JPH04219122A - 排気ガス中の窒素酸化物の除去方法 - Google Patents
排気ガス中の窒素酸化物の除去方法Info
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- JPH04219122A JPH04219122A JP3003449A JP344991A JPH04219122A JP H04219122 A JPH04219122 A JP H04219122A JP 3003449 A JP3003449 A JP 3003449A JP 344991 A JP344991 A JP 344991A JP H04219122 A JPH04219122 A JP H04219122A
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- gas
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Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
- B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
- B01D53/46—Removing components of defined structure
- B01D53/54—Nitrogen compounds
- B01D53/56—Nitrogen oxides
-
- F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
- F23—COMBUSTION APPARATUS; COMBUSTION PROCESSES
- F23J—REMOVAL OR TREATMENT OF COMBUSTION PRODUCTS OR COMBUSTION RESIDUES; FLUES
- F23J2215/00—Preventing emissions
- F23J2215/10—Nitrogen; Compounds thereof
-
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- F23J—REMOVAL OR TREATMENT OF COMBUSTION PRODUCTS OR COMBUSTION RESIDUES; FLUES
- F23J2219/00—Treatment devices
- F23J2219/20—Non-catalytic reduction devices
- F23J2219/201—Reducing species generators, e.g. plasma, corona
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、排気ガス中の窒素酸化
物の除去方法に関する。
物の除去方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】窒素（Ｎ２ ）及び酸素（Ｏ２ ）から
構成される空気を導入することを含む燃焼プロセスを組
み込んだボイラー、エンジン、タービン及びその他の装
置から発生する排気ガス中の窒素酸化物［ＮＯＸ ］を
除去または減少するための努力が傾注され、多くの研究
がなされてきた。かかる燃焼プロセスの排気ガス中には
、窒素、二酸化炭素（ＣＯ２ ）、一酸化炭素（ＣＯ）
、水（Ｈ２ Ｏ）、未燃焼酸素、未燃焼燃料及びＮＯＸ
が含まれている。
構成される空気を導入することを含む燃焼プロセスを組
み込んだボイラー、エンジン、タービン及びその他の装
置から発生する排気ガス中の窒素酸化物［ＮＯＸ ］を
除去または減少するための努力が傾注され、多くの研究
がなされてきた。かかる燃焼プロセスの排気ガス中には
、窒素、二酸化炭素（ＣＯ２ ）、一酸化炭素（ＣＯ）
、水（Ｈ２ Ｏ）、未燃焼酸素、未燃焼燃料及びＮＯＸ
が含まれている。
【０００３】窒素酸化物は、高い腐食性を有しているた
め、排気ガス中において特に望ましくない物質であり、
「酸性雨」や大気汚染の大きな原因となっている。排気
ガスからＮＯＸ を除去または減少するための試みは、
２つのタイプの技術に分類することができる。そのうち
の１つは、燃焼プロセスそのものを調節してＮＯＸ の
発生量を減少させようとするものである。
め、排気ガス中において特に望ましくない物質であり、
「酸性雨」や大気汚染の大きな原因となっている。排気
ガスからＮＯＸ を除去または減少するための試みは、
２つのタイプの技術に分類することができる。そのうち
の１つは、燃焼プロセスそのものを調節してＮＯＸ の
発生量を減少させようとするものである。
【０００４】いま１つは、排気ガスそのものを処理して
、排気ガス流からＮＯＸ を除去するか、または、ＮＯ
Ｘ をより害の少ない形に転化するものである。後者の
技術の例としては、メタン、アンモニア等の還元剤を使
用したＮＯＸ の窒素への接触還元がある。米国特許第
３，８４６，９８１ 、３，８２６，８１０ 、３，４
４９，０６３ 、３，２７９，８８４ 、２，９７５，
０２５ 、３，２３２，８８５ 、カナダ特許第６６８
，３８４ 、７８７，８３６ は、これらの先行技術例
である。これらの技術は、還元プロセスで発生する熱で
被毒を受けやすく、また、破壊を受けやすい高価でかつ
鋭敏な触媒を必要とするという欠点を有している。
、排気ガス流からＮＯＸ を除去するか、または、ＮＯ
