JPH0437851B2 - - Google Patents
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- JPH0437851B2 JPH0437851B2 JP63124893A JP12489388A JPH0437851B2 JP H0437851 B2 JPH0437851 B2 JP H0437851B2 JP 63124893 A JP63124893 A JP 63124893A JP 12489388 A JP12489388 A JP 12489388A JP H0437851 B2 JPH0437851 B2 JP H0437851B2
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P30/00—Technologies relating to oil refining and petrochemical industry
- Y02P30/40—Ethylene production
Landscapes
- Industrial Gases (AREA)
- Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)
Description
（産業上の利用分野）
本発明は都市ガスの製造方法に関し、さらに詳
しくは炭化水素を原料にして水蒸気改質法により
都市ガスを製造するに際して原料の炭化水素を水
添脱流するに必要なリサイクルガスの製造に関す
る。 （従来技術） 石油系炭化水素すなわちナフサ、LPG等を原
料にして水蒸気改質反応によりメタン濃度の高い
合成ガスを得る方法は都市ガスの製造方法として
広く利用されている。水蒸気改質反応に於いては
ニツケル系触媒を使用しているため原料炭化水素
中の硫黄化合物は予め除去する必要があり、この
ため通常はコバルト−モリブデン系あるいはニツ
ケル−モリブデン系等の水素化触媒の存在下で原
料炭化水素と水素ガスを接触せしめ原料中の硫黄
化合物を硫化水素に変換して該硫化水素を吸着等
により除去している。上記水素化用の水素ガスと
しては製品ガスの一部を脱硫工程に循環する、い
わゆるリサイクルガスを使用している。しかしな
がら最近の都市ガス製造においては、液化天然ガ
ス（LNG）の普及の影響を受けて熱量増加の傾
向にあり、組成的にもメタン濃度が高くなつてき
ている。このため水蒸気改質反応もメタン濃度を
高くするために平衡上有利ないわゆる低温改質反
応（300〜500℃）で行ない、例えば原料がナフサ
の場合メタン濃度60％前後の改質ガスを得てこれ
を製品ガスとしている。また工場によつて製品ガ
スの熱量を増加するため改質ガスを脱酸工程によ
り炭酸ガスを除去しメタン濃度をさらに高めて製
品ガスにしている。これらの製品ガスをこのまま
前記リサイクルガスとして用いる場合には、水素
ガスの濃度が15〜20％と低いため水素反化反応に
必要な水素分圧を確保するため脱流工程の圧力を
高圧化するとかあるいは脱硫触媒の充填量を非常
に多くする必要がある等の不都合がある。このた
め低温水蒸気改質反応により都市ガスを製造する
従来の方法においては、第３図の系統図のように
リサイクルガス用として別に高温改質工程を設け
て低温改質工程を出るメタン濃度の高いガスを処
理していわゆるメタン−スチーム反応（CH4＋
H2O→3H2＋CO）によりメタン分を水素に変換
し、さらに反応により副生する一酸化炭素をCO
変性工程を設けていわゆるCO変性反応（CO＋
H2O→H2＋CO2）により一酸化炭素を水素に変
換し水素濃度を60〜70％と高いガスにしてからリ
サイクルガスとして脱硫工程に供給している。 （発明が解決しようとする問題） 以上説明した炭化水素を原料にして低温改質反
応によりメタン濃度の高い都市ガスを製造する方
法において、別に設置する高温改質工程により水
素濃度の高いリサイクルガスを得る従来の方法に
は次のような解決すべき問題がある。すなわち高
温水蒸気改質反応は700〜800℃の高温度で行なわ
れるためと圧力も10気圧以上の高圧であるためク
ロム−ニツケル系の高級材料からなる高温高圧設
備が必要であり設備容量が小さいにもかかわらず
