JPH0572391A - 放射性廃液の処理方法 - Google Patents
放射性廃液の処理方法Info
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- JPH0572391A JPH0572391A JP16596391A JP16596391A JPH0572391A JP H0572391 A JPH0572391 A JP H0572391A JP 16596391 A JP16596391 A JP 16596391A JP 16596391 A JP16596391 A JP 16596391A JP H0572391 A JPH0572391 A JP H0572391A
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- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 ウラン（Ｕ）や、鉄、ニッケル、クロム、モ
リブデンなどの重金属を含むＨ2ＳＯ4系あるいはＨ3Ｐ
Ｏ4系溶液である放射性廃液からＵと重金属を極めて高
率に回収し、除去処理する放射性廃液の処理方法の提
供。 【構成】 放射性廃液Ａ中のＵのほとんどを回収する第
１の除去工程と、この第１の除去工程を経た後の放射性
廃液Ａ2中の重金属等のほとんどを除去処理する第２の
除去工程と、上記第１及び第２の除去工程で除去されな
かった濾液Ｆ中に残留する微量のＵ及び重金属をほぼ完
全に回収する第３の除去工程より構成されている。 【効果】 当初放射性廃液Ａ中に含有されていたＵと重
金属とを高率で分別除去することができる。
リブデンなどの重金属を含むＨ2ＳＯ4系あるいはＨ3Ｐ
Ｏ4系溶液である放射性廃液からＵと重金属を極めて高
率に回収し、除去処理する放射性廃液の処理方法の提
供。 【構成】 放射性廃液Ａ中のＵのほとんどを回収する第
１の除去工程と、この第１の除去工程を経た後の放射性
廃液Ａ2中の重金属等のほとんどを除去処理する第２の
除去工程と、上記第１及び第２の除去工程で除去されな
かった濾液Ｆ中に残留する微量のＵ及び重金属をほぼ完
全に回収する第３の除去工程より構成されている。 【効果】 当初放射性廃液Ａ中に含有されていたＵと重
金属とを高率で分別除去することができる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、原子力発電所、核燃
料再処理施設、放射性廃棄物処理施設など主に放射性物
質を取り扱う施設より産生される放射性廃液の処理方法
に関し、更に言えば、放射性廃液中からウラン（Ｕ）並
びに鉄（Fe）、ニッケル（Ni）、クロム（Cr）、モリブ
デン（Mo）などの重金属を高率で回収する方法である。
料再処理施設、放射性廃棄物処理施設など主に放射性物
質を取り扱う施設より産生される放射性廃液の処理方法
に関し、更に言えば、放射性廃液中からウラン（Ｕ）並
びに鉄（Fe）、ニッケル（Ni）、クロム（Cr）、モリブ
デン（Mo）などの重金属を高率で回収する方法である。
【０００２】
【従来の技術】従来、Ｕで汚染された炭素鋼およびステ
ンレス鋼等の金属の除染方法の一つとして電解研磨法が
知られ、この電解研磨法に用いられる代表的な電解液と
して濃度３０〜７０％のＨ2ＳＯ4やＨ3ＰＯ4が知られて
いる。上記電解研磨法を用いて金属の除染を行うと、処
理後の電解液中にはＵをはじめ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｍ
ｏなどの重金属（以下、重金属等と略記する。）が溶解
している。この電解液は、一定量以上の元素が溶解する
と除染効果が低下するので、除染効果が低下した時点で
交換するようにしている。
ンレス鋼等の金属の除染方法の一つとして電解研磨法が
知られ、この電解研磨法に用いられる代表的な電解液と
して濃度３０〜７０％のＨ2ＳＯ4やＨ3ＰＯ4が知られて
いる。上記電解研磨法を用いて金属の除染を行うと、処
理後の電解液中にはＵをはじめ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｍ
ｏなどの重金属（以下、重金属等と略記する。）が溶解
している。この電解液は、一定量以上の元素が溶解する
と除染効果が低下するので、除染効果が低下した時点で
交換するようにしている。
【０００３】通常、このような放射性元素を含有する使
用済み電解液（以下、放射性廃液という。）は、金属イ
オン濃度が高く、処理が困難なために、放射性廃棄物と
してそのままの状態で保管されている場合が多く、従っ
て、上記放射性廃液の効果的な処理方法が望まれてい
る。
用済み電解液（以下、放射性廃液という。）は、金属イ
オン濃度が高く、処理が困難なために、放射性廃棄物と
してそのままの状態で保管されている場合が多く、従っ
て、上記放射性廃液の効果的な処理方法が望まれてい
る。
【０００４】従来、一般に放射性溶液中に溶解している
Ｕや重金属等を除去するためには、まず、第１の操作と
して溶媒抽出法が行われる。この溶媒抽出法を用いて、
前述したようなＨ2ＳＯ4やＨ3ＰＯ4系溶液中からＵを抽
出する際に用いられる溶媒としては、例えばトリオクチ
ルアミン（以下、ＴＯＡと略記する。）が一般的に用い
られ、また、ＨＮＯ3系の溶液からＵを抽出する際に用
いられる溶媒としては、トリブチル燐酸（以下、ＴＢＰ
と略記する。）などが用いられる。
Ｕや重金属等を除去するためには、まず、第１の操作と
して溶媒抽出法が行われる。この溶媒抽出法を用いて、
前述したようなＨ2ＳＯ4やＨ3ＰＯ4系溶液中からＵを抽
出する際に用いられる溶媒としては、例えばトリオクチ
ルアミン（以下、ＴＯＡと略記する。）が一般的に用い
られ、また、ＨＮＯ3系の溶液からＵを抽出する際に用
いられる溶媒としては、トリブチル燐酸（以下、ＴＢＰ
と略記する。）などが用いられる。
【０００５】また、上記のようにＴＯＡやＴＢＰで、Ｕ
や重金属等を溶媒抽出した場合抽出後の放射性廃液中に
は、まだ、微量の未回収Ｕと多量の重金属等が残留して
いる。そこで、従来は第２の操作として、上記放射性廃
液中に水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）を加えて上記Ｕや
重金属等を水酸化物として沈殿させ、更にこれを濾過・
回収して微量のＵを含有する上記沈殿物をセメント固化
して除去する操作を行っている。
や重金属等を溶媒抽出した場合抽出後の放射性廃液中に
は、まだ、微量の未回収Ｕと多量の重金属等が残留して
いる。そこで、従来は第２の操作として、上記放射性廃
液中に水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）を加えて上記Ｕや
重金属等を水酸化物として沈殿させ、更にこれを濾過・
回収して微量のＵを含有する上記沈殿物をセメント固化
