JPH05286096A - 積層フィルム - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 本発明は、ヒートシール強度、ホットタック
性、押出コーティング加工適性が良好で、経済性にも優
れる新規な直鎖状低密度エチレン・α-オレフィン共重
合体からなる層を有する積層フィルムを提供することを
目的としている。 【構成】 本発明に係る積層フィルムは、(a) エチレン
と、炭素数４〜１８のα-オレフィンとの共重合体であ
り、(b) 密度が０.９００〜０.９４０ｇ／cm³ であり、
(c) １９０℃において２４０ＫＰａのずり応力下での剪
断速度（γ_240KPa）と、メルトフローレートＭＦＲ（g/
10分）とが、式［Ｉ］ log γ_240KPa≧ 0.982log ＭＦＲ＋2.272 …［Ｉ］ で示される関係を満たし、かつ(d) １９０℃における溶
融張力（メルトテンション）ＭＴ₁₉₀ と、メルトフロー
レートＭＦＲ（g/10分）とが、式［II］ logＭＴ₁₉₀ ≧−log ＭＦＲ＋0.477 …［II］ で示される関係を満たす直鎖状低密度エチレン・α-オ
レフィン共重合体からなる層を、少なくとも一層有して
いる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の技術分野】本発明は、積層フィルムに関し、特
に新規な直鎖状低密度エチレン・α-オレフィン共重合
体からなる層を有する積層フィルムに関する。

【０００２】

【発明の技術的背景】エチレンと、炭素数４〜１８のα
-オレフィンとの共重合体は、直鎖状の分子構造をと
り、０.９４０ｇ／cm³ 以下の密度を有しており、直鎖
状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）として知られてい
る。このような直鎖状低密度エチレン・α-オレフィン
共重合体は、高圧法低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）と
比較してヒートシール強度、ホットタック性、破袋強度
に優れており、包袋材料、特にフィルム、ラミネーショ
ンなどの分野で広く用いられている。また高密度ポリエ
チレン（ＨＤＰＥ）と比較して透明性、耐衝撃性、耐ク
リープ性に優れている。

【０００３】しかしながらラミネーション材料としての
直鎖状低密度ポリエチレンは、高圧法低密度ポリエチレ
ンと比較して溶融時における流動性に劣り、成形加工性
に劣るという問題点があった。

【０００４】また溶融伸長変形時の抵抗力すなわち溶融
張力（メルトテンション）が高圧法低密度ポリエチレン
と比較して極めて小さく、このためラミネーション成形
時に溶融膜の安定性を欠き、ラミネーション成形時にラ
ミネート基材上に薄く均一に延展することができないな
どの問題点があった。

【０００５】このような問題点を解決するため、直鎖状
低密度エチレン・α-オレフィン共重合体に１０〜５０
重量％の高圧法低密度ポリエチレンを配合したりしてい
るが、直鎖状低密度エチレン・α-オレフィン共重合体
に高圧法低密度ポリエチレンを配合すると、流動性ある
いはメルトテンションは多少改善されるが、直鎖状低密
度エチレン・α-オレフィン共重合体が本来有する優れ
た物性を損うばかりでなく、配合コスト増も無視しえな
いという新たな問題点が生じている。

【０００６】

【発明の目的】本発明は、上記のような従来技術に伴う
問題点を解決しようとするものであって、ヒートシール
強度、ホットタック性、押出コーティング加工適性が良
好で、経済性にも優れる新規な直鎖状低密度エチレン・
α-オレフィン共重合体からなる層を有する積層フィル
ムを提供することを目的としている。

【０００７】

【発明の概要】本発明に係る積層フィルムは、(a) エチ
レンと、炭素数４〜１８のα-オレフィンとの共重合体
であり、(b) 密度が０.９００〜０.９４０ｇ／cm³ であ
り、(c) １９０℃において２４０ＫＰａのずり応力下で
の剪断速度（γ240KPa）と、メルトフローレートＭＦＲ
（g/10分）とが、式［Ｉ］ log γ_240KPa≧ 0.982log ＭＦＲ＋2.272 …［Ｉ］ で示される関係を満たし、かつ(d) １９０℃における溶
融張力（メルトテンション）ＭＴ₁₉₀ と、メルトフロー
レートＭＦＲ（g/10分）とが、式［II］ logＭＴ₁₉₀ ≧−log ＭＦＲ＋0.477 …［II］ で示される関係を満たす直鎖状低密度エチレン・α-オ
レフィン共重合体からなる層を、少なくとも一層有する
ことを特徴としている。

【０００８】本発明によれば、ヒートシール強度、ホッ
トタック性、押出コーティング加工適性に優れる直鎖状
低密度エチレン・α-オレフィン共重合体からなる層を
有する積層フィルムが提供される。

【０００９】

【発明の具体的説明】以下、本発明に係る積層フィルム
について具体的に説明する。まず本発明で用いられる直
鎖状低密度エチレン・α-オレフィン共重合体について
説明する。

【００１０】このような直鎖状低密度エチレン・α-オ
レフィン共重合体は、下記のような特性(a) 〜(d)を有
している。 (a) エチレンと、炭素数４〜１８、好ましくは炭素数４
〜８のα-オレフィンとの共重合体であること。

【００１１】炭素数４〜１８のα-オレフィンとして
は、ブテン-1、4-メチル-ペンテン-1、ペンテン-1、ヘ
キセン-1、オクテン-1などが用いられる。これらのα-
オレフィンは単独であるいは組合せて用いられる。

【００１２】この直鎖状低密度エチレン・α-オレフィ
ン共重合体では、エチレンから導かれる構成単位は、９
３〜９９モル％好ましくは９５〜９９モル％さらに好ま
しくは９６〜９８モル％の量で存在し、炭素数４〜１８
のα-オレフィンから導かれる構成単位は、１〜７モル
％好ましくは１〜５モル％さらに好ましくは２〜４モル
％の量で存在している。 (b) 密度が０.９００〜０.９４０ｇ／cm³ 、好ましくは
０.９００〜０.９３０ｇ／cm³ 、さらに好ましくは０.
９１０〜０.９２５ｇ／cm³ であること。

【００１３】密度の測定は、直鎖状低密度エチレン・α
-オレフィン共重合体パウダーをASTM記号D1928-68ポリ
エチレンの圧縮成形試験片の作成方法に準拠してプレス
シートとし、これを用いて密度勾配法にて測定すること
ができる。 (c) １９０℃における２４０ＫＰａのずり応力下での
剪断速度γ_240KPa(sec^-1)と、メルトフローレートＭＦ
Ｒ（g/10分）とが、式［Ｉ］ log γ_240KPa≧ 0.982log ＭＦＲ＋2.272 …［Ｉ］ 好ましくは log γ_240KPa≧ 0.982log ＭＦＲ＋2.427 …［Ｉ´］ で示される関係を満たすこと。

