JPH046101A - 窒化アルミニウムの製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は窒化アルミニウム粉末の製造方法に関する。

窒化アルミニウムセラミックスは、理論的には酸化ベリ
リウムに匹敵する高い熱伝導性を有し、高熱伝導絶縁材
料として、特に近年集積回路の緻密化の故に起こる温度
上昇を解消するための基板材料として注目されている。

〔従来技術とその問題点〕

窒化アルミニウムの合成法としては、１）アルミナと炭
素の混合物を窒素またはアンモニア雰囲気中で焼成する
還元窒化法、２）金属アルミニウムを窒素またはアンモ
ニアで窒化する直接窒化法、３）三塩化アルミニウム、
三臭化アルミニウムまたは両者の混合物をアンモニアガ
スを反応させる気相反応法、が提案され、比較的最近、
４）三塩化アルミニウムと金属アルミニウムの反応によ
って窒化されやすい一塩化アルミニウムを生成させ、こ
れを窒素またはアンモニアと反応させる方法（特開平１
−１５７４１０）が提案された。

還元窒化法は、還元と炭素の除去を完全に行うことが困
難であり、また１６００℃以上の温度を必要であり、最
終的に１％程度のアルミナと炭素を含むものしか得られ
ない。

直接窒化法では、アルミニウムの表面に一旦窒化物層が
形成されると１反応は進行せず、未反応のアルミニウム
が残る、等の不利がある。

気相反応法は、比較的純粋な窒化アルミニウムが得られ
るが、吸湿性の固体である三塩化アルミニウムまたは三
臭化アルミニウムを原料とするためそれらを装置の装入
ホッパーに供給する際に空気中の水分と反応し、取扱が
難しいという問題がある。

第４の方法においても、未反応の三塩化アルミニウムが
残存し、これの回収に問題がある。

〔問題の解決に係る知見〕

本発明者等は、金属アルミニウムとハロゲンガスが反応
させる場合に、低級ハロゲン化物（サブハライド）が優
先的に生成する条件があることを見出し、該条件下に生
成した気相ハロゲン化アルミニウム混合物を窒素または
アンモニアガスと反応させることにより、また乾燥、脱
水の容易な金属アルミニウム、ハロゲンガスを原料とす
ることにより、不純物としてアルミナや炭素を含まない
高純度の窒化アルミニウムを高収率で得られることを見
出した。

〔発明の構成〕

本発明は、低級ハロゲン化物を含むハロゲン化アルミニ
ウム蒸気と窒素またはアンモニアガスとを気相で反応さ
せて窒化アルミニウムを得る方法において、ハロゲンと
金属アルミニウムを２．３：５．１未満のモル比で反応
させることによって得られるアルミニウムハロゲン化物
混合物を出発物質として使用することを特徴とする方法
を提供する。

本発明の方法において、低級ハロゲン化物とは一ハロゲ
ン化アルミニウムおよびニハロゲン化アルミニウムであ
る。

本発明の方法において、ハロゲンとアルミニウムは２．
３５　：　１未満のモル比で使用される。本発明の方法
において、使用されるハロゲンは実質的には臭素と塩素
およびフッ素であるが、実用上は塩素が好適である。

発明の方法は好適には、第１反応帯域において溶融金属
アルミニウムとハロゲン蒸気を反応させ。

このようにして生成した低級ハロゲン化物を含むハロゲ
ン化物混合物を第２反応帯域において窒素ガスまたはア
ンモニアガスを接触させる。

溶融金属アルミニウムとハロゲン蒸気を接触させる温度
は好ましくは、７３０℃以上である。これ以下の温度で
は、生成物中の三ハロゲン化アルミニウムの割合が高く
なって、窒化アルミニウムの収率が低下する。

