JPH03150303A

JPH03150303A - 熱間静水圧プレス方法

Info

Publication number: JPH03150303A
Application number: JP1290744A
Authority: JP
Inventors: Kazuhiko Nakajima; 和彦中島; Takao Fujikawa; 隆男藤川; Yasuo Manabe; 康夫真鍋
Original assignee: Kobe Steel Ltd
Current assignee: Kobe Steel Ltd
Priority date: 1989-11-07
Filing date: 1989-11-07
Publication date: 1991-06-26
Anticipated expiration: 2013-02-04
Also published as: JP2708245B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】〔産業上の利用分野〕本発明は、熱間静水圧プレス方法に関し、特には、ダイ
ヤモンド粉末や立方晶窒化硼素粉末およびこれらの混合
粉末からなる原料を、高温・高圧下で焼結して、緻密て
超硬質な焼結体を得る熱間静水圧プレス方法に関するも
のである。

〔従来の技術〕

ダイヤモンド粉末や、立方晶窒化硼素（以降、ＣＢＮと
略記）粉末およびこれらの混合粉末からなる原料を、高
温・高圧下で焼結して得られる緻密で超硬質な焼結体は
、単結晶ダイヤモンドに次ぐ耐熱性や化学的安定性およ
び高い機械的強度を有すると共に、特異な熱および電気
的特性を保有させられることより、近来エンジニアリン
グ素材として注目され、例えば、その熱および電電的特
性を利用しての電子材料や、機械的特性を利用しての工
具材料等として、そのＩＩ用範囲が急速に拡大しつつあ
る。また、これら焼結体の製造には、一般に、熱間静水
圧プレス（ＨＩ　Ｐ）法が最も多く採用され、また、そ
のＨＩＰ処理には、粉末またはその予備成形体からなる
原料を、カプセル内に脱気・封入して、大気および圧力
媒体の影響を遮断するカプセル法が適用される。

一方、周知のように、カプセル法においては、原料をカ
プセル内に直接的に封入する場合、そのＨＩＰ処理によ
る高温・高圧下で、カプセル材料と原料との間に反応が
生じて、得られる焼結体の特性を損なったり、両者が接
合して焼結体からカプセルを除去することが困難となっ
たりするので、通常、カプセルと、該カプセル内に封入
される原料との間に雌型剤を介在させて、両者間の反応
や接合を防止する方法が採られている。

そして、雌型剤を用いる例としては、例えば、第３図に
示すように、カプセル（３１）や、該カプセル（３１）
内に配されて雌型の役υ１をなすセグメント構成物（３
２）等の、粉末原料（３０）と接する内面に、ガラスを
溶着したものや、アルミナ、シリ力、または他のセラミ
ックの混合物等からなる雌型剤の塗ＮＩｉ（３３）を形
成して、ＨＩＰ処理する方法（ｖｊ公開５８−１１３１
９号公報）や、第４図に示すように、カプセル（４１）
内にシート状の間隔片（４２）を製品形状に適合させて
配し、この間隔片（４２）で画成された製品形状空間に
粉末原料（４０）を充填する一方、カプセル（４１）と
間隔片（４２）で画成された空間に、セラミック、ガラ
ス、塩等の粉末屋型剤（４３）を充填して、ＨＩＰ処理
する方法（特公昭５９−６８８２号公報）等がある、〔発明が解決しようとする課題〕ダイヤモンド粉末やＣＢＮ粉末およびこれらの混合粉末
からなる原料を、焼結して緻密な焼結体を得るには、こ
れ４原料に、１１１０℃を超え１５００℃程度までの超
高温と、２０００気圧を超える高圧とを加えることが必
要とされる。

