化
合物を通常は種々の他の物質と組み合わせて含有する。
造用として種々の触媒系が知られている。触媒の選択に
関しては何等特別の制限はなく、任意の既知の触媒を使
用し得る。ほとんどの場合、かゝる触媒は銅、マンガン
又はコバルト化合物のような少なくとも一種の重金属化
合物を通常は種々の他の物質と組み合わせて含有する。
好ましい触媒系の第一群は銅化合物を含有する触媒系か
らなる。かゝる触媒はたとえば米国特許第３，３０６，
８７４号、同第３，３０６，８７５号、同第３，９１
４，２６６号及び同第４，０２８，３４１号明細書に開
示されている。これらの触媒は通常第一銅又は第二銅イ
オン、ハライド（すなわちクロライド、ブロマイド又は
ヨーダイド）イオン及び少なくとも一種のアミンの組合
せである。
らなる。かゝる触媒はたとえば米国特許第３，３０６，
８７４号、同第３，３０６，８７５号、同第３，９１
４，２６６号及び同第４，０２８，３４１号明細書に開
示されている。これらの触媒は通常第一銅又は第二銅イ
オン、ハライド（すなわちクロライド、ブロマイド又は
ヨーダイド）イオン及び少なくとも一種のアミンの組合
せである。
マンガン化合物を含有する触媒が好ましい触媒系の第二
群を構成する。これらの触媒は一般に二価マンガンをハ
ライド、アルコキシド又はフェノキシドのようなアニオ
ンと組み合わせた型のアルカリ性触媒系である。多くの
場合、マンガンはジアルキルアミン、アルカノールアミ
ン、アルキレンジアミン、ｏ−ヒドロキシ芳香族アルデ
ヒド、ｏ−ヒドロキシアゾ化合物、ω−ヒドロキシオキ
シム（単量体状及び重合体状）、ｏ−ヒドロキシアリー
ルオキシム及びβ−ジケトンのような一種又はそれ以上
の錯化剤及び／又はキレート化剤との錯体として存在す
る。既知のコバルト含有触媒系もまた有用である。ポリ
フェニレンエーテルの製造用に適するマンガン及びコバ
ルト含有触媒系は多数の特許及びその他の文献に開示さ
れて当業者に既知のものである。
群を構成する。これらの触媒は一般に二価マンガンをハ
ライド、アルコキシド又はフェノキシドのようなアニオ
ンと組み合わせた型のアルカリ性触媒系である。多くの
場合、マンガンはジアルキルアミン、アルカノールアミ
ン、アルキレンジアミン、ｏ−ヒドロキシ芳香族アルデ
ヒド、ｏ−ヒドロキシアゾ化合物、ω−ヒドロキシオキ
シム（単量体状及び重合体状）、ｏ−ヒドロキシアリー
ルオキシム及びβ−ジケトンのような一種又はそれ以上
の錯化剤及び／又はキレート化剤との錯体として存在す
る。既知のコバルト含有触媒系もまた有用である。ポリ
フェニレンエーテルの製造用に適するマンガン及びコバ
ルト含有触媒系は多数の特許及びその他の文献に開示さ
れて当業者に既知のものである。
本発明において使用し得るポリフェニレンエーテルは
式： （式中、Ｑ1及びＱ2は前記定義したとおりであり；各Ｒ
2は２個のＲ2基中の炭素原子数の合計が６個又はそれ以
下であるという条件でそれぞれ水素又はアルキル基であ
り；そして各Ｒ3はそれぞれ水素又はＣ1-6第１級アルキ
ル基である）の末端基の少なくとも一方をもつ分子から
なる重合体を包含する。各Ｒ2が水素でありそして各Ｒ3
がアルキル、特にメチル又はｎ−ブチル基であることが
好ましい。
式： （式中、Ｑ1及びＱ2は前記定義したとおりであり；各Ｒ
2は２個のＲ2基中の炭素原子数の合計が６個又はそれ以
下であるという条件でそれぞれ水素又はアルキル基であ
り；そして各Ｒ3はそれぞれ水素又はＣ1-6第１級アルキ
ル基である）の末端基の少なくとも一方をもつ分子から
なる重合体を包含する。各Ｒ2が水素でありそして各Ｒ3
がアルキル、特にメチル又はｎ−ブチル基であることが
好ましい。
式（IV）の末端基（以下“アミノアルキル末端基とい
う）を含む重合体は、特に銅又はマンガン含有触媒を使
用する場合には、酸化的カップリング反応混合物の成分
の一つとして対応する第１級又は第２級モノアミンを配
合することによって得ることができる。かゝるアミン、
特にジアルキルアミン好ましくはジ−ｎ−ブチルアミン
及びジメチルアミン、は多くの場合１個又はそれ以上の
Ｑ1基上のα−水素原子の１個を置換することによって
しばしばポリフェニレンエーテルに化学的に結合され
る。反応の主たる位置は重合体鎖の末端単位上のヒドロ
キシル基に隣接するＱ1基である。次後の加工及び／又
は配合工程中に、アミノアルキル末端基は恐らくは式： のキノンメチド型中間体の生成を伴う種々の反応を受け
て、しばしば衝撃強さの増大及び他の配合成分との相溶
性の改善を包含する種々の有利な効果を与え得る。これ
らの点については、こゝに参考資料として引用する米国
特許第４，０５４，５５３号、同第４，０９２，２９４
号、同第４，４７７，６４９号、同第４，４７７，６５
１号及び同第４，５１７，３４１号明細書の記載を参照
されたい。
う）を含む重合体は、特に銅又はマンガン含有触媒を使
用する場合には、酸化的カップリング反応混合物の成分
の一つとして対応する第１級又は第２級モノアミンを配
合することによって得ることができる。かゝるアミン、
特にジアルキルアミン好ましくはジ−ｎ−ブチルアミン
及びジメチルアミン、は多くの場合１個又はそれ以上の
Ｑ1基上のα−水素原子の１個を置換することによって
しばしばポリフェニレンエーテルに化学的に結合され
る。反応の主たる位置は重合体鎖の末端単位上のヒドロ
キシル基に隣接するＱ1基である。次後の加工及び／又
は配合工程中に、アミノアルキル末端基は恐らくは式： のキノンメチド型中間体の生成を伴う種々の反応を受け
て、しばしば衝撃強さの増大及び他の配合成分との相溶
性の改善を包含する種々の有利な効果を与え得る。これ
らの点については、こゝに参考資料として引用する米国
特許第４，０５４，５５３号、同第４，０９２，２９４
号、同第４，４７７，６４９号、同第４，４７７，６５
１号及び同第４，５１７，３４１号明細書の記載を参照
されたい。
式（Ｖ）の４−ヒドロキシビフェニル末端基をもつ重合
体は典型的には、特に銅−ハライド−第２級又は第３級
アミン触媒系を使用する場合には、式： のジフェノキノンを副生物として含有する反応混合物か
ら得られる。この点についてはこゝに参考資料として引
用する米国特許第４，２３４，７０６号及び同第４，４
８２，６９７号明細書の記載を前記米国特許第４，４７
７，６４９号明細書の記載とともに参照されたい。この
型の混合物において、ジフェノキノンは最終的には重合
体中に実質的割合で、主として末端基として結合され
る。
体は典型的には、特に銅−ハライド−第２級又は第３級
アミン触媒系を使用する場合には、式： のジフェノキノンを副生物として含有する反応混合物か
ら得られる。この点についてはこゝに参考資料として引
用する米国特許第４，２３４，７０６号及び同第４，４
８２，６９７号明細書の記載を前記米国特許第４，４７
７，６４９号明細書の記載とともに参照されたい。この
型の混合物において、ジフェノキノンは最終的には重合
体中に実質的割合で、主として末端基として結合され
る。
前述した条件下で得られた多くのポリフェニレンエーテ
ルにおいては、典型的には重合体の約９０重量％程度を
構成する重合体分子の実質的部分が式（IV）及び（Ｖ）
の一方又はしばしば両方をもつ末端基を含む。特に、式
