JPH026784B2 - - Google Patents
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Description
本発明は赤燐により防火処理したポリアミドを
主体とした、特に電気及び電子工業製品の製造用
の新規組成物に関する。 ポリアミドを主体とする組成物に赤燐を添加す
ると高度の耐火性が得られることが知られている
が、重合体中に存在する痕跡量の水とその転化に
必要な高温の作用により形成される毒性の高い燐
化水素が発生するので赤燐の使用には重大な不都
合がある。この欠点は燐化水素を固定するのに役
立つ金属化合物のような一定の物質を防火性組成
物に導入することにより克服できることも知られ
ている。米国特許第3883475号明細書には酸化第
二銅の使用が有利であると推奨されている。仏国
特許第2367100号明細書にはCuOの代りに酸化カ
ドミウムを使用する改良が提案されている。その
ホスフインの発生を抑制する効率（CuOの効率と
少くとも等しい）に加えて、酸化カドミウムを使
用するとアークトラツキング耐性（仏国標準仕様
C26220に従う）の特に高い製品が得られる。こ
のアークトラツキング耐性は充填剤を含まない組
成物の場合は400ボルト、ガラス繊維充填材を25
重量％より多く含む組成物の場合は375ボルトで
ある。 上記仏国特許には赤燐を重合体材料で被覆する
ことにより酸化カドミウムで得られた結果をさら
に改良することも提案されている。 しかしながら、先行技術の防火性組成物で使用
されている酸化カドミウムにはこの酸化物の毒性
と結びついた実際上の問題があり、それがこの技
術の開発を阻んでいるものと思われる。 本発明の一つの目的は、無毒でありホスフイン
発生とアークトラツキング耐性についての挙動が
代替されるべきものに少なくとも匹敵する、酸化
カドミウム代替物を提供することである。 本発明の別の目的は、防火性組成物から導かれ
る成形製品の機械的性質の値、特に弾性値、に悪
影響を与えることなく使用できる新規な添加剤を
提供することである。 本発明のさらに別の目的は、押出及び射出成形
の間に、防火性ポリアミドの分子特性を調節及び
限定することができる新規な添加剤を提供するこ
とである。一般に、転化されると、ポリアミドは
分子特性が常に変化する。この変化の度合は特に
ポリアミドの末端基のバランス、残存水分量、転
化の間の溶融塊の温度、転化時間、並びに存在す
る添加物の性質と割合によつて決まり、変化によ
り重合体の流動学的特性が修飾を受けるが、これ
は良い成形操作を行なうためにもまた正確な外観
と最良の品質をもつ製品を得るためにも望ましく
ないことがある。赤燐が存在するとポリアミドの
分子特性のこの変化は特に顕著であり、溶融相の
粘度指数と見掛粘度に実質的増加が見られるた
め、押出工程が困難で不均一となり、射出成形条
件が粗雑となり、成形製品の外観が魅力に乏しい
ものとなる。酸化カドミウムは迅速に（押出又は
射出成形の間に）作用してこの変化を調節及び限
定することができる製品であることが証明されて
いる。本出願人は、従つて、赤燐で防火性にした
ポリアミドの流動学的特性に関するこの分野にお
いて酸化カドミウムと同程度に活性である代替物
を提供することを目的としている。 新規な添加剤として一種以上のランタニド系化
合物を使用することにより上記の目的が十分に達
成されることが見出された。 詳しくいえば、本発明は一種以上のランタニド
系化合物の有効量を含有する、赤燐で防火性にし
たポリアミドを主体とする組成物を提供する。 本明細書において、「ランタニド」という用語
は周規律表において原子番号が57〜71の金属と、
原子番号が39ではあるが類似の性質をもつイツト
リウムとを指称する。 上記の「ランタニド系化合物」という表現は、
セリウム、ランタン、プラセオジム、ネオジム、
プロメチウム、サマリウム、ユーロピウム、ガド
リニウム、テルビウム、ジスプロシウム、ホルミ
ウム、エルビウム、イツテルビウム、ツリウム、
ルテチウム及びイツトリウムより成る群より選ば
れたいずれか一種のランタニドの有機又は無機誘
導体（この場合、「一種以上のランタニド系化合
物」という表現は、上記ランタニドのいずれか一
種の有機誘導体の混合物、無機誘導体の混合物及
び有機誘導体と無機誘導体の混合を使用すること
ができることを意味する。）、又はこれらのランタ
ニドの数種の有機及び／又は無機誘導体の混合物
（「一種以上のランタニド系化合物」という表現
は、単一の混合物の外にこのタイプの数種の混合
物の組み合わせを使用することができることを意
味する。）を指称する。 一般に、もつとも普通の鉱石、特にモナズ石と
バストネス石では種々のランタニドの化合物の相
対量のために、単一のランタニドの誘導体を使用
するときは、このランタニドはセリウム、ランタ
ン、プラセオジム又はネオジムが好ましい。これ
らの金属のうち、セリウムとランタンが最も存在
量が多く、特に好適である。 数種のランタニドの誘導体の混合物も使用でき
る。事実、普通に処理された鉱石中に比較的小量
存在するランタニドをすべて分別する長たらしく
費用のかかる操作は行なわない方が有利であるか
も知れない。このような場合、次の混合物が一般
に使用される。すなわち、 ―セリウムの誘導体と一種以上の他のランタニド
の誘導体との混合物、 ―ランタンの誘導体と、プラセオジム、ネオジ
ム、プロメチウム、サマリウム、ユーロピウ
ム、ガドリニウム、テルビウム、ジスプロシウ
ム、ホルミウム、エルビウム、イツテルビウ
ム、ツリウム、ルテチウム及びイツトリウムよ
り成る群から選ばれた一種以上の他のランタニ
ドの誘導体との混合物、 ―プラセオジムの誘導体と、ネオジム、プロメチ
ウム、サマリウム、ユーロピウム、ガドリニウ
ム、テルビウム、ジスプロシウム、ホルミウ
ム、エルビウム、イツテルビウム、ツリウム、
ルテチウム及びイツトリウムより成る群から選
ばれた一種以上の他のランタニドの誘導体との
混合物、及び ―ネオジムの誘導体と、プロメチウム、サマリウ
ム、ユーロピウム、ガドリニウム、テルビウ
ム、ジスプロシウム、ホルミウム、エルビウ
ム、イツテルビウム、ツリウム、ルテチウム及
びイツトリウムより成る群から選ばれた一種以
上の他のランタニドの誘導体との混合物。 本発明の組成物に数種のランタニドの誘導体の
そのような混合物が使用されるときは、セリウム
及び／又はランタン及び／又はプラセオジム及
び／又はネオジムが一般に全ランタニドの40モル
％以上を占める。 詳しくいうと、「有機ランタニド誘導体」とい
う表現は種々のカルボン酸の塩、フエノール化合
物の金属誘導体、メルカプチド及びβ―ジカルボ
ニル化合物のキレートを意味する。 より詳細には、有機ランタニド誘導体は、以下
のものから選択される： Γランタニドと以下のものとの塩： ●２〜30個の炭素原子を有する脂肪族モノカル
ボン酸若しくは３〜30個の炭素原子を有する
脂肪族ジカルボン酸｛これらは飽和であつて
も１個以上のエチレン系二重結合を含有して
いてもよく、そしてハロゲン原子；ヒドロキ
シル基；１〜12個の炭素原子を有するアルコ
キシ基；メルカプト基；又はフエニル、フエ
ノキシ、ナフチル若しくはシクロヘキシル基
（これらフエニル、フエノキシ、ナフチル又
はシクロヘキシル基の環は、１個以上のハロ
ゲン原子、ヒドロキシル基、１〜６個の炭素
原子を有するアルキル基又は１〜６個の炭素
原子を有するアルコキシ基で随意に置換され
ていてよい）のような１種以上の置換基を含
有していてもよい｝； ●安息香酸、１―ナフトエ酸、２―ナフトエ
酸、シクロペンタンカルボン酸、シクロヘキ
サンカルボン酸、シクロペンテンカルボン酸
若しくはシクロヘキセンカルボン酸（これら
の酸の環の部分は、ハロゲン原子；ヒドロキ
シル基；１〜12個の炭素原子を有するアルキ
ル基；２〜12個の炭素原子を有するアルケニ
ル基；１〜12個の炭素原子を有するアルコキ
シ基；フエニル、ベンジル、フエノキシ若し
くはシクロヘキシル基；２〜24個の炭素原子
を有するアルコキシカルボニル基；又は４〜
24個の炭素原子を有するアルケノキシカルボ
ニル基のような１種以上の置換基を含有して
いてもよい）； ●前記の脂肪族ジカルボン酸のモノアルキルエ
ステル（このアルキル基は１〜24個の炭素原
子を有する）若しくはモノアルケニルエステ
ル（このアルケニル基は３〜24個の炭素原子
を有する）； 又は ●複素環式カルボン酸、特にピリジン、フラ
ン、チオフエン、ピロール及びピランから誘
導されるもの（これらは、ハロゲン原子、ヒ
ドロキシル基、１〜12個の炭素原子を有する
アルキル基、１〜12個の炭素原子を有するア
ルコキシ基、２〜12個の炭素原子を有するア
ルケニル基、２〜24個の炭素原子を有するア
ルコキシカルボニル基又は４〜24個の炭素原
子を有するアルケノキシカルボニル基のよう
な１種以上の置換基を含有していてもよ
い）； Γフエノール、１―ナフトール又は２―ナフトー
ルから誘導されるランタニドフエナート（これ
らのフエノール類の環の部分は、ハロゲン原
子；１〜24個の炭素原子を有するアルキル若し
くはアルコキシ基；２〜24個の炭素原子を有す
るアルケニル基；又はフエニル、ベンジル、フ
エノキシ若しくはシクロヘキシル基のような１
種以上の置換基を含有していてもよい）； Γランタニドメルカプチド、特にチオグリコール
酸又はチオりんご酸及びそれらのアルキルエス
テル（このアルキル基は１〜12個の炭素原子を
有する）；アルケニルエステル（このアルケニ
ル基は２〜12個の炭素原子を有する）；フエニ
ル、ベンジル若しくはシクロヘキシルエステ
ル；アルカンジオールエステル（このアルカン
ジオールは２〜12個の炭素原子を有する）；又
はジヒドロキシベンゼン若しくはジヒドロキシ
シクロヘキサンエステル（これらエステルの環
の部分は、１〜６個の炭素原子を有する１種以
上のアルキル又はアルコキシ基で置換されてい
てもよい）から誘導されるもの； 並びに Γβ―ジカルボニル化合物のランタニドキレー
ト、特に下記の一般式（）の化合物から誘導
されるもの： R1―CO―CHR2―CO―R3 （） ｛式中、R1及びR3は同一であつても異なつて
いてもよく、以下のもの： ●１〜36個の炭素原子を有し且つ随意に１個以
上のハロゲン原子で置換された直鎖又は分枝
鎖状のアルキル基； ●３〜36個の炭素原子を有し且つ随意に１個以
上のハロゲン原子で置換された直鎖状又は分
枝鎖状のアルケニル基； ●アリール基又は芳香族環上に下記のもののよ
うな１種以上の置換基を有するアリール基： …１〜６個の炭素原子を有し且つ随意に１個
以上のハロゲン原子で置換されたアルキル
基； …２〜６個の炭素原子を有し且つ随意に１個
以上のハロゲン原子で置換されたアルケニ
ル基； …ニトロ基； …―CHO基； …―COOH基； …１〜６個の炭素原子を有するアルコキシ
基； …―COOR4基（ここで、R4は１〜12個の炭
素原子を有するアルキル基又は２〜12個の
炭素原子を有するアルケニル基である）； …OH基； 若しくは …ハロゲン原子； ●脂肪族部分が１〜12個の炭素原子を有するア
ルアルキル基（この基の環部分は、前記した
１種以上の置換基を含有していてもよい）； ●５〜12個の炭素原子を有する環状脂肪族基
（この基の環部分は、１個以上の炭素間二重
結合を含有していてもよく、そして前記した
１種以上の置換基を有していてもよい）； 或いは ●上記の複数種の基の連結物 （上記の種々の脂肪族基は、１個以上の酸素
原子―Ｏ―、硫黄原子―Ｓ―、カルボニル基
―CO―又はカルボキシレート基―COO―を
含有していてもよい） を表わし、 R2は水素原子を表わす｝ 本発明に従う組成物中に使用することのできる
有機ランタニド誘導体の中では、特に入手し易さ
又は価格の経済的理由又は実用的理由から、下記
のものがよく選択される： Γランタニドと下記のものとの塩： ●６〜24個の炭素原子を有する脂肪族モノカル
ボン酸｛これは飽和であつてもエチレン系二
