CN110026082A - 一种臭氧在氨气前注入辅助scr的窑炉烟气脱硝装置及方法 - Google Patents

一种臭氧在氨气前注入辅助scr的窑炉烟气脱硝装置及方法 Download PDF

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Abstract

一种臭氧在氨气前注入辅助SCR的窑炉烟气脱硝装置及方法，属于大气污染物控制技术领域。基于烟气配气系统、臭氧发生器、混合器、氨气瓶、SCR反应器、管路实现。该烟气脱硝工艺中，首先，烟气通过烟气配气系统流经管路注入混合器内，臭氧发生器将氧气转化为臭氧注入混合器内，混合器内臭氧与烟气充分混合，臭氧将烟气中的NO部分氧化为NO2。其次，氨气瓶将氨气注入混合器之后的管路中，与混合器内经臭氧氧化后的烟气一起混合后进入SCR反应器。最后，混合烟气通过SCR反应器，生成水和氮气。本发明结构简单，臭氧氧化效率高，且在较低温况下仍具备较高的氮氧化物去除效率，能够延长催化剂使用寿命。

Description

一种臭氧在氨气前注入辅助SCR的窑炉烟气脱硝装置及方法
技术领域
本发明属于大气污染物控制技术领域，涉及一种臭氧在氨气前注入辅助SCR的窑炉烟气脱硝装置及方法。
背景技术
氮氧化物(主要是NO和NO2，统称NOx)是一类重要的大气污染物，其主要危害包括：可形成酸雨或酸雾；与碳氢化合物形成光化学烟雾；破坏臭氧层，形成臭氧层空洞；影响人体健康，高浓度NO2可诱发呼吸系统疾病，如肺气肿和支气管炎等。
我国窑炉工业对国内氮氧化物排放的贡献率仅次于电力行业和机动车尾气排放。窑炉按方法特征主要分为水泥窑、玻璃窑、陶瓷窑等。根据国家统计局公布的数据，2018年全国规模以上水泥企业水泥总产量达到21.8亿吨，2017年年末平板玻璃产量为8亿重箱，窑炉生产过程中向大气排放大量氮氧化物，在工业窑炉的烟气治理上，氮氧化物的排放治理要求已经再次被明确化。2011年发布的《平板玻璃工业大气污染物排放标准》中NOx排放的要求为≤700mg/Nm3；2015年《水泥工业大气污染物排放标准》规定水泥厂氮氧化物排放浓度不超过320mg/Nm3，窑炉工业烟气脱硝技术面临紧迫的形式。
烟气脱硝技术主要包括固体吸附法、液体吸收法、选择性催化还原法(SCR)、选择性非催化还原(SNCR)法、等离子体法等。固体吸附法特点是同时脱硫脱硝，但是吸附剂用量大、再生周期短、系统占用面积大、一次性脱硝效率低；液体吸收法特点是方法设备简单、能耗低、投资少，然而副产物不易处理，而且用水量大并会产生水污染；SNCR脱硝方法在没有催化剂存在条件下，氨基还原剂在850℃～1050℃的温度下，选择性的与NOx反应生成N2和H2O，具有方法简单，设备和运行费用少等优势，缺点是对设备损害程度大，脱硝效率不高；等离子体脱硝法虽可以在室温条件下活化反应分子，仍存在所需设备昂贵、目标物选择性低、电能消耗高的问题。选择性催化还原(SCR)技术以NH3为还原剂，V2O5-WO3/TiO2为催化剂，在含氧条件下，烟气温度为320～450℃，选择性的将烟气中NOx还原成N2和H2O。进入SCR反应器的烟气中NO与NO2的比例影响主反应的选择性，主要反应是标准SCR(1)，快速SCR(2)和NO2-SCR(3)：
烟气中的氮氧化物主要是NO和NO2，其中氮氧化物总量的95％为NO，因此标准SCR(1)被认为是SCR脱硝技术的主反应方程式。若提高烟气中NO2的含量，达到NO2/NO＝1时发生快速SCR(2)，其反应速率比标准SCR快一个数量级，氮氧化物的转化速率规律为:快速SCR>标准SCR>NO2-SCR，相对于标准SCR技术通过快速SCR脱除氮氧化物可提高催化剂的脱硝效率。