このため、これらの焼結に用いる雌型剤は、上記のよう
な高温・高圧を加えても、それ自体が強固に焼結せず、
ＨＩＰ処理後の焼結体から通常手段で除去し得る特性を
有することが必要とされ、また、用いるカプセル材料も
、同様な高温・高圧下で、溶損せず、しかも可塑性を有
するものであることが必要とされるので、これらの材を
４の選定範囲は自ずと限定される。例えば、雌型剤とし
て、アルミナ粉末を用いると、上記のような高温・高圧
下では、それ自体が強固に焼結して雌型剤としての役割
を有効に果たし難くなり、また例えば、ガラス粉末を用
いると、たとえそれが耐熱性のものであっても、上記の
ような高温・高圧下では、溶解や軟化を起こして被焼結
体に含浸され、得られる焼結体の特性を損なうという結
果を招く。

これらのことより、上記のような高温・高圧なＨＩＰ処
理に用いる雌型剤としては、その処理温度・圧力では焼
結しないセラミック粉末が良く、特に、この条件に適合
する窒化硼素（以下、ＢＮと略記）粉末が好適である。

一方、カプセル材料としては、金属材料が良く、特に、
融点の高い極低炭素鋼が好適である。

しかし、カプセル材料として極低炭素鋼を用い、かつ、
雌型剤としてＢＮ粉末を用いて、ダイヤモンド粉末やＣ
ＢＮ粉末およびこれらの混合粉末からなる原料を、ＨＩ
Ｐ処理して焼結させる場合に、前記従来技術に基づいて
、４型剤をカプセルと原料との間に介在させる場合、以
下の問題が生じて、健全な焼結体を得ることが困難とな
る。

すなわち、前述した前者の従来技術（特公昭５８−１１
３１９号）のように、雌型剤としてのＢＮ粉末を塗布す
る場合には、形成された塗膜層の粉体密度を高め難く、
また、その塗膜層を、カプセル材料と原料との間の反応
を防ぐに十分で、かつ均等な厚さに形成・保持させ難い
という問題点がある。

また、後者の従来技術（特公昭５９−６８８２号）のよ
うに、雌型剤としてのＢＮ粉末を充填する場合には、−
ＣにＢＮ粉末は、かさ密度が小さく充填性が悪いことよ
り、このＢＮ粉末を均等かつ高密度に充填し難いという
問題点がある。更には、その充填が不均一であるき、カ
プセルをＨＩＰ装置に装入する際等の搬送時に、ＢＮ粉
末が片寄って、より不均一になるという問題も派生する
。

そして、塗布または充填された雌型剤としてのＢＮ粉末
層の厚さと密度が小さいと、高温下で軟化したカプセル
材料が高圧を受けて、含浸状態にてＢＮ粉末層を超えて
内側の原料と接触し、カプセル材料と原料の間に反応や
接合が起こるという不具合が生じる。また、雌型剤とし
てのＢＮ粉末の密度が低く、かつ不均一であると、この
ＢＮ粉末のＨＩＰ処理時の収縮量が太きくなり、かつ不
均一に収縮するため、カプセルが不均一な変形を起こし
て被焼結体に形状歪みが生じたり、また、極端な場合は
、カプセルが破断して所期の焼結が達成し得なくなると
いう事態を引き起こす。

なお、上に述べたカプセル材料と原料との間の反応とは
、ダイヤモンド粉末およびその混合粉末を原料とし、カ
プセルが鉄基金属材料からなる場合、主として原料の炭
業とカプセル材料の鉄との共晶反応であり、この場合に
は、原料とカプセル材料の双方の特性が損なわれて、所
期の焼結が達成できなくなる。

また、接合とは、高温下で軟化したカプセル材料が、高
圧を受けて、被焼結体の表層内に含浸されることで生じ
る強固な結合状態である。

一方、ダイヤモンド粉末やＣＢＮ粉末およびこれらの混
合粉末からなる原料には、通常、バインダとしての金属
粉末等が微Ｉ添加されてあり、高温・高圧下では、これ
らバインダとしての添加物とカプセル材料の間にも反応
が生じる。この場合には、添加物がバインダーとしての
特性を損ない、被焼結体の表層部の焼結が不十分となる
。