重結合を含有していてもよく、そして塩素原
子；ヒドロキシル基；１〜６個の炭素原子を
有するアルコキシ基；又はフエニル、フエノ
キシ若しくはシクロヘキシル基（これらの環
状の基は、１個以上の塩素原子、ヒドロキシ
ル基又は１〜６個の炭素原子を有するアルキ
ル若しくはアルコキシ基で随意に置換されて
いてよい）のような１種以上の置換基を含有
していてもよい｝； ●２〜６個の炭素原子を有するメルカプトモノ
カルボン酸若しくは３〜６個の炭素原子を有
するメルカプトジカルボン酸； ●安息香酸若しくはシクロヘキサンカルボン酸
（これらの酸の環の部分は、塩素原子；ヒド
ロキシル基；１〜６個の炭素原子を有するア
ルキル若しくはアルコキシ基；又は２〜12個
の炭素原子を有するアルコキシカルボニル基
のような１種以上の置換基を含有していても
よい）； 又は ●４〜24個の炭素原子を有する脂肪族ジカルボ
ン酸のモノアルキルエステル（このアルキル
基は１〜12個の炭素原子を有する）（これは
飽和であつてもエチレン系二重結合を含有し
ていてもよく、そして塩素原子、ヒドロキシ
ル基、メルカプト基又は１〜６個の炭素原子
を有するアルコキシ基のような１種以上の置
換基を含有していてもよい）； 並びに Γフエノールから誘導されるランタニドフエナー
ト（このフエノールの環部分は、塩素原子；１
〜12個の炭素原子を有するアルキル若しくはア
ルコキシ基；又はフエニル、ベンジル、フエノ
キシ若しくはシクロヘキシル基のような１種以
上の置換基を含有していてもよい）。 有機ランタニド誘導体の例としては下記のもの
を挙げることができるが、本発明はこれらのもの
の使用に限定されない。 ―プロピオン酸、ヘキサン酸、ｎ―オクタン酸、
２―エチルヘキサン酸、イソオクタン酸、ノナ
ン酸、デカン酸、ラウリン酸、ステアリン酸、
オレイン酸、リシノール酸、マルガリン酸、テ
トラデカン酸、12―ヒドロキシステアリン酸、
ドコサン酸、13―ドコセン酸（エルカ酸）、２
―クロロデカン酸、２―オクチルデカン酸、２
―ヒドロキシヘキサン酸、チオグリコール酸、
メルカプトプロピオン酸、チオリンゴ酸、６―
シクロヘキシルヘキサン酸、安息香酸、フエニ
ル酢酸、２―フエニルプロパン酸、２―メチル
安息香酸、４―メチル安息香酸、２―フエノキ
シ安息香酸、４―プロピル安息香酸、４―メト
キシ安息香酸、４―ターシヤリブチル安息香
酸、サリチル酸、５―ターシヤリブチルサリチ
ル酸、４―ヒドロキシ―３―メトキシ安息香
酸、３，４―ジメトキシ安息香酸、１―ナフト
エ酸、２―ナフトエ酸、シクロヘキサンカルボ
ン酸、ニコチン酸、イソニコチン酸及び４―メ
チルフラン―３―カルボン酸、マレイン酸モノ
イソオクチル、マレイン酸モノ（２―エトキシ
エチル）、フタル酸モノブチル、チオリンゴ酸
モノブチル併びにチオリンゴ酸モノヘキシルの
ランタニド塩、特にセリウム塩、ランタン塩、
プラセオジム塩及びネオジム塩、 ―フエノール、クレゾール、エチルフエノール、
キシレノール、ブチルフエノール、イソペンチ
ルフエノール、イソオクチルフエノール、ター
シヤリノニルフエノール、デシルフエノール、
ドデシルフエノール、ターシヤリオクチルフエ
ノール、４―シクロヘキシルフエノール、４―
フエニルフエノール、ジターシヤリノニルフエ
ノール及びメチルイソヘキシルフエノールのフ
エノール化合物のランタニドフエナート、特に
セリウムフエナート、ランタンフエナート、プ
ラセオジムフエナート及びネオジムフエナー
ト、 ―ヘプタン―２，４―ジオン、デカン―２，４―
ジオン、２―エチル―２―デセン―６，８―ジ
オン、２―メチル―２―ノネン―６，８―ジオ
ン、ステアロイルアセトン、１―ステアロイル
―２―オクタノン、７，９―ジオキシデカン酸
エチル、ベンゾイルアセトン、アセチルアセト
ン、１―ベンゾイル―２―オクタノン、１，４
―ジフエニルブタン―１，３―ジオン、ステア
ロイルアセトフエノン、パルミトイルアセトフ
エノン、１―ベンゾイル―メチルペンタノン、
ベンゾイルオクタコサノイルメタン、パラメト
キシベンゾイルステアロイルメタン及びジベン
ゾイルメタンのβ―ジケトンのランタニドキレ
ート、特にセリウムキレート、ランタンキレー
ト、プラセオジムキレート及びネオジムキレー
ト、併びに ―チオグリコール酸、チオグリコール酸イソオク
チル、チオグリコール酸オクタデシル、チオグ
リコール酸ベンジル、チオグリコール酸ラウリ
ル、ジチオグリコール酸シクロヘキサン―１，
４―ジオールエステルチオグリコール酸４―タ
ーシヤリブチルシクロヘキシル、チオリンゴ
酸、チオリンゴ酸ヘキシル、チオリンゴ酸２―
エチルヘキシル、チオリンゴ酸ドデシル、チオ
リンゴ酸ベンジル、チオリンゴ酸シクロヘキシ
ル、チオリンゴ酸プロパン―１，３―ジオール
エステル、チオリンゴ酸ブタン―１，４―ジオ
ールエステル及びチオリンゴ酸ヘキサン―１，
６―ジオールエステルのランタニドメルカプチ
ド、特にセリウムメルカプチド、ランタンメル
カプチド、プラセオジムメルカプチド及びネオ
ジムメルカプチド。 直接入手できない有機ランタニド誘導体は溶媒
中で要すれば加熱してカルボン酸若しくはその酸
無水物、フエノール化合物、メルカプトカルボン
酸（若しくはそのエステルの一つ）又はβ―ジケ
トンとランタニド酸化物又は水酸化物、場合によ
つてはこのような酸化物と水酸化物の混合物とを
反応させるような公知の方法に従つて調製され
る。 「無機ランタニド誘導体」という表現はランタ
ニド酸化物、ランタニド水酸化物、無機水素酸の
ランタニド塩及び無機酸素酸のランタニド塩を意
味する。 さらに詳しくは、使用される無機水素酸のラン
タニド塩は、例えば、塩化物、臭化物、沃化物、
硫化物、セレン化物及びテルル化物であり、無機
酸素酸のランタニド塩は、例えば、亜硫酸塩、硫
酸塩、スルホン酸塩、亜硝酸塩、硝酸塩、亜燐酸
塩、燐酸塩、ピロ燐酸塩、炭酸塩、過塩素酸塩、
アンチモン酸塩、砒酸塩、亜セレン酸塩、セレン
酸塩、バナジン酸塩及びタングステン酸塩であ
る。 本発明の組成物に使用できる無機ランタニド誘
導体のうちで、ランタニド酸化物、ランタニド塩
化物、ランタニド硫化物又はランタニド硝酸塩
が、特に実地上の理由又は入手可能性若しくは価
格の経済的理由から、しばしば選ばれる。 本発明の組成物に使用されるランタニド誘導体
においてランタニドは、その持ち得る異つた酸化
状態のいずれの形でも存在できる。たいていの場
合、酸化状態又はで存在する。 本発明の特に好ましい実施態様においては、ス
テアリン酸ランタン（）、酸化ランタン（）、
塩化ランタン（）、ステアリン酸セリウム
（）、酸化セリウム（）及び塩化セリウム
（）から選ばれた一種以上のランタニド系化合
物の有効量が使用される。 ランタニド系化合物の使用量は広い範囲で変え
られる。詳しくいえば、この量は、ポリアミド
100ｇ当りランタニドに属する金属0.1×10-3〜
100×10-3ｇ原子を与えるように決められる。好
ましくは、この量はポリアミド100ｇ当りランタ
ニドに属する金属0.2×10-3〜30×10-3ｇ原子を
与えるように決められる。さらに詳しくは、この
量は、ポリアミド100ｇ当りランタニドに属する
金属0.3×10-3〜10×10-3ｇ原子を与えるように
決められる。 防火性を付与すべき本発明で使用するポリアミ
ドとしては、炭素数６〜12個の飽和脂肪族ジカル
ボン酸と炭素数６〜12個の飽和脂肪族ビス―第一
ジアミンとの重縮合により得られるポリアミド、
炭素数４〜12個の炭化水素鎖を含むω―アミノア
ルカン酸の直接単独重縮合により又はこれらの酸
から誘導されたラクタムの加水分解的開環及び重
合により得られるポリアミノ酸、上記ポリアミド
の出発単量体から得られる共ポリアミド（これら
の共ポリアミドの酸成分に一部がテレフタル酸及
び／又はイソフタル酸から成つていてもよい。）、
及びこれらのタイプのポリアミドの混合物があ
る。 二酸とジアミンの重縮合により得られるポリア
ミドの例としては、ナイロン６，６（ヘキサメチ
レンジアミンとアジピン酸の重合体）、ナイロン
６，９（ヘキサメチレンジアミンとアゼライン酸
の重合体）、ナイロン６，10（ヘキサメチレンジア
ミンとセバシン酸の重合体）及びナイロン６，12
（ヘキサメチレンジアミンとドデカン二酸の重合
体）が挙げられる。 ポリアミノ酸の適当な例としては、ナイロン４
（４―アミノブタン酸又はγ―ブチロラクタムの
重合体）、ナイロン５（５―アミノペンタン酸又は
δ―アミロラクタムの重合体）、ナイロン６（ε―
カプロラクタムの重合体）、ナイロン７（７―アミ
ノヘプタン酸の重合体）、ナイロン８（カプリルラ
クタムの重合体）、ナイロン９（９―アミノノナン
酸の重合体）、ナイロン10（10―アミノデカン酸の
重合体）、ナイロン11（11―アミノウンデカン酸の
重合体）及び（12―アミノドデカン酸又はラウロ
―ラクタムの重合体）が挙げられる。 共ポリアミドの例としては、ナイロン６，６／
６，10（ヘキサメチレンジアミン、アジピン酸及
びセバシン酸の共重合体）及びナイロン６，６／
６（ヘキサメチレンジアミン、アジピン酸及びカ
プロラクタムの共重合体）が挙げられる。 本発明で使用する防火性を付与すべきポリアミ
ドとして特に好ましいのは、ナイロン６，６、ナ
イロン６，10、ナイロン６、ナイロン６，６／
６，10及びナイロン６，６／６である。 本明細書において「赤燐」という表現は種々に
着色した燐の同素体の変種（赤燐、紫燐又は黒
燐）であつて赤燐の名称で市販されているものを
指称する。 赤燐の量は組成物の全重量に対して一般に0.02
〜25重量％であり、好ましくは0.2〜15重量％で
ある。一般に、赤燐は微細に分割した形、例えば
平均粒径が200μm未満、好ましくは１〜100μmの
粒状のものを使用するのが望ましい。 ランタニド系化合物については固体状又はペー
スト状でもよい。固形化合物の場合は、一般に平
均粒径が200μm未満、好ましくは１〜100μmの粒
子状のものが使用される。使用する化合物が無水
の形又は水の分子を含む結晶の形で入手できる場
合には転化中の水の放出を避けるために無水化合
物を使用するのが好ましい。 本発明の組成物は均一な組成を得ることのでき
る任意の適当な方法に従つて種々の成分を単に混
合することによつて調製できる。好ましくは、種
種の成分を粉末又は顆粒の形で混合する。この場
合、先ず慣用のミキサーで冷間予備混合を行な
い、次いで単軸又は多軸押出機における熱間マレ
クセーチング（malaxating）操作により全体を
均質化する。この処理が終わると棒が得られる。
これらの棒を水冷し、刻んで顆粒にし、場合によ
つて乾燥する。本発明の組成物は防火処理すべき
ポリアミドの一部、赤燐及びランタニド系化合物
を主体とする顆粒状のマスターバツチを作り、加
工前に防火処理すべきポリアミドの残部と混合す
ることによつて調製することもできる。 これらの組成物はそれらの本質的成分によつて
上記の如く定義されている。これらの組成物に下
記のように変更を施しても本発明の範囲を逸脱し
ないことは明らかである。すなわち、赤燐に関し
ては、例えば、赤燐をそのまま使用することも、
或いは好ましい手段として重合体フイルムを塗布
した赤燐粒子を使用することもできる。これらの
重合体としては特に、エポキシ樹脂（仏国特許第
2314221号明細書参照）、マレイン酸、フマール酸
又はアリル型の不飽和結合を有する重合体（仏国
特許第2314219号明細書参照）、融点が50℃〜90℃
で分子量が10000未満の飽和ポリアミド（仏国特
許第2373575号明細書参照）、ノボラツク型熱可塑
性フエノール／ホルムアルデヒド重縮合物（仏国
特許第2344615号明細書参照）及び熱可塑性フエ
ノール／イソ酪酸アルデヒド重縮合物（仏国特許
出願第82／106329.4号、公開明細書第0071788号
参照）が使用できる。熱可塑性フエノール／ホル
ムアルデヒド重縮合物の使用は本発明の実施に特
に好ましい手段を構成している。赤燐の粒子を被
覆するのに使用される重合体の量は、適当なら