（IV）のアミノアルキル末端基をもつ分子を少なくとも
約６０重量％の割合で当初に含有するポリフェニレンエ
ーテルは本発明における使用に適するものである。
ルにおいては、典型的には重合体の約９０重量％程度を
構成する重合体分子の実質的部分が式（IV）及び（Ｖ）
の一方又はしばしば両方をもつ末端基を含む。特に、式
（IV）のアミノアルキル末端基をもつ分子を少なくとも
約６０重量％の割合で当初に含有するポリフェニレンエ
ーテルは本発明における使用に適するものである。
中和されていないアミノ型窒素を実質的割合で含有する
ポリフェニレンエーテルの使用は一般に望ましくない低
い衝撃強さをもつ組成物を与える。これについて考えら
れる理由については後述する。かゝるアミノ化合物は前
述したアミノアルキル末端基のほか、ポリフェニレンエ
ーテルの製造に使用される触媒中の痕跡量のアミン（特
に第２級アミン）を包含する。
ポリフェニレンエーテルの使用は一般に望ましくない低
い衝撃強さをもつ組成物を与える。これについて考えら
れる理由については後述する。かゝるアミノ化合物は前
述したアミノアルキル末端基のほか、ポリフェニレンエ
ーテルの製造に使用される触媒中の痕跡量のアミン（特
に第２級アミン）を包含する。
したがって、本発明によれば、ポリフェニレンエーテル
中のアミノ化合物の実質的割合は除去又は不活性化され
る。かく処理された重合体を以下場合によっては“不活
性化ポリフェニレンエーテル”と呼ぶ。これら不活性化
ポリフェニレンエーテル中に未中和のアミン型窒素が含
まれている場合でも、その量は８００ppmを超えず、よ
り好ましくは約１００〜８００ppmの範囲である。不活
性化のためには種々の方法が既に開発されており、それ
らの一又はそれ以上の方法を使用することができる。
中のアミノ化合物の実質的割合は除去又は不活性化され
る。かく処理された重合体を以下場合によっては“不活
性化ポリフェニレンエーテル”と呼ぶ。これら不活性化
ポリフェニレンエーテル中に未中和のアミン型窒素が含
まれている場合でも、その量は８００ppmを超えず、よ
り好ましくは約１００〜８００ppmの範囲である。不活
性化のためには種々の方法が既に開発されており、それ
らの一又はそれ以上の方法を使用することができる。
かゝる方法の一つはポリフェニレンエーテルにアミン化
合物を中和し得るカルボン酸、酸無水物又はエステル基
を含む少なくとも一種の不揮発性化合物を予備混合する
ことである。この方法は高い耐熱変形性をもつ本発明の
組成物の製造において特に興味あるものである。カルボ
ン酸、酸無水物及びエステルの代表的例はクエン酸、リ
ンゴ酸、アガリシン酸、コハク酸、無水コハク酸、マレ
イン酸、無水マレイン酸、ジエチルマレエート、シトラ
コン酸、無水シトラコン酸、イタコン酸、無水イタコン
酸、フマル酸、メチルフマレート及びピロメリト酸ジ無
水物である。アミノ化合物との反応性が比較的高いとい
う理由で遊離カルボン酸及びそれらの無水物、特にフマ
ル酸及びピロメリト酸ジ無水物、が一般にもっとも有用
である。ポリフェニレンエーテル−ピロメリト酸ジ無水
物組成物は本出願人の米国特許出願に記載されている。
合物を中和し得るカルボン酸、酸無水物又はエステル基
を含む少なくとも一種の不揮発性化合物を予備混合する
ことである。この方法は高い耐熱変形性をもつ本発明の
組成物の製造において特に興味あるものである。カルボ
ン酸、酸無水物及びエステルの代表的例はクエン酸、リ
ンゴ酸、アガリシン酸、コハク酸、無水コハク酸、マレ
イン酸、無水マレイン酸、ジエチルマレエート、シトラ
コン酸、無水シトラコン酸、イタコン酸、無水イタコン
酸、フマル酸、メチルフマレート及びピロメリト酸ジ無
水物である。アミノ化合物との反応性が比較的高いとい
う理由で遊離カルボン酸及びそれらの無水物、特にフマ
ル酸及びピロメリト酸ジ無水物、が一般にもっとも有用
である。ポリフェニレンエーテル−ピロメリト酸ジ無水
物組成物は本出願人の米国特許出願に記載されている。
ポリフェニレンエーテルとカルボン酸又は酸無水物との
反応は溶液状又は好ましくは溶融状態で約２３０〜３９
０℃の範囲の温度で加熱することによって達成し得る。
一般に、ポリフェニレンエーテル１００重量部当り約
０．３〜２．０、好ましくは約０．５〜１．５重量部の
カルボン酸又は酸無水物が使用される。該反応は押出機
中で又は同様の装置中で好都合に行なうことができる。
反応は溶液状又は好ましくは溶融状態で約２３０〜３９
０℃の範囲の温度で加熱することによって達成し得る。
一般に、ポリフェニレンエーテル１００重量部当り約
０．３〜２．０、好ましくは約０．５〜１．５重量部の
カルボン酸又は酸無水物が使用される。該反応は押出機
中で又は同様の装置中で好都合に行なうことができる。
別の不活性化法はポリフェニレンエーテルを前述した条
件下で真空排気しつつ押出す方法である。これは予備押
出工程において（これが場合によっては好ましい）又は
本発明の組成物の押出工程中で、押出機のベントを約２
００トル又はそれ以下の圧力を生じ得る真空ポンプに連
結することによって達成し得る。
件下で真空排気しつつ押出す方法である。これは予備押
出工程において（これが場合によっては好ましい）又は
本発明の組成物の押出工程中で、押出機のベントを約２
００トル又はそれ以下の圧力を生じ得る真空ポンプに連
結することによって達成し得る。
これらの不活性化法はアミノアルキル末端基の式（VI）
によって表わされるキノンメチドへの転化において生成
されるアミンを包含する重合体中に存在するすべての痕
跡量の遊離アミン（主として第２級アミン）の蒸発又は
中和による除去を助長するものと考えられる。約６００
ppm以下の遊離アミン型窒素含量をもつポリフェニレン
エーテルが本発明において特に有用であることが認めら
れた。しかしながら、本発明は何等不活性化の理論によ
って左右されるものではない。
によって表わされるキノンメチドへの転化において生成
されるアミンを包含する重合体中に存在するすべての痕
跡量の遊離アミン（主として第２級アミン）の蒸発又は
中和による除去を助長するものと考えられる。約６００
ppm以下の遊離アミン型窒素含量をもつポリフェニレン
エーテルが本発明において特に有用であることが認めら
れた。しかしながら、本発明は何等不活性化の理論によ
って左右されるものではない。
成分（Ｂ）は少なくとも二種の熱可塑性ポリエステル、
すなわち一方がポリ（アルキレンジカルボキシレー
ト）、他方がポリアリーレートである、の混合物であ
る。成分（Ｂ−１）、ポリ（アルキレンジカルボキシレ
ート）は式（Ｉ）の構造単位から本質的になるものであ
る。式（Ｉ）において、Ｒ1はＣ2-10飽和二価脂肪族又
は脂環族炭化水素基、通常エチレン又はテトラメチレン
基でありそしてＡ1は二価の単環式芳香族基、好ましく
はｍ−又はｐ−フェニレン基である。
すなわち一方がポリ（アルキレンジカルボキシレー
ト）、他方がポリアリーレートである、の混合物であ
る。成分（Ｂ−１）、ポリ（アルキレンジカルボキシレ
ート）は式（Ｉ）の構造単位から本質的になるものであ
る。式（Ｉ）において、Ｒ1はＣ2-10飽和二価脂肪族又
は脂環族炭化水素基、通常エチレン又はテトラメチレン
基でありそしてＡ1は二価の単環式芳香族基、好ましく
