JPH0238997A - 核燃料再生処理溶液からのウラニウム及びプルトニウムの分離法 - Google Patents
核燃料再生処理溶液からのウラニウム及びプルトニウムの分離法Info
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-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D11/00—Solvent extraction
- B01D11/04—Solvent extraction of solutions which are liquid
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
に関する。
特に本発明は、ウラニウム及びプルトニウムが、有機液
相への抽出及び移行により水溶液から分離される方法に
間する。
相への抽出及び移行により水溶液から分離される方法に
間する。
長い間、照射核燃料を再生処理するために最も広く用い
られてきた方法は、燃料を硝酸溶液に溶解し、次にその
得られた硝酸水溶液を有機溶媒と接触させ、ウラニウム
及びプルトニウムをその中に抽出し、殆んどの核分裂生
成物を分離し、次に水性相中のプルトニウムからウラニ
ウムを再抽出し、前記水性相中に存在するウラニウムと
プルトニウムを有機溶媒によって分離することからなっ
ている。用いられている有機溶媒は一般に、トリブチル
ホスフェートである。
られてきた方法は、燃料を硝酸溶液に溶解し、次にその
得られた硝酸水溶液を有機溶媒と接触させ、ウラニウム
及びプルトニウムをその中に抽出し、殆んどの核分裂生
成物を分離し、次に水性相中のプルトニウムからウラニ
ウムを再抽出し、前記水性相中に存在するウラニウムと
プルトニウムを有機溶媒によって分離することからなっ
ている。用いられている有機溶媒は一般に、トリブチル
ホスフェートである。
本発明は照射核燃料の再生処理により生じた酸水溶液（
ａｃｉｄ ａｑｕｅｏｕｓ ５ｏｌｕｔｉｏｎ）中に存
在するウラニウム及びプルトニウムムを分離するための
方法ならそれは、放射線分解の結果、抽出過程に害を与
える燐酸ジブチルの如き生成物へ劣化するからである。
ａｃｉｄ ａｑｕｅｏｕｓ ５ｏｌｕｔｉｏｎ）中に存
在するウラニウム及びプルトニウムムを分離するための
方法ならそれは、放射線分解の結果、抽出過程に害を与
える燐酸ジブチルの如き生成物へ劣化するからである。
更に、ウラニウムがこの溶媒を用いてプルトニウムから
分離される場合、プルトニウムが水溶液中に維持され、
ウラニウム（Ｖｌ）がトリブチルホスフェート中に抽出
されるようにするため、前以てプルトニウム還元段階を
行なう必要がある。
分離される場合、プルトニウムが水溶液中に維持され、
ウラニウム（Ｖｌ）がトリブチルホスフェート中に抽出
されるようにするため、前以てプルトニウム還元段階を
行なう必要がある。
これは付加的な段階を含み、処理の残りの段階にとって
有害な還元剤及び安定化剤を導入することになる。
有害な還元剤及び安定化剤を導入することになる。
これらの欠点を解消するために用いることができそうな
他の溶媒について広範な研究が行なわれてきた。
他の溶媒について広範な研究が行なわれてきた。
本発明は、照射核燃料の再生処理から生じた酸水溶液中
に存在するウラニウム及びプルトニウムを分離するため
の方法で、プルトニウムを還元する必要なくウラニウム
及びプルトニウムの分離を行なうことができ、放射線分
解による劣化に対し、トップチルホスフェートよりも抵
抗性のある有機リガンドを用いる方法に関する。
に存在するウラニウム及びプルトニウムを分離するため
の方法で、プルトニウムを還元する必要なくウラニウム
及びプルトニウムの分離を行なうことができ、放射線分
解による劣化に対し、トップチルホスフェートよりも抵
抗性のある有機リガンドを用いる方法に関する。
本発明は、ウラニウム及びプルトニウムを含む酸水溶液
を、有機液相と接触させることがらなり。
を、有機液相と接触させることがらなり。
その有機相が少なくとも一種類のクラウン（ｃｒｏｗｎ
）エーテルを含有することを特徴とする。
）エーテルを含有することを特徴とする。
クラウンエーテルは、多くの金属に対し、錯化性を有す
る巨大環式化合物である６例えば、ウラニウム及びプル
トニウムに対する成る種のクラウンエーテルの錯化性は
ヤスキンその他によるＤｏｋｌ。
る巨大環式化合物である６例えば、ウラニウム及びプル
トニウムに対する成る種のクラウンエーテルの錯化性は
ヤスキンその他によるＤｏｋｌ。
＾ｋａｄ、 Ｈａｎｋ、５ＳＳＲ，２４１，１５９，１
９７８に記載されているが、これらの著者達は、後で記
載するような仕方で、これらのクラウンエーテルによっ
てウラニウム及びプルトニウムを核分裂生成物から同時
に分離し、ウラニウムを水性相中へ選択的に抽出移行さ
せ、それをプルトニウムから分離させることが可能であ
るとは、記載も示唆もしていない。
９７８に記載されているが、これらの著者達は、後で記
載するような仕方で、これらのクラウンエーテルによっ
てウラニウム及びプルトニウムを核分裂生成物から同時
に分離し、ウラニウムを水性相中へ選択的に抽出移行さ
せ、それをプルトニウムから分離させることが可能であ