その設備費が高くなるとともにその運転維持管理
も大変であるという問題がある。 さらに水蒸気改質反応は吸熱反応であり700〜
800℃の高温で反応を行うためには相当の燃料が
所要であり、又それを燃焼する燃焼炉の安全管理
の労力も大変であるという問題もある。 （問題を解決するための手段） 本発明は以上の従来法の問題点を解消した新規
な都市ガスの製造方法を提案するものであり、そ
の要旨とするところは炭化水素を原料にしてリサ
イクルガスを用いて水添脱流した後に低温水蒸気
改質反応により水素を含む改質ガスを得てこのま
ま、あるいは改質ガス中の炭酸ガスを除去して製
品ガスとする都市ガスの製造方法において、前記
水素を含むガスの一部を高分子系の中空糸膜から
なる膜分離装置で処理して透過側の水素濃度の高
くなつたガスを前記リサイクルガスとして用いる
ことを特徴とする都市ガスの製造方法であり、ま
た前記膜分離装置で副生する非透過側の水素濃度
の低くなつたガスを前記製品ガス流に戻すことを
特徴とする都市ガスの製造方法である。 本発明における低温水蒸気改質反応とは、原料
であるLPG、ナフサ、灯油、オフガス、LNG等
の炭化水素を原料にして水素ガスにて水添脱硫し
た後、温度範囲；300〜500℃でニツケル系等の改
質触媒の存在下でスチームと反応せしめ水素、一
酸化炭素、炭酸ガス、メタン、エタン等の成分か
らなる改質ガスを得ることを意味する。この反応
は１段で行はれることもあるし２段以上の多段で
行はれることもある。供給される都市ガスの熱量
によつて低温改質ガスがそのまゝ製品ガスとなる
こともあり、場合によつては炭酸ガス除去工程を
通して熱量を増加して製品ガスになる。いずれに
してもリサイクルガスの原料としては以上のガス
流の中で最も好適なものが選ばれ膜分離装置で処
理される。本発明で用いられる水素ガス分離用の
膜分離装置としては米国のモンサント社によつて
開発されたポリスホン系等の合成高分子の中空糸
膜からなるプリズム・セパレータ（商品名）が有
名である。これは第２図に図示されるように多数
の高分子系中空繊維１をあたかも熱交換器の管束
のようにシエル２内に装着したものであり、原料
の水素含有ガスはシエル側に導入され、ガス中の
各成分は分離性能を持つ中空糸の多孔質膜によつ
て選択的に透過されチユーブ側は水素リツチガス
となる。この透過の際、相当の圧力損失があるが
低温水蒸気改質装置においては一般に製品ガスの
圧力は10気圧以上あるのでこの圧力が有効に利用
される。透過側ガス中の水素ガスの濃度は原料ガ
スの圧力と水素濃度を考慮して適宜決められるが
一般には20％から60％位に高められる。水素濃度
は高くなつた反面、圧力は常圧近くに低下した透
過側ガスであるリサイクルガスは必要圧力迄圧縮
機により昇圧されて脱硫工程に供給される。シエ
ル側の非透過ガスは水素濃度は低くなるがメタン
濃度は高くなり熱量は増加し都市ガスとしては好
適であるので製品ガス流に戻すか或いは他の燃料
用に供してもよい。非透過ガス側の圧力損失は非
常に少いので製品ガス流に戻す際には昇圧は不要
である。本発明で用いるガス分離膜装置はモジユ
ール化したコンパクトな装置であり、駆動部がな
いため運転が容易であり運転管理の面で非常に省
力化できるとともに、運転に必要なエネルギーも
少くて済む装置である。 （実施例）実施例に基づいて本発明の内容をさら
に説明する。 第１図は本発明の一実施例の系統図である。原
料の炭化水素は後述するリサイクルガスと共に脱
硫工程に入り水添脱硫に必要な温度迄予熱されて
ニツケル−モリブデン系等の水添触媒の存在下で
原料中の硫黄化合物はリサイクルガス中の水素ガ
スと反応し硫化水素になり、ついでこの硫化水素
は酸化亜鉛等の吸着剤と反応して除去される。以
上のようにして硫黄化合物を除去された原料の炭
化水素は次に低温改質工程に入り所定温度に過熱
されたスチームとともにニツケル系の低温改質触
媒上で温度；300〜500℃の範囲でいわゆるスチー
ムリホーミング反応を行いメタン、水素、炭酸ガ
ス、一酸化炭素の混合ガスになる。低温改質ガス
中には一般に炭酸ガスが20％前後含有ているので
脱炭酸工程でこれを除去して熱量増加を行う。脱
炭酸方法としてはアルカリ水溶液で炭酸ガスを吸
