JPH0372543A - ポリオレフィン及びセルロース繊維を含む成形組成物、その製造方法並びにその組成物から製造された物品 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （発明の産業上の利用分野） 本発明は、ポリオレフィン、セルロース繊維及びまたオ
ルガノシラン系カップリング剤を含む成形組成物に関す
る。また、本発明は、これらの組成物の製造方法に関す
る。更に、本発明は、これらの組成物から作られた物品
に関する。

（従来の技術及び発明が解決しようとする課題〉欧州特
許公開第０．００８．１４３号Ａ（ソルベイ・アンド・
シイ　（Ｓｏｌｖａｙ　＆　Ｃ１ｅ）　）から、極性モ
ノマー及びセルロース繊維で変性されたポリオレフィン
を含むポリオレフィン系組成物を加工することが知られ
ており、上記の組成物は変換される前のポリオレフィン
の融解温度よりも少なくとも２０℃高い温度で行なわれ
る混練操作にかけられる。

これらの組成物から作られた物品の機械的性質は良好で
ある。しかしながら、それらの衝撃強さは、未変性ポリ
オレフィンを含む同様の組成物で得られる衝撃強さより
も良好ではない。

更に、オルガノシラン系カップリング剤を使用して、有
機充填材（木粉）を用いるポリプロピレンの如き熱可塑
性ポリマーの強化が、記載されていた（　Ｅ、Ａ、コー
ルマン（Ｃｏｌｅｍａｎ）著、”　５ｏｃｉｅｔｙ　ｏ
ｆ　Ｐｌａｓｔｉｃ　Ｉｎｄｕｓｔｒｙ−Ｔｅｃｈｎｉ
ｃａｌ　Ｐｒｏ−ｃｅｅｄｉｎｇｓ（ＳＰＩ／ＳＰＥ’
　８４）　、１９８４年６月２１〜２３日、２８４〜２
８８頁を参照のこと）。

５０里量％の木粉で強化され、且つ不飽和オルガノシラ
ンをベースとする二成分カップリング剤系１重量％を含
むポリプロピレンの引張強度（常温（約２５℃）で改良
された引張強度（上記の文献、２８７頁、表■を参照の
こと））は、−層高い温度で不充分になる。

それにもかかわらず、ポリオレフィン及びセルロース繊
維を含むこれらの組成物から作られた物品のユーザー　
（特に自動車の全種類の内装品に関する自動車工業）は
、これらの物品がけん引力及び衝撃の両方に耐え、しか
も、これらの物品が暴露されるような高温においても、
剛性が許容し得る水準に保たれることを望む。しかし、
既知の組成物のいずれもがこれらの条件を満足しない。

本発明者らは、剛性及び衝撃強さの高温の優れた折衷を
示す成形物品を製造することを可能にする組成物を見い
出した。また、これらの組成物を製造するための新しい
方法を見い出した。

（課題を解決するための手段） 即ち、主として、本発明は、１００℃で測定して１２５
０ＭＰａより高い引張弾性モジュラス（Ｅ）を示す、ポ
リオレフィン、セルロース繊維及び不飽和オルガノシラ
ンを含む成形組成物に関する。

本発明の成形組成物のモジュラス（Ｅ）は、１３００Ｍ
Ｐａより高いことが好ましい。このモジュラス（Ｅ）は
、１３５０〜２１００ＭＰａであることが最も有利であ
る。

このモジュラス（Ｅ）は、規格ＤＩＮ５３４５７．１３
０５２７またはＡＳＴＭＤ６３８の一つの適用により測
定し得る。

しかしながら、このモジュラス（Ｅ）の測定は、はぼ±
１５％の精度にすぎない。このため、本発明の組成物は
、これらの組成物の応力周期数（ｓｔｒｅｓｓ　ｆｒｅ
ｑｕｅｎｃｙ）に関する二つの関数、即ちそれらの弾性
応答を表わすそれらのモジュラスＧ′（剪断貯蔵モジュ
ラス）及びそれらの損失モジュラスＧ’（剪断損失モジ
ュラス）（これらは、０．０１ラジアン（ｒａｄ）／秒
〜１００ラジアン／秒の周期数で測定される）の比を用
いて補助的に特定される。本発明の組成物の代表的な、
Ｑ、　ｌ　ｒａｄ／秒（０，Ｉ　Ｓ−’）で測定される
、これらの二つのモジュラスの比Ｇ’／Ｇ’は、少なく
とも約０．８０である。最良の性質を有する本発明の組
成物は、０．８５〜１のＧ’／Ｇ’比を特徴とする。