して除去する操作を行っている。
【０００６】また、上記第２の操作における沈殿物濾過
後の濾液である放射性廃液中には、上記２操作を経た後
もなお回収されない微量のＵならびに重金属等が残留し
ているので、従来は、これら微量のＵや重金属等を除去
するための第３の操作として、水ガラスを用いた凝集沈
殿法を採用している。この水ガラスを用いた凝集沈殿法
は、すなわち水ガラスの主成分であるＮａ2ＳｉＯ3が、
強酸あるいはアンモニウム塩と反応して沈殿を生じた
り、あるいはゲル状態となって重金属を凝集沈殿する性
質を利用して目的物質を沈殿除去する方法である。
後の濾液である放射性廃液中には、上記２操作を経た後
もなお回収されない微量のＵならびに重金属等が残留し
ているので、従来は、これら微量のＵや重金属等を除去
するための第３の操作として、水ガラスを用いた凝集沈
殿法を採用している。この水ガラスを用いた凝集沈殿法
は、すなわち水ガラスの主成分であるＮａ2ＳｉＯ3が、
強酸あるいはアンモニウム塩と反応して沈殿を生じた
り、あるいはゲル状態となって重金属を凝集沈殿する性
質を利用して目的物質を沈殿除去する方法である。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記第
１の操作において、ＴＯＡを抽出溶媒とした溶媒抽出法
を用いると、抽出溶媒であるＴＯＡと放射性廃液との分
離性が悪いため、確実な分離操作が困難であるという問
題があった。また、ＵのＴＯＡへの分配係数は、Ｈ2Ｓ
Ｏ4中のＵの回収率はおよそ８０％程度、Ｈ3ＰＯ4中の
Ｕの回収率はおよそ５０％程度であるため、放射性廃液
水相中に相当量のＵが残留するという問題があった。
１の操作において、ＴＯＡを抽出溶媒とした溶媒抽出法
を用いると、抽出溶媒であるＴＯＡと放射性廃液との分
離性が悪いため、確実な分離操作が困難であるという問
題があった。また、ＵのＴＯＡへの分配係数は、Ｈ2Ｓ
Ｏ4中のＵの回収率はおよそ８０％程度、Ｈ3ＰＯ4中の
Ｕの回収率はおよそ５０％程度であるため、放射性廃液
水相中に相当量のＵが残留するという問題があった。
【０００８】また、ＴＢＰを抽出溶媒とした溶媒抽出法
を用いると、その抽出機構がＴＢＰ，ＵＯ2 2+およびＮ
Ｏ3 -間でＵＯ2（ＮＯ3）2・２ＴＢＰで示されるような
構造の錯塩を形成することによるため、ＨＮＯ3系溶液
中のＵを抽出する際の溶媒として用いた場合は極めて高
率にＵを抽出できるものの、上述した放射性廃液のよう
にＵがＨ2ＳＯ4系あるいはＨ3ＰＯ4系溶液中に存在する
場合は、ＵのＴＢＰへの分配係数がＨＮＯ3系溶液に存
在しているものに比べ、著しく低下してしまうため、当
該放射性廃液のようなＨ2ＳＯ4系あるいはＨ3ＰＯ4系溶
液中のＵを抽出する溶媒には適さないという問題があっ
た。
を用いると、その抽出機構がＴＢＰ，ＵＯ2 2+およびＮ
Ｏ3 -間でＵＯ2（ＮＯ3）2・２ＴＢＰで示されるような
構造の錯塩を形成することによるため、ＨＮＯ3系溶液
中のＵを抽出する際の溶媒として用いた場合は極めて高
率にＵを抽出できるものの、上述した放射性廃液のよう
にＵがＨ2ＳＯ4系あるいはＨ3ＰＯ4系溶液中に存在する
場合は、ＵのＴＢＰへの分配係数がＨＮＯ3系溶液に存
在しているものに比べ、著しく低下してしまうため、当
該放射性廃液のようなＨ2ＳＯ4系あるいはＨ3ＰＯ4系溶
液中のＵを抽出する溶媒には適さないという問題があっ
た。
【０００９】また、従来の第２の操作において、放射性
廃液へのＮａＯＨの添加操作により生ずる沈殿物中には
硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ4）、リン酸水素ナトリウム
（Ｎａ2ＨＰＯ4）、硝酸ナトリウム（ＮａＮＯ3）等の
水溶性塩類が多量に含まれているため、例えば、上記Ｎ
ａ2ＳＯ4などが、以下式(I)に示すようにセメント固化
操作の際のセメントの水和により生じた水酸化カルシウ
ム（Ｃａ（ＯＨ）2）と反応して硫酸カルシウム２水和
物（ＣａＳＯ4・２Ｈ2Ｏ）を生成し、さらにこのＣａＳ
Ｏ4・２Ｈ2Ｏの一部が、以下式(II)に示すようにカルシ
ウムアルミネート水和物（３ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・６Ｈ2
Ｏ）と反応してエトリンガイト（３ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・
３ＣａＳＯ4・３２Ｈ2Ｏ）を生成し、その際体積膨張を
起こしてセメント固化体が破壊されてしまうという問題
があった。
廃液へのＮａＯＨの添加操作により生ずる沈殿物中には
硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ4）、リン酸水素ナトリウム
（Ｎａ2ＨＰＯ4）、硝酸ナトリウム（ＮａＮＯ3）等の
水溶性塩類が多量に含まれているため、例えば、上記Ｎ
ａ2ＳＯ4などが、以下式(I)に示すようにセメント固化
操作の際のセメントの水和により生じた水酸化カルシウ
ム（Ｃａ（ＯＨ）2）と反応して硫酸カルシウム２水和
物（ＣａＳＯ4・２Ｈ2Ｏ）を生成し、さらにこのＣａＳ
Ｏ4・２Ｈ2Ｏの一部が、以下式(II)に示すようにカルシ
ウムアルミネート水和物（３ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・６Ｈ2
Ｏ）と反応してエトリンガイト（３ＣａＯ・Ａｌ2Ｏ3・
３ＣａＳＯ4・３２Ｈ2Ｏ）を生成し、その際体積膨張を
起こしてセメント固化体が破壊されてしまうという問題
があった。
【化１】
【化２】
【００１０】また、従来の第３の操作時において、沈殿
物除去後の濾液である放射性廃液は、水ガラスを添加し
ただけでは沈殿を生じないので、強酸あるいはアンモニ
ウム塩などの補助剤を添加して水ガラス沈殿物を生成さ
せる必要があるが、廃棄時の最終的なｐＨ調整を考慮す
ると、強酸を添加するのは得策ではなく、また、アンモ
ニウム塩を添加すると上記放射性廃液を最終的に排出す
る際、その排出規準（アンモニア性窒素等）をクリアさ
せる必要があるためやはり好ましくないなどの問題があ
った。
物除去後の濾液である放射性廃液は、水ガラスを添加し
ただけでは沈殿を生じないので、強酸あるいはアンモニ
ウム塩などの補助剤を添加して水ガラス沈殿物を生成さ
せる必要があるが、廃棄時の最終的なｐＨ調整を考慮す
ると、強酸を添加するのは得策ではなく、また、アンモ
ニウム塩を添加すると上記放射性廃液を最終的に排出す
る際、その排出規準（アンモニア性窒素等）をクリアさ
せる必要があるためやはり好ましくないなどの問題があ
った。
【００１１】本発明は上記事情に鑑みなされたもので、
Ｕや重金属等を含むＨ2ＳＯ4系あるいはＨ3ＰＯ4系溶液
である放射性廃液からＵと重金属を極めて高率に回収
し、除去処理する放射性廃液の処理方法の提供を目的と
する。