るとは、記載も示唆もしていない。
ヤスキンその他は、ウラニウム、プルトニウム及びネプ
ツニウムを、抽出すべきその元素だけを含んでいる別々
の溶液から、５・１０ツ〜５・１０−’モル／１のアク
チニド濃度を有する精製されたアクチニド溶液を用いて
抽出することを研究しており、それは彼等の結果を高い
濃度及び酸性度をもつ工業的溶液へ当てはめることを困
難にしている。
ツニウムを、抽出すべきその元素だけを含んでいる別々
の溶液から、５・１０ツ〜５・１０−’モル／１のアク
チニド濃度を有する精製されたアクチニド溶液を用いて
抽出することを研究しており、それは彼等の結果を高い
濃度及び酸性度をもつ工業的溶液へ当てはめることを困
難にしている。
更に、彼等は照射燃料再生処理溶液の場合のように核分
裂生成物を同時に含む溶液を研究しなかった。
裂生成物を同時に含む溶液を研究しなかった。
本発明の方法は、全てのクラウンエーテル型のものを用
いることができ、例えば、Ｅ、ウェーバ−に記載されて
いるものを用いることができる。
いることができ、例えば、Ｅ、ウェーバ−に記載されて
いるものを用いることができる。
例
えば、次の式：
（式中、ｎ＝ｏ又は１．〜４の整数）
に従うクラウンエーテルを用いることができる。
そのようなクラウンエーテルの例は、ｎ＝１（ＤＣＩＩ
１８Ｃ６）又はｎ＝ ２ （ＤＣＨ２４Ｃ８）である
式■のエーテル、及びｎ＝ １ （Ｄ８１８Ｃ６）及び
ｎ＝２である式■のエーテルである。
１８Ｃ６）又はｎ＝ ２ （ＤＣＨ２４Ｃ８）である
式■のエーテル、及びｎ＝ １ （Ｄ８１８Ｃ６）及び
ｎ＝２である式■のエーテルである。
次の式に従うクラウンエーテルを用いることもできる。
又は
（式中、ｎ＝０．１又、は２）
ｎ＝２である式（］’Ｖ＞のクラウンエーテルを用いる
こともできる。
こともできる。
これらのクラウンエーテルは、良好な耐照射性を有する
ので非常に重要である１例えばＪ２０ｋｒａｄ／時の照
射率で１４０時間照射した後でも、これらのクラウンエ
ーテルには何の変化も観察されなかった。
ので非常に重要である１例えばＪ２０ｋｒａｄ／時の照
射率で１４０時間照射した後でも、これらのクラウンエ
ーテルには何の変化も観察されなかった。
−ｆｆｉに、有機液相は少なくとも一種類のクラウンエ
ーテルを含む有機溶媒によって構成される。
ーテルを含む有機溶媒によって構成される。
有機溶媒は、例えばＣＨＣＬ、ＣＨ２ＣＩ ２、ＣＣＩ
３ ＣＨ３、ＣＨＣｌ□ＣＨＣＩ ｚ、ＣＩｃ Ｈ２
Ｃ８２ＣＩ及びジクロロベンゼンの如き塩素化溶媒の如
く、ウラニウム水溶液より重く（ｄｅｎｓｅ）すること
ができる、ウラニウム水溶液より軽い有機溶媒、例えば
、エーテル、ヘプタン、ドデカン、ベンゾニトリル又は
ベンゼン及びアルキルベンゼンの如き芳香族溶媒を用い
ることもできる１例えば、クロロホルム、塩化メチレン
、ト鋼ジクロロエチレン、ベンゾニトリル、ベンゼン及
びアルキルベンゼンの如き芳香族溶媒から選択された有
機溶媒を用いることができる。
３ ＣＨ３、ＣＨＣｌ□ＣＨＣＩ ｚ、ＣＩｃ Ｈ２
Ｃ８２ＣＩ及びジクロロベンゼンの如き塩素化溶媒の如
く、ウラニウム水溶液より重く（ｄｅｎｓｅ）すること
ができる、ウラニウム水溶液より軽い有機溶媒、例えば
、エーテル、ヘプタン、ドデカン、ベンゾニトリル又は
ベンゼン及びアルキルベンゼンの如き芳香族溶媒を用い
ることもできる１例えば、クロロホルム、塩化メチレン
、ト鋼ジクロロエチレン、ベンゾニトリル、ベンゼン及
びアルキルベンゼンの如き芳香族溶媒から選択された有
機溶媒を用いることができる。
有機相のクラウンエーテル濃度は、水溶液中に核分裂生
成物を残しながら最大量のプルトニウム及びウラニウム
を選択的に抽出するように溶媒によって選択される。ク
ラウンエーテル濃度は、クラウンエーテル結晶化問題が
起きない完全に均雪相は２〜３３体績％のクラウンエー
テル及び６７〜９８７〜９８体績溶媒からなる。
成物を残しながら最大量のプルトニウム及びウラニウム
を選択的に抽出するように溶媒によって選択される。ク
ラウンエーテル濃度は、クラウンエーテル結晶化問題が
起きない完全に均雪相は２〜３３体績％のクラウンエー
テル及び６７〜９８７〜９８体績溶媒からなる。
本発明の方法により、処理されたウラニウム及びプルト
ニウム含有水溶液は、照射核燃）１の溶解後、又は核分
裂生成物からのウラニウム及びプルトニウムの第−分離
工程後に得られた酸性溶液である。それらは−最に、硝
酸溶液であり、第一の場合には、照射核燃料溶解溶液中
に存在するつラニウム、ブルトニ、ウム及び核分裂生成
物を含み、第二の場合には、例えば、トリブチルホスフ
ェートによる抽出工程に続き、硝酸水溶液による再抽出
を行なった場合の如く、第一工程での核分裂生成物から
分離されたウラニウム及びプルトニウムを含む。
ニウム含有水溶液は、照射核燃）１の溶解後、又は核分
裂生成物からのウラニウム及びプルトニウムの第−分離
工程後に得られた酸性溶液である。それらは−最に、硝
酸溶液であり、第一の場合には、照射核燃料溶解溶液中
に存在するつラニウム、ブルトニ、ウム及び核分裂生成
物を含み、第二の場合には、例えば、トリブチルホスフ
ェートによる抽出工程に続き、硝酸水溶液による再抽出
を行なった場合の如く、第一工程での核分裂生成物から