そして、このような反応や接合により被焼結体の表Ｎｔ
ｓの特性が損なわれると、高価なダイヤモンド粉末やＣ
ＢＮ粉末からなる焼結体の歩留りが低下するのみでなく
、不良部の研削切除に多くの工数を要するので、製造コ
ストの高騰と生産性の低下とを招来することになる。

本発明は、上記従来の問題点に鑑み、ダイヤモンド粉末
や立方晶窒化硼素粉末およびこれらの混合粉末からなる
原料を、カプセル法にて熱間静水圧プレス処理して焼結
するについて、用いる雌型剤を、カプセル材料と原料と
の間に反応や接合が生じることを防止するに十分なる厚
さと密度をもつものとし得て、健全かつ緻密で超硬質な
焼結体を効率良く製造し得る熱間静水圧プレス方法の堤
供を目的とすものである。

〔課題を解決するための手段〕

本発明は、上記目的を達成するために、以下の構成とさ
れである。すなわち、その第１の熱間静水圧プレス方法
は、ダイヤモンドを主成分とする粉末またはその予備成
形体からなる原料を、窒化硼素粉末または窒化硼素粉末
を主体とする混合粉末を予備成形してなる厚さ１１以上
の雌型用成形体を介在させて、カプセル内に封入し、こ
れに高温・高圧を加えて焼結するものである。

また、その第２の熱間静水圧プレス方法は、上記のダイ
ヤモンドを主成分とする粉末またはその予備成形体から
なる原料に代えて、立方晶窒化硼素を主成分とする粉末
またはその予備成形体からなる原料を用いるものである
。

また、その第３の熱間静水圧プレス方法は、上記のダイ
ヤモンドを主成分とする粉末またはその予備成形体から
なる原料に代えて、ダイヤモンドを主成分とする粉末と
立方晶窒化硼素を主成分とする粉末との混合粉末または
その予備成形体からなる原料を用いるものである。

〔作用〕

本発明の第１の熱間静水圧プレス方法においては、ダイ
ヤモンドを主成分とする粉末またはその予備成形体から
なる原料を、カプセル内に封入し、これに高温・高圧を
加えて焼結するので、ダイヤモンドを主体とする超硬質
な焼結体を得ることができる。

また、原料を、窒化硼素粉末または窒化硼素粉末を主体
とする混合粉末を予備成形してなる厚さｌ−以上の雌型
用成形体を介在させて、カプセル内に封入するので、雌
型剤としての窒化硼素粉末またはその混合粉末を、その
予備成形によって、高温・高圧を加えられても、カプセ
ル材料と原料との間に反応や接合が生じることを防止す
るに十分なる厚さと密度をもつ雌型用成形体とし得ると
共に、熱間静水圧プレス処理に際し、この雌型用成形体
にて、カプセル材料と原料とを完全に解離させて、原料
を健全かつ緻密な焼結体とし得る。

また、カプセルと原料との間に介在させる雌型用成形体
は、ダイヤモンドを主体とする超硬質な焼結体を得るに
要する高温−高圧領域では、完全には焼結されない窒化
硼素粉末または窒化硼素粉末を主体とする混合粉末から
なるので、熱間静水圧プレス処理後に、被焼結体から通
常の機械加工等手段にて容易に除去することができる。

なお、雌型川成形体の厚さを１−■以上としたのは、こ
れ以下の厚さでは、カプセル材料と原料との間の反応を
確実に防止し得ないからであり、より安全性を得るには
３雪ｍ以上の厚さが望ましい。

第２の熱間静水圧プレス方法においては、上記のダイヤ
モンドを主成分とする粉末またはその予備成形体からな
る原料に代えて、立方晶窒化硼素を主成分とする粉末ま
たはその予備成形体からなる原料を用いるので、立方晶
窒化硼素を主体とする超硬質な焼結体を得ることができ
、また、上記の第１の熱間静水圧ブレス一方法と同様に
、原料を、窒化硼素粉末または窒化硼素粉末を主体とす
る混合粉末を予備成形してなる雌型用成形体を介在させ
て、カプセル内に封入するので、この線型用成形体の上
記の如き作用にて、原料を健全かつ緻密な焼結体とし得
る。