はｍ−又はｐ−フェニレン基である。
これらのポリエステルは一般に６０重量％のフェノール
及び４０重量％の１，１，２，２−テトラクロルエタン
の混合物中３０℃における固有粘度（IV）によって測定
して約２０，０００〜７０，０００の範囲の数平均分子
量をもつ。耐熱変形性が重要な因子である場合には、ポ
リエステルの分子量は比較的高く、典型的には約４０，
０００以上であるべきである。
及び４０重量％の１，１，２，２−テトラクロルエタン
の混合物中３０℃における固有粘度（IV）によって測定
して約２０，０００〜７０，０００の範囲の数平均分子
量をもつ。耐熱変形性が重要な因子である場合には、ポ
リエステルの分子量は比較的高く、典型的には約４０，
０００以上であるべきである。
かゝるポリエステルは通常エチレングリコール、１，４
−ブタンジオール又は１，４−シクロヘキサンジメタノ
ールのような少なくとも一種のジオールとイソフタル酸
又はテレフタル酸のような少なくとも一種の芳香族ジカ
ルボン酸又はその低級アルキルエステルとの反応によっ
て製造される。ポリ（エチレンテレフタレート）及びポ
リ（ブチレンテレフタレート）、特に後者、が好まし
い。これらはつぎの米国特許明細書によって例証される
ごとく当業者に既知である。
−ブタンジオール又は１，４−シクロヘキサンジメタノ
ールのような少なくとも一種のジオールとイソフタル酸
又はテレフタル酸のような少なくとも一種の芳香族ジカ
ルボン酸又はその低級アルキルエステルとの反応によっ
て製造される。ポリ（エチレンテレフタレート）及びポ
リ（ブチレンテレフタレート）、特に後者、が好まし
い。これらはつぎの米国特許明細書によって例証される
ごとく当業者に既知である。
２，４６５，３１９ ３，０４７，５３９ ２，７２０，５０２ ３，６７１，４８７ ２，７２７，８８１ ３，９５３，３９４ ２，８２２，３４８ ４，１２８，５２６ 成分（Ｂ−２）はＡ2及びＡ3の各々がＡ1と同様の芳香
族基である式（II）の構造単位から本質的になるポリエ
ステルである。多くの場合、Ａ2及びＡ3はともにｐ−フ
ェニレンである。
族基である式（II）の構造単位から本質的になるポリエ
ステルである。多くの場合、Ａ2及びＡ3はともにｐ−フ
ェニレンである。
架橋基Ｙは１個又は２個の原子、好ましくは１個の原子
によってＡ2をＡ3から分離する架橋基である。かゝる架
橋基は多くの場合炭化水素基であり、特に飽和Ｃ1-12脂
肪族又は脂環族基、たとえばメチレン、シクロヘキシル
メチレン、２−［２，２，１］ビシクロヘプチルメチレ
ン、エチレン、エチリデン、２，２−プロピリデン、
１，１−（２，２−ジメチルプロピリデン）、シクロヘ
キシリデン、シクロペンタデシリデン、シクロドデシリ
デン又は２，２−アダマンチリデン、特にアルキリデン
基である。アリール置換された基も不飽和基及び炭素及
び水素以外の原子を含む基、たとえばオキシ基、と同様
に架橋基に包含される。前記したごとき置換基はＹ基の
脂肪族部分、脂環族部分及び芳香族部分上に存在し得
る。
によってＡ2をＡ3から分離する架橋基である。かゝる架
橋基は多くの場合炭化水素基であり、特に飽和Ｃ1-12脂
肪族又は脂環族基、たとえばメチレン、シクロヘキシル
メチレン、２−［２，２，１］ビシクロヘプチルメチレ
ン、エチレン、エチリデン、２，２−プロピリデン、
１，１−（２，２−ジメチルプロピリデン）、シクロヘ
キシリデン、シクロペンタデシリデン、シクロドデシリ
デン又は２，２−アダマンチリデン、特にアルキリデン
基である。アリール置換された基も不飽和基及び炭素及
び水素以外の原子を含む基、たとえばオキシ基、と同様
に架橋基に包含される。前記したごとき置換基はＹ基の
脂肪族部分、脂環族部分及び芳香族部分上に存在し得
る。
ポリアリーレートは慣用的方法によって、典型的にはビ
スフェノールとジカルボン酸又はその官能性誘導体との
反応によって製造することができる。ビスフェノールの
例としてはつぎのものがあげられる。
スフェノールとジカルボン酸又はその官能性誘導体との
反応によって製造することができる。ビスフェノールの
例としてはつぎのものがあげられる。
ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン ビス（４−ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１−ナフチルメタン １，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン １，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン １，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１−フェニ
ルエタン ２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン
（“ビスフェノールＡ”） ２−（４−ヒドロキシフェニル）−２−（３−ヒドロキ
シフェニル）プロパン ２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン １，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）イソブタン １，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサ
ン １，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロドデカ
ン トランス−２，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−
２−ブテン ２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−アダマンタ
ン ビス（４−ヒドロキシフェニル）アセトニトリル ２，２−ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）
プロパン ２，２−ビス（３−エチル−４−ヒドロキシフェニル）
プロパン ２，２−ビス（３−ｎ−プロピル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロパン ２，２−ビス（３−イソプロピル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロパン ２，２−ビス（３−第２級ブチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロパン ２，２−ビス（３−第３級ブチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロパン ２，２−ビス（３−シクロヘキシル−４−ヒドロキシフ
ェニル）プロパン ２，２−ビス（３−アリル−４−ヒドロキシフェニル）
プロパン ２，２−ビス（３−メトキシ−４−ヒドロキシフェニ
ル）プロパン ２，２−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロパン ２，２−ビス（２，３，５，６−テトラメチル−４−ヒ