分離されたウラニウム及びプルトニウムを含む。
出発溶液の硝Ｂ濃度は、ウラニウム及びプルトニウムの
抽出の他、ウラニウム・プルトニウムと核分裂生成物と
の分離にも影響を与える。
抽出の他、ウラニウム・プルトニウムと核分裂生成物と
の分離にも影響を与える。
例えば、Ｕ及びＰｕ抽出量は、硝酸濃度と共に増大する
のに対し、核分裂生成物抽出量は、硝酸濃度が増大する
と低下する。
のに対し、核分裂生成物抽出量は、硝酸濃度が増大する
と低下する。
一般に、１〜５Ｎの硝酸濃度が用いられる。しかし、良
好なウラニウム・プルトニウム分離により、良好なプル
トニウム抽出水準を得るためには、１〜２モル／ｌの硝
酸を含む水溶液を用いるのが好ましい。
好なウラニウム・プルトニウム分離により、良好なプル
トニウム抽出水準を得るためには、１〜２モル／ｌの硝
酸を含む水溶液を用いるのが好ましい。
本発明による方法は、出発水溶液中に存在するウラニウ
ム及びプルトニウムの分離を同時に行ないたいか否かに
よって異なったやり方で実現することができる。
ム及びプルトニウムの分離を同時に行ないたいか否かに
よって異なったやり方で実現することができる。
前記ウラニウムとプルトニウムの分離を同時に行いたい
場合には、抽出相として、ス出発水溶液から受容溶液へ
ウラニウムを選択的に移行させる手段として、クラウン
エーテルを含む有機液相を利用する。
場合には、抽出相として、ス出発水溶液から受容溶液へ
ウラニウムを選択的に移行させる手段として、クラウン
エーテルを含む有機液相を利用する。
例えば、クラウンエーテルの興味ある性質の一つは、そ
れらが、ウラニウムよりもプルトニウムを一層効果的に
抽出するが、二つの液相の間でウラニウムをプルトニウ
ムよりもはるかに迅速に移行させると言うことである。
れらが、ウラニウムよりもプルトニウムを一層効果的に
抽出するが、二つの液相の間でウラニウムをプルトニウ
ムよりもはるかに迅速に移行させると言うことである。
照射核燃料再処理の第一段階でウラニウム・プルトニウ
ム分離を行うのにこの性質を利用することができる。
ム分離を行うのにこの性質を利用することができる。
この場合には、有ｔＲ液相は第一及び第二接触表面を有
する液体膜を形成する。出発水溶液を液体膜の第一表面
と接触させ、受容溶液を液体膜の第二表面と接触させな
がら循環させ、受容溶液へウラニウムを選択的に移行さ
せる。
する液体膜を形成する。出発水溶液を液体膜の第一表面
と接触させ、受容溶液を液体膜の第二表面と接触させな
がら循環させ、受容溶液へウラニウムを選択的に移行さ
せる。
このようにして、プルトニウムは有機液相中に高濃度で
抽出されるが、プルトニウム抽出速度は、ウラニウムの
抽出速度より小さく、その有機液体膜中への移行速度も
ウラニウムのそれより小さい。
抽出されるが、プルトニウム抽出速度は、ウラニウムの
抽出速度より小さく、その有機液体膜中への移行速度も
ウラニウムのそれより小さい。
従って、プルトニウムを有機液体膜中に濃縮し、ウラニ
ウムに富んだ受容溶液を回収することができる。
ウムに富んだ受容溶液を回収することができる。
本方法のこの態様では、出発水溶液を、照射核燃料の溶
解段階から得られた、ウラニウム、プルトニウム及び核
分裂生成物を同時に含む水溶液にすることができる。こ
のようにしてプルトニウム、ウラニウム及び核分裂生成
物を一段階で分離することができ、プルトニウムを還元
する必要はない。
解段階から得られた、ウラニウム、プルトニウム及び核
分裂生成物を同時に含む水溶液にすることができる。こ
のようにしてプルトニウム、ウラニウム及び核分裂生成
物を一段階で分離することができ、プルトニウムを還元
する必要はない。
出発水溶液として、照射核燃料再処理装置に続く第一核
分裂生成物分離工程で現在得られているウラニウム及び
プルトニウムを含む水性相を用いることもできる。この
場合には、プルトニウムを還元する必要なく、ウラニウ
ム・プルトニウム分離を行なうことができる。
分裂生成物分離工程で現在得られているウラニウム及び
プルトニウムを含む水性相を用いることもできる。この
場合には、プルトニウムを還元する必要なく、ウラニウ
ム・プルトニウム分離を行なうことができる。
本発明によるこの態様では、受容溶液を水又は硝酸溶液
にすることができる。一般に、１〜７モル／ｐの硝酸濃
度を有する硝酸溶液を用いる６例えば、抽出のためには
、受容溶液中にウラニウム及び核分裂生成物を選択的に
除去するのに高い硝酸濃度が好ましい。
にすることができる。一般に、１〜７モル／ｐの硝酸濃
度を有する硝酸溶液を用いる６例えば、抽出のためには
、受容溶液中にウラニウム及び核分裂生成物を選択的に
除去するのに高い硝酸濃度が好ましい。
本発明による方法は、慣用的接触装置で行なわれ、外囲
温度及び大気圧下で行なうのが標準的やり方である。
温度及び大気圧下で行なうのが標準的やり方である。
接触時間及び接触させる溶液の体積は、達成したい結果
によって選択される０例えば、ウラニウムをプルトニウ
ムから分離したい場合には、接触時間を短くし、受容溶
液へ移行されるプルトニウムがほんのわずかにしかなら
ないようにする。しかし、受容水性相ヘウラニウム及び
プルトニウムを同時に抽出し、それらを核分裂生成物か
ら分荒したい場合には、長い接触時間が用いられる。
