JPH0326753A - ポリカーボネート成形コンパウンド - Google Patents

ポリカーボネート成形コンパウンド

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JPH0326753A
JPH0326753A JP2145560A JP14556090A JPH0326753A JP H0326753 A JPH0326753 A JP H0326753A JP 2145560 A JP2145560 A JP 2145560A JP 14556090 A JP14556090 A JP 14556090A JP H0326753 A JPH0326753 A JP H0326753A
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alkyl
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bis
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JP2145560A
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Thomas Eckel
トーマス・エツケル
Dieter Freitag
デイーター・フライターク
Uwe Westeppe
ウベ・ベステツペ
Dieter Wittmann
デイーター・ビツトマン
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Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
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Publication date
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L51/00—Compositions of graft polymers in which the grafted component is obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L51/04—Compositions of graft polymers in which the grafted component is obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers grafted on to rubbers
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L55/00—Compositions of homopolymers or copolymers, obtained by polymerisation reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds, not provided for in groups C08L23/00 - C08L53/00
    • C08L55/02—ABS [Acrylonitrile-Butadiene-Styrene] polymers
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L69/00—Compositions of polycarbonates; Compositions of derivatives of polycarbonates

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  • Health & Medical Sciences (AREA)
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  • Organic Chemistry (AREA)
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は置換したジヒドロキシジ７エニルシクロアルカ
ンに基づく芳香族ポリカーポネート、たとえば、ビスフ
ェノール−Ａ単位を含有する他の芳香族ポリカーポネー
ト及び粉末状ジエンゴムに基づくグラフト重合体から或
る、熱可塑性或形組戊物として適するボリマーブレンド
、高い温度で戊分を混合することによるこれらのブレン
ドの製造方法及び、特に射出戊形による、戊形製品の製
造のためのそれらの使用に関する。
ビスフェノールＡ単位に基づく芳香族ポリカーポネート
とＡＢＳプラスチック（スチレンとアクリロニトリルで
グラフトしたジエンゴム）から戊る戊形組戊物は公知で
ある。一般にそれらは、特に比較的低い温度において、
きわめて高いアイゾット衝撃強さを有している。実用に
おいては、これらの成形組或物の比較的低い熱的寸法安
定性Ｃよ、たとえば、１４０〜１６０℃の温度にある塗