ドロキシフェニル）プロパン ２，２−ビス（３，５−ジクロル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロパン ２，２−ビス（３，５−ジブロム−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロパン ２，２−ビス（２，６−ジブロム−３，５−ジメチル−
４−ヒドロキシフェニル）プロパン α，α−ビス（４−ヒドロキシフェニル）トルエン α，α，α′，α′−テトラメチル−α，α′−ビス
（４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−キシレン ２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ヘキサフルオ
ルプロパン １，１−ジクロル−２，２−ビス（４−ヒドロキシフェ
ニル）エチレン １，１−ジブロム−２，２−ビス（４−ヒドロキシフェ
ニル）エチレン １，１−ジクロル−２，２−ビス（５−フェノキシ−４
−ヒドロキシフェニル）エチレン ４，４′−ジヒドロキシベンゾフェノン ３，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−２−ブタノ
ン １，６−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１，６−ヘ
キサンジオン ビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテル ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルフィド ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホキシド ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホン ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）ス
ルホン ９，９−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレン ２，７−ジヒドロキシピレン ６，６′−ジヒドロキシ−３，３，３′，３′−テトラ
メチルスピロ（ビス）インダン （“スピロビインダンビスフェノール”） ３，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フタリド。
ルエタン ２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン
（“ビスフェノールＡ”） ２−（４−ヒドロキシフェニル）−２−（３−ヒドロキ
シフェニル）プロパン ２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン １，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）イソブタン １，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサ
ン １，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロドデカ
ン トランス−２，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−
２−ブテン ２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−アダマンタ
ン ビス（４−ヒドロキシフェニル）アセトニトリル ２，２−ビス（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）
プロパン ２，２−ビス（３−エチル−４−ヒドロキシフェニル）
プロパン ２，２−ビス（３−ｎ−プロピル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロパン ２，２−ビス（３−イソプロピル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロパン ２，２−ビス（３−第２級ブチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロパン ２，２−ビス（３−第３級ブチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロパン ２，２−ビス（３−シクロヘキシル−４−ヒドロキシフ
ェニル）プロパン ２，２−ビス（３−アリル−４−ヒドロキシフェニル）
プロパン ２，２−ビス（３−メトキシ−４−ヒドロキシフェニ
ル）プロパン ２，２−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロパン ２，２−ビス（２，３，５，６−テトラメチル−４−ヒ
ドロキシフェニル）プロパン ２，２−ビス（３，５−ジクロル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロパン ２，２−ビス（３，５−ジブロム−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロパン ２，２−ビス（２，６−ジブロム−３，５−ジメチル−
４−ヒドロキシフェニル）プロパン α，α−ビス（４−ヒドロキシフェニル）トルエン α，α，α′，α′−テトラメチル−α，α′−ビス
（４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−キシレン ２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ヘキサフルオ
ルプロパン １，１−ジクロル−２，２−ビス（４−ヒドロキシフェ
ニル）エチレン １，１−ジブロム−２，２−ビス（４−ヒドロキシフェ
ニル）エチレン １，１−ジクロル−２，２−ビス（５−フェノキシ−４
−ヒドロキシフェニル）エチレン ４，４′−ジヒドロキシベンゾフェノン ３，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−２−ブタノ
ン １，６−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１，６−ヘ
キサンジオン ビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテル ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルフィド ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホキシド ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホン ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）ス