本発明の方法の窒化反応において、Ｎ：ＡＱ比は１以上
であることが好ましい。１未満では、窒化反応が不完全
で未反応のハロゲン化物が残存する。

本発明の方法によれば、不純物としてのアルミナや炭素
の少ない高純度の半導体基板に適する焼結体製造用の窒
化アルミニウムを製造することができる。

〔発明の具体的開示〕

以下本発明を実施例によって具体的に説明する。

実施例１ 第１図に示すように、長さ１０００ｍｍ、直径５０ｎｙ
ｎの管状電気炉のアルミナ製炉心管を、第１、第２の２
帯域に温度制御できるようにし、ガス導入側を第１反応
帯域として直径２５ａｎのアルミナ製の小径管を第１帯
域に挿入して二重構造とし、残りのガス排出側を第２反
応帯域とした。この炉の第１反応帯域の入り口において
、小径管に塩素導入口を、炉心管の小径管の外側位置に
アンモニアガスの導入口を設けた。他端は統一排出口と
して集塵器に連結し、排気はガス捕集装置に連結した。

金属アルミニウム３０ｇをアルミナ製ボートに入れて小
径管に装入し、小径管内に塩素ガスを１００ｍ１２／ｍ
ｉｎで流し、外側炉心管内にアンモニアガスを２００ｍ
Ω／ｆｉｌｉｎで流した。第１．第１反応帯域とも８３
０℃に加熱した。

アンモニアガスを流す前に、炉心管の排出ガス（第１反
応帯域の生成物）を液体窒素トラップで捕集して分析し
たが、塩素とアルミニウムの成分比は２．０７であった
。

アンモニアガスを流すと粉末物質を生成し、それは集塵
器に捕集されたが、これには塩化アンモニウムと未反応
塩化アルミニウムが混入していると考えられるので、空
気中で５００℃に加熱してこれを除去した。

残った粉末は白色であり、Ｘ線回折分析により、Ａｆｌ
Ｎ単相であることが確認された。

さらに、アンモニウムガスを流した後の金属アルミニウ
ムの重量減少と、得られたｉＮ中のＡＱ量より収率を求
めたところ、５０％であった。

実施例２〜５ 実施例１に記した装置を用いて、第１表に示す条件で実
験を行った。結果を第２表に示す。

表 ポリオキシエチレンソ ４　ルビタンモノラウレート ９０．８ 比較例１ 実施例１における金属アルミニウムと塩素ガスの替わり
に、耐熱ガラス容器で１５０℃に加熱した三塩化アルミ
ニウムにキャリアーガスとしてＡｒを１００ｍｇ／ｍｉ
ｎで通気して得られる混合ガスを第１反応帯域に導入し
、その他の条件は実施例１と同様に実験を行った。第１
反応帯域におけるＣＱｌＡＱ比は３．０であり、Ｘ線回
折分析の結果はＡＱＮであったが、収率は２０％であっ
た。

比較例２ 第１反応帯域の小径管内に実施例１と同じように金属ア
ルミニウムを装入した以外は比較例１と同様に反応させ
た。第１反応帯域におけるＣＱｌＡＱ比は２．５７であ
り、Ｘ線回折分析の結果はＡＱＮであったが収率は３８
％であった。

【図面の簡単な説明】

添付第１図は本発明の方法を実施する装置の一−例の構
造を示す概念図である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、低級ハロゲン化物を含むハロゲン化アルミニウム蒸
   気と窒素またはアンモニアガスとを気相で反応させて窒
   化アルミニウムを得る方法において、ハロゲンと金属ア
   ルミニウムを２．３５：１未満のモル比で反応させるこ
   とによって得られるアルミニウムハロゲン化物混合物を
   出発物質として使用することを特徴とする方法。 ２、請求項１に記載の方法であって、ハロゲンが臭素、
   塩素またはフッ素である方法。 ３、請求項２に記載の方法であって、ハロゲンが塩素で
   ある方法。 ４、請求項１に記載の方法であって、その窒化反応をＮ
   ：Ａｌモル比１以上で行うことを特徴とする方法。