JPH03199257A - 熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、射出成形や押出成形により、成形品などに利
用できる新規な熱可塑性樹脂組成物に関するものである
。

［従来の技術］ 一般に、ポリフェニレンエーテルはｉＪ　熱性、耐熱水
性、寸法安定性および機械的、電気的性質などの優れた
性質をもつ樹脂であるが、一方、その溶融粘度が高いた
めに成形性が悪い、耐薬品性が悪い、耐衝撃性が低い等
の欠点ををしている。

ポリフェニレンエーテルの優れた緒特性を保ったまま溶
融粘度を低下せしめて成形加工性を改善する方法として
、ポリフェニレンエーテルとボリスヂレン樹脂との混合
物か知られているが、依然として耐薬品性は改良されな
い。

一方、プロピレン重合体は、成形加圧性、強靭性、耐水
外、耐薬品ヤｔなどに優れた特ヤＬを有しており、しか
ち低比重でかつ安価であることから、各挿成形品やフィ
ルム、シーＩ・とじて従来から広く利用されている。

しかし、プロピレン重合体は、耐妨ヤＬ、剛性、耐衝撃
性、塗装性、接着性等において難点もしくは要敗良点を
有しており、これらが新規の実用途開拓上の障害となっ
ている。特に耐熱性、耐衝９性改良は強く望まれている
。

プロピレン重合体の耐熱性、機械的性質を向上させる方
法として、プロピレン重合体に無機充填剤を配合する方
法があり、例えば特公昭６３−４２９２９号などに開示
されているが、この場合にも、樹脂の耐凸性が不１−分
であったり、あるいは樹脂成形品の外観が不良であった
りして市場の要望を必ずしも十分に満足させることはで
きなかった。

［発明が解決しようとする課題］ かかる観点より、ポリフェニレンエーテルとプロピレン
重合体とを配合し、両者の特長を有し、成形加工性、耐
衝撃性を改良した樹脂組成物が得られたならば、広汎な
新規用途の可能性が期待されるところである。

しかしながら、実際には、ポリフェニレンエーテルにプ
ロピレン重合体を配合しても相溶性が悪く、射出成形な
どで得られる成形品は、ポリフェニレンエーテルとポリ
プロピレンが相分離し、外観の著しく悪いものしか得ら
れず、かつ機械的性質も劣るものであり、実用に耐え得
るものではない。しかし、市場においては、ポリフェニ
レンエーテルの優れた耐熱性を保ちながら、高い耐衝撃
性、優れた耐候性を有する樹脂組成物が要求されている
。

かかる要求に鑑み本発明者らは特願昭６３−３３４４５
および特願昭６３−２８７１２９として、ポリフェニレ
ンエーテルにスチレン系単量体および／またはスチレン
系単量体と、スチレン系単量体と共重合可能な単量体を
グラフト」（重合して得られる変性プロピレン重合体、
およびゴム様物質から成る優れた耐熱性および力学的性
質を有する熱可塑性樹脂組成物を提唱した。

しかし、この熱可塑性樹脂組成物は高い耐熱性、力学的
性質を発現するものではあるが、成形品の剛性や・」°
法安定性などの点で必ずしも十分なものではなく、その
改良が望まれる。

また、本発明者らは特踊平１−１４８４８２として、ポ
リフェニレンエーテルにスチレン系単量体および／また
はスチレン系単量体と、スチレン系単量体と共重合可能
な単量体をグラフト共重合して得られる変性プロピレン
重合体、およびゴム様物質に平均祉子径が０．０５〜１
０μの無機充填剤を配合した熱可塑性樹脂組成物が優れ
た耐熱性、機械的性質を示すことを提唱したが、この場
合でも組成物の耐衝撃性が必ずしも十分でない場合があ
り、その改良が望まれるところであった。

［課題を解決するための手段］ 本発明者らはこれらの点に鑑み、有効な技術を開発すべ
く広汎かつ緻密に鋭意探索研究を行なった結果、加工性
、耐衝撃性、耐熱性、剛性、寸法安定性、塗装性、外観
の均一性および平滑性に優れた樹脂組成物を得ることに
成功し、本発明に到達した。

すなわち、本発明は、 （ａ）ポリフェニレンエーテルまたはポリフェニレンエ
ーテルを含む組成物、 （ｂ）（１）スチレン系単量体をグラフト共重合した変
性プロピレン重合体、またはスチレン系単量体とスチレ
ン系単量体と共重合し得る単量体との混合物をグラフト
共重合した変性プロピレン重合体、またはく１１）前記
変性プロピレン重合体とプロピレン重合体を含む組成物
、 （ｃ）エチレン−α−オレフィン共重合体ゴム、該共重
合体ゴムにスチレン系単量体および／またはスチレン系
単量体およびスチレン系単量体と共重合可能な単量体の
混合物をグラフト共重合した変性エチレン−α−オレフ
ィン共重合体ゴムのうちから選ばれる共重合体ゴム、 （ｄ）成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）よりなる組成物
中に、−炭粒子の状態で均一分散された、アスペクト比
が５以」二で長軸方向の平均粒子径が５μ以下の無機充
填剤を含有し、成分（ａ）と成分（ｂ）の比串が、成分
（ａ）が４０〜１重量％、成分（ｂ）が６０〜９９重量
％であり、成分（ａ）と成分（ｂ）の重量相１００重量
部に対し、成分（ｃ）が５〜４０市量部であり、成分（
ａ）と成分（ｂ）と成分（ｃ）との重量和１００重囲部
に対し、成分（ｄ）が１０〜６０市量部であることを特
徴とする熱可塑性樹脂組成物に関するものである。

本発明において使用される熱可塑性樹脂組成物の成分（
ａ）のポリフエンレンエーテルは、一般式［Ｉ］ Ｈ （式中、Ｒｔ　、Ｒ２、Ｒａ　、Ｒ４およびＲ５は１６
１−でも、異なっていてもよく、各々水素原子、ハロゲ
ン原子、炭化水素基もしくは置換炭化水素基、炭化水素
オキシ基もしくは置換炭化水素オキシ基を表わす。似腰
Ｒ１〜Ｒ５の内の１つは必ず水素である。） で表わされるフェノール化合物類の１秤または２秤以」
二と酸化カップリング触媒とを用い、酸素または酸素含
有ガスで酸化重合して得ることができる。

上記一般式におけるＲ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４およびＲ５
の具体例としては、水素原子、塩素原子、臭素原子、フ
ッ素原子、ヨウ素原子、メチル、エチル、ｎ−または１
ｓｏ−プロピル、ｐｒｌｓｅｃ−またはｔ−ブチル、ク
ロロエチル、ヒドロキシエチル、フェニルエチル、ベン
ジル、ヒドロキシメチル、カルボキシエチル、メトキシ
カルボニルエチル、シアノエチル、フェニル、クロロフ
ェニル、メチルフェニル、ジメチルフェニル、エチルフ
ェニルおよびアリル基などが挙げられる。

］；記一般式で示されるフェノール化合物類の具体例と
しては、フェノール、０−１ｍ−１またはｐ−クレゾー
ル、２，６−１２，５−１２，４−または３，５−ジメ
チルフェノール、２−メチル−６−フェニルフェノール
、２．６−ジフェニルフェノール、２．６−ジメチルフ
ェニル、２−メチル−６−エチルフエノール、２，３゜
５−２．３．６−または２．４．６−１−リメチルフェ
ノール、３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール、チモ
ール、２−メチル−６−アリルフェノールなどが挙げら
れる。

さらに、上記一般式以外のフェノール化合物、例えばビ
スフェノール−Ａ１テトラブロモビスフェノール−Ａル
ーゾルシン、ハイドロキノン、ノボラック樹脂のような
多価ヒドロキシ芳香族化合物と、上記一般式のフェノー
ル化合物とのへ重合でもよい。

これら化合物の中で好ましいものとしては、２゜６−ジ
メチルフェノール（２，６−キシレノール）または２，
６−ジフェニルフェノールの単独重合体および多量部の
２，６−キシレノールと少徂部の３−メチル−６−ｔ−
ブチルフェノールまたは２、　３．　６−１リメチルフ
エノールの共重合体が挙げられる。

フェノール化合物を酸化重合する際に用いる酸化カップ
リング触媒は特に限定されず、重合能を有するいかなる
触媒も本発明で用いることができる。

その代表的なものとしては、例えば、塩化第１銅−トリ
エチルアミン、塩化第１銅−ピリジンなどの第１銅塩と
第３級アミン類よりなる触媒；塩化第２銅−ピリジン−
水酸化カリウムなどの第２銅塩−アミン−アルカリ金属
水酸化物よりなる触媒；塩化マンガン−エタノールアミ
ン、酢酸マンガン−エチレンジアミンなどのマンガン塩
類と第１級アミン類よりなる触媒；塩化マンガン−ナト
リウムメチラート、塩化マンガンーナトリウムフエノラ
−１・などのマンガン塩類とアルコラードあるいはフエ
ノラ−１・からなる触媒；コバルト塩類と第３級アミン
類との組合せよりなる触媒などが挙げられる。

ポリフェニレンエーテルは、これを得る際の酸化重合反
応温度により、４０℃より高い温度で反応を行なう高温
重合と４０℃以下で反応を行なう低温重合とに大別され
、高温重合で得られるものと低温重合で得られるもので
は、物性等に違いがあることが知られているが、本発明
においては高温重合および低温重合のいずれをも採用す
ることができる。

