JPH03236160A - 燃料電池用電極触媒層とその製造方法 - Google Patents
燃料電池用電極触媒層とその製造方法Info
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- JPH03236160A JPH03236160A JP2032131A JP3213190A JPH03236160A JP H03236160 A JPH03236160 A JP H03236160A JP 2032131 A JP2032131 A JP 2032131A JP 3213190 A JP3213190 A JP 3213190A JP H03236160 A JPH03236160 A JP H03236160A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
この発明はリン酸型燃料電池の電極触媒層とその製造方
法に関する。
法に関する。
リン酸型燃料電池は燃料のもつ化学エネルギを直接電気
エネルギに変換する装置であり、その構成は電解液層４
をはさんで第４図に示すようなカーボン電極基材３の上
に電極触媒層２を配したガス拡散電極７を対向して配置
し、外部のガス供給系より前記各電極へ燃料ガス２よび
酸化剤ガスを分離供給し、電極触媒層２の触媒粒子１１
の上で酸化剤ガスと燃料ガスを個別に電気化学的に反応
させ、その結果として系外に電気エネルギをとり出す発
電装置である。電極触媒層２はカーボン触媒担体９上に
金属微粒子８を担持して触媒粒子１１を形成し、フッ素
樹力旨粒子１０で結着して調２される触媒粒子１１は初
期に２いてはカーボン粒子に白金微粒子を担持させてい
た。しかし、開発が進むに従い、この白金担持触媒では
十分な出力特性と寿命特性を得ることができないことが
明らかとなってきた。そこで現在においては、これらを
改善するために白金単独の担持触媒ｔこかわって白金を
主成分とし、これに第２．あるいは第３成分を添加した
合金系の担持触媒が使用されるようｌこなってきている
。
エネルギに変換する装置であり、その構成は電解液層４
をはさんで第４図に示すようなカーボン電極基材３の上
に電極触媒層２を配したガス拡散電極７を対向して配置
し、外部のガス供給系より前記各電極へ燃料ガス２よび
酸化剤ガスを分離供給し、電極触媒層２の触媒粒子１１
の上で酸化剤ガスと燃料ガスを個別に電気化学的に反応
させ、その結果として系外に電気エネルギをとり出す発
電装置である。電極触媒層２はカーボン触媒担体９上に
金属微粒子８を担持して触媒粒子１１を形成し、フッ素
樹力旨粒子１０で結着して調２される触媒粒子１１は初
期に２いてはカーボン粒子に白金微粒子を担持させてい
た。しかし、開発が進むに従い、この白金担持触媒では
十分な出力特性と寿命特性を得ることができないことが
明らかとなってきた。そこで現在においては、これらを
改善するために白金単独の担持触媒ｔこかわって白金を
主成分とし、これに第２．あるいは第３成分を添加した
合金系の担持触媒が使用されるようｌこなってきている
。
合金系の担持触媒については、いろいろな成分系が検討
されている。代表的な系としては、特開昭５５−２４９
８９号公報に開示されている白金−バナジウム系、特開
昭６０−７９４１号公報に開示されている白金−鉄系、
特開昭６０−１５６５５１号公報に開示されている白金
−ガリウム系等がある。
されている。代表的な系としては、特開昭５５−２４９
８９号公報に開示されている白金−バナジウム系、特開
昭６０−７９４１号公報に開示されている白金−鉄系、
特開昭６０−１５６５５１号公報に開示されている白金
−ガリウム系等がある。
しかしながらこれらの合金触媒では、０．７Ｖ以上の高
い電位で運転すると特に白金以外の金属種が時間と共に
溶は出し、白金以外の金属成分がある程度以下になると
合金としての性質がなくなり、白金のシンタリング等が
起きやすくなる。例えば第３図に一つの合金触媒の合金
化度と金属粒子径の経時変化を示す。第４図の曲線３１
が合金化度（Ｘ線の回折角で表わされ合金化による格子
常数分が白金のみに近づいていることを示しているが、
ある程度以上近づくと金属粒子径が増大することがわか
る。その結果、出力特性が低下して寿命が短くなる傾向
があった。
い電位で運転すると特に白金以外の金属種が時間と共に
溶は出し、白金以外の金属成分がある程度以下になると
合金としての性質がなくなり、白金のシンタリング等が