装条件にさらさなければならない自動車部分の製造番二
おいて、不利であることが認められてレ１る。
この種の或形組成物の熱変形性は、置換したジヒドロキ
シジフエニルシクロアルカンに基づく特別なポリカーボ
ネートを加えると、かなり改善されることが見出された
。これらの戊形組戊物の良好なアイゾット衝撃強さは維
持される。
本発明の目的は Ａ）　ポリマーブレンドに基づいて重量で５〜９９部、
好ましくは重量で４０〜９８部、特【こ重量で６０〜９
７部の、置換したジヒドロキシジ７エニルシクロアルカ
ンに基づく芳香族ポリ力ーポネート、 Ｂ）　ボリマーブレンドに基づいて重量で５〜９９部、
好ましくは重量で４０〜９８部、特Ｃこ重量で６０〜９
７部の、異なる芳香族ポリカーポネート（これは、たと
えば、ビスフエノーノレＡ単位を含有する）、 Ｃ）　ポリマーブレンドに基づいて重量で１〜９５部、
好ましくは重量で２〜６０部、特に重量で３〜４０部の
、 Ｃ．ｌ）　　重量で５〜９０，好ましくは２０〜８０部
の Ｃ．１．１　　５０〜９５重量％、好ましくは６０〜９
５重量％のスチレン、α−メチルスチレン、ハロゲン又
は０１〜Ｃ，−アルキルで環置換したスチレン、メタク
リル酸アルキル、アクリル酸エステル又はそれらの混合
物、及び Ｃ．１．２　　５〜５０重量％、好ましくは５〜４０１
ｉ量％のアクリロニトリル、メタクリロニトリル、メタ
クリル酸エステル、アクリル酸エステル、マレインイミ
ド、Ｃ１〜Ｃ．−アルキル置換したマレインイミド誘導
体、フエニルーＮ−［換したマレインイミド又はそれら
の混合物 から或る混合物の Ｃ．２）　重量で１０〜９５部、好ましくは重量で２０
〜８０部の、０．０９〜ｌｐｍ，好ましくは０．０９〜
０．６μｍの平均粒径ｄ．。及びＣ．２に対して５０重
量％よりも高く、好ましくは７０重量％よりも高く、特
に７３〜９８重量％のゲル含量を有するジエンゴム に対するグラフト重合体 から戊る、熱可塑性成形ｉ成物として適する、ポリマー
ブレンドである。
ポリカーポネートＡ 本発明の意義におけるポリヵーポネートＡは、式（Ｉ） 式中で Ｒｌ及びＲ２は、相互に無関係に、水素、ハロゲン、好
ましくは塩素又は臭素、ｃｌ〜Ｃ．−アルキル、Ｃｓ〜
Ｃ県−シクロアルキル、０６〜ＣＩ．−アリール、好ま
しくはフエニル、及び０７〜ＣＩ！−アラルキル、好ま
し〈は７エニルーＣ．−Ｃ，−アルキル、特にベンジル
を表わし、 ｍは４〜７の整数、好ましくは４又は５を表わし、 各Ｘに対して個々に選択することができるＲ３及びＲ４
は、相互に無関係に、水素又はＣ１〜Ｃ６−アルキルを
表わし、且っ Ｘは炭素を表わし、 但しＲ３及びＲ４は少なくとも一つのＸ原子上で同時に
アルキルを表わすことを必要とする、 の二官能性構造単位を含有する、少なくともｌｏ，００
０１好マＬ＜ｌｔ２　０，０　０　０　〜３　０　０，
０　０　０の分子量Ｍｗ（重量平均）を有する高分子量
、熱可塑性芳香族ポリカーポネートである。
ポリ刀一ポ不一トＡに対する出発生放物は式（ｎ） のジヒドロキシジフエニルシクロアルカンであるが、こ
の式中でＸ，Ｒ’、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４及びｍは式 （Ｉ）に対して記した意味を有する。
Ｒ３及びＲ４は、１〜２のＸＪ１［子上で、好ましくは
一つのみのＸ原予上で同時にアルキルであることが好ま
しい。メチルが好適なアルキル基である。
ジフエニル置換したＣ原子（Ｃ．ｌ）に対してα一位の
Ｘ原子はジアルキル置換してないことが好ましく、それ
に対してＣ．ｌに対してβ一位においてはアルキルニ置
換が好ましい。
脂環式基中で５及び６の環Ｃｗ．予（式（Ｉ（）中でｍ
＝４又は５）を有するジヒドロキシジフエニルシクロア
ルカン、たとえば、式（Ｉｔ　ａ）〜（■Ｃ） のジフェノールが好適であり、その中でも１，１ービス
−（４−ヒドロキシ７エニル）−３．３．５−トリメチ
ルシクロヘキサン（Ｒ’とＲ２がＨである場合の式１［
ａ）が特に好適である。
ポリカーポネートＡは式（ｎ）のジフェノールからドイ
ツ特許公開第３，８３２．３’９６号に従って製造する
ことができる。
ホモポリカーボネートの生或を伴なう一つの式（ｆｆ）
のジフェノール及びコボリカーボネートの生成を伴なう
複数のジフェノールを用いることができる。
加うるに、式ＣＴＩ’）のジ７エノールは、他のジ７エ
ノール、たとえば式（Ｕ１） Ｈｏ−ｚ−ｏＨ　　　　　　　　（Ｉ［Ｉ）のジフェノ
ールとの混合物としてもまた、高分子量熱可塑性芳香族
ポリカーポネートの製造のために使用することができる
。
式（ＩＩ［）の適当な他のジフェノールは、その中でＺ
が一つ以上の芳香環を含有することができ、置換してあ
ってもよく且つ架橋部材として式（ｎ）のもの以外の脂
肪族基又は脂環式基又はへテロ原子を含有することがで
きる、６〜３０Ｃ原子を有する芳香族基である場合の、
ジ７エノールである。
式（ｎ）のジフェノールの例は、ヒドロキノン、レソル
シノール、ジヒドロキシジフエニル、ビス−（ヒドロキ
シフエニル）一アルカン、ビス−（ヒドロキシフエニル
