JPH05299223A - Fe−B−R系ボンド磁石 - Google Patents

Fe−B−R系ボンド磁石

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JPH05299223A
JPH05299223A JP4124181A JP12418192A JPH05299223A JP H05299223 A JPH05299223 A JP H05299223A JP 4124181 A JP4124181 A JP 4124181A JP 12418192 A JP12418192 A JP 12418192A JP H05299223 A JPH05299223 A JP H05299223A
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JP
Japan
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crystal structure
type crystal
resin
bonded magnet
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JP4124181A
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Satoru Hirozawa
哲 広沢
Hirokazu Kanekiyo
裕和 金清
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Sumitomo Special Metals Co Ltd
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    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01FMAGNETS; INDUCTANCES; TRANSFORMERS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR MAGNETIC PROPERTIES
    • H01F1/00Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties
    • H01F1/01Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials
    • H01F1/03Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity
    • H01F1/032Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity of hard-magnetic materials
    • H01F1/04Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity of hard-magnetic materials metals or alloys
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    • H01F1/053Alloys characterised by their composition containing rare earth metals
    • H01F1/055Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5
    • H01F1/057Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5 and IIIa elements, e.g. Nd2Fe14B
    • H01F1/0571Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5 and IIIa elements, e.g. Nd2Fe14B in the form of particles, e.g. rapid quenched powders or ribbon flakes

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Abstract

(57)【要約】 【目的】 Fe3B型Fe−B−R系磁石(Rは希土類
元素)に着目して、iHcと(BH)maxを向上さ
せ、5kG以上の残留磁束密度Brを有しハードフェラ
イト磁石の代替えとして安価に提供できるFe3B型R
−Fe−B系ボンド磁石。 【構成】 希土類元素の含有量が少ない特定組成のFe