−単位に近いＧ’／Ｇ″比は、低い応力周期数の場合に
組成物の一層弾性的な挙動を表す。

本発明の組成物の特別な場合に、Ｇ　’　／Ｇ″比の増
加がモジュラス（Ｅ）の増加に対応することがわかる。

モジュラスＧ′及び／Ｇ＃の物理的意味、それらに関連
する表現、並びにその他の関連ある説明は、Ｊ、Ｄ、フ
ェリー（Ｆｅｒｒｙ）著、”　Ｖｉｓｃｏｅｌａｓｔｉ
ｃＰｒｏｐｅｒｔｉｅｓ　ｏｆ　Ｐｏｌｙｍｅｒｓ”、
第２編、ジョイ・ウィリイ・アンド・サンズ・インコー
ポレーション（Ｊｏｈｎ　Ｗｉｌｅｙ　＆　５ｏｎｓ、
Ｉｎｃ、）　　１９７０年の特に１２〜１５頁に見られ
る。

モジュラスＧ′及びＧ＃は、ポリマーの動的機械的性質
をガラス状態または結晶状態から溶融状態まで測定する
ことを可能にするレオメータ−を用いて、２００℃で評
価される。溶融測定は、本発明の組成物から押出成形さ
れたブラックから採取された厚さ１〜２ｔｍ、直径２．
５　ｅｌｍのディスクに対して行なわれる。

その測定は、ｏ、　ｉラジアン／秒（０，Ｉ　Ｓ−’）
の周期数及び２００℃の温度でモジュラスＧ′及びＧ＃
を測定することからなる。

本発明の組成物中に存在するポリオレフィンは、分子中
に２〜６個の炭素原子を含む未置換オレフィンから誘導
されたモノマー単位を一般に少なく６０％、好ましくは
９０％含む如何なるポリマーであってもよい０例として
、高密度ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレンとプ
ロピレン、ポリ−１−ブテン、ポリ−４−メチル−１−
ペンテンとのコポリマー、エチレンとプロピレンとのコ
ポリマー、エチレン−酢酸ビニルコポリマー及びエチレ
ン−塩化ビニルコポリマーが挙げられる。最良の結果が
、実質的にプロピレンから誘導された単位からなる結晶
性ポリオレフィン（ポリプロピレン）を用いて得られる
。

ポリオレフィン混合物の組成物中の混入は、本発明の範
囲から逸脱しない。

これらのポリオレフィンは、充填材、特に無機充填材、
安定剤、潤滑剤、抗酸剤、衝撃改質剤、着色剤等の如き
、ポリオレフィンに通常添加される種々の添加剤を含ん
でもよい。

これらの添加剤はポリオレフィンに対し１０重量％未溝
の割合で存在することが好ましい。

本発明の組成物に存在するセルロース繊維は、如何なる
種類のものであってもよく、如何なる充分に分割された
形態をとってもよい、かくして、落葉性もしくは樹脂状
の木材、おが屑、わら屑、祇パルプ及び細断した屑紙並
びにセルロース誘導体（メチルセルロース、酢酸セルロ
ース等）の粒子または繊維を使用して混合物を調製する
ことが可能である。

０．１〜３ｆｉの平均大きさを有する粒子の形態であり
、且つ１５重量％、好ましくは１０重量％を越えない含
水量を有するセルロース繊維が使用されることが好まし
い、好ましいセルロース繊維は、樹脂状もしくは落葉性
の木材から製造されたリグノセルロース材料である。