起きやすくなる。例えば第３図に一つの合金触媒の合金
化度と金属粒子径の経時変化を示す。第４図の曲線３１
が合金化度（Ｘ線の回折角で表わされ合金化による格子
常数分が白金のみに近づいていることを示しているが、
ある程度以上近づくと金属粒子径が増大することがわか
る。その結果、出力特性が低下して寿命が短くなる傾向
があった。
この発明は上述の点に鑑みてなされ、その目的は新規な
白金合金ｎを開発して、特性と信頼性に優れる燃料電池
用電極触媒層とその製法を提供することにある。
白金合金ｎを開発して、特性と信頼性に優れる燃料電池
用電極触媒層とその製法を提供することにある。
上述の目的はこの発明によれば
１）触媒担体９と、金属微粒子８と、フッ素樹脂（０
粒子念からなる電極触媒層２を有し、
触媒担体はカーボン粒子からなり、金属微粒子を担持す
るものであり、 金属微粒子は白金とタンタルの合金であり、よ フッ素樹脂粒子で金属微粒子の担持された触媒担体を結
着して電極触媒層を形成すること、および ２）白金担持工程と、酸化タンタル析出工程と合金化工
程を有し、 白金担持工程はカーボン触媒担体上に白金を担持させる
工程であり、 酸化タンタル析出工程はタンタル酸塩を酸で分解して酸
化タンタルを白金担持触媒上に析出させる工程であり、 合金化工程は熱処理により酸化タンタルを熱分解すると
ともに白金とタンタルを合金化させる工程であるとする
ことにより達成される。
るものであり、 金属微粒子は白金とタンタルの合金であり、よ フッ素樹脂粒子で金属微粒子の担持された触媒担体を結
着して電極触媒層を形成すること、および ２）白金担持工程と、酸化タンタル析出工程と合金化工
程を有し、 白金担持工程はカーボン触媒担体上に白金を担持させる
工程であり、 酸化タンタル析出工程はタンタル酸塩を酸で分解して酸
化タンタルを白金担持触媒上に析出させる工程であり、 合金化工程は熱処理により酸化タンタルを熱分解すると
ともに白金とタンタルを合金化させる工程であるとする
ことにより達成される。
タンタルはｐＨ３以下の酸性の条件で０．７ｖ以上の高
い電位に２いても非常に安定である。カーボン等の担体
上に担持させる金属成分として、白金を主成分とし、第
２成分としてタンタルを加え、合金化したものを用いる
ことにより、０．７Ｖ以上の高い電位に８いても合金成
分の溶出が起こらず、金属粒子のシンタリング等が抑制
される。また本製法により金属微粒子が製造される。
い電位に２いても非常に安定である。カーボン等の担体
上に担持させる金属成分として、白金を主成分とし、第
２成分としてタンタルを加え、合金化したものを用いる
ことにより、０．７Ｖ以上の高い電位に８いても合金成
分の溶出が起こらず、金属粒子のシンタリング等が抑制
される。また本製法により金属微粒子が製造される。
次にこの発明の実施例を図面に基いて説明する。
アセチレンブラックまたはファーネスブラックを担体と
し、これに１０％の白金を担持した触媒１０ｇを脱イオ
ン水４００７＋１／に十分分散した。ここζこ、タンタ
ルとして０．９２８ｇを含むタンタル酸カリウム水溶液
３００ｒｒＬ！を添加し、攪拌しながら５０℃に昇温し
てこの状態で約２時間攪拌を続けた。その後、０．１Ｍ
酢酸水溶液を約１時間かけて徐々に添加する。さらに、
１時間攪拌を続けた後、反応物を濾過し、脱イオン水で
十分に洗浄を行う。
し、これに１０％の白金を担持した触媒１０ｇを脱イオ
ン水４００７＋１／に十分分散した。ここζこ、タンタ
ルとして０．９２８ｇを含むタンタル酸カリウム水溶液
３００ｒｒＬ！を添加し、攪拌しながら５０℃に昇温し
てこの状態で約２時間攪拌を続けた。その後、０．１Ｍ
酢酸水溶液を約１時間かけて徐々に添加する。さらに、
１時間攪拌を続けた後、反応物を濾過し、脱イオン水で
十分に洗浄を行う。
洗浄終了後、ケーキを５０℃で約２０時間真空乾燥し、
乾燥した試料を粉砕して環状の熱処理炉にセットし炉内
の酸素を除去するため３０分以上窒素にてパージした。
乾燥した試料を粉砕して環状の熱処理炉にセットし炉内
の酸素を除去するため３０分以上窒素にてパージした。
この後に９００℃まで昇温し、この温度で約２時間処理
して白金−タンタル合金触媒を調製した。次に、炉の温
度をＮ累雰囲気にて室温まで下げ、炉内ｌこ徐々に空気
を流して置換したあと試料を取り出した。白金タンタル
合金の生成はＸＩＪ回折によって確認した。
して白金−タンタル合金触媒を調製した。次に、炉の温
度をＮ累雰囲気にて室温まで下げ、炉内ｌこ徐々に空気