Ｘ をより害の少ない形に転化するものである。後者の
技術の例としては、メタン、アンモニア等の還元剤を使
用したＮＯＸ の窒素への接触還元がある。米国特許第
３，８４６，９８１ 、３，８２６，８１０ 、３，４
４９，０６３ 、３，２７９，８８４ 、２，９７５，
０２５ 、３，２３２，８８５ 、カナダ特許第６６８
，３８４ 、７８７，８３６ は、これらの先行技術例
である。これらの技術は、還元プロセスで発生する熱で
被毒を受けやすく、また、破壊を受けやすい高価でかつ
鋭敏な触媒を必要とするという欠点を有している。
【０００５】ＮＯＸ の制御、即ち、燃焼プロセスを調
節する前者のタイプの例としては、燃料そのものにメタ
ンを取り入れる所謂「燃料‐ステージング法（ｆｕｅｌ
−ｓｔａｇｉｎｇ）」または「ガス再燃焼法」がある。 該燃焼プロセスは、ＮＯＸ をＮ２ に還元することの
できる炭化水素フラグメントまたはラジカルを生成する
。燃料‐ステージング法の欠点は、メタンを燃焼ゾーン
中に注入しなければならない点、及び殆どのメタンが酸
素との反応で消費されてしまう点にある。
節する前者のタイプの例としては、燃料そのものにメタ
ンを取り入れる所謂「燃料‐ステージング法（ｆｕｅｌ
−ｓｔａｇｉｎｇ）」または「ガス再燃焼法」がある。 該燃焼プロセスは、ＮＯＸ をＮ２ に還元することの
できる炭化水素フラグメントまたはラジカルを生成する
。燃料‐ステージング法の欠点は、メタンを燃焼ゾーン
中に注入しなければならない点、及び殆どのメタンが酸
素との反応で消費されてしまう点にある。
【０００６】燃料‐ステージング法において、ＮＯＸ
のＮ２ への還元に至る反応は以下の通りである。ＣＨ
＋ ＮＯ → ＨＣＮ ＋ Ｏ
ＣＨ２ ＋ ＮＯ → ＨＣＮ
＋ ＯＨＨＣＮ ＋ ＯＨ → Ｈ
ＮＣＯ ＋ ＨＨＮＣＯ ＋ Ｈ →
ＮＨ２ ＋ ＣＯＨＮＣＯ ＋ Ｈ
→ ＮＣＯ ＋ Ｈ２ ＮＣＯ ＋
Ｈ → ＮＨ ＋ ＣＯＮＯ
＋ ＮＨ２ → Ｎ２ ＋ Ｈ２
ＯＮＯ ＋ ＮＨ → Ｎ２ ＋
ＯＨ上記のＮＯの還元がうまく進行するかどうかは
、ＣＨ及びＣＨ２ ラジカルが適度に供給されるか否か
にかかっている。かかるラジカルは、その入手容易性と
低価格の故に「再燃焼ガス」によって供給され、通常は
メタンである。現実には、適度なＮＯ還元を達成するた
めには、総燃焼熱放射量の丁度２０％が、注入されたメ
タンによって供給されなければならない［バートク（Ｂ
ａｒｔｏｋ）ら「燃料‐ステージング法によるＮＯＸ
の抑制（Ｃｏｎｔｒｏｌ ｏｆ ＮＯＸ ｂｙ Ｆｕｅ
ｌ Ｓｔａｇｉｎｇ）」定常燃焼ＮＯＸ の抑制に関す
る１９８７年度ジョイントシンポジウム会報（Ｐｒｏｃ
ｅｅｄｉｎｇｓ ｏｆ ｔｈｅ １９８７ Ｊｏｉｎｔ
Ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ ｏｎ Ｓｔａｔｉｏｎａｒｙ
Ｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ ＮＯＸ Ｃｏｎｔｒｏｌ）、１
９８７年３月発行］。
のＮ２ への還元に至る反応は以下の通りである。ＣＨ
＋ ＮＯ → ＨＣＮ ＋ Ｏ
ＣＨ２ ＋ ＮＯ → ＨＣＮ
＋ ＯＨＨＣＮ ＋ ＯＨ → Ｈ
ＮＣＯ ＋ ＨＨＮＣＯ ＋ Ｈ →
ＮＨ２ ＋ ＣＯＨＮＣＯ ＋ Ｈ
→ ＮＣＯ ＋ Ｈ２ ＮＣＯ ＋
Ｈ → ＮＨ ＋ ＣＯＮＯ
＋ ＮＨ２ → Ｎ２ ＋ Ｈ２
ＯＮＯ ＋ ＮＨ → Ｎ２ ＋
ＯＨ上記のＮＯの還元がうまく進行するかどうかは
、ＣＨ及びＣＨ２ ラジカルが適度に供給されるか否か
にかかっている。かかるラジカルは、その入手容易性と
低価格の故に「再燃焼ガス」によって供給され、通常は
メタンである。現実には、適度なＮＯ還元を達成するた
めには、総燃焼熱放射量の丁度２０％が、注入されたメ
タンによって供給されなければならない［バートク（Ｂ
ａｒｔｏｋ）ら「燃料‐ステージング法によるＮＯＸ
の抑制（Ｃｏｎｔｒｏｌ ｏｆ ＮＯＸ ｂｙ Ｆｕｅ
ｌ Ｓｔａｇｉｎｇ）」定常燃焼ＮＯＸ の抑制に関す
る１９８７年度ジョイントシンポジウム会報（Ｐｒｏｃ
ｅｅｄｉｎｇｓ ｏｆ ｔｈｅ １９８７ Ｊｏｉｎｔ
Ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ ｏｎ Ｓｔａｔｉｏｎａｒｙ
Ｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ ＮＯＸ Ｃｏｎｔｒｏｌ）、１
９８７年３月発行］。
【０００７】Ｃ１ 及びＣ２ 炭化水素の反応経路を考
察すると、なぜ、そうなるかが証明できる。メタンは酸
素と反応して、次のタイプの反応を経由してＣＯになる
。ＣＨ４ ＋ Ｏ → ＣＨ３
＋ ＯＨＣＨ３ ＋ Ｏ →
ＣＨ２ Ｏ ＋ ＨＣＨ２ Ｏ ＋ Ｏ
→ ＣＨＯ ＋ ＯＨＣＨＯ ＋ Ｏ
→ ＣＯ ＋ ＯＨこのように、酸
素との反応ではＮＯの還元に必要なＣＨ及びＣＨ２ ラ
ジカルが生成しない。唯一これらラジカルを生成する反
応は、ＣＨ及びＣＨ２ の前駆体としてのアセチレンを
生成する、水素ガスを伴う反応である。かくして、メタ
ンを単に燃焼させた場合、その殆どが、中間物としてＣ
Ｈ及びＣＨ２ ラジカルを生成しない、ＣＯ生成への経
路を辿ることは明らかである。
察すると、なぜ、そうなるかが証明できる。メタンは酸
素と反応して、次のタイプの反応を経由してＣＯになる
。ＣＨ４ ＋ Ｏ → ＣＨ３
＋ ＯＨＣＨ３ ＋ Ｏ →
ＣＨ２ Ｏ ＋ ＨＣＨ２ Ｏ ＋ Ｏ