本発明の組成物に存在するポリオレフィン及びセルロー
ス繊維の量は、重要ではない。しかしながら、これらの
ＭＬｔｃ物の正確な底形を確実にするためには、これら
の成分を下記の割合で混入することが好ましい。組成物
のセルロース繊維含量は、ポリオレフィンの重量に関し
て決定される。一般に、本発明の組成物はポリオレフィ
ン１００重量部当り３０〜２５０ｆＥｉＬ部、好ましく
は１００部当り７０〜１５０部のセルロース繊維を含む
。組成物がほぼ等しい量のポリオレフィン及びセルロー
ス繊維を含む場合に、最良の結果が得られる。

過剰のポリオレフィンは、組成物の経済性に不利益であ
る。ポリオレフィンの不足は、それらの凝集に不利益で
ある。

また、ポリオレフィン及びセルロース繊維とは別に、本
発明の組成物は不飽和オルガノシランを含む。

不飽和オルガノシランは、ケイ素に結合された少なくと
も一つの加水分解性基及びケイ素にまた結合された少な
くとも一つの重合性不飽和ビニル基をも含むシランから
選ばれる。一方で、セルロース繊維のヒドロキシル基に
対して反応性の加水分解性基の存在、及び、他方で、シ
ランをポリオレフィンにグラフト化させる不飽和ビニル
基の存在は、組成物中に存在する、繊維とポリオレフィ
ンとの間に相溶性が得られることを確保する。

ケイ素に結合された加水分解性基は、一般に、アルコキ
シ基及びアリ−ロイルオキシ基並びにハロゲン原子から
選ばれる。不飽和ビニル基は、−般に、例えば、ビニル
基、Ｔ−メタクリロイルオキシプロピル基、アルケニル
基、γ−アクリロイルオキシプロピル基、６−アクリロ
イルオキシへキシルトリエトキシ基、エチニル基及び２
−プロピニル基の如き、エチンレ性不飽和基から選ばれ
る。上記の基により満たされないケイ素の原子価は、例
えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペ
ンチル基、オクチル基、シクロヘキシル基、ベンジル基
、フェニル基及びナフチル基の如き一価の炭化水素基に
より満たされてもよい。

本発明の組成物の製造に適する不飽和オルガノシランの
例は、ビニルトリエトキシシラン、Ｔ　−メタクリルオ
キシプロピルトリメトキシシラン、とニルトリ　（２−
メトキシ−エトキシ）シラン、ビニルトリメトキシシラ
ン、ビニルトリクロロシラン、Ｔ−メタクリルオキシプ
ロピルトリ　（２−メトキシエトキシ）−シラン、Ｔ−
アクリルオキシプロピルトリエトキシシラン、ビニルト
リアセトキシシラン、エチニルトリエトキシシラン及び
２−プロピニルトリクロロシランである。

特に非常に好ましい不飽和オルガノシランは、ビニルト
リエトキシシラン及びＴ−メタクリルオキシプロピルト
リメトキシシランである。

本発明の好ましい実施態様によれば、上記のオルガノシ
ランは、下記の化合物の少なくとも一つと一緒に使用さ
れて、ポリオレフィンとセルロース繊維との間で更に一
層有効であるカンプリング系を生威し得る。

オルガノシランは、少なくとも二つの重合性不飽和基を
含む有機化合物と組合わされてもよい。

多官能基を含む、この化合物（以下、単に「有機化合物
」と称する）は、ポリオレフィンとセルロース繊維との
間に架橋相を生じ、本発明のｍｔ物の機械的性質、耐薬
品性及び老化抵抗性を改良することを可能にする。