ルホン ９，９−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレン ２，７−ジヒドロキシピレン ６，６′−ジヒドロキシ−３，３，３′，３′−テトラ
メチルスピロ（ビス）インダン （“スピロビインダンビスフェノール”） ３，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フタリド。
入手が容易である点及び本発明の目的に特に適当である
という理由でビスフェノールＡが通常好ましい。
という理由でビスフェノールＡが通常好ましい。
多くの場合、成分（Ｂ−２）はビスフェノールＡイソフ
タレート、テレフタレート又は混合イソフタレート−テ
レフタレートである。成分（Ｂ−２）は一般にポリ（ア
ルキレンジカルボキシレート）を基準にして前述した条
件下で測定して約０．５〜１．０dl／ｇの範囲の固有粘
度をもつ。
タレート、テレフタレート又は混合イソフタレート−テ
レフタレートである。成分（Ｂ−２）は一般にポリ（ア
ルキレンジカルボキシレート）を基準にして前述した条
件下で測定して約０．５〜１．０dl／ｇの範囲の固有粘
度をもつ。
前述したとおり、成分（Ｂ）中の個々のポリエステルの
割合は（Ｂ−１）成分約４０〜６５％、（Ｂ−２）成分
約３５〜６０％である。
割合は（Ｂ−１）成分約４０〜６５％、（Ｂ−２）成分
約３５〜６０％である。
ポリエステルは本発明の組成物が受ける高い押出及び成
形温度において加水分解による崩壊を起す傾向がある。
したがって、成分（Ｂ）として使用されるポリエステル
は実質的に水を含まないことが好ましい。
形温度において加水分解による崩壊を起す傾向がある。
したがって、成分（Ｂ）として使用されるポリエステル
は実質的に水を含まないことが好ましい。
本発明の好ましい組成物はさらに（Ｃ）約２０％まで
の、ポリフェニレンエーテルと相溶性の少なくとも一種
のエラストマー状耐衝撃性改良剤を含有する。適当な耐
衝撃性改良剤は種々のエラストマー状共重合体を包含
し、その例はエチレン−プロピレン−ジエン共重合体
（ＥＰＤＭの共重合体）−これらは（たとえば）スルホ
ネート基又はホスホネート基で官能化されているもの及
び官能化されていないものの両者を包含する−；カルボ
キシル化されたエチレン−プロピレンゴム；スチレンの
ようなアルケニル芳香族化合物とブタジエン、イソプレ
ン、クロロプレン、エチレン、プロピレン及びブチレン
を包含する重合性オレフィン又はジエンとのブロック共
重合体；及びたとえばポリスチレンのシエルに相互貫入
性網状構造によって結合されたポリ（アルキルアクリレ
ート）コアを含んでなるコア−シエル型エラストマーで
ある。かゝるコア−シエル型エラストマーの詳細は米国
特許第４，６８１，９１５号明細書の記載を参照された
い。
の、ポリフェニレンエーテルと相溶性の少なくとも一種
のエラストマー状耐衝撃性改良剤を含有する。適当な耐
衝撃性改良剤は種々のエラストマー状共重合体を包含
し、その例はエチレン−プロピレン−ジエン共重合体
（ＥＰＤＭの共重合体）−これらは（たとえば）スルホ
ネート基又はホスホネート基で官能化されているもの及
び官能化されていないものの両者を包含する−；カルボ
キシル化されたエチレン−プロピレンゴム；スチレンの
ようなアルケニル芳香族化合物とブタジエン、イソプレ
ン、クロロプレン、エチレン、プロピレン及びブチレン
を包含する重合性オレフィン又はジエンとのブロック共
重合体；及びたとえばポリスチレンのシエルに相互貫入
性網状構造によって結合されたポリ（アルキルアクリレ
ート）コアを含んでなるコア−シエル型エラストマーで
ある。かゝるコア−シエル型エラストマーの詳細は米国
特許第４，６８１，９１５号明細書の記載を参照された
い。
好ましい耐衝撃性改良剤はアルケニル芳香族化合物及び
ジエンのブロック（典型的にはジブロック、トリブロッ
ク又はラジアルテレブロック）共重合体である。多くの
場合、少なくとも１個のブロックはスチレンから誘導さ
れそして少なくとも１個の他のブロックはブタジエン及
びイソプレンの少なくとも一方から誘導される。ポリス
チレン両末端ブロック及びジエンから誘導された中央ブ
ロックをもつトリブロック共重合体が特に好ましい。選
択的水素添加によって共重合体中に含まれる脂肪族不飽
和分を（好ましくは）除去し又は減少させることがしば
しば有利である。耐衝撃性改良剤の重量平均分子量は典
型的には約５０，０００〜３００，０００の範囲であ
る。この型のブロック共重合体はシエル・ケミカル社か
ら商標名“クレイトン(KRATON)”として商業的に入手可
能であり、これらはクレイトンＤ１１０１，Ｇ１６５
０，Ｇ１６５１，Ｇ１６５２，Ｇ１６５７及びＧ１７０
２を包含する。
ジエンのブロック（典型的にはジブロック、トリブロッ
ク又はラジアルテレブロック）共重合体である。多くの
場合、少なくとも１個のブロックはスチレンから誘導さ
れそして少なくとも１個の他のブロックはブタジエン及
びイソプレンの少なくとも一方から誘導される。ポリス
チレン両末端ブロック及びジエンから誘導された中央ブ
ロックをもつトリブロック共重合体が特に好ましい。選
択的水素添加によって共重合体中に含まれる脂肪族不飽
和分を（好ましくは）除去し又は減少させることがしば
しば有利である。耐衝撃性改良剤の重量平均分子量は典
型的には約５０，０００〜３００，０００の範囲であ
る。この型のブロック共重合体はシエル・ケミカル社か
ら商標名“クレイトン(KRATON)”として商業的に入手可
能であり、これらはクレイトンＤ１１０１，Ｇ１６５
０，Ｇ１６５１，Ｇ１６５２，Ｇ１６５７及びＧ１７０
２を包含する。
成分（Ａ）及び（Ｂ）は全樹脂成分のそれぞれ約３０〜
４５％及び約５０〜６５％の量で存在する。多くの場
合、成分（Ａ）は約３０〜４０％を構成し、成分（Ｂ）
は約５０〜６０％を構成しそして成分（Ｃ）もまた約１
０〜２０％の量で存在する。
４５％及び約５０〜６５％の量で存在する。多くの場
合、成分（Ａ）は約３０〜４０％を構成し、成分（Ｂ）
は約５０〜６０％を構成しそして成分（Ｃ）もまた約１
０〜２０％の量で存在する。
本発明の組成物中における不活性化ポリフェニレンエー
テルの化学的役割はまだ十分に解明されてなく、また本
発明は本発明の根拠として同等特定の化学理論に頼るも
のではない。
テルの化学的役割はまだ十分に解明されてなく、また本
発明は本発明の根拠として同等特定の化学理論に頼るも
のではない。
しかしながら、ポリフェニレンエーテル中にある最低量
を超えるアミノ化合物が存在するとポリエステルの分子
量の減成を惹起し得るものと考えられる。そうだとする
と、かゝるアミノ化合物の過剰部分を除去又は中和する
ことによって該ポリエステルの高分子量を維持せしめる
環境を生ぜしめ得る。
を超えるアミノ化合物が存在するとポリエステルの分子
量の減成を惹起し得るものと考えられる。そうだとする
と、かゝるアミノ化合物の過剰部分を除去又は中和する
ことによって該ポリエステルの高分子量を維持せしめる
環境を生ぜしめ得る。
組成物中に他の慣用の成分、たとえば充填剤、難燃化
剤、顔料、染料、安定化剤、帯電防止剤、離型剤等を含
有せしめることも本発明の範囲内である。他の樹脂成分
の存在も同様に意図される。これらは成分（Ｂ）と相溶
