JPH02276164A - 固体電解質薄膜 - Google Patents
固体電解質薄膜Info
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- JPH02276164A JPH02276164A JP1098216A JP9821689A JPH02276164A JP H02276164 A JPH02276164 A JP H02276164A JP 1098216 A JP1098216 A JP 1098216A JP 9821689 A JP9821689 A JP 9821689A JP H02276164 A JPH02276164 A JP H02276164A
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M6/00—Primary cells; Manufacture thereof
- H01M6/14—Cells with non-aqueous electrolyte
- H01M6/18—Cells with non-aqueous electrolyte with solid electrolyte
- H01M6/181—Cells with non-aqueous electrolyte with solid electrolyte with polymeric electrolytes
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、固体電池をはじめとする固体電気化学素子に
使用される、固体電解質薄膜に関する。
使用される、固体電解質薄膜に関する。
従来の技術
現在電池をはじめとする電気化学反応を用いた素子に於
いては、漏液等の問題を解決し信頼性を高めるため、ま
た素子を小型化するために、液体電解質に代え固体電解
質を用い素子を固体化する試みが各方面でなされている
。例えば、固体電解質として銅イオン伝導性固体電解質
を用い、電極として銅の可逆性電極を用いた固体二次電
池等がその一例である。
いては、漏液等の問題を解決し信頼性を高めるため、ま
た素子を小型化するために、液体電解質に代え固体電解
質を用い素子を固体化する試みが各方面でなされている
。例えば、固体電解質として銅イオン伝導性固体電解質
を用い、電極として銅の可逆性電極を用いた固体二次電
池等がその一例である。
固体電解質は、はとんどの場合粉末状であり、その応用
の際には加圧成形によるベレット状かあるいは蒸着など
の方法による薄膜として用いられていた。しかしながら
、加圧成形したペレットは脆く割れ易いものであり加工
性に難があり、また蒸着による薄膜化は、その製造プロ
セスが複雑になるといつな理由から、固体電解質を用い
た固体電気化学素子は殆ど実用に供されていないのが実
状である。そこで柔らかく可撓性を有し、加工性に富ん
だ高分子錯体固体電解質を応用した固体電気化学素子の
開発が行なわれている。
の際には加圧成形によるベレット状かあるいは蒸着など
の方法による薄膜として用いられていた。しかしながら
、加圧成形したペレットは脆く割れ易いものであり加工
性に難があり、また蒸着による薄膜化は、その製造プロ
セスが複雑になるといつな理由から、固体電解質を用い
た固体電気化学素子は殆ど実用に供されていないのが実
状である。そこで柔らかく可撓性を有し、加工性に富ん
だ高分子錯体固体電解質を応用した固体電気化学素子の
開発が行なわれている。
このように電解質として、固体電解質を用いた固体電気
化学素子については、固体電解質と電極との接合が重要
な課題となっている。即ち充放電などの電気化学反応に
伴う電極の体積変化等により、固体電解質と電極の接合
性が損なわれるのである。元来の液体電解質を用いた素
子の場合、電極に体積変化が生じた場合にも電解質が液
体であるため、電極と電解質は常に接触しており接合性
が損なわれるようなことがなかったものが、電解質を固
体化することによりこのような問題が生じたものである
。この点においては固体電解質として柔らかい高分子錯
体固体電解質を用いた固体電気化学素子も例外ではない
。
化学素子については、固体電解質と電極との接合が重要
な課題となっている。即ち充放電などの電気化学反応に
伴う電極の体積変化等により、固体電解質と電極の接合
性が損なわれるのである。元来の液体電解質を用いた素
子の場合、電極に体積変化が生じた場合にも電解質が液
体であるため、電極と電解質は常に接触しており接合性