）一シクロアノレカン、ビス−（ヒドロキシ７エニル）
スル７イド、ビス−（ヒドロキシフエニル）一エーテル
、ビスー（ヒドロキシフエニル）一ヶトン、ビス−（ヒ
ドロキシフエニル）一スルホン、ビス−（ヒドロキシフ
土ニル）一スルホキシド、α，α　−ビス−（ヒドロキ
シフエニル）一ジイソプロビルベンゼン及びそれらの環
アルキル化並びに環ハロゲン化化合物である。
これら及びその他の適当な、他のジ７エノールは、たと
えば、米国特許第３，０２８，３６５号、２，９９９．
３８５号、３，１４８，１７２号、３，２７５，６０１
号、２，９９１，２７３号、３，２７１，３６７号、３
，０６２，７８１号、２，９７０．１３１号及び２，９
９９，８４６号、ドイツ特許公開第１．５７０，７０３
号、２，０６３，０５０号、２，０６３，０５２号、２
，２１１，０９５号、フランス特許第１，５６１．５１
８号、並びにモノグラフ、′Ｈ．シュネノレ、ケミスト
リー　アンド　プラスチックス　オブ　ポリカーポ不一
ト″、イン夕一サイエンス　パブリッシャーズ、ニュー
ヨーク１９６４中に記されている。
好適な、他のジフェノールは、たとえば、以下のもので
ある：４＋４’−ジヒドロキシジフェニル、２．　２−
ビス−（４−ヒドロキシフエニル）一プロパン、２．４
−ビス−（４−ヒドロキシフエニル）−２−メチルブタ
ン、ｌ．ｌ−ビス−（４ヒドロキシ７エニル）一シクロ
ヘキサン、α，α　−ビス−（４−ヒドロキシ７エニル
）−ｐ−ジイソプ口ピルベンゼン、２．２−ビス−（３
一メチル−４−ヒドロキシフェニル）一プロパン、２，
２−ビス−（３−クロロー４−ヒドロキシフエニル）一
プロパン、ビス−（３．　５−シメチル−４−ヒドロキ
シフエニル）一メタン、２．２−ビスー（３．５−ジメ
チル−４−ヒドロキシフェニル）一プロパン、ビスー（
３．５−ジメチルー４−ヒドロキシフエニル）一スルホ
ン、２．４−ビス−（３，５−ジメチル−４−ヒドロキ
シフェニル）−２−メチルブタン、１．１−ビスー（３
，５−ジメチル−４−とドロキシフェニル）一シクロヘ
キサン、α，α　−ビスー（３．　５−シメチル−４−
ヒドロキシフエニル）一ｐ−ジイソプロビノレベンゼン
、２．２−ビス−（３．　５−シクロロ−４−ヒドロキ
シ７エニル）一プロパン及び２．２−ビス−（３，５−
ジプロモ−４−ヒドロキシ７エニル）一プロパン。
特に好適な式（Ｉ［Ｉ）のジフェノールの例は以下のも
のである： ２．２−ビスー（４−ヒドロキシフエニル）一プロパン
、２．２−ビス−（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシ
７エニル）プロパン、２．　２−ビス−（３．５−ジブ
ロモ−４−ヒドロキシフエニル）ープロパン及びｌ，１
−ビスー（４−ヒドロキシフエニル）一シクロヘキサン
。
２．２−（４−ヒドロキシ７エニル）一プロパンが特に
好適である。
他のジフェノールは、単独でも混合物しても使用するこ
とができる。
場合によっては併用する式（ＩＩＩ）の他のジフェノー
ルに対する式（ＩＩ）のジフェノールのモル比は、Ｏモ
ル％の（ＩＩＩ）に対してｌＯＯモル％の（ＩＩ）から
８０モル％の（ＩＩ［）に対して２０モル％の（Ｉ［）
に至るまで、好ましくはＯモル％の（Ｉ［［）に対して
１００モル％の（ｒ１）カら７５モル％の（ＩＩＩ）に
対して２５モル％の（ＩＩ）までの範囲である。
場合によっては他のジフェノールと組合わせた、式（■
）のジフェノールからの高分子量ボリカーボネートは、
公知のポリカーボネート製造方法に従って製造すること
ができる。この場合に、種々のジフェノールは相互に対
してランダムに又はブロックとして結合することができ
る。
本発明のポリカーボネートは、公知のようにして枝分れ
させることができる。枝分れが必要なときは、少量の、
好ましくは０．０５〜２．０モル％（使用するジフェノ
ールに対して）の三官能以上の化合物、特に３以上の７
エノール性ヒドロキシ基を含有する化合物を縮合させる
ことにより、公知の方法で達或することができる。３以
上のフェノール性ヒドロキシル基を有する枝分れ剤のい
くつかの例は次のものである：フロログルシノール、４
．６−ジメチル−２．４．６−トリー（４−ヒドａキシ
７エニル）一ヘプトー２−エン、４．６−ジメチル−２
．４．６−トリ−（４−ヒドロキシフエニル）一へブタ
ン、１．３．５−１−りー（４一ヒドロキシフエニル）
一ベンゼン、１，ｌ，１ートリ−（ヒドロキシフエニル
）一エタン、トリ−（４−ヒドロキシフエニル）−フエ
ニルメタン、２．２−ビス−（４．４−ビスー（４−ヒ
ドロキシフエニノレ）一シクロヘキシノレプロパン、２
．４＝ビス−（４−ヒドロキシ７エニルインプロビル）
一フェノール、２．６−ビス−（２−ヒドロキシ−５−
メチルベンジル）−４−メチルフェノール、２−（４−
ヒドロキシフエニル）−２−　（２．４−ジヒドロキシ
７エニル）一プロパン、ヘキサー（４−（４−ヒドロキ
シフエニルイソプロビル）−フエニル）一才ルトーテレ
フタレート、テトラー（４−ヒドロキシ７エニル）一メ