本発明に従って使用し得る有機化合物として、１．４−
ブチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコ
ールジメタクリレート、トリアリルメリテート、ペンタ
エリスリトールトリアクリレート、ジペンタエリスリト
ールペンタアクリレート、トリメチロールプロパントリ
マレエート、Ｎ、Ｎ−テトラアクリロイル−１，６−ジ
アミノピリジン、１．３−ブチレングリコールジメタク
リレート、エチレングリコールジメタクリレート、エチ
レングリコールジアクリレート、ジエチレングリコール
ジアクリレート、トリエチレングリコールジアクリレー
ト、ポリエチレングリコールジメタクリレート、ポリエ
チレングリコールジアクリレート、トリメチロールプロ
パントリメタクリレート、トリメチロールプロパントリ
アクリレート、ジビニルスルホン、ジシクロペンタジェ
ン、ビスアルキルグリコールジカーボネート、トリアリ
ルシアヌレート、アセチルトリアリルシトレート、ジビ
ニルベンゼン、ジアルキルフタレート、テトラアリルメ
チレンシア果ン、テトラアリルオキシエタン、−３−メ
チル−１，４，６−へブタトリエン、１．１０−デカメ
チレングリコールジメタクリレート及びポリビニルアル
コールジー　トリー、テトラ−及びペンタアクリレート
が挙げられる。

好ましい有機化合物は、不飽和度対分子量の高い比を示
す有機化合物、特にポリビニルアルコールトリー、テト
ラ−及びペンタアクリレート並びにペンタエリスリトー
ル、メチロールプロパン及びジペンタエリスリトールの
如きポリオールのその他のトリー、テトラ−及びペンタ
アクリレート及びメタクリレートである。

また、オルガノシランは、ポリシロキサン（その分子は
ケイ素に結合された少なくとも一つのＣＩ　−１□アル
キル基を含む）並びに一端でシロキサンブロック、ＣＢ
−＋ｚアルキル基またはアルケニル基に結合され、他端
でアルコキシ基、シロキサンブロックまたはヒドロキシ
ル基に結合された少なくとも一つのポリオキシアルキレ
ンブロックを含むポリオキシアルキレン系化合物から選
ばれたシリコーン系界面活性剤と組合わされてもよい。

これらのポリオキシアルキレン系化合物の特定の群は、
次式 ％式％ （式中、 −ＲはＣｌ−１１の一価の炭化水素基、好ましくはメチ
ル基であり、 Ｒ１はＣ１−０の一価の炭化水素基またはＣ１，８アル
カノイル基、好ましくはまたメチル基であり、’−ａは
ａ≧１のような数、好ましくは１≦ａ≦１００であり、 ｂはｂ≧１のような数、好ましくは１≦ｂ≦１００であ
り、 ｍはｍ≧２のような数、好ましくは２または３の値であ
り、 −ｎはｎ≧２のような数、好ましくは２≦ｎ〈４０であ
る） を用いて表わし得るポリシロキサン−ポリオキシアルキ
レンブロックコポリマーからなる。

最後に、必要により有機化合物及び／またはシリコーン
系界面活性剤（これらは上記されたものである〉を含む
、不飽和オルガノシランをベースとするカップリング系
は、遊離基を発生する化合物を含んでもよい。１３０℃
で３０分未満の半減期を有する化合物から、この化合物
を選ぶことが好ましい。遊離基を発生する好ましい化合
物は、ジクミルペルオキシド、ベンゾイルペルオキシド
、ｔｅｒｔ−ブチルペルベンゾエート、ジーｔｅｒ　ｔ
−ブチルペルオキシド、２．５−ジメチル−２，５−ジ
（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン、２，５−ジ
メチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ヘ
キサン、ｔｅｒｔ−ブチルヒドロペルオキシド、α。

α′−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ジイソプロピ
ルベンゼン及びイソプロピルペルカーボネートの如き過
酸化物化合物である。

不飽和オルガノシランは、相溶性がポリオレフィンとセ
ルロース繊維との間で有効に得られることを確保するの
に好適な量で、本発明の組成物中に存在する。この量は
、−ａに、セルロール繊維の重量に対して０．０５〜１
０重景％、好ましくは０．１〜５重量％である。

