JPH03141303A - フイルム積層体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は光学用途に利用される新規な位相差を有するフ
ィルム檀Ｉ一体に関する。

〔従来の技術〕

元の透過性及び複屈折性を有するフィルム又はシートに
、テレビブラウン管、陰極線管表面の反射光をカットす
る防眩用途として、又、液晶表示の鮮明化を目的とする
材料として応用が広がっている。

フィルムの光学特性の一つであるレターデーンヨンハ複
屈折値とフィルムの厚みとの積として定義されるもので
あり、その要求値は目的によって異なる。

例えは防眩機能を目的とする位相差フィルムは、円偏光
板、′／や波長板と称されるものであり、−軸延伸によ
って倍相差を　／４　λ（ラムダ）としたものである。

この種の技術として既にセルロース系樹脂、塩化ビニル
系樹脂、ポリカーボネート糸樹脂、アクリロニトリル系
樹脂、スチレン系樹脂、ポリオレフィン系樹脂等の素材
を一軸延伸によって製造する方法が知られている。しか
しこれらの円偏光板においては、フィルム面の法線方向
には′／７　λ（ラムダ）が保証されるものの斜めから
は、光路長の増大に伴ってレターデーションが急激に変
化し／７　λ（ラムダ゛）全保証するものではない。

又、近年液晶デイスプレィの用途拡大に伴い、液晶の複
屈折性に起因した種々の問題点の改善が］ｔｔしている
。例えば、５ＴＮ（スーパー　ツィスティッド　ネマテ
ィック）液晶セルを使った表示装置においては、８ＴＮ
液晶の複屈折性に起因する層色現象が問題となっており
、白黒化実現のために位相差フィルムが検【Ｉされ、一
部では実用化され℃いる。しかしこの位相差フィルムに
おいても、レターデーションの角度依存性が大きく且つ
コントロールできない状態にあるため液晶表示装置とし
ての視野角が狭いという重大な課題を有し℃いる。

〔発明が解決しようとする課題〕

従つτ、本発明の目的は、フィルム法線方向の位相差と
斜入射における位相差が全方位において全く同一である
か、あるいはほぼ同一であるフィルム積層体を提供する
ことにある。

〔課題を解決するための手段〕

本発明は、上記問題点を除去し、レターデーションの角
度依存性が極めて小さいか全（ないフィルムを提供する
ために研究を重ねた結果完成されたものである。

すなわち、本発明は下記の通りである。

（１）光透過性を有し且つ誘電率異方性が正のポＪマー
からなる少（とも−枚の複屈折フィルム（Ａ）と光透過
性を有し且つ誘電率異方性が負のポリマーからなる少（
とも１枚の複屈折フィルム＜８）とのフィルム積層体。

（２）フィルム（Ａ）とフィルム（Ｂ）の積ノ曽体の法
線方向のレターデーション１ｔ（ｅ（ｏ）、法線に対し
て４０°の斜め入射におけるレターデーシヨンをＲｅ（
＜＜０）としたとき、周囲のどの方向に対しても１Ｒｅ
（θツーＲｅ（４Ｃ０）ｌ÷１Ｒｅ（θ）１≦θ、θ７
である前記（１）記載のフィルム８ｔｌ一体。

なおｌ　ｌ’ｔｅ　（０）−Ｒｅ　＜（１０）　ｌ÷ｔ
ｉｌｅ（ｏ）ｌの値は好ましくはθ、θグと同等ないし
、０．０グ以下、更に好ましくはθ、０／と同等ないし
、Ｑ、θｌ以下である。

また、好ましくは特定の２方向に対して、０．０！と同
等ないし、０．０２以下、好ましくは０゜０３と同等な
いし、０．０３以下、更に好ましくｐＯ，０／同等ない
しにθ、０／以下である。

本発明の前記（１）及び（２）に対して、本発明の好ま
しい実施態様は次の通りである。

（４）フィルム（Ａ）及びフィルム（Ｂ）が−軸延伸フ
ィルムである前！＋２（１）〜（２）記載のフィルム積
層体。

（５）フィルム（Ａ）及びフィルム（Ｂ）が−軸延伸フ
ィルムであり且つ延伸軸が直交するように積層しＣなる
前記（１）〜（２）記載のフィルム積層体。

（６）フィルム（Ａ）が−軸延伸フィルムであり、フィ
ルムＣＢ）が面配向フィルムである前記（１）〜（２）
記載のフィルム積層体。

（７）　　フィルム（Ａ）が面配向フィルムであり、フ
ィルム（Ｂ）が−軸延伸フィルムである前記（１）〜（
２）記載のフィルム積層体。

（８）面配向フィルムが二軸延伸フィルムである前記（
６）〜（７）記載のフィルム積層体・（９）面配向フィ
ルムが溶液製膜で作られる未延伸フィルムである前記（
６）〜（力記載のフィルム積層体。