−Ni−B−R−M系合金溶湯を超急冷後、熱処理し、
完全にアモルファス組織としなくても、体心正方晶Fe
3P型結晶構造を有する鉄を主成分とするホウ化物相を
主相とする平均結晶粒径が10〜100nmの微細結晶
集合体となり、該ホウ化物相のほか、Nd2Fe14B型
結晶構造を有する強磁性相が共存するボンド磁石用合金
粉末が得られ、樹脂との結合により、iHc≧2kO
e、Br≧5kG、(BH)max≧3MGOeの磁気
特性を有するボンド磁石を得る。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】この発明は、モーターやアクチュ
エーターなどに最適なFe−B−R系ボンド磁石に係
り、希土類元素の含有量が少ない特定組成のFe−Ni
−B−R系合金溶湯を超急冷法にて大部分をアモルファ
ス組織となし、体心正方晶Fe3P型結晶構造を有する
鉄を主成分とするホウ化物相とNd2Fe14B型結晶構
造の構成相との微細結晶集合体からなる合金粉末を樹脂
にて結合することにより、ハードフェライト磁石では得
られなかった5kG以上の残留磁束密度Brを有するF
e−B−R系ボンド磁石に関する。
【0002】
【従来の技術】電装品用モーターやアクチュエーターな
どに使用される永久磁石は主にハードフェライト磁石に
限定されていたが、低温でのiHc低下に伴う低温減
磁、セラミックス材質のために機械的強度が低くて割
れ、欠けが発生し易いこと、複雑な形状が得難いことな
どの問題があった。
【0003】今日、自動車は省資源のため車両の軽量化
による燃費の向上が強く要求されており、自動車用電装
品はより一層の小型、軽量化が求められている。また、
自動車用電装品以外の家電用モーターなどの用途におい
ても、性能対重量比を最大にするための設計が検討され
ており、現在のモーター構造では磁石材料としてBrが
5〜7kG程度のものが最適とされている。すなわち、
使用する磁石材料のBrが8kG以上の場合、現在のモ
ーター構造では磁路となる回転子やステーターの鉄板の
断面積を増大させる必要があり、重量の増大を招来する
が、Brが5〜7kGであれば性能対重量比を最大にす
ることができる。
【0004】従って、小型モーター用の磁石材料は磁気
特性的には特に5kG以上の残留磁束密度Brが要求さ
れているが、従来のハードフェライト磁石では得ること
ができない。例えばNd−Fe−B系ボンド磁石ではか
かる磁気特性を満足するが、金属の分離精製や還元反応
に多大の工程並びに大規模な設備を要するNd等を10
〜15at%含有しているため、ハードフェライト磁石
に比較して著しく高価であり、現在のところ大量生産が
可能で安価に提供できるBrが5〜7kG程度の磁石材
料は、見出されていない。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】一方、Nd−Fe−B
系磁石において、最近、Nd4Fe7719(at%)近
傍でFe3B型化合物を主相とする磁石材料が提案
(R.Coehoorn等、J.de Phys.、C
8,1988,669〜670頁)された。この磁石材
料はアモルファスリボンを熱処理することにより、Fe
3BとNd2Fe14Bの結晶集合組織を有する準安定構造
であるが、iHcが2〜3kOe程度と高くなく、また
このiHcを得るための熱処理条件が狭く限定され、工
業生産上実用的でない。
【0006】このFe3B型化合物を主相とする磁石材
料に添加元素を加えて多成分化し、性能向上を図った研
究が発表されている。その1つは希土類元素にNdのほ
かにDyとTbを用いてiHcの向上を図るものである
が、高価な元素を添加する問題のほか、添加希土類元素
はその磁気モーメントがNdやFeの磁気モーメントと
反平行して結合するため磁化が減少する問題がある
(R.Coehoorn、J.Magn,Magn,M
at.、83(1990)228〜230頁)。
【0007】他の研究(Shen Bao−genら、
J.Magn,Magn,Mat.、89(1991)
335〜340頁)として、 Feの一部をCoにて置
換してキュリー温度を上昇させ、iHcの温度係数を改
善するものがあるが、Coの添加にともないBrを低下
させる問題がある。
【0008】いずれにしてもFe3B型Nd−Fe−B
系磁石は、超急冷法によりアモルファス化した後、熱処
理してハード磁石材料化できるが、iHcが低く、かつ
前記熱処理条件が狭く、添加元素にて高iHc化を図る
と磁気エネルギー積が低下するなど、安定した工業生産
ができず、ハードフェライト磁石の代替えとして安価に
提供することができない。
【0009】また、Nd−Fe−B系合金をアモルファ
ス化するためには、超急冷時のロール周速度を著しく速
くする必要があり、製品の回収率や歩留りが低下する問
題があり、さらにFe基合金であることから、保存時の