Ｕや重金属等を含むＨ2ＳＯ4系あるいはＨ3ＰＯ4系溶液
である放射性廃液からＵと重金属を極めて高率に回収
し、除去処理する放射性廃液の処理方法の提供を目的と
する。
【００１２】
【課題を解決するための手段】上記課題は、鉄、ニッケ
ル、クロム、モリブデンなどの重金属とウランとを含有
する硫酸系またはリン酸系の放射性廃液Ａに硝酸を添加
し、この硝酸添加後の該放射性廃液Ａ1にトリブチル燐
酸を含有する抽出溶媒Ｂを加えて該放射性廃液Ａ1中の
ウランを該抽出溶媒Ｂ側に抽出し、さらにウラン抽出後
の該抽出溶媒Ｂを分取後、この該抽出溶媒Ｂに水を加え
て該抽出溶媒Ｂ中のウランを水相Ｃに逆抽出して、放射
性廃液Ａ中からウランを回収、除去する第１の除去工程
と、上記第１の除去工程終了後の放射性廃液Ａ2に水酸
化ナトリウムを加えて該放射性廃液Ａ2中に上記重金属
の沈殿物Ｄを生じさせた後、この沈殿物Ｄと濾液Ｆとを
濾別し、該沈殿物Ｄを水洗して該沈殿物Ｄ中の水溶性塩
類を除去し、この水洗後の該沈殿物Ｄをセメント固化し
て、放射性廃液Ａ2から上記重金属を除去処理する第２
の除去工程と、上記濾液Ｆに水溶性マグネシウム塩およ
び水ガラスを添加し、更にアルカリ溶液を添加してｐＨ
８〜９に調整し、水ガラス沈殿物Ｇを生成させ、該濾液
Ｆ中に残留するウラン及び重金属を回収、除去する第３
の除去工程とを具備した構成とすることにより解決され
る。
ル、クロム、モリブデンなどの重金属とウランとを含有
する硫酸系またはリン酸系の放射性廃液Ａに硝酸を添加
し、この硝酸添加後の該放射性廃液Ａ1にトリブチル燐
酸を含有する抽出溶媒Ｂを加えて該放射性廃液Ａ1中の
ウランを該抽出溶媒Ｂ側に抽出し、さらにウラン抽出後
の該抽出溶媒Ｂを分取後、この該抽出溶媒Ｂに水を加え
て該抽出溶媒Ｂ中のウランを水相Ｃに逆抽出して、放射
性廃液Ａ中からウランを回収、除去する第１の除去工程
と、上記第１の除去工程終了後の放射性廃液Ａ2に水酸
化ナトリウムを加えて該放射性廃液Ａ2中に上記重金属
の沈殿物Ｄを生じさせた後、この沈殿物Ｄと濾液Ｆとを
濾別し、該沈殿物Ｄを水洗して該沈殿物Ｄ中の水溶性塩
類を除去し、この水洗後の該沈殿物Ｄをセメント固化し
て、放射性廃液Ａ2から上記重金属を除去処理する第２
の除去工程と、上記濾液Ｆに水溶性マグネシウム塩およ
び水ガラスを添加し、更にアルカリ溶液を添加してｐＨ
８〜９に調整し、水ガラス沈殿物Ｇを生成させ、該濾液
Ｆ中に残留するウラン及び重金属を回収、除去する第３
の除去工程とを具備した構成とすることにより解決され
る。
【００１３】
【作用】本発明の放射性廃液の処理方法にあっては、硝
酸を添加し、ＴＢＰを含む抽出溶媒を加えることによ
り、ＴＢＰ，ＵＯ2 2+およびＮＯ3 -間で、その構造がＵ
Ｏ2（ＮＯ3）2・２ＴＢＰで示される錯塩が形成され、
これによりＵの抽出溶媒相への分配係数が高くなるた
め、Ｕを高率で回収できる。
酸を添加し、ＴＢＰを含む抽出溶媒を加えることによ
り、ＴＢＰ，ＵＯ2 2+およびＮＯ3 -間で、その構造がＵ
Ｏ2（ＮＯ3）2・２ＴＢＰで示される錯塩が形成され、
これによりＵの抽出溶媒相への分配係数が高くなるた
め、Ｕを高率で回収できる。
【００１４】また、上記放射性廃液相に水酸化ナトリウ
ムを加えて中和し、得られた反応液を残渣と濾液に濾別
し、この後該残渣を水洗して該残渣中の水溶性塩類を除
去し、その水洗後の残渣をセメント固化するので、この
セメント固化体は水溶性塩類に起因する体積膨張が起こ
らずセメント固化体の破壊が防止される。
ムを加えて中和し、得られた反応液を残渣と濾液に濾別
し、この後該残渣を水洗して該残渣中の水溶性塩類を除
去し、その水洗後の残渣をセメント固化するので、この
セメント固化体は水溶性塩類に起因する体積膨張が起こ
らずセメント固化体の破壊が防止される。
【００１５】また、微量のＵと重金属等を含む上記濾液
に水溶性マグネシウム塩および水ガラスを添加し、更に
アルカリ溶液を添加してｐＨ８〜９に調整することによ
り、例えば、上記放射性廃液に添加した硝酸マグネシウ
ム６水和物（Ｍｇ（ＮＯ3）・６Ｈ2Ｏ）などのマグネシ
ウム塩由来のＭｇが、弱アルカリ領域でＮａ2ＳｉＯ3あ
るいは重金属等と複塩を形成することによりＵと重金属
等が凝集された水ガラス沈殿物が生じ、濾液中のＵと重
金属等とが回収される。
に水溶性マグネシウム塩および水ガラスを添加し、更に
アルカリ溶液を添加してｐＨ８〜９に調整することによ
り、例えば、上記放射性廃液に添加した硝酸マグネシウ
ム６水和物（Ｍｇ（ＮＯ3）・６Ｈ2Ｏ）などのマグネシ
ウム塩由来のＭｇが、弱アルカリ領域でＮａ2ＳｉＯ3あ
るいは重金属等と複塩を形成することによりＵと重金属
等が凝集された水ガラス沈殿物が生じ、濾液中のＵと重
金属等とが回収される。
【００１６】また、本発明の放射性廃液の処理方法にあ
っては、放射性廃液中のＵのほとんどを回収する第１の
除去工程と、この第１の除去工程を経た後の放射性廃液
中の重金属等のほとんどを除去処理する第２の除去工程
と、上記第１及び第２の除去工程で除去されなかった放
射性廃液中に残留する微量のＵ及び重金属をほぼ完全に
回収する第３の除去工程より構成されているので、当初
放射性廃液中に含有されていたＵと重金属とが高率で分
別除去される。
っては、放射性廃液中のＵのほとんどを回収する第１の
除去工程と、この第１の除去工程を経た後の放射性廃液
中の重金属等のほとんどを除去処理する第２の除去工程
と、上記第１及び第２の除去工程で除去されなかった放
射性廃液中に残留する微量のＵ及び重金属をほぼ完全に
回収する第３の除去工程より構成されているので、当初
放射性廃液中に含有されていたＵと重金属とが高率で分
別除去される。
【００１７】以下、図面を用い本発明を詳細に説明す
る。図１は、Ｕと重金属とを含有するＨ2ＳＯ4系あるい
はＨ3ＰＯ4系の放射性廃液を処理する工程に本発明の放
射性廃液の処理方法を適用した一例を示すフロー図であ
る。
る。図１は、Ｕと重金属とを含有するＨ2ＳＯ4系あるい
はＨ3ＰＯ4系の放射性廃液を処理する工程に本発明の放
射性廃液の処理方法を適用した一例を示すフロー図であ
る。
【００１８】ここで処理される放射性廃液とは、Ｆｅ、
Ｎｉ、Ｃｒ、Ｍｏなどの重金属と、Ｕとを含有する廃液
で、原子力施設等においてＵに汚染された炭素鋼あるい
はステンレス鋼を電解研磨法により処理する場合、廃液
として産生されるものである。この廃液中にはＨ2ＳＯ4
あるいはＨ3ＰＯ4が高濃度で含有され、さらにＵや重金
属等も多量に含有されている。本発明は、このような放
射性廃液中のＵと重金属等を、ほぼ完全に除去する方法
である。
Ｎｉ、Ｃｒ、Ｍｏなどの重金属と、Ｕとを含有する廃液
で、原子力施設等においてＵに汚染された炭素鋼あるい
はステンレス鋼を電解研磨法により処理する場合、廃液
として産生されるものである。この廃液中にはＨ2ＳＯ4
あるいはＨ3ＰＯ4が高濃度で含有され、さらにＵや重金