収除去しそして再生して循環使用する方法が好適
であり、アミン法、ベンフイールド法、カタカー
ブ法等から最適なものが選定される。脱炭酸工程
を出る製品ガスの一部はリサイクルガスの原料と
して膜分離工程に送られ膜分離装置により透過側
の水素リツチガスと非透過側のメタンリツチガス
に分離され、前者は圧縮機で昇圧されて脱硫工程
にリサイクルガスとして供給され、後者は製品ガ
スの一部として脱炭酸工程を出るガス流に戻され
る。本実施例においては、リサイクルガスの原料
として製品ガスの一部を用いたが低温改質工程の
中段の水素濃度の高いガスを用いることも望まし
いことである。また膜分離装置で非透過側ガスと
して得られるメタンリツチガスは製品ガス流に戻
すことなく工場内の他の燃料用として用いること
も可能である。 ナフサを原料にした場合の第１図の各工程を出
るガスの組成の一例を次に示す。（単位；モル％）
しくは炭化水素を原料にして水蒸気改質法により
都市ガスを製造するに際して原料の炭化水素を水
添脱流するに必要なリサイクルガスの製造に関す
る。 （従来技術） 石油系炭化水素すなわちナフサ、LPG等を原
料にして水蒸気改質反応によりメタン濃度の高い
合成ガスを得る方法は都市ガスの製造方法として
広く利用されている。水蒸気改質反応に於いては
ニツケル系触媒を使用しているため原料炭化水素
中の硫黄化合物は予め除去する必要があり、この
ため通常はコバルト−モリブデン系あるいはニツ
ケル−モリブデン系等の水素化触媒の存在下で原
料炭化水素と水素ガスを接触せしめ原料中の硫黄
化合物を硫化水素に変換して該硫化水素を吸着等
により除去している。上記水素化用の水素ガスと
しては製品ガスの一部を脱硫工程に循環する、い
わゆるリサイクルガスを使用している。しかしな
がら最近の都市ガス製造においては、液化天然ガ
ス（LNG）の普及の影響を受けて熱量増加の傾
向にあり、組成的にもメタン濃度が高くなつてき
ている。このため水蒸気改質反応もメタン濃度を
高くするために平衡上有利ないわゆる低温改質反
応（300〜500℃）で行ない、例えば原料がナフサ
の場合メタン濃度60％前後の改質ガスを得てこれ
を製品ガスとしている。また工場によつて製品ガ
スの熱量を増加するため改質ガスを脱酸工程によ
り炭酸ガスを除去しメタン濃度をさらに高めて製
品ガスにしている。これらの製品ガスをこのまま
前記リサイクルガスとして用いる場合には、水素
ガスの濃度が15〜20％と低いため水素反化反応に
必要な水素分圧を確保するため脱流工程の圧力を
高圧化するとかあるいは脱硫触媒の充填量を非常
に多くする必要がある等の不都合がある。このた
め低温水蒸気改質反応により都市ガスを製造する
従来の方法においては、第３図の系統図のように
リサイクルガス用として別に高温改質工程を設け
て低温改質工程を出るメタン濃度の高いガスを処
理していわゆるメタン−スチーム反応（CH4＋
H2O→3H2＋CO）によりメタン分を水素に変換
し、さらに反応により副生する一酸化炭素をCO
変性工程を設けていわゆるCO変性反応（CO＋
H2O→H2＋CO2）により一酸化炭素を水素に変
換し水素濃度を60〜70％と高いガスにしてからリ
サイクルガスとして脱硫工程に供給している。 （発明が解決しようとする問題） 以上説明した炭化水素を原料にして低温改質反
応によりメタン濃度の高い都市ガスを製造する方
法において、別に設置する高温改質工程により水
素濃度の高いリサイクルガスを得る従来の方法に
は次のような解決すべき問題がある。すなわち高
温水蒸気改質反応は700〜800℃の高温度で行なわ
れるためと圧力も10気圧以上の高圧であるためク
ロム−ニツケル系の高級材料からなる高温高圧設
備が必要であり設備容量が小さいにもかかわらず
その設備費が高くなるとともにその運転維持管理
も大変であるという問題がある。 さらに水蒸気改質反応は吸熱反応であり700〜
800℃の高温で反応を行うためには相当の燃料が
所要であり、又それを燃焼する燃焼炉の安全管理
の労力も大変であるという問題もある。 （問題を解決するための手段） 本発明は以上の従来法の問題点を解消した新規
な都市ガスの製造方法を提案するものであり、そ
の要旨とするところは炭化水素を原料にしてリサ
