JPH04158994A - 超微粒子による低温接合方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、低温で接合することで接合面における残留応
力が少なく、また、被接合材の組織への影響が少ない金
属材−金属材、金属材−セラミックス材、セラミックス
材−セラミックス材の接合方法に関する。

（従来の技術） 従来、金属材−金属材、金属材−セラミックス材、又は
セラミックス材−セラミックス材の接合において、被接
合材の中間にろう材を充填し、ろう材の融点以上の温度
で加熱を行なうろう接法が一般に行なわれている。その
うち特に、金属材−セラミックス材の接合においては、
金属材とセラミックス材の熱膨脹係数の差による被接合
材の破壊を防止するために、ろう材の中間にセラミック
スと熱膨脹係数が近いＷ、Ｍｏ材を介在させてろう付け
することが提案されている（例えば特公平２−２０１８
９号）。

また、その他の接合法として、高温高圧で行なう固相接
合法から溶射等によるコーディング法まで各種の方法が
あり、現在期待される接合技術は固相接合である。

固相接合は比較的高温でさせる必要があり、例えば異種
の金属材同士、セラミックス材同士、複合材同士、ある
いは金属材、セラミックス材、複合材のうち２種の組合
せの固相接合を行なう場合。

被接合材間の熱膨脹係数が大きく異なるため、接合界面
に熱応力が発生し、冷却後、残留応力として被接合材の
割れ、接合強度の低下等の悪影響をもたらしていた。ま
た、被接合材が高温にさらされるため、その組織が変質
することがあった、（発明が解決しようとする問題点） 従来の固相接合は、上記のように接合作業時に被接合材
および接合界面が高温にさらされるため、熱応力の発生
による被接合材のわれ、接合強度の低下、被接合材の組
織の変質等の問題があった。

本発明は、従来の固相接合における熱応力の発生に伴う
上記問題点を解消しようとするものであって、低温で被
接合材を接合させることによって熱応力を発生させずに
高い接合強度を有して接合できる低温接合方法を提供す
ることを目的とするものである。

（問題点を解決するための手段） 本発明は、大比面積を持ち、表面が高活性な超微粒子を
構成成分とするインサート材を使用し。

インサート材を構成する超微粒子の低温焼結性、接合界
面での大接触面積を利用して上記の問題を解決したもの
である。

即ち、被接合材間に金属超微粒子又は複合超微粒子を充
填し、不活性雰囲気中又は真空中で加圧を行ない、同時
に当該超微粒子の加圧焼結に必要最小限の加熱を行ない
、超微粒子の焼結を促進させる。超微粒子は、超微粒子
を構成する物質がバルク状である場合の理論的融点の１
／２の温度において、約１時間加熱保持することで焼結
が完了し、相対密度９０％以上のち密な焼結体となる。

また、焼結時に加熱することによって、焼結密度９０％
以上の焼結体が得られる加熱温度が理論的融点の１／２
以下に低下する。

銅に例をとれば、銅材の理論的融点は１３５６にであり
、銅通常粉（平均粒径１５μｍ以下）の焼結温度はｌ１
００Ｋ、銅超微粒子（平均粒径０゜１μｍ以下）の焼結
温度は７００Ｋ、又銅超微粒子の３００　Ｍ　Ｐ　ａの
圧力での焼結温度は５００にである。

上記のように、インサート材を構成する超微粒子の焼結
は低温で完了する。その後、炉冷却することによって、
被接合材を熱応力の発生を伴わずに接合することができ
る。

（作用） 超微粒子をインサート材に使用することで、超微粒子の
大比表面積に伴う高活性により比接合材料と超微粒子構
成物質間の拡散が容易となる。また、超微粒子の粒径が
通常のインサート材に比べて極小であるため、この粒径
効果により、比接合材に対するアンカー効果が発揮され
る。

さらに、粒径の微細化に伴い緻密な焼結体が得られる焼
結温度が低下し、低温焼結となり、通常の固相接合に比
べて低温で接合が可能となるので、接合界面における残
留応力が小さくなり、被接合材の曲がり、歪、われ等が
防止できる。同時に組織に対する熱的影響が小さくなる
ため、被接合材の組織の変化を防止できる。

（実施例） 以下、本発明の実施例を図面に基づいて詳細に説明する
。

第１図及び第２図は本発明の低温接合方法を実施するた
めに使用した高周波誘導加熱式ホットプレス装置を示し
、該装置によって以下の実施例に示すような被接合材の
接合を次のようにして行なった。

図示装置のチャンバー２内に、第２図に示すように、ホ
ルダ−３下部に一方の被接合材４を、その上にインサー
ト材５を充填し、さらにその上部に接合相手となる他方
の被接合材６を設置する。

そして、チャンバー２内を不活性ガス雰囲気又は真空雰
囲気とし、誘導加熱電源コイル７で所定温度に加熱する
と共に、上シリンダ８と下シリンダ９とで所定の接合圧
力で加圧し、所定時間保持した後、加熱を停止し、チャ
ンバー内にて所定時間放冷する。なお、図時の装置にお
ける１０は熱電対、１１は保護管、１２はチャンバーの
安全弁、１３は排出弁である。