→ ＣＨＯ ＋ ＯＨＣＨＯ ＋ Ｏ
→ ＣＯ ＋ ＯＨこのように、酸
素との反応ではＮＯの還元に必要なＣＨ及びＣＨ２ ラ
ジカルが生成しない。唯一これらラジカルを生成する反
応は、ＣＨ及びＣＨ２ の前駆体としてのアセチレンを
生成する、水素ガスを伴う反応である。かくして、メタ
ンを単に燃焼させた場合、その殆どが、中間物としてＣ
Ｈ及びＣＨ２ ラジカルを生成しない、ＣＯ生成への経
路を辿ることは明らかである。
【０００８】再燃焼ガスの利用を促進する方法の１つは
、アセチレンを直接使用する方法である。アセチレンが
直接窒素酸化物と反応するという事実は、Ｃ２ Ｈ２
‐ＮＯ低圧バーナーを安定なものにしたリ（Ｌｅ）及び
バンピー（Ｖａｎｐｅｅ）によって立証された［「窒素
酸化物‐アセチレン炎中におけるフリーラジカル濃度の
測定（Ｆｒｅｅ Ｒａｄｉｃａｌ Ｃｏｎｃｅｎｔｒａ
ｔｉｏｎ Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｓ ｉｎ Ｎｉｔｒ
ｉｃ Ｏｘｉｄｅ−Ａｃｅｔｙｌｅｎｅ Ｆｌａｍｅｓ
）」、Ｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ ａｎｄ Ｆｌａｍｅ，
６２， １９３−２１０ （１９８５）］。この反応の
理論平衡値は、Ｃ２ Ｈ２ が１７％でＮＯが８３％で
あった。より燃料が豊富な燃焼についても考察され、Ｃ
２ Ｈ２ が２７％でＮＯが７３％とされた。それら炎
は、ＯＨ、ＣＮ、Ｃ２ 、ＣＨ及びＮＨの長寿命フリー
ラジカルを生成した。
、アセチレンを直接使用する方法である。アセチレンが
直接窒素酸化物と反応するという事実は、Ｃ２ Ｈ２
‐ＮＯ低圧バーナーを安定なものにしたリ（Ｌｅ）及び
バンピー（Ｖａｎｐｅｅ）によって立証された［「窒素
酸化物‐アセチレン炎中におけるフリーラジカル濃度の
測定（Ｆｒｅｅ Ｒａｄｉｃａｌ Ｃｏｎｃｅｎｔｒａ
ｔｉｏｎ Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｓ ｉｎ Ｎｉｔｒ
ｉｃ Ｏｘｉｄｅ−Ａｃｅｔｙｌｅｎｅ Ｆｌａｍｅｓ
）」、Ｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ ａｎｄ Ｆｌａｍｅ，
６２， １９３−２１０ （１９８５）］。この反応の
理論平衡値は、Ｃ２ Ｈ２ が１７％でＮＯが８３％で
あった。より燃料が豊富な燃焼についても考察され、Ｃ
２ Ｈ２ が２７％でＮＯが７３％とされた。それら炎
は、ＯＨ、ＣＮ、Ｃ２ 、ＣＨ及びＮＨの長寿命フリー
ラジカルを生成した。
【０００９】パーカー（Ｐａｒｋｅｒ）及びウォルハー
ド（Ｗｏｌｆａｒｄ） は、ＮＯ及びＮＯ２ を含む燃
料の燃焼による炎の性質を研究した［燃焼に関する第４
回シンポジウム（Ｆｏｕｒｔｈ Ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ
ｏｎ Ｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ）、Ｔｈｅ Ｃｏｍｂｕｓ
ｔｉｏｎ Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ， ４２０−４２８ （
１９５２）］。ＮＯ及びＮＯ２と複数の異種炭化水素と
の燃焼速度が測定され、比較された。その燃焼速度は、
各炭化水素成分の燃焼に相関的な反応速度を示した。炭
化水素とＮＯ及びＮＯ２ との全反応中、アセチレン反
応が最も高い燃焼速度であるということが明らかとなっ
た。更に、アセチレン反応は、外炎（ｆｌａｍｅ ｆｒ
ｏｎｔ） において反応が始まる温度が非常に高いとい
うことを示唆する、最も小さい急冷直径（ｑｕｅｎｃｈ
ｉｎｇ ｄｉａｍｅｔｅｒｓ） を有している。それ故
、一般に信じられているのに反して、必要とされる大き
い急冷直径と高い発火エネルギーを考慮に入れた条件の
もとでは、ＮＯとの燃焼による炎は容易に得られるので
ある。
ド（Ｗｏｌｆａｒｄ） は、ＮＯ及びＮＯ２ を含む燃
料の燃焼による炎の性質を研究した［燃焼に関する第４
回シンポジウム（Ｆｏｕｒｔｈ Ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ
ｏｎ Ｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ）、Ｔｈｅ Ｃｏｍｂｕｓ
ｔｉｏｎ Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ， ４２０−４２８ （
１９５２）］。ＮＯ及びＮＯ２と複数の異種炭化水素と
の燃焼速度が測定され、比較された。その燃焼速度は、
各炭化水素成分の燃焼に相関的な反応速度を示した。炭
化水素とＮＯ及びＮＯ２ との全反応中、アセチレン反
応が最も高い燃焼速度であるということが明らかとなっ
た。更に、アセチレン反応は、外炎（ｆｌａｍｅ ｆｒ
ｏｎｔ） において反応が始まる温度が非常に高いとい
うことを示唆する、最も小さい急冷直径（ｑｕｅｎｃｈ
ｉｎｇ ｄｉａｍｅｔｅｒｓ） を有している。それ故
、一般に信じられているのに反して、必要とされる大き
い急冷直径と高い発火エネルギーを考慮に入れた条件の
もとでは、ＮＯとの燃焼による炎は容易に得られるので
ある。
【００１０】アセチレン及びほかの炭化水素とＮＯとの
反応を研究するため、シャウブ（Ｓｈａｕｂ） 及びバ
ウァー（Ｂａｕｅｒ） は、衝撃波で実験を行った［「
