JPH0455496A - 代替天然ガスの製造方法 - Google Patents
代替天然ガスの製造方法Info
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- JPH0455496A JPH0455496A JP16417390A JP16417390A JPH0455496A JP H0455496 A JPH0455496 A JP H0455496A JP 16417390 A JP16417390 A JP 16417390A JP 16417390 A JP16417390 A JP 16417390A JP H0455496 A JPH0455496 A JP H0455496A
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Landscapes
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- Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
イ０発明の目的
［産業上の利用分野］
都市ガス等のガスエネルギー源としては、ガス配管の輸
送効率の観点から、水素及び一酸化炭素を主成分とする
低カロリーの石炭ガス（以下ＣＯＧと言う）の高カロリ
ー化が望まれている。
送効率の観点から、水素及び一酸化炭素を主成分とする
低カロリーの石炭ガス（以下ＣＯＧと言う）の高カロリ
ー化が望まれている。
本発明は低カロリーの石炭ガス及び液化石油ガス（以下
ＬＰＧと言う）、ナフサ等の低級炭化水素を原料として
メタンを主成分とする高カロリーの代替天然ガス（以下
ＳＮＧと言う）を製造する方法に関するものである。
ＬＰＧと言う）、ナフサ等の低級炭化水素を原料として
メタンを主成分とする高カロリーの代替天然ガス（以下
ＳＮＧと言う）を製造する方法に関するものである。
［従来の技術］
ＣＯＧを原料とするＳＮＧの製法としては、ＣＯＧの低
温水添（酸素、ジエン、オレフィン等の除去）、ＣＯＧ
とＬＰＧの混合、混合物の水添脱硫、２段水蒸気改質、
メタン化、炭酸ガス除去及びＬＰＧ添加による増熱を行
う方法（東京ガス）や、炭酸ガスを除去しなくともＳＮ
ＧになるようにＣＯＧとＬＰＧの混合比を調整し、２段
水添脱硫、２段水蒸気改質、２段メタン化及びＬＰＧ添
加による増熱な行う方法（大阪ガス）がある。
温水添（酸素、ジエン、オレフィン等の除去）、ＣＯＧ
とＬＰＧの混合、混合物の水添脱硫、２段水蒸気改質、
メタン化、炭酸ガス除去及びＬＰＧ添加による増熱を行
う方法（東京ガス）や、炭酸ガスを除去しなくともＳＮ
ＧになるようにＣＯＧとＬＰＧの混合比を調整し、２段
水添脱硫、２段水蒸気改質、２段メタン化及びＬＰＧ添
加による増熱な行う方法（大阪ガス）がある。
これらの先行例では何れも水蒸気改質反応器及びメタン
化反応器として断熱型反応器が使用されており、３〜４
基の反応器を必要とし、なお且つ反応器の中間には温度
調節のための熱交換器を２〜３基設置しなければならな
い。
化反応器として断熱型反応器が使用されており、３〜４
基の反応器を必要とし、なお且つ反応器の中間には温度
調節のための熱交換器を２〜３基設置しなければならな
い。
また、断熱反応器、熱交換器が沢山並んだ系の昇温は予
熱したガスを大量に循環してガスが持ち込む熱で触媒の
昇温を行わねばならず、運転開始時の昇温には時間がか
かる。
熱したガスを大量に循環してガスが持ち込む熱で触媒の
昇温を行わねばならず、運転開始時の昇温には時間がか
かる。
水蒸気改質反応及びメタン化反応でＳＮＧを製造するプ
ロセスにおいては次式で示すような反応が逐次的に、或
は併発的に起きている。
ロセスにおいては次式で示すような反応が逐次的に、或