ば、広い範囲で変えられる。一般に、この量は赤
燐／重合体混合物の全重量に対して５〜50重量％
である。注意すべきことは、赤燐／塗布重合体混
合物の全重量の90重量％に達する大量の塗布重合
体を使用しても不都合はないことである。 さらに、例えば成型製品を製造するために本発
明の組成物に種々の添加物を加えてもよい。すな
わち、本発明の組成物は、ガラス繊維若しくはア
スベスト繊維、ガラス微細球、カオリン、タル
ク、シリカ、マイカ、ベントナイト、ベントン又
はこれらの混合物のような補強若しくはゲル化充
填剤を含んでいてもよい。上記の充填剤のうち、
ガラス繊維が最も普通に使用される。これらの繊
維は一般に平均直径が１〜15μmであり、長さが
２〜８mmである。最大の機械強度を得るために、
例えばエポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウ
レタン樹脂又はビニル樹脂を使用してのりづけし
た繊維を使用するのが有利である。これらの樹脂
は一般にアミノシラン型のカツプリング剤と一緒
に使用される。充填剤の割合は組成物の全重量に
対して例えば15〜60重量％である。 潤滑剤、安定化剤、耐衝撃性付与剤、顔料又は
染料、帯電防止剤及び結晶化剤のような他の添加
物を使用することもできる。これらの添加物とそ
れらの用途は広く文献に紹介されている。 本発明の組成物は射出成型又は押出成型の通常
の技術を適用して完成又は半完成製品にすること
ができる。上述のように、これらの組成物の利点
の一つは、200℃〜320℃程度の温度で一般に行な
われるこの転化がごく少量の燐化水素を大気中に
放出するだけで達成され、この放出量は一般に
0.3ppm未満、さらには0.1ppm未満でさえあるこ
とである。0.3ppmの限界は超えてはならない最
高濃度である（サツクス著「工業材料の危険な性
質」３版、第1019及び1020頁参照）。燐が適当量
含有されていれば、得られた製品は耐火性があ
り、炎が作用しても溶融し場合によつて炎上して
いる材料が滴下することはない。それらは優れた
アークトラツキング耐性をもち、酸化カドミウム
で記録されているのよりも耐性が大である。得ら
れた防火性製品が優れた弾性と良好な空気中耐熱
老化性をもつことも見出された。この点に関して
記録された性能上の特性は酸化カドミウムを使用
して得られたものよりも一般に優れている。転化
中の防火性ポリアミドの分子特性の変化を調節し
限定する観点からは、ランタニド系化合物は酸化
カドミウムと同じ効率を有することが観察され
る。従つて、ランタニド系化合物はホスフインの
放出を抑制しかつ防火性ポリアミドの分子特性の
変化を調節し限定する点で酸化カドミウムと同じ
利点をもつだけでなく、或る場合（アークトラツ
キング耐性、弾性、老化安定性）にはより良い性
能特性を生じることができる。つまり、酸化カド
ミウムを使用して得られた結果と比較すると、ラ
ンタニド系化合物は性質のバランスがより良く、
このことは全く予想外の結果である。 本発明の防火性組成物は電気関連産業（例え
ば、電気、電子工学、家電、ラジオ及び自動車工
業）において使用できる成形製品を得るのに特に
適している。これらの組成物の特徴により製品を
押出及び成膜により製造することが可能となつて
いる。 以下の実施例により本発明をさらに詳細に説明
するが、本発明はこれらの実施例に限定されな
い。 実施例を説明する前に、次の組成 ―ナイロン６，６ ―フエノール／ホルムアルデヒド重縮合物を塗布
した赤燐、 ―ガラス繊維、及び ―酸化カドミウム から成る対照組成物の種々の構成成分（ポリアミ
ド以外）のポリアミドの粘度指数及び見掛粘度の
変化に対する効果を以下の実施例Ａ〜Ｇにより示
す。 実験例 Ａ〜Ｇ １ 出発材料の説明 ―ナイロン６，６（ヘキサメチレンジアミンと
アジピン酸の重合体）：これは粘度指数133
ml／ｇ（90％ギ酸可溶部分について、ISO標
準仕様R307、1977年版に従つて決定）の製
品である。 ―塗布赤燐：これは平均粒径が20〜30μmであ
り、融点80℃かつ分子量800のフエノール／
ホルムアルデヒド重縮合物（商標
「Phe´norez PB71DA」の下でローヌ・ブー
ラン社により市販されている樹脂）の40重量
％を塗布した赤燐を60重量％含有する組成物
（以下、これを「燐マスターバツチ」と呼
ぶ。）である。この塗布は次のようにして行
なう。すなわち、60重量％の赤燐を25℃でロ
ーラで撹拌しながらPhe´norez樹脂40重量％
と12時間緊密に混合した。この混合物をアル
ミニウム箔で被覆したプレート上に１cmの厚
さに注入し、全体を130℃の炉内に入れ３時
間置いた。得られたプレートを破砕した。 ―ガラス繊維：これは平均直径10μm、長さ３
〜６mmでポリアミド用のサイジング剤を含有
する「R17BX1」の符号でオウエンス・コー
ニング・フアイバーグラス社により市販され
ている短繊維である。 ―酸化カドミウム：これは平均粒径が100μm以
下の粒子の形である。 ２ これらの実験の内容 ●実験Ａ：ナイロン６，６だけを以下の操作条
件で押出した。 ●実験Ｂ：ナイロン６，６（69重量部）＋ガラス
繊維（31重量部）＋潤滑剤（ベヘン酸及び／
又はモンタン酸から誘導されたワツクスエス
テル、0.27重量部）から組成物を調製した。 ●実験Ｃ：ナイロン６，６（69重量部）＋ガラス
繊維（31重量部）＋ワツクスエステル（0.27
重量部）＋酸化カドミウム（ナイロン６，６
100ｇ当りカドミウム3.9×10-3ｇ原子、
0.345重量部）から組成物を調製した。 ●実験Ｄ：実験Ｂの組成物（95重量部）及び
Phe´norez樹脂（５重量部）、（最終組成は、
ナイロン６，６（65.37重量部）＋（ガラス繊維
（29.37重量部）＋ワツクスエステル（0.26重
量部）＋Phe´norez樹脂（５重量部）となる。）
から組成物を調製した。 ●実験Ｅ：実験Ｂの組成物（95重量部）、
Phe´norez樹脂（５重量部）及び酸化カドミ
ウム（0.327重量部）（最終組成は、ナイロン
６，６（65.37重量部）＋ガラス繊維（29.37重
量部）＋ワツクスエステル（0.26重量部）＋
Phe´norez樹脂（５重量部）＋酸化カドミウム
（ナイロン６，６の100ｇ当りカドミウム3.9
×10-3ｇ原子、0.327重量部）から組成物を
調製した。 ●実験Ｆ：実験Ｂの組成物（88.33重量部）＋燐
マスターバツチ（11.67重量部）（最終組成
は、ナイロン６，６（60.78重量部）＋ガラス
繊維（27.31重量部）＋ワツクスエステル
（0.24重量部）＋燐マススターバツチ（11.67
重量部、赤燐（７重量部）＋Phe´norez樹脂
（4.67重量部））となる。）から組成物を調製
した。 ●実験Ｇ：実験Ｂの組成物（88.33重量部）、燐
マスターバツチ（11.67重量部）及び酸化カ
ドミウム（0.304重量部）（最終組成は、ナイ
ロン６，６（60.78重量部）＋ガラス繊維
（27.31重量部）＋ワツクスエステル（0.24重
量部）＋燐マスターバツチ（11.67重量部、赤
燐（７重量部）、Phe´norez樹脂（4.67重量
部））＋酸化カドミウム（0.304重量部、ナイ
ロン６，６の100ｇ当りカドミウム3.9×10-3
ｇ原子）となる。）から組成物を調製した。 ３ 一般的手順及びコントロール 実験例Ｂ〜Ｇの組成物を以下の方法で調製し
た。 種々の構成成分の予備混合物を商標名
Moritzのミキサーを通すことにより25℃で乾
燥しつつ調製する。 この予備混合物を、直径Ｄが65mmに等しく長
さが24Dに等しいスクリユを持つ商標名Prdex
のベント式押出機内で溶融状態でマレクセート
（malaxate）した。使用したスクリユはポリア
ミドを加工するのに適した断面形状をもつ円筒
―円錐スクリユである。押出機には直径５mmの
２つの孔を有するダイスも備えられている。押
出条件は次の通りである。 ―温度 270℃〜330℃ ―真空 944×102Pa ―スクリユ速度 70rpm 各実験例について、スクリユ末端における材
料の圧力と材料の押出量を記録した。実験例Ａ
においては、手順はProdex押出機に一度だけ
通すことから成る。棒状で集められた製品を冷
水の浴に通して冷却し、顆粒状にし、乾燥し
た。 このようにして得られた成形粉末について、
含水量、ナイロン６，６の粘度指数及び290℃
における見掛粘度（流動計に５分間滞留した
後、速度勾配γ＝240S -1で）を決定した。 粘度指数を決定するために、ギ酸への溶解時
間は完全な溶液が得られるように調整しなけれ
ばならない。従つて、赤燐を含むが酸化カドミ
ウム（理解されるように、押出中のポリアミド
の分子特性の変化を限定することができる成
分）を含まない組成物の場合は、最初に溶解時
間（通常25℃で２時間）を３時間に増し、次に
40℃に加熱する必要がある。 溶融状態の成形粉末の見掛粘度は、長さ60
mm、直径１mmのダイスをもつInstrom3211流動
計を使用して決定された。測定の前に成形粉末
を真空下150℃で３時間乾燥した。測定に選ん
だ温度（290℃）は押出成形条件と射出成形条
件の平均温度を表わしている。測定は顆粒の装
入後、流動計に５分間滞留させてから行なつ
た。この時間はプレスで射出成形する平均の時
間を表わしている。このようにして、見掛粘度
の測定により溶融相における成形粉末の安定性
を評価することが可能になる。 ナイロン６，６の粘度指数も決定された。し
かし、今度は成形試験片についてである。これ
らの試験片は商標名「DK」タイプ60のスクリ
ユプレスを使用して調製した。このプレスで
は、成形粉末の顆粒は280℃で溶融され、型は
80℃の温度に保たれる。射出成形圧力は
800MPaである。射出成形サイクルの時間は
17sである。 ４ 実験例Ａ〜Ｇの結果 得られた結果は下記表１にまとめてある。
主体とした、特に電気及び電子工業製品の製造用
の新規組成物に関する。 ポリアミドを主体とする組成物に赤燐を添加す
ると高度の耐火性が得られることが知られている
が、重合体中に存在する痕跡量の水とその転化に
必要な高温の作用により形成される毒性の高い燐
化水素が発生するので赤燐の使用には重大な不都
合がある。この欠点は燐化水素を固定するのに役
立つ金属化合物のような一定の物質を防火性組成
物に導入することにより克服できることも知られ
ている。米国特許第3883475号明細書には酸化第
二銅の使用が有利であると推奨されている。仏国
特許第2367100号明細書にはCuOの代りに酸化カ
ドミウムを使用する改良が提案されている。その
ホスフインの発生を抑制する効率（CuOの効率と
少くとも等しい）に加えて、酸化カドミウムを使
用するとアークトラツキング耐性（仏国標準仕様
C26220に従う）の特に高い製品が得られる。こ
のアークトラツキング耐性は充填剤を含まない組
成物の場合は400ボルト、ガラス繊維充填材を25
重量％より多く含む組成物の場合は375ボルトで
ある。 上記仏国特許には赤燐を重合体材料で被覆する
ことにより酸化カドミウムで得られた結果をさら
に改良することも提案されている。 しかしながら、先行技術の防火性組成物で使用
されている酸化カドミウムにはこの酸化物の毒性
と結びついた実際上の問題があり、それがこの技
術の開発を阻んでいるものと思われる。 本発明の一つの目的は、無毒でありホスフイン
発生とアークトラツキング耐性についての挙動が
代替されるべきものに少なくとも匹敵する、酸化
カドミウム代替物を提供することである。 本発明の別の目的は、防火性組成物から導かれ
る成形製品の機械的性質の値、特に弾性値、に悪
影響を与えることなく使用できる新規な添加剤を
提供することである。 本発明のさらに別の目的は、押出及び射出成形
の間に、防火性ポリアミドの分子特性を調節及び
限定することができる新規な添加剤を提供するこ
とである。一般に、転化されると、ポリアミドは
分子特性が常に変化する。この変化の度合は特に
ポリアミドの末端基のバランス、残存水分量、転