性の耐衝撃性改良剤、たとえばブタジエン、スチレン、
ブチルアクリレート及びメチルメタクリレートのような
単量体の種々のグラフト共重合体及びコア−シエル型共
重合体を包含する。かゝる耐衝撃性改良剤はそれを本発
明に使用する前に成分（Ｂ）とともに予備押出すること
がしばしば好ましい。この方法によって、低温で改善さ
れた延性をもつ組成物を製造し得る。
剤、顔料、染料、安定化剤、帯電防止剤、離型剤等を含
有せしめることも本発明の範囲内である。他の樹脂成分
の存在も同様に意図される。これらは成分（Ｂ）と相溶
性の耐衝撃性改良剤、たとえばブタジエン、スチレン、
ブチルアクリレート及びメチルメタクリレートのような
単量体の種々のグラフト共重合体及びコア−シエル型共
重合体を包含する。かゝる耐衝撃性改良剤はそれを本発
明に使用する前に成分（Ｂ）とともに予備押出すること
がしばしば好ましい。この方法によって、低温で改善さ
れた延性をもつ組成物を製造し得る。
さらに他の樹脂成分としては成分（Ａ）に対する他の耐
衝撃性改良剤及び加工性改良剤が包含される。一般に、
存在する場合、他の樹脂成分の量は全樹脂成分の約１５
重量％を超えないであろう。
衝撃性改良剤及び加工性改良剤が包含される。一般に、
存在する場合、他の樹脂成分の量は全樹脂成分の約１５
重量％を超えないであろう。
本発明の組成物の製造は通常それらの所要成分を緊密な
配合物を形成するに適する条件下で単に混合することに
よって達成される。かゝる条件はしばしば押出条件を包
含し、押出はスクリュー型又は組成物に実質的な剪断力
を適用し、それによって組成物の粒度を減少せしめる同
様の押出機中で好都合に達成される。押出温度は一般に
約１００〜３２５℃の範囲である。
配合物を形成するに適する条件下で単に混合することに
よって達成される。かゝる条件はしばしば押出条件を包
含し、押出はスクリュー型又は組成物に実質的な剪断力
を適用し、それによって組成物の粒度を減少せしめる同
様の押出機中で好都合に達成される。押出温度は一般に
約１００〜３２５℃の範囲である。
本発明の一実施態様においては成分導入用の少なくとも
２個の入口をもち、１個のかゝる入口が他の入口よりも
下流に配設された単一の押出機を使用する。成分（Ａ）
又はその製造用の任意の反応剤及び成分（Ｃ）（使用す
る場合）の少なくとも一部を第一の入口を通じて導入し
そして好ましくは約３００〜３５０℃の範囲の温度で押
出す。
２個の入口をもち、１個のかゝる入口が他の入口よりも
下流に配設された単一の押出機を使用する。成分（Ａ）
又はその製造用の任意の反応剤及び成分（Ｃ）（使用す
る場合）の少なくとも一部を第一の入口を通じて導入し
そして好ましくは約３００〜３５０℃の範囲の温度で押
出す。
残りの成分を下流に配設された入口を通じて導入しそし
て好ましくは成分（Ｂ）及び（Ｃ）の崩壊を最低限に阻
止する、より低い温度で押出し処理を続ける。重合体の
崩壊をさらに低く阻止するためには、この時点で成分
（Ｃ）の一部を導入することが有利であり得る。この段
階における典型的な押出温度は約２６０〜３２０℃の範
囲である。
て好ましくは成分（Ｂ）及び（Ｃ）の崩壊を最低限に阻
止する、より低い温度で押出し処理を続ける。重合体の
崩壊をさらに低く阻止するためには、この時点で成分
（Ｃ）の一部を導入することが有利であり得る。この段
階における典型的な押出温度は約２６０〜３２０℃の範
囲である。
つぎに本発明を実施例によってさらに説明する。実施例
において使用するパーセントは重量によるものでありか
つ全樹脂成分に基づくものである。衝撃及び引張特性の
数値は英国単位で測定しそしてメートル単位に換算した
ものである。加熱歪み温度は特に示さない限り０．４５
５MPaで測定したものである。
において使用するパーセントは重量によるものでありか
つ全樹脂成分に基づくものである。衝撃及び引張特性の
数値は英国単位で測定しそしてメートル単位に換算した
ものである。加熱歪み温度は特に示さない限り０．４５
５MPaで測定したものである。
実施例１−２ 本発明に従う２種類の組成物をつぎの成分を使用して製
造した。
造した。
成分（Ａ）：約２０，０００の数平均分子量及びクロロ
ホルム中２５℃で測定して０．４６dl／ｇの固有粘度を
もつポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエー
テル）；これは予め二軸スクリュー押出機で約３００〜
３１５℃の範囲の温度で最高圧力２０トルまで真空排気
しつつ押出したものであり、４３８ppmの窒素を含有し
ていた。
ホルム中２５℃で測定して０．４６dl／ｇの固有粘度を
もつポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエー
テル）；これは予め二軸スクリュー押出機で約３００〜
３１５℃の範囲の温度で最高圧力２０トルまで真空排気
しつつ押出したものであり、４３８ppmの窒素を含有し
ていた。
成分（Ｂ）： ＰＢＴ−ゲル透過クロマトグラフィーによって測定して
約５０，０００の数平均分子量をもつポリ（ブチレンテ
レフタレート）； ポリアリーレート−固有粘度０．７１dl／ｇの固有粘度
をもつ商業的に入手し得るビスフェノールＡイソフタレ
ート−テレフタレート（酸分子部分は等モル量で存在す
る）； 成分（Ｃ）：重量平均分子量２９，０００をもつポリス
チレン末端ブロックと重量平均分子量１１６，０００を
もつ水素添加ブタジエン型中央ブロックとからなる商業
的に入手し得るトリブロック共重合体； これらの成分をジャー型ミル中で回転混合しそして二軸
スクリュー押出機上で４００rpmのスクリュー速度で１
２０〜２６０℃で押出した。押出体を水中で急冷しそし
てペレット化した。得られるペレットをついで射出成形
して試験棒を製造し、これらを用いてノッチ付きアイゾ
ット衝撃強さ（ＡＳＴＭ試験法Ｄ２５６）、加熱歪み温
度（ＡＳＴＭ試験法Ｄ６４８）及び引張特性（ＡＳＴＭ
試験法Ｄ６３８）を試験した。関連パラメータ及び試験
結果を次表に示す。
約５０，０００の数平均分子量をもつポリ（ブチレンテ
レフタレート）； ポリアリーレート−固有粘度０．７１dl／ｇの固有粘度
をもつ商業的に入手し得るビスフェノールＡイソフタレ
ート−テレフタレート（酸分子部分は等モル量で存在す
る）； 成分（Ｃ）：重量平均分子量２９，０００をもつポリス
チレン末端ブロックと重量平均分子量１１６，０００を
もつ水素添加ブタジエン型中央ブロックとからなる商業
的に入手し得るトリブロック共重合体； これらの成分をジャー型ミル中で回転混合しそして二軸
スクリュー押出機上で４００rpmのスクリュー速度で１
２０〜２６０℃で押出した。押出体を水中で急冷しそし
てペレット化した。得られるペレットをついで射出成形
して試験棒を製造し、これらを用いてノッチ付きアイゾ
ット衝撃強さ（ＡＳＴＭ試験法Ｄ２５６）、加熱歪み温
度（ＡＳＴＭ試験法Ｄ６４８）及び引張特性（ＡＳＴＭ
試験法Ｄ６３８）を試験した。関連パラメータ及び試験
結果を次表に示す。
実施例３−５ これ等の実施例では、本発明の配合物（実施例３及び
４）を、ポリアリーレートを同量のＰＢＴで置き換え
て、ポリアリーレートを全く含まない同様の比較配合物