によって選択される０例えば、ウラニウムをプルトニウ
ムから分離したい場合には、接触時間を短くし、受容溶
液へ移行されるプルトニウムがほんのわずかにしかなら
ないようにする。しかし、受容水性相ヘウラニウム及び
プルトニウムを同時に抽出し、それらを核分裂生成物か
ら分荒したい場合には、長い接触時間が用いられる。
本発明によれば、ウラニウム及びプルトニウムが抽出さ
れていた有機液相を硝酸溶液で数回連続して洗浄する操
作を行なうことができる０本発明の他の特徴及び利点は
、付図を参照した次の実施例を研究することにより得ら
れるであろうが、それら実施例に本発明は限定されるも
のではない。
れていた有機液相を硝酸溶液で数回連続して洗浄する操
作を行なうことができる０本発明の他の特徴及び利点は
、付図を参照した次の実施例を研究することにより得ら
れるであろうが、それら実施例に本発明は限定されるも
のではない。
実施例１
この実施例は、クラウンエーテルＤＣ）Ｉ １８Ｃ６、
即ちｎ＝１である式■のクラウンエーテルを、ウラニウ
ム、プルトニウム及び核分裂生成物を含む水溶液を処理
するのに用いる。
即ちｎ＝１である式■のクラウンエーテルを、ウラニウ
ム、プルトニウム及び核分裂生成物を含む水溶液を処理
するのに用いる。
この実施例では、出発溶液は３０Ｃｈ／Ｎのウラニウム
（■）、１．２ｔｔ／ｌのプルトニウム（Ｗ）及び３２
Ｃｉ／ｌの核分裂生成物を含有し、１．８モル／ｌの硝
酸濃度を有する。抽出を行うために、１体積のその水溶
液を、市販クラウンエーテルＤＣＨ１８Ｃ６によって構
成された２体積の有機液相と接触させる。そのクラウン
エーテルは、クラウンエーテル濃度２５体積％を有する
クロロホルムで希釈された異性体の混合物である。１０
分間接触させた後、沈降により相を分離し、有機相中の
プルトニウム、ウラニウム及び核分裂生成物濃度を決定
し、それによって有機相中に抽出されたプルトニウム、
ウラニウム及び核分裂生成物の％を計算することができ
る。
（■）、１．２ｔｔ／ｌのプルトニウム（Ｗ）及び３２
Ｃｉ／ｌの核分裂生成物を含有し、１．８モル／ｌの硝
酸濃度を有する。抽出を行うために、１体積のその水溶
液を、市販クラウンエーテルＤＣＨ１８Ｃ６によって構
成された２体積の有機液相と接触させる。そのクラウン
エーテルは、クラウンエーテル濃度２５体積％を有する
クロロホルムで希釈された異性体の混合物である。１０
分間接触させた後、沈降により相を分離し、有機相中の
プルトニウム、ウラニウム及び核分裂生成物濃度を決定
し、それによって有機相中に抽出されたプルトニウム、
ウラニウム及び核分裂生成物の％を計算することができ
る。
結果を表１に示す。
老」−
例 抽出剤 Ｐｕ％ Ｕ％ＰＦ％
実施例Ｉ ＤＣ）１１８ｃ６ ８９ ３３ ０
．６比較例Ｉ ＴＢＰ １２．５ ３４
１０−’従って、抽出されたプルトニウムの％は、
出発プルトニウムの８９％になる非常に高いものである
。
．６比較例Ｉ ＴＢＰ １２．５ ３４
１０−’従って、抽出されたプルトニウムの％は、
出発プルトニウムの８９％になる非常に高いものである
。
比較例１
この例は、実８！例１と同じ操作手順を用い、同じ濃度
のウラニウム、プルトニウム、核分裂生成物及び硝酸を
含む水溶液を処理するが、２７．５体項％のトリブチル
ホスフェート濃度でＴＰ）Ｉ（トリメチル−２，４，６
−ノナン）中にトリブチルホスフェートを入れたものを
有機相として用いた。実施例１のようにして、有機相に
抽出されたプルトニウム、ウラニウム及び核分裂生成物
の％を決定した。結果を同じく表１に示す。
のウラニウム、プルトニウム、核分裂生成物及び硝酸を
含む水溶液を処理するが、２７．５体項％のトリブチル
ホスフェート濃度でＴＰ）Ｉ（トリメチル−２，４，６
−ノナン）中にトリブチルホスフェートを入れたものを
有機相として用いた。実施例１のようにして、有機相に
抽出されたプルトニウム、ウラニウム及び核分裂生成物
の％を決定した。結果を同じく表１に示す。
これらの結果を基にすると、本発明による方法は、プル
トニウム抽出率を著しく改良することができることは明
らかであり、この例の場合、１２．５％から８９％にな
っている。
トニウム抽出率を著しく改良することができることは明
らかであり、この例の場合、１２．５％から８９％にな
っている。
実施例２
この実施例は、第一図に概略的に示した装置を用いてウ
ラニウム、プルトニウム及び核分裂生成物を含む再処理
水溶液からウラニウムを同時に抽出及び移行させ、この
ようにしてそれをプルトニウムから分離する。この抽出
及び移行は、実施例１のクラウンエーテルＤＣＩ＋ １
８Ｃ６を６体積％含む塩化メチレンによって構成された
有機液体膜を通して行なわれる。
ラニウム、プルトニウム及び核分裂生成物を含む再処理
水溶液からウラニウムを同時に抽出及び移行させ、この
ようにしてそれをプルトニウムから分離する。この抽出
及び移行は、実施例１のクラウンエーテルＤＣＩ＋ １
８Ｃ６を６体積％含む塩化メチレンによって構成された
有機液体膜を通して行なわれる。
第１図は、装置が０字型容器からなり、その底部に液体
膜を構成するクラウンエーテル含有有機相（３）が多量
に入っていることを示している。０字型容器の分岐枝の
一方に処理されるウラニウム、プルトニウム、核分裂生
