JPH03131342A - 燃焼用触媒 - Google Patents
燃焼用触媒Info
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- JPH03131342A JPH03131342A JP1268392A JP26839289A JPH03131342A JP H03131342 A JPH03131342 A JP H03131342A JP 1268392 A JP1268392 A JP 1268392A JP 26839289 A JP26839289 A JP 26839289A JP H03131342 A JPH03131342 A JP H03131342A
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Landscapes
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、燃焼用触媒に係り、さらに詳しくは自動車や
各種工場から排出される一酸化炭素、炭化水素類の有害
成分を含有する排ガスの浄化やメタン（ＣＩ（４）、プ
ロパン（ＣＩ Ｈｅ ）等の難燃性燃料の燃焼に用いる
、高温耐熱性に優れた触媒に関するものである。
各種工場から排出される一酸化炭素、炭化水素類の有害
成分を含有する排ガスの浄化やメタン（ＣＩ（４）、プ
ロパン（ＣＩ Ｈｅ ）等の難燃性燃料の燃焼に用いる
、高温耐熱性に優れた触媒に関するものである。
触媒燃焼法は、自動車排ガス中の一酸化炭素、炭化水素
類の浄化、各種工場排ガス中の酢酸エチル、アルデヒド
類等の有害成分の浄化、またはメタン（Ｃａ１４）、プ
ロパン（ＣＩ Ｈｅ ）等の難燃性燃料の無炎燃焼等に
幅広く用いられている。ここで用いられる触媒系は、ア
ルミナをヘースとして、それに白金（ｐｔ）、パラジウ
ム（Ｐｄ）等の貴金属を担持したものが主流であるが、
触媒の耐熱性が不十分なために、その使用温度を制限ま
たは制御することが必要であった。例えば、自動車排ガ
ス浄化用触媒としては、白金を主体として、ロジウムを
その量の１１５〜１／２０程度アルミナ担体に担持した
、いわゆる三元触媒が広く用いられている。しかしなが
ら、このような触媒は、酸化雰囲気中で６００°Ｃを超
える条件で使用すると、急、激に劣化を起こす。これは
、気相中の酸素が触媒中で活性点を形成している白金（
Ｐｔ）と結合して酸化白金（ＰｔＯ，）となり、シンタ
リングを起こして巨大粒子化し、触媒活性点が減少する
ためであるとされている（特公昭６：３−２４４１８号
、若宮、中村、触媒、ｌ上、９Ｂ−１０３（１９７９）
）。また、高温域で担体側がシンタリングを起こすと
、それに誘引されて触媒成分のシンタリングが促進され
て触媒が著しい劣化を起こす、いわゆるＥａｒｔｈｑｕ
ａｋｅ Ｅｆｆｅｃｔも触媒の熱劣化原因の一つに考
えられている（栓用、山王、触媒、２９，２９３−２９
８（１９８７））。このような背景から、触媒の耐熱性
を高めるための検討が、触媒成分および担体の両面から
なされており、アルカリ土類元素、希土類元素化合物の
添加によって触媒の耐熱性を改善する方法が数多く提案
されている（特開昭６１２８４５３号、特開昭６１２４
５８４４号、特開昭６２−１４５４号、第５６回触媒討
論会（Ａ）講演予行集、４Ｎ１７．１９２ （１９８５
）、特開昭６１．−３８６２７号、特公昭６３２４４１
８号、特開昭６１−８４６３６号等）。
類の浄化、各種工場排ガス中の酢酸エチル、アルデヒド
類等の有害成分の浄化、またはメタン（Ｃａ１４）、プ
ロパン（ＣＩ Ｈｅ ）等の難燃性燃料の無炎燃焼等に
幅広く用いられている。ここで用いられる触媒系は、ア
ルミナをヘースとして、それに白金（ｐｔ）、パラジウ
ム（Ｐｄ）等の貴金属を担持したものが主流であるが、
触媒の耐熱性が不十分なために、その使用温度を制限ま
たは制御することが必要であった。例えば、自動車排ガ
ス浄化用触媒としては、白金を主体として、ロジウムを