は併発的に起きている。
ＣｎＨｍ ＋ ｎ ＨｚＯ−１ｎｃｏ ＋ （ｎ＋ｍ
／２） Ｈａ ■ＣｎＨｍ ＋ ２ｎＨ＊Ｏ−＋
ｎｃＯ＊÷（２ｎ＋ｍ／２） Ｈｚ ■ＣＯ＋３
ＨＩ Ｍ ＣＨ４÷ＨＩＯ■ ＣＯ□ ＋４Ｈ＊ ＨＣＨ，÷２Ｈ２０■ＣＯ＋
ｌ、ＱＨＣＯｓ÷ Ｈ８■ 従来法では水蒸気改質反応器を２段（又はそれ以上の多
段）に分割して原料ガスの一部と水蒸気の全量とを第一
段に供給し、その出口ガスに残部の原料ガス（又はその
一部）を加えて第二段に供給（又は同様にして原料ガス
の一部を第３段以降にまで供給）しているが、これは各
段での水蒸気比を高く維持して炭素析出を抑え、しかも
全体の水蒸気比を低く抑える為の工夫である。これを２
段又はそれ以上の多段に分割せずに一段で２段又は多段
分割法と同じ全体の水蒸気比で反応させると、反応熱に
より温度が高くなり、触媒層中間部に炭素析出を起こし
てしまう。
／２） Ｈａ ■ＣｎＨｍ ＋ ２ｎＨ＊Ｏ−＋
ｎｃＯ＊÷（２ｎ＋ｍ／２） Ｈｚ ■ＣＯ＋３
ＨＩ Ｍ ＣＨ４÷ＨＩＯ■ ＣＯ□ ＋４Ｈ＊ ＨＣＨ，÷２Ｈ２０■ＣＯ＋
ｌ、ＱＨＣＯｓ÷ Ｈ８■ 従来法では水蒸気改質反応器を２段（又はそれ以上の多
段）に分割して原料ガスの一部と水蒸気の全量とを第一
段に供給し、その出口ガスに残部の原料ガス（又はその
一部）を加えて第二段に供給（又は同様にして原料ガス
の一部を第３段以降にまで供給）しているが、これは各
段での水蒸気比を高く維持して炭素析出を抑え、しかも
全体の水蒸気比を低く抑える為の工夫である。これを２
段又はそれ以上の多段に分割せずに一段で２段又は多段
分割法と同じ全体の水蒸気比で反応させると、反応熱に
より温度が高くなり、触媒層中間部に炭素析出を起こし
てしまう。
また■、■のメタン化反応は発熱反応であるため断熱反
応器で実施すると反応熱のため温度が上昇し平衡まで到
達してメタン化反応が進行しな（なってしまう。それで
反応器を分割し中間で冷却して温度を下げてから再び反
応器に供給してメタン化反応を進める。同じ理由により
、水蒸気改質反応器とメタン化反応器の中間でもガスを
冷却する。
応器で実施すると反応熱のため温度が上昇し平衡まで到
達してメタン化反応が進行しな（なってしまう。それで
反応器を分割し中間で冷却して温度を下げてから再び反
応器に供給してメタン化反応を進める。同じ理由により
、水蒸気改質反応器とメタン化反応器の中間でもガスを
冷却する。
以上のような理由で、従来法では３〜４基の反応器と２
〜３基の熱交換器を必要とした。
〜３基の熱交換器を必要とした。
［発明が解決しようとする課題］
本発明が解決しようとする課題は次の２点である。
１）反応器基数を少な（簡単な構成にする。
２）系の昇温を短時間で行えるようにし、運転開始に要
する時間を短縮する。
する時間を短縮する。
口０発明の構成
［課題を解決するための手段］
本発明に関わる代替天然ガスの製造方法は、水素及び一
酸化炭素を主成分とする石炭ガスと液化石油ガス、ナフ
サ等の低級炭化水素との混合物を水蒸気改質及びメタン
化してメタンを主成分とする代替天然ガスを製造する方
法において、原料と水蒸気の全量を熱媒体を循環する外
部冷却型水蒸気改質反応器に導入し温度３００℃〜５０
０℃で反応させることにより前記反応器内で水蒸気改質
反応とメタン化反応を同時に行わせることを特徴とする
。
酸化炭素を主成分とする石炭ガスと液化石油ガス、ナフ
サ等の低級炭化水素との混合物を水蒸気改質及びメタン
化してメタンを主成分とする代替天然ガスを製造する方
法において、原料と水蒸気の全量を熱媒体を循環する外
部冷却型水蒸気改質反応器に導入し温度３００℃〜５０
０℃で反応させることにより前記反応器内で水蒸気改質
反応とメタン化反応を同時に行わせることを特徴とする
。
本発明方法の実施態様の一例を第１図により説明すると