SCR脱硝装置分为高尘布置和低尘布置。高尘布置是SCR反应器布置在除尘器之前，烟气的温度高，满足催化剂的催化温度，但烟气中飞灰含量高，降低了催化剂的活性。而低尘布置排除粉尘的干扰，延长了催化剂的使用寿命，由于烟气温度低，催化剂的催化活性差，所以需要另外提供热量，增加能耗。玻璃窑炉主烟道出口一般为400℃～550℃，产生的粉尘粒径小，黏结性较强；水泥窑炉烟气温度在900℃以上，含有60g/Nm3以上高浓度粉尘。这些窑炉粉尘易造成催化剂微孔堵塞，降低催化剂催化活性和使用寿命，目前国内玻璃窑炉烟气和水泥窑炉烟气处理采用SCR脱硝技术中先除尘降低烟气粉尘对脱硝干扰的低尘SCR还原方法。处理流程主要是将窑炉高温烟气通入余热锅炉回收热量，使其温度降至320～350℃的范围内，再进行SCR反应。SCR脱硝催化剂反应温度窗口要求320℃～450℃，在没有预热器的情况下，特别是烟气通过余热锅炉和除尘器之后，温度一般低于催化剂活性温度窗口，此时，需对烟气进行加热，增加窑炉烟气脱硝设备的复杂性和成本。因此，低温环境下高效SCR脱硝技术受到关注。
对比文件1【沿面放电氧活性物质注入协同SCR脱除烟气中NOx，李虎，商克峰，鲁娜，安久涛，李杰，吴彦，水野彰.环境科学学报，2015,35(7):2025-2029】，介绍了利用沿面放电产生氧活性物质(如臭氧或其它活性氧物质)在SCR烟气脱硝方法中的氨气注入口后面、SCR反应器前面的烟道中注入，实现了快速SCR反应过程，在150℃条件下，使SCR脱硝效率提高23％。在该对比文件中，氧活性物质是从氨气入口后注入，势必要发生NO和NH3对氧活性物质的竞争反应，主要反应过程：
7Ο3+6ΝH3→6ΝΟ2+9H2Ο (4)
5Ο3+6ΝH3→6ΝΟ+9H2Ο (5)
阻碍NO氧化生成NO2的数量，造成氧活性物质浪费，使沿面放电能量利用效率下降，而且该过程还会进一步反应产生硝酸或硝酸铵，抑制SCR反应。
发明内容
本发明针对窑炉烟气脱硝催化剂反应温度窗口要求高(320℃～450℃)，窑炉烟气处理温度一般低于催化剂活性温度窗口，需对烟气进行加热，增加窑炉烟气脱硝设备的复杂性等问题，提供一种臭氧辅助NH3-SCR的窑炉烟气脱硝装置及方法，实现对SCR低尘烟气脱硝技术改进，提高氮氧化物的脱除效率。
为解决上述技术问题，本发明采用的技术方案如下：
一种臭氧在氨气前注入辅助SCR的窑炉烟气脱硝装置，包括烟气配气系统、臭氧发生器1、混合器2、氨气瓶3、SCR反应器4、多个管路5，其中，烟气配气系统包括N2、O2、NO高压气瓶和质量流量控制器。所述的混合器2前端通过管路5与臭氧发生器1连通、烟气配气系统连通；混合器2后端分别通过管路5与氨气瓶3、SCR反应器4连接。具体为：
所述的混合器2与SCR反应器4通过管路5连通；所述的臭氧发生器1、烟气配气系统设于混合器2前端，分别通过管路5与混合器2连通；所述的氨气瓶3设于混合器2后端，位于混合器2与SCR反应器4之间，通过管路5与其连通。
一种臭氧在氨气前注入辅助SCR的窑炉烟气脱硝方法，基于窑炉烟气脱硝装置实现，包括以下步骤：
(1)臭氧发生器1将氧气转化为臭氧，产生的臭氧注入混合器2内。
(2)烟气通过烟气配气系统流经管路5注入混合器2内，混合器2内臭氧与烟气充分混合，臭氧将烟气中的NO部分氧化为NO2。根据烟气初始氮氧化物浓度调节臭氧添加量，使烟气中50％的NO在混合器2中氧化为NO2。
(3)氨气瓶3将氨气注入混合器2之后的管路5中，与混合器2内经臭氧氧化后的烟气一起混合后进入SCR反应器4。
(4)混合烟气通过SCR反应器4，产生快速SCR反应，烟气中的氮氧化物与氨气在催化剂的作用下生成水和氮气。SCR反应器4内反应温度可以低于250度。
本发明一种臭氧在氨气前注入辅助SCR的窑炉烟气脱硝方法，基于窑炉烟气脱硝装置实现，窑炉烟气脱硝装置的混合器2，可以是一个单独的容器设备，也可以是一定长度的管路5。
本发明与标准SCR技术相比，先将烟气中部分NO氧化为NO2时，当烟气中当NO和NO2的摩尔比达到1：1时，SCR反应器4内发生快速SCR(Fast SCR)反应过程。其反应式如下：
本发明同样可以将烟气中气态单质汞转化为离子态汞，提高汞脱除率。