その量の１１５〜１／２０程度アルミナ担体に担持した
、いわゆる三元触媒が広く用いられている。しかしなが
ら、このような触媒は、酸化雰囲気中で６００°Ｃを超
える条件で使用すると、急、激に劣化を起こす。これは
、気相中の酸素が触媒中で活性点を形成している白金（
Ｐｔ）と結合して酸化白金（ＰｔＯ，）となり、シンタ
リングを起こして巨大粒子化し、触媒活性点が減少する
ためであるとされている（特公昭６：３−２４４１８号
、若宮、中村、触媒、ｌ上、９Ｂ−１０３（１９７９）
）。また、高温域で担体側がシンタリングを起こすと
、それに誘引されて触媒成分のシンタリングが促進され
て触媒が著しい劣化を起こす、いわゆるＥａｒｔｈｑｕ
ａｋｅ Ｅｆｆｅｃｔも触媒の熱劣化原因の一つに考
えられている（栓用、山王、触媒、２９，２９３−２９
８（１９８７））。このような背景から、触媒の耐熱性
を高めるための検討が、触媒成分および担体の両面から
なされており、アルカリ土類元素、希土類元素化合物の
添加によって触媒の耐熱性を改善する方法が数多く提案
されている（特開昭６１２８４５３号、特開昭６１２４
５８４４号、特開昭６２−１４５４号、第５６回触媒討
論会（Ａ）講演予行集、４Ｎ１７．１９２ （１９８５
）、特開昭６１．−３８６２７号、特公昭６３２４４１
８号、特開昭６１−８４６３６号等）。
これらの方法の意図は、アルカリ土類元素、希土類元素
化合物の添加によって担体であるアルミナの熱安定性を
高めたり、活性成分の酸素活性化能の低下を抑制するこ
とにあるとされている。自動車排ガス浄化用三元触媒に
おいては、セリア（Ｃｅ０２）を添加して、触媒のウィ
ンドウ幅（−酸化炭素、炭化水素類および窒素酸化物の
同時除去率の高い空燃比領域）の拡大および耐熱性の向
上を図っているが、それはセリアの次式にもとづく酸素
ストレージ能によるものと考えられている（川口、触媒
、２９，６０５−６０９ （１９８７））。
化合物の添加によって担体であるアルミナの熱安定性を
高めたり、活性成分の酸素活性化能の低下を抑制するこ
とにあるとされている。自動車排ガス浄化用三元触媒に
おいては、セリア（Ｃｅ０２）を添加して、触媒のウィ
ンドウ幅（−酸化炭素、炭化水素類および窒素酸化物の
同時除去率の高い空燃比領域）の拡大および耐熱性の向
上を図っているが、それはセリアの次式にもとづく酸素
ストレージ能によるものと考えられている（川口、触媒
、２９，６０５−６０９ （１９８７））。
２ＣｅＯｚ−＋Ｃｅ２Ｏ３＋１／２０ｚ −（１）本発
明者らは、酸化雰囲気で７００〜１．０００°Ｃの高温
条件下でも熱劣化が少なく、かつ高活性で長時間使用可
能な燃焼用触媒の開発を進める過程で、上記アルカリ土
類元素あるいは希土類元素の化合物の添加効果を詳細に
検討した結果、ランタン（Ｌａ）が特に効果の高い元素
の１つであり、さらにランタン化合物の添加方法によっ
て効果の発現に著しい違いのあることを見いだした。
明者らは、酸化雰囲気で７００〜１．０００°Ｃの高温
条件下でも熱劣化が少なく、かつ高活性で長時間使用可
能な燃焼用触媒の開発を進める過程で、上記アルカリ土
類元素あるいは希土類元素の化合物の添加効果を詳細に
検討した結果、ランタン（Ｌａ）が特に効果の高い元素
の１つであり、さらにランタン化合物の添加方法によっ
て効果の発現に著しい違いのあることを見いだした。
１．０００°Ｃ以下の温度条件で触媒を使用する場合、
担体の耐熱性よりも触媒成分の耐熱性が重要である。従
来はランタン化合物の添加の目的は、アルミナ担体の熱
安定性を高めることにあったが、ペロブスカイト型構造
を有するランタンアルミネート（ＬａＡｆｆＯ：＋ ）
なる化合物上に貴金属成分が担持された場合に触媒成分
の耐熱性および活性が高まることがわかり、貴金属を担
持したランタンアルミネートを高比表面積の面４火性無
機担体表面上に分散担持した触媒を提案した（手続き中
）。
担体の耐熱性よりも触媒成分の耐熱性が重要である。従
来はランタン化合物の添加の目的は、アルミナ担体の熱
安定性を高めることにあったが、ペロブスカイト型構造