、Ｃ０ＧＩを予熱器２で予熱し低温水添反応器４に導入
しＰｄ触媒の存在下１００℃〜２５０℃、好ましくは１
２０℃〜２００℃でＣＯＧ中の水素と反応させてジエン
、オレフィン及び酸素な水添除去する。
、Ｃ０ＧＩを予熱器２で予熱し低温水添反応器４に導入
しＰｄ触媒の存在下１００℃〜２５０℃、好ましくは１
２０℃〜２００℃でＣＯＧ中の水素と反応させてジエン
、オレフィン及び酸素な水添除去する。
更に詳細に説明すると、運転開始時に窒素等の不活性ガ
スを流し、低温水添反応器の入口温度が１００℃〜１８
０℃になったらＣＯＧを供給し酸素、ジエン、オレフィ
ンの水添反応熱を利用して昇温する。ＣＯＧ中の発熱物
質が少なく昇温速度が遅いときには、ＣＯＧに空気又は
酸素含有ガス３、不飽和炭化水素等の水添触媒層で発熱
反応を起こす物質を添加しても良い。触媒層上層部だけ
で発熱反応を起こし触媒層下層部の昇温か遅くなる場合
は、空気、酸素含有ガス、不飽和炭化水素を触媒層上層
部だけでなく中間部からも供給するようにすると良い。
スを流し、低温水添反応器の入口温度が１００℃〜１８
０℃になったらＣＯＧを供給し酸素、ジエン、オレフィ
ンの水添反応熱を利用して昇温する。ＣＯＧ中の発熱物
質が少なく昇温速度が遅いときには、ＣＯＧに空気又は
酸素含有ガス３、不飽和炭化水素等の水添触媒層で発熱
反応を起こす物質を添加しても良い。触媒層上層部だけ
で発熱反応を起こし触媒層下層部の昇温か遅くなる場合
は、空気、酸素含有ガス、不飽和炭化水素を触媒層上層
部だけでなく中間部からも供給するようにすると良い。
こうして酸素、ジエン、オレフィンを除去したＣＯＧは
次の脱硫工程で高温水添しても炭素を析出しなくなる。
次の脱硫工程で高温水添しても炭素を析出しなくなる。
この低温水添したガスにＬＰＧ５を加えて加熱炉６に導
入し２５０℃〜４００℃、好ましくは２８０℃〜３５０
℃まで加熱し水添脱硫器７に導入して水添脱硫触媒の存
在下で硫黄化合物を水添除去精製する。
入し２５０℃〜４００℃、好ましくは２８０℃〜３５０
℃まで加熱し水添脱硫器７に導入して水添脱硫触媒の存
在下で硫黄化合物を水添除去精製する。
本工程においても、反応開始時に触媒層の昇温速度が遅
い時には空気又は酸素含有ガス３を添加することにより
昇温速度を速めることができる。
い時には空気又は酸素含有ガス３を添加することにより
昇温速度を速めることができる。
脱硫精製した原料に水蒸気８を加え、外部冷却型水蒸気
改質反応器９に導入して３００”Ｃ〜５００℃、好まし
くは３２０℃〜４００℃、圧力は常圧〜５０ ｋｇ／ｃ
ｍ” Ｇ、好ましくは常圧〜３０ｋｇ／ｃｍ”Ｇで反応
させることにより水蒸気改質反応とメタン化反応を同時
に行わせる。
改質反応器９に導入して３００”Ｃ〜５００℃、好まし
くは３２０℃〜４００℃、圧力は常圧〜５０ ｋｇ／ｃ
ｍ” Ｇ、好ましくは常圧〜３０ｋｇ／ｃｍ”Ｇで反応
させることにより水蒸気改質反応とメタン化反応を同時
に行わせる。
外部冷却型水蒸気改質反応器９で使用する触媒は従来法
における水蒸気改質工程で使用する触媒と同じもので良
く、Ｎｉ触媒などが好適である。
における水蒸気改質工程で使用する触媒と同じもので良
く、Ｎｉ触媒などが好適である。
Ｎｉ触媒はメタン化活性も有する。
反応熱は熱媒体を循環することにより除去し反応温度を
維持する。
維持する。
高温となった熱媒体は廃熱ボイラー１０に循環して水蒸
気を発生させて熱を除去した後、外部冷却型水蒸気改質
反応器９に循環する。
気を発生させて熱を除去した後、外部冷却型水蒸気改質
反応器９に循環する。
なお、反応開始時にはこの熱媒体を熱媒体加熱炉１１に
循環し、加熱された熱媒体を外部冷却型水蒸気改質反応
器９に循環することにより、該反応器を反応温度まで予
、熱することができる。
循環し、加熱された熱媒体を外部冷却型水蒸気改質反応