本发明臭氧在氨气前面注入与臭氧在氨气后注入辅助SCR烟气脱硝方法相比，臭氧在氨气前面注入的脱硝效率优于在氨气后面注入的脱硝效率；且两种情况下臭氧注入的脱硝效率均高于相同条件下的标准SCR脱硝效率。
本发明的有益效果是：
(1)低温高效：本发明针对窑炉的低尘SCR烟气脱硝方法需要将烟气加热至催化剂反应温度窗口(320～450℃)，而采用以臭氧作为氧化剂将烟气中部分NO氧化为NO2，并与氨气在催化剂的作用下达到快速SCR反应，在较低温况下仍具备较高的氮氧化物去除效率。
(2)臭氧氧化效率高：本发明采用臭氧氧化速度快，脱硝效率高；臭氧辅助SCR脱硝可得到较高的NOx脱除率，NO氧化率和O3利用率高，氧化产物无二次污染；
(3)延长催化剂使用寿命：本发明的窑炉SCR烟气脱硝方法避免催化剂长时间处于高温环境出现烧结导致催化活性降低，延长催化剂的使用寿命。
附图说明
图1为本发明臭氧在氨气前注入辅助SCR的窑炉烟气脱硝方法示意图。
图2为本发明提供的实验室验证臭氧在氨气前/氨气后窑炉烟气脱硝方法的结构示意图。
图3为采用标准NH3-SCR的窑炉烟气脱硝方法的实测结果。
图4为实施例中，采用臭氧在氨气前注入辅助SCR的窑炉烟气脱硝方法的实测结果。
图中：1臭氧发生器；2混合器；3NH3气瓶；4SCR反应器；5管路；6加热器。
具体实施方式
以下结合具体实施例对本发明做进一步说明。
如图2所示，本发明提供一种臭氧在氨气前注入辅助SCR的窑炉烟气脱硝装置，其由配气系统、臭氧发生器1、混合器2、氨气瓶3、SCR反应器4、管路5、加热器6等组成。配气系统包括N2、O2、NO高压气瓶和质量流量控制器；臭氧发生器1将氧气转化成臭氧；混合器2是臭氧与模拟烟气充分混合，保证NO被臭氧氧化达到50％效率；SCR反应器4填充催化剂，产生快速选择性催化还原脱硝反应；加热器6用于整个模拟烟气加热，温度在100℃-400℃范围内可调；加热器6和混合器2是利用内径32.0mm、外径36.4mm、长度80.0mm的不锈钢管放置于管式炉里，SCR反应器4是在管式炉中放置一根内径16.0mm、外径20.0mm长度的石英玻璃管中心位置处填充一段长度13.0mm的催化剂；用内径4.0mm，外径6.0mm的管路5将混合器2、SCR反应器4连接在一起，模拟烟气从管路一端的配气系统进入，流经加热器6、混合器2和SCR反应器4，从SCR反应器4的出口排出，排出的气体经检测系统检测，所述检测系统为烟气分析仪器。
本实施例中臭氧在氨气前注入辅助SCR的窑炉烟气脱硝装置模拟烟气包括NO、N2和O2，O2通过臭氧发生器1转化成臭氧后在混合器2前注入到加热器6预加热的模拟烟气管路5中，氨气3是在臭氧与模拟烟气中的NO经混合器2后面注入，与烟气一起进入SCR系统的SCR反应器4中，发生快速选择性催化还原脱硝反应，将NOx转化成N2和H2O。
所述SCR反应器4，CeO2催化剂填充在SCR反应器4加热段中部，并用石英棉固定。热电偶探头置于催化剂层中心位置，便于精确控制反应过程中催化剂层的温度；方法中的化学反应如上述(6)和(7)反应。
通过上述的过程，本实施例中使用CeO2催化剂4g，NO和NH3浓度为500ppm,O2流量30ml/min，模拟烟气总流量1L/min，图3表示单独SCR反应温度350℃，NOx降解率最高为71.79％。如图4所示，应用本发明臭氧在氨气前注入辅助SCR的窑炉烟气脱硝方法结果表明：反应温度为150℃时，臭氧在氨气前注入烟气中脱硝效率为86.22％，，此时标准SCR脱硝效率21.15％；反应温度在200℃情况下，臭氧在氨气前注入烟气中脱硝效率为96.53％，此时标准SCR脱硝效率35.47％。
相对于标准SCR技术，本发明中臭氧可以在较低温度明显提高脱硝效率，并且臭氧在氨气前注入脱硝效率优于在氨气后注入。
以上所述，仅是本发明的一种实施例而已，仅用于说明本发明技术方法，并非是对本发明技术其他结构形式的局限。对发明的技术方案进行修改或者等同替换，但不脱离本发明技术方案的范围的都应该认为包含在本发明的权利要求范围中。