第３の熱間静水圧プレス方法においては、上記のダイヤ
モンドを主成分とする粉末またはその予備成形体からな
る原料に代えて、ダイヤモンドを主成分とする粉末と立
方晶窒化硼素を主成分とする粉末との混合粉末またはそ
の予備成形体からなる原料を用いるので、ダイヤモンド
と立方晶窒化硼素の双方の特性を具備する超硬質な焼結
体を得ることがてき、また、上記の第１の熱間静水圧プ
レス方法と同様に、原料を、窒化硼素粉末または窒化硼
素粉末を主体とする混合粉末を予備成形してなる雌型用
成形体を介在させて、カプセル内に封入するので、この
雌型用成形体の上記の如き作用にて、原料を健全かつ緻
密な焼結体とし得る。

なお、以上に述べたダイヤモンドを主成分とする粉末と
は、ダイヤモンド粉末に、Ｔｉ、Ｓｉ、Ｎｉ、Ｆｅ。

Ｃｏなどの粉末をバインダとして微量添加したちのであ
り、また、立方晶窒化硼素を主成分とする粉末とは、立
方晶窒化硼素粉末に、Ｔｉ、Ｓｉ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃ。

などの粉末をバインダとしてｉｔ添加したものである。

また、窒化硼素粉末を主体とする混合粉末とは、窒化硼
素粉末に、その予備成形を容易なるものとするため、常
温でバインダの作用をもつ組成物を微量添加したもので
ある。

〔実施例〕

以下に、本発明の実施例を回向を参照して説明する。

ｉＬｌ！１１桝ダイヤモンド粉末に、Ｃｏ粉末を微量添加した粉末原料
を準備し、この粉末原料を柱状に固めた後に、ビニール
袋内に真空密封し、これをＣＩＰ装置を用い、２０００
ｋｇｆ／ｃｍ”　（１）圧力で１分間保持ノ条件にて加
圧成形し、直径２０ｍｓ、厚さ５ａ−の円盤状の予備成
形体を複数個製作した。一方、ＢＮ粉末をゴム型内に充
填し、これをＣＩＰ装置を用い、２０００ｋｇｆ／ｃａ
ｔ”の圧力で１分間保持の条件にて加圧成形することで
、直径を３５１１−、長さを１００ｍｍとする柱状体と
、直径を２５ｍｍ、長さを１００ｍｍとする柱状体とを
成形すると共に、これらの柱状体を機械加工して、外径
３０曽−、内径２０ａ＋ｓ、長さ１００ｍｍのパイプ状
の雌型用成形体と、直径２０ｍ＋ｓ、厚さ６ａ嘗の複数
の円盤状の雌型用成形体とを製作した。

そして、第１図に示すように、別に準備された軟調製の
カプセル（１）の、有底筒状のカプセル本体（ｌａ）内
に、上記のパイプ状の雌型用成形体（２）を挿入するに
続き、このパイプ状の雌型用成形体（２）内に、上記の
円盤状の雌型用成形体（３）と、予備成形体（４）とを
交互に積層させて挿入配置した。次いで、脱気管（ｌｃ
）を設けたカプセル上蓋（ｌｃ）をーカプセル本体（１
ａ）の上開口部に密封溶接した後、カプセル（１）内を
、脱気管（ｌｃ）を介する常套方法にて真空引きして、
脱気管（１ｃ）を閉塞させた。

以上によって、Ｃｏ粉末を微量添加したダイヤモンド粉
末からなる予備成形体（４）を、ＢＮ粉末からなる雌型
用成形体（２）（３）にて囲撓させた杖態で、軟調製の
カプセル（１）内に脱気・封入した。

ここで、軟鋼製の有底筒状のカプセル本体（１）は、外
径を３５ｍｍ、内径を３０ｍｍとする比較的に薄肉な構
成とし、かつその内径は、パイプ状の雌型川成形体（２
）の外径よりわずかに大きいものとした。