更に詳細に説明すると、一般に一枚の高分子フィルムを
一軸延伸した場合、フィルム面の法線方向のレターデー
ションと斜入射におけるレターデーションは異なる。こ
れは斜入射による光路増大と各方向における分子の配向
形態に基づ（複屈折値の挙動に起因するものである。さ
て、フィルムの延伸法として通常利用されている周速の
異なるロールを利用する縦−軸延伸、テンター法による
延伸又は縦−軸延伸とテンター法を併用する二軸延伸法
においてに、縦−軸延伸法が最もレターデーションの角
度依存性が小さいことが判明した。

しかし、縦−軸延伸の場合においても １Ｒｅ（（７）−１）ｅ（４ｔ（７）ｌ÷１Ｒｅ（０）
ｌ≧ｏ、ｉθである。例えば、誘電率異方性が正の通常
のポリマーフィルムの縦−軸延伸の場合、フィルムの法
線方向から延伸軸に直交する面上での斜入射におい℃は
、複屈折値はわずかに増大するか変化しないが、斜入射
に伴って光路長の大＠な増大によつて複屈折値と光路長
の積として定義されるレターデーションは大きく変化す
る。又、延伸軸方向への斜入射においては分子の配向性
がなくなることによって複屈折値の急激な減少が起るた
め、斜入射による光路増大でもレターデーションの急峻
な低下を避けられないことが判明した。又、誘電率異方
性が負のポリマーフィルムの縦−軸延伸においてもその
変化率は変わらなかつ六〇 そこで単純に一枚のポリマーフィルムではレターデーシ
ョンの斜入射による変化率を下げることは限界があると
判断し、−枚のフィルムのレターデーションの変化をも
う一枚のフィルムによって補償できないかを検討した結
果、誘電率異方性の異なるポリマーから形成される複屈
折フィルムの積層によって、斜入射のレターデーション
の変化を全方位におい℃はぼ完全にな（することができ
ることを突き止めたものである。

さて、本発明において光透過性を有し且つ誘電率異方性
が正のフィルムは、光の透過性が７０％以上で無彩色で
あることが好ましく、更に好ましくは光の透過性がりθ
饅以上で無彩色である。用いるポリマーとして特別な制
約はないが、員体的にはポリカーボネート、ボリアリレ
ート、ポリエチレンテレフタレート、ポリエーテルスル
ホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリフェニレンオ
キサイド、ポリアリルスルホン、ポリアミドイミド、ポ
リイミドポリオレフィン、ポリ塩化ビニル、セルロース
、ポリエステル等が好ましい。特にポリカーボネート糸
間分子、ボリアリレート糸高分子、ポリエステル糸萬分
子等固有複屈折値が大きく溶液製膜により面状の均質な
フィルムを作りやすい高分子が好ましい。

又、上記ポリマーは単にホモポリマーだけでな（、コポ
リマー、それらの誘導体、ブレンド物であってもよい。

本発明における光透過性を有し且つ誘電率異方性が負の
フィルムとは、光の透過性が７０％以上で無彩色である
ことが好ましく、更に好ましくは光の透過性が２０％以
上で無彩色である。用いるポリマーとして特別な制約ｉ
ｌ［、ないが、興体的にはスチレン系重合体、アクリル
酸エステル系重合体、メタアクリル酸エステル系重合体
、アクリロニトリル糸重合体及びメタアクリロニトリル
系重合体が好ましく、ポリスチレン系重合体が３つの観
点即ち固有複屈折値の絶対値が大きいこと、透明性に優
れ、着色がないこと、溶液製膜が可能であることから最
も好ましい。