（比較実施例５）と比較した。その結果、比較例５の比
較配合物は相溶性に欠け、アイゾット衝撃強さと引張伸
びが極めて低かった。
４）を、ポリアリーレートを同量のＰＢＴで置き換え
て、ポリアリーレートを全く含まない同様の比較配合物
（比較実施例５）と比較した。その結果、比較例５の比
較配合物は相溶性に欠け、アイゾット衝撃強さと引張伸
びが極めて低かった。
これ等の実施例では実施例１及び２と同じ成分を使用
し、同じ配合法に使用した。配合成分と試験結果を以下
の表に示す。
し、同じ配合法に使用した。配合成分と試験結果を以下
の表に示す。
この試験結果から判るとおり、本発明の組成物（実施例
３及び４）は、ポリアリーレートを含まずＰＢＴしか含
まない比較組成物（比較実施例５）に比べて、衝撃強さ
と引張伸びがはるかに勝れている。本発明の組成物は、
比較例の組成物と比べて、降伏点引張強さにおいて勝
れ、破断点引張強さにおいてほぼ匹敵する。比較例の組
成物が破断点と降伏点で同じ引張強さを有することは極
めて脆性であることを示しており、本発明の組成物はこ
のようなことはない。
３及び４）は、ポリアリーレートを含まずＰＢＴしか含
まない比較組成物（比較実施例５）に比べて、衝撃強さ
と引張伸びがはるかに勝れている。本発明の組成物は、
比較例の組成物と比べて、降伏点引張強さにおいて勝
れ、破断点引張強さにおいてほぼ匹敵する。比較例の組
成物が破断点と降伏点で同じ引張強さを有することは極
めて脆性であることを示しており、本発明の組成物はこ
のようなことはない。
実施例６−１０ 比較実施例８及び１０では、ポリアリーレートとポリ
（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）又はＰＢＴの等
量とを１２０−３２５℃の範囲のバレル温度で同時に押
し出すことによって調製したポリアリーレート−ポリ
（アルキレンテレフタレート）コポリエステル（それぞ
れ、“コ−ＰＥＴ”及び“コ−ＰＢＴ”と表示する）を
使用した。これ等のコポリエステルの調製法はRobeson
のJ.Appl.Poly.Sci.,30,4081(1985)に記載されている。
これ等の生成物のガラス転移温度は対応するポリアリー
レート及びポリ（アルキレンテレフタレート）それぞれ
のガラス転移温度の中間にあり、コポリエステルが実質
的な割合で存在していることを示した。
（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）又はＰＢＴの等
量とを１２０−３２５℃の範囲のバレル温度で同時に押
し出すことによって調製したポリアリーレート−ポリ
（アルキレンテレフタレート）コポリエステル（それぞ
れ、“コ−ＰＥＴ”及び“コ−ＰＢＴ”と表示する）を
使用した。これ等のコポリエステルの調製法はRobeson
のJ.Appl.Poly.Sci.,30,4081(1985)に記載されている。
これ等の生成物のガラス転移温度は対応するポリアリー
レート及びポリ（アルキレンテレフタレート）それぞれ
のガラス転移温度の中間にあり、コポリエステルが実質
的な割合で存在していることを示した。
本発明の配合物（実施例６及び７（実施例３及び４と同
じ）並びに実施例９）と、コポリエステルを含む比較配
合物（比較実施例８及び１０）を１２０−２６５℃の範
囲のバレル温度で押し出して調製した。押出物を試験片
に成形し、既述の如く物性試験にかけた。結果を以下の
表に示す。
じ）並びに実施例９）と、コポリエステルを含む比較配
合物（比較実施例８及び１０）を１２０−２６５℃の範
囲のバレル温度で押し出して調製した。押出物を試験片
に成形し、既述の如く物性試験にかけた。結果を以下の
表に示す。
ここでも、本発明の組成物は、比較例の組成物に比べ
て、衝撃強さと引張伸びが著しく勝れている。
て、衝撃強さと引張伸びが著しく勝れている。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 71:12 53:02） (56)参考文献 特開 昭63−120755（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−147465（ＪＰ，Ａ) 特開 昭49−50050（ＪＰ，Ａ) 特開 昭56−28239（ＪＰ，Ａ) 特表 昭63−500387（ＪＰ，Ａ)
Claims (15)
- 【請求項１】つぎの樹脂成分： （Ａ）非中和のアミノ型窒素含量が最大で８００ppmで
ある少なくとも一種のポリフェニレンエーテル３０−４
５％； （Ｂ）全ポリエステルに基づいて（Ｂ−１）４０−６５
％の式： の構造単位から本質的になる重合体及び（Ｂ−２）３５
−６０％の式： の構造単位から本質的になる重合体からなるポリエステ
ル混合物５０−６５％（式（Ｉ）及び（II）において、
Ｒ1は飽和Ｃ2-10二価脂肪族又は脂環族炭化水素基であ
り：Ａ1，Ａ2及びＡ3の各々は個々に単環式二価芳香族
基であり；そしてＹは１個又は２個の原子によってＡ2
をＡ3から分離する架橋基である）；及び （Ｃ）ポリフェニレンエーテルと相溶性の少なくとも一
種のエラストマー状耐衝撃性改良剤０〜２０％； （たゞし樹脂成分（Ａ），（Ｂ）及び（Ｃ）の％割合は
樹脂成分の全量に基づく重量％である）及びそれらの任
意の反応生成物を含有してなる、ポリカーボネートを含
まない樹脂組成物。 - 【請求項２】成分（Ａ）が式： をもつ多数の構造単位からなりかつ該単位の各々におい
て独立的に、各Ｑ1はそれぞれハロゲン、第１級又は第
２級低級アルキル、フェニル、ハロアルキル、アミノア
ルキル、炭化水素オキシ又は少なくとも２個の炭素原子
がハロゲン原子と酸素原子を分離している構造のハロ炭
化水素オキシ基であり、そして各Ｑ2はそれぞれ水素、
ハロゲン、第１級又は第２級低級アルキル、フェニル、
ハロアルキル、炭化水素オキシ又はＱ1について定義し
た型のハロ炭化水素オキシ基である請求項１記載の組成
物。 - 【請求項３】成分（Ａ）がポリ（２，６−ジメチル−
１，４−フェニレンエーテル）である請求項２記載の組
成物。 - 【請求項４】成分（Ａ）対成分（Ｂ）の重量比が最大で
１．２：１である請求項３記載の組成物。 - 【請求項５】成分（Ｂ−１）がポリ（エチレンテレフタ
レート）又はポリ（ブチレンテレフタレート）である請
求項４記載の組成物。 - 【請求項６】成分（Ｂ−２）がビスフェノールＡイソフ
タレート、テレフタレート又は混合イソフタレート−テ
レフタレートである請求項５記載の組成物。 - 【請求項７】成分（Ｂ−１）が２０，０００〜７０，０
００の範囲の数平均分子量をもつポリ（ブチレンテレフ
タレート）である請求項６記載の組成物。 - 【請求項８】成分（Ｂ−２）がフェノール６０重量％及
び１，１，２，２−テトラクロルエタン４０重量％の混
合物中で３０℃で測定して０．５〜１．０dl／ｇの範囲
の固有粘度をもつ請求項７記載の組成物。 - 【請求項９】成分（Ａ）３０〜４０％、成分（Ｂ）５０
〜６０％及び成分（Ｃ）１０〜２０％を含有する請求項
５記載の組成物。 - 【請求項１０】成分（Ｃ）が少なくとも一種のアルケニ
ル芳香族化合物及び少なくとも一種のジエンのブロック
共重合体である請求項９記載の組成物。 - 【請求項１１】成分（Ｃ）がスチレンから誘導された両