を有するランタンアルミネート（ＬａＡｆｆＯ：＋ ）
なる化合物上に貴金属成分が担持された場合に触媒成分
の耐熱性および活性が高まることがわかり、貴金属を担
持したランタンアルミネートを高比表面積の面４火性無
機担体表面上に分散担持した触媒を提案した（手続き中
）。
この効果の発現原因は、ランタンから貴金属成分に電子
が移行して貴金属の安定な還元状態が実現されるものと
考えられた。
が移行して貴金属の安定な還元状態が実現されるものと
考えられた。
しかしながら、この触媒でも酸化雰囲気で８００°Ｃ以
上の高温条件で長時間使用すると徐々に熱劣化を起こす
ことは避けられず、より一層高温耐熱性に優れた触媒の
開発が望まれている。また、貴金属は高価なために、で
きる限り金属を有効利用してその使用量を低減すること
も重要な課題となっている。
上の高温条件で長時間使用すると徐々に熱劣化を起こす
ことは避けられず、より一層高温耐熱性に優れた触媒の
開発が望まれている。また、貴金属は高価なために、で
きる限り金属を有効利用してその使用量を低減すること
も重要な課題となっている。
本発明の目的は、け金属成分を高分散させてその有効性
を高めるとともに、従来触媒より一層耐熱性に優れた貴
金属系触媒を提供することにある。
を高めるとともに、従来触媒より一層耐熱性に優れた貴
金属系触媒を提供することにある。
上記目的は、一般式： Ｌ ａ Ａ １． ｌ−Ｘ Ｂ
Ｘ ０３（０．０１≦ｘ＜１、Ｌａはランタン、Ａｌは
アルミニウム、Ｂは白金かつ／またはパラジウムを表す
）で表される複合酸化物を触媒中に含有させることによ
って達成される。
Ｘ ０３（０．０１≦ｘ＜１、Ｌａはランタン、Ａｌは
アルミニウム、Ｂは白金かつ／またはパラジウムを表す
）で表される複合酸化物を触媒中に含有させることによ
って達成される。
従来の担持貴金属触媒は、アルミナに代表される多孔性
無機担体表面上に触媒成分である貴金属を化学吸着力（
貴金属成分と担体の表面化学種との相互作用）によって
保持している。しかし、酸化雰囲気で８００°Ｃ程度の
高温に曝されると、この化学吸着力ではもはや貴金属成
分を強固に保持することができなくなり、貴金属成分の
酸化、凝集を招き、貴金属成分の表面積が減少して触媒
の失活が起こる。
無機担体表面上に触媒成分である貴金属を化学吸着力（
貴金属成分と担体の表面化学種との相互作用）によって
保持している。しかし、酸化雰囲気で８００°Ｃ程度の
高温に曝されると、この化学吸着力ではもはや貴金属成
分を強固に保持することができなくなり、貴金属成分の
酸化、凝集を招き、貴金属成分の表面積が減少して触媒
の失活が起こる。
本発明では、貴金属成分を一定の構造を有した化合物の
骨格中に取り込むことによって貴金属成分の安定化をは
かり、かつ貴金属成分の高分散化を実現したことが特徴
である。本触媒はペロブスカイト型構造を有するもので
ある。ペロブスカイト型構造を有する複合酸化物の中に
は優れた燃焼用触媒となるものが多いが、その複合酸化
物を得るための焼成温度は８５０°Ｃ程度と比較的低い
。
骨格中に取り込むことによって貴金属成分の安定化をは
かり、かつ貴金属成分の高分散化を実現したことが特徴
である。本触媒はペロブスカイト型構造を有するもので
ある。ペロブスカイト型構造を有する複合酸化物の中に
は優れた燃焼用触媒となるものが多いが、その複合酸化
物を得るための焼成温度は８５０°Ｃ程度と比較的低い
。
従って、１，０００’Ｃ近くの温度条件で触媒を使用す
ると結晶成長が進んで表面積が著しく低下し、失活して
しまう。本触媒を得るには１，０００°Ｃ程度の高温焼
成を要する。このため、１，０００°Ｃ以下の温度条件
で使用する場合の結晶成長は遅く、はとんど失活しない
。
ると結晶成長が進んで表面積が著しく低下し、失活して
しまう。本触媒を得るには１，０００°Ｃ程度の高温焼
成を要する。このため、１，０００°Ｃ以下の温度条件
で使用する場合の結晶成長は遅く、はとんど失活しない
。