ここでスチレン系重合体とは、スチレン及びスチレン誘
導体のホモポリマー、スチレン及びスチレン誘導体のコ
ポリマー　ブレンド物である。

スチレン誘導体とは例えば、α−メチルスチレン、０−
メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−クロロスチ
レン′、ｐ−ニトロスチレン、ｐ−アミノスチレン、ｐ
−カルボキシスチレ／、ｐ−フェニルスチレン、λ、！
−ジクロロスチレン等が挙げられるが上記に限定される
ものではない。

スチレン及びスチレン誘導体（以下ＳＴと略すンとのコ
ポリマー　ブレンド物ＵＳＴと適度な成膜性を有するも
のであれＦｉ、特に限定されるものでになく、相分離構
造を有していても透明性等が損われなければ本発明の対
象となるものであり、例えは、コポリマーとしてｆ１８
Ｔ／アクリロニトリル、ＳＴ／メタアクリロニトリル、
ＳＴ／メタアクリル酸メチル、ＳＴ／メタアクリル醒エ
チエチルＴ／α−クロロアクリロニトリル、ＳＴ／アク
リル酸メチル、ＳＴ／アクリル酸エチル、８Ｔ／アクリ
ル酸ブチル、ＳＴ／アクリル酸、ＳＴ／メタクリル醸、
Ｓｒ／ゲタジエン、８Ｔ／インプレン、８Ｔ／無ホマレ
イン酸、ｓＴ’／酢酸ビニルコポリマー及びスチレン／
スチレン誘導体コポリマー等が挙げられる。もちろん、
以上に挙けた二元コポリマー以外に三元以上のコポリマ
ーも使用することが出来る。又、ブレンド物は上記のス
チレンホモポリマー、スチレン紡導体ホモポリマー及び
スチレン及びスチレン誘導体コポリマー間のブレンドに
もちろんとして、スチレン及びスチレン島導体からなる
ポリマー（以下ＰＳＴと略す）と、ＰＳＴｉ含まないポ
リマーとのブレンドも使用できる。これらのブレンドは
一例とし１ＰｓＴ／ブチルセルロース、ＰＳＴ／クマロ
ン！　脂−１）１　する。

又、本発明でいうところの高分子の面配向とは、フィル
ム面の法線方向に対して、分子配列がメーがゼロ近傍を
とり、フィルム面のカット面方向から見た場合に配向パ
ラメーターがゼロより大きいフィルムを意味する。

これらの面配向は縦−軸延伸とテンターによる横一軸延
伸とを併用した二軸延伸過程での厚み収縮、Ｌｏｎｇ延
伸機による二軸延伸過程でのＪｅｔみ収縮、インフレー
ション法による延伸過程での厚み収縮の他、溶液製膜に
おける溶媒蒸発過程での厚み収縮において起るものであ
る。またこれらと同等の機能は訪′亀率異方性が負のポ
リマーフィルムの縦−軸延伸、テンター延伸等の一軸延
伸フイルムを直交して重ねたものについても得られる。

上記態様の中で好ましい面配向フィルムは溶液製膜にお
ける溶媒蒸発過程での厚み収縮によって起るものである
。これは強制的な延伸と異なり、分子の面配向が均一で
あり光学的ムシを生じないという利点ｆ！：有する。

さて、本発明における各態様において、フィルム（Ａ）
及びフィルム（Ｂ）が−軸延伸フィルムであつ℃、且つ
延伸軸が直交するように積層してなるフィルム積層体が
最も好ましい。この場合。

フィルムの全方位に対して ＩＬｅ　（０）　−Ｒｅ　（４’ｏ）　ｌ÷１ＩＬｅ（
ｏ）ｌ≦θ、０／にすることが可能であり夾質的にどの
方向にもレターデー７ョンが無変化であるという驚（べ
き効果が得られた。次に好ましい態様はフィルム（Ａ）
がロール間の周速の差を利用し、自由にフィルム幅を収
縮させながら延伸する縦−軸延伸であって、フィルム（
Ｂ）が溶液製膜における溶媒蒸発時の淳み収縮で得られ
る面配向フィルムであるフィルム積Ｉ一体及びフィルム
（Ａ）が浴液製膜における溶媒蒸発時の厚み収縮で得ら
れる面配向フィルムであってフィルムＣＢ）がロール間
の周速の差金利用し、自由にフィルム幅を収縮させなが
ら延伸する縦−軸延伸フィルムであるフィルム積増体で
ある。この場合Ｖこは、フィルムの全万位に対してＩｔ
（ｅ（Ｏ）−１ｉｅ（４’Ｑ）　ｌ＋Ｒｅ（ｏ）≦θ、
Ｏｊにすることが可能であり、特定の直交するコ方向に
対して、 Ｉ　１ｔｅ　＜０　）　−１）ｅ　（！θ）Ｉ÷Ｉｔ（
ｅ（θ）１≦θ、ｏｉのフィルム積層体が得られる。