オルガノシランが組合わされて本発明の好ましいカンプ
リング系を生威し得る、有機化合物及びシリコーン系界
面活性剤の量（組成物中に存在するセルロース繊維の重
量に対する重量％で表わされる）は、一般にまた０、０
５〜１０重量％、好ましくは夫々、０．１〜５重量％及
び０．１〜２．５ｆｆｉ量％である。

オルガノシラン、有機化合物及びシリコーン系界面活性
剤を１〜５／１〜５　／　０．３〜１．５の夫々の重量
比で含むカンプリング系（三成分の全部は、約０．２〜
３重量％の割合で組成物中に存在する）を用いて、非常
に良好な結果が記録された。

遊離基を発生する、可能な化合物に関して、これは通常
の量、一般には組成物中に存在するセルロース繊維に対
してｏ、　ｏ　ｏ　ｓ〜５重量％、好ましくは０．０５
〜２．５重量％で存在する。便宜上、この化合物は、例
えば炭酸カルシウムのような金属塩の如き無機担体に分
散されてもよい。（担持された）過酸化物化合物は、カ
ンプリング系のその他の成分の重量に対して約１０〜約
１００重量％を構成することが好ましい。

上記のカップリング系を構威し得る、不飽和オルガノシ
ラン、可能な有機化合物、シリコーン系界面活性剤及び
遊離基を発生する化合物に関するその他の詳細は米国特
許第４．４８１．３２２号Ａ（ユニオン・カーバイド・
コーポレーション（Ｕｎｉｏｎ　Ｃａｒｂｉｄｅ　Ｃｏ
ｒｐｏｒａｔｉｏｎ））に見られ、その特許の内容は参
考として本明細書に含まれる。

これらのカップリング系は、ユニオン・カーバイドによ
り、商品名ウカーシル（Ｕｃａｒｓｉｌ）　Ｐ　Ｃ−Ｌ
Ａ及びＰＣ−ＩＢとして市販される。

ポリオレフィン、セルロース繊維、不飽和オルガノシラ
ン及び上記のカップリング系を形成するカップリング系
を構成する可能なその他の成分とは別に、本発明の組成
物は、勿論、これらの成分と相溶性であるその他の材料
、例えば、非セルロース繊維及び強化合成エラストマー
を含んでもよい。また、それらは、潤滑剤、安定剤、顔
料等の如き、熱可塑性ポリマーを加工するための通常の
添加剤を含んでもよい、しかしながら、組成物は少なく
とも８０重量％、好ましくは少なくとも９０重量％のポ
リオレフィン及びセルロース繊維を含むことが好ましい
。

本発明のその他の特徴として、本発明（よまた、上記の
威形組成物の製造方法に関する。この方法は、不飽和オ
ルガノシラン及びカップリング系のその他の可能な成分
を含む予備溶融されたポリオレフィン中にセルロース繊
維を混入することにより得られた溶融混合物を混練する
ことからなる。

混合物の成分の相互の添加及び混入は、この目的に知ら
れる手段であって、それらの物理的状態に適合する手段
により行ない得る。特に、不飽和オルガノシランは、固
体形態または液体形態であってもよく、多量の別の、で
きる限り溶融された、固体中の少量の液体または固体の
混入を確実にする好適な装置を用いて、それ自体、固体
形態または溶融形態のポリオレフィン中に分配されても
よい。

本発明の組成物の特徴的な性質を有する組成物を得るた
め、ポリオレフィン中の不飽和オルガノシランの予備混
入の後にポリオレフィン中にセルロース繊維を混入する
ことが必須である。その他のことに関し、混合される種
々の成分の夫々の量については、上記した通りである。

混練は、この目的に既知の如何なる手段により行なわれ
てもよい、かくして、外部型または内部型のミキサー中
で加工することが可能であり、その差は重要ではない。

しかしながら、技術的、生態学的及び経済的理由のため
、内部型のξキサー更に正確には、押出機（これは内部
名キサーの特別な類を形成する）中で加工することが好
ましい。