腐食が進行し易く、長期間の保存により初期の磁気特性
が維持できずに劣化する問題があった。
【0010】この発明は、Fe3B型Fe−B−R系磁
石(Rは希土類元素)に着目して、iHcと(BH)m
axを向上させ、5kG以上の残留磁束密度Brを有し
安定した工業生産が可能なハードフェライト磁石の代替
えとして安価に提供できるFe3B型B−Fe−R系ボ
ンド磁石を目的としている。
【0011】
【課題を解決するための手段】この発明は、Fe3B型
系Fe−B−R磁石のiHcと(BH)maxを向上さ
せ、安定した工業生産が可能な製造方法を目的に種々検
討した結果、以下の知見を得て完成したものである。希
土類元素の含有量が少ない特定組成の合金溶湯を超急冷
法後、熱処理にてFe3B相を折出させる際に、少量の
添加Niにより、Fe3B相中のFeの一部がNiで置
換されて、その結果、完全にアモルファス相を得なくて
も、Fe3Bと同じ結晶構造、すなわち、体心正方晶F
3P型結晶構造を有する鉄を主成分とするホウ化物相
が折出し、さらに急冷後、適当な熱処理を施すことによ
り、前記ホウ化物相とNd2Fe14B型結晶構造の化合
物相が同一粉末粒子中に共存し、しかもその平均結晶粒
径が10〜100nmの範囲内のとき、実用的に必要な
2kOe以上の固有保磁力を発揮し、この合金粉末を樹
脂にて所要形状に成型固化することにより、室温付近で
準安定な結晶構造相が分解することなく、永久磁石とし
て利用可能な形態として提供できる。
【0012】この発明は、組成式をFe100-x-y-zNix
yz (但しRはPrまたはNdの1種または2種)
と表し、組成範囲を限定する記号x、y、zが下記値を
満足し、体心正方晶Fe3P型結晶構造を有する鉄を主
成分とするホウ化物相とNd2Fe14B型結晶構造の構
成相とが同一粉末粒子中に共存し、各構成相の平均結晶
粒径が10nm〜100nmの範囲にあり、平均粒径が
3μm〜500μmである粉末を樹脂にて結合したこと
を特徴とするFe−B−R系ボンド磁石である。 0.01≦x≦2at% 16≦y≦22at% 3≦z≦5.5at%
【0013】また、この発明は、組成式をFe
100-x-y-z Nixyzw (但しRはPrまたはN
dの1種または2種、MはAl、Si、Cu、Ga、A
g、Auの1種または2種以上)と表し、組成範囲を限
定する記号x、y、z、wが下記値を満足し、体心正方
晶Fe3P型結晶構造を有する鉄を主成分とするホウ化
物相とNd2Fe14B型結晶構造の構成相とが同一粉末
粒子中に共存し、各構成相の平均結晶粒径が10nm〜
100nmの範囲にあり、平均粒径が3μm〜500μ
mである粉末を樹脂にて結合したことを特徴とするFe
−B−R系ボンド磁石である。 0.01≦x≦2at% 16≦y≦22at% 3≦z≦5.5at% w≦3at%
【0014】この発明によるFe−B−R系ボンド磁石
を得るには、以下の製法による。 (1)組成式をFe100-x-y-zNixyz (但しRは
PrまたはNdの1種または2種)、あるいは組成式を
Fe100-x-y-zNixyzw (但しRはPrまたは
Ndの1種または2種、MはAl、Si、Cu、Ga、
Ag、Auの1種または2種以上)と表し、組成範囲を
限定する記号x、y、z、wが上述の値を満足する合金
溶湯を超急冷法にて実質的に90%以上をアモルファス
組織となし、(2)さらに熱処理に際し500℃からの
昇温速度を1〜15℃/分で昇温して550〜700℃
で5分〜6時間保持する熱処理を施し、(3)Fe3
型化合物を主相とし、Nd2Fe14B型結晶構造を有す
る強磁性相を有し、平均結晶粒径が10〜100nmの
微細結晶集合体を得たのち、(4)これを粉砕して得ら
れた平均粒径が3〜500μmの粉末を樹脂にて所要形
状に成型固化する。
【0015】粉末の構成相の限定理由 この発明によるボンド磁石を構成する合金粉末は、1.
6Tという高い飽和磁化を持つ体心正方晶Fe3P型結
晶構造を有する鉄を主成分とするホウ化物相を主相とす
ることを特徴としている。このホウ化物相はFe3Bま
たはその中のFeの一部がCoで置換されている。この
ホウ化物相は特定の範囲で準安定的に空間群P4/nm
nのNd2Fe14B型結晶構造を有するNd2(Fe,N
i)14B強磁性相と共存できる。これらのホウ化物相と
強磁性相が共存することが高い磁束密度と十分なiHc
を得るためには必須であり、同一組成であっても、例え
ば鋳造法などではその製法に起因して、C16型結晶構
造を有するFe2B相と体心立方晶のα−Fe相とが主
相となると、高い磁化が得られるが、iHcは1kOe
以下に劣化して磁石として使用できなくなるため好まし
くない。
【0016】組成の限定理由 希土類元素RはPrまたはNdの1種また2種を特定量