炭化水素燃焼中の窒素酸化物の還元反応：理論的メカニ
ズムのための方法論（Ｔｈｅ Ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ ｏ
ｆ ＮｉｔｒｉｃＯｘｉｄｅ Ｄｕｒｉｎｇ ｔｈｅ
Ｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ ｏｆ Ｈｙｄｒｏｃｒａｂｏｎ
ｓ： Ｍｅｔｈｏｄｏｌｏｇｙ ｆｏｒ Ａ Ｒａｔｉ
ｏｎａｌＭｅｃｈａｎｉｓｍ） 、Ｃｏｍｂｕｓｔｉｏ
ｎ ａｎｄ Ｆｌａｍｅ， ３２， ３５−５５ （１
９７８）］。彼らはＣＨ及びＣＨ２ ラジカルは、アセ
チレンによるＮＯの破壊において重要なラジカル中間体
であるということを見出した。
反応を研究するため、シャウブ（Ｓｈａｕｂ） 及びバ
ウァー（Ｂａｕｅｒ） は、衝撃波で実験を行った［「
炭化水素燃焼中の窒素酸化物の還元反応：理論的メカニ
ズムのための方法論（Ｔｈｅ Ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ ｏ
ｆ ＮｉｔｒｉｃＯｘｉｄｅ Ｄｕｒｉｎｇ ｔｈｅ
Ｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ ｏｆ Ｈｙｄｒｏｃｒａｂｏｎ
ｓ： Ｍｅｔｈｏｄｏｌｏｇｙ ｆｏｒ Ａ Ｒａｔｉ
ｏｎａｌＭｅｃｈａｎｉｓｍ） 、Ｃｏｍｂｕｓｔｉｏ
ｎ ａｎｄ Ｆｌａｍｅ， ３２， ３５−５５ （１
９７８）］。彼らはＣＨ及びＣＨ２ ラジカルは、アセ
チレンによるＮＯの破壊において重要なラジカル中間体
であるということを見出した。
【００１１】これらの研究は、ＮＯＸ 発生の抑制にア
セチレンを利用できることを示している。再燃焼は、主
熱放射ゾーンの近傍か、または、大気中のプラズマ源で
促進される再加熱装置を有する排気ダクト中で行われる
。 その上、窒素酸化物を破壊するには、メタンよりもアセ
チレンのほうがより効果的であるということが明らかに
された。
セチレンを利用できることを示している。再燃焼は、主
熱放射ゾーンの近傍か、または、大気中のプラズマ源で
促進される再加熱装置を有する排気ダクト中で行われる
。 その上、窒素酸化物を破壊するには、メタンよりもアセ
チレンのほうがより効果的であるということが明らかに
された。
【００１２】再燃焼において、メタンの代わりにアセチ
レンを使用する欠点は、アセチレンが本来揮発性である
ため、３００Ｌ容量の小さなスチール性シリンダーでし
か得られないことである。大量のアセチレンガスを得る
ためには、そのようなスチール性シリンダーを多く必要
とする。これは、アセチレンガスの価格を非常に高価な
ものにし、商業的に魅力のないものにしている。これが
、アセチレンが主として切断用及び溶接用燃料として使
用されても、燃焼に関して応用されない理由である。
レンを使用する欠点は、アセチレンが本来揮発性である
ため、３００Ｌ容量の小さなスチール性シリンダーでし
か得られないことである。大量のアセチレンガスを得る
ためには、そのようなスチール性シリンダーを多く必要
とする。これは、アセチレンガスの価格を非常に高価な
ものにし、商業的に魅力のないものにしている。これが
、アセチレンが主として切断用及び溶接用燃料として使
用されても、燃焼に関して応用されない理由である。
【００１３】
【発明が解決すべき課題】本発明の目的は、上記した欠
点を有しない、排気ガスから窒素酸化物を除去する方法
を提供することにある。これら及びほかの目的が、窒素
酸化物を含有する排気ガスから窒素酸化物を除去する方
法を提供する本発明によって実現される。
点を有しない、排気ガスから窒素酸化物を除去する方法
を提供することにある。これら及びほかの目的が、窒素
酸化物を含有する排気ガスから窒素酸化物を除去する方
法を提供する本発明によって実現される。
【００１４】
【課題を解決するための手段】本発明の、窒素酸化物を
含有する排気ガスから窒素酸化物を除去する方法は、前
記排気ガスをメタンの熱分解生成物と接触させることを
含み、前記熱分解生成物は本質的にＣＨ及びＣＨ２ ラ
ジカルで構成され、そして、前記排気ガスと前記熱分解
生成物との前記接触が、前記ＣＨ及びＣＨ２ ラジカル
が前記窒素酸化物を窒素に実質的に還元するのに十分な
時間及び温度で行われる方法である。
含有する排気ガスから窒素酸化物を除去する方法は、前
記排気ガスをメタンの熱分解生成物と接触させることを
含み、前記熱分解生成物は本質的にＣＨ及びＣＨ２ ラ
ジカルで構成され、そして、前記排気ガスと前記熱分解
生成物との前記接触が、前記ＣＨ及びＣＨ２ ラジカル
が前記窒素酸化物を窒素に実質的に還元するのに十分な
時間及び温度で行われる方法である。
【００１５】本発明は、メタンの熱分解によって、ＣＨ
及びＣＨ２ ラジカルの十分な供給が効率的に行われ、
そして、該ＣＨ及びＣＨ２ ラジカルを含有する混合物
をＮＯＸ を含有する排気ガス流に接触させれば、高度
に有利で且つ低コストな手段で、排気ガス中のＮＯＸ
成分をＮ２ に還元できるという発見に基づくものであ
る。「熱分解」という語が酸素または酸素ラジカルが実
質的に存在しない状態での高温下におけるメタンの分解
を意味していることは、本技術分野の熟練者によって理
解されるであろう。
及びＣＨ２ ラジカルの十分な供給が効率的に行われ、
そして、該ＣＨ及びＣＨ２ ラジカルを含有する混合物
をＮＯＸ を含有する排気ガス流に接触させれば、高度