本触媒を得るには１，０００°Ｃ程度の高温焼成を必要
とし、それ自身では表面積が小さいので、実際にはアル
ミナ、シリカ等の高比表面積を有する耐火性無機担体上
に分散担持して触媒となすのが好ましい。分散担持の際
に触媒をできる限り高分散化するためにはＬ ａ Ａ
ｌ ｌ−Ｘ Ｂ Ｘ ０３にｐｖＡ（ポリビニルアルコ
ール）やカーボンブラック等を添加しておくことは有効
である。上記耐火性無機担体は、粒状、柱状、リング状
、板状、繊維状あるいはハニカム状等使用条件に見合っ
た適切な形状を選択することができる。この耐火性無機
担体をさらに他の耐火性無機担体上に担持して触媒とす
ることもできる。
とし、それ自身では表面積が小さいので、実際にはアル
ミナ、シリカ等の高比表面積を有する耐火性無機担体上
に分散担持して触媒となすのが好ましい。分散担持の際
に触媒をできる限り高分散化するためにはＬ ａ Ａ
ｌ ｌ−Ｘ Ｂ Ｘ ０３にｐｖＡ（ポリビニルアルコ
ール）やカーボンブラック等を添加しておくことは有効
である。上記耐火性無機担体は、粒状、柱状、リング状
、板状、繊維状あるいはハニカム状等使用条件に見合っ
た適切な形状を選択することができる。この耐火性無機
担体をさらに他の耐火性無機担体上に担持して触媒とす
ることもできる。
本触媒の成分であるＬａＡｊ！１−ｘＢつ０３を調製す
るには、ランタン、アルミニウムおよび貴金属の塩を用
いて共沈法またはアルコキシドを原料としてのアルコキ
シド法を採用できる。アルミニウムの原料としてアルミ
ナを用いると、貴金属の一部がアルミナ上に担持されて
Ｌ ａ Ａ ｊ２ ＋−Ｘ Ｂ ｘ０３の収率が低下す
るので好ましくない。ランタン、アルミニウムおよび貴
金属の塩としては硝酸塩、酢酸塩が好ましい。
るには、ランタン、アルミニウムおよび貴金属の塩を用
いて共沈法またはアルコキシドを原料としてのアルコキ
シド法を採用できる。アルミニウムの原料としてアルミ
ナを用いると、貴金属の一部がアルミナ上に担持されて
Ｌ ａ Ａ ｊ２ ＋−Ｘ Ｂ ｘ０３の収率が低下す
るので好ましくない。ランタン、アルミニウムおよび貴
金属の塩としては硝酸塩、酢酸塩が好ましい。
本触媒の焼成温度は、９００〜Ｌ １００°Ｃが有効で
あるが、高温焼成は結晶成長を促進し、比表面積の低下
を招くので好ましくはない。９００〜９５０°Ｃで長時
間焼成するか、９５０〜１．０００゛Ｃで２．３時間の
焼成を行うのが好ましい。
あるが、高温焼成は結晶成長を促進し、比表面積の低下
を招くので好ましくはない。９００〜９５０°Ｃで長時
間焼成するか、９５０〜１．０００゛Ｃで２．３時間の
焼成を行うのが好ましい。
本触媒中の貴金属量は、一般式Ｌ ａ Ａ ｊ２ ＋−
ｘ ＢＸＯ３におけるＸで表すと、０．Ｏ１〜１が有効
であるが、活性および経済性の両立を考慮すれば、０．
０５〜０．５程度が好ましい。
ｘ ＢＸＯ３におけるＸで表すと、０．Ｏ１〜１が有効
であるが、活性および経済性の両立を考慮すれば、０．
０５〜０．５程度が好ましい。
次に本発明を実施例を用いて、詳細に説明する。
第１表に実施例および比較例の触媒の一覧を示す。
実施例Ｉ
硝酸？ルミニウム（Ａｆｆｉ （Ｎｏ３） ｓ ） ５
．０ ｇ、硝酸ランタン（Ｌａ （ＮＯａ ）ａ ）１
５．２４ｇおよびテトラアンミン白金（ＩＩ）硝酸塩（
ｐｔ（ＮＨ３） ４ （ＮＯ３＞ ２ ） ９．０８
ｇを蒸留水に溶解して水溶液５００ ｍｌを得た。こ
れに、激しく攪拌しながら２８％アンモニア水を加えて
沈澱を生成させ、次いで加熱混練、蒸発乾固した。得ら
れた粉末を電気炉中で９５０°Ｃ５時間焼成した。
．０ ｇ、硝酸ランタン（Ｌａ （ＮＯａ ）ａ ）１
５．２４ｇおよびテトラアンミン白金（ＩＩ）硝酸塩（
ｐｔ（ＮＨ３） ４ （ＮＯ３＞ ２ ） ９．０８
ｇを蒸留水に溶解して水溶液５００ ｍｌを得た。こ
れに、激しく攪拌しながら２８％アンモニア水を加えて
沈澱を生成させ、次いで加熱混練、蒸発乾固した。得ら
れた粉末を電気炉中で９５０°Ｃ５時間焼成した。
得られた物質はＸ線回折によりペロブスカイト型構造を