【００１４】なお１９０℃における２４０ＫＰａのずり
応力下での剪断速度γ_240KPa(sec^-1) は、通常のキャピ
ラリー型レオメータ（たとえば島津製作所製細管型押出
レオメータ）により容易に測定することができる。この
際の操作、算出手順については、J.M.Mckelvey著、“Po
lymer Processing”Wiley,New York(1962)などに記載さ
れている。 (d) １９０℃における溶融張力（メルトテンション）Ｍ
Ｔ₁₉₀ と、メルトフローレートＭＦＲ（g/10分）とが、
式［II］ log ＭＴ₁₉₀ ≧−log ＭＦＲ＋0.477 …［II］ 好ましくは log ＭＴ₁₉₀ ≧−log ＭＦＲ＋0.699 …［II´］ で示される関係を満たすこと。

【００１５】なお、１９０℃における溶融張力（メルト
テンション）ＭＴ₁₉₀ は、たとえば東洋精機製メルトテ
ンションテスタを用いて下記のようにして測定すること
ができる。すなわち同装置内で直鎖状低密度エチレン・
α-オレフィン共重合体を、１９０℃に加熱し、この直
鎖状低密度エチレン・α-オレフィン共重合体を２mmφ
のノズルから０.７５cc／分で２３℃の雰囲気下に押出
してストランドとし、このストランドを９０cmのエアギ
ャップを介して２５〜６０m/分の速度で引きとる際の糸
条の張力を測定し、この値をＭＴ₁₉₀ とする。

【００１６】上記のような直鎖状低密度エチレン・α-
オレフィン共重合体は、さらに下記のような特性を有し
ていることが好ましい。 (e) Ｘ線回折法による測定において、結晶化度が３０〜
６０％好ましくは４０〜５０％であること。 (f) メルトフローレートが０.５〜３０g/10分であるこ
と。

【００１７】なおこのメルトフローレートは、ASTM D12
38E に準拠して測定した値である。 (g) 融点が１００〜１２５℃好ましくは１１０〜１２０
℃であること。 (h) 分子量分布がＭｗ（重量平均分子量）／Ｍｎ（数平
均分子量）で表示して３〜１２、好ましくは５〜７であ
ること。 (i) 後述するようにして測定されるｇ値が、０.９０以
上好ましくは０.９５以上であること。 (j) ゲル分率が１.０％以下好ましくは０.５％以下であ
ること。

【００１８】上記のような特性(a) 〜(d)を有する直鎖
状低密度エチレン・α-オレフィン共重合体は、従来公
知の直鎖状低密度エチレン・α-オレフィン共重合体が
有する良好なヒートシール強度、ホットタック性を備え
ているとともに、従来公知の直鎖状低密度エチレン・α
-オレフィン共重合体と比較して、流動性に優れるとと
もに溶融張力（メルトテンション）が大きく、押出しコ
ーティング特性に優れている。

【００１９】本発明で用いられる直鎖状低密度エチレン
・α-オレフィン共重合体が上記のような優れた特性を
有している理由は明らかではないが、下記のように考え
られる。

【００２０】従来公知の直鎖状低密度エチレン・α-オ
レフィン共重合体が耐衝撃性に優れているのは、直鎖状
の分子構造と低密度とに起因していると考えられ、従来
公知の直鎖状低密度エチレン・α-オレフィン共重合体
では直鎖状の分子が長く分布し、隣接分子と絡み合うこ
とによって耐衝撃性を発現しているが、その反面分子が
絡み合っているため成形流動性に劣っていると考えられ
る。

【００２１】一方高圧法低密度ポリエチレンは、その分
子構造がＹ型の長鎖分岐構造であり、分子は糸鞠状に存
在し、隣接分子と多点で接するものの、頑強な分子間の
絡み合いを持っていない。このため高圧法低密度ポリエ
チレンは、流動性に優れ溶融時のメルトテンションが大
きいが、耐衝撃強度にはあまり優れていない。

【００２２】これに対して本発明で用いられる直鎖状低
密度エチレン・α-オレフィン共重合体は、従来公知の
直鎖状低密度エチレン・α-オレフィン共重合体と同様
に直鎖状の分子構造を有するとともに、高圧法低密度ポ
リエチレンが有するＹ型長鎖分岐構造以外の新たな構造
を有している。

【００２３】このような本発明で用いられる直鎖状低密
度エチレン・α-オレフィン共重合体が、Ｙ型長鎖分岐
構造を有していないことは、下記のようにして確認され
る。ここで長鎖分岐構造とは、主鎖に対して炭素数１８
以上の分岐鎖を有していることを意味し、ポリマー主鎖
にメチル、エチル、プロピル、ブチル、イソブチル、ペ
ンチルなどの炭素数１７個以下の短鎖基が結合している
構造を含んでいない。

【００２４】ところでエチレン系重合体の長鎖分岐構造
の度合いは、一般的にはｇ値で評価される。このｇ値
は、式

【００２５】

【数１】

【００２６】から求められる。式中、［η］lin は、エ
チレン系重合体が線状であると仮定して、ＧＰＣデータ
から計算することができる。すなわちＭｗ（重量平均分
子量）およびＭｎ（数平均分子量）の測定に用いられる
と同じパラメータを用い、マルク・ホウインク（Mark-H
owink)の式およびＧＰＣで得られたＷi値から、下記式
により［η］linを求めることができる。

【００２７】［η］lin ＝ΣＷiηi ここでηi＝ＫＭi^d であり、Ｍiは標準ＧＰＣ較正法に
よる溶出時間（elutiontime）に対して確認される。ま
たＷiは、分子量ｉを有するポリマーの単純なフラクシ
ョン重量である。Ｋは３.９５×１０⁴ であり、ｄの数
値は０.７〜９である。

【００２８】［η］brは、実際には［η］obs で代用さ
れる。［η］obs は、１４０℃におけるエチレン系重合
体の０.０１５重量％トリクロルベンゼン溶液および標
準手法によるウッベローデ粘度計を用いて求めることが
できる。詳細は、J.Appl.Polymer Sci.,21, 3331 〜33
43(1977)に記載されている。

【００２９】高圧法低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）
は、全炭素原子１０，０００個当り最高３０個までの長
鎖分岐構造を有することが知られており、この高圧法低
密度ポリエチレンのｇ値は、０.８以下多くは０.６以下
である。これに対して本発明で用いられる直鎖状低密度
エチレン・α-オレフィン共重合体のｇ値は、０.９０以
上、好ましくは０.９５以上であり、このような直鎖状
低密度エチレン・α-オレフィン共重合体は、長鎖分岐
構造を有していない。このことは¹³Ｃ−ＮＭＲからも確
認される。