化の間の溶融塊の温度、転化時間、並びに存在す
る添加物の性質と割合によつて決まり、変化によ
り重合体の流動学的特性が修飾を受けるが、これ
は良い成形操作を行なうためにもまた正確な外観
と最良の品質をもつ製品を得るためにも望ましく
ないことがある。赤燐が存在するとポリアミドの
分子特性のこの変化は特に顕著であり、溶融相の
粘度指数と見掛粘度に実質的増加が見られるた
め、押出工程が困難で不均一となり、射出成形条
件が粗雑となり、成形製品の外観が魅力に乏しい
ものとなる。酸化カドミウムは迅速に（押出又は
射出成形の間に）作用してこの変化を調節及び限
定することができる製品であることが証明されて
いる。本出願人は、従つて、赤燐で防火性にした
ポリアミドの流動学的特性に関するこの分野にお
いて酸化カドミウムと同程度に活性である代替物
を提供することを目的としている。 新規な添加剤として一種以上のランタニド系化
合物を使用することにより上記の目的が十分に達
成されることが見出された。 詳しくいえば、本発明は一種以上のランタニド
系化合物の有効量を含有する、赤燐で防火性にし
たポリアミドを主体とする組成物を提供する。 本明細書において、「ランタニド」という用語
は周規律表において原子番号が57〜71の金属と、
原子番号が39ではあるが類似の性質をもつイツト
リウムとを指称する。 上記の「ランタニド系化合物」という表現は、
セリウム、ランタン、プラセオジム、ネオジム、
プロメチウム、サマリウム、ユーロピウム、ガド
リニウム、テルビウム、ジスプロシウム、ホルミ
ウム、エルビウム、イツテルビウム、ツリウム、
ルテチウム及びイツトリウムより成る群より選ば
れたいずれか一種のランタニドの有機又は無機誘
導体（この場合、「一種以上のランタニド系化合
物」という表現は、上記ランタニドのいずれか一
種の有機誘導体の混合物、無機誘導体の混合物及
び有機誘導体と無機誘導体の混合を使用すること
ができることを意味する。）、又はこれらのランタ
ニドの数種の有機及び／又は無機誘導体の混合物
（「一種以上のランタニド系化合物」という表現
は、単一の混合物の外にこのタイプの数種の混合
物の組み合わせを使用することができることを意
味する。）を指称する。 一般に、もつとも普通の鉱石、特にモナズ石と
バストネス石では種々のランタニドの化合物の相
対量のために、単一のランタニドの誘導体を使用
するときは、このランタニドはセリウム、ランタ
ン、プラセオジム又はネオジムが好ましい。これ
らの金属のうち、セリウムとランタンが最も存在
量が多く、特に好適である。 数種のランタニドの誘導体の混合物も使用でき
る。事実、普通に処理された鉱石中に比較的小量
存在するランタニドをすべて分別する長たらしく
費用のかかる操作は行なわない方が有利であるか
も知れない。このような場合、次の混合物が一般
に使用される。すなわち、 ―セリウムの誘導体と一種以上の他のランタニド
の誘導体との混合物、 ―ランタンの誘導体と、プラセオジム、ネオジ
ム、プロメチウム、サマリウム、ユーロピウ
ム、ガドリニウム、テルビウム、ジスプロシウ
ム、ホルミウム、エルビウム、イツテルビウ
ム、ツリウム、ルテチウム及びイツトリウムよ
り成る群から選ばれた一種以上の他のランタニ
ドの誘導体との混合物、 ―プラセオジムの誘導体と、ネオジム、プロメチ
ウム、サマリウム、ユーロピウム、ガドリニウ
ム、テルビウム、ジスプロシウム、ホルミウ
ム、エルビウム、イツテルビウム、ツリウム、
ルテチウム及びイツトリウムより成る群から選
ばれた一種以上の他のランタニドの誘導体との
混合物、及び ―ネオジムの誘導体と、プロメチウム、サマリウ
ム、ユーロピウム、ガドリニウム、テルビウ
ム、ジスプロシウム、ホルミウム、エルビウ
ム、イツテルビウム、ツリウム、ルテチウム及
びイツトリウムより成る群から選ばれた一種以
上の他のランタニドの誘導体との混合物。 本発明の組成物に数種のランタニドの誘導体の
そのような混合物が使用されるときは、セリウム
及び／又はランタン及び／又はプラセオジム及
び／又はネオジムが一般に全ランタニドの40モル
％以上を占める。 詳しくいうと、「有機ランタニド誘導体」とい
う表現は種々のカルボン酸の塩、フエノール化合
物の金属誘導体、メルカプチド及びβ―ジカルボ
ニル化合物のキレートを意味する。 より詳細には、有機ランタニド誘導体は、以下
のものから選択される： Γランタニドと以下のものとの塩： ●２〜30個の炭素原子を有する脂肪族モノカル
ボン酸若しくは３〜30個の炭素原子を有する
脂肪族ジカルボン酸｛これらは飽和であつて
も１個以上のエチレン系二重結合を含有して
いてもよく、そしてハロゲン原子；ヒドロキ
シル基；１〜12個の炭素原子を有するアルコ
キシ基；メルカプト基；又はフエニル、フエ
ノキシ、ナフチル若しくはシクロヘキシル基
（これらフエニル、フエノキシ、ナフチル又
はシクロヘキシル基の環は、１個以上のハロ
ゲン原子、ヒドロキシル基、１〜６個の炭素
原子を有するアルキル基又は１〜６個の炭素
原子を有するアルコキシ基で随意に置換され
ていてよい）のような１種以上の置換基を含
有していてもよい｝； ●安息香酸、１―ナフトエ酸、２―ナフトエ
酸、シクロペンタンカルボン酸、シクロヘキ
サンカルボン酸、シクロペンテンカルボン酸
若しくはシクロヘキセンカルボン酸（これら
の酸の環の部分は、ハロゲン原子；ヒドロキ
シル基；１〜12個の炭素原子を有するアルキ
ル基；２〜12個の炭素原子を有するアルケニ
ル基；１〜12個の炭素原子を有するアルコキ
シ基；フエニル、ベンジル、フエノキシ若し
くはシクロヘキシル基；２〜24個の炭素原子
を有するアルコキシカルボニル基；又は４〜
24個の炭素原子を有するアルケノキシカルボ
ニル基のような１種以上の置換基を含有して
いてもよい）； ●前記の脂肪族ジカルボン酸のモノアルキルエ
ステル（このアルキル基は１〜24個の炭素原
子を有する）若しくはモノアルケニルエステ
ル（このアルケニル基は３〜24個の炭素原子
を有する）； 又は ●複素環式カルボン酸、特にピリジン、フラ
ン、チオフエン、ピロール及びピランから誘
導されるもの（これらは、ハロゲン原子、ヒ
ドロキシル基、１〜12個の炭素原子を有する
アルキル基、１〜12個の炭素原子を有するア
ルコキシ基、２〜12個の炭素原子を有するア
ルケニル基、２〜24個の炭素原子を有するア
ルコキシカルボニル基又は４〜24個の炭素原
子を有するアルケノキシカルボニル基のよう
な１種以上の置換基を含有していてもよ
い）； Γフエノール、１―ナフトール又は２―ナフトー
ルから誘導されるランタニドフエナート（これ
らのフエノール類の環の部分は、ハロゲン原
子；１〜24個の炭素原子を有するアルキル若し
くはアルコキシ基；２〜24個の炭素原子を有す
るアルケニル基；又はフエニル、ベンジル、フ
エノキシ若しくはシクロヘキシル基のような１
種以上の置換基を含有していてもよい）； Γランタニドメルカプチド、特にチオグリコール
酸又はチオりんご酸及びそれらのアルキルエス
テル（このアルキル基は１〜12個の炭素原子を
有する）；アルケニルエステル（このアルケニ
ル基は２〜12個の炭素原子を有する）；フエニ
ル、ベンジル若しくはシクロヘキシルエステ
ル；アルカンジオールエステル（このアルカン
ジオールは２〜12個の炭素原子を有する）；又
はジヒドロキシベンゼン若しくはジヒドロキシ
シクロヘキサンエステル（これらエステルの環
の部分は、１〜６個の炭素原子を有する１種以
上のアルキル又はアルコキシ基で置換されてい
てもよい）から誘導されるもの； 並びに Γβ―ジカルボニル化合物のランタニドキレー
ト、特に下記の一般式（）の化合物から誘導
されるもの： R1―CO―CHR2―CO―R3 （） ｛式中、R1及びR3は同一であつても異なつて
いてもよく、以下のもの： ●１〜36個の炭素原子を有し且つ随意に１個以
上のハロゲン原子で置換された直鎖又は分枝
鎖状のアルキル基； ●３〜36個の炭素原子を有し且つ随意に１個以
上のハロゲン原子で置換された直鎖状又は分
枝鎖状のアルケニル基； ●アリール基又は芳香族環上に下記のもののよ
うな１種以上の置換基を有するアリール基： …１〜６個の炭素原子を有し且つ随意に１個
以上のハロゲン原子で置換されたアルキル
基； …２〜６個の炭素原子を有し且つ随意に１個
以上のハロゲン原子で置換されたアルケニ
ル基； …ニトロ基； …―CHO基； …―COOH基； …１〜６個の炭素原子を有するアルコキシ
基； …―COOR4基（ここで、R4は１〜12個の炭
素原子を有するアルキル基又は２〜12個の
炭素原子を有するアルケニル基である）； …OH基； 若しくは …ハロゲン原子； ●脂肪族部分が１〜12個の炭素原子を有するア
ルアルキル基（この基の環部分は、前記した
１種以上の置換基を含有していてもよい）； ●５〜12個の炭素原子を有する環状脂肪族基
（この基の環部分は、１個以上の炭素間二重
結合を含有していてもよく、そして前記した
１種以上の置換基を有していてもよい）； 或いは ●上記の複数種の基の連結物 （上記の種々の脂肪族基は、１個以上の酸素
原子―Ｏ―、硫黄原子―Ｓ―、カルボニル基
―CO―又はカルボキシレート基―COO―を
含有していてもよい） を表わし、 R2は水素原子を表わす｝ 本発明に従う組成物中に使用することのできる
有機ランタニド誘導体の中では、特に入手し易さ
又は価格の経済的理由又は実用的理由から、下記
のものがよく選択される： Γランタニドと下記のものとの塩： ●６〜24個の炭素原子を有する脂肪族モノカル
ボン酸｛これは飽和であつてもエチレン系二
重結合を含有していてもよく、そして塩素原
子；ヒドロキシル基；１〜６個の炭素原子を
有するアルコキシ基；又はフエニル、フエノ
キシ若しくはシクロヘキシル基（これらの環
状の基は、１個以上の塩素原子、ヒドロキシ
ル基又は１〜６個の炭素原子を有するアルキ
ル若しくはアルコキシ基で随意に置換されて
いてよい）のような１種以上の置換基を含有
していてもよい｝； ●２〜６個の炭素原子を有するメルカプトモノ
カルボン酸若しくは３〜６個の炭素原子を有
するメルカプトジカルボン酸； ●安息香酸若しくはシクロヘキサンカルボン酸
（これらの酸の環の部分は、塩素原子；ヒド
ロキシル基；１〜６個の炭素原子を有するア
ルキル若しくはアルコキシ基；又は２〜12個
の炭素原子を有するアルコキシカルボニル基
のような１種以上の置換基を含有していても
よい）； 又は ●４〜24個の炭素原子を有する脂肪族ジカルボ
ン酸のモノアルキルエステル（このアルキル
基は１〜12個の炭素原子を有する）（これは
飽和であつてもエチレン系二重結合を含有し
ていてもよく、そして塩素原子、ヒドロキシ
ル基、メルカプト基又は１〜６個の炭素原子
を有するアルコキシ基のような１種以上の置
換基を含有していてもよい）； 並びに Γフエノールから誘導されるランタニドフエナー
ト（このフエノールの環部分は、塩素原子；１
〜12個の炭素原子を有するアルキル若しくはア
ルコキシ基；又はフエニル、ベンジル、フエノ
キシ若しくはシクロヘキシル基のような１種以
上の置換基を含有していてもよい）。 有機ランタニド誘導体の例としては下記のもの
を挙げることができるが、本発明はこれらのもの
の使用に限定されない。 ―プロピオン酸、ヘキサン酸、ｎ―オクタン酸、
２―エチルヘキサン酸、イソオクタン酸、ノナ
ン酸、デカン酸、ラウリン酸、ステアリン酸、
オレイン酸、リシノール酸、マルガリン酸、テ
トラデカン酸、12―ヒドロキシステアリン酸、
ドコサン酸、13―ドコセン酸（エルカ酸）、２
―クロロデカン酸、２―オクチルデカン酸、２
―ヒドロキシヘキサン酸、チオグリコール酸、
メルカプトプロピオン酸、チオリンゴ酸、６―
シクロヘキシルヘキサン酸、安息香酸、フエニ
ル酢酸、２―フエニルプロパン酸、２―メチル
安息香酸、４―メチル安息香酸、２―フエノキ
シ安息香酸、４―プロピル安息香酸、４―メト
キシ安息香酸、４―ターシヤリブチル安息香
酸、サリチル酸、５―ターシヤリブチルサリチ