−緒に回転するスクリューを備えた押出機が、特に非常
に好ましい。

混練はポリオレフィン物品を加工するための通常の条件
で行なわれてもよく、これらは専門家に公知である。

混練中に適用し得る最高温度は、それ自体重要ではなく
、実際にポリオレフィン系組成物の成分の性質及び分解
温度により制限される。加工は、一般に２５０℃を越え
ない温度、好ましくは約２２０℃を越えない温度で行な
われる。

高温に於ける混練期間は、ポリオレフィン及びセルロー
ス繊維の性質並びに適用温度に留意して選ばれる。この
期間は、一般に５秒〜３０分であり、殆どの場合１０秒
〜１５分であ・る。３０秒〜ｌＯ分の期間にわたって加
工することが好ましい。

混練された後、組成物は練り粉状の形態であり、押出、
射出、圧縮または圧延の如き、プラスチックを底形する
ための通常の技術により底形し得る。

それ故、それらは、それらの最終的な形態、例えばプロ
フィール、または半製品形態、例えばブラックに直接に
変換されることが有利である。これらの組成物から作ら
れた、これらの物品はまた本発明の特徴の一つを構成す
る。

かくして得られた製造物品は、多くの用途に使用し得る
。特に有利な用途は、平らなダイによる押出または圧延
によるブラックの製造である。これらのブランクは、そ
の後、直接に変換されてもよく、あるいは貯蔵後に、冷
却金型もしくは加熱金型中で加圧下に、もしくは減圧熱
成形により（後者の場合には、自動車の部品（ドアー、
ブーツ、等〉の内装パネルの如き物品の製造に適した装
飾シートで必要により被着された後に）変換されてもよ
い。

以下、本発明を、下記の実施例により詳しく説明する。

肛 一緒に回転するスクリューを備えた、クレソクストラル
（Ｃ１ｅｘｔｒａｌ）　Ｂ　Ｃ４５二軸スクリユ一押出
機（バレル温度は２００℃であり、ダイ温度は２２０℃
である）に、 （ａ）　　ホッパーを経由して、商品名エルテックス（
Ｅｌｔｅｘ）　Ｐ　ＨＬ　４０２として市販される粉末
ポリプロピレン（ＰＰと称する）（これには、商品名ウ
カーシル（Ｕｃａｒｓｉｌ）　Ｐ　Ｃ−Ｉ　Ａ　（Ｙ　
−９７７７）及びＰＣ−Ｉ　Ｂ　（Ｙ−９７７１）とし
てユニオン・カーバイドにより市販されるカンプリング
系が添加されていた〉、 （ｂ）　　押出機の第四モジュール、即ちＰＰが溶融さ
れる押出機の場所を経由して、加熱もしくは乾燥したブ
ナのおが屑 を供給した。

ＰＰ、おが屑及びカンプリング系を、５４重量％のＰＰ
、４５重量％のおが屑及び１重量％のカップリング系を
含む押出組成物を得るのに適した量で導入した。

この組成物は、シートの形態で平らなダイを通過して押
出機を出て、ついで熱研磨カレンダーのロール間で平滑
にされる。得られたシートの主な性質を、下記の表Ｉに
示す。

班１（比較例） 押出機に、ホッパーを経由しておが屑を、第四モジュー
ルに供給するサテライト押出機を経由してＰＰ（これに
はカップリング系が添加されていた）を、供給して、例
１の試験を繰返した。

得られたシートの性質を表Ｉに示す。

班ユ（比較例〉 押出機に、ホッパーを経由して、ブレングーホモジナイ
ザー中で冷却予備混合された組成物の全成分を供給して
、例１の試験を繰返した。

得られたシートの性質を表■に示す。

、［４−（比較例） 押出機に、ホッパーを経由してＰＰ（これは、同じ押出
機を通して、おが屑を使用しないで、前の通過過程でカ
ップリング系を用いて変性され、その後粉砕操作が行な
われた）を供給する以外は、例１の試験を繰返した。