【００３０】次に本発明で用いられる直鎖状低密度エチ
レン・α-オレフィン共重合体の製造法について説明す
る。このような直鎖状低密度エチレン・α-オレフィン
共重合体は、遷移金属触媒を用いてエチレンとα-オレ
フィンとを、所望密度となるように共重合させることに
よって製造することができる。

【００３１】該遷移金属触媒としては、チタン化合物あ
るいはバナジウム化合物を含有する遷移金属触媒成分と
有機アルミニウム化合物成分の組合せ系、クロム化合物
担持型の高活性触媒成分などを挙げることができる。と
くにマグネシウム化合物により活性化されたチタン触媒
成分（Ａ）と有機アルミニウム化合物触媒成分（Ｂ）の
組合せからなる触媒系が好適に使用できる。

【００３２】マグネシウム化合物により活性化されたチ
タン触媒成分（Ａ）としては、例えばマグネシウム、チ
タンおよびハロゲンを必須成分として含有する固体状チ
タン触媒成分あるいは炭化水素溶媒中にマグネシウム化
合物、可溶化剤およびチタン化合物を溶解した溶液状の
チタン触媒成分などの如き高活性チタン触媒成分を挙げ
ることができる。チタン触媒成分（Ａ）中のチタンは、
通常４価および／または３価である。固体状の触媒成分
（Ａ）は、通常好ましくはチタン含有量が約０.２〜約
１８重量％、一層好ましくは約０.３〜約１５重量％で
あり、また、ハロゲン／チタン（モル比）が好ましくは
約４〜約３００、一層好ましくは約５〜約２００であ
る。さらに、その比表面積は好ましくは約１０cm²／ｇ
以上、一層好ましくは約２０〜約１０００cm²／ｇ、一
層好ましくは約４０〜約９００cm²／ｇである。

【００３３】このような固体状の高活性チタン触媒成分
（Ａ）に関しては、広く知られており、基本的には、マ
グネシウム化合物とチタン化合物を反応させて比表面積
の大きい反応物を得るか、または比表面積の大きいマグ
ネシウム化合物にチタン化合物を反応させる方法が多用
される。たとえば、マグネシウム化合物とチタン化合物
との共粉砕法、比表面積が充分に大きくされたマグネシ
ウム化合物とチタン化合物との熱反応、含酸素マグネシ
ウム化合物とチタン化合物との熱反応、電子供与体で処
理されたマグネシウム化合物を予め有機アルミニウム化
合物やハロゲン含有ケイ素化合物で処理し、あるいは処
理せずに、チタン化合物と反応させる方法などを代表例
として挙げることができる。

【００３４】固体状の高活性チタン触媒成分（Ａ）の製
造に使用されるマグネシウム化合物としては、種々のも
のがある。例えば塩化マグネシウム、臭化マグネシウ
ム、沃化マグネシウム、弗化マグネシウム、水酸化マグ
ネシウム、酸化マグネシウム、マグネシウムヒドロキシ
ハライド、アルコキシマグネシウム、アルコキシマグネ
シウムハライド、アリロキシマグネシウム、アリロキシ
マグネシウムハライド、アルキルマグネシウムハライ
ド、あるいはこれらの混合物などを例示することができ
る。これらは如何なる製法で作られたものであってもよ
い。マグネシウム化合物はまた他の金属や電子供与体な
どが含有されていてもよい。

【００３５】固体状の高活性チタン触媒成分（Ａ）の製
法に使用されるチタン化合物としては、 Ｔi（ＯＲ）_4-mＸ_m （Ｒは炭化水素基、Ｘはハロゲン、０≦ｍ≦４）で示さ
れる４価のチタン化合物が例示できる。このようなチタ
ン化合物の例としては、ＴiＣl₄、ＴiＢｒ₄、Ｔi（ＯＣ
₂Ｈ₅）Ｃl₃ 、Ｔi（ＯＣ₂Ｈ₅）₂Ｃl₂Ｔi（ＯＣ₆Ｈ₅）₃
Ｃl 、Ｔi（ＯＣ₂Ｈ₅）₄などを挙げることができる。

【００３６】さらに、四ハロゲン化チタンを、アルミニ
ウム、チタン、水素、有機アルミニウム化合物などの還
元剤で還元して得られる各種三ハロゲン化チタン、例え
ば三塩化チタンを例示できる。これらチタン化合物は２
種以上複数種併用して利用することができる。

【００３７】このような高活性チタン触媒成分（Ａ）を
得る代表的な方法は、例えば特公昭46-34092号公報、特
公昭46-34094号公報、特公昭46-34098号公報、特公昭47
-41676号公報、特公昭47-46269号公報、特公昭50-32270
号公報、特公昭53-1796号公報、などに記載されてい
る。

【００３８】チタン化合物あるいはバナジウム化合物を
含有する前記高活性触媒成分と共に用いることのできる
有機アルミニウム化合物触媒成分（Ｂ）としては、少な
くとも分子内に１個のＡl−Ｃを有する化合物が利用で
き、例えば、 （ｉ）一般式Ｒ¹ _mＡl（ＯＲ²）_nＨ_pＸ_q （ここでＲ¹およびＲ²は炭素原子通常１〜１５個、好ま
しくは１〜４個を含む炭化水素基で互いに同一でも異な
ってもよい。Ｘはハロゲン、ｍは０＜ｍ≦３、ｎは０≦
ｎ＜３、ｐは０≦ｐ＜３、ｑは０≦ｑ＜３の数であっ
て、しかもｍ＋ｎ＋ｐ＋ｑ＝３である）で表わされる有
機アルミニウム化合物、 （ii）一般式Ｍ¹ＡlＲ¹ ₄ （ここでＭ¹はＬi、Ｎa、Ｋであり、Ｒ¹は前記と同じ）
で表わされる第Ｉ族金属とアルミニウムとの錯アルキル
化物などを挙げることができる。