このようにして、予備成形体（４）を封入したカプセル
（１）を、ＨＩＰ装置内に装入し、これに昇温先行パタ
ーンにて、加熱温度１１５０℃、加圧圧力２０００気圧
、１時間保持のＨＩＰ処理を加えた。

このＨＩＰ処理終了後に、カプセルおよび雌型用成形体
を除去して、被焼結体を取り出した。

得られた焼結体は、予備成形時に存在していた空孔が消
滅し、その形状、密度および物理特性それぞれが所期の
値を十分に満足するダイアモンドの多結晶焼結体であっ
た。

一方、ＨＩＰ処理後のカプセルには、異常変形は認めら
れず、また、カプセルおよび雌型用成形体の除去は、通
常の旋盤による加工にて容易に削除でき、そして、焼結
体と雌型用成形体との界面での結合は認められず、両者
は容易に分離した。

第１裏ｌ■ ＣＢＮ粉末に、Ｔｉ粉末を微量添加した粉末原料を準備
し、この粉末原料を、第１実施例と同じ手順および条件
にてＣＩＰ処理して、直径２０−、厚さ５ｍ■の予備成
形体を複数個製作した。

一方、ＢＮ粉末から、第１実施例と同じ手順および条件
にて、同形状のパイプ状の雌型川成形体と、複数の円盤
状の類型用成形体とを製作した。

そして、これら予備成形体、パイプ状の雌型用成形体お
よび円盤状の雌型用成形体を、第１図に示す第１実施例
と同様に、別に準備された軟調製のカプセル内に挿入配
置すると共に、該カプセル内を真空引きして脱気・封入
した。次いで、このカプセルをＨＩＰ装置内に装入し、
これに昇温先行パターンにて、加熱温度１１５０℃Ｃ、
加圧圧力２０００気圧、１時間保持のＨＩＰ処理を加え
、このＨＩＰ処理終了後に、カプセルおよび雌型用成形
体を旋削除去して、被焼結体を取り出した。

得られた焼結体は、予備成形時に存在していた空孔が消
滅し、その形状、密度および物理特性それぞれが所期の
値を十分に満足するＣＢＮの焼結体であった。本例にお
いても、第１実施例と同様に、処理後のカプセルに、異
常変形は認められず、また、焼結体と雌型用成形体との
界面での結合は認められず、両者は容易に分離した。

爪１１施貫ダイヤモンド粉末とＣＢＮ粉末とを１対１モル比の割合
で混合し、これにＣｏ粉末とＴｉ粉末とを微量添加した
粉末原料を準備し、この粉末原料を、第１実施例と同じ
手順および条件にてＣＩＰ処理して、直径２０−、厚さ
５１１１１の予備成形体を複数個製作した。一方、ＢＮ
粉末を、第１実施例と同じ手順および条件にてＣＩＰ処
理して、直径が３５ｍｍ、長さが１００ｓ−の柱状体を
複数本成形すると共に、これら柱状体を機械加工して、
その外径が３０ｍｍ、高さが１１ｍｍで、その上面に直
径が２０１、深さが５１１―の凹部を設けたカップ状の
雌型用成形体と、その外径を３０ｍｍ、厚さをロー曽と
する円盤状の雌型用成形体とを複数個製作した。

そして、上記の力７ブ状の雌型用成形体（５）それぞれ
の凹部内に、上記の予備成形体口）を充填した後、これ
らを、第２図に示すように、第１実施例と同構成の軟調
製のカプセル（１）内に多重に挿入し、また、これらの
最上部に上記の円盤状の雌型用成形体（６）を配置する
と共に、該カプセル（１）内を真空引きして脱気・封入
した。次いで、このカプセル（１）を、Ｉ（ＩＰ装置内
に装入し、これに昇温先行パターンにて、加熱温度１２
５０℃、加圧圧力２０００気圧、１時間保持のＨＩＰ処
理を加え、このＨＩＰ処理終了後に、カプセルおよび雌
型用成形体を旋削除去して、被焼結体を取り出した。