成物含有水溶液（５）が液体膜の上に入れてあり、０字
型容器の他方の分岐枝には、液体膜（３）の上に受容溶
液（７）が入れである。このようにして、液体膜（３）
は、抽出すべきウラニウム及びプルトニウムを含有する
水溶液との第一接触表面く２）及び受容水溶液との第二
接触表面（４ンを有する。
膜を構成するクラウンエーテル含有有機相（３）が多量
に入っていることを示している。０字型容器の分岐枝の
一方に処理されるウラニウム、プルトニウム、核分裂生
成物含有水溶液（５）が液体膜の上に入れてあり、０字
型容器の他方の分岐枝には、液体膜（３）の上に受容溶
液（７）が入れである。このようにして、液体膜（３）
は、抽出すべきウラニウム及びプルトニウムを含有する
水溶液との第一接触表面く２）及び受容水溶液との第二
接触表面（４ンを有する。
これらの条件の下で、出発水溶液（５）中に存在するウ
ラニウム、プルトニウム及び核分裂生成物は、液体膜（
３）によって抽出され、その膜によって第二接触表面（
４）へ運ばれ、そこでそれらは受容溶液（７）によって
再抽出される。クラウンエーテルを含有する本発明によ
る液体膜の場合には、出発水溶液中に存在していたプル
トニウムが非常に大きな割合で有機相中に抽出され、比
較的少量のウラニウム及び核分裂生成物がそれに伴われ
る。
ラニウム、プルトニウム及び核分裂生成物は、液体膜（
３）によって抽出され、その膜によって第二接触表面（
４）へ運ばれ、そこでそれらは受容溶液（７）によって
再抽出される。クラウンエーテルを含有する本発明によ
る液体膜の場合には、出発水溶液中に存在していたプル
トニウムが非常に大きな割合で有機相中に抽出され、比
較的少量のウラニウム及び核分裂生成物がそれに伴われ
る。
しかし、ウラニウム及び核分裂生成物は、−層迅速に液
体膜を通って運ばれ、その結果受容溶液（７）に再抽出
するのに対し、プルトニウムははるかに遅く運ばれ、液
体膜中に濃縮される。
体膜を通って運ばれ、その結果受容溶液（７）に再抽出
するのに対し、プルトニウムははるかに遅く運ばれ、液
体膜中に濃縮される。
この実施例では、出発水溶液は、３モル／１の硝酸、２
４８９／ｌのウラニウム、２２／！のプルトニウム及び
１３７ｎＣｉ ／ ｅの核分裂生成物（ＰＦ）を含み、
ルテニウムをトレーサーとして用い、受容溶液は１〜５
モル／ｌのＨＮ○、を含む水溶液であった。
４８９／ｌのウラニウム、２２／！のプルトニウム及び
１３７ｎＣｉ ／ ｅの核分裂生成物（ＰＦ）を含み、
ルテニウムをトレーサーとして用い、受容溶液は１〜５
モル／ｌのＨＮ○、を含む水溶液であった。
１５０分間接触させた後、受容溶液（７）及び液体膜（
３）のウラニウム、プルトニウム及びルテニウムの濃度
が決定され、異なった相中に抽出されたウラニウム、プ
ルトニウム及びルテニウムの％を決定することができた
。結果を表２に示す。
３）のウラニウム、プルトニウム及びルテニウムの濃度
が決定され、異なった相中に抽出されたウラニウム、プ
ルトニウム及びルテニウムの％を決定することができた
。結果を表２に示す。
Ｕ Ｐｕ Ｒｕ Ｐｕ初期溶
液（５） ２４８ｇ／ｌ ２ｙ／ｌ １３７
＋Ｃニア１１５０分後溶液（５） ３６％ ６％
８０％ ７６６１５０分後溶液（７） ６５
％ ４４％ １３％ １７８１５０分後液体膜
（３）０％ ５０％ １２％これらの結果は、受容溶液
がウラニウムに富みプルトニウムが枯渇していることを
明らかにしている。
液（５） ２４８ｇ／ｌ ２ｙ／ｌ １３７
＋Ｃニア１１５０分後溶液（５） ３６％ ６％
８０％ ７６６１５０分後溶液（７） ６５
％ ４４％ １３％ １７８１５０分後液体膜
（３）０％ ５０％ １２％これらの結果は、受容溶液
がウラニウムに富みプルトニウムが枯渇していることを
明らかにしている。
従って、連続的やり方で操作される第１図に示した型の
分離装置を用いることによって、装置の出口の所にある
パイプ（９）からウラニウムに富む水溶液を回収するこ
とができ、一方プルトニウムに富む有機溶液がバイブ（
１１）を経て得られる。
分離装置を用いることによって、装置の出口の所にある
パイプ（９）からウラニウムに富む水溶液を回収するこ
とができ、一方プルトニウムに富む有機溶液がバイブ（
１１）を経て得られる。
同じ結果は、第２図に示した装置を用いて得ることがで
きる。この場合、装置は中心シャフト（２１）を有し、
それを通って処理すべき水溶液（２３）が導入され、そ
の溶液はウラニウム、プルトニウム及び核分裂生成物を
含有する。容器の≠巷→底部には、クラウンエーテル及
び有機溶媒によって構成された有機相が入れられており
、それは撹拌器（２６）によって撹拌された液体膜（２
５）を形成する。
きる。この場合、装置は中心シャフト（２１）を有し、
それを通って処理すべき水溶液（２３）が導入され、そ
の溶液はウラニウム、プルトニウム及び核分裂生成物を
含有する。容器の≠巷→底部には、クラウンエーテル及
び有機溶媒によって構成された有機相が入れられており
、それは撹拌器（２６）によって撹拌された液体膜（２
５）を形成する。
受容溶液（Ｚ７）は、外側間中へ導入される。
同じ条件で、同じやり方でプルトニウム及びウラニウム
が有機相（２５）へ抽出され、次にウラニウムが受容溶
液（２７）へ移行される。