【００３９】前記の（ｉ）に属する有機アルミニウム化
合物としては、次のものを例示できる。 一般式Ｒ¹ _mＡl（ＯＲ² _mＡl（ＯＲ₂）_3-m （ここでＲ¹およびＲ²は前記と同じ。ｍは好ましくは
１.５≦ｍ≦３の数である）、 一般式Ｒ¹ _mＡlＸ_3-m （ここでＲ¹は前記と同じ。Ｘはハロゲン、ｍは好まし
くは０＜ｍ＜３である）、 一般式Ｒ¹ _mＡlＨ_3-m （ここでＲ¹は前記と同じ。ｍは好ましくは２≦ｍ＜３
の数である）、 一般式Ｒ¹ _mＡl（ＯＲ²）_nＸ_q （ここでＲ¹およびＲ²は前記と同じ。Ｘはハロゲン、０
＜ｍ≦３、０≦ｎ＜３、０≦ｑ＜３で、ｍ＋ｎ＋ｑ＝３
である）で表わされるものなどを例示できる。（ｉ）に
属するアルミニウム化合物としては、より具体的には、
トリエチルアルミニウム、トリブチルアルミニウムなど
のトリアルキルアルミニウム、トリイソプレニルアルミ
ニウムなどのトリアルケニルアルミニウム、ジエチルア
ルミニウムエトキシド、ジブチルアルミニウムブトキシ
ドなどのジアルキルアルミニウムアルコキシド、エチル
アルミニウムセスキエトキシド、ブチルアルミニウムセ
スキブトキシドなどのアルキルアルミニウムセスキアル
コキシドのほかに、Ｒ¹ _2.5Ａl（ＯＲ²）_0.5などで表わ
される平均組成を有する部分的にアルコキシ化されたア
ルキルアルミニウム、ジエチルアルミニウムクロリド、
ジブチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウム
ブロミドなどのジアルキルアルミニウムハロゲニド、エ
チルアルミニウムセスキクロリド、ブチルアルミニウム
セスキクロリド、エチルアルミニウムセスキブロミドな
どのアルキルアルミニウムセスキハロゲニド、エチルア
ルミニウムジクロリド、プロピルアルミニウムジクロリ
ド、ブチルアルミニウムジブロミドなどのアルキルアル
ミニウムジハロゲニドなどの部分的にハロゲン化された
アルキルアルミニウム、ジエチルアルミニウムヒドリ
ド、ジブチルアルミニウムヒドリドなどのジアルキルア
ルミニウムヒドリド、エチルアルミニウムジヒドリド、
プロピルアルミニウムジヒドリドなどのアルキルアルミ
ニウムジヒドリドなどの部分的に水素化されたアルキル
アルミニウム、エチルアルミニウムエトキシクロリド、
ブチルアルミニウムブトキシクロリド、エチルアルミニ
ウムエトキシプロミドなどの部分的にアルコキシ化およ
びハロゲン化されたアルキルアルミニウムが挙げられ
る。

【００４０】また（ｉ）に類似する化合物として、酸素
原子や窒素原子を介して２以上のアルミニウムが結合し
た有機アルミニウム化合物が挙げられる。このような化
合物として、例えば

【００４１】

【化１】

【００４２】などを例示できる。前記（ii）に属する化
合物としては、ＬiＡl（Ｃ₂Ｈ₅）₄、ＬiＡl（Ｃ₇Ｈ₁₅）
₄などを例示できる。これらの中では、とくにトリアル
キルアルミニウムおよび／またはアルキルアルミニウム
ハライドを用いるのが好ましい。

【００４３】触媒成分として、遷移金属触媒の他に、重
合体の分子量や分子量分布などの調節の目的であるいは
触媒活性を向上させる目的で、各種ハロゲン化合物や電
子供与体などを共存させてもよい。

【００４４】エチレンとα-オレフィンとの共重合に際
しては、気相重合、溶解重合、懸濁重合などの反応形態
を採用しうるが、特に気相重合で直鎖状低密度エチレン
・α-オレフィン共重合体粒子を製造することが好まし
い。

【００４５】このような直鎖状低密度エチレン・α-オ
レフィン共重合体粒子は、その粒径が最大径で３mm以
下、好ましくは３０〜５００μm さらに好ましくは６０
〜１８０μm であることが望ましい。なお粒子とは、パ
ウダー、フレーク、顆粒などの形態を含んで意味する。

【００４６】本発明では、上記のように製造された直鎖
状低密度エチレン・α-オレフィン共重合体に、電子線
を照射して用いることが好ましい。このような照射は、
共重合体粒子（パウダー）に、該共重合体のβ分散温度
以上、かつα分散温度以下の温度で、電子線を、その吸
収線量が２〜１０Ｍrad となるように行う。

【００４７】ここで直鎖状低密度エチレン・α-オレフ
ィン共重合体粒子のβ分散温度とは、該共重合体中の分
子鎖のうちの結晶部分以外の部分に存在する分子鎖全体
の分子運動性が開始される温度を意味する。従って、こ
の温度以下では該共重合体の結晶部分以外に存在する分
子鎖の大部分はガラス状態となる。

【００４８】またα分散温度とは、該共重合体の結晶部
分にある分子鎖の分子運動性が開始される温度を意味す
る。従ってこの温度以上では該共重合体の結晶部分は軟
化した状態となる。すなわち本発明で用いられる直鎖状
低密度エチレン・α-オレフィン共重合体においては、
結晶部分が頑強であり、かつ結晶部分以外の分子運動が
活発な状態で電子線を上述の吸収線量において照射し、
結晶部分以外を改質することが重要である。この理由は
明らかでないが、通常結晶部分は例えば分子鎖の中央部
分などの欠陥のない分子鎖部分で構成されており、また
逆に結晶部分以外は分子末端部分などの欠陥部分を多く
含んで構成されているため、欠陥のない部分をそのまま
にし、欠陥部分を多く含む部分を電子線照射により、改
質するためと考えられる。

【００４９】通常、本発明に用いる直鎖状低密度ポリエ
チレン共重合体のα分散温度は、約８０℃であり、β分
散温度は、コモノマーの種類と量にもよるが、−６０℃
〜＋４０℃の範囲にある。

【００５０】さらに本発明で用いられる直鎖状低密度エ
チレン・α−オレフィン共重合体の分子構造上の特徴と
しては、長鎖分岐構造を持たないことが挙げられるのに
加えて、本発明に用いられる通常の直鎖状低密度ポリエ
チレン共重合体が実質的に持っていないアミル分岐構造
を総炭素数一万個当り、２.０個以上持っていることが
挙げられる。アミル分岐構造が本発明で用いられる直鎖
状低密度ポリエチレン共重合体が発現する物性との関係
は明らかでない。アミル分岐の個数は¹³Ｃ−ＮＭＲを用
いることにより、常法で測定することができる。

【００５１】本明細書における電子線とは、熱電子を真
空中で加速して得られる電子流のことであり、一般的に
は、市販の電子線照射装置から照射される電子流を意味
する。

【００５２】直鎖状低密度エチレン・α-オレフィン共
重合体粒子への電子線照射をα分散温度を超える温度で
行なうと、直鎖状低密度エチレン・α-オレフィン共重
合体中にＹ型長鎖分岐構造が生じたり、ゲル分が発生し
たりすることがあり、一方直鎖状低密度エチレン・α-
オレフィン共重合体粒子への電子線照射をβ分散温度未
満の温度で行なうと、電子線照射の効果が充分に発揮さ
れないことがある。

【００５３】なお直鎖状低密度エチレン・α-オレフィ
ン共重合体のβ分散温度およびα分散温度は、たとえば
オリエンテック社製レオバイブロンなどのレオメータを
用いて、密度測定用のプレスシートを利用して公知の方
法によって測定することができる。