タン、テトラ（４−（４−ヒドロキシフエニルイソグロ
ビル）−７エノキシ）一メタン及び１．４−ビス−（４
′４＃−ジヒドロキシトリ７エニル）一メチル）一ベン
ゼン。
いくつかのその他の三官能化合物は２．４−ジヒドロキ
シ安息香酸、トリメシン酸、シアヌル酸クロリド及び３
，３−ビスー（３−メチル−４−ヒドロキシフエニル）
−２−オキンー２．３−ジヒドロインドーノレである。
単官能性の化合物は、公知の方式で、ポリカーポネート
Ａの分子量を調節するための連鎖停止剤として働らく。
適当な化合物は、たとえば、フエノール、ｔ−プチルフ
ェノール又はその他のＣ，〜Ｃ，−アルキル置換フェノ
ールである。Ｒが枝分れしたＣ．−アルキル及び／又は
Ｃ，−アルキル基である場合の式（ｒＶ） ｐ のフェノールの少量の使用が分子量の制御のために特に
適している。アルキル基Ｒ中のＣＨ．グロトンの割合は
５３〜ＩＩ％であることが好ましく；ＲはＯＨ基に対し
て０一位及び／又はｐ一位にあることもまた好ましく、
またオルトの割合の上限は２０％であることが特に好ま
しい。連鎖停止剤は一般に、使用するジフェノールに対
して０．５〜ＩＯ、好ましくは１．５〜８モル％の量で
使用する。
ポリカーボネートＡは界面重合により公知の方法で製造
することが好ましい（Ｈ．シュネル、ケミストリー　ア
ンド　７イジツクス　オブ　ポリカーポネート′゛、ポ
リマーレビュー、第９巻、３３頁以下、インターサイエ
ンス　パプリツシャーズ１９６４参照）。この方法にお
いては、式（ＩＦ）のジフェノールをアルカリ性水相中
に溶解する。他のジフェノールとのコポリカーポネート
の製造に対しては、式（ＩＩ）のジフェノールと他のジ
７エノール、たとえば式（ＩＩＩ）のもの、の混合物を
用いる。たとえば式（ＩＶ）の連鎖停止剤を添加して分
子量を調節することもできる。次いで、界面重合方法に
従って、好ましくはポリカーポネートを溶解することが
好ましい不活性有機相の存在において、ホスゲンと反応
させる。反応温度は０〜４０℃である。
場合によっては併用（好ましくは０．０５〜２．０モル
％）する枝分れ剤は、アルカリ性水相中のジフェノール
と共存させてもよいし、あるいはホスゲンと反応させる
前に有機溶剤中に溶解して添加することもできる。
式（ｎ）のジフェノールと任意的な他のジフェノール（
Ｉ［［）に加えて、それらのモノクロロ炭酸エステル及
び／又はビスクロロ炭酸エステルをも併用することがで
きるが、その場合には、それらを有機溶剤中に溶解して
添加する。連鎖停止剤と枝分れ剤の量は式（ｎ）及び場
合によっては式（ＩＩ［）に相当するジフエノラート基
のモル量に依存する；クロロ炭酸エステルを併用する場
合にはホスゲンの量は、公知のように、相応して低下さ
せることができる。
連鎖停止剤のため及び場合によってはクロロ炭酸エステ
ルのための適当な有機溶剤は、たとえば、塩化メチレン
、クロロベンゼン、アセトン、アセトニトリル及びこれ
らの溶剤の混合物、特に塩化メチレンとクロロベンゼン
の混合物である。使用する連鎖停止剤と枝分れ剤は、場
合によっては、同一の溶剤中に溶解することができる。
界面重合のための有機相の例は塩化メチレン、クロロベ
ンゼン及び塩化メチレンとクロロベンゼンの混合物であ
る。
ＮａＯＨ水溶液はアルカリ性水相の例である。
界面重合法によるボリカーボネートＡの製造は、常法に
従い、たとえば第三アミン、特に第三脂肪族アミン、た
とえばトリブチルアミン又はトリエチルアミンのような
触媒によって促進することができる；触媒は使用するジ
フェノールのモル数に対して、０．０５〜１０モル％の
量で使用することができる。触媒はホスゲン化の開始前
又はホスゲン化の間あるいはホスゲン化後にすら添加す
ることができる。
ポリカーポネートＡは、公知のようにして、均一相中で
、いわゆる“ピリジン法”によって、あるいは、たとえ
ばホスゲンの代りにジ７エニル炭酸エステルを用いる公
知の溶融エステル交換方法に従って、製造することもで
きる。
ポリカーボネートＡは少なくとも１０，０００、特に好
ましくは２０．０００〜３０，０００，及び特に２０，
０００〜８０．０００の分子量Ｍｗ（重量平均、事前の
較正後のゲルクロマトグラフイーによって測定）を有し
ている。それらは線状でも枝分れしていてもよく、式（
Ｉｆ）のジフエノーノレに基づくホモポリカーポネート
でもコポリカーポネートのいずれでもよい。
式（Ｉ［）のジフェノールの導入によって、他の良好な
性質をも有する高い熱的寸法安定性を有するポリカーボ
ネートが生戊する。これは特にｍが４又は５である場合
の式（ｎ）のジフエノーノレに基づくポリカーボネート
に対して特に該当し且つＲ１とＲ２が相互に無関係に式
（ｎ）に対して挙げた意味を有し、特に好ましくは水素
である場合の式（Ｉ［　ａ）のジフェノールに基づくポ
リカーポ不−トに対して、特に著るしく該当する。
かくして、特に好適なポリカーポネートＡは、式（Ｉ）
の構造単位中でｍが４又は５である場合のちの、特に式
（ｖ） の単位から戒るものであるが、式（Ｖ）中でＲｌ及びＲ
２は式（Ｉ）に対して挙げた意味を有し、特に好ましく