に有利で且つ低コストな手段で、排気ガス中のＮＯＸ
成分をＮ２ に還元できるという発見に基づくものであ
る。「熱分解」という語が酸素または酸素ラジカルが実
質的に存在しない状態での高温下におけるメタンの分解
を意味していることは、本技術分野の熟練者によって理
解されるであろう。
【００１６】メタンの熱分解物と排気ガスとの接触は、
十分な混合を確保できる条件及び温度のもとで、且つ、
排気ガス中のＮＯＸ 成分のＮ２ への還元反応を十分
に確保できるだけの時間を要して行うことができる。通
常、排気ガス中の実質的に全てのＮＯＸ の除去を確保
するには、約１５０℃〜約５５０℃の範囲の温度、約０
．１秒〜１．０秒の反応時間で十分である。
十分な混合を確保できる条件及び温度のもとで、且つ、
排気ガス中のＮＯＸ 成分のＮ２ への還元反応を十分
に確保できるだけの時間を要して行うことができる。通
常、排気ガス中の実質的に全てのＮＯＸ の除去を確保
するには、約１５０℃〜約５５０℃の範囲の温度、約０
．１秒〜１．０秒の反応時間で十分である。
【００１７】本発明の方法は、事実上、如何なる排気ガ
スについてのＮＯＸの還元にも適応可能であるが、特に
ボイラー、エンジン、タービン及び、燃焼ゾーン中に空
気を取り込む燃焼プロセスを組み入れた如何なる装置か
ら発生する排気ガスの処理にも適応できる。本発明は、
特に煙道ガスの処理に適応される。プラズマジェット中
でＣＨ及びＣＨ２ ラジカルを生成させるのが好ましい
。 プラズマ噴射の利用は既に文献で報告されている［ロイ
ナー（Ｌｅｕｔｎｅｒ） ら、「プラズマアーク中での
アセチレンの製造（Ｐｒｏｄｕｃｉｎｇ Ａｃｅｔｙｌ
ｅｎｅ ｉｎ ａ Ｐｌａｓｍａ Ａｒｃ） 」、Ｉｎ
ｄｕｓｔｒｉａｌ ａｎｄ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ
Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，５３， Ｎｏ．５， ３４１−３
４２ （Ｍａｙ， １９６１） ］。
スについてのＮＯＸの還元にも適応可能であるが、特に
ボイラー、エンジン、タービン及び、燃焼ゾーン中に空
気を取り込む燃焼プロセスを組み入れた如何なる装置か
ら発生する排気ガスの処理にも適応できる。本発明は、
特に煙道ガスの処理に適応される。プラズマジェット中
でＣＨ及びＣＨ２ ラジカルを生成させるのが好ましい
。 プラズマ噴射の利用は既に文献で報告されている［ロイ
ナー（Ｌｅｕｔｎｅｒ） ら、「プラズマアーク中での
アセチレンの製造（Ｐｒｏｄｕｃｉｎｇ Ａｃｅｔｙｌ
ｅｎｅ ｉｎ ａ Ｐｌａｓｍａ Ａｒｃ） 」、Ｉｎ
ｄｕｓｔｒｉａｌ ａｎｄ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ
Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，５３， Ｎｏ．５， ３４１−３
４２ （Ｍａｙ， １９６１） ］。
【００１８】本発明の好ましい態様においては、メタン
はマイクロ波キャビティ中で生成したプラズマ噴射中で
熱分解される。共鳴キャビティによって、マイクロ波出
力は極めて大きなエネルギー密度に濃縮され得る。共鳴
キャビティ中で得られた高い電界は、ガスのイオン化を
招来し、高温のプラズマを発生する。典型的は電磁性キ
ャビティは、導電性内壁でできた密閉式の構造物からな
っている。これら構造物は、波周期よりも長い時間、電
磁性エネルギーを貯えることのできる独特な特性を有し
ている。キャビティは、キャビティの寸法及び特に励起
されたキャビティのモードによって決定された特別な振
動数でのみ、これらの特性を有している。その振動数は
、共鳴振動数と呼ばれる。
はマイクロ波キャビティ中で生成したプラズマ噴射中で
熱分解される。共鳴キャビティによって、マイクロ波出
力は極めて大きなエネルギー密度に濃縮され得る。共鳴
キャビティ中で得られた高い電界は、ガスのイオン化を
招来し、高温のプラズマを発生する。典型的は電磁性キ
ャビティは、導電性内壁でできた密閉式の構造物からな
っている。これら構造物は、波周期よりも長い時間、電
磁性エネルギーを貯えることのできる独特な特性を有し
ている。キャビティは、キャビティの寸法及び特に励起
されたキャビティのモードによって決定された特別な振
動数でのみ、これらの特性を有している。その振動数は
、共鳴振動数と呼ばれる。
【００１９】プラズマは、入射マイクロ波出力を吸収で
きる自由電子の定常状態の母集団があるときに共鳴キャ
ビティ中に存在する。適切な電子密度を形成するために
、ガスのイオン化を介した電子生成速度は、再結合、拡
散等を介して起こる電子損失速度と等しくなければなら
ない。電子‐分子間の衝突によるイオン化速度は、高エ
ネルギー電子に依存しており、この高エネルギー電子は
また電子を加速するキャビティ内の電界の強さに依存し
ている。大気圧下でガスを処理するには、プラズマを約
３０ＫＶ／ｃｍの電界の強さで発生させる。円筒形キャ
ビティは、横断磁気共鳴（ｔｒａｎｓｖｅｒｓｅ ｍａ
ｇｎｅｔｉｃ ｒｅｓｏｎａｎｃｅ）（ＴＭｎｍｌ ）
及び横断電子共鳴（ｔｒａｎｓｖｅｒｓｅ ｅｌｅｃｔ
ｒｉｃ ｒｅｓｏｎａｎｃｅ）（ＴＥｎｍｌ ）の回数
を持続する能力がある。ＴＭ０１０ キャビティは、最
も簡単に組み立てられる円筒形状のキャビティであり、
その典型的な構造物１０を第１図に示した。マイクロ波
エネルギーは、標準導波管部分１３によって、マイクロ