が有機相（２５）へ抽出され、次にウラニウムが受容溶
液（２７）へ移行される。
実施例３
この実施例は、第２図に示した装置を用い、２４９ｇ７
Ｎのウラニウム、２ｙ／ｌのプルトニウム及び核分裂生
成物を含む水溶液が（２３）の所から導入される。液体
Ｍ （２５）は、ＣＨ２Ｃ１ｚ５０ｚ１中に１ｇの実施
例１のＤＣＨ１８Ｃ６を入れたものによって構成され、
受容溶液（２））は、３０ｘＮの水によって構成されて
いる。
Ｎのウラニウム、２ｙ／ｌのプルトニウム及び核分裂生
成物を含む水溶液が（２３）の所から導入される。液体
Ｍ （２５）は、ＣＨ２Ｃ１ｚ５０ｚ１中に１ｇの実施
例１のＤＣＨ１８Ｃ６を入れたものによって構成され、
受容溶液（２））は、３０ｘＮの水によって構成されて
いる。
１日接触を行ない、次に相（２３）、 （２５）及び（
２７）のウラニウム及びプルトニウムの各含有量を決定
することにより、最初存在していたウラニウムの約６２
％及びプルトニウムの９５％が受容溶液（２７）中に含
まれているのに対し、核分裂生成物は極めてわずか液体
膜（２５）中へ移行しただけであることが判明した。
２７）のウラニウム及びプルトニウムの各含有量を決定
することにより、最初存在していたウラニウムの約６２
％及びプルトニウムの９５％が受容溶液（２７）中に含
まれているのに対し、核分裂生成物は極めてわずか液体
膜（２５）中へ移行しただけであることが判明した。
出発水溶液と液体膜と受容溶液との接触時間を選択する
ことにより、ウラニウムとプルトニウムの完全な抽出及
び移行を行なうか、又は前の如く、カラニウムを選択的
に抽出及び移行させることができ、それによって洗浄相
の硝酸濃度を代えることにより選択性を調べ、改良する
ことができる。
ことにより、ウラニウムとプルトニウムの完全な抽出及
び移行を行なうか、又は前の如く、カラニウムを選択的
に抽出及び移行させることができ、それによって洗浄相
の硝酸濃度を代えることにより選択性を調べ、改良する
ことができる。
第３図は、本発明による方法を行うための別の装置を概
略的に示しており、この場合連続的にプルトニウムが抽
出され、ウラニウムが水溶液中へ移行される。
略的に示しており、この場合連続的にプルトニウムが抽
出され、ウラニウムが水溶液中へ移行される。
この場合、Ｕ、Ｐｕ及び核分裂生成物を含む出発水溶液
（３１）は、最初（３３）の所で、（３５）の所から導
入されたクラウンエーテル含有有機液相と接触される。
（３１）は、最初（３３）の所で、（３５）の所から導
入されたクラウンエーテル含有有機液相と接触される。
接触後、Ｐｕを含有する有機相は（３６）の所から収集
され、Ｕ及び核分裂生成物を含み、Ｐｕが枯渇した水性
相が（３７）の所から収集される。
され、Ｕ及び核分裂生成物を含み、Ｐｕが枯渇した水性
相が（３７）の所から収集される。
この水性相（３７）中に存在するウラニウムは、次にク
ラウンエーテルを含有する有機液体膜（３９）によって
選択的に抽出され、受容溶液（４１）へ移行される。こ
のようにしてウラニウムに富む水溶液を（４３）の所か
ら収集することができる。
ラウンエーテルを含有する有機液体膜（３９）によって
選択的に抽出され、受容溶液（４１）へ移行される。こ
のようにしてウラニウムに富む水溶液を（４３）の所か
ら収集することができる。
第１図は、同時抽出及び移行により、ウラニウムとプル
トニウムを液体膜中へ分にするための装置を概略的に示
す図である。 第２図は、第１図による装置を変更した装置を示す図で
ある。 第３図は、連続的抽出・移行により水溶液からプルトニ
ウムとウラニウムを分離するための本発明による装置を
概略的に示す図である。
トニウムを液体膜中へ分にするための装置を概略的に示
す図である。 第２図は、第１図による装置を変更した装置を示す図で
ある。 第３図は、連続的抽出・移行により水溶液からプルトニ
ウムとウラニウムを分離するための本発明による装置を
概略的に示す図である。
Claims (10)
- （１）照射核燃料再生処理により生じた酸水溶液からウ
ラニウム及びプルトニウムを、前記溶液を有機液相と接
触させることにより分離する方法において、前記有機相
が少なくとも一種類のクラウンエーテルを含むことを特
徴とする分離方法。 - （２）クラウンエーテルが式： ▲数式、化学式、表等があります▼（ I ） 又は ▲数式、化学式、表等があります▼（II） （式中、ｎ＝０又は１〜４の整数） に従うことを特徴とする請求項１に記載の方法。
- （３）ｎが１又は２に等しいことを特徴とする請求項２
に記載の方法。 - （４）酸水溶液が硝酸溶液であることを特徴とする請求
項１〜３のいずれか１項に記載の方法。 - （５）水溶液の硝酸濃度が１〜５規定である請求項４に
記載の方法。 - （６）有機液相が少なくとも一種類のクラウンエーテル
を含有する有機溶媒によって構成されていることを特徴
とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の方法。 - （７）有機相が２〜３３体積％の一種類以上のクラウン
エーテル及び６７〜９８体積％の有機溶媒からなること
を特徴とする請求項６に記載の方法。 - （８）有機溶媒がクロロホルム、塩化メチレン、トリク
ロロエチレン、ベンゾニトリル、ベンゼン及びアルキル