含有のときのみ、高い磁気特性が得られ、他の希土類、
例えばCe、LaではiHcが2kOe以上の特性が得
られず、またSm以降の中希土類元素、重希土類元素は
磁束密度の劣化を招来するとともに磁石を高価格にする
ため好ましくない。Rは、3at%未満では2kOe以
上のiHcが得られず、また5.5at%を超えるとF
3B相が生成せず、硬磁性を示さない準安定相のR2
233相が折出しiHcは著しく低下するので好まし
くないため、3〜5.5at%の範囲とする。
【0017】Bは、16at%未満および22at%を
超えると2kOe以上のiHcが得られないため、16
〜22at%の範囲とする。
【0018】Niは、iHc及び減磁曲線の角形性の向
上改善に有効であるが、0.01at%未満ではかかる
効果が得られず、2at%を超えるとiHcは著しく低
下し、2kOe以上のiHcが得られないため、0.0
1〜2at%の範囲とする。
【0019】Al、Si、Cu、Ga、Ag、Auは熱
処理温度範囲を拡大して減磁曲線の角形性を改善し、磁
気特性のBr、(BH)maxを増大させる効果を有す
るが、3at%を超えるとかえって角形性を劣化させ、
(BH)maxも低下するため、3at%以下の範囲と
する。
【0020】Feは、上述の元素の含有残余を占める。
【0021】結晶粒径、粉末粒径の限定理由 この発明のボンド磁石を構成する合金粉末中に共存する
体心正方晶Fe3P型結晶構造を有する鉄を主成分とす
るホウ化物相とNd2Fe14B型結晶相は、いずれも強
磁性相であるが、前者相は単独では磁気的に軟質であ
り、後者相が共存することがiHcを発現するのに不可
欠である。しかし、単に両相が共存するだけでは不十分
であり、両者の平均結晶粒径が10〜100nmの範囲
にないと、減磁曲線の第2象限の角形性が悪化して、永
久磁石としては動作点が十分な磁束を取り出すことがで
きないため、平均結晶粒径は10nm〜100nmに限
定する。複雑形状や薄肉形状の磁石が得られるボンド磁
石としての特徴を生かし、高精度の成形を行なうには、
粉末の粒径は十分小さいことが必要であるが、粉末粒径
を小さくしすぎると比表面積増大に伴い多量の樹脂をバ
インダーとして使用する必要があり、充填密度が低下し
て好ましくないため、粉末粒径を3μm〜500μmに
限定する。
【0022】この発明によるボンド磁石は等方性磁石で
あり、以下に示す圧縮成型、射出成型、押し出し成型、
圧延成型、樹脂含浸法など公知のいずれの製造方法であ
ってもよい。圧縮成型の場合は、磁性粉末に熱硬化性樹
脂、カップリング剤、滑剤等を添加混練したのち、圧縮
成型して加熱し樹脂を硬化して得られる。射出成型、押
し出し成型、圧延成型の場合は、磁性粉末に熱可塑性樹
脂、カップリング剤、滑剤等を添加混練したのち、射出
成型、押し出し成型、圧延成型のいずれかの方法にて成
型して得られる。樹脂含浸法においては、磁性粉末を圧
縮成型後、必要に応じて熱処理した後、熱硬化性樹脂を
含浸させ、加熱して樹脂を硬化させて得る。また、磁性
粉末を圧縮成型後、必要に応じて熱処理した後、熱可塑
性樹脂を含浸させて得る。
【0023】この発明において、ボンド磁石中の磁性粉
末の充填率は、前記製法により異なるが、70〜99.
5wt%であり、残部0.5〜30wt%が樹脂その他
である。圧縮成型の場合、磁性粉末の充填率は95〜9
9.5wt%、射出成型の場合、磁性粉末の充填率は9
0〜95wt%、樹脂含浸法の場合、磁性粉末の充填率
は96〜99.5wt%が好ましい
【0024】バインダーとして用いる合成樹脂は、熱硬
化性、熱可塑性のいずれの性質を有するものも利用でき
るが、熱的に安定な樹脂が好ましく、例えば、ポリアミ
ド、ポリイミド、フェノール樹脂、弗素樹脂、けい素樹
脂、エポキシ樹脂などを適宜選定できる。
【0025】
【作用】この発明は、希土類元素の含有量が少ない特定
組成のFe−Ni−B−R−M系合金溶湯を超急冷法
後、熱処理して空間群I4の体心正方晶Fe3P型結晶構
造を有する鉄を主成分とするホウ化物相とNd2Fe14
B型結晶相の準安定混合組織となす際に、特定量のNi
を含有するため、準安定相である空間群I4の体心正方
晶Fe3P型結晶構造を有する鉄を主成分とするホウ化
物相が安定化し、完全にアモルファス組織としなくて
も、空間群I4の該ホウ化物相を主相とする平均結晶粒
径が10〜100nmの微細結晶集合体となり、主相の
体心正方晶Fe 3P型結晶構造を有する鉄を主成分とす
るホウ化物相のほか、Nd2Fe14B型結晶構造を有す
る強磁性相が共存するボンド磁石用合金粉末が得られ、
樹脂との結合により、iHc≧2kOe、Br≧5k
G、(BH)max≧3MGOeの磁気特性を有するボ
ンド磁石を得ることができる。
【0026】
【実施例】
実施例 表1のNo.1〜11の組成となるように、純度99.
