JP5640120B1 - 流動層燃焼炉における多段反応による窒素酸化物及び亜酸化窒素の同時低減方法 - Google Patents

流動層燃焼炉における多段反応による窒素酸化物及び亜酸化窒素の同時低減方法 Download PDF

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Abstract

【課題】流動層燃焼炉で石炭、下水スラッジ、木材などのような炭素源を燃焼させる時に発生する窒素酸化物NOxと亜酸化窒素N2Oとを同時に低減する。【解決手段】流動層燃焼炉の内に循環される流動媒体を燃料の灰滓と分離後、アンモニア系還元剤(無水アンモニア、アンモニア水、ウレア水溶液など)とスラリー形態に混合して流動層燃焼炉の流動媒体飛散領域に噴射する。流動層燃焼炉に噴射された流動媒体と還元剤は、流動層燃焼炉の内の燃焼温度領域によって、燃焼炉で発生する窒素酸化物と亜酸化窒素とを低減する多段の反応が起こるようにする。【選択図】図1

Description

本発明は、流動層燃焼炉(焼却炉含み)で石炭、下水スラッジ、木材などのような炭素源を燃焼させる時に発生する窒素酸化物(NOx)と亜酸化窒素(NO)とを低減する技術に関するものであって、流動層燃焼炉の内で窒素酸化物及び亜酸化窒素の低減反応に活性を有する物質で構成された流動媒体と共に、無水アンモニア、アンモニア水、ウレア水溶液などのアンモニア系還元剤を使用する技術に関するものである。
大気状窒素酸化物(NOx)には、NO(nitrous oxide)、NO(nitric oxide)、N(nitrogen trioxide)、NO(nitrogen dioxide)、及びN(nitrogen peroxide)等であり、不安定な形態にNOも存在する。これらのうち、大気で問題になる程に存在するものはNO、NO、NOであり、大気汚染分野でNOx(窒素酸化物)という。
窒素酸化物(NOx)と亜酸化窒素(NO)の排出と関連のある流動層燃焼炉は他の燃焼炉に比べて燃焼温度が相対的に低いので、窒素酸化物の生成が比較的少ないほうであるが、より厳格になる排出規制基準を満たすために、SNCR(選択的非触媒還元技術:Selective
Non-Catalytic Reduction)のように燃焼炉の内にアンモニア系還元剤を噴射する。また、下水スラッジのように有機性物質を含む燃料は他の燃料に比べて相対的に多い窒素成分を含んでいるので、有機性物質の燃焼時、多量のFuel NOxが生成されるので、NOx低減の必要性が高まる。一方、亜酸化窒素は1,100℃位の高温で分解される特性を有しているので、1,100℃以上の温度で燃焼が起こる固定層や噴流層の燃焼炉では高い濃度の亜酸化窒素の発生濃度が非常に低い一方、流動層燃焼炉では燃焼炉の内の温度が750〜950℃に維持されるにつれて、約10〜300ppm位の亜酸化窒素が発生されている。
NOxは酸性ガスの原因物質であって、既に排出規制が進行されているが、NOはまだ規制が適用されていない。しかしながら、NOは京都議定書で指定した6種の温室効果ガスであって、窒酸工場やカプロラクタム工場のような化学工場で既に排出低減のための技術が導入されている。特に、NOはCOより310倍も高い温暖化指数を有するので、CDM(Clean Development mechanism:クリーン開発メカニズム)事業の対象になることもあり、温室ガス低減目標を達成するために必ず除去されるべき物質として認識されている。