ベンゼンの如き芳香族溶媒の中から選択されることを特
徴とする請求項６〜７のいずれか１項に記載の方法。 - （９）有機液相が第一及び第二接触表面を有する液体膜
を形成し、水溶液が前記第一液体膜表面と接触し、受容
溶液が前記第二液体膜表面と接触して循環し、ウラニウ
ムを前記受容溶液中へ選択的に移行させることを特徴と
する請求項１〜８のいずれか１項に記載の方法。 - （１０）受容溶液が１〜７モル／ｌの硝酸濃度をもつ硝
酸溶液であることを特徴とする請求項９に記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| FR8808076A FR2633090B1 (fr) | 1988-06-16 | 1988-06-16 | Procede pour separer au moyen d'ethers-couronnes l'uranium et le plutonium presents dans un milieu aqueux provenant du retraitement des combustibles nucleaires irradies |
| FR8808076 | 1988-06-16 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0238997A true JPH0238997A (ja) | 1990-02-08 |
Family
ID=9367369
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1153585A Pending JPH0238997A (ja) | 1988-06-16 | 1989-06-15 | 核燃料再生処理溶液からのウラニウム及びプルトニウムの分離法 |
Country Status (9)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5028402A (ja) |
| EP (1) | EP0347315B1 (ja) |
| JP (1) | JPH0238997A (ja) |
| KR (1) | KR900000106A (ja) |
| CN (1) | CN1018217B (ja) |
| DE (1) | DE68909509T2 (ja) |
| ES (1) | ES2045490T3 (ja) |
| FI (1) | FI892941A (ja) |
| FR (1) | FR2633090B1 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE102010038056A1 (de) | 2009-10-08 | 2011-05-26 | Hoya Corp. | Bildgerät und Bildsystem zu Abbilden eines bewegten Objekts |
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|---|---|---|---|---|
| CA2031750A1 (en) * | 1989-12-15 | 1991-06-16 | Marc Lemaire | Method for separating by using crown compounds plutonium from uranium and from fission products in the initial stages for the reprocessing of irradiated nuclear fuels |
| FR2656150B1 (fr) * | 1989-12-15 | 1994-04-15 | Matieres Nucleaires Cie Gle | Procede de recuperation au moyen d'un ether couronne du plutonium present dans des solutions telles que les effluents aqueux, les solutions concentrees de produits de fission et les solutions concentrees de plutonium. |
| US5169609A (en) * | 1991-06-19 | 1992-12-08 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Combined transuranic-strontium extraction process |
| US5443731A (en) * | 1994-07-21 | 1995-08-22 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Process for extracting technetium from alkaline solutions |
| GB9905867D0 (en) * | 1999-03-16 | 1999-05-05 | British Nuclear Fuels Plc | A method of anion extraction |
