JPH04145195A

JPH04145195A - 石炭の液化方法

Info

Publication number: JPH04145195A
Application number: JP26866390A
Authority: JP
Inventors: Katsumi Hirano; 勝巳平野; Keiichi Hayakawa; 早川　恵一
Original assignee: Sumitomo Metal Industries Ltd
Current assignee: Nippon Steel Corp
Priority date: 1990-10-05
Filing date: 1990-10-05
Publication date: 1992-05-19

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】産業上の利用分野この発明は、石炭液化プロセスより抜き出される液化生
成油の収率向上をはかる石炭の液化方法に係り、固液分
離工程における液化残渣の分離を安定かつ効率的に行う
ことを可能とする石炭の液化方法に関する。

従来の技術石炭の液化プロセスは、石炭の液化を行なう液化反応工
程、その液化生成物のうちスラリーから液と残渣を分離
する固液分離工程、および液化生成油の一部に水素を付
加して液化に適した溶剤に改質する溶剤水素化工程とか
ら構成されている。

液化反応工程では、石炭と液化促進触媒、および液化生
成油を主成分とする液化用溶剤が供給され、水素加圧下
で石炭の液化が行なわれる。

固液分離工程では、液化生成物のうちガス、および水を
分離した後のスラリーから液と残渣を分離し、さらにそ
の液を分別して一部を液化用溶剤として循環使用する。

溶剤水素化工程では、上記液化用溶剤および水素化促進
触媒が供給され、水素加圧下で液化用溶剤に水素が付加
されて液化に適した性状に改質される。

このような石炭の液化プロセスでは、製品として系外に
抜き出す液化生成油の収率向上をはかるため、固液分離
工程での液化残渣の分離を安全かつ効率的に行うことが
望まれる。

さらに、石炭の液化プロセスは、その建設費が高価なこ
と、１炭種でプロセスに供する多量の石炭の確保が困難
なこと等から、広範囲の石炭に対して適用可能であるこ
とが望まれる。

従来、固液分離方法として、濾過法、重力沈降法、およ
び遠心分離法等が検討されてきたが、濾過法では濾過速
度とフィルターの目詰りの問題、重力沈降法は沈降速度
と分離効率の問題、遠心分離法では分離効率の問題がそ
れぞれ解決されないため、いずれも実用化には至ってい
ない。

このため、固液分離方法として一般的に蒸留法が用いら
れているが、この方法では灰分含有率や液化残渣の生成
量が異なる石炭を液化する場合には、蒸留塔の固液分離
性能が大きく異なるため、１種類の蒸留塔で広範囲の石
炭に適応することが困難であった。

発明が解決しようとする課題液化スラリーの固液分離方法として採用されている蒸留
法は、蒸留塔より抜き出す残渣の流動性を確保するため
、若干の液化生成油を液化残渣に混入させる必要がある
。

特に、相対的に高灰分で液化残渣の生成量が少ない石炭
を液化する場合には、蒸留塔底部抜き出し残渣の粘度が
５０ｐｏｉｓｅ以上になると通常の残渣抜き出しポンプ
で取扱えなくなるため、蒸留塔の固液分離効率を低下さ
せて多量の液化生成油を液化残渣に混入させ、残渣の粘
度を低下させる運転を余儀なくされ、このために液化生
成油収率が減少するという問題を有する。

この問題を解決する方法として、液化プロセス供給前に
比重分離等によって石炭の灰分を除去する方法、あるい
は蒸留塔と他の固液分離装置を組合せて固液分離効率の
向上をはかる方法が考えられる。

しかし、石炭の灰分な除去する方法では、プロセスに供
給する石炭量以上の処理能力を有する新たな脱灰設備を
必要とし、また蒸留塔と他の固液分離装置を組合せる方
法では、組合せる固液分離装置に前記の問題が解決され
ないため、いずれも広範囲の石炭に対して安定かつ効率
的な分離操作を行うことが困難であった。

この発明は、蒸留塔と遠心分離装置を組合せる方法にお
ける問題を解決し、広範囲の石炭に対して安定かつ効率
的な固液分離操作が可能な２段固液分離方法によって、
液化生成油収率の向上がはかられる石炭の液化方法を提
案しようとするものである。