従来にはNOxの排出低減のためにアンモニア系還元剤を流動層燃焼炉の内の高温領域(750〜950℃)に噴射して式(1)のような反応が起こるようにする選択的非触媒還元技術(Selective Non-Catalytic Reduction:SNCR)と、触媒を使用して排ガスダクトの中温領域(250〜400℃)で式(2)のような還元反応を進行させる選択的触媒還元技術(Selective Non-Catalytic Reduction:SCR)が広く普及されている。
一方、NOの低減技術は主に窒酸工場排ガスで施行されているが、窒酸生産工程中、原料であるアンモニアの酸化で副生成されるNOを450〜900℃領域で式(3)のように分解させる触媒分解法や触媒の使用無しで高温(1,100℃以上)で式(4)のように熱分解させる方法が使われている。
したがって、NOxとNOとが同時に発生する下水スラッジ燃焼炉、木材燃焼炉、石炭燃焼炉などのような流動層燃焼炉では上記のNOx低減技術とNO低減技術が各々適用されなければならない状況である。
韓国登録特許公報第1091705号(アンモニア還元剤による亜酸化窒素単独あるいは亜酸化窒素と一酸化窒素との同時低減のための鉄イオンが担持されたゼオライト触媒の製造方法とその触媒、そしてこれを用いたアンモニア還元剤による亜酸化窒素単独あるいは亜酸化窒素と一酸化窒素との同時低減方法、2011年12月08日公告) 韓国登録特許公報第1047362号(混合金属酸化物に担持された貴金属触媒の上で一酸化炭素還元剤を用いた亜酸化窒素と一酸化窒素との同時低減方法、2011年07月07日公告) 韓国登録特許公報第916765号(亜酸化窒素と一酸化窒素との同時低減のためのパラジウムとロジウムハニカム材触媒及びその製造方法、これを用いた亜酸化窒素と一酸化窒素との同時低減方法、2011年07月07日公告)
上記の特許発明方法は全て発生されたNOを処理する技術であって、ダクト(duct)で600℃以下の条件で運転されることによって、流動層焼却炉の後段に適用される。このような適用のためには流動層燃焼排ガスを集塵と脱黄の前処理し、NOとNOxを除去するための温度に前処理された燃焼排ガスを再加熱しなければならないという問題点を有する。
したがって、本発明の目的は、流動層燃焼炉(焼却炉含み)で、石炭、下水スラッジ、木材などのような炭素源を燃焼させる時に発生する窒素酸化物(NOx)と亜酸化窒素(NO)とを低減する技術に関するものであって、流動層燃焼炉の内で窒素酸化物及び亜酸化窒素の低減反応に活性を有する流動媒体(Al、SiO、Fe/zeolite、zeolite単独)と共に、アンモニア系(無水アンモニア、アンモニア水、ウレア水溶液等)還元剤をスラリー状態で混合して燃焼炉の内に噴射して、燃焼炉の内で起こる多段反応によりNOxとNOとを同時に低減させることによって、窒素酸化物(NOx)と亜酸化窒素(NO)とを各々低減していたものを同時に低減する技術として適用することを目的とする。
本発明は、流動層燃焼炉で使われる流動媒体にNOとNOxに全て反応活性を有する機能を与えて、流動層燃焼炉の内に循環される流動媒体を燃料の灰滓と分離後、アンモニア系還元剤(無水アンモニア、アンモニア水、ウレア水溶液等)とスラリー形態に混合して流動層燃焼炉の流動媒体飛散領域に噴射することを特徴とする。流動層燃焼炉に噴射された流動媒体と還元剤は、流動層燃焼炉の内の燃焼温度領域によって燃焼炉で発生するNOxとNOとを低減する多段の反応が起こるようにする技術を提供することにより目的を達成する。本技術で採択した流動媒体は低温と高温で全て還元活性と分解活性を有しており、温度によって主導する反応が変わるようにする特徴を有する。延いては、採択した流動媒体が燃焼炉の内でNOとNOxとを同時に低減するようにすることによって、排ガスの集塵及び脱黄処理と再加熱が不要になる長所を有する。