属等も多量に含有されている。本発明は、このような放
射性廃液中のＵと重金属等を、ほぼ完全に除去する方法
である。
【００１９】（第１の除去工程） まず、放射性廃液Ａ
にＨＮＯ3などのＮＯ3 -源となる強酸を混合工程１にお
いて混合する。このＨＮＯ3を加えた放射性廃液Ａ1中に
は、ＵＯ2 2+と、添加したＨＮＯ3に由来するＮＯ3 -とが
存在している。
にＨＮＯ3などのＮＯ3 -源となる強酸を混合工程１にお
いて混合する。このＨＮＯ3を加えた放射性廃液Ａ1中に
は、ＵＯ2 2+と、添加したＨＮＯ3に由来するＮＯ3 -とが
存在している。
【００２０】次に、抽出工程２において、ＴＢＰをｎ−
ドデカン等の希釈剤で希釈した溶媒を抽出溶媒として上
記放射性廃液Ａ1に混合して５〜６分振盪し、その後、
ただちに抽出溶媒相Ｂを分取する。なお、この抽出溶媒
は、ＴＢＰ：ｎ−ドデカン＝３：７とするのが望まし
い。
ドデカン等の希釈剤で希釈した溶媒を抽出溶媒として上
記放射性廃液Ａ1に混合して５〜６分振盪し、その後、
ただちに抽出溶媒相Ｂを分取する。なお、この抽出溶媒
は、ＴＢＰ：ｎ−ドデカン＝３：７とするのが望まし
い。
【００２１】上記抽出工程２操作時においては、放射性
廃液Ａ中にＵＯ2 2+の状態で存在するＵと、先の混合工
程１において放射性廃液Ａ中に添加されたＨＮＯ3由来
のＮＯ3 -と、上記抽出工程２で放射性廃液Ａ1中に混合
されたＴＢＰとの間でＵＯ2（ＮＯ3）2・２ＴＢＰで示
される構造の錯塩が形成され、これにより放射性廃液Ａ
1相中のＵは、抽出溶媒相Ｂ中に高率で回収される。
廃液Ａ中にＵＯ2 2+の状態で存在するＵと、先の混合工
程１において放射性廃液Ａ中に添加されたＨＮＯ3由来
のＮＯ3 -と、上記抽出工程２で放射性廃液Ａ1中に混合
されたＴＢＰとの間でＵＯ2（ＮＯ3）2・２ＴＢＰで示
される構造の錯塩が形成され、これにより放射性廃液Ａ
1相中のＵは、抽出溶媒相Ｂ中に高率で回収される。
【００２２】上記抽出工程２終了後、さらに逆抽出工程
３において、上記抽出工程２で分取した抽出溶媒Ｂ１容
量に対し純水１容量を加え、抽出溶媒相Ｂ中のＵを水相
Ｃ側に逆抽出する。
３において、上記抽出工程２で分取した抽出溶媒Ｂ１容
量に対し純水１容量を加え、抽出溶媒相Ｂ中のＵを水相
Ｃ側に逆抽出する。
【００２３】上記抽出工程２の抽出操作は４段程度の回
数繰り返し行い、逆抽出工程３の逆抽出操作は、抽出工
程２各抽出段ごとに、水相Ｃ側にＵが逆抽出されなくな
るまで５〜６段程度繰り返し行う。このようにして、Ｕ
は水相Ｃ中に全て回収され、一方抽出溶媒Ｂは、抽出工
程２において放射性廃液Ａ1に加えられる抽出溶媒（Ｔ
ＢＰ）として再利用される。
数繰り返し行い、逆抽出工程３の逆抽出操作は、抽出工
程２各抽出段ごとに、水相Ｃ側にＵが逆抽出されなくな
るまで５〜６段程度繰り返し行う。このようにして、Ｕ
は水相Ｃ中に全て回収され、一方抽出溶媒Ｂは、抽出工
程２において放射性廃液Ａ1に加えられる抽出溶媒（Ｔ
ＢＰ）として再利用される。
【００２４】（第２の除去工程） 上記第１の除去工程
の抽出工程２終了後、含有するＵの大部分を除去された
放射性廃液Ａ2中には、微量の未回収Ｕと、Ｆｅ、Ｎ
ｉ、Ｃｒ、Ｍｏなどの重金属が多量に含有されている。
従って、第２の除去工程では上記のうち特に重金属等を
回収する。
の抽出工程２終了後、含有するＵの大部分を除去された
放射性廃液Ａ2中には、微量の未回収Ｕと、Ｆｅ、Ｎ
ｉ、Ｃｒ、Ｍｏなどの重金属が多量に含有されている。
従って、第２の除去工程では上記のうち特に重金属等を
回収する。
【００２５】第２の除去工程では、まず中和工程４に
おいて重金属等を含む放射性廃液Ａ2に、２５％ＮａＯ
Ｈ溶液を加えてｐＨを６.０〜７.０に調整し、重金属等
を水酸化物の沈殿として濾別・分離する。次に、水溶
性塩類除去工程５において、上記中和工程４で得られた
沈殿物Ｄに、約５０℃程度の温水を加えて約１０分間程
度攪拌した後、これを濾過する操作を２回程度繰り返
す。さらに、粉砕・乾燥工程６において、上記水溶性
塩類除去工程５を経た後の沈殿物Ｄを、約１１５〜１２
５℃で乾燥させた後、これを２ｍｍ以下に粉砕する。
次に、固化工程７において、上記粉砕・乾燥工程６で細
かく粉砕された沈殿物Ｂに、水セメント比約６０％のモ
ルタルを、沈殿物Ｄ８０ｇに対しモルタル１００ｃｍ3
の割合で加えこれを混練する。最後に混練したモルタル
を所定の型枠に流し込み不足分のモルタルを補充してそ
のまま所定時間放置して固化させるか、あるいは必要に
応じ再び混練した後、再度型枠に流し込んで所定時間放
置して固化させる。
おいて重金属等を含む放射性廃液Ａ2に、２５％ＮａＯ
Ｈ溶液を加えてｐＨを６.０〜７.０に調整し、重金属等
を水酸化物の沈殿として濾別・分離する。次に、水溶
性塩類除去工程５において、上記中和工程４で得られた
沈殿物Ｄに、約５０℃程度の温水を加えて約１０分間程
度攪拌した後、これを濾過する操作を２回程度繰り返
す。さらに、粉砕・乾燥工程６において、上記水溶性
塩類除去工程５を経た後の沈殿物Ｄを、約１１５〜１２
５℃で乾燥させた後、これを２ｍｍ以下に粉砕する。
次に、固化工程７において、上記粉砕・乾燥工程６で細
かく粉砕された沈殿物Ｂに、水セメント比約６０％のモ
ルタルを、沈殿物Ｄ８０ｇに対しモルタル１００ｃｍ3
の割合で加えこれを混練する。最後に混練したモルタル
を所定の型枠に流し込み不足分のモルタルを補充してそ
のまま所定時間放置して固化させるか、あるいは必要に
応じ再び混練した後、再度型枠に流し込んで所定時間放
置して固化させる。
【００２６】（第３の除去工程）上述した第２の除去工
程の中和工程４において、沈殿物Ｄを濾取した後の濾液
Ｆ中には、まだ微量のＵ及び重金属が残留しているた
め、この第３の除去工程において、上記残留Ｕ及び重金
属を処理する。
程の中和工程４において、沈殿物Ｄを濾取した後の濾液
Ｆ中には、まだ微量のＵ及び重金属が残留しているた
め、この第３の除去工程において、上記残留Ｕ及び重金
属を処理する。
【００２７】第３の除去工程では、まず溶解工程８にお
いて濾液ＦにＭｇ（ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏなどの水溶性マ
グネシウム塩を添加してこれを濾液Ｆ内に溶解し、更に
この溶液にＮａ2ＳｉＯ3を主成分とする水ガラスを添加
する。なお、この時添加溶解するマグネシウム塩として
は、上記Ｍｇ（ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏの他、ＭｇＣｌ2・６
Ｈ2Ｏを用いてもよい。これらマグネシウム塩由来のＭ
ｇは、逆アルカリ性領域で、Ｎａ2ＳｉＯ3および溶液中
の重金属と複塩を形成し、これが水ガラス沈殿物を形成
する。
いて濾液ＦにＭｇ（ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏなどの水溶性マ