とっていることが確認された。また、Ｘ線回折でＬ ａ
Ａ ！！ ０３以外の結晶性物質が検出されなかった
（第１図）ことおよび微小部分のＥＤＸ分析によりＬａ
：Ａｆｆｉ ： Ｐｔ＝１ ：０．５ ：０．５の物
質が均一に生成していることから、この物質は、ペロブ
スカイト型複合酸化物Ｌ ａ Ａ ｉ！、Ｏｓにｐｔが
固溶したＬａＡｊ！ｏ、ｓ Ｐ Ｌｏ、ｓ ０３である
ことがわかった。
とっていることが確認された。また、Ｘ線回折でＬ ａ
Ａ ！！ ０３以外の結晶性物質が検出されなかった
（第１図）ことおよび微小部分のＥＤＸ分析によりＬａ
：Ａｆｆｉ ： Ｐｔ＝１ ：０．５ ：０．５の物
質が均一に生成していることから、この物質は、ペロブ
スカイト型複合酸化物Ｌ ａ Ａ ｉ！、Ｏｓにｐｔが
固溶したＬａＡｊ！ｏ、ｓ Ｐ Ｌｏ、ｓ ０３である
ことがわかった。
この複合酸化物を平均粒径０．５μｍに湿式粉砕し、平
均粒径３μｍ、比表面積１６０ｒｒｆ／ｇのγアルミナ
１００ｇと混合し、適当に水を追加して湿式混練し、５
５％のスラリとした。このスラリ中にコージェライト質
のハニカム状触媒担体基材（２００セル／１ｎ２）を１
０分間浸した後、引き上げて圧縮空気流によりセル内の
余分なスラリを吹き飛ばしくスラリコート量は１００ｇ
／Ａ）、１２０ ’Ｃで４時間乾燥した後、電気炉で６
００ ”Ｃ３時間焼成してモノリス触媒を得た。
均粒径３μｍ、比表面積１６０ｒｒｆ／ｇのγアルミナ
１００ｇと混合し、適当に水を追加して湿式混練し、５
５％のスラリとした。このスラリ中にコージェライト質
のハニカム状触媒担体基材（２００セル／１ｎ２）を１
０分間浸した後、引き上げて圧縮空気流によりセル内の
余分なスラリを吹き飛ばしくスラリコート量は１００ｇ
／Ａ）、１２０ ’Ｃで４時間乾燥した後、電気炉で６
００ ”Ｃ３時間焼成してモノリス触媒を得た。
実施例２
実施例１において硝酸アルミニウムを７．０ｇ、テトラ
アンミン白金（１１）硝酸塩を５．４５ ｇとしてペロ
ブスカイト型複合酸化物Ｌ ａ Ａ １０３にＰｔが固
溶したＬａＡｆｆｉｏ、７Ｐｔｏ、：＋ ０３を得た。
アンミン白金（１１）硝酸塩を５．４５ ｇとしてペロ
ブスカイト型複合酸化物Ｌ ａ Ａ １０３にＰｔが固
溶したＬａＡｆｆｉｏ、７Ｐｔｏ、：＋ ０３を得た。
この物質の生成もＸ線回折および微小部分のＥＤＸ分析
により確認した。他は同様にしてモノリス触媒を得た。
により確認した。他は同様にしてモノリス触媒を得た。
実施例３
実施例１において硝酸アルミニうムを９．０ｇ、テトラ
アンミン白金（１１）硝酸塩を１．８２ ｇとしてペロ
ブスカイト型複合酸化物Ｌ ａ Ａ １０３にｐｔが固
溶したＬａＡｐ、ｏ、ｑ Ｐ ｔｏ、＋ ０３を得た。
アンミン白金（１１）硝酸塩を１．８２ ｇとしてペロ
ブスカイト型複合酸化物Ｌ ａ Ａ １０３にｐｔが固
溶したＬａＡｐ、ｏ、ｑ Ｐ ｔｏ、＋ ０３を得た。
この物質の生成もＸ線回折および微小部分のＥＤＸ分析
により確認した。他は同様にしてモノリス触媒を得た。
により確認した。他は同様にしてモノリス触媒を得た。
比較例１
平均粒径３μｍ、比表面積１６０ｒｒｆ／ｇのγアルミ
ナ１００ｇを、テトラアンミン白金（ＴＩ）硝酸塩８．
３８ ｇを含有する水溶液５００ ｒｄに含浸し、攪拌
しながら加熱し、蒸発乾固した。得られた粉末を電気炉
中で５５０°Ｃ２時間焼成することにより白金をγアル
ミナ上に担持した。これを平均粒径０．５μｍに湿式粉
砕し、適当に水を追加して水分５５％のスラリを得た。
ナ１００ｇを、テトラアンミン白金（ＴＩ）硝酸塩８．
３８ ｇを含有する水溶液５００ ｒｄに含浸し、攪拌
しながら加熱し、蒸発乾固した。得られた粉末を電気炉
中で５５０°Ｃ２時間焼成することにより白金をγアル
ミナ上に担持した。これを平均粒径０．５μｍに湿式粉
砕し、適当に水を追加して水分５５％のスラリを得た。
このスラリ中にコージェライト質のハニカム状触媒担体
基材（２００セル／ｉｎ”）を１０分間浸した後、引き
上げて圧縮空気流によりセル内の余分なスラリを吹き飛
