JPH03241670A - 固体電解質型燃料電池 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は固体電解質型燃料電池に関するものである。

（従来の技術） 最近、燃料電池が発電装置として注目されている。これ
は、燃料が有する化学エネルギーを直接電気エネルギー
に変換できる装置で、カルノーサイクルの制約を受けな
いため、本質的に高いエネルギー変換効率を有し、燃料
の多様化が可能で（ナフサ、天然ガス、メタノール、石
炭改質ガス。

重油等）、低公害で、しかも発電効率が設備規模によっ
て影響されず、極めて有望な技術である。

特に、固体電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）は、１０００
℃の高温で作動するため電極反応が極めて活発で、高価
な白金などの貴金属触媒を全く必要とせず、分極が小さ
く、出力電圧も比較的高いため、エネルギー変換効率が
他の燃料電池にくらべ著しく高い。

更に、構造材は全て固体から構成されるため、安定且つ
長寿命である。

第６図は、こうした円筒状５ＯＦＣ素子を配列して構成
した燃料電池を示す一部正面図、第７図は第６図のロー
ロ線断面図である。

円筒状セラミックス支持体１６の外周には空気電極１５
が設けられ、空気電極１５の外周に沿って固体電解質１
０、燃料電極９が配設され、また第６図において」二側
の領域では空気電極１５上にインターコネクター８が設
けられ、この上に接続端子７を付着させて円筒状５ＯＦ
Ｃ素子５を構成する。そして、図面において上下方向に
隣接する円筒状５ＯＦＣ素子５の空気電極１５と燃料電
極９とをインターコネクター８、接続端子７、金属フェ
ルト６を介して接続し、これにより上下方向に複数の円
筒状５ＯＦＣ素子５の直列接続を行う。また、左右方向
に隣接する円筒状５ＯＦＣ素子５の燃料電極９同士を金
属フェルト１７を介して接続し、左右方向にも複数の円
筒状５ＯＦＣ素子５の並列接続を行う。

この円筒状５ＯＦＣの動作時には、各素子５の筒内空間
１８内に、酸素を含有する酸化ガスを流す。また、配列
された円筒状５ＯＦＣ素子５の間に形成される筒外空間
１９においては、第７図に示すように、燃料電極９の外
周に沿って矢印Ａ、　　Ｃのように水素、−酸化炭素等
の燃料ガスを流す。

（発明が解決しようとする課題） しかし、この筒外空間１９での燃料ガスの流れは規則的
な流線を持ち、矢印Ｃのように層状をなして流れる。従
って、筒外空間１９のうち、燃料電極９に近い部分では
、順次ＣＯ，Ｈ２が消費され、図面において右方向へと
進むに従って燃料濃度が低下し、電気化学的反応が不活
発となって温度が低下し、かつこの温度低下によって電
極反応が一層不活発となる。しかも、低濃度化した燃料
ガス中にはかなりＣＯ□、水蒸気が含まれており、これ
が電極面に付着して反応を阻害するため、まずまず反応
が不活発となるので温度が低下する。この傾向は、円筒
状５ｏｐｃ素子が長（なるにつれて−層著るしくなる。

このため燃料ガス中の燃料が発電に寄与する電極反応に
充分に有効に利用されず、発電効率が低下し、しかも電
極反応の不均一による熱勾配によって５ＯＦＣ素子に大
きな熱歪応力が生ずる。

そのうえ、上記のような層流では、筒外空間１９の中央
部を流れる燃料ガスは十分に発電に寄与せず、更に筒外
空間１９の周縁部で燃料ガスの流速が小さく、一方中央
部で燃料ガスの流速が大きいので、発電に利用されずに
流れ去る燃料が一層多くなり、発電効率低下の原因とな
っている。

本発明の課題は、複数の筒状固体電解質型燃料電池素子
の間に形成される筒外空間を発電に寄与しないまま流れ
るガスの損失を防止でき、発電効率の高い固体電解質型
燃料電池を提供することである。

（課題を解決するための手段） 本発明は、筒状の固体電解質型燃料電池素子が複数個配
列され、隣接する固体電解質型燃料電池素子の電極が互
いに電気的接続され、前記各固体電解質型燃料電池素子
の筒内空間を酸化ガス流又は燃料ガス流が流過しかつ複
数個の前記固体電解質型燃料電池素子の間の筒外空間を
燃料ガス流又は酸化ガス流が流過するように構成された
固体電解質型燃料電池において、前記燃料ガス流又は前
記酸化ガス流を乱流に変換する乱流化手段が前記筒外空
間に設けられていることを特徴とする固体電解質型燃料
電池に係るものである。

（実施例） 第１図は本発明の一実施例に係る円筒状５ＯＦＣを示す
正面図、第２図は第１図のイーイ線断面図である。

この５ＯＦＣにおいては、第１図において四個の円筒状
５ＯＦＣ素子５の間に形成された筒外空間１９に、５Ｏ
ＦＣ素子５の長手方向に断面ひし形の乱流化手段１を固
定した点に顕著な特徴がある。