器９に循環することにより、該反応器を反応温度まで予
、熱することができる。
外部冷却型水蒸気改質反応器９から流出するガスは熱交
換器１２にて熱回収、冷却後、凝縮水を除去する。この
ガスに増熱用のＬＰＧ５を加えて製品のＳＮＧを得る。
換器１２にて熱回収、冷却後、凝縮水を除去する。この
ガスに増熱用のＬＰＧ５を加えて製品のＳＮＧを得る。
ＣＯＧの概略組成は、Ｈ２５６％、メタン２８％、その
他１６％と、Ｈ，リッチな組成であり、これからメタン
ＣＨ，を主成分とするＳＮＧを製造するためには炭素源
を加えてＨ２と反応させメタン化する必要がある。ＬＰ
Ｇ、ナフサ等の低級炭化水素はこの炭素源として用いら
れる。
他１６％と、Ｈ，リッチな組成であり、これからメタン
ＣＨ，を主成分とするＳＮＧを製造するためには炭素源
を加えてＨ２と反応させメタン化する必要がある。ＬＰ
Ｇ、ナフサ等の低級炭化水素はこの炭素源として用いら
れる。
従ってＣＯＧとＬＰＧ、ナフサ等の低級炭化水素との混
合比は前記０〜０式によってＣＯＧ中の水素を利用して
できるだけ多くのメタンが生成するのに適した比とすれ
ば良く、これは従来法における混合比と同じであって良
い。
合比は前記０〜０式によってＣＯＧ中の水素を利用して
できるだけ多くのメタンが生成するのに適した比とすれ
ば良く、これは従来法における混合比と同じであって良
い。
ＳＮＧ製造において、熱媒体を循環する外部冷却型水蒸
気改質反応器を使用する利点は次の如くである。
気改質反応器を使用する利点は次の如くである。
１）反応熱は熱媒体によって除去されるので、温度上昇
到達温度は低（抑えられる。即ち２段に分割せずども炭
素析出を抑え、低温水蒸気改質が可能になり、さらに水
蒸気改質反応器及びメタン化反応器を一つにまとめ、従
来法では３〜４基必要であった反応器を１基とすること
ができる。またメタン化反応による熱が熱媒体によって
除去されるので、温度上昇が抑えられ、平衡とのずれが
生じてメタン化反応は進行する。
到達温度は低（抑えられる。即ち２段に分割せずども炭
素析出を抑え、低温水蒸気改質が可能になり、さらに水
蒸気改質反応器及びメタン化反応器を一つにまとめ、従
来法では３〜４基必要であった反応器を１基とすること
ができる。またメタン化反応による熱が熱媒体によって
除去されるので、温度上昇が抑えられ、平衡とのずれが
生じてメタン化反応は進行する。
２）外部冷却型水蒸気改質反応器に循環する熱媒体を反
応開始時には加熱して反応器に循環することにより、伝
熱係数が低く熱容量の低いガス循環による昇温より早（
予熱できる。また反応温度に達した後は熱媒体を冷却し
て反応熱を除去することができる。
応開始時には加熱して反応器に循環することにより、伝
熱係数が低く熱容量の低いガス循環による昇温より早（
予熱できる。また反応温度に達した後は熱媒体を冷却し
て反応熱を除去することができる。
以下実施例により本発明の実施態様を具体的に説明する
が１本発明は下記の実施例に限定されるものではない。
が１本発明は下記の実施例に限定されるものではない。
［実施例１］
第１表に示した組成のＣＯＧ／Ｌ Ｐ Ｇ混合物を水添
処理して得られた第２表に示す組成のガス８０− ＯＮ
ｍ ”／ Ｈｒ ｓ水蒸気３８．６ｋｇ／Ｈｒを外部
冷却型改質反応器に送入し、入口温度３５０℃、圧力１
４ｋｇ／ｃｍ”Ｇで反応させて第３表に示す組成のガス
を得た。反応器比口温度は３６０℃であった会 ３００時間で実験を終了し触媒を取り已して観察したが
触媒層に炭素析出は認められなかった。
処理して得られた第２表に示す組成のガス８０− ＯＮ
ｍ ”／ Ｈｒ ｓ水蒸気３８．６ｋｇ／Ｈｒを外部
冷却型改質反応器に送入し、入口温度３５０℃、圧力１
４ｋｇ／ｃｍ”Ｇで反応させて第３表に示す組成のガス
を得た。反応器比口温度は３６０℃であった会 ３００時間で実験を終了し触媒を取り已して観察したが