末端ブロック及びイソプレン及びブタジエンの少なくと
も一方から誘導された中央ブロックからなるトリブロッ
ク共重合体である請求項１０記載の組成物。 - 【請求項１２】成分（Ｂ−２）がビスフェノールＡイソ
フタレート、テレフタレート又は混合イソフタレート−
テレフタレートである請求項１１記載の組成物。 - 【請求項１３】成分（Ｂ−１）が２０，０００〜７０，
０００の範囲の数平均分子量をもつポリ（ブチレンテレ
フタレート）である請求項１２記載の組成物。 - 【請求項１４】成分（Ｂ−２）がフェノール６０重量％
及び１，１，２，２−テトラクロルエタン４０重量％の
混合物中で３０℃で測定して０．５〜１．０dl／ｇの固
有粘度をもつ請求項１３記載の組成物。 - 【請求項１５】成分（Ｃ）の中央ブロックの脂肪族不飽
和分を選択的水素添加によって除去してなる請求項１４
記載の組成物。
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US18269088A | 1988-04-18 | 1988-04-18 | |
| US182,690 | 1988-04-18 | ||
| CA000599448A CA1335126C (en) | 1988-04-18 | 1989-05-11 | Solvent-resistant, compatible blends of polyphenylene ethers and thermoplastic polyester mixtures |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02218741A JPH02218741A (ja) | 1990-08-31 |
| JPH0611849B2 true JPH0611849B2 (ja) | 1994-02-16 |
Family
ID=25672716
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1096544A Expired - Lifetime JPH0611849B2 (ja) | 1988-04-18 | 1989-04-18 | ポリフェニレンエーテル及び熱可塑性ポリエステル混合物の耐溶剤性、相溶性配合物 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0338269B1 (ja) |
| JP (1) | JPH0611849B2 (ja) |
| CA (1) | CA1335126C (ja) |
| DE (1) | DE68923813T2 (ja) |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| US5189114A (en) * | 1990-12-31 | 1993-02-23 | General Electric Company | Compatibilization of polyphenylene ether with polyester using polystyrene-polycarbonate copolymer |
| US5310776A (en) * | 1992-05-13 | 1994-05-10 | Mitsubishi Petrochemical Co., Ltd. | Process for preparing thermoplastic resin composition |
Family Cites Families (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4013613A (en) * | 1971-10-01 | 1977-03-22 | General Electric Company | Reinforced intercrystalline thermoplastic polyester compositions |
| JPS5121664B2 (ja) * | 1972-09-12 | 1976-07-03 | ||
| US4123410A (en) * | 1977-09-30 | 1978-10-31 | General Electric Company | Polyphenylene ether resin compositions of reduced melt viscosity |
| US4259458A (en) * | 1979-08-09 | 1981-03-31 | Union Carbide Corporation | Polyarylate containing blends |
| JPS60147465A (ja) * | 1984-01-10 | 1985-08-03 | Mitsubishi Gas Chem Co Inc | 新規なポリフエニレンエ−テル系樹脂組成物 |
| EP0232367B1 (en) * | 1985-08-02 | 1990-07-25 | General Electric Company | Solvent-resistant, compatible blends of polyphenylene ethers and linear polyesters |
| JPH0768354B2 (ja) * | 1986-07-14 | 1995-07-26 | ゼネラル・エレクトリック・カンパニイ | ポリフェニレンエ−テル−ポリエステル共重合体の製造方法 |
| JPS63120755A (ja) * | 1986-11-11 | 1988-05-25 | Mitsubishi Petrochem Co Ltd | 熱可塑性樹脂組成物 |
-
1989
- 1989-03-21 DE DE68923813T patent/DE68923813T2/de not_active Expired - Fee Related
- 1989-03-21 EP EP89105022A patent/EP0338269B1/en not_active Expired - Lifetime
- 1989-04-18 JP JP1096544A patent/JPH0611849B2/ja not_active Expired - Lifetime
- 1989-05-11 CA CA000599448A patent/CA1335126C/en not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| DE68923813D1 (de) | 1995-09-21 |
| EP0338269A2 (en) | 1989-10-25 |
| EP0338269B1 (en) | 1995-08-16 |
| DE68923813T2 (de) | 1996-03-21 |
| CA1335126C (en) | 1995-04-04 |
| JPH02218741A (ja) | 1990-08-31 |
| EP0338269A3 (en) | 1991-01-16 |
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