ばしくスラリコート量は１００ｇ＃）、１２０°Ｃで４
時間乾燥した後、電気炉で６００°Ｃ３時間焼成してモ
ノリス触媒を得た。
基材（２００セル／ｉｎ”）を１０分間浸した後、引き
上げて圧縮空気流によりセル内の余分なスラリを吹き飛
ばしくスラリコート量は１００ｇ＃）、１２０°Ｃで４
時間乾燥した後、電気炉で６００°Ｃ３時間焼成してモ
ノリス触媒を得た。
比較例２
硝酸アルミニウムＩ Ｏ，Ｏｇと硝酸ランタン１５゜１
２４ｇを混合し、蒸留水に溶解して水溶液１００ｍ２を
得た。これを加熱しながらかき混ぜ、蒸発乾固した後、
電気炉でｉ、ｏｏｏ°Ｃ２時間焼成することによりペロ
ブスカイト型複合酸化物ＬａＡｌＯ３を得た。この酸化
物１０．０ ｇを、テトラアンミン白金（Ｉ Ｉ）硝酸
塩９．０８ ｇを含有する水溶液１００ ｍｌ中に添加
し、攪拌しながら加熱し、蒸発乾固した。得られた粉末
を電気炉中で５５０°Ｃ２時間焼成することにより白金
をＬ ａ Ａ ４２０３上に担持した。この複合酸化物
を平均粒径０．５μｍに湿式粉砕し、平均粒径３μｍ、
比表面積１６０ｒｔｆ／ｇのγアルミナ１００ｇと混合
し、以下実施例１と同様にしてモノリス触媒を得た。
得た。これを加熱しながらかき混ぜ、蒸発乾固した後、
電気炉でｉ、ｏｏｏ°Ｃ２時間焼成することによりペロ
ブスカイト型複合酸化物ＬａＡｌＯ３を得た。この酸化
物１０．０ ｇを、テトラアンミン白金（Ｉ Ｉ）硝酸
塩９．０８ ｇを含有する水溶液１００ ｍｌ中に添加
し、攪拌しながら加熱し、蒸発乾固した。得られた粉末
を電気炉中で５５０°Ｃ２時間焼成することにより白金
をＬ ａ Ａ ４２０３上に担持した。この複合酸化物
を平均粒径０．５μｍに湿式粉砕し、平均粒径３μｍ、
比表面積１６０ｒｔｆ／ｇのγアルミナ１００ｇと混合
し、以下実施例１と同様にしてモノリス触媒を得た。
実施例４
硝酸アルミニウム５．０ｇおよび硝酸ランタン１５、２
４ ｇをパラジウム分として２．４０ ｇを含有する硝
酸パラジウム（Ｐｄ （ＮＯａ ） ２ ） ９．９６
ｇを蒸留水に溶解して水溶液５００戚を得た。これに
、激しく攪拌しながら２８％アンモニア水を加え沈澱を
生成させ、次いで加熱混練、蒸発乾固し１ま た。得られた粉末を電気炉中で９８０°Ｃ５時間焼成し
た。得られた物質はＸ線回折によりペロブスカイト型構
造をとっていることが確認された。また、Ｘ線回折でＬ
ａ Ａ １２０３以外の結晶性物質が検出されなかっ
たことおよび微小部分のＥＤＸ分析によりＬａ ：Ａ／
！ ： Ｐｄ＝ｌ ： ０．５ ： ０．５の物質が均
一に生成していることを確認した。以下実施例１と同様
にしてモノリス触媒を得た。
４ ｇをパラジウム分として２．４０ ｇを含有する硝
酸パラジウム（Ｐｄ （ＮＯａ ） ２ ） ９．９６
ｇを蒸留水に溶解して水溶液５００戚を得た。これに
、激しく攪拌しながら２８％アンモニア水を加え沈澱を
生成させ、次いで加熱混練、蒸発乾固し１ま た。得られた粉末を電気炉中で９８０°Ｃ５時間焼成し
た。得られた物質はＸ線回折によりペロブスカイト型構
造をとっていることが確認された。また、Ｘ線回折でＬ
ａ Ａ １２０３以外の結晶性物質が検出されなかっ
たことおよび微小部分のＥＤＸ分析によりＬａ ：Ａ／
！ ： Ｐｄ＝ｌ ： ０．５ ： ０．５の物質が均
一に生成していることを確認した。以下実施例１と同様
にしてモノリス触媒を得た。
比較例３
比較例１において、テトラアンミン白金（ＩＩ）硝酸塩
８．３８ ｇをパラジウム分１．８ｇを含有する硝酸パ
ラジウム水溶液９．０ｇに替えて５００戚の水溶液を得
て、最終焼成の条件を８５０°Ｃ２時間とした他は同様
にしてモノリス触媒を得た。
８．３８ ｇをパラジウム分１．８ｇを含有する硝酸パ
ラジウム水溶液９．０ｇに替えて５００戚の水溶液を得
て、最終焼成の条件を８５０°Ｃ２時間とした他は同様
にしてモノリス触媒を得た。
比較例４
比較例２で得たＬ ａ Ａ Ｉ Ｏ３１０．Ｏｇに、パ
ラジウム分２．４０ ｇを含有する硝酸パラジウム水溶