その他、−軸延伸がテンター法による場合や、フィルム
（Ａ）フィルム（Ｂ）がそれぞれ二軸延伸フィルムであ
つ℃二軸延伸比が異なる場合等長（の態様が含まれる。

また、上記フィルム積層体は、そのまま無処理で積層さ
れて使用されても良いし、粘Ｎ剤、接着剤等で接合され
℃いても構わない。更に該積層体が保護フィルムで保護
されたり、表面が粘着剤で加工され他の材料、装置等に
簡便に粘着できる積層体としたものも本発明の概念に入
る。

〔実施例〕

以下実施例によって詳細に説明する。

実施例　１ 分子祉約／θ万のポリカーボネートを二塩化メチレン溶
媒に溶解し１０％溶液とした。該溶液をスチールドラム
上に流延し、連続的に剥ぎとって厚さり０μｍ１幅５０
０ｍｍの透明なポリカーボネートフィルム（ＰＣフィル
ム）を得た。該フィルムを／７θ０Ｃの温度条件で周速
の異なるロールによる縦−軸延伸によって７乙係延伸フ
イルム（ａ−／）を得た。

次に、分子製約２０万のポリスチレン金二塩化メチレン
に溶解し、２ナチ溶液とした。該溶液をスチールドラム
上に流延し連続的に剥ぎとって厚さり０μｍ％幅り００
ｍｍのポリスチレンフィルム（ＰＳｔフィルム）を得た
。該フィルムをりＱｏＣの温度条件下で周速の異なるロ
ールによる縦−軸延伸によって１７％延伸しフィルム（
ｂ−／）を得た。フィルム（ａ−／）及びフィルム（ｂ
−ｌ）を直交するように積層し、フィルム（ａ−／）の
光軸（延伸軸）をθ＝０とし、フィルム（ｂ−／）の延
伸軸方向をθ＝りＯｏとし℃、該フィルムの法線方向か
らθ＝Ｑ、θ＝弘夕０、θ＝りθ０の方向へ各々弘００
斜入射したときのレターデーションｔＬｅ（≠θンと法
線方向のレターデーションｔ（ｅ（θ）において、谷々
ｌ　Ｒｅ　（０）−Ｒｅ　（弘０）１÷１Ｒｅ（θ）１
全測定した。ただしレターデーションの測定には高滓製
作所（製）ＡＲＰ−１００を使った。使用した単色ｆｔ
、は波長６３コ、ｌｒｏｍであり、測定結果は表−／に
示す。

比較例　１ 実施例１で得たフィルムＣ；１−／）を、フィルムの延
伸軸をθ＝θとし、実施例１と同様の方法でレターデー
ション全測定した。結果を表−／に下す。

比較例　２ 実施例１で得たフィルム（ｂ−／）の延伸軸と直交する
方向をθ−θとし、実施ψす１と同様の方法でレターデ
ーションを測定した。結果を表−７に示す。

比較例　３ 実施例１で得た溶液製膜の未延伸ＰＣフィルムをテンタ
ーによって／７！ｕＣの条件下で３！チ横−軸延伸全行
った。延伸軸全θ＝０とし、実施例１と同様の方法でレ
ターデーションを測定した。

結果全表−／に示す。

実施例　２ 分子量約１０万のボリアリレートを二塩化メチレン溶媒
に＃解しｌタチ治液とした。該溶液をスチールドラム上
に流延し、連続的に剥ぎとって厚さ１）００Ａ、幅ｓｏ
ｏｍｍの透明なボリアリレートフィルムを得た。該フィ
ルムを／ＰＯｕＣの温度条件下で１０％の縦−軸延伸を
行ってフィルム（ａ−コ）を得た。

又、分子童約／！力のポリα−メチルスチレンを二塩化
メチレンに溶解し７５％溶液とした。該浴ａをスチール
ドラム上に流延し厚さ７００μｍ、ａｔｏｏｍｍの透明
なポリα−メチルスチレンフィルム（ｂ−２）を得た。