上記の多段反応を満たすために、流動媒体が500℃未満の低温領域ではアンモニア系還元剤を使用してNOとNOxとを低減させ、500℃以上の高温領域では還元剤の助け無しでNOを分解させる機能を有するようにすることにより目的を達成する。
したがって、流動層燃焼炉の内に噴射された流動媒体は3段階の反応形態を経る。1段階では多孔性の流動媒体に含まれた還元剤が表面から蒸発しながらNO及びNOxと共に反応して選択的非触媒還元反応(SNCR)が起こる。還元剤の一部が蒸発するにつれて軽くなった流動媒体は噴射された領域より高い上部に移動して、2段階に、多孔性流動媒体の気孔に拡散して入った一部NOとNOxとが気孔の表面で還元剤と選択的触媒還元反応(SCR)を起こす。スラリー状態で流動媒体の気孔に吸収されていた還元剤が全て蒸発して除去されれば、流動媒体は一層軽くなって、より高い上部に移動するようになって、未反応NOが流動媒体の気孔で分解される3段階反応が起こる。
本発明のアンモニア系の還元剤と多孔性流動媒体とを混合してスラリー形態に製造して流動層燃焼炉の内に噴射すれば、流動層燃焼炉で固体廃棄物、下水スラッジのような窒素含有量の高い燃料を焼却する時に発生する窒素酸化物と亜酸化窒素とを同時に除去する効果が得られる。
本発明の技術は、化石燃料の燃焼ガスに含まれた窒素酸化物と下水スラッジのように窒素成分がたくさん含まれた燃料を燃焼する時、流動層燃焼炉の特性上、発生する地球温暖化ガスとしてよく知られた亜酸化窒素を同時に除去するので、従来の窒素酸化物と亜酸化窒素を各々除去する装置を構成する費用を減らすことができ、温室ガスである亜酸化窒素を除去することで、地球温暖化防止など、温室ガスの排出量を根本的に低減する効果的な方法を提供することができる。また、流動層燃焼炉の後段でNOとNOxとを同時に低減するために燃焼排ガスを前処理及び再加熱しなければならない従来技術の問題点を克服することによって、工程の単純化及び経済性を向上させる方法を提供する。
NOx及びNO同時低減多段反応のための流動層燃焼炉の工程構成図であって、本発明でNO/NOxを同時に低減する物質を循環式流動層燃焼炉の流動媒体として使用して、循環される流動媒体と燃料の灰滓を分離(8)し、流動媒体の一部を還元剤溶液と混合されたスラリータンク(9)に格納して、流動層燃焼炉の内に噴射(11)して供給することによって、還元剤と流動媒体のスラリーが流動層燃焼炉の内で多段反応が起こるようにして、流動層燃焼炉で発生するNO/NOxを同時に低減する方法を適用した流動層システムの工程を示す。 流動層燃焼炉で起こるNOx及びNOの多段反応を各段階別に図式化した概略図である。 流動媒体にFeが担持されたBEAゼオライト物質が使われた場合、反応温度に従うNOの低減性能をアンモニア還元剤を使用した場合(SCR)と、還元剤を使用しないNO分解の場合に対して示すグラフである。
以下、本発明の好ましい実施形態を詳細に説明する。しかしながら、本発明はここで説明される実施形態に限定されず、他の形態に具体化されることもできる。むしろ、ここで紹介される内容が徹底に、また完全になることができるように、そして当業者に本発明の思想が十分に伝達できるようにするために提供される。
本発明は、流動層燃焼炉で石炭、廃棄物、下水スラッジのような固形燃料を燃焼または焼却する時に燃焼(焼却)炉の温度が750〜950℃範囲に、他の燃焼機器より低い温度を維持するため、約200ppmの窒素酸化物(NOx)の排出と共に、10〜300ppmの亜酸化窒素(NO)が排出される。窒素酸化物の排出を防止するためにアンモニア系還元剤を燃焼炉に噴霧して分解する技術が適用されている。しかしながら、流動層燃焼炉から排出される亜酸化窒素は、まだ排出規制されていないので、分解する技術が適用されていない実状である。