液９．９６ ｇを含有する水溶液１００ ｒｄ中に添加
し、攪拌しながら加熱し、蒸発乾固した。得られた粉末
を電気炉中で８５０°Ｃ２時間焼成することによりパラ
ジウムをＬ ａ Ａ Ｉ Ｏ３上に担持した。
ラジウム分２．４０ ｇを含有する硝酸パラジウム水溶
液９．９６ ｇを含有する水溶液１００ ｒｄ中に添加
し、攪拌しながら加熱し、蒸発乾固した。得られた粉末
を電気炉中で８５０°Ｃ２時間焼成することによりパラ
ジウムをＬ ａ Ａ Ｉ Ｏ３上に担持した。
この複合酸化物を平均粒径０．５μｍに湿式粉砕し、平
均粒径３μｍ、比表面積１６０ｒｒｒ／ｇのＴアルミナ
１００ｇと混合し、以下、実施例１と同様にしてモノリ
ス触媒を得た。
均粒径３μｍ、比表面積１６０ｒｒｒ／ｇのＴアルミナ
１００ｇと混合し、以下、実施例１と同様にしてモノリ
ス触媒を得た。
試験例
実施例および比較例の触媒の活性および耐久性を評価す
る目的で、流通式反応器を用いて、次に示す条件でプロ
パンの燃焼試験を行った。触媒の耐久性は、触媒調製時
の活性に対して、空気流中において９００°Ｃで保持し
た後の触媒の活性低下度合で評価した。
る目的で、流通式反応器を用いて、次に示す条件でプロ
パンの燃焼試験を行った。触媒の耐久性は、触媒調製時
の活性に対して、空気流中において９００°Ｃで保持し
た後の触媒の活性低下度合で評価した。
触媒：φ２０ ｆ２０ｍｍハニカム状触媒（２００セ
ル／１ｎ２） ガス組成：プロパン濃度１５００ｐｐｍ（空気ベース） ガス量： ３．１１ ／ ｍ ｉ ｎ 空間速度：３０．０００ｈ−’ 実施例および比較例の触媒の一覧を第１表に示した。ま
た、実施例１で得られたＬａＡｌ！、。、、Ｐｔｏ、ｓ
ｏｚのＸ線回折の結果を第１図に示す。図中には、ｐｔ
の回折ピークは認められない。観測されるのは、Ｌ ａ
Ａ Ｉ！、０３のピークのみであり、ｐｔはＬａＡ１
！、０３中に固溶してＬａＡｌ！、ｏ、５Ｐｔｏ、ｓｏ
ｓを形成していると考えられる。
ル／１ｎ２） ガス組成：プロパン濃度１５００ｐｐｍ（空気ベース） ガス量： ３．１１ ／ ｍ ｉ ｎ 空間速度：３０．０００ｈ−’ 実施例および比較例の触媒の一覧を第１表に示した。ま
た、実施例１で得られたＬａＡｌ！、。、、Ｐｔｏ、ｓ
ｏｚのＸ線回折の結果を第１図に示す。図中には、ｐｔ
の回折ピークは認められない。観測されるのは、Ｌ ａ
Ａ Ｉ！、０３のピークのみであり、ｐｔはＬａＡ１
！、０３中に固溶してＬａＡｌ！、ｏ、５Ｐｔｏ、ｓｏ
ｓを形成していると考えられる。
第２図には、本発明になるＬａＡＣ−ｘ Ｐｔｙ０３系
触媒の活性および空気流中９００°ｃ５００時間後の活
性すなわち耐久性を従来触媒のそれと比較して示した。
触媒の活性および空気流中９００°ｃ５００時間後の活
性すなわち耐久性を従来触媒のそれと比較して示した。
また、第３図には本発明になるＬａＡｆ＋−ｘ ｐａ、
ｏ３系触媒の活性および空気流中９００°Ｃ５００時間
後の活性を従来触媒のそれと比較して示した。本発明に
なる触媒は、従来触媒に比較して著しく耐久性が高いこ
とがわかる。
ｏ３系触媒の活性および空気流中９００°Ｃ５００時間
後の活性を従来触媒のそれと比較して示した。本発明に
なる触媒は、従来触媒に比較して著しく耐久性が高いこ
とがわかる。
９００°Ｃで５００時間保持した実施例の触媒の構造を
Ｘ線回折で調べた結果、Ｌ ａ Ａ Ｉ Ｏｓのピーク
の成長が認められたがｐｔのピークは観測されなかった
。これに対して、従来触媒ではＰｔの回折ピークの著し
い成長が観測された。
Ｘ線回折で調べた結果、Ｌ ａ Ａ Ｉ Ｏｓのピーク
の成長が認められたがｐｔのピークは観測されなかった
。これに対して、従来触媒ではＰｔの回折ピークの著し
い成長が観測された。
本発明によれば、酸化雰囲気で８００°Ｃ以上の５
高温に長時間隔されても極めて熱劣化の少ない貴金属系
触媒が得られるので、触媒燃焼装置の温度制御機構を大
幅に簡略化できる。また、本触媒は結晶構造を有する物
質に貴金属を固溶させることにより貴金属が高分散（結