| FR2797786B1 (fr) | 1999-08-27 | 2001-10-05 | Commissariat Energie Atomique | Procede et installation d'elimination des cations metalliques d'un liquide par des resines de polyazacycloalcanes greffes sur un support |
Family Cites Families (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| US4186175A (en) * | 1978-01-25 | 1980-01-29 | Phillips Petroleum Company | Crown ether uranyl halide complexes |
| US4158616A (en) * | 1978-01-25 | 1979-06-19 | Phillips Petroleum Company | Uranium oxide production |
| DE3408029A1 (de) * | 1984-03-05 | 1985-09-12 | Kernforschungszentrum Karlsruhe Gmbh, 7500 Karlsruhe | Verfahren zur chargenweisen feinreinigung von in einem wiederaufarbeitungsprozess fuer bestrahlte kernbrenn- und/oder brutstoffe rueckzugewinnendem uran oder plutonium |
| US4683124A (en) * | 1985-06-13 | 1987-07-28 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Actinide recovery process |
| US4749518A (en) * | 1985-08-06 | 1988-06-07 | University Of South Carolina | Extraction of cesium and strontium from nuclear waste |
| DE3639066A1 (de) * | 1986-11-14 | 1988-05-19 | Kernforschungsz Karlsruhe | Verfahren zur verbesserung der kritikalitaetssicherheit in einem fluessig-fluessig-extraktionsprozess fuer bestrahlte kernbrenn- und/oder brutstoffe |
-
1988
- 1988-06-16 FR FR8808076A patent/FR2633090B1/fr not_active Expired - Lifetime
-
1989
- 1989-06-14 ES ES89401664T patent/ES2045490T3/es not_active Expired - Lifetime
- 1989-06-14 DE DE89401664T patent/DE68909509T2/de not_active Expired - Fee Related
- 1989-06-14 EP EP89401664A patent/EP0347315B1/fr not_active Expired - Lifetime
- 1989-06-15 FI FI892941A patent/FI892941A/fi not_active IP Right Cessation
- 1989-06-15 JP JP1153585A patent/JPH0238997A/ja active Pending
- 1989-06-15 CN CN89104032A patent/CN1018217B/zh not_active Expired
- 1989-06-16 US US07/367,487 patent/US5028402A/en not_active Expired - Fee Related
- 1989-06-16 KR KR1019890008414A patent/KR900000106A/ko active IP Right Grant
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|---|---|---|---|---|
| DE102010038056A1 (de) | 2009-10-08 | 2011-05-26 | Hoya Corp. | Bildgerät und Bildsystem zu Abbilden eines bewegten Objekts |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
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