は水素である。
Ｒ１とＲ２が特に水素である場合の式（ＩＩ　ａ）のジ
フェノールに基づく、これらのボリヵーボネートは、高
い熱的寸法安定性に加えて、紫外線に対する良好な安定
性及び予想外な溶融物の良好な流れ挙動を有している。
その上、これらのポリカーポネートの性質は、シ７ｘノ
−ル、％ｉ：式（ＩＩＩ）のジフェノールヲ伴なう組成
の選択によって、有利な具合に変化させることができる
。この種のコボリヵーボネートにおいては、式（ＩＩ）
のジフェノールを、いずれの場合もボリカーポネート中
の１００モル％のジ７エノール単位の全量に対して、１
００モル％〜２０モル％、好ましくは１００モル％〜２
５モル％の量で存在させる。
ボリカーボネートＢ 本発明において適当な熱可塑性、芳香族ポリカーボネー
トＢは式（ＶＩ） 式中で Ａは単結合、Ｃ１〜Ｃ，−アルキレン、Ｃ！〜Ｃ６−ア
ルキリデン、０６〜Ｃ．−シクロアルキリデン、−Ｓ−
　−ＳＯ，一又は式（■）の基であり、 ？ ＣＨ． Ｂは水素、線状Ｃ．−Ｃ．。−アルキル、枝分れＣ，〜
Ｃ！。−アルキル、Ｃ．〜Ｃ■−アリール又はハロゲン
、たとえば塩素又は臭素であり、 又は０．１又は２であり、且つ ｎは１又はＯである、 のジフェノール及び任意的にその上に式（Ｖｌａ）（Ｖ
ｉａ） 式中でＡ，Ｂ，ｘ及びｎは前記の意味を有し、基Ｒは同
一であるか又は異なっており且つ線状Ｃ　Ｉ””　Ｃ　
１。−アルキル、枝分れＣ３〜Ｃ２ｏ−アルキル、Ｃ６
〜Ｃ２。−アリールに相当し、且つｍは５〜１００、好
ましくは２０〜８０の整数である、 のジフェノールに基づくものである。
本発明に対して適するポリカーポネートＢは、ホモポリ
カーポネート及び式（ＶＩ）のジフェノールとのコポリ
カーボネートの製造に対して式（■ａ）のジフェノール
のみを用いているコポリカーボネートの両者であり、後
者の場合にコボリカーボネート中における式（　ＶＩ　
ａ　）のジフェノールの重量による割合は、いずれの場
合も、使用する式（ＶＩ）及び（ＶＩａ）のジ７エノー
ルの全重量に対して、１〜２Ｏｆ［量％、好ましくは１
，５〜１５重量％、且つ特に２〜工０重量％である。
上記の熱可塑性ポリカーポネートの混合物をもボリカー
ポネートＢとして用いることができ、その場合に、それ
がポリジオルガノシロキサンーポリカーポネートブロッ
ク共重合体であるときに、ポリカーボネート混合物中の
ジフェノールの全量に対する、ジフェノール（ＶＩａ）
の重量による割合は、１〜２０重量％である。
ポリカーボネートＢの製造は公知である。たとえば、ジ
７エノールを界面重合法によって、又は均一相法、いわ
ゆるピリジン法によって、ホスゲンと反応させる。分子
量は、公知の方法によって、適当な量の公知の連鎖停止
剤によって調節することができる（ポリジオルガノシロ
キサンを含有するポリカーポネートに対しては、ドイツ
特許公開第３．３３４．８７２号参照）。
適当な連鎖停止剤の例はフェノール、ｐ−クロロフェノ
ール、ｐ−ｔｅｒｔ−プチルフェノール又は２．４．６
−１−’Ｊプロモフェノール、且つまたドイツ特許公開
第２．８４２．００５号による４一（ｌ，３−テトラメ
チルブチル）−フェノールのヨウな、長鎖アルキル７エ
ノール又はドイツ特許公告Ｐ３５０６４７２．２による
アルキル置換基中に８〜２００原子を有するモノアルキ
ルフェノール又はジアルキルフェノール、たとｔｌｆ、
３．５−ジーｔｅｒｔ−プチルフェノール、ｐ−インオ
クチル７エノール、ｐ−ｔａｒｔ一オクチルフェノール
、ｐ−ドデシルフェノール及び２−（３．５−ジメチル
ヘプチル）−フェノール並びに４−（３．５−ジメチル
へブチル）−フェノールである。
一般に、連鎖停止剤の量は、ジフェノール（ＶＩ）及び
任意的な（Ｖｌａ）の合計に対して０．５〜ｌＯモル％
である。
ポリカーボネートＢは、１０，０００〜２００，０００
，好ましくは２０．０００〜ａ　ｏ　．ｏ　ｏ　ｏの平
均分子量ＭＷ（たとえば、超遠心又は光散乱測定によっ
て測定した重量平均）を有している。
適当な式（Ｖｌ）のジフェノールの例は、ヒドロキノン
、レンルシノール、４．４’−ジヒドロキシジフエニル
、２，２−ビス−（４−ヒドロキシフエニル）一プロパ
ン、２，４−ビス−（４−ヒドロキシペンチル）−２−
メチルブタン、１．１−ヒス−（４−ヒドロキシフエニ
ル）一シクロヘキサン、２，２−ビス−（３−クロロー
４−ヒドロキシフエニル）一プロパン、２．　２−１１
”スー（３．５−ジプロモ−４−ヒドロキシフエニル）
一プロパンである。
好適な式（ＶＩ）のジフェノールは２．２−ビス−（４
−ヒドロキシフエニル）一プロパン、２．２−ビス−（
３．５−ジクロロー４−ヒドロキシフエニノレ）一プロ
パン及び１．１−ビス−（４−ヒドロキシフエニル）一
シクロヘキサンである。
適当な式（　Ｖｌ　ａ　）のジフェノールは、その中で
Ｒがメチル、エチル、プロビル、ｎ−ブチル、ＬｅｒＬ
−ブチル又は７エニルである場合のものである。
好適な式（ＶＩａ）のジフェノールは式（Ｖｌｂ）（ｖ
ｉｂ） のものであり、式中で基Ｒは前記のとおりであり、好ま