該フィルム（ａ−２）及び（ｂ−λ）を積層し、フィル
ム（ａ−コンの延伸軸方向をθ＝Ｑとし、該フィルム積
層体の法線方向からθ＝００、θ＝弘！０　θ＝りθ０
の方向にそれぞれ弘θ０斜入射したときのレターデーシ
ョンＲｅ（μθ）及び法線方向からのレターデーション
Ｒｅ（θ）を測定した。結果を表−７に示す。

比較例　４ 実施例２で得たボリアリレートフィルム（ａ−２）延伸
軸方向をθ＝θとし、実施例１と同様の方法でレターデ
ーションを測定した。結果を表−／Ｖこ示す。

実施例　３ 大日本インキ製のスチレンとアクリル酸のコポリマーで
あるリューレックスＡ−／ｊｒｆ二塩化メチレンに溶解
し、２！％俗液とした。該溶液をスチールドラム上に流
処し厚さ１２０μｍのフィルム全得た。該フィルムｙ２
１３ｏ’Ｃの温度条件下で７５％の縦−軸延伸を汀いフ
ィルム（ａ−３）′ｆｔ得た。又分子皺約ｌＯ力のポリ
エーテルスルホン全ジメチルアセトアミドに俗解しｌ！
チの浴液を得た。該溶液をスチールドラム上に流延し厚
さ７３０μｍ　（７）　ホＩＪエーテルスルホンフィル
ム（ｂ−３）を得た。該フィルム（ｂ−Ｊ）及び（ａ−
３）を積層し、フィルム（ａ−ｊ）の延伸軸方内金θ−
Ｑとし、実施例１と同様に光学特性を測定した。結果を
表−／に示す。

比較例　５ 実施例３で得たフィルム（ａ−３）の延伸軸方内金θ＝
０とし、フィルム（ａ−Ｊ）の光学特性を測定した。結
果を表−／に示す。

実施例　４ 実施例３で得たフィルム（ｂ−Ｊ）を２２０°Ｃの結反
条件下で２０％の縦−軸延伸を行った。延伸したフィル
ム（ｂ−弘）と、三菱モンサント■製のポリスチレンの
二軸延伸フィルム（ａ−μ）を積層し、フィルム（ｂ−
弘）の延伸軸をθ＝Ｏとし、該積層フィルムの光学的特
性を測定した。

結果全表−／に示す。

比較例　６ 実施例４で得たポリエーテルスルホンフィルム（ｂ−ｅ
）の延伸軸をθ＝０とし、該フィルムの光学的特性を測
定した。結果を表−／に示す。

実施例　５ 分子匿約／！万のポリカーボネートを二塩化メチレンＶ
？−溶解し、スチールドラム上に流延し、厚さ３０μｍ
のポリカーボネートフィルムを得た。

該フィルム金縦−軸延伸で／！チ延伸しフィルム（ａ−
ｊ）を得た。延伸したフィルム（ａ−よ）を２枚直交し
て重ね、実施例３で得たりューレツクスフイルム（ａ−
ｊ）の延伸軸と該フィルム（ａ−１）積層体の一万の延
伸軸を一致させるように積層し、該フィルム（ａ−Ｊ）
の延伸軸をθ＝Ｑとし光学特性を測定した。結果全表−
／に示す。

比較例　７ 実施例５におけるフィルム（ａ−りの延伸軸をθ＝Ｏと
し、光学特性を測定した。結果を表−／に示す。

〔発明の効果〕

表−ｌの結果かられかる通り 本発明によれは、レターデーションの視角依存性の極め
℃小さいフィルム積層体が得られる。

表−／

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）光透過性を有し、且つ誘電率異方性が正のポリマ
   ーからなる少くとも１枚の複屈折フィルム（Ａ）と光透
   過性を有し且つ誘電率異方性が負のポリマーからなる少
   くとも１枚の複屈折フィルム（Ｂ）とのフィルム積層体
   。
2. （２）フィルム（Ａ）とフィルム（Ｂ）の積層体の法線
   方向のレターデーシヨンをＲｅ（０）、法線に対して４
   ０°の斜め入射におけるレターデーシヨンをＲｅ（４０
   ）としたとき、周囲のどの方向に対しても｜Ｒｅ（０）
   −Ｒｅ（４０）｜÷｜Ｒｅ（０）｜≦０．０７である請
   求項（１）記載のフィルム積層体。