Claims (4)

1.一种臭氧在氨气前注入辅助SCR的窑炉烟气脱硝装置，其特征在于，包括烟气配气系统、臭氧发生器(1)、混合器(2)、氨气瓶(3)、SCR反应器(4)、多个管路(5)；
所述的混合器(2)与SCR反应器(4)通过管路(5)连通；所述的臭氧发生器(1)、烟气配气系统设于混合器(2)前端，分别通过管路(5)与混合器(2)连通；所述的氨气瓶(3)设于混合器(2)后端，位于混合器(2)与SCR反应器(4)之间，通过管路(5)与其连通；
所述的烟气配气系统包括高压气瓶和质量流量控制器；
臭氧发生器(1)产生的臭氧注入混合器(2)内，烟气通过烟气配气系统进入混合器(2)内，混合烟气流经混合器(2)后与氨气混合，进入SCR反应器(4)，烟气中的氮氧化物与氨气在催化剂的作用下生成水和氮气。
2.根据权利要求1所述的一种臭氧在氨气前注入辅助SCR的窑炉烟气脱硝装置，其特征在于，所述的混合器(2)可以是一个单独的容器设备，也可以是一定长度的管路。
3.基于权利要求1或2所述窑炉烟气脱硝装置实现的一种臭氧在氨气前注入辅助SCR的窑炉烟气脱硝方法，其特征在于，包括以下步骤：
1)臭氧发生器(1)将氧气转化为臭氧，产生的臭氧注入混合器(2)内；
2)烟气通过烟气配气系统流经管路(5)注入混合器(2)内，混合器(2)内臭氧与烟气充分混合，臭氧将烟气中的NO部分氧化为NO2；根据烟气初始氮氧化物浓度调节臭氧添加量，使烟气中50％的NO在混合器(2)中氧化为NO2；
3)氨气瓶(3)将氨气注入混合器(2)之后的管路(5)中，与混合器(2)内经臭氧氧化后的烟气一起混合后进入SCR反应器(4)；
4)混合烟气通过SCR反应器(4)，产生快速SCR反应，烟气中的氮氧化物与氨气在催化剂的作用下生成水和氮气；所述的SCR反应器(4)内发生快速SCR反应式如下：
4.根据权利要求3所述的一种臭氧在氨气前注入辅助SCR的窑炉烟气脱硝方法，其特征在于，SCR反应器(4)内反应温度可以低于250度。
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