さらに、本発明におけるポリフェニレンエーテルは、前
記重合体または共重合体に他の重合体をグラフトシた変
性物も含むものである。

例えば、エヂレンープロピレンーポリエン三元共重合体
Ｈ在下に一般式 （式中の各記号は前記と同じ意味を表わす。）で示され
るフェノール類を酸化重合したもの、ポリスチレン存在
下に一般式 （式中の各記号は前記と同じ意味を表わす。）で示され
るフェノール類を酸化重合したもの、ポリフェニレンエ
ーテル重合体または共重合体存在下にスチレンおよび／
または他の重合可能な単量体を有機パーオキシドグラフ
ト共重合したもの（特公昭４７−４７８６２号、特公昭
４ｇ−１２１９７号、特公昭４９−５Ｇ２３号、特公昭
５２−３８５９６号、特公昭５２−３０９９１すなど）
、前述のポリフェニレンエーテル重合体または共重合体
とポリスチレン系重合体をラジカル発生剤（過酸化物等
）とともに押出機中で混練し反応させたもの（特開昭５
２−１４２７９９号）等が挙げられる。

本発明においては、ポリフェニレンエーテルの極比粘度
（クロロホルム中３０℃で測定）は特に比定されないが
、奸ましくは０．２〜Ｏ，Ｇ　ｄｌ／　ｇ　。

さらに好ましくは０．２５〜０．５５ｄｌ／　ｇであり
、状況に応じて最適の極比粘度を選ぶことができる。

さらに、本発明における成分（ａ）のポリフェニレンエ
ーテルは、以下に詳述するポリフェニレンエーテル変性
物を包含するものであり、該ポリフェニレンエーテル変
性物は市場の要求等に応じて適宜使用することができる
。

ここで、ポリフェニレンエーテル変性物とは、代表的に
はポリフェニレンエーテルをラジカル開始剤の存在下ま
たは不存在下で、分子内にカルボン酸基、酸無水物基、
酸アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、エポキ
シ基、アミノ基または水酸基を１種以上有する多官能性
化合物（Ｅ）で変性して得られるものをいい、その他後
述するエポキシ化合物（Ｊ）あるいはオルガノシラン化
合物（Ｋ）等により変性したものも含まれる。

本発明において、ポリフェニレンエーテルの変性剤とし
て用いられる多官能性化合物（Ｅ）とは、分子内にカル
ボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、イミド基、カルボ
ン酸エステル基、エポキシ基、アミノ基または水酸基を
１種以」二重する多官能性化合物である。好ましくは、
分子内に（１）炭素炭素二重結合または炭素−炭素三重
結合および（ｉｉ〉カルボン酸基、酸無水物基、酸アミ
ド基、イミド基、カルボン酸エステル基、エポキシ基、
アミノ基または水酸基を１種以上間時に６する化合物（
Ｆ）が挙げられる。

化合物（Ｆ）の具体例としては、無水マレイン酸、マレ
イン酸、フマール酸、マレイミド、マレイン酸ヒドラジ
ド、無水マレイン酸とジアミンとの反応物、例えば ０　　　　　　　　　　　　０ １１１ （（ＩＩＬ、Ｒ１３は脂肪族、芳香族基を示す。）など
で示される構造を有するもの、無水メチルナジック酸、
無水ジクロロマレイン酸、マレイン酸アミド、大豆油、
キリ油、ヒマシ油、アマニ油、麻実油、綿実油、ゴマ油
、菜秤油、落花生油、椿油、オリーブ油、ヤシ油、イワ
シ油などの天然油脂類、エポキシ化大豆油などのエポキ
シ化天然油脂類、アクリル酸、ブテン酸、クロトン酸、
ビニル酢酸、メタクリル酸、ペンテン酸、アンゲリカ酸
、チグリン酸、２−ペンテン酸、３−ペンテン酸、α−
エチルアクリル酸、β−メチルクロトン酸、４−ペンテ
ン酸、２−ヘキセン酸、２−メチル−２−ペンテン酸、
３−メチル−２−ペンテン酸、α−エチルクロトン酸、
２，２−ジメチル−３−ブテン酸、２−ヘプテン酸、２
−オクテン酸、４−デセン酸、９−ウンデセン酸、１０
−ウンデセン酸、４−ドデセン酸、５−ドデセン酸、４
テトラデセン酸、９−テトラデセン酸、９−へキサデセ
ン酸、２−オクタデセン酸、９−オクタデセン酸、アイ
コセン酸、トコセン酸、エルカ酸、テトラエン酸、マイ
コリペン酸、２，４−ペンタジェン酸、２．４−へキサ
ジエン酸、ジアリル酸、ゲラニウム酸、２，４−デカジ
エン酸、２゜４−ドデカジエン酸、９．１２−へキサデ
カジエン酸、９．１２−オクタデセン酸＞酸　　へキサ
デカトリエン酸、リノール酸、リルン皺、オクタデカト
リエン酸、アイコサジエン酸、アイコサトリエン酸、ア
イコサテトラエン酸、リシノール酸、エレオステアリン
酸、オレイン酸、アイコサペンクエン酸、エルシン酸、
ドコサジエン酸、ドコサトリエン酸、ドコサテトラエン
酸、ドコサペンタエン酸、テトラエン酸、ヘキサジエン
酸、ヘキサコシエン酸、オフタコセン酸、トラアコンテ
ン酸などの不飽和カルボン酸、あるいはこれら不飽和カ
ルボン酸のエステル、酸アミド、無水物、あるいはアリ
ルアルコール、クロチルアルコール、メチルビニルカル
ビノール、アリルカルビノール、メチルプロペニルカル
ビノール、４−ペンテン−１−オール、１０−ウンデセ
ン−１−オール、プロパギルアルコール、１．４−ペン
タジェン−３オール、１．４−へキサジエン−３−オー
ル、３．５−ヘキサジエン−２−オール、２，４−へキ
サジエン−１−オール、−紋穴Ｃｎ　Ｈ２ｎ−５”’Ｃ
ｎＨ２ｏ−７０Ｈ１ＣｎＨ２□−９０Ｈ（イｌし、ｎは
正の整数）で示されるアルコール、３−ブテン−１゜２
−ジオール、２．５−ジメチル−３−ヘキセン２．５−
ジオール、１．５−へキサジエン−３゜４−ジオール、
２．６−オクタノニン−４，５−ジオールなどの不飽和
アルコール、あるいはこのような不飽和アルコールの−
ＯＨ基が、−ＮＨ２基に置き換った不飽和アミン、ある
いはブタジェン、イソプレンなどの低重合体（例えば、
平均分子量が５００からｔｏｏｏｏぐらいのもの）ある
いは高分子量体（例えば、平均分子量がｔｏｏｏｏ以−
にのもの）に無水マレイン酸、フェノール類を付加した
もの、あるいはアミノ基、カルボン酸基、水酸基、エポ
キシ基などを導入したものなどが挙げられる。

多官能性化合物（Ｅ）の他の好ましいものは、−紋穴［
Ｖ］ （Ｒ，５０）ＩＩＩＲ，４（ｃＯＱＲ１６）　ｎ（ｃＯ
ＮＲ１７Ｒ，８）　ｓ［Ｖ］ によって表わされる脂肪族カルボン酸、酸エステルおよ
び酸アミド （（ＩＩＬ、Ｒ１４は２〜２０個の炭素原子を行する直
鉛状または枝分れ組状の脂肪族飽和炭化水素基であり、 Ｒ１５は水素原子亜びに炭素原子数１〜１０のアルキル
糸、アリール基、アシル基およびカルボニルジオキシ基
から成る？！Ｔより選ばれた糸であり、Ｒ１６の谷々は
水素原子・１及びに炭素１皇子数１〜２０のアルキル基
およびアリール基から成る７！Ｔより独立に選ばれた基
であり、 ＲおよびＲ１８の谷々は水素原ｒ−・１に、びに炭素原
子７ 数１〜１０のアルキル基およびアリール県から成る群よ
り独立に選ばれた基であり、 ｍ、ｎおよびＳは、０以」二の軒数であり、ｍ＋ｎ＋ｓ
≧２である。） およびこれらの誘導体から選ばれる化合物（Ｇ）が挙げ
られる。

化合物（Ｇ）の具体例としては、オキシ酢酸、乳酸、α
−オキシ−ｎ−醋酸、α−オキシイソ酪酸、α−オキシ
−ｎ−吉草酸、α−オキシイソと草酸、２−オキシ−２
−メチルブタン酸、α−オキシ−ｎ−カプロン酸、α−
オキシイソカプロン酸、２−エチル−２−オキシブタン
酸、２−オキシ−３，３−ジメチルブタン酸、２−オキ
シ−２メチルペンタン酸、２−オキシ−５−メチルヘキ
サン酸、２−オキシ−２，４−ジメチルペンタン酸、３
−オキシプロピオン酸、β−オキシ酪酸、β−オキシイ
ソ酪酸、β−オキシ−ｎ−吉草酸、β−オキシイソ吉草
酸、２−オキシメチルブタン酸、オキシメチル酸、３−
オキシ−２−メチルペンタン酸、１，１−オキシテトラ
デカン酸、ヤラピノール酸、１，４−オキシヘキサデカ
ン酸、サビニン酸、ユニペリン酸、オキシマロン酸、メ
チルタルトロン酸、エチルタルトロン酸、ｎ−プロピル
タルトロン酸、イソプロピルタルトロン酸、オキシメチ
ルマロン酸、オキシイソプロピルマロン酸、エチル−オ
キシメチル−マロン酸、リンゴ酸、α−メチルリンゴ酸
、α−オキシ−α′−メチルコハク酸、α−オキシ−α
′、α′−ジメチルコハク酸、α−オキシ−α、α′−
ジエチルコハク酸、α−オキシ−α′−エチルコハク酸
、α−オキシ−α′−メチルーα−エチルコハク酸、ト
リメチルリンゴ酸、α−オキシグルタル酸、β−オキシ
グルタル酸、β−オキシ−β−メチルグルタル酸、α−
オキシアジピン酸、クエン酸、イソクエン酸、ノルカベ
ラード酸、アガリチン酸、グリセリン酸、α、β−ジオ
キシ酪酸、α、β−ジオキシイソ酪酸、β、β′　−ジ
オキシイソ酪酸、β、γ−ジオキシ醋酸、α、γ−ジオ
キシーβ。