グネシウム塩を添加してこれを濾液Ｆ内に溶解し、更に
この溶液にＮａ2ＳｉＯ3を主成分とする水ガラスを添加
する。なお、この時添加溶解するマグネシウム塩として
は、上記Ｍｇ（ＮＯ3）2・６Ｈ2Ｏの他、ＭｇＣｌ2・６
Ｈ2Ｏを用いてもよい。これらマグネシウム塩由来のＭ
ｇは、逆アルカリ性領域で、Ｎａ2ＳｉＯ3および溶液中
の重金属と複塩を形成し、これが水ガラス沈殿物を形成
する。
【００２８】次に、水ガラスを添加した上記濾液Ｆに調
整工程９においてＮａＯＨあるいはＫＯＨなどのアルカ
リ溶液を添加してｐＨ８〜９に調節し、水ガラス沈殿物
Ｇ生じさせる。この後、濾過工程１０において水ガラス
沈殿物を生じた濾液Ｆを濾過して処理済み廃液Ｈと水ガ
ラス沈殿物Ｇとに分離する。なお、分離後、処理済み廃
液Ｈは排出し水ガラス沈殿物Ｇは保管する。この水ガラ
ス沈殿物には、濾液Ｆ中に残留する微量のＵと重金属
等、すなわち第１及び第２の除去工程で除去されなかっ
たＵと重金属が凝集されている。
整工程９においてＮａＯＨあるいはＫＯＨなどのアルカ
リ溶液を添加してｐＨ８〜９に調節し、水ガラス沈殿物
Ｇ生じさせる。この後、濾過工程１０において水ガラス
沈殿物を生じた濾液Ｆを濾過して処理済み廃液Ｈと水ガ
ラス沈殿物Ｇとに分離する。なお、分離後、処理済み廃
液Ｈは排出し水ガラス沈殿物Ｇは保管する。この水ガラ
ス沈殿物には、濾液Ｆ中に残留する微量のＵと重金属
等、すなわち第１及び第２の除去工程で除去されなかっ
たＵと重金属が凝集されている。
【００２９】以上述べたように、本例の放射性廃液の処
理方法にあっては、第１の除去工程の混合工程１におい
て放射性廃液Ａ中に硝酸を添加し、抽出工程２において
ＴＢＰを含む抽出溶媒を加えることにより、ＴＢＰ，Ｕ
Ｏ2 2+およびＮＯ3 -間で、その構造がＵＯ2（ＮＯ3）2・
２ＴＢＰで示される錯塩が形成され、これによりＵの抽
出溶媒相Ｂへの分配係数が高くなる。従って、放射性廃
液Ａ中のＵを高率で分別回収できる。
理方法にあっては、第１の除去工程の混合工程１におい
て放射性廃液Ａ中に硝酸を添加し、抽出工程２において
ＴＢＰを含む抽出溶媒を加えることにより、ＴＢＰ，Ｕ
Ｏ2 2+およびＮＯ3 -間で、その構造がＵＯ2（ＮＯ3）2・
２ＴＢＰで示される錯塩が形成され、これによりＵの抽
出溶媒相Ｂへの分配係数が高くなる。従って、放射性廃
液Ａ中のＵを高率で分別回収できる。
【００３０】また、第２の除去工程の水溶性塩類除去工
程５において、沈殿物Ｄを水洗して沈殿物中の水溶性塩
類の除去を行うので、第２の除去工程において作製され
るセメント固化体は、水溶性塩類に起因する体積膨張が
起こらずセメント固化体の破壊が防止される。
程５において、沈殿物Ｄを水洗して沈殿物中の水溶性塩
類の除去を行うので、第２の除去工程において作製され
るセメント固化体は、水溶性塩類に起因する体積膨張が
起こらずセメント固化体の破壊が防止される。
【００３１】また、上記濾液Ｆに、硝酸マグネシウム６
水和物（Ｍｇ（ＮＯ3）・６Ｈ2Ｏ）などの水溶性マグネ
シウム塩およびＮａ2ＳｉＯ3を主成分とする水ガラスを
添加し、更にこれにＮａＯＨなどのアルカリ溶液を添加
してｐＨ８〜９に調整することにより、上記濾液Ｆに添
加したマグネシウム塩由来のＭｇが、弱アルカリ領域で
水ガラスのＮａ2ＳｉＯ3あるいは濾液Ｆ中のＵおよび重
金属と複塩を形成するのでＵと重金属等が凝集された水
ガラス沈殿物Ｇが生じる。従って、上記水ガラス沈殿物
Ｇ内に濾液Ｆ中のＵと重金属等とを回収することができ
る。
水和物（Ｍｇ（ＮＯ3）・６Ｈ2Ｏ）などの水溶性マグネ
シウム塩およびＮａ2ＳｉＯ3を主成分とする水ガラスを
添加し、更にこれにＮａＯＨなどのアルカリ溶液を添加
してｐＨ８〜９に調整することにより、上記濾液Ｆに添
加したマグネシウム塩由来のＭｇが、弱アルカリ領域で
水ガラスのＮａ2ＳｉＯ3あるいは濾液Ｆ中のＵおよび重
金属と複塩を形成するのでＵと重金属等が凝集された水
ガラス沈殿物Ｇが生じる。従って、上記水ガラス沈殿物
Ｇ内に濾液Ｆ中のＵと重金属等とを回収することができ
る。
【００３２】また、本例の放射性廃液の処理方法にあっ
ては、放射性廃液Ａ中のＵのほとんどを回収する第１の
除去工程と、この第１の除去工程を経た後の放射性廃液
Ａ2中の重金属等のほとんどを除去処理する第２の除去
工程と、上記第１及び第２の除去工程で除去されなかっ
た濾液Ｆ中に残留する微量のＵ及び重金属をほぼ完全に
回収する第３の除去工程より構成されているので、当初
放射性廃液Ａ中に含有されていたＵを高率で分別回収で
きるとともに、重金属等は高率に除去処理できる。
ては、放射性廃液Ａ中のＵのほとんどを回収する第１の
除去工程と、この第１の除去工程を経た後の放射性廃液
Ａ2中の重金属等のほとんどを除去処理する第２の除去
工程と、上記第１及び第２の除去工程で除去されなかっ
た濾液Ｆ中に残留する微量のＵ及び重金属をほぼ完全に
回収する第３の除去工程より構成されているので、当初
放射性廃液Ａ中に含有されていたＵを高率で分別回収で
きるとともに、重金属等は高率に除去処理できる。
【００３３】
［実施例１］ Ｈ2ＳＯ4濃度２８％、ＵとＦｅとＮｉと
ＣｒおよびＭｏとをそれぞれ約７ｇ／リットル含有する
放射性廃液を処理した。
ＣｒおよびＭｏとをそれぞれ約７ｇ／リットル含有する
放射性廃液を処理した。
【００３４】（第１の除去工程）まず、前記放射性廃液
１.８リットルに、６２％のＨＮＯ3を１.４N ＨＮＯ3と
なるように添加した。次に、ＨＮＯ3を添加された上記
放射性廃液（Ｕ含有量６．８０ｇ／リットル）１容量に
対し、ＴＢＰとｎ−ドデカンを容量比３：７となるよう
に混合した抽出溶媒を１容量加え、分液ロートを用いて
室温で５分間振盪し、振盪後抽出溶媒相を分取した（抽
出工程２）。次に、分取した上記抽出溶媒１容量に対し
純水１容量を加え、分液ロートを用いて室温で５分間振
盪し、振盪後水相を分取した（逆抽出工程３）。上記
の抽出工程２を４段繰り返し行い、これら抽出工程２各
段において分取した抽出溶媒相を純水で逆抽出する上記
に示す逆抽出工程３を、水相Ｃ中にＵが検出されなく
なるまで６段繰り返し行った。
１.８リットルに、６２％のＨＮＯ3を１.４N ＨＮＯ3と
なるように添加した。次に、ＨＮＯ3を添加された上記
放射性廃液（Ｕ含有量６．８０ｇ／リットル）１容量に
対し、ＴＢＰとｎ−ドデカンを容量比３：７となるよう
に混合した抽出溶媒を１容量加え、分液ロートを用いて
室温で５分間振盪し、振盪後抽出溶媒相を分取した（抽
出工程２）。次に、分取した上記抽出溶媒１容量に対し
純水１容量を加え、分液ロートを用いて室温で５分間振
盪し、振盪後水相を分取した（逆抽出工程３）。上記
の抽出工程２を４段繰り返し行い、これら抽出工程２各
段において分取した抽出溶媒相を純水で逆抽出する上記
に示す逆抽出工程３を、水相Ｃ中にＵが検出されなく