課題を解決するための手段この発明者らは、前記事実を踏まえて鋭意検討した結果
、液化スラリーを沸点５３８℃までの液化生成油ど液化
残渣とに分離するに際し、蒸留塔底部より抜き出す残渣
の灰分含有率を２０〜３５重量％になるように軽度に固
液分離した後、抜き出しな残渣をさらに遠心分離し、遠
心分離後の液化生成油を当該液化プロセスに再循環する
ことによって、蒸留塔の固液分離負荷軽減による安定運
転と共に、２段固液分離による効率的な固液分離操作が
可能になることを見い出した。

さらに、この発明者らは、蒸留塔底部抜き出し残渣に、
液化反応工程で生成した水、および遠心分離後の液化生
成油の一部を添加した後遠心分離することによって、蒸
留塔加熱温度を大きく低下させずに、遠心分離様供給成
分の温度と粘度を適切な範囲に制御できること、および
遠心分離後の相対的に重質で容易に水素化されにくい液
化生成油の一部あるいは全部を水素化反応工程後の溶剤
に直接添加することによって、水素化反応工程に供給す
る液化生成油量を減少させ、投入する熱エネルギーを低
減できることを見い出した。

すなわち、この発明は、第１段の蒸留塔による軽度な固
液分離操作と、それを補う処理能力を有する第２段の遠
心分離機からなる２段固液分離方法に特徴を有するもの
で、固液分離効率は高いが広範囲の石炭に対して適応性
が低い特性を有する蒸留法と、広範囲の石炭に対して適
応性は高いが固液分離効率が低い特性を有する遠心分離
法とを組合せることによって、広範囲の石炭に対して適
応性を向上させると共に、安定かつ効率的な固液分離操
作を可能とする石炭の液化方法である。

さらに、この発明は、第２段遠心分離後の液化生成油等
の一部を遠心分離前のプロセスに再循環すると共に、水
素化反応工程後に非水素化再循環することによって、固
液分離効率の向上と共に水素化反応工程における省エネ
ルギーを可能となしたものである。

作　　　　用第１段の蒸留塔による軽度な固液分離操作を行う際に、
第２段の遠心分Ｉｔ機の操作温度を考慮すると、蒸留塔
加熱温度は２５０℃以下とすることが好ましい。また、
この時蒸留塔底部より抜き出す残渣の灰分含有率を２０
〜３５重量％に制御することどしたのは、残渣の灰分含
有率が２０重量％未満になると、蒸留塔操作温度におけ
る粘度が１　ｐｏｉｓｅ以下になり、他方、３５重量％
を超えると粘度が５０ｐｏｉｓｅ以上となって、いずれ
も通常の残渣抜き出しポンプでは取り扱えなくなるため
である。

この発明では、第１段の蒸留塔で軽度に固液分離を行う
ことにより、底部抜き出し残渣の粘度上昇による前記問
題を回避することが可能となると共に、第２段の遠心分
離機による固液分離操作を追加することにより、相対的
に高灰分で液化残渣の生成量が少ない石炭を液化する場
合の固液分離効率を向上させることが可能となる。

また、相対的に低灰分で液化残渣の生成量が多い石炭を
液化する場合には、固液分離効率が高い第１段の蒸留塔
のみを用いて、従来と同様に固液分離を行うことができ
るため、広範囲の石炭に対して最適な固液分離方法を選
択することができる。

さらに、この発明では、第１段の蒸留塔における固液分
離負荷軽減に伴う熱エネルギーの低減、および第２段の
遠心分離後の容易に水素化されにくい液化生成油の水素
化反応工程バイパスに伴う熱エネルギーの低減が可能と
なり、また、第２段の遠心分離機に液化反応工程で生成
した水を添加することにより当該成分中の液化生成油分
が回収できるため、経済的に好適である。

実　　施　　　例第１図はこの発明の一実施例装置を示すフローシートで
あり、（１）は石炭スラリー調製槽、（２）は予熱器、
（３）は液化反応塔、（４）は高温気液分離器、（５）
は蒸留塔、（６）は遠心分離機、（７）は溶剤水素化反
応塔、（８）は低温気液分離器をそれぞれ示す。