ル酸、４―ヒドロキシ―３―メトキシ安息香
酸、３，４―ジメトキシ安息香酸、１―ナフト
エ酸、２―ナフトエ酸、シクロヘキサンカルボ
ン酸、ニコチン酸、イソニコチン酸及び４―メ
チルフラン―３―カルボン酸、マレイン酸モノ
イソオクチル、マレイン酸モノ（２―エトキシ
エチル）、フタル酸モノブチル、チオリンゴ酸
モノブチル併びにチオリンゴ酸モノヘキシルの
ランタニド塩、特にセリウム塩、ランタン塩、
プラセオジム塩及びネオジム塩、 ―フエノール、クレゾール、エチルフエノール、
キシレノール、ブチルフエノール、イソペンチ
ルフエノール、イソオクチルフエノール、ター
シヤリノニルフエノール、デシルフエノール、
ドデシルフエノール、ターシヤリオクチルフエ
ノール、４―シクロヘキシルフエノール、４―
フエニルフエノール、ジターシヤリノニルフエ
ノール及びメチルイソヘキシルフエノールのフ
エノール化合物のランタニドフエナート、特に
セリウムフエナート、ランタンフエナート、プ
ラセオジムフエナート及びネオジムフエナー
ト、 ―ヘプタン―２，４―ジオン、デカン―２，４―
ジオン、２―エチル―２―デセン―６，８―ジ
オン、２―メチル―２―ノネン―６，８―ジオ
ン、ステアロイルアセトン、１―ステアロイル
―２―オクタノン、７，９―ジオキシデカン酸
エチル、ベンゾイルアセトン、アセチルアセト
ン、１―ベンゾイル―２―オクタノン、１，４
―ジフエニルブタン―１，３―ジオン、ステア
ロイルアセトフエノン、パルミトイルアセトフ
エノン、１―ベンゾイル―メチルペンタノン、
ベンゾイルオクタコサノイルメタン、パラメト
キシベンゾイルステアロイルメタン及びジベン
ゾイルメタンのβ―ジケトンのランタニドキレ
ート、特にセリウムキレート、ランタンキレー
ト、プラセオジムキレート及びネオジムキレー
ト、併びに ―チオグリコール酸、チオグリコール酸イソオク
チル、チオグリコール酸オクタデシル、チオグ
リコール酸ベンジル、チオグリコール酸ラウリ
ル、ジチオグリコール酸シクロヘキサン―１，
４―ジオールエステルチオグリコール酸４―タ
ーシヤリブチルシクロヘキシル、チオリンゴ
酸、チオリンゴ酸ヘキシル、チオリンゴ酸２―
エチルヘキシル、チオリンゴ酸ドデシル、チオ
リンゴ酸ベンジル、チオリンゴ酸シクロヘキシ
ル、チオリンゴ酸プロパン―１，３―ジオール
エステル、チオリンゴ酸ブタン―１，４―ジオ
ールエステル及びチオリンゴ酸ヘキサン―１，
６―ジオールエステルのランタニドメルカプチ
ド、特にセリウムメルカプチド、ランタンメル
カプチド、プラセオジムメルカプチド及びネオ
ジムメルカプチド。 直接入手できない有機ランタニド誘導体は溶媒
中で要すれば加熱してカルボン酸若しくはその酸
無水物、フエノール化合物、メルカプトカルボン
酸（若しくはそのエステルの一つ）又はβ―ジケ
トンとランタニド酸化物又は水酸化物、場合によ
つてはこのような酸化物と水酸化物の混合物とを
反応させるような公知の方法に従つて調製され
る。 「無機ランタニド誘導体」という表現はランタ
ニド酸化物、ランタニド水酸化物、無機水素酸の
ランタニド塩及び無機酸素酸のランタニド塩を意
味する。 さらに詳しくは、使用される無機水素酸のラン
タニド塩は、例えば、塩化物、臭化物、沃化物、
硫化物、セレン化物及びテルル化物であり、無機
酸素酸のランタニド塩は、例えば、亜硫酸塩、硫
酸塩、スルホン酸塩、亜硝酸塩、硝酸塩、亜燐酸
塩、燐酸塩、ピロ燐酸塩、炭酸塩、過塩素酸塩、
アンチモン酸塩、砒酸塩、亜セレン酸塩、セレン
酸塩、バナジン酸塩及びタングステン酸塩であ
る。 本発明の組成物に使用できる無機ランタニド誘
導体のうちで、ランタニド酸化物、ランタニド塩
化物、ランタニド硫化物又はランタニド硝酸塩
が、特に実地上の理由又は入手可能性若しくは価
格の経済的理由から、しばしば選ばれる。 本発明の組成物に使用されるランタニド誘導体
においてランタニドは、その持ち得る異つた酸化
状態のいずれの形でも存在できる。たいていの場
合、酸化状態又はで存在する。 本発明の特に好ましい実施態様においては、ス
テアリン酸ランタン（）、酸化ランタン（）、
塩化ランタン（）、ステアリン酸セリウム
（）、酸化セリウム（）及び塩化セリウム
（）から選ばれた一種以上のランタニド系化合
物の有効量が使用される。 ランタニド系化合物の使用量は広い範囲で変え
られる。詳しくいえば、この量は、ポリアミド
100ｇ当りランタニドに属する金属0.1×10-3〜
100×10-3ｇ原子を与えるように決められる。好
ましくは、この量はポリアミド100ｇ当りランタ
ニドに属する金属0.2×10-3〜30×10-3ｇ原子を
与えるように決められる。さらに詳しくは、この
量は、ポリアミド100ｇ当りランタニドに属する
金属0.3×10-3〜10×10-3ｇ原子を与えるように
決められる。 防火性を付与すべき本発明で使用するポリアミ
ドとしては、炭素数６〜12個の飽和脂肪族ジカル
ボン酸と炭素数６〜12個の飽和脂肪族ビス―第一
ジアミンとの重縮合により得られるポリアミド、
炭素数４〜12個の炭化水素鎖を含むω―アミノア
ルカン酸の直接単独重縮合により又はこれらの酸
から誘導されたラクタムの加水分解的開環及び重
合により得られるポリアミノ酸、上記ポリアミド
の出発単量体から得られる共ポリアミド（これら
の共ポリアミドの酸成分に一部がテレフタル酸及
び／又はイソフタル酸から成つていてもよい。）、
及びこれらのタイプのポリアミドの混合物があ
る。 二酸とジアミンの重縮合により得られるポリア
ミドの例としては、ナイロン６，６（ヘキサメチ
レンジアミンとアジピン酸の重合体）、ナイロン
６，９（ヘキサメチレンジアミンとアゼライン酸
の重合体）、ナイロン６，10（ヘキサメチレンジア
ミンとセバシン酸の重合体）及びナイロン６，12
（ヘキサメチレンジアミンとドデカン二酸の重合
体）が挙げられる。 ポリアミノ酸の適当な例としては、ナイロン４
（４―アミノブタン酸又はγ―ブチロラクタムの
重合体）、ナイロン５（５―アミノペンタン酸又は
δ―アミロラクタムの重合体）、ナイロン６（ε―
カプロラクタムの重合体）、ナイロン７（７―アミ
ノヘプタン酸の重合体）、ナイロン８（カプリルラ
クタムの重合体）、ナイロン９（９―アミノノナン
酸の重合体）、ナイロン10（10―アミノデカン酸の
重合体）、ナイロン11（11―アミノウンデカン酸の
重合体）及び（12―アミノドデカン酸又はラウロ
―ラクタムの重合体）が挙げられる。 共ポリアミドの例としては、ナイロン６，６／
６，10（ヘキサメチレンジアミン、アジピン酸及
びセバシン酸の共重合体）及びナイロン６，６／
６（ヘキサメチレンジアミン、アジピン酸及びカ
プロラクタムの共重合体）が挙げられる。 本発明で使用する防火性を付与すべきポリアミ
ドとして特に好ましいのは、ナイロン６，６、ナ
イロン６，10、ナイロン６、ナイロン６，６／
６，10及びナイロン６，６／６である。 本明細書において「赤燐」という表現は種々に
着色した燐の同素体の変種（赤燐、紫燐又は黒
燐）であつて赤燐の名称で市販されているものを
指称する。 赤燐の量は組成物の全重量に対して一般に0.02
〜25重量％であり、好ましくは0.2〜15重量％で
ある。一般に、赤燐は微細に分割した形、例えば
平均粒径が200μm未満、好ましくは１〜100μmの
粒状のものを使用するのが望ましい。 ランタニド系化合物については固体状又はペー
スト状でもよい。固形化合物の場合は、一般に平
均粒径が200μm未満、好ましくは１〜100μmの粒
子状のものが使用される。使用する化合物が無水
の形又は水の分子を含む結晶の形で入手できる場
合には転化中の水の放出を避けるために無水化合
物を使用するのが好ましい。 本発明の組成物は均一な組成を得ることのでき
る任意の適当な方法に従つて種々の成分を単に混
合することによつて調製できる。好ましくは、種
種の成分を粉末又は顆粒の形で混合する。この場
合、先ず慣用のミキサーで冷間予備混合を行な
い、次いで単軸又は多軸押出機における熱間マレ
クセーチング（malaxating）操作により全体を
均質化する。この処理が終わると棒が得られる。
これらの棒を水冷し、刻んで顆粒にし、場合によ
つて乾燥する。本発明の組成物は防火処理すべき
ポリアミドの一部、赤燐及びランタニド系化合物
を主体とする顆粒状のマスターバツチを作り、加
工前に防火処理すべきポリアミドの残部と混合す
ることによつて調製することもできる。 これらの組成物はそれらの本質的成分によつて
上記の如く定義されている。これらの組成物に下
記のように変更を施しても本発明の範囲を逸脱し
ないことは明らかである。すなわち、赤燐に関し
ては、例えば、赤燐をそのまま使用することも、
或いは好ましい手段として重合体フイルムを塗布
した赤燐粒子を使用することもできる。これらの
重合体としては特に、エポキシ樹脂（仏国特許第
2314221号明細書参照）、マレイン酸、フマール酸
又はアリル型の不飽和結合を有する重合体（仏国
特許第2314219号明細書参照）、融点が50℃〜90℃
で分子量が10000未満の飽和ポリアミド（仏国特
許第2373575号明細書参照）、ノボラツク型熱可塑
性フエノール／ホルムアルデヒド重縮合物（仏国
特許第2344615号明細書参照）及び熱可塑性フエ
ノール／イソ酪酸アルデヒド重縮合物（仏国特許
出願第82／106329.4号、公開明細書第0071788号
参照）が使用できる。熱可塑性フエノール／ホル
ムアルデヒド重縮合物の使用は本発明の実施に特
に好ましい手段を構成している。赤燐の粒子を被
覆するのに使用される重合体の量は、適当なら
ば、広い範囲で変えられる。一般に、この量は赤
燐／重合体混合物の全重量に対して５〜50重量％
である。注意すべきことは、赤燐／塗布重合体混
合物の全重量の90重量％に達する大量の塗布重合
体を使用しても不都合はないことである。 さらに、例えば成型製品を製造するために本発
明の組成物に種々の添加物を加えてもよい。すな
わち、本発明の組成物は、ガラス繊維若しくはア
スベスト繊維、ガラス微細球、カオリン、タル
ク、シリカ、マイカ、ベントナイト、ベントン又
はこれらの混合物のような補強若しくはゲル化充
填剤を含んでいてもよい。上記の充填剤のうち、
ガラス繊維が最も普通に使用される。これらの繊
維は一般に平均直径が１〜15μmであり、長さが
２〜８mmである。最大の機械強度を得るために、
例えばエポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウ
レタン樹脂又はビニル樹脂を使用してのりづけし
た繊維を使用するのが有利である。これらの樹脂
は一般にアミノシラン型のカツプリング剤と一緒
に使用される。充填剤の割合は組成物の全重量に
対して例えば15〜60重量％である。 潤滑剤、安定化剤、耐衝撃性付与剤、顔料又は
染料、帯電防止剤及び結晶化剤のような他の添加
物を使用することもできる。これらの添加物とそ
れらの用途は広く文献に紹介されている。 本発明の組成物は射出成型又は押出成型の通常
の技術を適用して完成又は半完成製品にすること
ができる。上述のように、これらの組成物の利点
の一つは、200℃〜320℃程度の温度で一般に行な
われるこの転化がごく少量の燐化水素を大気中に
放出するだけで達成され、この放出量は一般に
0.3ppm未満、さらには0.1ppm未満でさえあるこ
とである。0.3ppmの限界は超えてはならない最
高濃度である（サツクス著「工業材料の危険な性
質」３版、第1019及び1020頁参照）。燐が適当量
含有されていれば、得られた製品は耐火性があ
り、炎が作用しても溶融し場合によつて炎上して
いる材料が滴下することはない。それらは優れた
アークトラツキング耐性をもち、酸化カドミウム
で記録されているのよりも耐性が大である。得ら
れた防火性製品が優れた弾性と良好な空気中耐熱
老化性をもつことも見出された。この点に関して
記録された性能上の特性は酸化カドミウムを使用
して得られたものよりも一般に優れている。転化