なるまで６段繰り返し行った。
【００３５】以上に述べた操作により１３．４７ｇ（回
収率約９９％）のＵを回収することができた。また、回
収した上記Ｕ中の不純物元素を各元素ごとに定量したと
ころ以下表１に示す結果が得られた。
収率約９９％）のＵを回収することができた。また、回
収した上記Ｕ中の不純物元素を各元素ごとに定量したと
ころ以下表１に示す結果が得られた。
【表１】
【００３６】（第２の除去工程）上記抽出工程２終了
後、まず放射性廃液Ａ2に、２５％ＮａＯＨ溶液を加え
てｐＨを６.５〜７.０に調整し、重金属等を水酸化物の
沈殿物Ｄとして濾別・分離した（中和工程４）。次に、
上記沈殿物Ｄに、約５０℃の温水を２リットル加えて１
０分間攪拌した後これを濾過した。なおこの操作は２回
繰り返して行った（水溶性塩類除去工程５）。さらに、
上記沈殿物Ｄを、１２０℃で乾燥させた後、これを乳鉢
内で２ｍｍ以下となるように粉砕した（粉砕・乾燥工程
６）。次に、上記の粉砕された沈殿物Ｄに、水セメント
比６０％のモルタルを、沈殿物Ｄ８０ｇに対しモルタル
１００ｃｍ3の割合で加えこれを混練した。混練後この
モルタルを内径５０ｍｍ、全長１００ｍｍの円筒状型枠
に流し込み、不足分のモルタルを補充した。さらにこの
モルタルの全量をビーカーに移して１分間よく混練し
た。混練後、このモルタルを再度先の型枠と同様のもの
に流し込み、４８時間放置してモルタルを固化させた
後、型枠を外してセメント固化体Ｅを取り出した（固化
工程７）。
後、まず放射性廃液Ａ2に、２５％ＮａＯＨ溶液を加え
てｐＨを６.５〜７.０に調整し、重金属等を水酸化物の
沈殿物Ｄとして濾別・分離した（中和工程４）。次に、
上記沈殿物Ｄに、約５０℃の温水を２リットル加えて１
０分間攪拌した後これを濾過した。なおこの操作は２回
繰り返して行った（水溶性塩類除去工程５）。さらに、
上記沈殿物Ｄを、１２０℃で乾燥させた後、これを乳鉢
内で２ｍｍ以下となるように粉砕した（粉砕・乾燥工程
６）。次に、上記の粉砕された沈殿物Ｄに、水セメント
比６０％のモルタルを、沈殿物Ｄ８０ｇに対しモルタル
１００ｃｍ3の割合で加えこれを混練した。混練後この
モルタルを内径５０ｍｍ、全長１００ｍｍの円筒状型枠
に流し込み、不足分のモルタルを補充した。さらにこの
モルタルの全量をビーカーに移して１分間よく混練し
た。混練後、このモルタルを再度先の型枠と同様のもの
に流し込み、４８時間放置してモルタルを固化させた
後、型枠を外してセメント固化体Ｅを取り出した（固化
工程７）。
【００３７】（実験例１） 上記セメント固化体Ｅの耐
崩壊性を試験するため、以下の実験を行った。まず、比
較例として、第２の除去工程における水溶性塩類除去工
程５を省いた以外は、上記実施例１の操作と全く同様の
操作で得た比較例１のセメント固化体と、第２の除去工
程の固化工程７において、沈殿物Ｄ８０ｇに対しモルタ
ル１００ｃｍ3の割合で加えたのを、沈殿物Ｄ４０ｇに
対しモルタル１００ｃｍ3とした以外は、比較例１と全
く同様の操作で得た比較例２のセメント固化体とを用意
し、これら比較例１，２のセメント固化体と、上記実施
例１のセメント固化体Ｅとを同時に作製し、これらを２
８日間養生した後２リットルの水道水に浸水させ、これ
らセメント固化体の浸水時における耐崩壊性を観察し
た。なお、上記試験結果を以下、表２に示す。
崩壊性を試験するため、以下の実験を行った。まず、比
較例として、第２の除去工程における水溶性塩類除去工
程５を省いた以外は、上記実施例１の操作と全く同様の
操作で得た比較例１のセメント固化体と、第２の除去工
程の固化工程７において、沈殿物Ｄ８０ｇに対しモルタ
ル１００ｃｍ3の割合で加えたのを、沈殿物Ｄ４０ｇに
対しモルタル１００ｃｍ3とした以外は、比較例１と全
く同様の操作で得た比較例２のセメント固化体とを用意
し、これら比較例１，２のセメント固化体と、上記実施
例１のセメント固化体Ｅとを同時に作製し、これらを２
８日間養生した後２リットルの水道水に浸水させ、これ
らセメント固化体の浸水時における耐崩壊性を観察し
た。なお、上記試験結果を以下、表２に示す。
【表２】
【００３８】（第３の除去工程）上述した第２の除去工
程の中和工程４で処理された濾液Ｆを溶解工程８におい
て濾液Ｆ１リットルに対し、４ｇのＭｇ（ＮＯ3）2・６
Ｈ2Ｏを添加してこれを濾液Ｆ内に溶解した。更に、こ
の溶液１リットルに対し、Ｎａ2ＳｉＯ3を主成分とする
水ガラスを２ｇ添加した。
程の中和工程４で処理された濾液Ｆを溶解工程８におい
て濾液Ｆ１リットルに対し、４ｇのＭｇ（ＮＯ3）2・６
Ｈ2Ｏを添加してこれを濾液Ｆ内に溶解した。更に、こ
の溶液１リットルに対し、Ｎａ2ＳｉＯ3を主成分とする
水ガラスを２ｇ添加した。
【００３９】次に、水ガラスを添加した上記濾液Ｆに調
整工程９においてＮａＯＨを添加してｐＨ８〜９に調節
し、１時間攪拌の後、２４時間放置して水ガラス沈殿物
Ｇを生じさせた。この後、濾過工程１０において水ガラ
ス沈殿物Ｇを生じた濾液Ｆを濾過して処理済み廃液Ｈと
水ガラス沈殿物Ｇとに分離した。
整工程９においてＮａＯＨを添加してｐＨ８〜９に調節
し、１時間攪拌の後、２４時間放置して水ガラス沈殿物
Ｇを生じさせた。この後、濾過工程１０において水ガラ
ス沈殿物Ｇを生じた濾液Ｆを濾過して処理済み廃液Ｈと
水ガラス沈殿物Ｇとに分離した。
【００４０】（実験例２） 上記第３の除去工程を経る
前の濾液Ｆ中のＵ及びＣｒ含有量と、第３の除去工程に
よる除去処理後の処理済み廃液中ＨのＵ及びＣｒの含有
量とを測定した。その結果を以下表３に示す。
前の濾液Ｆ中のＵ及びＣｒ含有量と、第３の除去工程に
よる除去処理後の処理済み廃液中ＨのＵ及びＣｒの含有
量とを測定した。その結果を以下表３に示す。
【表３】
【００４１】上記表３からも明らかなように、第３の除
去工程を経ることにより、濾液Ｆ中のＣｒはそのほとん
どが除去され、Ｕにあっては濾液Ｆ中から完全に除去さ
れる。ところで、Ｕの排出基準はその濃縮度により若干
の相違はあるものの約１ｐｐｍ以下とされ、またＣｒの
排出基準は１ｐｐｍ以下とされているが、上記第３の除
去工程終了後の処理済み廃液Ｈ中のＵ及びＣｒの含有量
は、上記排出基準を十分クリアできるものであった。
去工程を経ることにより、濾液Ｆ中のＣｒはそのほとん
どが除去され、Ｕにあっては濾液Ｆ中から完全に除去さ
れる。ところで、Ｕの排出基準はその濃縮度により若干
の相違はあるものの約１ｐｐｍ以下とされ、またＣｒの
排出基準は１ｐｐｍ以下とされているが、上記第３の除
去工程終了後の処理済み廃液Ｈ中のＵ及びＣｒの含有量
は、上記排出基準を十分クリアできるものであった。
【００４２】［実施例２］ Ｈ3ＰＯ4濃度３５％、Ｕを
３.１ｇ／リットル、ＦｅとＮｉとＣｒをそれぞれ約０.
５ｇ／リットル、およびＭｏを２１ｇ／リットル含有す
る放射性廃液を処理した。
３.１ｇ／リットル、ＦｅとＮｉとＣｒをそれぞれ約０.