β−ジメチル醋酸、α、β−ジオキシーα−イソプロピ
ル酪酸、イブロール酸、ウスチル酸−Ａ。

９．１０−ジオキシオクタデカン酸、酒石酸（光学活性
体またはラセミ体）、メソ酒石酸、メチル酒石酸、α、
β−ジオキシグルタル酸、α、γ−ジオキシグルタル酸
、α、γ−ジオキシーβ−メチルグルタル酸、α、γ−
ジオキシーβ−メチルβ−エチルグルタル酸、α、γ−
ジオキシーα。

γ−ジメチルグルタル酸、α、δ−ジオキシアジピン酸
、β、γ−ジオキシアジピン酸、６，７ジオキシドデカ
ンニ酸、７．８−ジオキシオクタデカン酸、フロイオン
酸、トリオキシ酪酸、トリオキシイソ酪酸、トリオキシ
グルタル酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、α−
メチルグルタル酸、ドブカニ酸などが挙げられる。

また、」二連の一般式［Ｖ］の誘導体とは、ラクトン、
酸無水物、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩、アミ
ン類との塩などであり、その具体例としては、β−プロ
ピオラクトン、グリコリド、ラクチド、β−メチルプロ
ピオラクトン、β、β−ジメチルプロピオラク！・ン、
β−ｎ−プロピルプロピオラクトン、β−イソプロピル
プロピオラクトン、β−メチル−β−エチルプロピオラ
クトン、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン、δ
−バレロラクトン、δ−カプロラクトン、εカプロラク
トン、１．５−オキシペンタデカン酸ラクトン、γ−ブ
チロラクトンーα−カルボン酸、パラコン酸、α−メチ
ルパラコン酸、β−メチルパラコン酸、α−エチルパラ
コン酸、α−イソプロピルパラコン酸、γ−メチルパラ
コン酸、γエチルパラコン酸、α、γ−ジメチルパラコ
ン酸、β、γ−ジメチルパラコン酸、α、α、β−トリ
メチルパラコン酸、γ、γ−ジメチルパラコン酸、ネフ
ロステラン酸、γ−バレロラクトンーγ−カルボン酸、
γ−イソプロピルーγ−ブチロラク１、ンーγ−カルボ
ン酸、α、α−ジメヂルーγ−ブヂロラクトンーγ−カ
ルボン酸、β−メチル−γ−バレロラクトンーγ−カル
ボン酸、α、β−ジメヂルーγ−バレロラクトン−γ−
カルボン酸、α、β−ジメチルーγ−ブチロラクトン−
γ−カルボン酸、ホモイソカルピン酸、α−（γ−オキ
シカルボニルプロピル）−γ−ブチロラク！・ン、β−
オキシアジピン酸−γ−ラクトン、α、δジメチルーβ
−オキシアジピン酸−γ−ラクトン、β−オキシ−β−
メチルアジピン酸−γ−ラクトン、α−（δ′　−力ル
ボキシー〇−ブチル）−γ−ブチロラクトン、α−メチ
ルイソクエン酸ラクトン、シンコン酸、α−オキシ−γ
−ブチロラクトン、β−オキシ−γ−ブチロラクトン、
δ−オキシ−γ−バレロラク！・ン、パントラクトン、
メバロン酸、リンゴ酸無水物、酒石酸無水物、オキシグ
ルタル酸無水物、α、β、γ−トリオキシ吉草酸ラクト
ン、α−オキシ−α−オキシメチルγ−ブチロラクトン
、無水コハク酸、無水グルタル酸などが挙げられる。こ
れらは、１秤または２秤以−に用いられる。

これらのうちで特に奸ましいものとしては、酒石酸、リ
ンゴ酸、クエン酸、およびこれらの誘導体が挙げられる
。その中には、かかる酸の各種の市販形態（例えば、無
水状態や水和状態の酸）も含まれる。

６用な誘導体の実例としては、クエン酸アセチル、クエ
ン酸モノステアリルおよび／またはジステアリル、Ｎ、
Ｎ’　　−ジエチルクエン酸アミド、Ｎ、Ｎ’−ジプロ
ピルクエン酸アミド、Ｎ−フェニルクエン酸アミド、Ｎ
−ドデシルクエン酸アミド、Ｎ、Ｎ’　−ジドデシルク
エン酸アミドおよびＮ−ドデシルクエン酸アミド、リン
ゴ酸カルシウム、クエン酸カルシウム、リンゴ酸カリウ
ムおよびクエン酸カリウムが挙げられる。

他の々ｒましい多官能性化合物（Ｅ）としては、（１）
酸ハロゲン化物基、最も奸ましくは酸塩化物基と、（ｉ
ｉ）少なくとも１個のカルボン酸基、カルボン酸煎水物
爪、酸エステル基または酸アミド基、好ましくはカルボ
ン酸基またはカルボン酸無水物基とを分子中にｈする化
合物（Ｈ）が挙げられる。

化合物（Ｈ）の具体例としては、アンヒドロトリメリド
酸塩化物、クロロホルミルコハク酸無水物、クロロホル
ミルコハク酸、クロロホルミルグルタル酸無水物、クロ
ロホルミルグルタル酸、クロロアセチルコハク酸無水物
、クロロアセチルコハク酸、トリメリド酸塩化物および
クロロアセチルグルタル酸が挙げられる。中でも、アン
ヒドロ！・リメリ！・酸塩化物が好適である。

これらの化合物（Ｆ）、（Ｇ）、（Ｈ）については、米
国特許第４３１５０８６および４６４２３５８号に詳し
く述べられている。

本発明においては上記の化合物の他に、以下に示すエポ
キシ化合物（Ｊ）およびオルガノシラン化合物（Ｋ）も
ポリフェニレンエーテルの変性剤として用いることがで
きる。

本発明において、ポリフェニレンエーテルの変性剤とし
て使用されるエポキシ化合物０）とは、分子内にオキシ
ラン基を有する化合物および／または二価フェノールと
エビクロロヒドリンとの縮合高分子からなるエポキシ化
合物をいう。

エポキシ化合物（Ｊ）の具体例としては、エチレンオキ
シド、プロピレンオキシド、シクロヘキセンオキシドな
どのオレフィンあるいはシクロアルケンのエポキシ化物
等が挙げられる。

また、二価フェノール類とエビクロロヒドリンとを各種
の割合で縮合させたのものも使用できる。

その代表例としては、例えばビスフェノールＡとエビク
ロロヒドリンとの縮合物（商品としては、例えばＥＬＡ
−１１５、ＥＬＡ、−１２７、ＥＬＡ−１２８、ＥＬＡ
−１３４、ＥＳＡ−０１１、ＥＳＡ−０１４、ＥＳＡ−
０１９［商品名、化学化学工業■製］など、およびユニ
オンカーバイド社のフェノキシ樹脂など）、レゾルシン
とエビクロロヒドリンとの縮合物、ハイドロキノンとエ
ビクロロヒドリンとの縮合物、テトラブロモビスフェノ
ールＡとエビクロロヒドリンとの縮合物、フェノールノ
ボラックまたはクレゾールノボラックをクリシジルエー
テル化したもの（例えば、スミエポキシＥＳＣＮ−２２
０［商品名、化学化学Ｔ業■製］シリーズなど）が挙げ
られる。

多価アルコールとエビクロロヒドリンとの縮合物も使用
できる。多価アルコールの代表例としては、エチレング
リコール、プロピレングリコール、ブヂレングリコール
、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール
、グリセリン、トリメチロールエタン、トリメチロール
プロパン、ペンタエリスリト−ルなどが挙げられる。

−価フエノールまたは一価アルコールのグリシジルエー
テル化物、例えばフェニルグリシジルエーテル、ブチル
グリシジルエーテル、クレジルグリシジルエーテルなど
も使用できる。

またアミン化合物のグリシジル化物（商品としては、例
えは化学化学王業■より市販されているアニリンのジグ
リシジル化物であるスミエポキシＥＬＮ−１２５［商品
名］）なども使用できる。

更には、エポキシ含有不飽和化合物（例えば、グリシジ
ルアクリレート、グリシジルメタクリレート、アリルグ
リシジルエーテル）の高分子量体、あるいはエポキシ含
有不飽和化合物と他の単量体（例えば、エチレン、プロ
ピレン、ブテン、スチレン、α−メチルスチレン、４−
メチル−ペンテン、クロロスチレン、ブロモスチレン、
アクリル酸、アクリル酸エステル、アクリロニトリル、
塩化ビニル、メタクリル酸、メタクリル酸エステル、無
水マレイン酸、酢酸ビニルなど）を１秤または２秤以上
用いた共重合体も使用できる。

これらの高分子量体のうちで、特にスチレン−グリシジ
ル（メタ）アクリレ−！・共重合体、エチレン−グリシ
ジル（メタ）アクリレート共重合体が好ましい。

本発明において、ポリフェニレンエーテルの変性剤とし
て使用されるオルガノシラン化合物（Ｋ）とは、分子内
に（１）酸素原子を介して炭素原子に結合した少なくと
も１個のケイ素原子、（ｉｉ）炭素−炭素三重結合もし
くは炭素−炭素三重結合、および（目１）アミノ基、メ
ルカプト基、カルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、
カルボン酸エステル基、イミド基および水酸基から選ば
れた官能基の１ｆｆｉ以りを同時に６するオルガノシラ
ン化合物である。