【００５４】直鎖状低密度エチレン・α-オレフィン共
重合体粒子に対する電子線照射は、空気、窒素ガス、炭
酸ガス中などで行なうことができるが、直鎖状低密度エ
チレン・α-オレフィン共重合体粒子のゲル化を防止す
るには、窒素ガスなどの不活性雰囲気下で行なうことが
好ましい。

【００５５】直鎖状低密度エチレン・α-オレフィン共
重合体粒子に対する電子線照射は、その吸収照射量が２
〜１０Ｍrad であるように行なわれるが、電子線照射前
の直鎖状低密度エチレン・α-オレフィン共重合体粒子
のＭＦＲ_b と、電子線照射後の直鎖状低密度エチレン・
α-オレフィン共重合体粒子のＭＦＲ_a との比が次式 ＭＦＲb ／ＭＦＲa ≧１.５ 好ましくは ＭＦＲb ／ＭＦＲa ≧３.０ を満足するようにして行なわれることが特に好ましい。

【００５６】ＭＦＲb ／ＭＦＲa を大きくすることは、
共重合体のメルトテンションを向上させるためには好ま
しいが、照射線量が大きくなると、フィルムインパクト
Ｙが著しく低下するため、このＭＦＲb ／ＭＦＲa の上
限は、 ＭＦＲb ／ＭＦＲa ≦１５ 好ましくは ＭＦＲb ／ＭＦＲa ≦１０ である。

【００５７】電子線照射が行なわれる直鎖状低密度エチ
レン・α-オレフィン共重合体粒子は、各種安定剤、顔
料などの添加剤を含んでいてもよいが、好ましくはこれ
ら添加剤を含んでいない直鎖状低密度エチレン・α-オ
レフィン共重合体粒子に電子線照射を行ない、次いで直
鎖状低密度エチレン・α-オレフィン共重合体粒子を添
加剤とともにペレタイズすることが望ましい。

【００５８】このとき、電子線照射処理を施された直鎖
状低密度エチレン・α-オレフィン共重合体パウダー
は、処理後できるだけ早期に熱安定剤とともにペレタイ
ズして、電子線照射により発生したラジカルの残存物を
安定化することが望ましい。このとき用いられる熱安定
剤としては、フェノール系耐熱安定剤、燐系耐熱安定
剤、硫黄系耐熱安定剤、アミン系耐熱安定剤などが挙げ
られるが、本発明の場合、フェノール系熱安定剤が好ま
しく、さらにはフェノール系耐熱安定剤と燐系耐熱安定
剤の併用系が特に好ましい。電子線照射処理を施した直
鎖状低密度エチレン・α-オレフィン共重合パウダーを
長時間放置すると、残存活性ラジカルにより架橋が発生
し、ゲル分の生成およびインフレーション、Ｔ−ダイ成
膜時にフィッシュアイの生成の原因となる。特に、β分
散温度以下やβ分散温度近傍の雰囲気下で電子線処理さ
れた場合に、注意が必要であり、この理由からも電子線
の照射雰囲気温度はβ分散温度を２０℃以上上廻る温度
であることが特に好ましい。

【００５９】上記のように、本発明では、直鎖状低密度
エチレン・α-オレフィン共重合体粒子に、そのβ分散
温度以上、かつα分散温度以下の温度で、電子線を吸収
線量が２〜１０Ｍrad の量で照射するが、このようにし
て得られる直鎖状低密度エチレン・α-オレフィン共重
合体は、電子線照射前のそれと比較して、結晶化度、結
晶融点、ゲル分率の点でほとんど変化していない。

【００６０】また本発明で用いられる直鎖状低密度エチ
レン・α-オレフィン共重合体では、ｇ値が０.９０以上
であることからもわかるように、電子線照射によってＹ
型長鎖分岐構造を生じておらず、耐衝撃性は低下してい
ない。

【００６１】さらにまた本発明で用いられる直鎖状低密
度エチレン・α-オレフィン共重合体は、電子線照射に
よってＭＦＲが低下することからもわかるように高分子
量化して分子量分布が広がっており、成形性が向上する
とともにメルトテンションも増加している。これは、本
発明で用いられる直鎖状低密度エチレン・α-オレフィ
ン共重合体では、電子線照射によって新規な短鎖分岐構
造が生じていることを意味していると考えられる。

【００６２】以上のように、本発明で、従来公知の直鎖
状低密度エチレン・α-オレフィン共重合体に、電子線
照射を行なって分子量を増加させても、ゲル分の発生が
なく、しかもＹ型長鎖分岐構造が発生しておらず、した
がって従来公知の直鎖状低密度エチレン・α-オレフィ
ン共重合体が有する耐衝撃性などを損うことなく成形性
およびメルトテンションを向上させた直鎖状低密度エチ
レン・α-オレフィン共重合体に改質することができ
る。

【００６３】なお直鎖状低密度エチレン・α-オレフィ
ン共重合体中にゲル分が多量に発生すると、直鎖状低密
度エチレン・α-オレフィン共重合体の流動性が著しく
低下し、成形後のインフレーションフィルムでは、フィ
ッシュアイの生成原因となり、またラミネーションでは
フィルムの貼合せムラとなってしまう。直鎖状低密度エ
チレン・α-オレフィン共重合体中のゲル分率は、直鎖
状低密度エチレン・α-オレフィン共重合体を沸騰パラ
キシレン中で４時間処理し、不溶解残存物の重量分率で
示すことができる。

【００６４】なお従来公知の直鎖状低密度エチレン・α
-オレフィン共重合体への電子線照射は広く行なわれて
いる。たとえば特開昭57-202327号公報には、直鎖状低
密度エチレン・α-オレフィン共重合体に電子線を照射
することによって分子の架橋を行なって、気泡を閉じこ
めたシート状架橋ポリエチレン発泡体が開示されてい
る。しかしながらこの公報に開示されたポリエチレン発
泡体では、ゲル分率が１０〜６０％にも達しており、電
子線照射によって直鎖状低密度エチレン・α-オレフィ
ン共重合体の流動成形性は実質的に失われている。

【００６５】また特開昭57-78420号公報には、エチレン
・α-オレフィン共重合体などのエチレン系重合体粒子
に、少なくとも８０℃以上の温度で水蒸気雰囲気下で電
子線を１.５Ｍrad 未満の量で照射することを特徴とす
るポリエチレンの照射方法が開示されている。しかしな
がらこの方法によれば、直鎖状低密度エチレン・α-オ
レフィン共重合体粒子に対する電子線の照射量および照
射条件が本発明とは異なるため、本発明で用いられる新
規な直鎖状低密度エチレン・α-オレフィン共重合体は
得られない。