５ｇ／リットル、およびＭｏを２１ｇ／リットル含有す
る放射性廃液を処理した。
【００４３】まず、前記放射性廃液１リットルに、６２
％ＨＮＯ3を８N ＨＮＯ3となるように添加した。次に、
ＨＮＯ3を添加された上記放射性廃液（Ｕ含有量１.２６
ｇ／リットル）１容量に対し、ＴＢＰとｎ−ドデカンと
を容量比３：７で混合してなる抽出溶媒を１容量加え、
分液ロートを用いて室温で５分間振盪し、振盪後溶媒を
分取した（抽出工程２）。次に、分取した上記溶媒１容
量に対し純粋１容量を加え、分液ロートを用いて室温で
５分間振盪し、振盪後水相を分取した（逆抽出工程
３）。上記の抽出工程２を４段繰り返し行い、これら
抽出工程２各段において分取した抽出溶媒を純水で逆抽
出する上記に示す逆抽出工程３を、水相Ｃ中にＵが検
出されなくなるまで５段繰り返し行った。
％ＨＮＯ3を８N ＨＮＯ3となるように添加した。次に、
ＨＮＯ3を添加された上記放射性廃液（Ｕ含有量１.２６
ｇ／リットル）１容量に対し、ＴＢＰとｎ−ドデカンと
を容量比３：７で混合してなる抽出溶媒を１容量加え、
分液ロートを用いて室温で５分間振盪し、振盪後溶媒を
分取した（抽出工程２）。次に、分取した上記溶媒１容
量に対し純粋１容量を加え、分液ロートを用いて室温で
５分間振盪し、振盪後水相を分取した（逆抽出工程
３）。上記の抽出工程２を４段繰り返し行い、これら
抽出工程２各段において分取した抽出溶媒を純水で逆抽
出する上記に示す逆抽出工程３を、水相Ｃ中にＵが検
出されなくなるまで５段繰り返し行った。
【００４４】以上述べた操作により２.４４ｇ（回収率
約９７％）のＵを回収することができた。また、回収し
た上記Ｕ中の不純物元素を各元素ごとに定量したところ
以下表４に示す結果が得られた。
約９７％）のＵを回収することができた。また、回収し
た上記Ｕ中の不純物元素を各元素ごとに定量したところ
以下表４に示す結果が得られた。
【表４】
【００４５】（第２の除去工程）上記抽出工程２終了
後、まず放射性廃液Ａに、２５％ＮａＯＨ溶液を加えて
ｐＨを６.５〜７.０に調整し、重金属等を水酸化物の沈
殿物Ｄとして濾別・分離した（中和工程４）。次に、上
記沈殿物Ｄに、約５０℃の温水を２リットル加えて１０
分間攪拌した後これを濾過した。なおこの操作は２回繰
り返して行った（水溶性塩類除去工程５）。さらに、上
記沈殿物Ｄを、１２０℃で乾燥させた後、これを乳鉢内
で２ｍｍφ以下となるように粉砕した（粉砕・乾燥工程
６）。次に、上記の粉砕された沈殿物Ｄに、水セメント
比６０％のモルタルを、沈殿物Ｄ８０ｇに対しモルタル
１００ｃｍ3の割合で加えこれを混練した。混練後この
モルタルを内径５０ｍｍ、全長１００ｍｍの円筒状型枠
に流し込み、不足分のモルタルを補充した。さらにこの
モルタルの全量をビーカーに移して１分間よく混練し
た。混練後、このモルタルを再度先の型枠と同様のもの
に流し込み、４８時間放置してモルタルを固化させた
後、型枠を外してセメント固化体Ｅを取り出した（固化
工程７）。
後、まず放射性廃液Ａに、２５％ＮａＯＨ溶液を加えて
ｐＨを６.５〜７.０に調整し、重金属等を水酸化物の沈
殿物Ｄとして濾別・分離した（中和工程４）。次に、上
記沈殿物Ｄに、約５０℃の温水を２リットル加えて１０
分間攪拌した後これを濾過した。なおこの操作は２回繰
り返して行った（水溶性塩類除去工程５）。さらに、上
記沈殿物Ｄを、１２０℃で乾燥させた後、これを乳鉢内
で２ｍｍφ以下となるように粉砕した（粉砕・乾燥工程
６）。次に、上記の粉砕された沈殿物Ｄに、水セメント
比６０％のモルタルを、沈殿物Ｄ８０ｇに対しモルタル
１００ｃｍ3の割合で加えこれを混練した。混練後この
モルタルを内径５０ｍｍ、全長１００ｍｍの円筒状型枠
に流し込み、不足分のモルタルを補充した。さらにこの
モルタルの全量をビーカーに移して１分間よく混練し
た。混練後、このモルタルを再度先の型枠と同様のもの
に流し込み、４８時間放置してモルタルを固化させた
後、型枠を外してセメント固化体Ｅを取り出した（固化
工程７）。
【００４６】（実験例３） 上記セメント固化体Ｅの耐
崩壊性を試験するため、以下の実験を行った。上記実施
例１のセメント固化体Ｅを作製し、これを２８日間養生
した後２リットルの水道水に浸水させ、このセメント固
化体Ｅの浸水時における耐崩壊性を観察した。なお、上
記試験結果を以下、表５に示す。
崩壊性を試験するため、以下の実験を行った。上記実施
例１のセメント固化体Ｅを作製し、これを２８日間養生
した後２リットルの水道水に浸水させ、このセメント固
化体Ｅの浸水時における耐崩壊性を観察した。なお、上
記試験結果を以下、表５に示す。
【表５】
【００４７】（第３の除去工程）上述した第２の除去工
程の中和工程４で処理された濾液Ｆを溶解工程８におい
て濾液Ｆ１リットルに対し、４ｇのＭｇ（ＮＯ3）2・６
Ｈ2Ｏを添加してこれを濾液Ｆ内に溶解した。更に、こ
の溶液１リットルに対し、Ｎａ2ＳｉＯ3を主成分とする
水ガラスを２ｇ添加した。
程の中和工程４で処理された濾液Ｆを溶解工程８におい
て濾液Ｆ１リットルに対し、４ｇのＭｇ（ＮＯ3）2・６
Ｈ2Ｏを添加してこれを濾液Ｆ内に溶解した。更に、こ
の溶液１リットルに対し、Ｎａ2ＳｉＯ3を主成分とする
水ガラスを２ｇ添加した。
【００４８】次に、水ガラスを添加した上記濾液Ｆに調
整工程９においてＮａＯＨを添加してｐＨ８〜９に調節
し、１時間攪拌の後、２４時間放置して水ガラス沈殿物
Ｇを生じさせた。この後、濾過工程１０において水ガラ
ス沈殿物Ｇを生じた濾液Ｆを濾過して処理済み廃液Ｈと
水ガラス沈殿物Ｇとに分離した。
整工程９においてＮａＯＨを添加してｐＨ８〜９に調節
し、１時間攪拌の後、２４時間放置して水ガラス沈殿物
Ｇを生じさせた。この後、濾過工程１０において水ガラ
ス沈殿物Ｇを生じた濾液Ｆを濾過して処理済み廃液Ｈと
水ガラス沈殿物Ｇとに分離した。
【００４９】（実験例４） 上記第３の除去工程を経る
前の濾液Ｆ中のＵ及びＣｒ含有量と、第３の除去工程に
よる除去処理後の処理済み廃液中ＨのＵ及びＣｒの含有
量とを測定した。その結果を以下表６に示す。
前の濾液Ｆ中のＵ及びＣｒ含有量と、第３の除去工程に
よる除去処理後の処理済み廃液中ＨのＵ及びＣｒの含有
量とを測定した。その結果を以下表６に示す。
【表６】
【００５０】上記表６からも明らかなように、第３の除
去工程を経ることにより、濾液Ｆ中のＣｒはそのほとん
どが除去され、Ｕにあっては濾液Ｆ中から完全に除去さ
れる。ところで、Ｕの排出基準はその濃縮度により若干
の相違はあるものの約１ｐｐｍ以下とされ、またＣｒの
排出基準は１ｐｐｍ以下とされているが、上記第３の除
去工程終了後の処理済み廃液Ｈ中のＵ及びＣｒの含有量
は、上記排出基準を十分クリアするものであった。
去工程を経ることにより、濾液Ｆ中のＣｒはそのほとん
どが除去され、Ｕにあっては濾液Ｆ中から完全に除去さ
れる。ところで、Ｕの排出基準はその濃縮度により若干
の相違はあるものの約１ｐｐｍ以下とされ、またＣｒの
排出基準は１ｐｐｍ以下とされているが、上記第３の除
去工程終了後の処理済み廃液Ｈ中のＵ及びＣｒの含有量
は、上記排出基準を十分クリアするものであった。
【００５１】
【発明の効果】本発明の放射性廃液の処理方法にあって
は、第１の除去工程において、放射性廃液Ａに硝酸を添
加し、さらにここへＴＢＰを含む抽出溶媒Ｂを加えるこ
とにより、ＴＢＰ，ＵＯ2 2+およびＮＯ3 -間で、その構
造がＵＯ2（ＮＯ3）2・２ＴＢＰで示される錯塩が形成
され、これによりＵの抽出溶媒相Ｂへの分配係数が高く
なる。従って、この第１の除去工程を設けたことにより
放射性廃液Ａ中のＵを高率で分別回収できる。
は、第１の除去工程において、放射性廃液Ａに硝酸を添
加し、さらにここへＴＢＰを含む抽出溶媒Ｂを加えるこ
とにより、ＴＢＰ，ＵＯ2 2+およびＮＯ3 -間で、その構
造がＵＯ2（ＮＯ3）2・２ＴＢＰで示される錯塩が形成
され、これによりＵの抽出溶媒相Ｂへの分配係数が高く
なる。従って、この第１の除去工程を設けたことにより