波窓１１を通って共鳴キャビティ１０の内部に伝播する
。共鳴を起こすための精緻な外丸削りは、１８の内側に
進入できるタングステン棒１４にまで達する。矢印１５
で表される処理用ガスは、入口１６を通って導波管中に
流入する。矢印１７で表される処理済精製ガスは、シリ
ンダーの中央線に沿い出口１８を経てキャビティから出
てゆく。放電は、中央線に沿ってキャビティ内の高電界
ゾーン中で行われる。
きる自由電子の定常状態の母集団があるときに共鳴キャ
ビティ中に存在する。適切な電子密度を形成するために
、ガスのイオン化を介した電子生成速度は、再結合、拡
散等を介して起こる電子損失速度と等しくなければなら
ない。電子‐分子間の衝突によるイオン化速度は、高エ
ネルギー電子に依存しており、この高エネルギー電子は
また電子を加速するキャビティ内の電界の強さに依存し
ている。大気圧下でガスを処理するには、プラズマを約
３０ＫＶ／ｃｍの電界の強さで発生させる。円筒形キャ
ビティは、横断磁気共鳴（ｔｒａｎｓｖｅｒｓｅ ｍａ
ｇｎｅｔｉｃ ｒｅｓｏｎａｎｃｅ）（ＴＭｎｍｌ ）
及び横断電子共鳴（ｔｒａｎｓｖｅｒｓｅ ｅｌｅｃｔ
ｒｉｃ ｒｅｓｏｎａｎｃｅ）（ＴＥｎｍｌ ）の回数
を持続する能力がある。ＴＭ０１０ キャビティは、最
も簡単に組み立てられる円筒形状のキャビティであり、
その典型的な構造物１０を第１図に示した。マイクロ波
エネルギーは、標準導波管部分１３によって、マイクロ
波窓１１を通って共鳴キャビティ１０の内部に伝播する
。共鳴を起こすための精緻な外丸削りは、１８の内側に
進入できるタングステン棒１４にまで達する。矢印１５
で表される処理用ガスは、入口１６を通って導波管中に
流入する。矢印１７で表される処理済精製ガスは、シリ
ンダーの中央線に沿い出口１８を経てキャビティから出
てゆく。放電は、中央線に沿ってキャビティ内の高電界
ゾーン中で行われる。
【００２０】プラズマジェット中でのメタンの熱分解は
、酸素及び酸素ラジカルが実質的に存在しない条件下で
、好ましくは約５，０００℃〜約１０，０００℃の温度
で行われる。酸素及び酸素ラジカルの不存在を確保する
ため、プラズマ空気から酸素並びに、例えば、水、二酸
化炭素等の熱分解条件下で酸素及び酸素ラジカルを生成
するおそれのある物質を除去する必要がある。
、酸素及び酸素ラジカルが実質的に存在しない条件下で
、好ましくは約５，０００℃〜約１０，０００℃の温度
で行われる。酸素及び酸素ラジカルの不存在を確保する
ため、プラズマ空気から酸素並びに、例えば、水、二酸
化炭素等の熱分解条件下で酸素及び酸素ラジカルを生成
するおそれのある物質を除去する必要がある。
【００２１】
【発明の効果】本発明は、本発明の方法に従ってＮＯＸ
ガスを実質的に窒素に還元することによって、大気中
の排気ガスを排除し、大気汚染の危険性を実質的に軽減
するものである。
ガスを実質的に窒素に還元することによって、大気中
の排気ガスを排除し、大気汚染の危険性を実質的に軽減
するものである。
【図１】本発明の方法を実施するために使用することの
できる円筒形共鳴キャビティの斜視図である。
できる円筒形共鳴キャビティの斜視図である。
１０ 円筒形共鳴キャビティ
１１ マイクロ波窓
１２ マイクロ波エネルギー
１３ 標準導波管
１４ タングステン棒
１５ 処理用ガス
１６ 共鳴キャビティ入口
１７ 処理済精製ガス
１８ 共鳴キャビティ出口
Claims (10)
- 【請求項１】 窒素酸化物を含有する排気ガスから窒
素酸化物を除去する方法であって、前記排気ガスをメタ
ンの熱分解生成物と接触させることを含み、前記熱分解
生成物は本質的にＣＨ及びＣＨ２ ラジカルで構成され
、そして、前記排気ガスと前記熱分解生成物との前記接
触が、前記ＣＨ及びＣＨ２ ラジカルが前記窒素酸化物
を窒素に実質的に還元するのに十分な時間及び温度で行
われる方法。 - 【請求項２】 前記熱分解生成物と前記排気ガスとの
前記接触が、約１５０℃〜約５５０℃の温度で行われる
、請求項１記載の方法。 - 【請求項３】 前記熱分解生成物と前記排気ガスとの
前記接触が、約０．１〜約１．０秒の時間で行われる、
請求項１記載の方法。 - 【請求項４】 排気ガスが煙道ガスである、請求項１
記載の方法。 - 【請求項５】 前記メタンの熱分解生成物が、プラズ
マジェット中、酸素及び酸素ラジカルが実質的に存在し
ない条件下、約５，０００℃〜約１０，０００℃の温度
で行われる、請求項１記載の方法。 - 【請求項６】 前記メタンプラズマがマイクロ波キャ
ビティ内で生成する、請求項５記載の方法。 - 【請求項７】 窒素酸化物を含有する排気ガスから窒
素酸化物を除去する方法であって、約５，０００℃〜約
１０，０００℃の温度で、実質的に酸素及び酸素ラジカ
ルを除去した、実質的にメタンからなるガスのプラズマ
ジェットを形成し、それによって、前記メタンが熱分解
的に分解され、本質的にＣＨ及びＣＨ２ラジカルからな
る分解ガスを生成し、約１５０℃〜約５５０℃の温度で
、反応ゾーン中の前記排気ガス中に前記分解ガスを送り
込み、前記ＣＨ及びＣＨ２ ラジカルが前記排気ガス中
の前記窒素酸化物を窒素に還元するのに十分な時間、前
記分解ガスと前記排気ガスとの前記反応ゾーン中での接
触を維持し、そして、窒素酸化物の量を実質的に減少さ
せた排気ガスを前記反応ゾーンから排出すること、を含
む方法。 - 【請求項８】 前記反応ゾーンにおける前記分解ガス
と前記排気ガスとの接触が、約０．１〜約１．０秒の間