【００６６】本発明に係る積層フィルムは、上記のよう
な直鎖状低密度エチレン・α-オレフィン共重合体から
なる層を、少なくとも一層有している。本発明に係る積
層フィルムにおいて、上記のような直鎖状低密度エチレ
ン・α-オレフィン共重合体からなる層以外の層を形成
しうる材料としては、フィルム形成能を有する任意の合
成樹脂、合成樹脂フィルム基材、天然繊維、金属箔など
が挙げられる。

【００６７】このような合成樹脂としては、具体的に
は、低、中、高密度ポリエチレン、エチレン・酢酸ビニ
ル共重合体、エチレン・アクリル酸エステル共重合体、
アイオノマー、ポリプロピレン、ポリブテン-1、ポリ
（4-メチル・1-ぺンテン）などのオレフィン重合体、ポ
リ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリスチレン、ポ
リアクリレート、ポリアクリロニトリルなどのビニル系
重合体、ナイロン-6、ナイロン-6,6、ナイロン-7、ナイ
ロン-10、ナイロン-11、ナイロン-12、ナイロン-610な
どのポリアミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリブ
チレンテレフタレート、ポリエチレンイソフタレートな
どのポリエステル、ポリビニルアルコール、エチレン・
ビニルアルコール共重合体、ポリカーボネートなどが挙
げられる。

【００６８】これらの合成樹脂は、積層フィルムの目
的、用途により適宜選択することができる。たとえば、
透明性、剛性、水透過抵抗性などが要求される場合は、
合成樹脂フィルムとして二軸延伸ポリプロピレンフィル
ムを用いることができる。

【００６９】また、透明性、剛性、ガス透過抵抗性が要
求される場合は、ポリアミド、ポリ塩化ビニリデン、エ
チレン・ビニルアルコール共重合体、ポリビニルアルコ
ール、ポリエステルなどが選択される。

【００７０】本発明で用いられる天然繊維としては、
紙、板紙、クラフト紙、セロファン紙、布などが挙げら
れる。また金属箔としては、たとえばアルミニウム箔、
銅箔などが挙げられる。

【００７１】本発明では、直鎖状低密度エチレン・α−
オレフィン共重合体とこれら他の材料とから積層フィル
ムを形成するに際しては、従来公知のラミネーション法
を適用することができる。具体的には、たとえば直鎖状
低密度エチレン・α−オレフィン共重合体と合成樹脂と
を共押出する方法、予め形成された他の材料からなる基
材層上に直鎖状低密度エチレン・α−オレフィン共重合
体をラミネートする押出コーティング法などの溶融法、
別々に形成されたこれらの各層を貼り合わせるドライラ
ミネート法または溶液法などが挙げられる。

【００７２】積層フィルムの製造に際しては、必要に応
じて接着剤（アンカーコート剤）を用いることもでき
る。このような接着層を形成しうる材料としては、イソ
シアネート系接着剤、有機チタン系接着剤、ポリエチレ
ンイミン系接着剤などが挙げられる。他の層を形成する
材料が、合成樹脂の場合には、イソシアネート系接着剤
が好ましく用いられ、接着剤は、通常、合成樹脂フィル
ム表面にコーティングされる。

【００７３】本発明において、他の層が合成樹脂から形
成される場合には、より具体的には、下記のようにラミ
ネーションされる。共押出法は、直鎖状低密度エチレン
・α−オレフィン共重合体と他の合成樹脂とを、溶融状
態で多層構造のダイを用いて積層させる方法であるが、
一般的に直鎖状低密度エチレン・α−オレフィン共重合
体と合成樹脂との接着強度が低いため、これらの層の間
に接着性ポリオレフィン（不飽和カルボン酸変性ポリオ
レフィン等）を一層設けることが好ましい。

【００７４】押出コーティング法では、予め形成された
合成樹脂フィルム層上に、アンカーコーティング剤を塗
工した後、直鎖状低密度エチレン・α−オレフィン共重
合体からなる層を溶融押出して形成し、両者を貼り合わ
せる。合成樹脂フィルムに直鎖状低密度エチレン・α−
オレフィン共重合体を押出しコーティングする際には、
層間接着力を向上させる為に、溶融膜にオゾンを吹かけ
酸化を促進したり、アンカーコーティング剤が塗工され
た合成樹脂の上に高圧法低密度ポリエチレンを高温（３
１０℃以上）でコーティングし、下貼り層を設けて、そ
の上に直鎖状低密度エチレン・α−オレフィン共重合体
層を溶融押出して貼り合わせを行うこともできる。

【００７５】ドライラミネート法では、予め形成された
合成樹脂フィルム層上に、主にイソシアネート系接着剤
を塗工し、次いで直鎖状低密度エチレン・α−オレフィ
ン共重合体フィルムを貼り合わせて積層させる。

【００７６】上記のような合成樹脂フィルムは、未延
伸、一軸延伸、二軸延伸のいずれの状態であってもよ
い。上記のような合成樹脂によって他の層が形成される
場合、積層フィルムの各層の厚さは、直鎖状低密度エチ
レン・α−オレフィン共重合体からなる層が３μｍ〜２
００μｍ、好ましくは１０μｍ〜１３０μｍ、合成樹脂
フィルムからなる層が３μｍ〜２００μｍ、好ましくは
１０μｍ〜４０μｍであることが好ましい。

【００７７】また天然繊維または金属箔によって、直鎖
状低密度エチレン・α−オレフィン共重合体層以外の層
が形成される場合には、積層フィルムの製造法として
は、通常の複合フィルムの製造法と同様な方法が挙げら
れる。たとえば、上記の天然繊維からなる層または金属
箔に、直鎖状低密度エチレン・α−オレフィン共重合体
を溶融してコートさせる方法、または天然繊維層または
金属箔と、直鎖状低密度エチレン・α−オレフィン共重
合体からなる層を貼り合わせる方法などである。

【００７８】このようにして得られる積層フィルムの各
層の厚さは、特に制限はされないが、直鎖状低密度エチ
レン・α−オレフィン共重合体からなる層が３μｍ〜２
００μｍ、天然繊維または箔からなる層が３μｍ〜２０
０μｍであることが好ましい。

【００７９】本発明に係る積層フィルムは、上記のよう
な直鎖状低密度エチレン・α−オレフィン共重合体から
なる層と他の層とが、単層ずつから構成される積層フィ
ルムであってもよいし、その繰り返しから構成される積
層フィルムであってもよい。

【００８０】また本発明に係る積層フィルムは、上記の
ような合成樹脂からなる層と、天然繊維からなる層と、
エチレン・α−オレフィン共重合体−オレフィン共重合
体からなる層との組み合わせからなる積層フィルムであ
ってもよい。

【００８１】上記のようなラミネーションにおいて、本
発明で用いられる直鎖状低密度エチレン・α−オレフィ
ン共重合体は優れた成形加工性で他の層と積層される。
具体的に、押出ラミネート時には溶融膜の安定性に優れ
ており、またインフレーション共押出する時にはバブル
の安定性に優れている。