イクルガスを用いて水添脱流した後に低温水蒸気
改質反応により水素を含む改質ガスを得てこのま
ま、あるいは改質ガス中の炭酸ガスを除去して製
品ガスとする都市ガスの製造方法において、前記
水素を含むガスの一部を高分子系の中空糸膜から
なる膜分離装置で処理して透過側の水素濃度の高
くなつたガスを前記リサイクルガスとして用いる
ことを特徴とする都市ガスの製造方法であり、ま
た前記膜分離装置で副生する非透過側の水素濃度
の低くなつたガスを前記製品ガス流に戻すことを
特徴とする都市ガスの製造方法である。 本発明における低温水蒸気改質反応とは、原料
であるLPG、ナフサ、灯油、オフガス、LNG等
の炭化水素を原料にして水素ガスにて水添脱硫し
た後、温度範囲；300〜500℃でニツケル系等の改
質触媒の存在下でスチームと反応せしめ水素、一
酸化炭素、炭酸ガス、メタン、エタン等の成分か
らなる改質ガスを得ることを意味する。この反応
は１段で行はれることもあるし２段以上の多段で
行はれることもある。供給される都市ガスの熱量
によつて低温改質ガスがそのまゝ製品ガスとなる
こともあり、場合によつては炭酸ガス除去工程を
通して熱量を増加して製品ガスになる。いずれに
してもリサイクルガスの原料としては以上のガス
流の中で最も好適なものが選ばれ膜分離装置で処
理される。本発明で用いられる水素ガス分離用の
膜分離装置としては米国のモンサント社によつて
開発されたポリスホン系等の合成高分子の中空糸
膜からなるプリズム・セパレータ（商品名）が有
名である。これは第２図に図示されるように多数
の高分子系中空繊維１をあたかも熱交換器の管束
のようにシエル２内に装着したものであり、原料
の水素含有ガスはシエル側に導入され、ガス中の
各成分は分離性能を持つ中空糸の多孔質膜によつ
て選択的に透過されチユーブ側は水素リツチガス
となる。この透過の際、相当の圧力損失があるが
低温水蒸気改質装置においては一般に製品ガスの
圧力は10気圧以上あるのでこの圧力が有効に利用
される。透過側ガス中の水素ガスの濃度は原料ガ
スの圧力と水素濃度を考慮して適宜決められるが
一般には20％から60％位に高められる。水素濃度
は高くなつた反面、圧力は常圧近くに低下した透
過側ガスであるリサイクルガスは必要圧力迄圧縮
機により昇圧されて脱硫工程に供給される。シエ
ル側の非透過ガスは水素濃度は低くなるがメタン
濃度は高くなり熱量は増加し都市ガスとしては好
適であるので製品ガス流に戻すか或いは他の燃料
用に供してもよい。非透過ガス側の圧力損失は非
常に少いので製品ガス流に戻す際には昇圧は不要
である。本発明で用いるガス分離膜装置はモジユ
ール化したコンパクトな装置であり、駆動部がな
いため運転が容易であり運転管理の面で非常に省
力化できるとともに、運転に必要なエネルギーも
少くて済む装置である。 （実施例）実施例に基づいて本発明の内容をさら
に説明する。 第１図は本発明の一実施例の系統図である。原
料の炭化水素は後述するリサイクルガスと共に脱
硫工程に入り水添脱硫に必要な温度迄予熱されて
ニツケル−モリブデン系等の水添触媒の存在下で
原料中の硫黄化合物はリサイクルガス中の水素ガ
スと反応し硫化水素になり、ついでこの硫化水素
は酸化亜鉛等の吸着剤と反応して除去される。以
上のようにして硫黄化合物を除去された原料の炭
化水素は次に低温改質工程に入り所定温度に過熱
されたスチームとともにニツケル系の低温改質触
媒上で温度；300〜500℃の範囲でいわゆるスチー
ムリホーミング反応を行いメタン、水素、炭酸ガ
ス、一酸化炭素の混合ガスになる。低温改質ガス
中には一般に炭酸ガスが20％前後含有ているので
脱炭酸工程でこれを除去して熱量増加を行う。脱
炭酸方法としてはアルカリ水溶液で炭酸ガスを吸
収除去しそして再生して循環使用する方法が好適
であり、アミン法、ベンフイールド法、カタカー
ブ法等から最適なものが選定される。脱炭酸工程
を出る製品ガスの一部はリサイクルガスの原料と
して膜分離工程に送られ膜分離装置により透過側
の水素リツチガスと非透過側のメタンリツチガス
に分離され、前者は圧縮機で昇圧されて脱硫工程
にリサイクルガスとして供給され、後者は製品ガ
スの一部として脱炭酸工程を出るガス流に戻され