を流して置換したあと試料を取り出した。白金タンタル
合金の生成はＸＩＪ回折によって確認した。
次に、この触媒を用いて電極を作製し特性を測定した。
第１図はその結果を示した電流−電圧特性線図であり、
図中の曲線１１が本発明による触媒を用いた電池の特性
１曲線１２は比較の為に白金−鉄系触媒を用いた電池の
特性を表している。
図中の曲線１１が本発明による触媒を用いた電池の特性
１曲線１２は比較の為に白金−鉄系触媒を用いた電池の
特性を表している。
第１図力）られかるように、本発明の触媒を用いた電池
の特性は白金−鉄系触媒を用いたものに劣らない。また
、第２図番ここれらの電池の電流−電圧特注の経時変化
を示す。図中の曲線２１が本発明の触媒を用いた電池の
特性変化２曲線２２が白金−鉄系触媒を用いた電池の特
性変化を表している。
の特性は白金−鉄系触媒を用いたものに劣らない。また
、第２図番ここれらの電池の電流−電圧特注の経時変化
を示す。図中の曲線２１が本発明の触媒を用いた電池の
特性変化２曲線２２が白金−鉄系触媒を用いた電池の特
性変化を表している。
第２図から、本発明の触媒を用いた電池の方が特性の低
下が少なく最期的に安定であることがわかるＯ （発明の効果〕 この発明ζこよれば １）触媒担体と、金属微粒子と、フッ素樹脂粒子からな
る電極触媒層を有し、 触媒担体はカーボン粒子からなり、金属微粒子を担持す
るものであり、 金属微粒子は白金とタンタルの合金であり、フッ素樹脂
粒子は金属微粒子の担持された触媒担体を結着して電極
触媒層を形成し、その際２）白金担持工程と、酸化タン
タル析出工程と合金化工程を有し、 白金担持工程はカーボン触媒担体上に白金を担持させる
工程であり、 酸化タンタル析出工程はタンタル酸塩を酸で分解して酸
化タンタルを白金担持触媒上に析出させる工程であり、 合金化工程は熱処理により酸化タンタルを熱分解すると
ともに白金とタンタルを合金化させる工程であるとする
ので酸性溶液中高電位下に８いても安定な金属微粒子が
得られ、リン酸型燃料電池の信頼性を向上させることが
できる。
下が少なく最期的に安定であることがわかるＯ （発明の効果〕 この発明ζこよれば １）触媒担体と、金属微粒子と、フッ素樹脂粒子からな
る電極触媒層を有し、 触媒担体はカーボン粒子からなり、金属微粒子を担持す
るものであり、 金属微粒子は白金とタンタルの合金であり、フッ素樹脂
粒子は金属微粒子の担持された触媒担体を結着して電極
触媒層を形成し、その際２）白金担持工程と、酸化タン
タル析出工程と合金化工程を有し、 白金担持工程はカーボン触媒担体上に白金を担持させる
工程であり、 酸化タンタル析出工程はタンタル酸塩を酸で分解して酸
化タンタルを白金担持触媒上に析出させる工程であり、 合金化工程は熱処理により酸化タンタルを熱分解すると
ともに白金とタンタルを合金化させる工程であるとする
ので酸性溶液中高電位下に８いても安定な金属微粒子が
得られ、リン酸型燃料電池の信頼性を向上させることが
できる。
第１図はこの発明の実施例に係る燃料電池の分極特性を
従来の分極特性と対比して示す線図、第２図はこの発明
の実施例に係る燃料電池の信頼特性を従来醋特性と対比
して示す線図、第３図は従来の金属微粒子の合金化度と
粒子径につき、その経時変化を示す線図、第４図は燃料
電池のガス拡散電極と電解液層を示す断面図である。 ２１Ｅ極触媒層、３：カーボン電極基材、８：金属微粒
子、９：触媒担体、１０：フッ素樹脂粒電 ンｉｔ
ノ’ｉ ／ｉｎＡ１ｃｍ−２第１図 運転時ｍ ／ｈ 第２図
従来の分極特性と対比して示す線図、第２図はこの発明
の実施例に係る燃料電池の信頼特性を従来醋特性と対比
して示す線図、第３図は従来の金属微粒子の合金化度と
粒子径につき、その経時変化を示す線図、第４図は燃料
電池のガス拡散電極と電解液層を示す断面図である。 ２１Ｅ極触媒層、３：カーボン電極基材、８：金属微粒
子、９：触媒担体、１０：フッ素樹脂粒電 ンｉｔ
ノ’ｉ ／ｉｎＡ１ｃｍ−２第１図 運転時ｍ ／ｈ 第２図
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １）触媒担体と、金属微粒子と、フッ素樹脂粒子からな
る電極触媒層を有し、 触媒担体はカーボン粒子からなり、金属微粒子を担持す
るものであり、 金属微粒子は白金とタンタルの合金であり、フッ素樹脂
粒子は金属微粒子の担持された触媒担体を結着して電極
触媒層を形成することを特徴とする燃料電池用電極触層