即ち、この乱流化手段１は、長手方向に断面ひし形の筒
状体２と、この筒状体２の上流側開口を閉塞する閉塞部
３とからなり、筒状体２の四個の稜線（四隅）は好まし
くは金属フェルト６．１７に当接し、保持される。第１
図では一部のみを示したが、むろん各筒外空間１９には
それぞれ乱流化手段１が固定されている。筒状体２の外
周面と燃料電極９との間には、幅の狭い燃料ガス流路２
９が設けられる。

筒状体２の材質は、非導電性のセラミックスとすること
が好ましい。またセラミックファイバーで形成されたフ
ェルト・ボード等がクツション性一 があり、熱衝撃に強いため特に好ましい。

空気電極１５は、ドーピングされたか、又はドーピング
されていないＬａＭｎＯ３，ＣａＭｎＯｓ、　ＬａＮｉ
Ｏ３゜ＬａＣｏＯ３，ＬａＣｒＯ３等で製造でき、Ｓｒ
を添加したＬａＭｎＯ３が好ましい。空気電極１５の外
周には、代表的にはイツトリアで安定化したジルコニア
から成る厚さ約１ミクロン〜１００ミクロンの気密の固
体電解質１０が配設される。固体電解質の付着工程では
、支持体１６の選定１−た長手方向区画にマスクを施し
て、この区画にインターコネクター８を付着させる。

インターコネクター８は、酸素雰囲気下及び燃料雰囲気
下において導電性でなければならない。インターコネク
ター８は、好ましくは厚さが５〜１００ミクロンである
。電池のインターコネクター８以外の領域は、アノード
として作用する燃料電極９によって取囲まれている。但
しインターコネクターと燃料電極は接続はしていない。

−船釣には燃料電極９の厚さは３０〜１５０ミクロンで
あり、一般にニッケルージルコニアサーメット又はコバ
ルト−ジルコニアサーメットからなる。

インターコネクター８の上部には、接続端子７を付着さ
せている。接続端子７の材料としては、例えばニッケル
・ジルコニア・サーメットまたはコバルト・ジルコニア
・サーメット、ニッケル等を例示できる。金属フェルト
６．１７は、例えばニッケル等が好ましい。

動作時には、各円筒状５ｏｐｃ素子５の筒内空間１８を
酸化ガスが流れ、筒外空間１９の燃料ガス流路２９を燃
料ガスが矢印Ｂのように流れる。酸化ガス中の酸素は多
孔質支持体１６を通過し、空気電極１５と固体電解質１
０との界面で酸素イオンを生じ、これらの酸素イオンは
固体電解質ｌＯを通って燃料電極９へと移動し、燃料と
反応すると共に電子を燃料電極９へと放出する。

本発明の５ＯＦＣによれば、以下の効果を奏しうる。

（１）筒外空間１９に閉塞部３を有する筒状体２を設け
であるので、筒外空間１９の中央部に燃料ガスが流れず
、従って発電に寄与しない中央部の燃料ガス流を遮断で
き、燃料が無駄にならず、発電効率が向上する。

一８＝ （２）燃料電極９の外周面と筒状体２との間に幅の狭い
燃料ガス流路２９が形成されるので、燃料ガス流路２９
の断面積が従来より小さく、燃料ガスの平均流速が大き
くなり、このため燃料ガス流が矢印Ｂで示すように乱流
化する。一般に、乱流になると運動量の交換が層流の場
合よりも遥かに大規模に行われ、流れが時間的、空間的
に極めて不規則なものになるので、燃料ガス流のうち燃
料の豊富な部分と燃料の消費された部分とが混合され、
燃料の低濃度化した燃料ガスが燃料電極９の外周面に沿
って層流状態で流れ続けるのを防止できる。

従って、発電効率の低下、熱歪応力の増大を抑えること
ができる。

（３）中空ひし形の筒状体２を乱流化手段として用いて
いるので、中実体よりも熱衝撃に強い構造になっている
。従って、高温で長時間作動する５ＯＦＣに一層適して
いる。

（４）従来、スタックを組み立てた後、金属フェルト６
．１７が第１図において上下方向、左右方向へと位置ズ
レすることがあった。

これに対し、本実施例では、各筒外空間１９内にいずれ
も乱流化手段１が固定され、その筒状体２の頂部稜線が
金属フェルト６．１７を押圧している。

従って、各金属フェルト６は左右方向から押圧され、ま
た各金属フェルト１７は上下方向から押圧されるので、
金属フェルト６．１７が定位置に位置決めされるため、
位置ズレを防止できる。

第１図に示す例において、固体電解質１０の外周面に空
気電極を設け、内周面に燃料電極を設けてもよい。この
場合は５ｏｐｃ素子の筒内空間１８に燃料ガスを供給し
、筒外空間１９に酸化ガスを供給する。

この場合にも上記の（１）〜（６）と同様の作用効果を
奏しうる。この場合には、金属フェルト６．１７は、例
えばドープしたＩｎ２Ｏ３等の導電性酸化物繊維から作
ることも好ましい。