る。本実施例においては、リサイクルガスの原料
として製品ガスの一部を用いたが低温改質工程の
中段の水素濃度の高いガスを用いることも望まし
いことである。また膜分離装置で非透過側ガスと
して得られるメタンリツチガスは製品ガス流に戻
すことなく工場内の他の燃料用として用いること
も可能である。 ナフサを原料にした場合の第１図の各工程を出
るガスの組成の一例を次に示す。（単位；モル％）
【表】
（発明の効果）
本発明によれば従来の高温水蒸気改質法のよう
な高温高圧設備は不要であり設備費及び運転維持
管理の労力の面でも非常に有利にリサイクルガス
を製造することができる。さらに駆動部もない非
常に簡単な装置で済むため、安全で安定な運転が
できることが第１要件の都市ガスの製造法として
も望ましいものである。
な高温高圧設備は不要であり設備費及び運転維持
管理の労力の面でも非常に有利にリサイクルガス
を製造することができる。さらに駆動部もない非
常に簡単な装置で済むため、安全で安定な運転が
できることが第１要件の都市ガスの製造法として
も望ましいものである。
第１図は本発明の実施例の系統図、第２図は膜
分離装置の概略図、第３図は従来の都市ガス製造
方法の系統図である。
分離装置の概略図、第３図は従来の都市ガス製造
方法の系統図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 炭化水素を原料にしてリサイクルガスを用い
て水添脱硫した後に低温水蒸気改質反応により水
素を含む改質ガスを得てこのまま、あるいは改質
ガス中の炭酸ガスを除去して製品ガスとする都市
ガスの製造方法において、前記水素を含むガスの
一部を高分子系の中空糸膜からなる膜分離装置で
処理して透過側の水素濃度の高くなつたガスを前
記リサイクルガスとして用いることを特徴とする
都市ガスの製造方法。 ２ 前記膜分離装置で副生する非透過側の水素濃
度の低くなつたガスを前記製品ガス流に戻すこと
を特徴とする第１項記載の都市ガスの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63124893A JPH01297495A (ja) | 1988-05-24 | 1988-05-24 | 都市ガスの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63124893A JPH01297495A (ja) | 1988-05-24 | 1988-05-24 | 都市ガスの製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01297495A JPH01297495A (ja) | 1989-11-30 |
| JPH0437851B2 true JPH0437851B2 (ja) | 1992-06-22 |
Family
ID=14896712
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63124893A Granted JPH01297495A (ja) | 1988-05-24 | 1988-05-24 | 都市ガスの製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH01297495A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002053305A (ja) * | 2000-08-08 | 2002-02-19 | Idemitsu Kosan Co Ltd | 燃料電池用灯油燃料気化方法 |
-
1988
- 1988-05-24 JP JP63124893A patent/JPH01297495A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH01297495A (ja) | 1989-11-30 |
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| EXPY | Cancellation because of completion of term |