かかる化合物（Ｋ）においては、Ｃ−０−８ｉ成分はケ
イ素原子に直接に結合したアルコキシ基またはアセトキ
シ基として存在するものが通例である。このようなアル
コキシ基またはアセトキシ基は一般に１５個未満の炭素
原子を存し、また異柿原ｒ・（例えば、酸素）をＫ　／
１　Ｌ／でいてもよい。

更にまた、かかる化合物中には２個以−にのケイ素原ｒ
が存在していてもよい。このように複数のケイ素原子が
存在する場合、それらは酸素結合（例えば、シクロヘキ
サンの場合）、ケイ素−ケイ素結合、あるいは二言能性
り機基（例えば、メヂレン基あるいはフェニレン基）を
介して結合される。

適当なオルガノシラン化合物（Ｋ）の実例としては、γ
−アミノプロピルトリエトキシシラン、２−（３−シク
ロへキセニル）エチルトリメトキシシラン、１，３−ジ
ビニルテトラエトキシシラン、ビニルトリス（２−メト
キシエトキシ）シラン、５−ビシクロへブテニルトリエ
トキシシランおよびγ−フルカプトプロピルトリメトキ
シシランが挙げられる。

本発明において、化合物（Ｅ）、（Ｆ）、（Ｇ）、（Ｈ
）、（Ｊ）および（Ｋ）の使用量は目的に応じて種々選
ばれるが、一般には、ポリフェニレンエーテル１００重
量部に対して２００重量部以下、好ましくは８０重量部
以下、さらに好ましくは２０重量部以下、最も好ましく
は０．０１〜１０重量部である。

以上、述べた６挿の化合物（Ｅ）、（Ｆ）、（Ｇ）、（
Ｈ）、（Ｊ）、（Ｋ）によりポリフェニレンエーテルを
変性する際に、場合によってはラジカル発生剤を用いる
こともできる。用いられるラジカル発生剤としては公知
の有機過酸化物、ジアゾ化合物類が挙げられる。

例えば、２．２′−アゾビスイソブチロニトリル、 ２．２′−アゾビス（２，４，４）　−１−リメチルバ
レロニトリルなどのアゾ系化合物、メチルエチルケトン
パーオキサイド、 シクロヘキサノンパーオキサイド、 ３．３．５１−リメチルシクロヘキサノンパーオキサイ
ド、 ２．２−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ブタン、ｔ−ブ
チルハイドロパーオキサイド、 クメンハイドロパーオキサイド、 ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、 ２．５−ジメチルヘキサン−２，５−シバイドロバ−オ
キサイド、 ジｔ−ブチルパーオキサイド、 １．３−ビス（ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベ
ンゼン、 ２．５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ
）ヘキサン、 ２．５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ
）ヘキシン−３、 ラウロイルパーオキサイド、 ３．３．５−）リメチルヘキサノイルパーオキサイド、 ベンゾイルパーオキサイド、 ｔ−ブチルパーアセテ−１・、 ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、ｔ−ブチルオキ
シピバレート、 ｔ−ブチル−オキシ−２−エチルヘキサノエート、 ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−）リメチルヘキサ
ノエート、 ｔ−プチルパーオキシラウレ−１・、 ｔ−プチルパーオキシベンゾエ−！・、ジｔ−ブチルパ
ーオキシイソフタレート、２．５−ジメチル−２，５−
ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、 ｔ−ブチルパーオキシマレイン酸、 ｔ−ブチルパーオキシプロピルカーボネート、ポリスチ
レンパーオキサイドなどの各ＩＦｊｉｈ−機過酸化物で
ある。

打ましい具体例としてはベンゾイルパーオキシド、ジク
ミルパーオキシド、ジーＬｅｒＬ−ブチルパーオキシド
、ＬｅｒＬ−ブチルクミルパーオキシド、ＬｅｒＬ−ブ
チルハイドロパーオキシド、クメンハイドロパーオキシ
ド、アゾビスイソブチロニトリルなどが挙げられる。

ラジカル発生剤の使用量は、ポリフェニレンエーテル１
００市量部に対して０．旧〜１０重量部、奸ましくは０
．１〜５重量部の純量である。

本発明におけるポリフェニレンエーテル変性物は、−１
−記各挿の化合物とポリフェニレンエーテルが化学的に
反応していてもよいし、あるいは物理的な相互作用（例
えば、ポリフェニレンエーテルへの物理的吸着）であっ
てもよい。

更に、本発明における好ましいポリフェニレン変性物と
して、前述した不飽和基を有する多官能性化合物（Ｆ）
以外の不飽和単量体、または前述の不飽和基を有する多
官能性化合物（Ｆ）と、それ以外の不飽和単量体とを、
ラジカル開始剤の存在化にポリフェニレンエーテルにグ
ラフト重合せしめたものが挙げられる。

そのような不飽和単量体としては、奸ましくはビニルお
よび／またはビニリデン化合物等（Ｌ）がある。該化合
物等（Ｌ）の具体例を以下に示す。

すなわち、α−メチルスチレン、ｏ、ｍおよびｐ−メチ
ルスチレン、クロロスチレン、ブロモスチレン、ジビニ
ルベンゼン、ヒドロキシスチレン、アミノスチレンなど
に例示される芳香族ビニルまたはビニリデン化合物；エ
チレンのようなオレフィン；　（メタ）アクリル酸メチ
ル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プ
ロピル、（メタ）アクリル酸オクチル等で例示される（
メタ）アクリル酸エステル化合物；アクリロニトリル、
メタアクリロニトリルなどのシアノビニル化合物；酢酸
ビニルなどのビニルエステル化合物；メチルビニルエー
テル、エチルビニルエーテル、ブチルビニルエーテルな
どのビニルエーテル化合物；塩化ビニル、塩化ビニリデ
ンのような不飽和ハロゲン化合物などであり、これらは
１ｆｉｌｔまたは２Ｆｆｆｉ以、］二用いてもよい。

これらのグラフト重合せしめる打ましい不飽和単屯体は
、スチレン、スチレン−グリシジルメタクリレ−１・、
スヂレンーグリシジルアクリレート、スチレン−無水マ
レイン酸、スチレン−アクリル酸、スチレン−メタクリ
ル酸である。

本発明において、化合物等（Ｌ）の使用竜は、ポリフェ
ニレンエーテル１００巾量部に対し、２００市量部以下
、々ｒましくは０．５〜１００市債部、更に奸ましくは
１〜５０市量部である。

本発明におけるポリフェニレン変性物の製造法に駆足は
なく、公知の方法が用いられる。

例えば、 （１）ポリフェニレンエーテル、および上記化合物をペ
レット、粉末、細片状態などで高速撹ＰＩ’機などを用
いて均一混合した後、溶融混練して配合させる方法、 （２〉ポリフェニレンエーテルを溶解させた、あるいは
膨潤させた溶液に上記化合物を加えて溶解あるいは膨潤
させ、撹押しながら加熱する方法、（３〉ポリフェニレ
ンエーテルに１一記化合物を加え、水中に分散させ、撹
押しながら加熱する方法である。

これらの方法では、ポリビニルアルコール、ドデシルベ
ンゼンスルホン酸ソーダ、リン酸カルシウムのような分
散安定剤を用いることが好ましい。

また、場合によってはポリフェニレンエーテルを溶解ま
たは膨潤させる溶剤を加えてもよい。

（１〉の方法において、溶融混練する温度、時間に特に
ｉｌＪ限はない。温度としては化合物の挿類および量な
どによっても若干変るが、一般には１５０〜３５０℃の
範囲がとられる。

溶融混練する装置としては溶融活性体を取扱い得る方法
であればいかなる方法でもよく、バッチ方式、連続方式
のいずれの方法も使用できる。

その具体例としては、例えば単軸あるいは多軸の押出機
、バンバリーミキサ−ロール、ニダーなどが挙げられる
。

（２）および（３）の方法において用いる溶媒としては
特に制限はなく、ポリフェニレンエーテルを溶解あるい
は膨潤させることのできるものであればよい。

その具体「りとしては、クロロホルム、塩化メチレン、
ベンゼン、キシレン、クロロベンゼン、シクロヘキサン
、スチレン、トルエン、０−クロロフェノールなどが挙
げられる。また、溶解あるいは膨潤させることができれ
ば、混合溶媒であってもかまわない。

配合させる温度、時間に関しては特に制限はなく、温度
としては、一般に２０〜２５０℃、時間としては１分〜
１０時間までの範囲がとられる。

本発明において、ポリフェニレンエーテル変性物を用い
る時には、予めポリフェニレンエーテル変性物をつくっ
ておき、次いで他の成分と混合し、本発明の樹脂組成物
を製造することが好ましいが、変性剤としての前記化合
物およびポリフェニレンエーテルおよび本発明の他の成
分を一括して混合し、樹脂組成物をつくることも可能で
ある。

本発明においては、−に述の成分（ａ）のポリフェニレ
ンエーテルおよびポリフェニレンエーテル変性物は単独
で、もしくは２挿置」二を併用して使用することができ
る。

本発明における成分（ａ）のポリフェニレンエ−テを含
む樹脂組成物とは、前述のポリフェニレンエーテルおよ
び／またはポリフェニレンエーテル変性物と１種以上の
他の高分子化合物からなる樹脂組成物を意味する。

