CN111939757A - 一种低温烟气中氮氧化物的脱除方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种低温烟气中氮氧化物的脱除方法,该方法包括以下步骤:对常温~180℃的低温烟气,通入臭氧,将烟气中的部分一氧化氮氧化为二氧化氮;将反应后的烟气引入装有活性炭(焦)和/或改性活性炭(焦)的反应塔,并通入氨气混合,使氨气与烟气的氮氧化物在活性炭(焦)或改性活性炭(焦)表面富集并发生还原脱硝反应。本发明利用臭氧氧化联合活性炭氨气脱硝,只需氧化约50%的氮氧化物,无需全部氧化,即O3:NO=0.5:1(摩尔比),大大节省臭氧消耗量,且无臭氧逃逸,运行成本低。
Description
技术领域
本发明属于烟气脱硝领域,具体涉及一种低温烟气中氮氧化物的脱除方法。
背景技术
氮氧化物的排放是大气污染的一个主要因素,其中的NO和NO2在大气中通过一系列化学反应生成的硝酸盐是大气细颗粒物(PM2.5)的主要组成成分。
目前的烟气脱硝领域,中低温烟气(180~420℃)的脱硝一般采用选择性催化还原法(SCR),高温烟气(850~1100℃)的脱硝一般采用选择性非催化还原法(SNCR)。
而某些行业的工业窑炉烟气在终端排放时温度较低(常温~180℃),不能满足SCR或SNCR法处理的温度条件。为了达标排放,需将烟气进行升温到200-300℃范围内,然后再通过SCR法处理。虽然采用这种“烟气再热-SCR法”能够使烟气实现达标排放,但是这种方式不仅投资大,而且能源消耗高,导致脱硝运行成本较高,大多企业无法承受。
另外,目前市场上低温烟气脱硝技术,还有采用氧化剂氧化脱硝法和活性炭/活性焦吸附还原脱硝法。
其一的氧化法,主要是通过投加臭氧使烟气中的一氧化氮氧化为高价氮,并用碱液湿法吸收使其转化为硝酸盐,从而实现烟气脱硝。但这种技术存在以下几点问题:
(1)为达到脱硝效果,需消耗大量的臭氧,理论上需达到O3:NO=1.5:1.0(摩尔比),其反应如下:
O3+NO=NO2+O2 (1)
O3+NO2=NO3+O2 (2)
NO2+NO3=N2O5 (3)
2NaOH+N2O5=2NaNO3+H2O (4)
总反应:
3O3+2NO+2NaOH=2NaNO3+H2O+3O2 (5)
但在实际工程应用上其摩尔比需大于2.2才能保证脱硝效率,实现氮氧化物超低排放。且由于臭氧过量使用,也导致臭氧的逃逸率高,造成二次污染;
(2)碱液吸收剂成本高,一次性使用,消耗量大,且产生的含硝酸盐等废水,二次污染问题大。
其二的活性炭吸附法,同时加入氨气作为还原剂对烟气中的氮氧化物进行吸附还原脱除,从而实现低温脱硝,其反应原理是:
6NO+4NH3=6H2O+5N2 (6)
比如CN101856587A公开了一种流态化活性炭联合脱硫脱硝工艺,其中在循环流化床反应塔内,通过水雾化系统将温度调节为70-80℃,在反应塔下部,烟气中的SO2被活性炭吸附;在反应塔上部喷入氨气,烟气中的一氧化氮NO在活性炭表面被氨气还原为氮气,从而被脱除。这种方法的原理是活性炭对氨还原一氧化氮起到了催化作用。但是因为活性炭的这种催化作用较弱,所以还原脱硝反应速度慢,这导致活性炭使用量和脱硝效率不理想;同时,该方法系统设备复杂、系统庞大、投资很高,运营管理难度大,并且存在潜在的活性炭燃烧的安全隐患。
因此,找寻一种既能有效低温脱硝,又不产生二次污染物,且投资和运行成本较低,操作简单的脱硝方法,一直是低温烟气脱硝领域一个亟需解决的问题。
发明内容
本发明的目的在于提供一种低温烟气中氮氧化物的脱除方法,先利用臭氧氧化一部分的一氧化氮,再联合氨气在活性炭(焦)或改性活性炭(焦)表面富集并发生如下催化还原脱硝反应:
O3+NO=NO2+O2 (7)
NO+NO2+2NH3=2N2+3H2O (8)
总反应:
O3+2NO+2NH3=2N2+3H2O+O2 (9)
产物氮气和水(气态)均可直接脱附排出,使活性炭(焦)可长时间使用,脱硝效率高,无二次污染。该方法中,式(9)的反应速度快,且臭氧耗量低,与式(5)比较,式(9)中臭氧的消耗量减少66%,实际工程中可减少75%以上。故此方法对低温烟气脱硝行业而言,具有重大意义。
本发明的目的通过下述技术方案实现:
一种低温烟气中氮氧化物的脱除方法,包括以下步骤:
(1)对低温烟气通入臭氧,将烟气中的部分一氧化氮氧化为二氧化氮;
步骤(1)所述的低温烟气,其温度下限为常温,温度上限值为180℃左右;
步骤(1)所述的低温烟气是钢铁、冶金、陶瓷、砖瓦、焚烧、轻工、化工等行业的工业窑炉、锅炉排放的低温烟气,或生产过程中排放的工艺废气;
步骤(1)所述臭氧的通入量,使烟气中O3/NO的摩尔比为0.25:1~0.75:1,平均摩尔比小于0.5:1,从而使臭氧投用量少(与NO相比,处于不足量的状态,杜绝臭氧逃逸,且运行费用很低);
步骤(1)所述臭氧,是指采用空气或氧气作为氧气来源,经过臭氧发生器制得的一定浓度臭氧的气体;
(2)将步骤(1)反应后的烟气引入装有活性炭(焦)和/或改性活性炭(焦)的反应塔,并通入氨气混合,使氨气与烟气中的氮氧化物在活性炭(焦)或改性活性炭(焦)表面富集并发生还原脱硝反应;
步骤(2)所述的活性炭(焦)为木质活性炭(焦)、石油质活性炭(焦)、果壳活性炭(焦)或煤质活性炭(焦)中的一种以上;
步骤(2)所述的改性活性炭(焦)是在活性炭(焦)表面负载含量为0.5~5%的钪、铱、钯、锝、铟或钆的一种以上的氧化物;
步骤(2)所述氨气与烟气中氮氧化物的摩尔比为1:1~1.5:1。
本发明相对于现有技术具有如下的优点及效果:
(1)本发明利用活性炭(焦)或改性活性炭(焦)干法脱硝,解决了碱液价格高、一次性使用大、消耗量高,从而导致脱硝成本高和产生硝酸盐废水的问题。
(2)本发明利用臭氧氧化联合活性炭氨气脱硝,只需氧化约50%的氮氧化物,无需全部氧化,即O3:NO=0.5:1(摩尔比),大大节省臭氧消耗量,且无臭氧逃逸,运行成本低。
(3)利用臭氧氧化联合活性炭氨气脱硝,脱硝产物为氮气和水,均可直接排放,不会产生二次污染物,减少了处理成本。产生氮气和水从活性炭表面脱附,活性炭可循环使用,使该方法经济、清洁。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步详细的描述,但本发明的实施方式不限于此。
实施例1
一种低温烟气中氮氧化物的脱除方法,包括以下步骤:
以温度为50℃,氮氧化物浓度为300mg/m3的低温烟气为处理对象,通入臭氧,控制臭氧投入量,使O3/NO(摩尔比)=0.5:1,再通入装有木质活性炭的反应塔,再通入氨气,控制氨气与氮氧化物的摩尔比为1:1,使其发生低温脱硝反应。经检测,脱硝效率为94%,臭氧逃逸浓度为0mg/m3,氨气逃逸浓度为0mg/m3。
若采用常规的氧化脱硝法,为在相同的温度条件下达到相同的脱硝效率(94%),需控制O3/NO(摩尔比)=2.2:1,此时臭氧逃逸浓度高达210mg/m3。
实施例2
一种低温烟气中氮氧化物的脱除方法,包括以下步骤:
以温度为100℃,氮氧化物浓度为300mg/m3的低温烟气为处理对象,通入臭氧,控制臭氧投入量,使O3/NO=0.5:1,再通入装有木质活性炭的反应塔,再通入氨气,控制氨气与氮氧化物的摩尔比为1:1,使其发生低温脱硝反应。经检测,脱硝效率为88%,臭氧逃逸浓度为0mg/m3,氨气逃逸浓度为0mg/m3。若采用常规的氧化脱硝法,为在相同的温度条件下达到相同的脱硝效率(88%),需控制O3/NO(摩尔比)=2.1:1,此时臭氧逃逸浓度高达190mg/m3。
实施例3
一种低温烟气中氮氧化物的脱除方法,包括以下步骤:
以温度为150℃,氮氧化物浓度为300mg/m3的低温烟气为处理对象,通入臭氧,控制臭氧投入量,使O3/NO=0.5:1,再通入装有木质活性炭的反应塔,再通入氨气,控制氨气与氮氧化物的摩尔比为1:1,使其发生脱硝反应。经检测,脱硝效率为80%,臭氧逃逸浓度为0mg/m3,氨气逃逸浓度为0mg/m3。若采用常规的氧化脱硝法,为在相同的温度条件下达到相同的脱硝效率(80%),需控制O3/NO(摩尔比)=2.0:1,此时臭氧逃逸浓度高达170mg/m3。
实施例4
一种低温烟气中氮氧化物的脱除方法,包括以下步骤:
以温度为50℃,氮氧化物浓度为300mg/m3的低温烟气为处理对象,通入臭氧,控制臭氧投入量,使初始O3/NO=0.75:1,再通入装有椰壳活性炭的反应塔,再通入氨气,控制氨气与氮氧化物的摩尔比为1:1,使其发生脱硝反应。经检测,脱硝效率为96%,臭氧逃逸浓度为0mg/m3,氨气逃逸浓度为0mg/m3。