下記の各実施例では、インサート材の主成分としてＣｕ
超微粒子を使用し、加熱温度をＣｕの理論的融点１３５
６にの１／２以下である６７３にで加熱し、接合圧力を
１０．９ＭＰａとして、保持時間を１．８Ｋｓ、７．２
　ｋｓ、７．２ｋｓに変えて夫々保持し、保持時間経過
後、３．６ｋｓ時間放冷した。

尖差主ユ 被接合材： （１）金属材　Ｃｕ材　　　　１３ｍφＸ　５　ｍ　ｔ
（接合面をエミリー紙で研磨） （２）金属材　Ｃｕ材　　　　１３Ｉφ×５１１Ｉ！ｌ
ｔ（接合面をエミリー紙で研磨） 超微粒子インサート材： 平均粒径０．０５μｍ（７）Ｃｕ粒子０．１ｇを粉末の
まま使用。

チャンバー内雰囲気： 不活性ガス（Ａ　ｒ　）雰囲気 実施例２ 被接合材： （１）金属材　Ｃｕ材　　　　１３ｍφＸ　５　＋ｎｍ
　ｔ（接合面をエミリー紙で研磨） （２）金属材　ＳＮＣＭ４３９　　　１３＋ｗｎ＋＄　
Ｘ５＋＋ｅｔ（接合面をエミリー紙で研磨） 超微粒子インサート材： 平均粒径０．０５μｍのＣｕ粒子０．１　ｇを粉末のま
ま使用。

チャンバー内雰囲気： 不活性ガス（Ａ　ｒ）雰囲気 実施例３ 被接合材： （１）金属材　Ｓ　Ｎ　ＣＭ　４３９　（Ｎｉ−Ｃｒ−
Ｍｏ鋼）１３ｍｉφＸ５＋ａｔ（接合面をエ ミリー紙で研磨） （２）セラミックス材　５ｉ３Ｎ４ ２０鵬φＸ５■を焼結（接合面を エミリー紙で研磨） 超微粒子インサート材： 平均粒径０．０５μｍのＣｕ粒子０．１　ｇを粉末のま
ま使用。

チャンバー内雰囲気： 不活性ガス（Ａｒ）雰囲気 失１但４ 被接合材： （１）金属材　Ｓ　Ｎ　ＣＭ　４３９　（Ｎｉ−Ｃｒ−
Ｍｏ鋼）１３ｍ＋＋φＸ５ｍｅｔ（接合面をエ ミリー紙で研磨） （２）セラミックス材　８１３Ｎ４ ２０ａｍφ×５ＩＩＩｌｌｔ焼結（接合面をエミリー紙
で研磨） インサート材： 平均粒径０．０５μｍのＣｕ超微粒子０．１ｇを粉末の
まま使用。

チャンバー内雰囲気： ５　Ｘ　１０　ａ’　Ｔｏｒｒ以上の真空雰囲気尖五何
５ 被接合材： （１）金属材　Ｓ　Ｎ　ＣＭ　４３９　（Ｎｉ−Ｃｒ−
Ｍｏ鋼）１３ｗｎφＸ５ｍｍｔ（接合面をエ ミリー紙で研磨） （２）セラミックス材　８１３Ｎ４ ２０ｍｍφ×５犀を焼結（接合面を エミリー紙で研磨） 超微粒子インサート材： 平均粒径０．０５μｍのＣｕ粒子０．２ｇの粉末に分散
剤（アセトン等の有機溶剤）を加えて、板状の成形体に
して使用。

チャンバー内雰囲気： 不活性ガス雰囲気（Ａ　ｒ　） 失凰ｆ旦 被接合材： （１）金属材　ＳＮＣＭ４３９　（Ｎｉ−Ｃｒ−Ｍｏり １３＋ａ＋ｎφＸ５ｏｗｎｔ（接合面をエミリー紙で研
磨） （２）セラミックス材　Ｓｉ３Ｎ。

２０ｍｍφＸ　５　ｍ　ｔに焼結したものを、エミリー
紙で研磨後接台面に０．０２ｍｍ厚のｚｒｆｆｉ及び０
．０２ｍｏ厚のＮｉ箔をのせ、加熱温度１４２３Ｋ、加
圧力１ ０．９ＭＰａ、保持時間１．８ｋｓでメタライズを行な
った。

超微粒子インサート材： 平均粒径０．０５μｍのＣｕ粒子０．１ｇを粉末のまま
使用。

チャンバー内雰囲気： 不活性ガス雰囲気（Ａｒ） 以上の各実施例によって得られた接合体について、それ
ぞれの接合界面を光学Ｒ微鏡で観察したところ、Ｃｕ超
微粒子の焼結はほぼ完全に行なわれていることが認めら
れた。また、被接合材に曲がり、歪、クラックの発生等
の変質は何れも認められなかった。