他の高分子化合物としては、例えばポリメチルペンテン
などのポリオレフィン；ポリ塩化ビニル、ポリメチルメ
タクリレート、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルピリジン、
ポリビニルカルバゾール、ポリアクリルアミド、ポリア
クリロニトリル、エチレン−酢酸ビニル共重合体、アル
ケニル芳香族樹脂などの各種ビニル化合物の単独重合体
および共重合体；ポリカーボネート、ポリスルホン、ポ
リエチレンテレフタレー１−、ポリブチレンテレフタレ
ート、ポリアリーレンエステル（例えば、ユニチカ■の
Ｕポリマー）、ポリフエニレンスルフイド；６−ナイロ
ン、６．６−ナイロン、１２−ナイロンなどのポリアミ
ド；ポリアセタールなどの縮合系高分子化合物などが挙
げられる。更には、シリコーン樹脂、フッ素樹脂、ポリ
イミド、ポリアミドイミド、フェノール樹脂、アルキッ
ド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、ダポ
ン樹脂など各秤熱硬化＋１樹脂も挙げられる。

本発門において使用される熱可塑性樹脂組成物の成分（
ｂ）としては、（１〉スチレン系単量体、またはスチレ
ン系単量体とスチレン系単重体と共重合し得る単量体と
の混合物をグラフトノ（中白した変ｔ／Ｉ：、プロピレ
ン重合体、または（ｉｉ〉前記変性プロピレン重合体と
プロピレン重合体を含む組成物を用いる。

ここでいう変性プロピレン重合体とは、プロピレン重合
体１００重量部に対して、スチレン系単量体またはスチ
レン系単量体とスチレン糸車固体と共重合し得る単量体
を０．２〜１５０重量部、奸ましくは２〜９Ｃ）Ｉｊ重
量部更に奸ましくは３〜７０重量部グラフト共重合して
なるものである。

グラフト共重合する単量体が０．２重量部未満では樹脂
改質効果が認められず、１５０重量部を越えると耐薬品
性が低下する。

ここで、プロピレン重合体とは、プロピレン単独重合体
またはプロピレン共重合体を意味し、プロピレン共重合
体とは、プロピレンと炭素数２〜１８個の範囲の他のα
−オレフィンとのランダムまたはブロック共重合体を意
味する。

プロピレン共重合体の具体例としては、エチレン−プロ
ピレン共重合体、プロピレン−１−ブテン共重合体、プ
ロピレン−１−ヘキセン共重合体、プロピレン−４−メ
チル−１−ペンテン共重合体、プロピレン−１−オクテ
ン共重合体などを挙げることができる。

また、該プロピレン重合体には、必要に応じてエチレン
−α−オレフィン共重合体および／または該共重合体の
スチレン変性物を配合することができる。配合するエチ
レン−α−オレフィン共重合体としては、その密度が０
．８２〜０．９２ｇ／ｃｍ３であるものが好ましく用い
られる。

プロピレン重合体としては、必要に応じて高結晶性プロ
ピレン重合体を使用することができる。

ここでいう高結晶ＰＬプロピレン重合体とは、プロピレ
ンのポモポリマーまたはブロックコポリマーの第１王程
で中白された第１セグメントであるプロピレンのホモポ
リマ一部分の沸騰へブタン不溶部のアイソタクチック・
ペンタッド分率が０．９７０以」二のもの、または該プ
ロピレン重合体のホモポリマ一部分の沸騰へブタン不溶
部のアイソタクチック・ペンタッド分率が０．９７０以
上で、かつ沸騰へブタン可溶部の含有量が５．０重量％
以下であり、かつ２０℃キシレン可溶部の含有量が２．
０重量％以下であるものをいう。

このような高結品性プロピレン重合体は、例えば特１３
Ｍ昭６０−２８４０５号、同ｆｌｉｐ−２２８５０４号
、同６１−２１８６０６号、同６１−２８７９１７号に
例示の方法で製造することができる。

また、高い剛性が要求される分９ｊ）においては、核発
生剤をプロピレン重合体に配合することが好ましい。例
えば芳香族カルボン酸のアルミニウム塩またはすトリウ
ム塩（特開昭５８−８０８２９号）、芳香族カルボン酸
、芳香族リン酸金属塩、ソルビトール誘導体（特公昭５
５−１２４６０号、特開昭５８−１２９０３６号）など
を添加するとこれらが結品核の核発生剤（以下「造核剤
」という）となって高結晶性が得られることが知られて
いる。

また、これらの造核剤のほか、炭素数６以上のビニルシ
クロアルカン重合体も造核剤として有効に作用すること
が知られている（特開昭６２−１７３８号）。

すなわち、プロピレン重合体に炭素数６以上のビニルシ
クロアルカン重合体をブレンドして得られる組成物であ
って、ビニルシクロアルカン単位を該組成物中に０．０
５ｗＬｐｐｍ〜ｌｏ０００ｗＬｐｐａ＋含有するプロピ
レン重合体組成物は、より高い結晶性を有するものであ
る。

また、先述の高結晶性プロピレン重合体に該ビニルシク
ロアルカン重合体をブレンドすることによって高剛性の
プロピレン重合体を得ることができる。

プロピレン重合体（プロピレン単独重合体、およびプロ
ピレンツ（重合体）は単独で、もしくは２秤類以−Ｌを
俳用して用いることができる。

本発明で成分（ｂ）において、−に記プロピレン重合体
にグラフト共重合してプロピレン重合体を変性するのに
用いられるスチレン系単量体は、−紋穴［ＩＩ］ （式中、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲ１０は同一ま
たは異なるものであり、各々水素原ｒ、ハロゲン原子、
炭化水素またはへ換炭化水素爪、炭化水素オキシ基また
は同換炭化水素オキシ基表わし、Ｒ１□は水素原子また
は炭素数１〜４の低級アルキル基を表わす。） で示される。

」二記の一般式［１］中のＲ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒおよび
Ｒｌｏの具体例としては、水素原子；塩素、臭素、ヨウ
素などのハロゲン原子、メチル、エチル、プロピル、ビ
ニル、アリル、ベンジル、メチルベンジルなどの炭化水
素基；クロロメチル、ブロモメチルなどの置換炭化水素
基；メトキシ、エトキシ、フェノキシ、モノクロロメト
キシなどの炭化水素オキシ基または置換炭化水素オキシ
基などが含まれる。

また、Ｒ１□の具体例としては、水素原子；メチル、エ
チルなどの低級アルキル基などが挙げられる。

スチレン系単量体の具体例としては、スチレン、２．４
−ジクロルスチレン、ｐ−メトキシスチレン、ｐ−メチ
ルスチレン、ｐ〜フェニルスチレン、ｐ−ジビニルベン
ゼン、ｐ−（クロロメ！・キシ）−スチレン、α−メチ
ルスチレン、０−メチル−α−メチルスチレン、ｍ−メ
チル−α−メチルスチレン、ｐ−メチル−α−メチルス
チレン、ｐ−メトキシ−α−メチルスチレンなどが挙げ
られる。これらは１挿または２挿以上混合して用いるこ
とができる。

これらの中でもスチレンが好ましく用いられる。

本発明において使用される熱可塑性樹脂組成物の成分（
ｂ）の変性プロピレン重合体を調製するためのグラフト
共重合体成分としては、前記スチレン系単量体のほか、
前記スチレン系単量体およびそれと」ｌ：市合し得る単
量体との混合物を使用することができる。

スチレン系単量体と共重合し得る単量体を適当に選択し
、プロピレン重合体とグラフ！・共重合しポリフェニレ
ンエーテルまたはポリフェニレンエーテルを含む組成物
に配合することにより、高い力学的性質をｈする熱可塑
性樹脂を得ることができる。

ここで、スチレン系単量体と共重合し得る単量体の具体
例としては、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、
フマル酸およびマレイン酸、ビニルケトン、無水マレイ
ン酸、アクリル酸、メタクリル酸、塩化ビニリデン、マ
レイン酸エステル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸
エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸ブチル、
アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロ
ピル、アクリル酸ブチル、塩化ビニル、酢酸ビニル、ジ
ビニルベンゼン、酸化エチレン、塩化ビニリデン、マレ
イン酸エステル、イソブチン、アルキルビニルエーテル
、アネト−ル、インデン、クマロン、ベンゾフラン、１
，２−ジヒドロナフタリン、アセナフチレン、イソプレ
ン、クロロプレン、トリオキサン、１，３−ジオキソラ
ン、プロピレンオキシド、β−プロピオラクトン、ビニ
ルビフェニル、１，１−ジフェニルエチレン、１−ビニ
ルナフタリン、２−ビニルナフタリン、２ビニルピリジ
ン、４−ビニルピリジン、２．３ジメチルブタジエン、
エチレン、プロピレン、アリルトリメチルシラン、３−
ブテニルトリメチルシラン、ビニルカルバゾール、Ｎ、
Ｎ−ジフェニルアクリルアミド、フマルニトリルなどを
挙げることができる。また、これら単量体の誘導体も使
用することができる。

これらは単独で、もしくは２秤以」二を併用して使用す
ることができる。

これらの単量体の中で好ましいのは、無水マレイン酸、
メタクリル酸メチル、グリシジルアクリレート、グリシ
ジルメタクリレ−１・、アクリロニトリルなどである。

本発明において、スチレン系単重体とスチレン系単量体
と共重合し得る単量体との混合比率は、Ｕ的に応じて任
意に変えることができるが、スチレン系単量体が１〜１
００ｉＴｆ量％であることが好ましい。