中の防火性ポリアミドの分子特性の変化を調節し
限定する観点からは、ランタニド系化合物は酸化
カドミウムと同じ効率を有することが観察され
る。従つて、ランタニド系化合物はホスフインの
放出を抑制しかつ防火性ポリアミドの分子特性の
変化を調節し限定する点で酸化カドミウムと同じ
利点をもつだけでなく、或る場合（アークトラツ
キング耐性、弾性、老化安定性）にはより良い性
能特性を生じることができる。つまり、酸化カド
ミウムを使用して得られた結果と比較すると、ラ
ンタニド系化合物は性質のバランスがより良く、
このことは全く予想外の結果である。 本発明の防火性組成物は電気関連産業（例え
ば、電気、電子工学、家電、ラジオ及び自動車工
業）において使用できる成形製品を得るのに特に
適している。これらの組成物の特徴により製品を
押出及び成膜により製造することが可能となつて
いる。 以下の実施例により本発明をさらに詳細に説明
するが、本発明はこれらの実施例に限定されな
い。 実施例を説明する前に、次の組成 ―ナイロン６，６ ―フエノール／ホルムアルデヒド重縮合物を塗布
した赤燐、 ―ガラス繊維、及び ―酸化カドミウム から成る対照組成物の種々の構成成分（ポリアミ
ド以外）のポリアミドの粘度指数及び見掛粘度の
変化に対する効果を以下の実施例Ａ〜Ｇにより示
す。 実験例 Ａ〜Ｇ １ 出発材料の説明 ―ナイロン６，６（ヘキサメチレンジアミンと
アジピン酸の重合体）：これは粘度指数133
ml／ｇ（90％ギ酸可溶部分について、ISO標
準仕様R307、1977年版に従つて決定）の製
品である。 ―塗布赤燐：これは平均粒径が20〜30μmであ
り、融点80℃かつ分子量800のフエノール／
ホルムアルデヒド重縮合物（商標
「Phe´norez PB71DA」の下でローヌ・ブー
ラン社により市販されている樹脂）の40重量
％を塗布した赤燐を60重量％含有する組成物
（以下、これを「燐マスターバツチ」と呼
ぶ。）である。この塗布は次のようにして行
なう。すなわち、60重量％の赤燐を25℃でロ
ーラで撹拌しながらPhe´norez樹脂40重量％
と12時間緊密に混合した。この混合物をアル
ミニウム箔で被覆したプレート上に１cmの厚
さに注入し、全体を130℃の炉内に入れ３時
間置いた。得られたプレートを破砕した。 ―ガラス繊維：これは平均直径10μm、長さ３
〜６mmでポリアミド用のサイジング剤を含有
する「R17BX1」の符号でオウエンス・コー
ニング・フアイバーグラス社により市販され
ている短繊維である。 ―酸化カドミウム：これは平均粒径が100μm以
下の粒子の形である。 ２ これらの実験の内容 ●実験Ａ：ナイロン６，６だけを以下の操作条
件で押出した。 ●実験Ｂ：ナイロン６，６（69重量部）＋ガラス
繊維（31重量部）＋潤滑剤（ベヘン酸及び／
又はモンタン酸から誘導されたワツクスエス
テル、0.27重量部）から組成物を調製した。 ●実験Ｃ：ナイロン６，６（69重量部）＋ガラス
繊維（31重量部）＋ワツクスエステル（0.27
重量部）＋酸化カドミウム（ナイロン６，６
100ｇ当りカドミウム3.9×10-3ｇ原子、
0.345重量部）から組成物を調製した。 ●実験Ｄ：実験Ｂの組成物（95重量部）及び
Phe´norez樹脂（５重量部）、（最終組成は、
ナイロン６，６（65.37重量部）＋（ガラス繊維
（29.37重量部）＋ワツクスエステル（0.26重
量部）＋Phe´norez樹脂（５重量部）となる。）
から組成物を調製した。 ●実験Ｅ：実験Ｂの組成物（95重量部）、
Phe´norez樹脂（５重量部）及び酸化カドミ
ウム（0.327重量部）（最終組成は、ナイロン
６，６（65.37重量部）＋ガラス繊維（29.37重
量部）＋ワツクスエステル（0.26重量部）＋
Phe´norez樹脂（５重量部）＋酸化カドミウム
（ナイロン６，６の100ｇ当りカドミウム3.9
×10-3ｇ原子、0.327重量部）から組成物を
調製した。 ●実験Ｆ：実験Ｂの組成物（88.33重量部）＋燐
マスターバツチ（11.67重量部）（最終組成
は、ナイロン６，６（60.78重量部）＋ガラス
繊維（27.31重量部）＋ワツクスエステル
（0.24重量部）＋燐マススターバツチ（11.67
重量部、赤燐（７重量部）＋Phe´norez樹脂
（4.67重量部））となる。）から組成物を調製
した。 ●実験Ｇ：実験Ｂの組成物（88.33重量部）、燐
マスターバツチ（11.67重量部）及び酸化カ
ドミウム（0.304重量部）（最終組成は、ナイ
ロン６，６（60.78重量部）＋ガラス繊維
（27.31重量部）＋ワツクスエステル（0.24重
量部）＋燐マスターバツチ（11.67重量部、赤
燐（７重量部）、Phe´norez樹脂（4.67重量
部））＋酸化カドミウム（0.304重量部、ナイ
ロン６，６の100ｇ当りカドミウム3.9×10-3
ｇ原子）となる。）から組成物を調製した。 ３ 一般的手順及びコントロール 実験例Ｂ〜Ｇの組成物を以下の方法で調製し
た。 種々の構成成分の予備混合物を商標名
Moritzのミキサーを通すことにより25℃で乾
燥しつつ調製する。 この予備混合物を、直径Ｄが65mmに等しく長
さが24Dに等しいスクリユを持つ商標名Prdex
のベント式押出機内で溶融状態でマレクセート
（malaxate）した。使用したスクリユはポリア
ミドを加工するのに適した断面形状をもつ円筒
―円錐スクリユである。押出機には直径５mmの
２つの孔を有するダイスも備えられている。押
出条件は次の通りである。 ―温度 270℃〜330℃ ―真空 944×102Pa ―スクリユ速度 70rpm 各実験例について、スクリユ末端における材
料の圧力と材料の押出量を記録した。実験例Ａ
においては、手順はProdex押出機に一度だけ
通すことから成る。棒状で集められた製品を冷
水の浴に通して冷却し、顆粒状にし、乾燥し
た。 このようにして得られた成形粉末について、
含水量、ナイロン６，６の粘度指数及び290℃
における見掛粘度（流動計に５分間滞留した
後、速度勾配γ＝240S -1で）を決定した。 粘度指数を決定するために、ギ酸への溶解時
間は完全な溶液が得られるように調整しなけれ
ばならない。従つて、赤燐を含むが酸化カドミ
ウム（理解されるように、押出中のポリアミド
の分子特性の変化を限定することができる成
分）を含まない組成物の場合は、最初に溶解時
間（通常25℃で２時間）を３時間に増し、次に
40℃に加熱する必要がある。 溶融状態の成形粉末の見掛粘度は、長さ60
mm、直径１mmのダイスをもつInstrom3211流動
計を使用して決定された。測定の前に成形粉末
を真空下150℃で３時間乾燥した。測定に選ん
だ温度（290℃）は押出成形条件と射出成形条
件の平均温度を表わしている。測定は顆粒の装
入後、流動計に５分間滞留させてから行なつ
た。この時間はプレスで射出成形する平均の時
間を表わしている。このようにして、見掛粘度
の測定により溶融相における成形粉末の安定性
を評価することが可能になる。 ナイロン６，６の粘度指数も決定された。し
かし、今度は成形試験片についてである。これ
らの試験片は商標名「DK」タイプ60のスクリ
ユプレスを使用して調製した。このプレスで
は、成形粉末の顆粒は280℃で溶融され、型は
80℃の温度に保たれる。射出成形圧力は
800MPaである。射出成形サイクルの時間は
17sである。 ４ 実験例Ａ〜Ｇの結果 得られた結果は下記表１にまとめてある。
【表】
実験例Ａ〜Ｅは、実験例Ｆの組成物のすべて
の構成成分（ポリアミドに対して同じ重量比で
存在している。）のうち、赤燐だけが押出操作
の間にナイロン６，６の粘度指数を大巾に増加
したことを示している。これは、真空押出の間
にポリアミドが通常示す軽い後縮合に帰せられ
る増加を十分上回つている。実験例Ｇは酸化カ
ドミウムにより、押出時（成形粉末について決
定された粘度指数の値を参照）と射出成形時
（成形試験片についての粘度指数の値を参照）
ともに、この大きな変化を効果的に調節及び限
定することが可能であることを示している。押
出の際、実験例Ｆの組成物は実験例Ｇの組成物
と比較すると、棒の持上りがよりデリケートで
あること、押出量が均一でないこと、スクリユ
末端における材料圧力が大きいこと及び材料の
押出量が30％以上も少ないことによつて特徴づ
けられる。 実施例１〜３及び比較例Ｈ １ これらの実施例及び比較例の内容 この実験部分はポリアミドとガラス繊維を主
体とし塗布赤燐で防火性にした組成物であつ
て、転化（押出及び射出成形）時にホスフイン
の放出を抑制し、転化の間のポリアミドの分子
特性の変化を調節・限定することを可能にする
添加剤が、 ●酸化カドミウム（CdO）（比較例Ｈ） ●塩化セリウム（）（CeCl3）（実施例１） ●ステアリン酸セリウム（）〔Ce
（C17H35COO）3〕（実施例２） ●ステアリン酸ランタン（）〔La
（C17H35COO）3〕（実施例３） である組成物の挙動を決定できるようにするた
めである。 これらの種々の添加剤はポリアミド100ｇ当
り金属（Cd、Ce又はLa）が2.3×10-3ｇ原子と
なるような量で組成物に導入される。 詳しくいうと、以下の構成成分から得られる
組成物が調製された。 ●比較例Ｈ：ナイロン６，６（63.73重量部）＋
ガラス繊維（25重量部）＋ワツクスエステル
（0.259重量部）＋燐マスターバツチ（赤燐：
6.49重量部、Phe´norez樹脂：4.33重量部）
（10.82重量部）＋酸化カドミウム（0.191重量
部） ●実施例１：ナイロン６，６（63.57重量部）＋
ガラス繊維（25重量部）＋ワツクスエステル
（0.237重量部）＋燐マスターバツチ（10.82重
量部）＋塩化セリウム（）（0.373重量部） ●実施例２：ナイロン６，６（62.74重量部）＋
ガラス繊維（25重量部）＋燐マスターバツチ
（10.82重量部）＋ステアリン酸セリウム（）
（1.440重量部） ●実施例３：ナイロン６，６（62.74重量部）＋
ガラス繊維（25重量部）＋燐マスターバツチ
（10.82重量部）＋ステアリン酸ランタン（）
（1.440重量部） この比較例とこれらの実施例では、ナイロン
６，６、ガラス繊維、ワツクスエステル及び燐
マスターバツチは実験例Ａ〜Ｇにおいて使用さ
れた構成成分と同一である。 ２ 一般的手順とコントロール 組成物は実験例Ａ〜Ｇの説明の第３段で示し
た方法で調製した。この場合の押出操作の運転
条件は下記の通りである。 ―温度 270℃〜335℃ ―真空 944×102Pa ―スクリユ速度 60rmp 得られた成形粉末について、含水量、ナイロ
ン６，６の粘度指数及び290℃における見掛粘
度（流動計に５分間滞留した後、速度勾配γ＝
240S -1で）を決定した。 成形試験片（実験例Ａ〜Ｇの説明の末尾の上
記第３段に示した条件で成形）について以下を
決定した。 ―シヤルピー衝撃強度から成る弾性：これは、
仏国標準仕様T51035に従い、公知の方法で
EH0又はEH50において状態調節した60×10
×４mmの滑面棒型試験片について23℃で測定
した。結果はKJ／m2で表わした。 ―防火性の程度を測定するために、仏国プラス
チツク材料規格局の文書第9750―１に記載さ
れている「アンダーライター研究所」の
UL94垂直試験に従う燃焼性。試験片の寸法
は、127×12.7×1.6mm及び127×12.7×0.8mm
である。 ―仏国標準仕様C26220に従うアークトラツキ
ング耐性指数（TRIと略称する。）。測定は寸
法50×50×３mmの試験片について行なつた。 ―ナイロン６，６の粘度指数。 さらに、燐化水素の存在の可能性を検知する
ためにCH31101Draeger管を使用して空気のサ
ンプルをとつた。 ―押出時：真空ポンプの出口で ―射出成形時：DK60プレスの射出ノズルの
上方で。 ３ 実施例１〜３及び比較例Ｈの結果 得られた結果は下記表２にまとめた。
の構成成分（ポリアミドに対して同じ重量比で
存在している。）のうち、赤燐だけが押出操作