放射性廃液Ａ中のＵを高率で分別回収できる。
【００５２】また、第２の除去工程において、上記第１
の除去工程終了後の放射性廃液Ａ2に水酸化ナトリウム
を加えて中和して、該放射性廃液Ａ2中に上記重金属の
沈殿物Ｄを生じさせた後、この沈殿物Ｄと濾液Ｆとを濾
別し、該沈殿物Ｄをセメント固化する際、水洗して該沈
殿物Ｄ中の水溶性塩類を除去した後、その水洗後の残渣
をセメント固化する構成としたので、このセメント固化
体は水溶性塩類に起因する体積膨張が起こらずセメント
固化体の破壊が防止される。
の除去工程終了後の放射性廃液Ａ2に水酸化ナトリウム
を加えて中和して、該放射性廃液Ａ2中に上記重金属の
沈殿物Ｄを生じさせた後、この沈殿物Ｄと濾液Ｆとを濾
別し、該沈殿物Ｄをセメント固化する際、水洗して該沈
殿物Ｄ中の水溶性塩類を除去した後、その水洗後の残渣
をセメント固化する構成としたので、このセメント固化
体は水溶性塩類に起因する体積膨張が起こらずセメント
固化体の破壊が防止される。
【００５３】また、微量のＵと重金属等を含む上記濾液
に水溶性マグネシウム塩および水ガラスを添加し、更に
アルカリ溶液を添加してｐＨ８〜９に調整することによ
り、上記濾液に添加した水溶性マグネシウム塩由来のＭ
ｇが、弱アルカリ領域でＮａ2ＳｉＯ3あるいは濾液中の
Ｕおよび重金属と複塩を形成することによりＵと重金属
が凝集された水ガラス沈殿物が生じる。従って、濾液中
に残留するＵと重金属とを高率で除去し回収することが
できる。
に水溶性マグネシウム塩および水ガラスを添加し、更に
アルカリ溶液を添加してｐＨ８〜９に調整することによ
り、上記濾液に添加した水溶性マグネシウム塩由来のＭ
ｇが、弱アルカリ領域でＮａ2ＳｉＯ3あるいは濾液中の
Ｕおよび重金属と複塩を形成することによりＵと重金属
が凝集された水ガラス沈殿物が生じる。従って、濾液中
に残留するＵと重金属とを高率で除去し回収することが
できる。
【００５４】また、本発明の放射性廃液の処理方法にあ
っては、放射性廃液中のＵのほとんどを回収する第１の
除去工程と、この第１の除去工程を経た後の放射性廃液
中の重金属等のほとんどを除去処理する第２の除去工程
と、上記第１及び第２の除去工程で除去されなかった濾
液中に残留する微量のＵ及び重金属をほぼ完全に回収す
る第３の除去工程より構成されているので、当初放射性
廃液中に含有されていたＵと重金属とを高率で分別除去
することができる。
っては、放射性廃液中のＵのほとんどを回収する第１の
除去工程と、この第１の除去工程を経た後の放射性廃液
中の重金属等のほとんどを除去処理する第２の除去工程
と、上記第１及び第２の除去工程で除去されなかった濾
液中に残留する微量のＵ及び重金属をほぼ完全に回収す
る第３の除去工程より構成されているので、当初放射性
廃液中に含有されていたＵと重金属とを高率で分別除去
することができる。
【図１】Ｕと重金属とを含有するＨ2ＳＯ4系あるいはＨ
3ＰＯ4系の放射性廃液を処理する工程に本発明の放射性
廃液の処理方法を適用した一例を示すフロー図である。
3ＰＯ4系の放射性廃液を処理する工程に本発明の放射性
廃液の処理方法を適用した一例を示すフロー図である。
Ａ，Ａ1，Ａ2…放射性廃液（相） Ｂ…抽出溶媒（相） Ｃ…水相 Ｄ…沈殿物 Ｅ…セメント固化体 Ｆ…濾液 Ｇ…水ガラス沈殿物 Ｈ…処理済み廃液
Claims (1)
- 【請求項１】 鉄、ニッケル、クロム、モリブデンなど
の重金属とウランとを含有する硫酸系またはリン酸系の
放射性廃液Ａに硝酸を添加し、この硝酸添加後の該放射
性廃液Ａ1にトリブチル燐酸を含有する抽出溶媒Ｂを加
えて該放射性廃液Ａ1中のウランを該抽出溶媒Ｂ相側に
抽出し、さらにウラン抽出後の該抽出溶媒Ｂを分取後、
この該抽出溶媒Ｂに水を加えて該抽出溶媒Ｂ中のウラン
を水相Ｃに逆抽出して、放射性廃液Ａ中からウランを回
収、除去する第１の除去工程と、上記第１の除去工程終
了後の放射性廃液Ａ2に水酸化ナトリウムを加えて該放
射性廃液Ａ2中に上記重金属の沈殿物Ｄを生じさせた
後、この沈殿物Ｄと濾液Ｆとを濾別し、該沈殿物Ｄを水
洗して該沈殿物Ｄ中の水溶性塩類を除去し、この水洗後
の該沈殿物Ｄをセメント固化して、放射性廃液Ａ2から
上記重金属を除去処理する第２の除去工程と、上記濾液
Ｆに水溶性マグネシウム塩および水ガラスを添加し、更
にアルカリ溶液を添加してｐＨ８〜９に調整し、水ガラ
ス沈殿物Ｇを生成させ、該濾液Ｆ中に残留するウラン及
び重金属を回収、除去する第３の除去工程とを具備して
いることを特徴とする放射性廃液の処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16596391A JPH0572391A (ja) | 1991-07-05 | 1991-07-05 | 放射性廃液の処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16596391A JPH0572391A (ja) | 1991-07-05 | 1991-07-05 | 放射性廃液の処理方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0572391A true JPH0572391A (ja) | 1993-03-26 |
Family
ID=15822341
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP16596391A Withdrawn JPH0572391A (ja) | 1991-07-05 | 1991-07-05 | 放射性廃液の処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0572391A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN105771921A (zh) * | 2016-02-05 | 2016-07-20 | 南华大学 | 一种采用磷酸三丁酯改性樟树叶制备海水提铀植物-有机复合吸附剂的方法 |
| KR102143162B1 (ko) * | 2019-07-12 | 2020-08-12 | 전북대학교산학협력단 | 습식처리법을 이용한 도금폐수내의 잔류 금속 회수방법 |
| CN119143335A (zh) * | 2024-11-15 | 2024-12-17 | 新汶矿业集团有限责任公司 | 一种净化选煤水中杂质金属离子的方法 |
-
1991
- 1991-07-05 JP JP16596391A patent/JPH0572391A/ja not_active Withdrawn
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN105771921A (zh) * | 2016-02-05 | 2016-07-20 | 南华大学 | 一种采用磷酸三丁酯改性樟树叶制备海水提铀植物-有机复合吸附剂的方法 |
| KR102143162B1 (ko) * | 2019-07-12 | 2020-08-12 | 전북대학교산학협력단 | 습식처리법을 이용한 도금폐수내의 잔류 금속 회수방법 |
| WO2021010577A1 (ko) * | 2019-07-12 | 2021-01-21 | 전북대학교산학협력단 | 습식처리법을 이용한 도금폐수내의 잔류 금속 회수방법 |
| CN119143335A (zh) * | 2024-11-15 | 2024-12-17 | 新汶矿业集团有限责任公司 | 一种净化选煤水中杂质金属离子的方法 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Withdrawal of application because of no request for examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 19981008 |