しくはメチル、エチル、プロビル、ｎ−ブチル、Ｌｅｒ
ｔ−ブチルを表わし、且つｍは５〜１００、好ましくは
２０〜８０の整数である。
式（Ｖｌａ）のジフェノールは、たとえば、式（■） の相当するビスークロロ化合物と式（Ｖｌ）のジフェノ
ールから、たとえば、米国特許第３，１８９．６６２号
と組合わせた、米国特許第３，４１９，６３４号、縦欄
３に従って、製造することができる．ビスークロロ化合
物（■）中で、Ｒ及びｍはジ７エノール（ＶＩａ）又は
（■ｂ）中と同一の意味を有している。
ポリカーポネートＢは、公知のようにして、実際に、好
ましくは使用するジ７エノールの合計に対して０．５〜
２．０モル％の三官能性以上の化合物、たとえば３以上
のフェノール性ヒドロキシル基を有するものの導入によ
って枝分れとすることができる。
ビスフェノールＡホモボリカーボネートに加えて、好適
なポリカーポネートＢは、ジフェノールの合計に対して
１５モル％に至るまでの２．２−ビス−（３．５−ジブ
ロモ−４−ヒドロキシ７エニル）一プロパンとビス７エ
ノールＡとのコポリカーボネート、あるいは、いずれの
場合もジフェノール（ＶＩ）と（Ｖｉａ）又は（Ｖｌ）
と（ｖｔｂ）の合計重量に対して、１〜２０重量％の式
（Ｖｌａ）または好ましくは式（ｖｉｂ）のジフェノー
ルと式（ＶＴ）のジフェノールとのコポリカーポ不一ト
である。
グラフト重合体Ｃの製造に対して適する適当なジエンゴ
ムＣ．２は特にポリプタジエン、ゴムの重量に対して３
０重量％に至るまでの、たとえば、スチレン又はアクリ
ロニトリノレ、あるいはアクリル酸又はメタクリル酸の
０１〜Ｃ，−アルコールによるエステル、たとえばメタ
クリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸メチル
又はメタクリル酸エチルのような他のエチレン性不飽和
単量体とのブタジエンの共重合体、ポリイソプレンある
いはポリクロロプレンである。純ポリブタジエンが好適
である。
これらのゴムＣ．２は、０．０９〜ｌｐｍ１特に０．１
〜０．６μｍの平均粒径ｄ．。を有する少なくとも部分
的に架橋した粒子の形態で存在する。
これらのグラ７ト重合体Ｃは、ゴムの存在における単量
体Ｃ．１　．１及びＣ．１．２のフリーラジカル重合に
よって取得することができる。
このグラフト重合は懸濁液、分散液又は乳濁液中で４０
〜９０℃で行なうことができる。連続又はバッチ乳化重
合が好適である。グラフト重合はフリーラジカル開始剤
（たとえば、ベルオキシド、アゾ化合物、過酸化水素、
過硫酸塩、過りん酸塩）を用いて行なうことができ、ま
た場合によっては陰イオン乳化剤、たとえばカルボキソ
ニウム塩、スルホン酸塩又は有機硫酸塩を必要とする。
このようにして、高いグラフト収率を有するグラフト重
合体、すなわち、大きな割合の単量体（．１の重合体が
ゴムＣ．２に対して化学的に結合しているグラフト重合
体が生或する。
グラフト重合体Ｃは、重量で１０〜９５、好ましくは２
０〜８０部のゴムＣ．２上への重量で５〜９０、好まし
くは２０〜８０部のビニル単量体又はビニル単量体混合
物Ｃ．１のグラ７ト重合によって取得する。
適当なビニル単量体混合物は重量で５０〜９５部のスチ
レン、α−メチルスチレン（又はアルキル又はハロゲン
によって環置換したその他のスチレン）、メタクリル酸
エステル又はアクリル酸エステル及び他方において重量
で５〜５０部のアクリロニトリル、メタクリロニトリル
、メタクリル酸エステル、アクリル酸エステル、マレイ
ン酸無水物又は置換したマレインイミドから戊る。
適当なメタクリル酸エステル及びアクリル酸エステルは
１〜８ＣＩ１［子を有する１価アルコールによるエステ
ルである。メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル及
びメタクリル酸プロビルが特に好適である。
グラ７ト殼を形或させるために好適な単量体はスチレン
／アクリロニトリル混合物及びスチレン／マレイン酸無
水物混合物である。第一又は第二脂肪族Ｃ２〜Ｃ１。−
アルコールのアクリ′ル酸エステル、好ましくはアクリ
ル酸ｎ−プチル又は１−ブタノールのアクリル酸又はメ
タクリル酸エステル、好ましくはアクリル酸ｔ−プチル
の少量をも、他の単量体として併用することができる。
好適なグラフト重合体Ｃの例は、ポリブタジエン又はブ
タジエン／スチレン共重合体に対してスチレン、アクリ
ロニトリル、メタクリル酸アルキル、アクリル酸アルキ
ル又はそれらの混合物をグラフトしたものである。この
ような共重合体はドイツ特許公開第１６９４１７３号中
に記されている。
特に好適な重合体Ｃはドイツ特許公開第２，０３５，３
９０号及びドイツ特許公開第２，２４８，２４２号中に
記載のＡＢＳ重合体である。
グラフト重合体Ｃの製造中には、真のグラフト重合体に
加えて、一般に、グラフト殼を形戊するグラフト単量体
の重合体又は共重合体もまた生或する。
グラフト重合体Ｃは、ゴムＣ．２の存在におけるグラフ
ト単量体Ｃ．■の重合によって取得した生戊物、あるい
は一層特定的には、グラ７ト共重合体とグラフト単量体