の間にナイロン６，６の粘度指数を大巾に増加
したことを示している。これは、真空押出の間
にポリアミドが通常示す軽い後縮合に帰せられ
る増加を十分上回つている。実験例Ｇは酸化カ
ドミウムにより、押出時（成形粉末について決
定された粘度指数の値を参照）と射出成形時
（成形試験片についての粘度指数の値を参照）
ともに、この大きな変化を効果的に調節及び限
定することが可能であることを示している。押
出の際、実験例Ｆの組成物は実験例Ｇの組成物
と比較すると、棒の持上りがよりデリケートで
あること、押出量が均一でないこと、スクリユ
末端における材料圧力が大きいこと及び材料の
押出量が30％以上も少ないことによつて特徴づ
けられる。 実施例１〜３及び比較例Ｈ １ これらの実施例及び比較例の内容 この実験部分はポリアミドとガラス繊維を主
体とし塗布赤燐で防火性にした組成物であつ
て、転化（押出及び射出成形）時にホスフイン
の放出を抑制し、転化の間のポリアミドの分子
特性の変化を調節・限定することを可能にする
添加剤が、 ●酸化カドミウム（CdO）（比較例Ｈ） ●塩化セリウム（）（CeCl3）（実施例１） ●ステアリン酸セリウム（）〔Ce
（C17H35COO）3〕（実施例２） ●ステアリン酸ランタン（）〔La
（C17H35COO）3〕（実施例３） である組成物の挙動を決定できるようにするた
めである。 これらの種々の添加剤はポリアミド100ｇ当
り金属（Cd、Ce又はLa）が2.3×10-3ｇ原子と
なるような量で組成物に導入される。 詳しくいうと、以下の構成成分から得られる
組成物が調製された。 ●比較例Ｈ：ナイロン６，６（63.73重量部）＋
ガラス繊維（25重量部）＋ワツクスエステル
（0.259重量部）＋燐マスターバツチ（赤燐：
6.49重量部、Phe´norez樹脂：4.33重量部）
（10.82重量部）＋酸化カドミウム（0.191重量
部） ●実施例１：ナイロン６，６（63.57重量部）＋
ガラス繊維（25重量部）＋ワツクスエステル
（0.237重量部）＋燐マスターバツチ（10.82重
量部）＋塩化セリウム（）（0.373重量部） ●実施例２：ナイロン６，６（62.74重量部）＋
ガラス繊維（25重量部）＋燐マスターバツチ
（10.82重量部）＋ステアリン酸セリウム（）
（1.440重量部） ●実施例３：ナイロン６，６（62.74重量部）＋
ガラス繊維（25重量部）＋燐マスターバツチ
（10.82重量部）＋ステアリン酸ランタン（）
（1.440重量部） この比較例とこれらの実施例では、ナイロン
６，６、ガラス繊維、ワツクスエステル及び燐
マスターバツチは実験例Ａ〜Ｇにおいて使用さ
れた構成成分と同一である。 ２ 一般的手順とコントロール 組成物は実験例Ａ〜Ｇの説明の第３段で示し
た方法で調製した。この場合の押出操作の運転
条件は下記の通りである。 ―温度 270℃〜335℃ ―真空 944×102Pa ―スクリユ速度 60rmp 得られた成形粉末について、含水量、ナイロ
ン６，６の粘度指数及び290℃における見掛粘
度（流動計に５分間滞留した後、速度勾配γ＝
240S -1で）を決定した。 成形試験片（実験例Ａ〜Ｇの説明の末尾の上
記第３段に示した条件で成形）について以下を
決定した。 ―シヤルピー衝撃強度から成る弾性：これは、
仏国標準仕様T51035に従い、公知の方法で
EH0又はEH50において状態調節した60×10
×４mmの滑面棒型試験片について23℃で測定
した。結果はKJ／m2で表わした。 ―防火性の程度を測定するために、仏国プラス
チツク材料規格局の文書第9750―１に記載さ
れている「アンダーライター研究所」の
UL94垂直試験に従う燃焼性。試験片の寸法
は、127×12.7×1.6mm及び127×12.7×0.8mm
である。 ―仏国標準仕様C26220に従うアークトラツキ
ング耐性指数（TRIと略称する。）。測定は寸
法50×50×３mmの試験片について行なつた。 ―ナイロン６，６の粘度指数。 さらに、燐化水素の存在の可能性を検知する
ためにCH31101Draeger管を使用して空気のサ
ンプルをとつた。 ―押出時：真空ポンプの出口で ―射出成形時：DK60プレスの射出ノズルの
上方で。 ３ 実施例１〜３及び比較例Ｈの結果 得られた結果は下記表２にまとめた。
【表】
【表】
表２から、塩化セリウム（）とステアリン
酸セリウム（）とステアリン酸ランタン
（）のランタニド系化合物はホスフインの放
出の抑制と赤燐で防火性にしたナイロン６，６
の分子特性の変化を調節し限定する点で酸化カ
ドミウムと同じ利点を有することがわかる。塩
化セリウム（）を含有する成形粉末は成形に
対して特に安定であるように見える。弾性とア
ークトラツキング耐性については、ランタニド
系化合物は実質的に優れた結果を与えることが
できることも明らかである。 実施例４〜13及び比較例Ｉ及びＪ １ これらの実施例と比較例の内容 この実験部分は、ガラス繊維を含まない、塗
布赤燐で防火処理したポリアミドを主体とする
組成物であつて下記のものを使用した組成物の
挙動を決定することができるようにしたもので
ある。 ●金属添加剤を含まない（比較例Ｉ） ●酸化カドミウム（比較例Ｊ） ●種々の割合の酸化セリウム（CeO2）（実施例
４、５及び６） ●種々の割合の酸化ランタン（La2O3）（実施
例７及び８） ●種々の割合のステアリン酸セリウム（）
（実施例９、10及び11） ●種々の割合のステアリン酸ランタン（）
（実施例12及び13） 詳しくいうと、下記表３にまとめた成分から
得られた組成物が調製された。
酸セリウム（）とステアリン酸ランタン
（）のランタニド系化合物はホスフインの放
出の抑制と赤燐で防火性にしたナイロン６，６
の分子特性の変化を調節し限定する点で酸化カ
ドミウムと同じ利点を有することがわかる。塩
化セリウム（）を含有する成形粉末は成形に
対して特に安定であるように見える。弾性とア
ークトラツキング耐性については、ランタニド
系化合物は実質的に優れた結果を与えることが
できることも明らかである。 実施例４〜13及び比較例Ｉ及びＪ １ これらの実施例と比較例の内容 この実験部分は、ガラス繊維を含まない、塗
布赤燐で防火処理したポリアミドを主体とする
組成物であつて下記のものを使用した組成物の
挙動を決定することができるようにしたもので
ある。 ●金属添加剤を含まない（比較例Ｉ） ●酸化カドミウム（比較例Ｊ） ●種々の割合の酸化セリウム（CeO2）（実施例
４、５及び６） ●種々の割合の酸化ランタン（La2O3）（実施
例７及び８） ●種々の割合のステアリン酸セリウム（）
（実施例９、10及び11） ●種々の割合のステアリン酸ランタン（）
（実施例12及び13） 詳しくいうと、下記表３にまとめた成分から
得られた組成物が調製された。
【表】
上記実施例及び比較例において、ナイロン
６，６と燐マスターバツチは実験例Ａ〜Ｇにお
いて使用したものと同じである。 ２ 一般的手順とコントロール 組成物は実験例Ａ〜Ｇの説明の第３段で示し
た方法で調製した。この場合の押出操作の運転
条件は下記の通りである。 ―温度 270℃〜330℃ ―真空 931×102Pa ―スクリユ速度 70rpm コントロールについて、実施例１〜３の説明
の第２段において記載した種々の物理的機械的
特性のいつくかについて決定した。成形試験片
を製造するために実験例Ａ〜Ｇの説明の末尾の
第３段に示した条件と、射出圧力を70MPaに
下げ射出成形サイクルを22Sにした以外は、同
じにして繰り返した。 ３ 実施例４〜13及び比較例Ｉ及びＪの結果 得られた結果を下記表４にまとめた。
６，６と燐マスターバツチは実験例Ａ〜Ｇにお
いて使用したものと同じである。 ２ 一般的手順とコントロール 組成物は実験例Ａ〜Ｇの説明の第３段で示し
た方法で調製した。この場合の押出操作の運転
条件は下記の通りである。 ―温度 270℃〜330℃ ―真空 931×102Pa ―スクリユ速度 70rpm コントロールについて、実施例１〜３の説明
の第２段において記載した種々の物理的機械的
特性のいつくかについて決定した。成形試験片
を製造するために実験例Ａ〜Ｇの説明の末尾の
第３段に示した条件と、射出圧力を70MPaに
下げ射出成形サイクルを22Sにした以外は、同
じにして繰り返した。 ３ 実施例４〜13及び比較例Ｉ及びＪの結果 得られた結果を下記表４にまとめた。
【表】
【表】
実施例14及び比較例Ｋ
この実験部分は、ポリアミドとガラス繊維を主
体とし塗布赤燐で防火性にした組成物であつて、
下記のものを使用した組成物の挙動、特に老化安
定性を決定できるようにしたものである。 ●酸化カドミウム（比較例Ｋ） ●ステアリン酸セリウム（）（実施例14） 詳しくいえば、下記の成分から得られる組成物
が調製された。 ●比較例Ｋ：ナイロン６，６（64重量部）＋ガラス
繊維25重量部＋ワツクスエステル（0.16重量
部）＋燐マスターバツチ（赤燐：6.6重量部）
（11重量部）＋酸化カドミウム（0.300重量部、
ナイロン100ｇ当りカドミウム3.6×10-3ｇ原
子） ●実施例14：ナイロン６，６（64重量部）＋ガラス
繊維（25重量部）＋燐マスターバツチ（11重量
部）＋ステアリン酸セリウム（）（0.423重量
部、ナイロン６，６の100ｇ当りセリウム0.67
×10-3ｇ原子） ナイロン６，６、ガラス繊維、ワツクスエステ
ル及び燐マスターバツチは実験例Ａ〜Ｇで使用し
たものと同じものを使用した。この実施例と比較
例を行なつた条件は実験例Ａ〜Ｇの説明の第３段
で示した条件と同じである。ただし、スクリユ速
度はこの場合には60rpmに設定した。 コントロールに関しては、実施例１〜３の説明
の第２段において記載した種々の物理的機械的特
性のいくつかによつて決定した。シヤルピー衝撃
試験は或る場合にはEPOで状態調節した試験片
について、他の場合には空気中に125℃で７日間
置いたものについて決定した。得られた結果は下
記表５にまとめた。本発明の組成物は酸化カドミ
ウムを含有する組成物よりも良い熱老化安定性を
有する。ステアリン酸セリウムでは125℃７日後
に滑面試験片の衝撃強度は３％低下したが、酸化
カドミウムではこの低下は14％である。
体とし塗布赤燐で防火性にした組成物であつて、
下記のものを使用した組成物の挙動、特に老化安
定性を決定できるようにしたものである。 ●酸化カドミウム（比較例Ｋ） ●ステアリン酸セリウム（）（実施例14） 詳しくいえば、下記の成分から得られる組成物
が調製された。 ●比較例Ｋ：ナイロン６，６（64重量部）＋ガラス
繊維25重量部＋ワツクスエステル（0.16重量
部）＋燐マスターバツチ（赤燐：6.6重量部）
（11重量部）＋酸化カドミウム（0.300重量部、
ナイロン100ｇ当りカドミウム3.6×10-3ｇ原
子） ●実施例14：ナイロン６，６（64重量部）＋ガラス
繊維（25重量部）＋燐マスターバツチ（11重量
部）＋ステアリン酸セリウム（）（0.423重量
部、ナイロン６，６の100ｇ当りセリウム0.67
×10-3ｇ原子） ナイロン６，６、ガラス繊維、ワツクスエステ
ル及び燐マスターバツチは実験例Ａ〜Ｇで使用し
たものと同じものを使用した。この実施例と比較
例を行なつた条件は実験例Ａ〜Ｇの説明の第３段
で示した条件と同じである。ただし、スクリユ速
度はこの場合には60rpmに設定した。 コントロールに関しては、実施例１〜３の説明
の第２段において記載した種々の物理的機械的特
性のいくつかによつて決定した。シヤルピー衝撃
試験は或る場合にはEPOで状態調節した試験片
について、他の場合には空気中に125℃で７日間
置いたものについて決定した。得られた結果は下
記表５にまとめた。本発明の組成物は酸化カドミ
ウムを含有する組成物よりも良い熱老化安定性を
有する。ステアリン酸セリウムでは125℃７日後
に滑面試験片の衝撃強度は３％低下したが、酸化
カドミウムではこの低下は14％である。
【表】
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 一種以上のランタニド系化合物の有効量を含