实施例5
一种低温烟气中氮氧化物的脱除方法,包括以下步骤:
以温度为100℃,氮氧化物浓度为300mg/m3的低温烟气为处理对象,通入臭氧,控制臭氧投入量,使初始O3/NO=0.75:1,再通入装有椰壳活性炭的反应塔,再通入氨气,控制氨气与氮氧化物的摩尔比为1:1,使其发生脱硝反应。经检测,脱硝效率为90%,臭氧逃逸浓度为0mg/m3,氨气逃逸浓度为0mg/m3。
实施例6
一种低温烟气中氮氧化物的脱除方法,包括以下步骤:
以温度为150℃,氮氧化物浓度为300mg/m3的低温烟气为处理对象,通入臭氧,控制臭氧投入量,使初始O3/NO=0.75:1,再通入装有椰壳活性炭的反应塔,再通入氨气,控制氨气与氮氧化物的摩尔比为1.5:1,使其发生脱硝反应。经检测,脱硝效率为89%,臭氧逃逸浓度为0mg/m3,氨气逃逸浓度为0mg/m3。
实施例7
一种低温烟气中氮氧化物的脱除方法,包括以下步骤:
以温度为50℃,氮氧化物浓度为300mg/m3的低温烟气为处理对象,通入臭氧,控制臭氧投入量,使初始O3/NO=0.5:1,再通入装有改性活性炭的反应塔,其中改性活性炭负载有2%的锝和铱两种金属氧化物,再通入氨气,控制氨气与氮氧化物的摩尔比为1:1,使其发生脱硝反应。经检测,脱硝效率为98%,臭氧逃逸浓度为0mg/m3,氨气逃逸浓度为0mg/m3。
实施例8
一种低温烟气中氮氧化物的脱除方法,包括以下步骤:
以温度为150℃,氮氧化物浓度为300mg/m3的低温烟气为处理对象,通入臭氧,控制臭氧投入量,使初始O3/NO=0.5:1,再通入装有改性活性炭的反应塔,其中改性活性炭负载有2%的锝和铱两种金属氧化物,再通入氨气,控制氨气与氮氧化物的摩尔比为1:1,使其发生脱硝反应。经检测,脱硝效率为90%,臭氧逃逸浓度为0mg/m3,氨气逃逸浓度为0mg/m3。
实施例9
一种低温烟气中氮氧化物的脱除方法,包括以下步骤:
以温度为150℃,氮氧化物浓度为300mg/m3的低温烟气为处理对象,通入臭氧,控制臭氧投入量,使初始O3/NO=0.5:1,再通入装有改性活性炭的反应塔,其中改性活性炭负载有3%的铱金属氧化物,再通入氨气,控制氨气与氮氧化物的摩尔比为1.5:1,使其发生脱硝反应。经检测,脱硝效率为92%,臭氧逃逸浓度为0mg/m3,氨气逃逸浓度为0mg/m3。
上述实施例为本发明较佳的实施方式,但本发明的实施方式并不受上述实施例的限制,其他的任何未背离本发明的精神实质与原理下所作的改变、修饰、替代、组合、简化,均应为等效的置换方式,都包含在本发明的保护范围之内。
Claims (5)
1.一种低温烟气中氮氧化物的脱除方法,其特征在于包括以下步骤:
(1)对低温烟气通入臭氧,将烟气中的部分一氧化氮氧化为二氧化氮;
步骤(1)所述臭氧的通入量,使烟气中O3/NO的摩尔比为0.25:1~0.75:1;
(2)将步骤(1)反应后的烟气引入装有活性炭(焦)和/或改性活性炭(焦)的反应塔,并通入氨气混合,使氨气与烟气中的氮氧化物在活性炭(焦)或改性活性炭(焦)表面富集并发生还原脱硝反应;
步骤(2)所述氨气与烟气中氮氧化物的摩尔比为1:1~1.5:1。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:步骤(2)所述的活性炭(焦)为木质活性炭(焦)、石油质活性炭(焦)、果壳活性炭(焦)或煤质活性炭(焦)中的一种以上。
3.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:步骤(2)所述的改性活性炭(焦)是在活性炭(焦)表面负载含量为0.5~5%的钪、铱、钯、锝、铟或钆的一种以上的氧化物。
4.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:步骤(1)所述的低温烟气是钢铁、冶金、陶瓷、砖瓦、焚烧、轻工和化工行业的工业窑炉、锅炉排放的低温烟气,或生产过程中排放的工艺废气。
5.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:步骤(1)所述的低温烟气,其温度下限为常温,温度上限值为180℃。
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