【００８２】また本発明で用いられる直鎖状低密度エチ
レン・α−オレフィン共重合体は、高圧法低密度ポリエ
チレンなどを配合せずに単独で用いても、優れた成形性
でラミネート加工できるため、経済性にも優れている。

【００８３】また上記のような直鎖状低密度エチレン・
α−オレフィン共重合体からなる層を少なくとも一層有
する本発明に係る積層フィルムは、他の材料からなる層
単層の場合に比べて、ヒートシール性、防湿性、離型性
などが向上される。具体的に、下記のような効果が挙げ
られる。

【００８４】

【表１】

【００８５】表１中、ＰＥは直鎖状低密度エチレン・α
−オレフィン共重合体を示す。また、アルミニウム箔層
とポリエステルフィルム層との間に、直鎖状低密度エチ
レン・α−オレフィン共重合体からなる層を設けるサン
ドイッチ型のラミネーションを形成することも成形性が
良いため可能である。具体的には、ポリエステルフィル
ム層／ＬＬＤＰＥ層／アルミニウム層／ＬＬＤＰＥ層か
らなる積層フィルムが挙げられ、この積層フィルムは防
湿性に優れており、お茶包材などとして好適に用いられ
る。

【００８６】本発明に係る積層フィルムは、エチレン・
α−オレフィン共重合体からなる層および他の層のいず
れかまたは全層に、本発明の目的を損なわない範囲で、
耐候安定剤、耐熱安定剤、帯電防止剤、アンチブロッキ
ング剤、防曇剤、スリップ剤、滑剤、顔料、染料などの
通常合成樹脂に添加して使用される配合剤を配合させて
もよい。

【００８７】さらに本発明に係る積層フィルムは、表面
に顔料、染料、金属粉末、感光材料、磁気材料、光磁気
材料などが結合剤中に分散された薄膜成形用材料を塗布
して、他の特性を賦与することもできる。

【００８８】本発明において使用されている「フィル
ム」とは、一般的な意味で使用されるフィルムだけでな
く、所謂シートをも含む意味である。以下、本発明を実
施例により説明するが、本発明はこれら実施例に限定さ
れるものではない。

【００８９】

【発明の効果】本発明に係る積層フィルムは、新規な直
鎖状低密度エチレン・α−オレフィン共重合体からなる
層を少なくとも一層有しており、ヒートシール強度、ホ
ットタック性を損なうことなくさらに押出ラミネートで
も成形可能で経済的にも優れている。

【００９０】

【実施例】次に本発明を実施例により具体的に説明する
が、本発明はこれら実施例により限定されるものではな
い。

【００９１】なお、本発明で用いられる直鎖状低密度エ
チレン・α−オレフィン共重合体の物性ならびに本発明
に係る積層フィルムの特性は、以下のようにして測定、
評価した。

【００９２】［測定法］ 溶融張力：東洋精機製メルトテンションテスターを使用
し、測定温度１９０℃、押出量０．３ｇ／分の条件下
で、巻取ロールを５ｒｐｍの間隔で増速して行き、溶融
ストランドが切断したときの溶融張力を求めた。

【００９３】ヒートシール強度：ヒートシール圧力２kg
／cm²、ヒートシール時間０．５秒間、引張速度３００m
m／分、剥離角度９０°の条件下で測定した。 ホットタック性：２枚の積層物サンプルのそれぞれの同
一端部にガイドロールを介して、４５ｇの錘を別々につ
け、このサンプル同士をヒートシールした後、シールバ
ーが離れると同時にシール部に２３°の角度で錘による
剥離力が働くようにして（この角度の設定は錘をかける
ガイドロールの位置関係により行われる）、この際にシ
ール部が何mm剥離したかを測定した。

【００９４】静加圧破袋強度：圧力２kg／cm²、温度１
４０℃、時間０．５秒間の条件下でヒートシールし、製
袋された１００×１６０mmの袋に、水道水２００mlを充
満し、自動プレスを使用して１０mm／分の加圧速度で加
圧した。

【００９５】衝撃破袋強度：破袋強度の測定に用いられ
た試料袋を静置し、これに荷重７kgの平板状錘を落下さ
せ、試料袋が破袋する点での荷重の高さを測定した。

【００９６】

【実施例１】エチレンと4-メチル-1-ペンテンとの混合
ガス（組成比がモル比で９７.５：２.５）を、高活性チ
タン触媒成分と有機アルミニウム化合物触媒成分との混
合触媒により６０℃で連続気相重合を行なった。

【００９７】得られたエチレン・4-メチル-1-ペンテン
共重合体パウダーの平均粒子径は１５０μmであり、嵩
密度は０.４２ｇ／cm³ であった。またメルトフローレ
ートは３０g/10分であった。この共重合体は、プレスシ
ートに成形して求めた密度が０.９２０ｇ／cm³ 、動的
粘弾性測定装置で求めたα分散温度は８０℃、β分散温
度は−１０℃であった。

【００９８】上記のようなエチレン・4-メチル-1-ペン
テン共重合体パウダーに、以下のようにして３．７５Ｍ
rad の照射量で電子線照射処理を施した。電子線照射装
置（日新ハイボルテージ社製：加速電圧750KV ）の照射
コンベアーに上述のパウダーを厚さほぼ３mmに均一に引
き詰めて、窒素雰囲気下で連続的に電子線照射処理を行
なった。このとき雰囲気温度は４０℃であった。照射吸
収線量はフィラメント電流と照射時間を調節することに
より加減した。

【００９９】照射処理パウダーは照射後、ただちにIrga
nox 1010（ムサシノガイギー社製）とAntioxidant701
（Ethyl,Corp社製）とをそれぞれパウダーに対して０.
１重量％の量で、均一にブレンドし、この後、スクリュ
ータイプの押出機にて１９０℃の温度で溶融混練し、残
存ラジカルの安定化を行ないペレットとした。

【０１００】このペレットを用いて、エチレン・4-メチ
ル-1-ペンテン共重合体（ＬＬＤＰＥ）の物性を測定し
た。結果を表２に示す。予めイソシアネート系アンカー
コート剤を用いて作成しておいた延伸ナイロンフィルム
（厚さ１５μｍ）上に押出コートされた高圧法低密度ポ
リエチレン：ＬＤＰＥ（厚さ２０μｍ）からなる二層樹
脂フィルムのポリエチレン面に対して、上記直鎖状低密
度エチレン・α−オレフィン共重合体ペレットを６５ｍ
ｍ径の押出機によって、シリンダー先端温度３１０℃の
条件下で溶融混練後Ｔダイより押出し、加工速度８０ｍ
／分、コート厚さ４０μｍの条件で押出コーティング加
工を行い三層積層フィルムを得た。この時のダイ直下の
樹脂温度は２９５℃であった。積層フィルムの膜厚は４
０μｍであった。