まず、石炭（１０）を液化促進触媒（１１）および液化
用溶剤（１２）と共に石炭スラリー調製槽（１）に供給
し１、石炭スラリーを調製する。この石炭スラリーにお
ける各重量比は、公知の条件と大差はなく、好ましくは
石炭１ｋｇに対して液化促進触媒１０〜５０ｇ、液化用
溶剤１〜２ｋｇである。

つぎに、この石炭スラリーを予熱器（２）に供給し゛Ｃ
加熱した後、液化反応塔（３）で液化し、液化反応物を
高温気液分離器（４）と低温気液分離器（８）でガス（
Ｇ、）水（Ｈ＋）およびスラリー（Ｓ、）に分離する。

なお、液化反応条件は、特に限定されずに従来から用い
られている条件で良く、好ましくは反応温度４３０〜４
６０℃、反応圧力１５０〜１９０ｋｇｆ　／　ｃｍ”Ｇ
、反応時間０．５−２．０ｈ程度である。

続いて、高温気液分離器（４）および低温気液分離器（
８）によりガス、水を分離した後の液化スラリー（Ｓ　
、）を蒸留塔（５）に供給して液化生成油（Ｓ）と残渣
（Ｓ２）とに分離し、液化生成油のうち一部を溶剤水素
化反応塔（７）に供給する。

なお、蒸留塔（５）の操作条件については、第２段の遠
心分離機（６）操作温度を考慮して、加熱温度は２５０
℃以下とすることが好ましく、かつ残渣抜き出しポンプ
の゛能力を考慮して、このときの残渣の粘度が１〜５０
ｐｏｉｓｅになるように塔内圧力等を制御することが必
要である。蒸留塔の加熱温度が２５０℃の場合は、残渣
の灰分含有率が２０〜３５重量％程重証ときに粘度が１
〜５０ｐｏｉｓｅとなるため、塔内圧力を　５〜２００
ｍｍＨｇ程度に制御することが好ましい。

一方、残渣（Ｓりは液化反応工程で生成した水および遠
心分離後の液化生成油の一部を添加した後、遠心分離機
（６）に供給して液化生成油（Ｓ）と残渣（Ｓ３）に分
離し、液化生成油のうち一部を水素化反応塔（７）に供
給する。

なお、遠心分離機（６）の操作温度は１５０℃程度が上
限であるため、蒸留塔（５）の底部抜き出し残渣（Ｓ　
、）に加える液化反応工程で生成した水（Ｈｌ）および
遠心分離後の液化生成油（Ｓ）の添加量を調整して、遠
心分離様供給成分の温度を１５０℃以下に制御し、かつ
供給温度における供給成分の粘度を流送可能な程度に制
御することが必要である。

蒸留塔底部抜き出し残渣の温度が２５０℃で天分含有率
が２０重量％の場合は、液化反応工程で生成した水およ
び遠心分離後の液化生成油の添加量は、当該残渣と同量
以上とすることが好ましい。

実施例１第１表に分析値を示すカナダ産バドルリバー炭を用いて
、第２表に示す反応条件で液化実験を行なった結果につ
いて説明する。

まず、得られた液化スラリーを蒸留塔のみで固液分離を
行なった。このとき、底部より残渣の抜き出しが不能と
なるまで蒸留塔の加熱温度を徐々に高めながら定期的に
残渣を採取し、最終加熱温度の３３０℃における粘度を
測定した結果を第２図に示す。

第２図より、蒸留塔の加熱温度が高くなり、底部抜き出
し残渣の灰分含有率が高くなるにつれて粘度が上昇し、
灰分含有率が３５重量％を超えると底部抜き出しポンス
の能力を超え、４０重量％になると抜き出しが不能とな
ることが認められる。

つぎに、液化スラリーを蒸留塔に供給し、加熱温度２５
０℃、操作圧力６０ｍｍＨｇの条件で軽度に固液分離し
た後、底部抜き出し残ｒｆｆｉ（Ｓ−）に、液化反応工
程で生成した水および当該残渣の１．８倍量の遠心分離
後の液化生成油を加えて遠心分離を行った結果を第３表
に、遠心分離後の残渣（Ｓ３）の分析結果を第４表に、
液化生成油回収率を第５表に、それぞれ前記の蒸留塔の
みで固液分離を行った場合と比較して示す。