得られた焼結体は、予備成形時に存在していた空孔が消
滅し、その形状、密度および物理特性それぞれが所期の
値を十分に満足するダイヤモンドとＣＢＮとの複合焼結
体であった。本例においても、第１実施例と同様に、処
理後のカプセルに異常変形は認められず、また、焼結体
と雌型用成形体との界面での結合は認められず、両者は
容易に分離した。

な右、上に述べた第１および第３実施例における原料と
してのダイヤモンド粉末は、天然の単結晶ダイヤモンド
の切削粉を用いたが、これは、人造ダイヤモンド粉末を
用いることもできる。

また、第１および第３実施例における原料としての立方
晶窒化硼素（ＣＢ　Ｎ　）粉末は、天然には存在せず、
高純度な六方晶窒化硼素を高温・高圧処理して人工的に
得られたものである。

一方、第１７Ｊ至第３実施例にて、雌型用成形体の製造
に用いた晶窒化硼素（ＢＮ）粉末は、天然に存在する大
方晶窒化硼素の高純度粉末である。

なお、上に逮ぺたＷ４１乃至第３実施例ては、いずれも
同形杖の円盤状焼結体を製造する例について述べたが、
本発明は、これに制約されるものでなく、雌型剤として
の窒化硼素粉末を所定厚さ以上の予備成形体とする本発
明の要旨に逸脱しない限り、異形断面形状等の他の形状
の焼結体を得るに有効であることはいうまでもない。

〔発明の効果〕　　　　− 以上に述べたように、本発明に係る熱間静水圧プレス方
法によれば、雌型剤として用いる窒化硼素粉末を予備成
形することで、ダイヤモンド粉末や立方晶窒化硼素粉末
の焼結に必要とされる超高温・高圧においても、カプセ
ル材料と原料との間に反応や接合が生じることを防止す
るに十分なる密度と厚さを有するものとし得て、ダイヤ
モンド粉末や立方晶窒化硼素粉末およびこれらの混合粉
末からなる原料を、効率良く、健全かつ緻密で超硬質な
多結晶焼結体とすることができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の第１および第２実施例の熱間静水圧プ
レス方法に用いたカプセルを示す断面図、第２図は、本
発明の第３実施例の熱間静水圧プレス方法に用いたカプ
セルを示す断面図、第３図は、従来の熱間静水圧プレス
方法に用いられるカプセルの一例を示す断面図、第４図
は、従来の熱間静水圧プレス方法に用いられるカプセル
の他の例を示す断面図である。（１）−カプセル、　　　（２）、Ｃ３）−雌型用成形
体、（４）−原料の予備成形体。特許出願人　　株式会社　神戸製鋼所代　理　人　　弁理士　　金丸　章− 第１図第３図＋　　　　　　ｌ　　　　　　ｆ第４図

Claims

【特許請求の範囲】

（１）ダイヤモンドを主成分とする粉末またはその予備
成形体からなる原料を、窒化硼素粉末または窒化硼素粉
末を主体とする混合粉末を予備成形してなる厚さ１ｍｍ
以上の雌型用成形体を介在させて、カプセル内に封入し
、これに高温・高圧を加えて焼結することを特徴とする
熱間静水圧プレス方法。
（２）ダイヤモンドを主成分とする粉末またはその予備
成形体からなる原料に代えて、立方晶窒化硼素を主成分
とする粉末またはその予備成形体からなる原料を用いる
ことを特徴とする第１請求項記載の熱間静水圧プレス方
法。
（３）ダイヤモンドを主成分とする粉末またはその予備
成形体からなる原料に代えて、ダイヤモンドを主成分と
する粉末と立方晶窒化硼素を主成分とする粉末との混合
粉末またはその予備成形体からなる原料を用いることを
特徴とする第１請求項記載の熱間静水圧プレス方法。