【０１０１】積層フィルムの構成は、ナイロン層／ＬＤ
ＰＥ層／ＬＬＤＰＥ層である。得られた三層積層フィル
ムを評価した。得られた結果を表２に示す。

【０１０２】

【実施例２】実施例１において、電子線照射量を５．０
Ｍrad とした以外は実施例１と同様にして積層フィルム
を得た。

【０１０３】積層フィルムの構成は、ナイロン層／ＬＤ
ＰＥ層／ＬＬＤＰＥ層である。電子線照射されたエチレ
ン・4-メチル-1-ペンテン共重合体の物性と、形成され
た積層フィルムの特性を表２に示した。

【０１０４】

【実施例３】実施例１において、電子線照射量を６．５
Ｍrad とした以外は実施例１と同様にして積層フィルム
を得た。

【０１０５】積層フィルムの構成は、ナイロン層／ＬＤ
ＰＥ層／ＬＬＤＰＥ層である。電子線照射されたエチレ
ン・4-メチル-1-ペンテン共重合体の物性と、形成され
た積層フィルムの特性を表２に示した。

【０１０６】

【比較例１】実施例１で共重合によって得られた電子線
照射前のパウダー状のエチレン・4-メチル-1-ペンテン
共重合体の物性を表２に示す。

【０１０７】このパウダーから実施例１と同様にして積
層フィルムを形成しようとしたが、均一な膜が得られ
ず、積層フィルムは得られなかった。

【０１０８】

【比較例２】実施例１において電子線照射されたエチレ
ン・4-メチル-1-ペンテン共重合体に代えて、高圧法低
密度ポリエチレンを用いた以外は、実施例１と同様にし
て、積層フィルムを得た。

【０１０９】評価を表２に示す。

【０１１０】

【比較例３〜５】実施例１〜３において、電子線照射し
たエチレン・4-メチル-1-ペンテン共重合体とそれぞれ
ほぼ同等のメルトフローレートを有し、電子線照射がな
されていないエチレン・4-メチル-1-ペンテン共重合体
（重合方法、組成および密度は電子線照射がなされるエ
チレン・4-メチル-1-ペンテン共重合体とほぼ同じ）の
物性を示す。

【０１１１】これらのエチレン・4-メチル-1-ペンテン
共重合体から、実施例１と同様にして三層積層フィルム
を形成しようとしたが、均一な膜が得られず、積層フィ
ルムは得られなかった。

【０１１２】

【表２】

【０１１３】＊１）ラミネート成形性評価における×：
偏肉が観察されたり、耳ゆれ、膜揺れでラミネーショで
きなかったもの。 ＊２）測定不可：均一膜が形成されず、測定できなかっ
た。

【０１１４】

【実施例４】予めイソシアネート系アンカーコート剤を
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィル
ム（１２μｍ）上にコーティングし、アルミニウム箔
（９μｍ）と高圧法低密度ポリエチレン：ＬＤＰＥ（２
０μｍ）でサンドイッチラミネーションし、更にアルミ
ニウム箔表面にイソシアネート系アンカーコート剤でＬ
ＤＰＥ（２０μｍ）を押出ラミネートし、次いで以下実
施例１と同様のエチレン・4-メチル-1-ペンテン共重合
体（ＬＬＤＰＥ）ペレットを同一の方法で４０μｍの厚
さで押出コーティングし、試料を作成した。

【０１１５】積層フィルムの構成は、ＰＥＴ層／ＬＤＰ
Ｅ層／Ａｌ層／ＬＤＰＥ層／ＬＬＤＰＥ層である。結果
を表３に示す。

【０１１６】

【比較例６】実施例４において、エチレン・4-メチル-1
-ペンテン共重合体（ＬＬＤＰＥ）ペレットを押出コー
ティングする代わりに、表３に示す高圧法低密度ポリエ
チレン（ＬＤＰＥ）を用いた以外は、実施例４と同様に
して積層フィルムを得た。

【０１１７】結果を表３に示す。

【０１１８】

【実施例５】実施例１において、イソシアネート系アン
カーコート剤を使用せず、二軸延伸されたナイロン−６
フィルム表面に、無水マレイン酸変性ポリエチレン（Ａ
ＤＭ）と実施例１のエチレン・4-メチル-1-ペンテン共
重合体（ＬＬＤＰＥ）を厚み構成２０μｍ／４０μｍで
共押出コーティングで試料を作成した。

【０１１９】積層フィルムの構成は、ナイロン層／ＡＤ
Ｍ層／ＬＬＤＰＥ層である。結果を表３に示す。

【０１２０】

【比較例７】実施例５において、ＬＬＤＰＥに代えて比
較例２と同じ高圧法低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）を
用いた以外は、実施例５と同様にして積層フィルムを得
た。

【０１２１】結果を表３に示す。

【０１２２】

【表３】

【０１２３】＊３）ＬＤＰＥ：表２における比較例２の
＊高圧法低密度ポリエチレンと同じ。 ＊４）ＬＤＰＥ：表２における比較例２の＊高圧法低密
度ポリエチレンと同じ。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁵ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ２９Ｌ 7:00 4Ｆ 9:00 4Ｆ

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】(a) エチレンと、炭素数４〜１８のα-オ
   レフィンとの共重合体であり、 (b) 密度が０.９００〜０.９４０ｇ／cm³ であり、 (c) １９０℃において２４０ＫＰａのずり応力下での剪
   断速度（γ_240KPa）と、メルトフローレートＭＦＲ（g/
   10分）とが、式［Ｉ］ log γ_240KPa≧ 0.982log ＭＦＲ＋2.272 …［Ｉ］ で示される関係を満たし、かつ (d) １９０℃における溶融張力（メルトテンション）Ｍ
   Ｔ₁₉₀ と、メルトフローレートＭＦＲ（g/10分）とが、
   式［II］ logＭＴ₁₉₀ ≧−log ＭＦＲ＋0.477 …［II］ で示される関係を満たす直鎖状低密度エチレン・α-オ
   レフィン共重合体からなる層を、少なくとも一層有する
   ことを特徴とする積層フィルム。
2. 【請求項２】前記直鎖状低密度エチレン・α-オレフィ
   ン共重合体からなる層は、該共重合体のβ分散温度以上
   かつα分散温度以下の温度で、電子線が、吸収線量とし
   て２〜１０Ｍrad の量で照射された直鎖状低密度エチレ
   ン・α-オレフィン共重合体から形成されていることを
   特徴とする請求項第１項に記載の積層フィルム。
3. 【請求項３】直鎖状低密度エチレン・α-オレフィン共
   重合体からなる層が押出ラミネートにより成形された押
   出ラミネート層であることを特徴とする請求項１または
   ２に記載の積層フィルム。