本発明において、スチレン系単重体、またはスチレン系
単重体とスチレン糸車は体と共重合し得る単量体との混
合物をグラフ１−Ｊｔ［合して変性プロピレン重合体を
製造する方法は特に限定はなく、例えば懸濁重合法、乳
化重合法、溶液中合法あるいは塊状重合法（ｍ合槽を用
いる方法の他に押出機を用いる方法も含む。）等の周知
のいずれの方法も採用することができる。

長体的には、例えばアニオン束合によって、まずスチレ
ンとアクリロニトリルのＪ（重合体を製造し、次にこの
共重合体とプロピレン重合体を以下に示すような過酸化
物とともに溶融混練して、変性プロピレン共重合体を得
る方法や、あるいはラジカル重合によって、プロピレン
重合体にスチレン系単量体ならびにグリシジルメタクリ
レ−１・などを共重合させる方法などを挙げることがで
きる。

ここで、上記変性プロピレン重合体を製造する際に用い
る過酸化物は特に限定されず、所望のものを適宜選択使
用することができる。

そのような有機過酸化物としては、前述したポリフェニ
レンエーテル変性物を調製する際に適用できるものとし
て例示した６挿の６機過酸化物を挙げることができる。

上述したように本発明の熱可塑性樹脂組代物に使用され
る成分（ｂ）は、（１〉スチレン系単量体をグラフト共
重合した変性プロピレン重合体、またはスチレン系単量
体とスチレン系単量体と）（重合し得る単量体との混合
物をグラフト共重合した変性プロピレン重合体、または
（ｉｉ）前記変性プロピレン重合体とプロピレン重合体
を含む組成物であるが、この成分（ｂ）には、必要に応
じて酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、造核剤、帯電防
止剤、無機または有機系着色剤、防桔剤、架橋剤、発泡
剤、滑剤、可塑剤、蛍光剤、表面平滑剤、表面光沢改良
剤などの台秤の添加剤を配合することができる。

本発明において、成分（ｂ）のスチレン系単量体、また
はスチレン系単量体とスチレン系単量体と共重合し得る
単量体との混合物をグラフト共重合して得られる変性プ
ロピレン重合体は、そのグラフト効率が４０％以りのも
のが奸ましく用いられる。

ここでグラフト効率とはスチレンおよび／またはスチレ
ンおよびスチレンと共重合可能な単量体の混合物がプロ
ピレン重合体のグラフト鎖を形成する比率を意味し、成
分（ｂ）中にｎ在する、該単量体の重合で得られたグラ
フト１′ｌ、単独重合体のうちで該グラフト釘１を形成
するものの割合をいグラフト効率は周知の方法で求める
ことができるが、成分（ｂ）を適当な溶媒、例えばメチ
ルエチルケトンに溶解、除去し、ポリスチレン部とグラ
フト鎖部分をおのおの計量することによってそのグラフ
ト効率を求めることができる。

溶媒はグラフト共重合に用いた単量体によって適当に選
択することができる。

グラフト効率は以下の式から求めることができる。

［グラフト鎖部分重量／（単独重合体重量＋グラフト鎖
部分重量）］×１００（％） グラフト効率が４０％未満だとポリフェニレンエーテル
と変性プロピレン重合体との相溶性が１・分ではないた
めに組成物の諸物性が低下する。

本発明における成分（ｃ）のエチレン−α−オレフィン
共重合体ゴムとしては、エチレンと他のα−オレフィン
、例えばプロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−
ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン等
との共重合体もしくはエチレン−プロピレン−１−ブテ
ン共重合体等の二元」〔重合体ゴム等が例示される。

また、これらに他の重合成分、例えばブタジェン、エチ
リデンノルボーネン、１，４−ジシクロペンタジェン、
スチレン−ブタジェンゴム等との多元」（重合体でゴム
的性質を何するものも含まれる。

これらの中ではエチレン−プロピレン」（重合体、エチ
レンーブテンノｌ：重合体等が灯ましく用いられる。

成分（ｃ）の該ＪｔＵｊ合体は、ランダム」（重合体、
ブロックノい■合体、グラフト」（重合体などの台秤の
重合体を、いずれも本発明のゴム様物質として用いるこ
とができるが、ランダム共重合体が奸ましく用いられる
。

本発１Ｉ１１に使用されるエチレン−プロピレン共重合
体は７０℃のキシレン溶液で測定した極限枯度が２．０
以下であり、かつ］（市重合体のエチレン組成比は４０
〜８５ｗＬ％が奸ましく、４５〜８０ｗＬ％がより好ま
しい。またエチレン−ブテン共重合体は極比粘度が１．
５以下であり、かつ共重合体中のエチレン組成比は７５
〜９０ｖ（％が好ましく、８０〜９０ｗｔ％がより好ま
しい。これらエチレン−α−オレフィン共重合体の梅限
粘度が上記の範囲より大きければ組成物の流動性を低下
させ、かつ混練時に高剪断を与えても共重合体が微細分
散するのが困難となり、その結果、組成物の衝撃強度の
低下が大きくなる。またエチレン−α−オレフィン共重
合体のエチレン組成比が上記の範囲より大きければ共重
合体のゴム弾性が失われ衝撃強度の改良効果が少ない。

またエチレン組成比が上記の範囲より少なければ組成物
の剛性低下が大きい欠点がある。

また、これら共重合体の変性物も本発明のゴム様物質と
して用いることができる。このような変性物としては、
例えばスチレン、無水マレイン酸、グリシジルメタクリ
レート、グリシジルアクリレートまたはカルボン酸含有
化合物の単独あるいは２種以上で変性したものなどを挙
げることができる。

本発明において、組成物中の成分（ｃ）の共重合体ゴム
は、その組成が上記の範囲内であり、しかもゴムの（ド
均粒子径が０．５〜４μであることがｂｒ−ましい。該
」（重合体の平均粒子径が上記の範囲外であるときには
組成物の衝撃強度が大幅に低下するため奸ましくない。

本発明の成分（ｄ）は、アスペクト比５以」二で長軸方
向の・１え均拉子径が５μ以下の無機充填剤であり、該
無機充填剤は上述の成分（ａ）、成分（ｂ）および成分
（ｃ）よりなる組成物中に一次ｎ子の状態で均一分散さ
れているものである。

該無機充填剤のアスペクト比が５より小さいと該無機充
填剤による補強効果が少なく高い剛性度を得ることがで
きない。

また、該無機充填剤の長軸方向の平均粒子径が５μを越
えると組成物の衝撃強度が大幅に低下して打ましくない
。

また該無機充填剤が組成物中で凝集体を形成していると
か、あるいは局所的に分布している場合には、組成物は
高い剛性度を発現することができず、該無機充填剤は一
次粒子の状態で均一分散していることが必須である。

該無機充填剤としては、タルク、炭酸カルシウム、クレ
ー、シリカ、炭酸マグネシウム、硫酸バリウム、酸化チ
タン、アルシナ、石膏等が例示され、中でもタルクが好
ましく用いられる。

本発明において、成分（ａ）と成分（ｂ）の比率は成分
（ａ）が４０〜１重量％、成分（ｂ）が６０〜９９重量
％である。

成分（ａ）が１重量％未満だと組成物の耐熱性改良の効
果が認められず、また成分（ａ）が４０重量％を越える
と組成物の溶融流動性が低下し、それに伴って成分（ｄ
）の無機充填剤の分散性が悪くなり組成物の剛性度が低
下して好ましくない。

本発明においては、成分（ａ）と成分（ｂ）との重量和
１００重量部に対し、成分（ｃ）は５〜４０重量部であ
る。

成分（ｃ）が４０重量部を越すと組成物の耐熱性が損な
われ、また成分（ｃ）が５重量部未満だと組成物の耐衝
撃性の改良効果が小さく好ましくない。

本発明において、成分（ａ）と成分（ｂ）と成分（ｃ）
の市星和１００重量部に対し、成分（ｄ）は１０〜６０
市量部である。

成分（ｄ）が１０市量部未満であると組成物の高い剛性
度が得られず、また６０重量部を越えると組成物の耐衝
撃性、流動性が低下し、しかも組成物の成形品外観ち不
良となりｌ’ｆましくない。

本発明を実施するに際しては、必要に応じて酸化防止剤
、熱安定剤、光安定剤、難燃剤、滑剤、帯゛−七防止剤
、無機またはｆ′ｉ機系省色剤、防鯖剤、架も５剤、発
泡剤、螢光剤、表面平沿剤、表面光沢改良剤などの台秤
の添加剤を製造下片中あるいはその後の加圧下杵におい
て添加することができる。

難燃剤について更に詳しく説明すると、本発明において
行用な難燃剤は当業名に広く知られている一群の化合物
を含む。

一般的には、これらの中でより重要な化合物、例えば臭
素、塩素、アンチモン、リンおよび窒素のような難燃性
を付与できるこれらの元素を六む化合物が用いられる。

例えば、ハロゲン化何機化合物、酸化アンチモン、酸化
アンチモンとハロゲン化有機化合物、酸化アンチモンと
リン化合物、リン単体あるいはリン化合物、リン化合物
あるいはリン−窒素結合を有する化合物とハロゲン含有
化合物、あるいはこれらの２秤以１１＃、合したちなど
が用いられる。

難燃性添加物の量は厳密なものではなく、難燃性を付与
するのに充分な量であればよい。あまり多くすることは
軟化点の低下など、物理的特性を損なうので、得策では
ない。これらの適正垣としては、成分（ａ）のポリフェ
ニレンエーテルまたはポリフェニレンエーテルを含む樹
脂組成物１００重量部に対し難燃剤は０．５〜５０市喰
部、好ましくは１〜２５重量部、更に奸ましくは３〜１
５重量部配合される。