維持される、請求項７記載の方法。 - 【請求項９】 前記プラズマジェットがマイクロ波キ
ャビティ内で生成する、請求項７記載の方法。 - 【請求項１０】 排気ガスが煙道ガスである、請求項
７記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US07/480,083 US4985219A (en) | 1990-02-14 | 1990-02-14 | Removal of nitrogen oxides from waste gases |
| US480083 | 1990-02-14 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04219122A true JPH04219122A (ja) | 1992-08-10 |
Family
ID=23906613
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3003449A Pending JPH04219122A (ja) | 1990-02-14 | 1991-01-16 | 排気ガス中の窒素酸化物の除去方法 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4985219A (ja) |
| JP (1) | JPH04219122A (ja) |
| CA (1) | CA2030434A1 (ja) |
| DE (1) | DE4102112A1 (ja) |
| GB (1) | GB2240973A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH08957A (ja) * | 1994-02-18 | 1996-01-09 | Babcock & Wilcox Co:The | 分子窒素及び炭化水素混合物からのプラズマ発生ＮＯｘ還元性先駆物質の製造 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE4206024A1 (de) * | 1992-02-27 | 1993-09-02 | Asea Brown Boveri | Verfahren zur reduktion von stickoxyden in abgasen |
| US5811631A (en) * | 1994-04-29 | 1998-09-22 | Motorola, Inc. | Apparatus and method for decomposition of chemical compounds using a self-supporting member |
| RU95106478A (ru) * | 1994-04-29 | 1997-01-20 | Моторола | Устройство и способ для разложения химических соединений |
| US5663476A (en) * | 1994-04-29 | 1997-09-02 | Motorola, Inc. | Apparatus and method for decomposition of chemical compounds by increasing residence time of a chemical compound in a reaction chamber |
| US5785932A (en) * | 1996-02-22 | 1998-07-28 | Environmental Elements Corp. | Catalytic reactor for oxidizing mercury vapor |
| US7373791B1 (en) | 1999-07-13 | 2008-05-20 | Ppg Industries Ohio, Inc. | Methods of forming particulate glass batch compositions |
| US6808694B2 (en) * | 2001-09-21 | 2004-10-26 | Battelle Memorial Institute | NOx reduction methods and apparatuses |
| FI120186B (fi) * | 2004-06-03 | 2009-07-31 | Andritz Oy | Menetelmä typpioksidipäästöjen vähentämiseksi |
| EP2724766A1 (en) | 2012-10-26 | 2014-04-30 | Alstom Technology Ltd | A method of treating a carbon dioxide rich flue gas and a flue gas treatment system |
Citations (3)
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| JPS62250933A (ja) * | 1986-04-24 | 1987-10-31 | Ebara Corp | 電子線照射による排ガス処理方法および装置 |
Family Cites Families (13)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| CA668384A (en) * | 1963-08-13 | Henke Werner | Gas generators | |