有すること並びにこのランタニド系化合物がセリ
ウム、ランタン、プラセオジム、ネオジム、プロ
メチウム、サマリウム、ユーロピウム、ガドリニ
ウム、テルビウム、ジスプロシウム、ホルミウ
ム、エルビウム、イツテルビウム、ツリウム、ル
テチウム及びイツトリウムより成る群から選ばれ
たいずれか一種のランタニドの有機又は無機誘導
体、或いはこれらのランタニドの数種の有機及
び／又は無機誘導体の混合物より成ることを特徴
とする、赤燐で防火性にしたポリアミドを主体と
する組成物。 ２ 単一のランタニドの誘導体を使用する場合
に、このランタニドがセリウム、ランタン、プラ
セオジム又はネオジムであることを特徴とする、
特許請求の範囲第１項に記載の組成物。 ３ 数種のランタニドの誘導体の混合物を使用す
る場合に、この混合物が次のいずれかの種類、す
なわち、 ―セリウムの誘導体と一種以上の他のランタニド
の誘導体との混合物、 ―ランタンの誘導体と、プラセオジム、ネオジ
ム、プロメチウム、サマリウム、ユーロピウ
ム、ガドリニウム、テルビウム、ジスプロシウ
ム、ホルミウム、エルビウム、イツテルビウ
ム、ツリウム、ルテチウム及びイツトリウムよ
り成る群から選ばれた一種以上の他のランタニ
ドの誘導体との混合物、 ―プラセオジムの誘導体と、ネオジム、プロメチ
ウム、サマリウム、ユーロピウム、ガドリニウ
ム、テルビウム、ジスプロシウム、ホルミウ
ム、エルビウム、イツテルビウム、ツリウム、
ルテチウム及びイツトリウムより成る群から選
ばれた一種以上の他のランタニドの誘導体との
混合物、又は ―ネオジムの誘導体と、プロメチウム、サマリウ
ム、ユーロピウム、ガドリニウム、テルビウ
ム、ジスプロシウム、ホルミウム、エルビウ
ム、イツテルビウム、ツリウム、ルテチウム及
びイツトリウムより成る群から選ばれた一種以
上の他のランタニドの誘導体との混合物 から成ることを特徴とする、特許請求の範囲第１
項に記載の組成物。 ４ セリウム及び／又はランタン及び／又はプラ
セオジム及び／又はネオジムが一般に全ランタニ
ドの40モル％以上を占めることを特徴とする、特
許請求の範囲第３項に記載の組成物。 ５ 有機ランタニド誘導体が下記： Γランタニドと以下のものとの塩： ●２〜30個の炭素原子を有する脂肪族モノカル
ボン酸若しくは３〜30個の炭素原子を有する
脂肪族ジカルボン酸｛これらは飽和であつて
も１個以上のエチレン系二重結合を含有して
いてもよく、そしてハロゲン原子；ヒドロキ
シル基；１〜12個の炭素原子を有するアルコ
キシ基；メルカプト基；又はフエニル、フエ
ノキシ、ナフチル若しくはシクロヘキシル基
（これらフエニル、フエノキシ、ナフチル又
はシクロヘキシル基の環は、１個以上のハロ
ゲン原子、ヒドロキシル基、１〜６個の炭素
原子を有するアルキル基又は１〜６個の炭素
原子を有するアルコキシ基で随意に置換され
ていてよい）のような１種以上の置換基を含
有していてもよい｝； ●安息香酸、１―ナフトエ酸、２―ナフトエ
酸、シクロペンタンカルボン酸、シクロヘキ
サンカルボン酸、シクロペンテンカルボン酸
若しくはシクロヘキセンカルボン酸（これら
の酸の環の部分は、ハロゲン原子；ヒドロキ
シル基；１〜12個の炭素原子を有するアルキ
ル基；２〜12個の炭素原子を有するアルケニ
ル基；１〜12個の炭素原子を有するアルコキ
シ基；フエニル、ベンジル、フエノキシ若し
くはシクロヘキシル基；２〜24個の炭素原子
を有するアルコキシカルボニル基；又は４〜
24個の炭素原子を有するアルケノキシカルボ
ニル基のような１種以上の置換基を含有して
いてもよい）； ●前記の脂肪族ジカルボン酸のモノアルキルエ
ステル（このアルキル基は１〜24個の炭素原
子を有する）若しくはモノアルケニルエステ
ル（このアルケニル基は３〜24個の炭素原子
を有する）； 又は ●複素環式カルボン酸、特にピリジン、フラ
ン、チオフエン、ピロール及びピランから誘
導されるもの（これらは、ハロゲン原子、ヒ
ドロキシル基、１〜12個の炭素原子を有する
アルキル基、１〜12個の炭素原子を有するア
ルコキシ基、２〜12個の炭素原子を有するア
ルケニル基、２〜24個の炭素原子を有するア
ルコキシカルボニル基又は４〜24個の炭素原
子を有するアルケノキシカルボニル基のよう
な１種以上の置換基を含有していてもよ
い）； Γフエノール、１―ナフトール又は２―ナフトー
ルから誘導されるランタニドフエナート（これ
らのフエノール類の環の部分は、ハロゲン原
子；１〜24個の炭素原子を有するアルキル若し
くはアルコキシ基；２〜24個の炭素原子を有す
るアルケニル基；又はフエニル、ベンジル、フ
エノキシ若しくはシクロヘキシル基のような１
種以上の置換基を含有していてもよい）； Γランタニドメルカプチド、特にチオグリコール
酸又はチオりんご酸及びそれらのアルキルエス
テル（このアルキル基は１〜12個の炭素原子を
有する）；アルケニルエステル（このアルケニ
ル基は２〜12個の炭素原子を有する）；フエニ
ル、ベンジル若しくはシクロヘキシルエステ
ル；アルカンジオールエステル（このアルカン
ジオールは２〜12個の炭素原子を有する）；又
はジヒドロキシベンゼン若しくはジヒドロキシ
シクロヘキサンエステル（これらエステルの環
の部分は、１〜６個の炭素原子を有する１種以
上のアルキル又はアルコキシ基で置換されてい
てもよい）から誘導されるもの； 並びに Γβ―ジカルボニル化合物のランタニドキレー
ト、特に下記の一般式（）の化合物から誘導
されるもの： R1―CO―CHR2―CO―R3 （） ｛式中、R1及びR3は同一であつても異なつて
いてもよく、以下のもの： ●１〜36個の炭素原子を有し且つ随意に１個以
上のハロゲン原子で置換された直鎖状又は分
枝鎖状のアルキル基； ●３〜36個の炭素原子を有し且つ随意に１個以
上のハロゲン原子で置換された直鎖状又は分
枝鎖状のアルケニル基； ●アリール基又は芳香族環上に下記のもののよ
うな１種以上の置換基を有するアリール基： …１〜６個の炭素原子を有し且つ随意に１個
以上のハロゲン原子で置換されたアルキル
基； …２〜６個の炭素原子を有し且つ随意に１個
以上のハロゲン原子で置換されたアルケニ
ル基； …ニトロ基； …―CHO基； …―COOH基； …１〜６個の炭素原子を有するアルコキシ
基； …―COOR4基（ここで、R4は１〜12個の炭
素原子を有するアルキル基又は２〜12個の
炭素原子を有するアルケニル基である）； …OH基； 若しくは …ハロゲン原子； ●脂肪族部分が１〜12個の炭素原子を有するア
ルアルキル基（この基の環部分は、前記した
１種以上の置換基を含有していてもよい）； ●５〜12個の炭素原子を有する環状脂肪族基
（この基の環部分は、１個以上の炭素間二重
結合を含有していてもよく、そして前記した
１種以上の置換基を有していてもよい）； 或いは ●上記の複数種の基の連結物 （上記の種々の脂肪族基は、１個以上の酸素
原子―Ｏ―、硫黄原子―Ｓ―、カルボニル基
―CO―又はカルボキシレート基―COO―を
含有していてもよい） を表わし、 R2は水素原子を表わす｝ から選ばれたことを特徴とする、特許請求の範囲
第１〜４項の一つに記載の組成物。 ６ 有機ランタニド誘導体が下記： Γランタニドと下記のものとの塩： ●６〜24個の炭素原子を有する脂肪族モノカル
ボン酸｛これは飽和であつてもエチレン系二
重結合を含有していてもよく、そして塩素原
子；ヒドロキシル基；１〜６個の炭素原子を
有するアルコキシ基；又はフエニル、フエノ
キシ若しくはシクロヘキシル基（これらの環
状の基は、１個以上の塩素原子、ヒドロキシ
ル基又は１〜６個の炭素原子を有するアルキ
ル若しくはアルコキシ基で随意に置換されて
いてよい）のような１種以上の置換基を含有
していてもよい｝； ●２〜６個の炭素原子を有するメルカプトモノ
カルボン酸若しくは３〜６個の炭素原子を有
するメルカプトジカルボン酸； ●安息香酸若しくはシクロヘキサンカルボン酸
（これらの酸の環の部分は、塩素原子；ヒド
ロキシル基；１〜６個の炭素原子を有するア
ルキル若しくはアルコキシ基；又は２〜12個
の炭素原子を有するアルコキシカルボニル基
のような１種以上の置換基を含有していても
よい）； 又は ●４〜24個の炭素原子を有する脂肪族ジカルボ
ン酸のモノアルキルエステル（このアルキル
基は１〜12個の炭素原子を有する）（これは、
飽和であつてもエチレン系二重結合を含有し
ていてもよく、そして塩素原子、ヒドロキシ
ル基、メルカプト基又は１〜６個の炭素原子
を有するアルコキシ基のような１種以上の置
換基を含有していてもよい）； 並びに Γフエノールから誘導されるランタニドフエナー
ト（このフエノールの環部分は、塩素原子；１
〜12個の炭素原子を有するアルキル若しくはア
ルコキシ基；又はフエニル、ベンジル、フエノ
キシ若しくはシクロヘキシル基のような１種以
上の置換基を含有していてもよい） から選ばれたことを特徴とする、特許請求の範囲
第５項に記載の組成物。 ７ 無機ランタニド誘導体がランタニド酸化物、
ランタニド水酸化物、無機水素酸のランタニド塩
及び無機酸素酸のランタニド塩から選ばれたこと
を特徴とする、特許請求の範囲第１〜４項のいず
れか一つに記載の組成物。 ８ 無機水素酸のランタニド塩が塩化物、臭化
物、沃化物、硫化物、セレン化物及びテルル化物
であり、無機酸素酸のランタニド塩が亜硫酸塩、
硫酸塩、スルホン酸塩、亜硝酸塩、硝酸塩、亜燐
酸塩、燐酸塩、ピロ燐酸塩、炭酸塩、過塩素酸
塩、アンチモン酸塩、砒酸塩、亜セレン酸塩、セ
レン酸塩、バナジン酸塩及びタングステン酸塩で
あることを特徴とする、特許請求の範囲第７項に
記載の組成物。 ９ ステアリン酸ランタン（）、酸化ランタン
（）、塩化ランタン（）、ステアリン酸セリウ
ム（）、酸化セリウム（）及び塩化セリウム
（）から選ばれた一種以上のランタニド系化合
物の有効量を含むことを特徴とする、特許請求の
範囲第１〜８項のいずれか一つに記載の組成物。 １０ ランタニド系化合物の使用量がポリアミド
100ｇ当りランタニドに属する金属0.1×10-3〜
100×10-3、好ましくは0.2×10-3〜30×10-3ｇ原
子を与えるように決定されることを特徴とする、
特許請求の範囲第１〜９項のいずれか一つに記載
の組成物。 １１ ポリアミドが、炭素数６〜12個の飽和脂肪
族ジカルボン酸と炭素数６〜12個の飽和脂肪族ビ
ス―第一ジアミンとの重縮合により得られるポリ
アミド、炭素数４〜12個の炭化水素鎖を含むω―
アミノアルカン酸の直接単独重縮合により又はこ
れらの酸から誘導されたラクタムの加水分解的開
環及び重合により得られるポリアミノ酸、上記ポ
リアミドの出発単量体から得られる共ポリアミド
（これらの共ポリアミドの酸成分の一部がテレフ
タル酸及び／又はイソフタル酸から成つていても
よい。）、及びこれらのタイプのポリアミドの混合
物より成る群から選ばれたことを特徴とする、特
許請求の範囲第１〜１０項のいずれか一つに記載
の組成物。 １２ 組成物の全重量に対して0.02〜25重量％、
好ましくは0.2〜15重量％の割合で赤燐を含有す
ることを特徴とする、特許請求の範囲第１〜１１
項のいずれか一つに記載の組成物。 １３ 赤燐が重合体フイルムを塗設した粒子の形
をしていることを特徴とする、特許請求の範囲第
１〜１２項のいずれか一つに記載の組成物。 １４ 塗布重合体がエポキシ樹脂、マレイン酸、
フマル酸又はアリル型の不飽和結合を有する重合
体、飽和ポリエステル、熱可塑性フエノール／ホ
ルムアルデヒド重縮合物、及びフエノール／イソ
酪酸アルデヒド重縮合物より成る群から選ばれた
ことを特徴とする、特許請求の範囲第１３項に記
載の組成物。 １５ 組成物の全重量に対して15〜60％のガラス
繊維を含有することを特徴とする、特許請求の範
囲第１〜１４項のいずれか一つに記載の組成物。
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