難燃剤として有用なハロゲン含有化合物としては次式で
示されるものがある。

上記式中、ｎは１〜１０であり、Ｒ１２はアルキレン、
アルキリデンまたは脂環結合（例えば、メチレン、エチ
レン、プロピレン、イソプロピレン、イソプロピリデン
、ブチレン、イソブチレン、アミレン、シクロヘキシレ
ン、シクロペンチリデンなど）、エーテル、カルボニル
、アミン、イオウＳ　６−結合（例えは、スルフィド、
スルホキシド、スルホン）、カーボネート、リン六ｆＥ
結合などの基からなる群より選ばれる。

また、Ｒ１２は芳香族、アミ八エーテル、エステル、カ
ルボニル、スルフィド、スルホキシド、スルホン、リン
３Ｇ結合などの基によって結合された２つまたはそれ以
上のアルキレンまたはアルキリデン結合からなるものち
よい。

ＡｒおよびＡｒ’　はフェニレン、ビフェニレン、ター
フェニレン、ナフチレンなどのような単環あるいは多環
の炭素環式芳容族基である。

ＡｒおよびＡｒ’　は同一であってち異なっていてもよ
い。

Ｙは有機または無機、またはＧ機金属茫からなる群より
選ばれる置換基である。Ｙによって表わされる置換基は
、（１）例えば、塩素、臭素、ヨウ素またはフッ素のよ
うなハロゲン、（２）−紋穴−０Ｅ（式中、Ｅは下記Ｘ
１と同様の一価の炭化水素基）のエーテル基、（３）−
０Ｈ基、（４）１価の炭化水素基、または（５〉他の置
換基、例えばニトロ基、シアノ基などである。ｄが２以
上のときＹは同一であっても異なっていてもよい。

Ｘｌは、例えば次のような一価の炭化水素基である。

メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、デ
シルのようなアルキル基；フェニル、ナフチル、ビフェ
ニル、キシリル、トリルなどのようなアリール基；ベン
ジル、エチルフェニルなどのようなアルアルキル基；シ
クロペンチル、シクロヘキシルなどのような環式脂肪族
基；ならびに不活性置換基をその中に含む一価の炭化水
素Ｊｅｔ；。

Ｘｌを２つ以上用いるときには、それらは同じであって
も異なってもよい。

ｄは１からＡｒまたはＡｒ’からなる芳香族環りの同換
可能な水素の数人数に等しい最大値までの整数を表オ）
す。

ｅは０からＲ１２上のべ換可能な水素の数によって決め
られる最大値までの整数を示す。

ａ、ｂおよびＣは０を含めた整数を示す。ｂが０でない
ときは、ａもＣもＯでない。そうでなければａまたはＣ
のいずれか一方が０であってもよ０゜ｂが０のときは芳
香族糸は炭素−炭素の直接粘合で互いに結合される。

芳香族基ＡｒおよびＡｒ’ｌ−の水酸糸または買換糸Ｙ
はその芳香族環りのオルソ（Ｏ）、メタ（ｍ）およびパ
ラ（ｐ）位１べを任意にとることができる。

上記式の具体例としては、以下のものが挙げられる。

２．２−ビス−（３’、５−ジクロロフェニル）プロパ
ン、 ビス−（２−クロロフェニル）−メタン、１．２−ビス
−（２，６−ジクロロフェニル）−エタン、 １．１−ビス−（４−ヨードフェニル）−エタン、 １．１−ビス−（２−クロロ−４−ヨードフェニル）−
エタン、 １．１−ビス−（２−クロロ−４−メチルフェニル）−
エタン、 １．１−ビス−（３，５−ジクロロフェニル）−エタン
、 ２．２−ビス−（３−フェニル−４−ブロモフェニル）
−エタン、 ２．３−ビス−（４，６−ジクロロナフチル）−プロパ
ン、 ２．２−ビス−（２，６−ジクロロフェニル）−ペンタ
ン、 ２．２−ビス−（３，５−ジクロロフェニル）−ヘキサ
ン、 ビス−（４−クロロフェニル）−フェニルメタン、 ビス−（３，５−ジクロロフェニル）−シクロヘキシル
メタン、 ビス−（３−ニトロ−４−７’ロモフエニルフエニル）
−メタン、 ビス−（４−オキシ−２，６−ジクロロ−３＝メトキシ
フエニル）−メタン、 ２．２−ビス−（３，５−ジブロモ−４−オキシフェニ
ル）−プロパン、 ２．２−ビス−（３，５〜ジクロロ−４−オキシフェニ
ル）−プロパン、 ２．２−ビス−（３−ブロモ−４−オキシフェニル）−
プロパン、 ならびに上記具体例中の２個の脂肪族基の代りにスルフ
ィド、スルホキシ等を用いたビス芳香族化合物、例えば
、 テトラブロモベンゼン、 ヘキサクロロベンゼン、 ヘキサブロモベンゼン、 ２．２′　−ジクロロビフェニル、 ２．４′−ジブロモビフェニル、 ２．４′−ジクロロビフェニル、 ヘキサブロモビフェニル、 オクタブロモビフェニル、 デカブロモビフェニル、 ２〜１０個のハロゲン原子を含むハロゲン化ジフェニル
エーテル、 ２．２−ビス−（３，５−ジブロモ−４−オキシフェニ
ル）−プロパンとホスゲンより重結合された重合度１〜
２０のオリゴマーなどが挙げられる。

本発明において用いられる難燃剤として好ましいハロゲ
ン化合物は、塩素化ベンゼン、臭素化ベンゼン、塩素化
ビフェニル、塩素化ターフェニル、臭素化ビフェニル、
臭素化ターフェニルのような芳香族ハロゲン化合物、ま
たは２価のアルキレン基で隔てられた２つのフェニル核
を含み、そしてフェニル核１個について少なくとも２つ
の塩素あるいは臭素原子を有する化合物、または少なく
とも２つの上記のものの混合物である。特に好ましいの
はへキサブロモベンゼン、および塩素化ビフェニルある
いはターフェニルまたはこれと酸化アンチモンとの混合
物である。

本発明において用いられる難燃剤として奸ましいリン化
合物の代表的なものは、次の一般式を何するものおよび
窒素類似化合物である。

Ｑ−０−Ｐ−０−Ｑ 上記式中、それぞれのＱは同一または異なった基であっ
て、アルキル、シクロアルキル、アリール、アルキル置
換アリールおよびアリール置換アルキルのような炭化水
素基；ハロゲン：水素ならびにそれらの組合せを含む。

適当なリン酸エステルの代表的な例としては次のものが
ある。

リン酸フェニル◆ビスドデシル、 リン酸フェニル◆ビスネオペンチル、 リン酸水素フェニルエチレン、 リン酸フェニル−ビス−（３，５，５’　　−１−リメ
チルヘキシル）、 リン酸エチルジフェニル、 リン酸−２−エチルへキシルジー（ｐ−１−リル）、 リン酸水素ジフェニル、 リン酸ビス−（２−エチルヘキシル）−ｐ−トリル、 リン酸トリトリル、 リン酸ビス−（２−エチルヘキシル）−フェニル、 リン酸トリ（ノニルフェニル）、 リン酸水素フェニルメチル、 リン酸−ジ（ドデシル）−ｐ−）−リル、リン酸トリフ
ェニル、 リン酸ハロゲン化トリフェニル、 リン酸ジブチルフェニル、 リン酸２−クロロエチルジフェニル、 リン酸ｐ−トリルビス−（２，５，５’　　−トリメチ
ルヘキシル）、 リン酸２−エチルへキシルジフェニル、リン酸水素ジフ
ェニル。

最も好ましいリン酸エステルはリン酸トリフェニルであ
る。リン酸トリフェニルをヘキサブロモベンゼンと組合
せて用いること、あるいはリン酸トリフェニルを酸化ア
ンチモンと組合せて用いることも好ましい。

その他の難燃ｔｘｂ添加物としては、窒化塩化リン、リ
ンエステルアミド、リン酸アミド、ホスフィンアミド、
トリス（アジリジニル）ホスフィンオキシトあるいはテ
トラキス（オキシメチル）ホスホニウムクロリドのよう
なリン−窒素結合を念む化合物がある。

本発明の熱可塑性樹脂組成物を製造する方法に特に制限
はなく、通常の公知の方法を用いることができるが、工
業的見地からみて実際には溶融状態で混練する方法が好
ましい。溶融混純には一般に使用されている一軸または
二軸の押出機、台秤のニーダ−等の混練装置を用いるこ
とができる。

本発明の特徴である、成分（ｄ）の無機充填剤を一次粒
子の状態で均一分散させ、成分（ｃ）の共重合体ゴムを
０．５〜４μの大きさに分散させるためには、高剪断速
度を与える混練機、例えばバンバリーミキサ−１二軸の
高混練機などを使用するのが好ましい。

混練に際しては、各成分は予めタンブラ−もしくはヘン
シェルミキサーのような装置で均一に混合することが好
ましいが、必要な場合には混合を省き、混練装置にそれ
ぞれ別個に定量供給する方法も用いることができる。

混練された樹脂組成物は、射出成形、押出成形、その他
各種の成形法によって成形されるが、予め混練の過程を
経ず、射出成形や伸出成形時にトライブレンドして溶融
加工操作中に混練して本発明の樹脂組成物とし、直接成
形加工量を得ることもできる。

本発明においては、混練順序に特に制限はなく、成分（
ａ）、成分（ｂ）、成分（ｃ）および成分（ｄ）を−括
混練してよく、また予め成分（ａ）と成分（ｂ）を混練
した後、次いで成分（ｃ）および成分（ｄ）を混練して
ちよい。更には、その他の混練即席もとり得る。