触媒層に炭素析出は認められなかった。
［比較例１］
第１表に示した組成のＣＯＧ／Ｌ Ｐ Ｇ混合物を水添
処理して得られた第２表に示す組成のガス４０ 、０
Ｎ ｍ ”／Ｈ，ｒ 、水蒸気３８．６ｋｇ／Ｈｒを第
一段の断熱型改質反応器で入口温度３００℃、圧力１５
ｋｇ／ｃｍ”Ｇで反応させ、その出口ガスに第１表に示
した組成のＣＯＧ／ＬＰＧ混合物４０、ＯＮｍ”／Ｈｒ
を加えて第二段の断熱型改質反応器に供給して、入口温
度３００℃、圧力１４ｋｇ／ｃｍ”Ｇで反応させて第４
表の組成のガスを得た。第一段反応器ａ０温度は５００
℃、第二段反応器出口温度は５００℃であった。３００
時間反応後実験を終了し触媒を取り出し観察したが炭素
質析出は第一段、第二段とも認められなかった。第５表
には第二段改質反応器出口ガスをメタン化反応器で入口
温度２８０℃、圧力１３ｋｇ／ｃｍ” Ｇで反応させた
時のガス組成を示した。出口温度は３８０℃であった。
処理して得られた第２表に示す組成のガス４０ 、０
Ｎ ｍ ”／Ｈ，ｒ 、水蒸気３８．６ｋｇ／Ｈｒを第
一段の断熱型改質反応器で入口温度３００℃、圧力１５
ｋｇ／ｃｍ”Ｇで反応させ、その出口ガスに第１表に示
した組成のＣＯＧ／ＬＰＧ混合物４０、ＯＮｍ”／Ｈｒ
を加えて第二段の断熱型改質反応器に供給して、入口温
度３００℃、圧力１４ｋｇ／ｃｍ”Ｇで反応させて第４
表の組成のガスを得た。第一段反応器ａ０温度は５００
℃、第二段反応器出口温度は５００℃であった。３００
時間反応後実験を終了し触媒を取り出し観察したが炭素
質析出は第一段、第二段とも認められなかった。第５表
には第二段改質反応器出口ガスをメタン化反応器で入口
温度２８０℃、圧力１３ｋｇ／ｃｍ” Ｇで反応させた
時のガス組成を示した。出口温度は３８０℃であった。
比較例１では断熱型改質反応器２基及びメタン化反応器
１基の合計３基を用いて実施例１とほぼ同様な組成のＳ
ＮＧが得られた。
１基の合計３基を用いて実施例１とほぼ同様な組成のＳ
ＮＧが得られた。
［比較例２］
第１表に示した組成のＣＯＧ／Ｌ Ｐ Ｇ混合物を水添
処理して得られた第２表に示す組成のガス８０− ＯＮ
ｍ ”／ Ｈｒ ｓ水蒸気３８．６ｋｇ／Ｈｒを断熱
型改質反応器で入口温度２８０℃、圧力１４ｋｇ／ｃｍ
”Ｇで反応させ第６表に示す組成のガスを得た。反応器
出口温度は５４５℃であった。
処理して得られた第２表に示す組成のガス８０− ＯＮ
ｍ ”／ Ｈｒ ｓ水蒸気３８．６ｋｇ／Ｈｒを断熱
型改質反応器で入口温度２８０℃、圧力１４ｋｇ／ｃｍ
”Ｇで反応させ第６表に示す組成のガスを得た。反応器
出口温度は５４５℃であった。
メタン含有量は５８．５２％に過ぎなかった。また水蒸
気比が低いため反応熱による温度上昇が大きく、低温水
蒸気改質触媒の熱的劣化の恐れがある。
気比が低いため反応熱による温度上昇が大きく、低温水
蒸気改質触媒の熱的劣化の恐れがある。
第１図は本発明方法の実施態様の一例を説明するための
図である。
図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 水素及び一酸化炭素を主成分とする石炭ガスと液化
石油ガス、ナフサ等の低級炭化水素との混合物を水蒸気
改質及びメタン化してメタンを主成分とする代替天然ガ
スを製造する方法において、原料と水蒸気の全量を熱媒
体を循環する外部冷却型水蒸気改質反応器に導入し温度
３００℃〜５００℃で反応させることにより前記反応器
内で水蒸気改質反応とメタン化反応を同時に行わせるこ
とを特徴とする代替天然ガスの製造方法。 ２ 外部冷却型水蒸気改質反応器に循環する熱媒体を、
反応開始時には加熱して該反応器を反応温度まで予熱し
、反応温度に達した後は熱媒体を冷却して反応熱を除去