上述の例では、第２図に示すように、筒状体２の上流側
開口のみに閉塞部３を設けたが、下流側開口にも同様の
閉塞部を設けることができる。

第３図〜第５図はそれぞれ、乱流化手段として中空の筒
状体以外のものを使用した例を示す。

９− ０ 第３図の実施例においては、中空の筒状体の代りに、中
実の柱状体４を乱流化手段として設けた。

この柱状体４の外形は、第１図に示した筒状体２の外形
と同様であり、フェルト６．１７によって支持される。

第４図の実施例においては、勾配を有する筒状体１２を
筒外空間１９に設け、筒状体１２の細い側の端部を燃料
ガス流の上流側に配置し、太い側の端部を下流側に配置
し、筒状体１２の上流側開口を封止部１３で封止する。

場合によっては、筒状体１２の下流側開口を、封止部１
３より径の大きい封止部で封止してもよい。

本実施例では、燃料ガス流路３９の断面積は上流側では
大きく、下流へ向うに従って徐々に小さくなる。これに
より、燃料ガス流路３９内へと流入した燃料ガスは、当
初は緩徐に層状をなして流れるが、燃料が消費されるの
につれて急速に流れ、矢印Ｂのように乱流化する。

第５図の例においては、筒外空間１９内に棒２１を固定
し、この棒２１の回りに所定間隔を置いて、例えば円形
やひし形の板２２を固定する。これにより、筒外空間１
９内へと矢印Ａのような流入した燃料ガス流は、板２２
に衝突して撹乱され、板２２と燃料電極９の外周面との
間の間隙を通過し、こうした動きを繰り返して下流側へ
と流れる。上記のように、板２２の作用により、酸化ガ
ス流は矢印Ｂのように乱流化するので、筒外空間１９の
中央部を燃料ガスが通過してしまうのを防止できると共
に、燃料電極９の外周面に沿って燃料の低濃度化した燃
料ガスが流れるのを防止できる。

乱流化手段として、第１図〜第５図に示したものの他に
、例えば、筒状体や中実の柱状体の外周に多数の刺や螺
旋状の凹部若しくは凸部をねじのように刻んで設けたも
の等を挙げることができる。

なお、上記の各実施例では、多孔質支持体１６の表面に
空気電極１５等を形成したが、円筒状空気電極自体又は
円筒状燃料電極自体を剛性支持体とし、電池要素のみで
自立できる構造としてもよい。

円筒状の固体電解質型燃料電池素子の代りに、他の形状
、例えば四角筒状、六角筒状等の素子を１ ２ 用いてもよい。

（発明の効果） 本発明に係る固体電解質型燃料電池によれば、複数個の
固体電解質型燃料電池素子の間の筒外空間を流過する燃
料ガス流又は酸化ガス流を乱流に変換する乱流化手段が
この筒外空間に設けられているので、燃料ガス流又は酸
化ガス流のうち新鮮な部分と低濃度化した部分とが混合
されるため低濃度化した燃料ガス又は酸化ガスが固体電
解質型燃料電池素子の外周面に沿って層状に流れ続ける
のを防止できる。従って、低濃度化したガスによる発電
効率の低下、熱歪応力の増大を抑制でき、かつ新鮮なガ
スが発電に利用されずに流過するのを防止できるので、
ガスが無駄にならず、発電効率が非常に向」ニする。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の実施例に係る円筒状５ｏｐｃの一部正
面図、 第２図は第１図のイーイ線断面図、 第３図、第４図、第５図はそれぞれ本発明の他の実施例
に係る円筒状５ＯＦＣの部分断面図（第２図に対応する
）、 第６図は従来の５ＯＦＣの一部正面図、第７図は第６図
のローロ線断面図である。 ２・・・筒状体　　　　　　３，１３・・・封止部４・
・・中実の柱状体　　　５・・・円筒状５ＯＦＣ素子６
．１７・・・金属フェルト　　８・・・インターコネク
ター９・・・燃料電極　　　　　１０・・・固体電解質
１２・・・勾配を有する筒状体 １５・・・空気電極　　　　　１６・・・多孔質支持体
１８・・・筒内空間　　　　　１９・・・筒外空間２９
、３９・・・燃料ガス流路　Ａ、　Ｂ、　Ｃ・・・燃料
ガスの流れＤ・・・電流の流れ ３ ４

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １、筒状の固体電解質型燃料電池素子が複数個配列され
   、隣接する固体電解質型燃料電池素子の電極が互いに電
   気的接続され、前記各固体電解質型燃料電池素子の筒内
   空間を酸化ガス流又は燃料ガス流が流過しかつ複数個の
   前記固体電解質型燃料電池素子の間の筒外空間を燃料ガ
   ス流又は酸化ガス流が流過するように構成された固体電
   解質型燃料電池において、前記燃料ガス流又は前記酸化
   ガス流を乱流に変換する乱流化手段が前記筒外空間に設
   けられていることを特徴とする固体電解質型燃料電池。