［相違］ 本発１川の凸可塑性樹脂組成物は、加圧性、耐衝撃性、
耐熱性、剛性、寸法安定性、塗装性、外観の均一性およ
び・１え滑性に優れた樹脂組成物であり、このような特
性を生かして１１出戊形、押出成形、ブロー成形、プレ
ス成形等により成形品、シート、積Ｉｔう物等に用いら
れるものである。

特に自動車用部品、例えはバンパー、グローブボックス
、コンソールボックス、ブレーキオイルタンク、ラジェ
ータークリル、クーリングファン、ランプハウジング、
エアクリーナー、インストルメントパネル ンドトリム、ドアーパネル、ホイール力バー、サイドプ
ロテクター、エアーインテーク、ガーニッシュ、トラン
クリッド、ボンネット、シロッコファン、ルーフ等の内
装・外装置イｆｊｒ、更には耐熱性の要求される機城部
品に用いられる。また二輪軍用部品として、例えはカバ
リング刊、マフラーカバー　レッグシールド等に用いら
れる。更に、電気、電子部品としてハウジング、シャー
シーコネクター、プリント基板、プーリー、その他、強
度および耐熱性の要求される部品に用いられる。

［実施例］ 以下、実施例により本発明を説明するが、これらは単な
る例示であり、本発明はこれに比定されることはない。

なお、実施例中の荷重たわみ温度試験（Ｈ．Ｄ。

Ｔ，）はＪＩＳ　　Ｋ７２０７、アイゾッ！・衝撃強度
（厚さ３．２　ｍｍ）はＪ　Ｉ　Ｓ　　Ｋ７１１０に従
い測定した。

また、実施例中におけるポリフェニレンエーテルの還元
粘度（η８，／Ｃ）は０．５ｇ／ｄｉ溶液のクロロボル
ム溶液について２５℃で測定した値である。

またプロピレン重合体のメルトフローインデックス（Ｍ
Ｉ）はＪＩＳ　　Ｋ８７５ｇにしたがい、温度２３０℃
、荷重２．１６ｋｇで測定した。

デュポン式衝撃強度はＪ　Ｉ　Ｓ　　Ｋ−５４００の治
具を用い厚さ２ｍｍの平板成形品を０℃の雰囲気中で）
ＩＩＩ定し、半数の破壊のエネルギーを／ｌｔ＋＋定し
た。

組成物中の」ｌ−重合体ゴムの１＆子径は電子頭微鏡を
用いて／１１り定した。

実施例および比較例において使用した成分（ａ）、（ｂ
）、（ｃ）および（ｄ）は以下のとおりである。

成分（ａ）：ボリフエニレンエーテル ηＳｐ／Ｃ＝０．３４の実験室で申合したポリフェニレ
ンエーテルを使用した。

以下、これをＡ−１と略記する。

成分（ｂ）：変性プロピレン重合体 （１）住良ノーブレンＨ５０１　［商品名、住良化学王
業■製、ＭＩ＝３．５］１００重情部を、オートクレー
ブ中へ水３　０　０　ｒＴｊ＠部、スチレンモノマ−２
５市頂部、グリシジルアクリレ−１・３銀量部、メトロ
ース９０ＳＨ−１００　［商品η、分散剤］６市組部、
およびパーブチルｒ’Ｖ［Ｉ＋’＋ｉ品η、ラジカル開
始剤］　１．８　ｒ’１部とともに投入し、窒素を吹き
込みながら、１１５°Ｃまて１．５時間かけて昇１．１
，λし、さらに１１５℃で２時間反応させた後冷却し、
真空乾燥後、変性したプロピレン重合体を回収した。

以下、この重合体をＢ−ｌと略記する。

（ｉｉ）プロピレン重合体として住良ノーブレンＹＩＯ
Ｉ　［商品名、住良化学工業■、ＭＩ＝１２］のペレッ
ト１００重量部に対して、無水マレイン酸３．４重量部
、スチレン２．９重量部、ラジカル開始剤として、１，
３−ビス（ｔ−ブチルパーオキシイソプロビル）ベンゼ
ン（三建化工■製、サンベロツクス−ＴＹＩ・３；商品
名）をプロピレンホモポリマーに６重量％担持させたも
の０．４重量部および安定剤であるイルガノックス１０
１０　（商品名、チバガイギー社製）０．１重量部をヘ
ンシェルミキサーで均一に混合した後、日本製鋼■製Ｔ
ＥＸ４４ＳＳ−３ＱＢＷ−２Ｖ型２軸押出機にて、温度
２３３℃で溶融混練し、変性プロピレン重合体を得た。

以下、この重合体をＢ−２と略記する。

成分（ｃ）：共重合体ゴム 実験室で下記５種類の共重合体ゴムを調製した。

その極比粘度η（７０℃のキシレン溶液中で測定した。

）、エチレン含量（重量％）をその略称とノ（に示す。

（＋）エチレン−プロピレン共重合体（ｃ−１）：η−
ｉ、ｔ　、エチレン含量６４％）、（ｉｉ）エヂレンー
プロピレン共重合体（ｃ−２）：η−３，９、エチレン
含量５３％）、 （ＩＩＩ）エチレン−プロピレンツ（重合体（ｃ−３）
：η＝１．６、エチレン含量２２％）、 （ｌｖ）エチレン−プロピレンツｌ：重合体（（、−４
）：η＝１．３、エチレン含量９１％）、 （Ｖ）エチレン−ブテン共重合体（ｃ−５）：η−１，
０１工チレン含ｆｆ１８１％。

（ｖｌ）極比粘度ηが１．９、エチレン含量７７％のエ
チレン−プロピレン共重合体１０ＣＨＲｆｆ１部をオー
トクレーブ中ヘスチレンモノマー１９重竜部、分散剤（
メトローズ９０ＳＨ−１００、商品名）２重量部、およ
びバーブチルＰＶ（商品名）　０．３　Ｉｎｎ郡部水３
００重量部とともに投入し、窒素を吹き込みながら１２
０℃で約２時間反応させた後冷却しグラフｊ・共重合体
を回収した。以下、この共重合体をＣ−６と略記する。

成分（ｄ）：無機充填剤 下記４種類の無機充填剤を使用した。その平均粒子径、
アスペクト比および略称を示す。

〈１）タルク（平均粒子径３．５μ、アスペクト比７）
、Ｄ−１と略記する。

（ｉｉ）タルク（平均粒子径４．６μ、アスペクト比３
）　、Ｄ−２と略記する。

（ＩＩＩ）タルク（平均粒子径８．２μ、アスペクト比
６）　、Ｄ−３と略記する。

（Ｉｖ）　　炭酸カルシウム（平均粒子径５．３μ、ア
スペクト比５）　、Ｄ−４と略記する。

実施例１〜４および比較例１〜６ 各成分を表１および表２に示す割合で配合し、その成分
合計量１００重量部に対し、酸化防止剤イルガノックス
１０１０　（商品名、チバ・ガイギー社製）を０．５重
量部、紫外線吸収剤サノールＬＳ７７０（商品名、チバ
・ガイギー社製）を０．２重量部添加し、ヘンシェルミ
キサーで混合した後、２８０℃のｍ度テＥＩ本製ｗＩ■
製ＴＥＸ４４ＳＳ３０ＢＷ−２Ｖ型二軸押出機で窒素雰
囲気下溶融混練して、組成物をペレット化した。該ベレ
ットを射出成形して所定の拭験片を作成し、そのＨＤＴ
、ＩＺＯＤ衝撃強度、デュポン式衝撃強度、および■げ
弾性率を測定した。

結果は表１および表２に示すとおりであり、本発明にお
ける組成物は耐熱性、機械的性質が優れたものであるこ
とが分る。

実施例５ 表３に示す組成で実施例１〜４の場合と全く同様にして
組成物の成形および物性測定を行った。

その結果を表３に示す。

比較例７ 表３に示す組成で一軸押出機を使用して２８０℃の温度
で窒素雰囲気下溶融混練して組成物をペレット化した後
、実施例１〜４の場合と同様にして組成物の成形および
物性測定を行った。その結果を表３に示す。

」（重合体ゴムの粒子径が本発明で規定する範囲内であ
る場合には諸物性が高い値を発現することが分る。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １）（ａ）ポリフェニレンエーテルまたはポリフェニレ
   ンエーテルを含む組成物、 （ｂ）（ｉ）スチレン系単量体をグラフト共重合した変
   性プロピレン重合体、またはスチレン系単量体とスチレ
   ン系単量体と共重合し得る単量体との混合物をグラフト
   共重合した変性プロピレン重合体、または（ｉｉ）前記
   変性プロピレン重合体とプロピレン重合体を含む組成物
   、 （ｃ）エチレン−α−オレフィン共重合体ゴム、該共重
   合体ゴムにスチレン系単量体および／またはスチレン系
   単量体およびスチレン系単量体と共重合可能な単量体の
   混合物をグラフト共重合した変性エチレン−α−オレフ
   ィン共重合体ゴムのうちから選ばれる共重合体ゴム、 （ｄ）成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）よりなる組成物
   中に、一次粒子の状態で均一分散された、アスペクト比
   が５以上で長軸方向の平均粒子径が５μ以下の無機充填
   剤を含有し、成分（ａ）と成分（ｂ）の比率が、成分（
   ａ）が４０〜１重量％、成分（ｂ）が６０〜９９重量％
   であり、成分（ａ）と成分（ｂ）の重量和１００重量部
   に対し、成分（ｃ）が５〜４０重量部であり、成分（ａ
   ）と成分（ｂ）と成分（ｃ）との重量和１００重量部に
   対し、成分（ｄ）が１０〜６０重量部であることを特徴
   とする熱可塑性樹脂組成物。