する請求項第１項記載の代替天然ガスの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2164173A JPH0633380B2 (ja) | 1990-06-25 | 1990-06-25 | 代替天然ガスの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2164173A JPH0633380B2 (ja) | 1990-06-25 | 1990-06-25 | 代替天然ガスの製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0455496A true JPH0455496A (ja) | 1992-02-24 |
| JPH0633380B2 JPH0633380B2 (ja) | 1994-05-02 |
Family
ID=15788114
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2164173A Expired - Lifetime JPH0633380B2 (ja) | 1990-06-25 | 1990-06-25 | 代替天然ガスの製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0633380B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN103865599A (zh) * | 2012-12-10 | 2014-06-18 | 中冶焦耐工程技术有限公司 | 液化天然气的制造方法 |
Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5650920A (en) * | 1979-09-27 | 1981-05-08 | Union Carbide Corp | Reaction of epoxide with organic compound having active hydrogen |
| JPS5811591A (ja) * | 1981-07-14 | 1983-01-22 | Osaka Gas Co Ltd | 石炭ガスを原料とする高発熱量ガスの製造方法 |
| JPS6315894A (ja) * | 1986-07-08 | 1988-01-22 | Hokkaido Gas Kk | 炭化水素からの低カロリ−都市ガス製造法 |
-
1990
- 1990-06-25 JP JP2164173A patent/JPH0633380B2/ja not_active Expired - Lifetime
Patent Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5650920A (en) * | 1979-09-27 | 1981-05-08 | Union Carbide Corp | Reaction of epoxide with organic compound having active hydrogen |
| JPS5811591A (ja) * | 1981-07-14 | 1983-01-22 | Osaka Gas Co Ltd | 石炭ガスを原料とする高発熱量ガスの製造方法 |
| JPS6315894A (ja) * | 1986-07-08 | 1988-01-22 | Hokkaido Gas Kk | 炭化水素からの低カロリ−都市ガス製造法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0633380B2 (ja) | 1994-05-02 |
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