の遊離重合体の混合物である。
本発明の或形組成物は、遊離の重合体の量が、成分Ｃに
対して５０重量％、好ましくは３０重量％、特に２０重
量％を越えない場合に、最適の性質を有する。
本発明の成形組成物は、さらに、たとえば安定剤、顔料
、離型剤、難燃剤及び帯電防止剤のような、芳香族ポリ
カーポネート及びグラ７ト重合体に対して公知の添加剤
を、通常の量で含有することができる。
本発明の成形組或物は、公知のようにして戊分を混合し
、且つ、たとえば密閉式混合機、押出機又は二重波押出
機のような通常の装置中で、好ましくは２００〜３　５
　０　’Ｏの加熱下に溶融混練することによって製造す
ることができる。各或分は順次に又は同時に混合するこ
とができる。
本発明のもう一つの目的は、それ故、高い温度で戊分を
混合することによる前記戊形組或物の製造方法である。
本発明の戊形組戊物は、たとえば射出成形によって、ど
のような種類の戊形製品の製造に対しても使用すること
ができる。戊形製品の例は次のものである：ハウジング
部分（たとえば、ジュース抽出器、コーヒー沸かし、ミ
キサーのような家庭用器具）、建築土木用カバープレー
ト又は自動車部品。加うるに、本発明の或形組成物は、
きわめて良好な電気的性質によって、電気器具、たとえ
ば、プラグ緑、に対して用いることができる。
戊形体は、あらかじめ製造した板またはシートから深絞
りによって製造することもできる。
それ故、本発明のもう一つの目的は、成形体の製造のた
めの本発明の組成物の使用である。
実施例 記載の部数は重量による部数を表わす。
ポリカーボネートＡ １４３６．４ｇ（６．３モル）のビスフェノールＡ（２
．２−ビス−（４−ヒドロキシフエニル）ープロパン、
２　３　８　７．０　ｇ　（７．７モル）のｌ，ｌ−ビ
ス＝（４−ヒドロキシ７エニル）−３．３．５−トリメ
チルシクロヘキサン、７４７６．０ｇ（８４モル）の濃
度４５％のＮａＯＨ及び３３．７Ｑの水を不活性ガス雰
囲気中の撹拌によって溶解する。次いで、ｌｌＩ２の塩
化メチレンと１３αのクロロベンゼン中の３　６．９　
ｇ　（０．３　９　２モル）のフェノールの溶液を添加
する。よく撹拌した溶液中に、１３〜ｌ４のｐＨと２１
〜２５℃の温度において、２７７２ｇ　（２８モル）の
ホスゲンを導入する。次いで、ビスフエノラートを含有
しない水相を分離し、りん酸による部分的酸性化後に有
機相を電解質が存在しなくなるまで洗浄し且つ溶剤を除
去する。このポリカーボネートは１．３０の相対溶液粘
度を示す。この重合体のガラス転移点は２０６°Ｏ（Ｄ
ＳＣ）と測定された。
ポリカーポネー１−　Ｂ ＣＨ，ＣＩ，中で２５゜Ｃにおいて０．５ｇ／ｍｌ２の
濃度で測定するときに１．２６〜ｌ，２８の相対溶液粘
度ηｒｅｌを有するビスフェノールＡに基づく線状ポリ
カーボネート。
グラ７ト重合体Ｃ 乳化重合によって製造した、粒状のポリブタジエンゴム
（平均粒径ｄ，。＝０．４μｍ）の重量で５０部に対し
て７２　：　２ｇの比におけるスチレンとアクリロニト
リルの共重合体の重量で５０部をグラフトさせた重合体
。
本発明の戊形コンパウンドの製造と試験Ａ，Ｂ及びＣを
１．３１２の密閉式混合機中で２５０〜３　２　０　’
Ｏの温度で溶融して均質化する。
８０ＸＩＯＸ４ｍｍの大きさの成形コン／＜ウンドの棒
を射出戊形機（加工温度：２８０°Ｃ）中で調製し、そ
れについて室温でアイゾット衝撃強さ（ＩＳＯ１８０の
方法による）を測定した。
ビカットＢによる熱的寸法安定性をＤＩＮ５３４６０に
従って測定した。
第１表から明らかなように、本発明の実施例Ｂ〜Ｄは高
いアイゾット衝撃強さにおいて比較例Ａと比べてかなり
高いビカット温度を示す。
引遣 或形コンバウンドの組戒と性質 本発明の主な特徴及び態様を記すと次のとおりである。
１．Ａ）　　ボリマーブレンドに基づいて重量で５〜９
９部の、式（Ｉ） 式中で Ｒｌ及びＲ２は、相互に無関係に、水素、ハロゲン、好
ましくは塩素又は臭素、ｃｌ〜Ｃ，−アルキル、Ｃ，〜
Ｃ．−シクロアルキル、Ｃ６〜Ｃ１。−アリール、好ま
しくはフエニル、及びＣア〜Ｃ１，−アラルキル、好ま
しくはフエニルーＣ，〜Ｃ４−アルキル、特にベンジル
を表わし、 ｍは４〜７の整数、好ましくは４又は５を表わし、 各Ｘに対して個々に選択することができるＲ３及びＲ４
は、相互に無関係に、水素又はＣ，−Ｃ，−アルキルを
表わし、且つ Ｘは炭素を表わし、 但しＲ３及びＲ６は少なくとも一つのＸｉ子上で同時に
アルキルを表わすことを必要とする、 の二官能性構造単位を含有する芳香族ポリカーポネート
、及び Ｂ）　ポリマーブレンドに基づいて重量で５〜９９部の
、式（ＶＩ） 式中で Ａは単結合、Ｃ　Ｉ””’　Ｃ　ｓ−アルキレン、Ｃ２
〜Ｃ，−アルキリデン、Ｃ，〜Ｃ，−シクロアルキリデ
ン、−Ｓ−　　−ＳＯ，一又は式（■）の基であり、 ｌ ＣＨ， Ｂは水素、線状Ｃ．〜ｃ１。−アルキル、枝分れＣ，〜
Ｃ２。−アルキル、０６〜ｃ２。−アリール又はハロゲ
ン、たとえば塩素又は臭素であり、 Ｘは０．１又は２であり、且つ ｎは１又は０である、 及び、場合によっては、その上に、式（ＶＩａ）（Ｖｌ