ここに、本発明では流動層燃焼炉で固体燃料(石炭、廃棄物、下水スラッジ等)を燃焼する時に発生する窒素酸化物と亜酸化窒素とを同時に分解する流動媒体をアンモニア系還元剤と共に混合してスラリー形態にして、流動層燃焼炉の流動物質飛散領域にノズルを介して噴射することによって、窒素酸化物(NOx)と亜酸化窒素(NO)とを流動層燃焼炉で多段階反応を通じて同時に低減しようとする方法に関するものである。
本発明は、NOとNOxに全て反応活性を有する多孔性流動媒体を用いて流動層燃焼炉でNOとNOxとを同時に低減するための流動媒体と還元剤のスラリーを噴射し、流動媒体と燃料の灰滓を分離方法により以下のように構成される(図1参照)。
流動層燃焼炉の下部の流動媒体2の領域の上部で燃料1が供給され、燃焼炉の下部から流入される流動化用空気兼1次燃焼用空気3により供給された燃料が流動媒体2と共に流動化されながら燃焼されてNOx及びNOが発生する。燃焼後、燃料の灰滓と流動媒体の一部は燃焼炉の上部の燃焼排ガス排出口4を通じてサイクロン5に流入する。サイクロンで固体(流動媒体+灰滓)が排出ガス6と分離され、分離された固体成分の流動媒体と灰滓はサイクロンの下段に設置されたループシール(Loop-seal)7を通過する。流動媒体分離装置8に流入した流動媒体と灰滓は、粒度により相対的に粒度の大きい灰滓と粒度の小さい流動媒体とに分離される。分離された灰滓は燃焼炉の流動化領域2に流入し、粒度の小さい流動媒体はスラリータンク9に流入してアンモニア系の還元剤溶液とスラリーを形成する。スラリータンク9の還元剤と流動媒体の混合されたスラリーは、2次燃焼用空気兼噴射用空気10によりスラリー噴射用ノズル11を介して燃焼炉流動媒体飛散領域に噴射供給される。流動媒体は、アンモニアの吸収のために多孔性粒子の形態を有し、NOとNOxに全て反応活性を有するために、各反応領域でNOとNOxを還元剤と共に除去する性能と還元剤無しでNOを分解する性能とを同時に有する物質を含む。
本発明ではNOとNOxに全て反応活性を有する多孔性流動媒体を図1のように還元剤溶液と混合して、スラリー状態で燃焼炉の内に噴射する。ノズルを介した流動媒体と還元剤スラリーの注入は貫通深さ(Penetration Depth)を拡大させて、流動化媒体と還元剤を燃焼炉の内に均等に分布させる。燃焼炉の内に噴射された流動媒体は燃焼炉の高さによって、スラリーがノズルから噴射される反応領域I、スラリーが燃焼炉の上部に遷移される反応領域II、燃焼炉の上部の反応領域IIIに、各々の反応領域(図1参照)によって3段階のNOxとNO低減反応が起こる。
反応領域Iでは多孔性流動媒体の表面で蒸発した還元剤が流動媒体粒子の周囲でNOx及びNOと反応する選択的非触媒還元反応(SNCR)の1段階反応が起こる(図2の(a)参照)。反応領域Iを過ぎながら還元剤の一部が蒸発して軽くなった流動媒体が、噴射された領域より高い燃焼炉の上部に遷移される反応領域IIでは、一部のNOxとNOが多孔性流動媒体の気孔に拡散されて入って、流動媒体気孔の表面で還元剤と選択的触媒還元反応(SCR)の2段階反応を進行させる(図2の(b)参照)。反応領域IIを過ぎながらスラリー状態で流動媒体の気孔に吸収されていた還元剤が全て蒸発して除去されるにつれて、流動媒体は一層軽くなって燃焼炉の上部の反応領域IIIに移動するようになる。ここでは、NOが流動媒体の気孔の表面で分解される3段階反応が進行される(図2の(c)参照)。
また、本発明では窒素酸化物(NOx)と亜酸化窒素(NO)とを同時に低減する3つの反応が起こるように、流動層燃焼炉の高さと流動化空気の流速を調節する方法を提供する。流動媒体が流動層を維持することに必要とする最低位置より高く、流動層から外れない最高位置より低いように維持する空気の流速を維持する。空気の流速は使われる流動媒体の比重と体積、形態などによって決まる。