| CA608685A (en) * | 1960-11-15 | Childers Eugene | Nitrogen oxide fume abatement | |
| US2975025A (en) * | 1957-11-05 | 1961-03-14 | Engelhard Ind Inc | Method of selectively removing oxides of nitrogen from oxygen-containing gases |
| US3232885A (en) * | 1963-10-07 | 1966-02-01 | Henke Werner | Method of producing an inert gas |
| US3279884A (en) * | 1963-10-31 | 1966-10-18 | Basf Ag | Selective removal of oxides of nitrogen from gas mixtures containing oxygen |
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| US3846981A (en) * | 1970-10-19 | 1974-11-12 | Nanaimo Enviro Syst Corp | Emission control process and system |
| GB1414293A (en) * | 1971-09-21 | 1975-11-19 | Ontario Research Foundation | Removal of oxides of nitrogen from gas streams |
| US4393031A (en) * | 1979-02-22 | 1983-07-12 | Werner Henke | Process for efficiently removing oxides of nitrogen from exhaust gas |
| DE3504812A1 (de) * | 1985-02-13 | 1986-08-14 | Brown, Boveri & Cie Ag, 6800 Mannheim | Verfahren und vorrichtung zum reinigen von abgasen |
| DE3609763A1 (de) * | 1986-03-22 | 1987-09-24 | Kloeckner Humboldt Deutz Ag | Verfahren und vorrichtung zur verminderung von stickoxiden in abgasen |
| DE3712971A1 (de) * | 1987-04-16 | 1988-11-03 | Plasonic Oberflaechentechnik G | Verfahren und vorrichtung zum erzeugen eines plasmas |
-
1990
- 1990-02-14 US US07/480,083 patent/US4985219A/en not_active Expired - Fee Related
- 1990-11-21 CA CA002030434A patent/CA2030434A1/en not_active Abandoned
-
1991
- 1991-01-15 GB GB9100826A patent/GB2240973A/en not_active Withdrawn
- 1991-01-16 JP JP3003449A patent/JPH04219122A/ja active Pending
- 1991-01-25 DE DE4102112A patent/DE4102112A1/de not_active Ceased
Patent Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5836620A (ja) * | 1981-08-07 | 1983-03-03 | ヴェーエーヘー―ハスインスチッート エヌヴェー | イオウ化合物の除去方法 |
| JPS6230804A (ja) * | 1985-08-01 | 1987-02-09 | Yoshinobu Kobayashi | 粉末ホットプレス法による超硬質材料粉末と鉄系金属粉末の多層焼結方法 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH08957A (ja) * | 1994-02-18 | 1996-01-09 | Babcock & Wilcox Co:The | 分子窒素及び炭化水素混合物からのプラズマ発生ＮＯｘ還元性先駆物質の製造 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| GB9100826D0 (en) | 1991-02-27 |
| GB2240973A (en) | 1991-08-21 |
| US4985219A (en) | 1991-01-15 |
| DE4102112A1 (de) | 1991-08-22 |
| CA2030434A1 (en) | 1991-08-15 |
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