得られたシートの性質を、表■に示す。

班工（比較例） カップリング系の合計重量として１％の存在下で木粉５
０重量％で配合されたＰＰを押出すことからなる方法（
Ｅ、八、コールマン（Ｃｏｌｅｎ＋ａｎ）著、Ｒｅｉｎ
ｆｏｒｃｅｍｅｎｔ　ｏｆ　Ｐｏｌｙｍｅｒ　ｗｉｔｈ
　ｆｉｌｌｅｒ　”’５ｏｃｉｅｔｙ　ｏｆ　Ｐｌａｓ
ｔｉｃｓ　Ｉｎｄｕｓｔｒｙ−Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ　Ｐ
ｒ。

ｃｅｅｄｉｎｇｓ　　　（ＳＰＩ／ＳＰＥ’８４）１９
８４年６月２１〜２３日、２８５頁、左欄を参照のこと
）を再現するため、例１により得られた押出物を粉砕す
ることにより生じる製品を、この例の押出機のホッパー
に再導入した。

押出機中のこの２回目の通過から得られたシートの性質
を、表Ｉに示す。

これらの結果は、 本発明の方法のみが、 モジュ ラスＧ　’　／Ｇ　’の高い比と組合されて、高温剛性 （モジュラス （Ｅ） ） と衝撃強さとの最適の折衷 を示す組成物を得ることを可能にすることを示している
。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （１）ポリオレフィン、セルロース繊維及び不飽和オル
   ガノシランを含む成形組成物であって、１００℃で測定
   して１２５０ＭＰａより高い引張弾性モジュラス（Ｅ）
   を特徴とする、上記の成形組成物。 （２）ポリオレフィン、セルロース繊維及び不飽和オル
   ガノシランを含む成形組成物であって、２００℃及び０
   ．１Ｓ＾−＾１で測定して、それらの損失モジュラスＧ
   ″に対する、それらの弾性応答を表わす、それらのモジ
   ュラスＧ′の比Ｇ′／Ｇ″の値が少なくとも０．８０で
   あることを特徴とする、上記の成形組成物。 （３）Ｇ′／Ｇ″の比が０．８５〜１であることを特徴
   とする、請求項２記載の組成物。（４）不飽和オルガノ
   シランが、ケイ素に結合される、少なくとも一つの加水
   分解性基及び少なくとも一つの重合性不飽和ビニル基を
   含むことを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一項記
   載の組成物。 （５）不飽和オルガノシランが、少なくとも二つの重合
   性不飽和基を含む有機化合物と組合わされることを特徴
   とする、請求項１〜４のいずれか一項記載の組成物。 （６）不飽和オルガノシランがシリコーン系界面活性剤
   と組合わされることを特徴とする、請求項１〜５のいず
   れか一項記載の組成物。 （７）オルガノシランが、遊離基を発生する化合物と組
   合わされることを特徴とする、請求項１〜６のいずれか
   一項記載の組成物。 （８）組成物がポリオレフィン１００重量部当り３０〜
   ２５０重量部のセルロース繊維を含むことを特徴とする
   、請求項１〜７のいずれか一項記載の組成物。 （９）組成物がセルロース繊維の重量に対して０．０５
   〜１０重量％の不飽和オルガノシランを含むことを特徴
   とする、請求項１〜８のいずれか一項記載の組成物。 （１０）組成物が、 −セルロース繊維の重量に対して、０．０５〜１０重量
   ％の、少なくとも二つの重合性不飽和基を含む有機化合
   物、 −０．０５〜１０重量％のシリコーン系界面活性剤、及
   び −０．００５〜５重量％の、遊離基を発生する化合物、 を含むことを特徴とする、請求項１〜９のいずれか一項
   記載の組成物。 （１１）ポリオレフィン、セルロース繊維及び不飽和オ
   ルガノシランを含む成形組成物の製造方法であって、 セルロース繊維を、不飽和オルガノシランを含む予備溶
   融されたポリオレフィンに混入することにより得られた
   溶融混合物が混練されることを特徴とする、上記の成形
   組成物の製造方法。 （１２）溶融混合物が直接に変換されることを特徴とす
   る、請求項１１記載の方法。 （１３）請求項１〜１０のいずれか一項記載の成形組成
   物から作られた物品。