燃焼炉の内に還元剤とスラリー形態に投入された流動媒体は、上記の1段階のSNCR反応、2段階のSCR反応、そして最後に3段階のNO分解反応を経た後、燃料の灰滓と共に燃焼炉の上部の排出管4とサイクロン5、ループシール(Loop-Seal)7を過ぎて、流動媒体分離装置8に流入する。流動媒体分離装置では粒度の小さい流動媒体と粒度の大きい燃料の灰滓混合物が傾斜したスクリーンを通過するようにして、流動媒体と灰滓とを分離する。分離された粒度の大きい灰滓は燃焼炉の層(bed)に流入し、粒度の小さい流動媒体はスラリータンク9に再投入される。
上記のスラリー噴射と流動媒体分離過程が繰り返して起こることによって、還元剤と流動媒体のスラリーが燃焼炉の内に持続的に再噴射されて、燃焼炉の内で発生するNOxとNOに対する低減反応が持続的に維持されるようにする。流動媒体の構成物質に対する例として、500℃以下の温度でもアンモニア還元剤によりNOを除去し(図3の(a)参照)、500℃以上の温度では還元剤の使用無しでNOを分解させる鉄イオンが担持されたBEAゼオライト(韓国登録特許公報第1091705号に開示された方法により製造)を含む(図3の(b)参照)。
1 燃料投入口
2 流動化領域
3 1次/流動化空気
4 燃焼排ガス排出口
5 サイクロン
6 排出ガス
7 ループシール
8 流動媒体分離装置
9 スラリー(還元剤+流動媒体)タンク
10 2次/スラリー噴射用空気
11 スラリー噴射用ノズル

Claims (5)

  1. 流動層燃焼炉における窒素酸化物(NOx)と亜酸化窒素(NO)との同時低減方法であって、
    多孔性流動媒体に含まれた還元剤が表面から蒸発しながら窒素酸化物(NOx)と亜酸化窒素(NO)と共に反応して選択的非触媒還元反応(SNCR)が起こり、還元剤の一部が蒸発するにつれて軽くなった流動媒体は噴射された領域より高い上部に移動する段階(1段階)と、
    多孔性流動媒体の気孔に拡散して入った一部の窒素酸化物(NOx)と亜酸化窒素(NO)が気孔の表面で還元剤と選択的触媒還元反応(SCR)を起こし、スラリー状態で流動媒体の気孔に吸収されていた還元剤が全て蒸発して除去される段階(2段階)と、
    流動媒体は一層軽くなって、より高い上部に移動するようになって、未反応亜酸化窒素(NO)が流動媒体の気孔で分解される段階(3段階)と、
    を含む構成において、
    窒素酸化物(NOx)と亜酸化窒素(N O)とを同時に低減する1乃至3段階の反応が起こるように流動層燃焼炉の高さと流動化空気流速を調節することを特徴とする、窒素酸化物(NOx)と亜酸化窒素(NO)との同時低減方法。
  2. 前記還元剤がアンモニアとウレアのアンモニア系溶液を含み、流動媒体と還元剤をスラリータンクの内に格納し混合する方法を含むことを特徴とする、請求項1に記載の窒素酸化物(NOx)と亜酸化窒素(NO)との同時低減方法。
  3. 前記流動媒体と還元剤スラリーがノズルにより噴射されて流動層燃焼炉に均一に分布するようにする方法であることを特徴とする、請求項1に記載の窒素酸化物(NOx)と亜酸化窒素(NO)との同時低減方法。
  4. 前記流動媒体が多孔性のアルミナ、シリカ、ゼオライトの無機物に遷移金属を含むことを特徴とする、請求項1に記載の窒素酸化物(NOx)と亜酸化窒素(NO)との同時低減方法。
  5. 前記燃焼後、流動媒体と灰滓の混合物から流動媒体を分離してスラリータンクに供給することを特徴とする、請求項1に記載の窒素酸化物(NOx)と亜酸化窒素(NO)との同時低減方法。
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