ａ） 式中でＡ％　Ｂｓ　Ｘ及びｎは前記の意味を有し、基Ｒ
は同一又は異なっており且つ線状Ｃ，〜Ｃ，ｏ−アルキ
ル、枝分れＣ３〜Ｃ２０−アルキル、Ｃ６〜Ｃ２。−ア
リールに相当し、且つｍは５〜１００の整数である、 のジフェノールに基づく芳香族ポリカーボネート、及び Ｃ）　ボリマープレンドに基づいて重量で１〜９５部の
、 ０．１）　重量で５〜９０，好ましくは２０〜８０部の Ｃ．１．１　　５０〜９８重量％のスチレン、σ一メチ
ノレスチレン、ハロゲン又は０１〜Ｃ，−７ルキルによ
って環置換したスチレン、メタクリル酸エステル、アク
リル酸エステル又はそれらの混合物、及び Ｃ．１．２　　２〜５０！量％のアクリロニトリル、メ
タクリ口ニトリル、メタクリル酸エステル、アクリル酸
エステル、マレイン酸無水物、ＣＩ−０４−アルキル置
換したマレインイミド、フエニルーＮ−置換マレインイ
ミド又はそれらの混合物から戊る混合物の ０．２）　重量で１０〜９５、好ましくは２０〜８０部
の、０．０９〜ｌμｍの平均粒径ｄ，。及びＣ．２に対
して５０重量％よりも高いゲル含量を有するジエンゴム に対するグラフト重合体 から戊る、熱可塑性戊形組或物として適するボリマーブ
レンド。
２．その上に、少なくとも一つの安定剤、顔料、流れ調
節剤、離型剤、難燃剤、及び／又は帯電防止剤を含有す
る、上記第１項記載のブレンド。
３．或分Ａ１Ｂ及びＣ並びに任意的な安定剤、顔料、流
れ調節剤、離型剤、離燃剤及び／又は帯電防止剤を公知
の方法で混合し且つ通常の装置中で高い温度において溶
融混練又は溶融押出しする上記第１項記載のポリマーブ
レンドの製造方法。
４．上記第ｌ項記載のポリマーブレンドから或る成形製
品。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 Ａ）ポリマーブレンドに基づいて重量で５〜９９部の、
    式（ I ） ▲数式、化学式、表等があります▼（ I ） 式中で Ｒ＾１及びＲ＾２は、相互に無関係に、水素、ハロゲン
    、好ましくは塩素又は臭素、Ｃ＿１〜Ｃ＿３−アルキル
    、Ｃ＿５〜Ｃ＿６−シクロアルキル、Ｃ＿６〜Ｃ＿１＿
    ０−アリール、好ましくはフェニル、及びＣ＿７〜Ｃ＿
    １＿２−アラルキル、好ましくはフエニル−Ｃ＿１〜Ｃ
    ＿４−アルキル、特にベンジルを表わし、 ｍは４〜７の整数、好ましくは４又は５を表わし、 各Ｘに対して債々に選択することができるＲ＾３及びＲ
    ＾４は、相互に無関係に、水素又はＣ＿１〜Ｃ＿６−ア
    ルキルを表わし、且つ Ｘは炭素を表わし、 但しＲ＾３及びＲ＾４は少なくとも一つのＸ原子上で同
    時にアルキルを表わすことを必要とする、 の二官能性構造単位を含有する芳香族ポリカーボネート
    、及び Ｂ）ポリマーブレンドに基づいて重量で５〜９９部の、
    式（VI） ▲数式、化学式、表等があります▼（VI） 式中で Ａは単結合、Ｃ＿１〜Ｃ＿５−アルキレン、Ｃ＿２〜Ｃ
    ＿５−アルキリデン、Ｃ＿５〜Ｃ＿６−シクロアルキリ
    デン、−Ｓ−、−ＳＯ＿２−又は式（VII）の基であり
    、 ▲数式、化学式、表等があります▼（VII） Ｂは水素、線状Ｃ＿１〜Ｃ＿１＿０−アルキル、枝分れ
    Ｃ＿３〜Ｃ＿２＿０−アルキル、Ｃ＿６〜Ｃ＿２＿０−
    アリール又はハロゲン、たとえば塩素又は臭 素であり、 Ｘは０，１又は２であり、且つ ｎは１又は０である、 及び、場合によっては、その上に、式（VIａ）▲数式、
    化学式、表等があります▼（VIａ） 式中でＡ、Ｂ、ｘ及びｎは前記の意味を有し、基Ｒは同
    一又は異なっており且つ線状 Ｃ＿１〜Ｃ＿１＿０−アルキル、枝分れＣ＿３〜Ｃ＿２
    ＿０−アルキル、Ｃ＿６〜Ｃ＿２＿０−アリールに相当
    し、且つｍは５〜１００の整数である、 のジフェノールに基づく芳香族ポリカーボネート、及び Ｃ）ポリマーブレンドに基づいて重量で１〜９５部の、 Ｃ．１）重量で５〜９０、好ましくは２０〜８０部の Ｃ．１．１　５０〜９８重量％のスチレン、α−メチル
    スチレン、ハロゲン又はＣ＿１〜Ｃ＿４−アルキルによ
    って環置換したスチレン、メタクリル酸エステル、アク
    リル酸エステル又はそれらの混合物、及び Ｃ．１．２　５〜５０重量％のアクリロニトリル、メタ
    クリロニトリル、メタクリル酸エステル、アクリル酸エ
    ステル、マレイン酸無水物、Ｃ＿１〜Ｃ＿４−アルキル
    置換したマレイン、イミド、フェニル−Ｎ−置換マレイ
    ンイミド又はそれらの混合物から成る混合物の Ｃ．２）重量で１０〜９５、好ましくは２０〜８０部の
    、０．０９〜１μｍの平均粒径ｄ＿５＿０及びＣ．２に
    対して５０重量％よりも高いゲル含量を有するジエンゴ
    ム に対するグラフト重合体 から成る、熱可塑性成形組成物として適するポリマーブ
    レンド。
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