第３〜５表より、蒸留塔のみで固液分離を行った場合は
、液化生成油収率は無水石炭当り最高３４．７重量％で
、このとき液化生成油回収率は９４，４重量％であった
ことが認められるが、蒸留塔底部残渣の灰分含有率は４
３．１重量％に達し、まもなく蒸留塔底部より抜き出し
不能となった。

これに対して、遠心分離機を加えた２段固液分離方法を
実施した場合は、第１段の蒸留塔では液化生成油収率が
１６．１重量％、液化生成油回収率が８４．９重量％で
あり、蒸留塔のみで固液分離を行った場合に比べて若干
低下したが、蒸留塔底部抜き出し残渣の灰分含有率は３
１．５重量％で、底部より安定して残渣を抜き出すこと
ができた。このとき、第２段の遠心分離機では液化生成
油収率が２８．４重量％°、液化生成油回収率が９６．
２重量％であり、第１段の蒸留塔と合わせると、液化生
成油収率が４４．５％、液化生成油回収率が９９．４重
量％に達し、かつ安定した固液分離操作を継続すること
ができた。

さらに、このとき遠心分離機より得られた液化生成油全
量を、蒸留塔より留出した液化生成油に添加して水素化
反応工程に供給した場合と、水素化反応工程をバイパス
し、蒸留塔留出油のみを水素化した後これと混合した場
合の、水素化反応後の溶剤の性状を比較した結果を第６
表に示す。

第６表より、遠心分離後の液化生成油全量をバイパスす
る場合は、水素化反応工程供給量が１５．１重量％減少
することが認められる。このとき、供給量当りの水素化
反応負荷を同一に保つと、水素化反応後の混合溶剤の性
状は、遠心分離後の液化生成油全量を水素化する場合に
比べて大差がないことが認められ、水素化反応工程供給
量減少に伴う熱エネルギーの低減が可能となることが明
らかとなった。

以上の結果より、この発明による２段固液分離方法の有
効性が確認された。

第表以下余白第表（重量％、　ｄｒｙｌ第表（重量％）第表（重量％）第表以下余白発明の詳細な説明したごとく、この発明は第１段の蒸留塔による軽
度な固液分離操作と、この分離成分の処理能力を有する
第２段の遠心分離機からなる２段固液分離方法により、
広範囲の石炭に対して安定かつ効率的な固液分離操作が
可能となり、液化生成油収率の向上がはかられるととも
に、遠心分離後の液化生成油をプロセスに再循環するこ
とによって、蒸留塔の固液分離負荷軽減による安定運転
と、水素化反応工程における省エネルギーがはかられ、
広範囲の石炭から高液化生成油収率を得るために必要な
技術的、経済的に好適な液化プロセスを提供する極めて
優れた発明である。

【図面の簡単な説明】

第１図はこの発明の一実施例装置を示すフローシート、
第２図はこの発明の実施例における蒸留塔操作温度にお
ける粘度と灰分含有率の関係を示す図である。１・石炭スラリー調製槽　２・予熱器３・・液化反応塔　　　　　４・・高温気液分離器５・
・蒸留塔７・・・溶剤水素化反応塔６・遠心分離機８・低温気液分離器出願人　　住友金属工業株式会社代理人　　弁理士　押　１）長久第２図灰分含有率（ｗｒ％）

Claims

【特許請求の範囲】１石炭液化プロセスの固液分離工程において、液化スラリ
ーを沸点５３８℃までの液化生成油と液化残渣とに分離
するに際し、蒸留塔底部より抜き出す残渣の灰分含有率
が２０〜３５重量％になるように軽度に固液分離した後
、抜き出した残渣をさらに遠心分離し、遠心分離後の液
化生成油を当該液化プロセスに再循環することを特徴と
する石炭の液化方法。２蒸留塔底部抜き出し残渣に、液化反応工程で生成した水
および遠心分離後の液化生成油の一部を添加した後、遠
心分離することを特徴とする請求項１記載の石炭の液化
方法。３遠心分離後の液化生成油を水素化反応工程前または水素
化反応工程後、またはその両方に分配して当該液化プロ
セスに再循環することを特徴とする請求項１記載の石炭
の液化方法。