晶化高分散）しており、高価な貴金属を有効に活用でき
るので経済的効果も大きい。
触媒が得られるので、触媒燃焼装置の温度制御機構を大
幅に簡略化できる。また、本触媒は結晶構造を有する物
質に貴金属を固溶させることにより貴金属が高分散（結
晶化高分散）しており、高価な貴金属を有効に活用でき
るので経済的効果も大きい。
第１図は実施例１で得られたＬａＡ１０．ｓＰｔ。、、
０３のＸ線回折図、第２図は本発明になるＬａＡｌｒ−
ｘ Ｐｔｘ ０３系触媒の活性および空気流中９００°
Ｃ５００時間後の活性を従来触媒のそれと比較した図、
第３図は本発明になるＬａＡ／！。 、Ｐｄ、Ｏ，系触媒の活性および空気流中９００”Ｃ５
００時間後の活性を従来触媒のそれと比較した図である
。
０３のＸ線回折図、第２図は本発明になるＬａＡｌｒ−
ｘ Ｐｔｘ ０３系触媒の活性および空気流中９００°
Ｃ５００時間後の活性を従来触媒のそれと比較した図、
第３図は本発明になるＬａＡ／！。 、Ｐｄ、Ｏ，系触媒の活性および空気流中９００”Ｃ５
００時間後の活性を従来触媒のそれと比較した図である
。
Claims (1)
- （１）一般式：ＬａＡｌ＿１＿−＿ｘＢ＿ｘＯ＿３（０
．０１≦ｘ＜１、Ｌａはランタン、Ａｌはアルミニウム
、Ｂは白金（Ｐｔ）またはパラジウム（Ｐｄ）を表す）
で表される複合酸化物を含有することを特徴とする燃焼
用触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1268392A JPH03131342A (ja) | 1989-10-16 | 1989-10-16 | 燃焼用触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1268392A JPH03131342A (ja) | 1989-10-16 | 1989-10-16 | 燃焼用触媒 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03131342A true JPH03131342A (ja) | 1991-06-04 |
Family
ID=17457838
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1268392A Pending JPH03131342A (ja) | 1989-10-16 | 1989-10-16 | 燃焼用触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH03131342A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006297236A (ja) * | 2005-04-18 | 2006-11-02 | Toyota Motor Corp | 排ガス浄化用触媒およびその製造方法 |
| WO2022097330A1 (ja) * | 2020-11-09 | 2022-05-12 | 株式会社村田製作所 | 排ガス浄化触媒および排ガス処理装置 |
-
1989
- 1989-10-16 JP JP1268392A patent/JPH03131342A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006297236A (ja) * | 2005-04-18 | 2006-11-02 | Toyota Motor Corp | 排ガス浄化用触媒およびその製造方法 |
| JP4687217B2 (ja) * | 2005-04-18 | 2011-05-25 | トヨタ自動車株式会社 | 排ガス浄化用触媒およびその製造方法 |
| WO2022097330A1 (ja) * | 2020-11-09 | 2022-05-12 | 株式会社村田製作所 | 排ガス浄化触媒および排ガス処理装置 |
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