さらに、接合した試料は、接合強度の評価のため、せん
断試験速度０　、５　＋ａｍ／ｗｉｎで引張せん断試験
を行なった。該引張せん断試験により求めた接合強度を
第３図に示す。該図は各実施例において。

接合時間を１．８ｋｓ、３　、６　ｋｓ、７．２ｋｓと
した場合について、夫々の接合時間における接合強度の
最大値と最小値を示す。

該図から明らかな通り、接合時間と接合強度の関係にお
いては、各実施例とも１．８ｋｓと３．６ｋｓとでは明
らかな傾向は詔められなかったが、７゜２ｋｓにおいて
やや接合強度の低下が認められる。

これは、被接合材のクリープ変形の要因によるものと考
えられる。

金属材−金属材の接合強度は約６０　Ｍ　Ｐ　ａ程度得
られ、金属材−セラミックス材の場合と比較して大きな
接合強度が得られた。これは金属に対するインサート材
の超微粒子の濡れ性が良く、６７３にの接合温度でも異
種材料間の反応性を高め、被接合材に対するアンカー効
果が発揮されたことに起因すると考えられる。

また、金属材−セラミックス材の接合では、従来、Ｎｉ
インサート材を使用した場合における接合強度は２０　
Ｍ　Ｐ　ａが最大であったが、本実施例のようにインサ
ート材として超微粒子を使用することによって４０　Ｍ
　Ｐ　ａ程度の接合強度を得ることができ、飛躍的に接
合強度が向上した。金属材−セラミックス材の接合の場
合、金属材−金属材接合の場合と比較して接合強度は低
くなっているが、これはＳｉ、Ｎ４が６７３にでは十分
な活性化に至らないためである。また、８１３Ｎ４成形
時の微小クラック、ボイド、接触面の不均一等の欠陥に
る接合強度の低下も推測される。

このため、実施例６では、セラミックス材にメタライズ
を行なうことで拡散によるボイドの発生を押え、Ｃｕ超
微粒子の性質の利用により接合温度を６７３に程度によ
り、接合時の接合部材内に発生する熱応力の大幅な減少
とがあいまって、クラックの発生を抑制することができ
、最大５０ＭＰａの接合強度を得ることができた。

なお、上記実施例ではインサート材の主成分として銅の
超微粒子を採用したが、銅に限らすＮｉ、Ｆｅ等の金属
超微粒子又は複合超微粒子が採用できる。また、上記実
施例では、金属材−金属材、金属材−セラミックス材の
接合の場合を示したが、セラミックス材−セラミックス
材の接合の場合も同様な効果を奏することは云うまでも
ない。

（効果） 本発明は、以上のように、大比面積を持ち、表面が高活
性な超微粒子を構成成分とするインサート材を使用して
、超微粒子の低温焼結性、接合界面での大接触面積を利
用することにより、超微粒子を構成する物質の理論融点
の１７２以下程度の低温での固相接合が可能になった。

その結果、従来の同相接合と比較して接合界面における
残留応力が少なくなり、さらに被接合材に対する熱影響
が緩和され、従来のような熱応力発生に伴う接合強度の
低下等の悪影響をもたらすことなく、金属材−金属材、
金属材−セラミックス材、セラミックス材−セラミック
ス材の強固な同相接合を効果的に行なうことができた。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の方法を実施した高周波誘導加熱式ホッ
トプレス装置の概略正面図、第２図はそのチャンバー内
の要部概略正面図、第３図は各実施例における接合時間
毎の接合強度を示すグラフである。 ２：チャンバー　　　　　３１．３２：ホルダー４．６
：被接合材　　　　５：インサート材７：誘導加熱電源
コイル　８：上シリンダ９：下シリンダ 特許出願人　　高周波熱錬株式会社 出願人代理人　弁理士　入城重信 第　　　２　　　図 第３図

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １）金属材−金属材、金属材−セラミックス材、セラミ
   ックス材−セラミックス材を接合する方法に於て、接合
   すべき被接合材の中間にサブミクロン粒径の超微粒子を
   主成分とするインサート材を充填し、不活性ガス雰囲気
   中、又は真空中において加圧しながら加熱を行ない炉冷
   却することにより、被接合材を接合することを特徴とす
   る超微粒子による低温接合方法。 ２）前記加熱温度が超微粒子構成物質の理論融点の２／
   ３以下望ましくは１／２以下の温度である請求項１の超
   微粒子による低温接合方法。 ３）前記インサート材構成物質が、超微粒子のみである
   請求項１又は２の超微粒子による低温接合方法。 ４）前記インサート材構成物質が、超微粒子を加工した
   成形体よりなる請求項１又は２の超微粒子による低温接
   合方法。 ５）金属材−セラミックス材、セラミックス材−セラミ
   ックス材を接合する場合において、セラミックス材の接
   合面にメタライズ処理後、接合すべき被接合材の中間に
   サブミクロン粒径の超微粒子を主成分とするインサート
   材を充填し、不活性ガス雰囲気中、又は真空中において
   加圧しながら加熱を行ない炉冷却することを特徴とする
   超微粒子による低温接合方法。