5%以上のFe、Ni、B、Nd、Pr、Cu、Ga、
Ag、Au、Al、Siの金属を用いて、総量が30g
rとなるように秤量し、底部に直径0.8mmのオリフ
ィスを有する石英るつぼ内に投入し、圧力56cmHg
のAr雰囲気中で高周波加熱により溶解し、溶解温度を
1400℃にした後、湯面をArガスにより加圧して室
温にてロール周速度20m/秒にて高速回転するCu製
ロールの外周面に0.7mmの高さから溶湯を噴出させ
て、幅2〜3mm、厚み30〜40μmの超急冷薄帯を
作製した。得られた超急冷薄帯をCuKαの特性X線と
薄帯の断面のSEM写真により、大部分(約90vol
%以上)がアモルファスであり、薄帯自由面近傍にα−
Feが晶出していることを確認した。
【0027】この超急冷薄帯をArガス中で500℃ま
で急速加熱した後、500℃以上を表1に示す昇温速度
で昇温し、表1に示す熱処理温度で10分間保持し、そ
の後室温まで冷却して薄帯を取り出した。試料の組織
は、正方晶のFe3B相が主相で、Nd2Fe14B相とα
−Fe相が混在する多相組織であり、平均結晶粒径はい
ずれも0.1μm以下であった。なお、Niはこれらの
各相でFeの一部を置換する。
【0028】この薄帯を粉砕して、粒径が5〜120μ
mにわたって分布する平均粒径60μmの粉末を得たの
ち、粉末98wt%に対してエポキシ樹脂を2wt%の
割合で混合したのち、6ton/cm2の圧力で圧縮成
型し、150℃で硬化処理してボンド磁石を得た。この
ボンド磁石の密度は5.6gr/cm3であり、磁石特
性を表2に示す。
【0029】比較例 実施例1と同条件で得られた実施例1の組成No.1,
3と同様でNiを含有しない超急冷薄帯をArガス中で
500℃まで急速加熱した後、500℃以上を10℃/
分で昇温し、680℃で10分間保持する熱処理を施
し、冷却後に実施例1と同条件で試料化(比較例No.
11,12)して磁気特性を測定した。測定結果を表2
に示す。実施例1と同条件で得られた実施例1の組成N
o.3と同様でNiを多量に含有するの超急冷薄帯をA
rガス中で500℃まで急速加熱した後、比較例No.
13は500℃以上を15℃/分で昇温し、660℃で
10分間保持する熱処理を施し、比較例No.14は5
00℃以上を15℃/分で昇温し、640℃で10分間
保持する熱処理を施し、冷却後に実施例1と同条件で試
料化して磁気特性を測定した。測定結果を表2に示す。
【0030】
【表1】
【0031】
【表2】
【0032】
【発明の効果】この発明は、希土類元素の含有量が少な
い特定組成のFe−Ni−B−R−M系合金溶湯を超急
冷後、熱処理し、完全にアモルファス組織としなくて
も、体心正方晶Fe3P型結晶構造を有する鉄を主成分
とするホウ化物相を主相とする平均結晶粒径が10〜1
00nmの微細結晶集合体となり、該ホウ化物相のほ
か、Nd2Fe14B型結晶構造を有する強磁性相が共存
するボンド磁石用合金粉末が得られ、樹脂との結合によ
り、iHc≧2kOe、Br≧5kG、(BH)max
≧3MGOeの磁気特性を有するボンド磁石を得ること
ができる。

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 組成式をFe100-x-y-zNixyz
    (但しRはPrまたはNdの1種または2種)と表し、
    組成範囲を限定する記号x、y、zが下記値を満足し、
    体心正方晶Fe3P型結晶構造を有する鉄を主成分とす
    るホウ化物相とNd2Fe14B型結晶構造の構成相とが
    同一粉末粒子中に共存し、各構成相の平均結晶粒径が1
    0nm〜100nmの範囲にあり、平均粒径が3μm〜
    500μmである粉末を樹脂にて結合したことを特徴と
    するFe−B−R系ボンド磁石。 0.01≦x≦2at% 16≦y≦22at% 3≦z≦5.5at%
  2. 【請求項2】 組成式をFe100-x-y-z Nixyz
    w (但しRはPrまたはNdの1種または2種、Mは
    Al、Si、Cu、Ga、Ag、Auの1種または2種
    以上)と表し、組成範囲を限定する記号x、y、z、w
    が下記値を満足し、体心正方晶Fe3P型結晶構造を有
    する鉄を主成分とするホウ化物相とNd2Fe14B型結
    晶構造の構成相とが同一粉末粒子中に共存し、各構成相
    の平均結晶粒径が10nm〜100nmの範囲にあり、
    平均粒径が3μm〜500μmである粉末を樹脂にて結
    合したことを特徴とするFe−B−R系ボンド磁石。 0.01≦x≦2at% 16≦y≦22at% 3≦z≦5.5at% w≦3at%
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