。 ２）白金担持工程と、酸化タンタル析出工程と合金化工
程を有し、 白金担持工程はカーボン触媒担体上に白金を担持させる
工程であり、 酸化タンタル析出工程はタンタル酸塩を酸で分解して酸
化タンタルを白金担持触媒上に析出させる工程であり、 合金化工程は熱処理により酸化タンタルを熱分解すると
ともに白金とタンタルを合金化させる工程であることを
特徴とする燃料電池用電極触媒層の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2032131A JPH03236160A (ja) | 1990-02-13 | 1990-02-13 | 燃料電池用電極触媒層とその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2032131A JPH03236160A (ja) | 1990-02-13 | 1990-02-13 | 燃料電池用電極触媒層とその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03236160A true JPH03236160A (ja) | 1991-10-22 |
Family
ID=12350340
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2032131A Pending JPH03236160A (ja) | 1990-02-13 | 1990-02-13 | 燃料電池用電極触媒層とその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH03236160A (ja) |
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR20150114549A (ko) * | 2013-02-05 | 2015-10-12 | 존슨 맛쎄이 푸엘 셀스 리미티드 | Pafc를 위한 co-내성 촉매 |
| JP2016511507A (ja) * | 2013-02-05 | 2016-04-14 | ジョンソン、マッセイ、フュエル、セルズ、リミテッドＪｏｈｎｓｏｎ Ｍａｔｔｈｅｙ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌｓ Ｌｉｍｉｔｅｄ | アノード触媒層の使用 |
| CN106058268A (zh) * | 2015-04-13 | 2016-10-26 | 丰田自动车株式会社 | 燃料电池用电极的制造方法 |
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-
1990
- 1990-02-13 JP JP2032131A patent/JPH03236160A/ja active Pending
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR20150114549A (ko) * | 2013-02-05 | 2015-10-12 | 존슨 맛쎄이 푸엘 셀스 리미티드 | Pafc를 위한 co-내성 촉매 |
| JP2016508439A (ja) * | 2013-02-05 | 2016-03-22 | ジョンソン、マッセイ、フュエル、セルズ、リミテッドＪｏｈｎｓｏｎ Ｍａｔｔｈｅｙ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌｓ Ｌｉｍｉｔｅｄ | 触媒 |
| JP2016511507A (ja) * | 2013-02-05 | 2016-04-14 | ジョンソン、マッセイ、フュエル、セルズ、リミテッドＪｏｈｎｓｏｎ Ｍａｔｔｈｅｙ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌｓ Ｌｉｍｉｔｅｄ | アノード触媒層の使用 |
| CN106058268A (zh) * | 2015-04-13 | 2016-10-26 | 丰田自动车株式会社 | 燃料电池用电极的制造方法 |
| CN106058268B (zh) * | 2015-04-13 | 2018-10-12 | 丰田自动车株式会社 | 燃料电池用电极的制造方法 |
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