が損なわれるようなことがなかったものが、電解質を固
体化することによりこのような問題が生じたものである
。この点においては固体電解質として柔らかい高分子錯
体固体電解質を用いた固体電気化学素子も例外ではない
。
そこで、電極と固体電解質を圧力を加え接合し、場合に
よっては加圧状態で素子を作動させるという方法がとら
れている。
よっては加圧状態で素子を作動させるという方法がとら
れている。
発明が解決しようとする課題
しかしながら、高分子錯体固体電解質は無機の固体電解
質に比ベイオン導電率が低いという欠点を有しているた
め、その欠点を補うため固体電解質を薄膜化し、固体電
解質を介して配される両極間の距離を近づけることが必
要となっている。このように固体電解質として高分子錯
体固体電解質の薄膜を用いると、固体電解質薄膜と電極
の接合時に圧力を加えるため、接合時に電極の固体電解
質に接する面の荒さあるいは電極の端面等の原因により
両極が短絡状態になってしまうといった課題を宵してい
た。
質に比ベイオン導電率が低いという欠点を有しているた
め、その欠点を補うため固体電解質を薄膜化し、固体電
解質を介して配される両極間の距離を近づけることが必
要となっている。このように固体電解質として高分子錯
体固体電解質の薄膜を用いると、固体電解質薄膜と電極
の接合時に圧力を加えるため、接合時に電極の固体電解
質に接する面の荒さあるいは電極の端面等の原因により
両極が短絡状態になってしまうといった課題を宵してい
た。
本発明は以上の課題を解決し、加圧下での接合時にも両
極の短絡を防ぎ、固体電気化学素子を容易に構成するこ
とが可能となる固体電解質薄膜を提供することを目的と
する。
極の短絡を防ぎ、固体電気化学素子を容易に構成するこ
とが可能となる固体電解質薄膜を提供することを目的と
する。
課題を解決するための手段
本発明は、高分子錯体固体電解質に電子絶縁性材料より
なる構造材を加えるたちのである。
なる構造材を加えるたちのである。
作用
本発明は、高分子錯体固体電解質に電子絶縁性材料より
なる構造材を加えることにより、加圧時に於いても固体
電解質を介して配される両極の短絡を防止することが可
能となる。
なる構造材を加えることにより、加圧時に於いても固体
電解質を介して配される両極の短絡を防止することが可
能となる。
電子絶縁性材料よりなる構造材として有機あるいは無機
の織布あるいは不織布を用いた場合は、固体電解質薄膜
の可撓性や機械的強度は高分子錯体固体電解質単独のも
のに比べて優れたものとなる。
の織布あるいは不織布を用いた場合は、固体電解質薄膜
の可撓性や機械的強度は高分子錯体固体電解質単独のも
のに比べて優れたものとなる。
また電子絶縁性材料よりなる構造材として粒状の形状を
存する電子絶縁性の構造材を用いた場合は、その体積比
が高分子錯体固体電解質に対して小さな状態で両極の短
絡を防ぐことができるため、固体電解質のイオン導電性
を大きく損なうことなく所望の特性を得ることができる
。
存する電子絶縁性の構造材を用いた場合は、その体積比
が高分子錯体固体電解質に対して小さな状態で両極の短
絡を防ぐことができるため、固体電解質のイオン導電性
を大きく損なうことなく所望の特性を得ることができる
。
実施例
以下、固体電気化学素子の例として固体電池あるいは電
気二重層キャパシタを構成した実施例を用いて説明を行
なうが、本発明による固体電解質薄膜は固体電池あるい
は電気二重層キャパシタのみに応用されるものではなく
、その他の電気化学素子、例えばＥＣＤを固体化するな
どの用途にも応用され得るものである。
気二重層キャパシタを構成した実施例を用いて説明を行
なうが、本発明による固体電解質薄膜は固体電池あるい
は電気二重層キャパシタのみに応用されるものではなく
、その他の電気化学素子、例えばＥＣＤを固体化するな
どの用途にも応用され得るものである。
（実施例１）
高分子固体電解質を生成する塩としてＬｉＣＦｓＳ（ｈ
で表わされるリチウム塩と、高分子として（ＣＨ−ＣＨ
−０）、で表わされるポリエチレンオキシド（以下ＰＥ
Ｏと表わす）を［ＬＩＣＦａＳＯａコ／ ［：ＰＥＯｕ
ｎ ｉ ｔ］ ＝０．０４の比になるよう混合し、その
混合物をア七ト二トリルに溶解し、高分子錯体固体電解
質の溶液を得た。
で表わされるリチウム塩と、高分子として（ＣＨ−ＣＨ
−０）、で表わされるポリエチレンオキシド（以下ＰＥ
Ｏと表わす）を［ＬＩＣＦａＳＯａコ／ ［：ＰＥＯｕ
ｎ ｉ ｔ］ ＝０．０４の比になるよう混合し、その
混合物をア七ト二トリルに溶解し、高分子錯体固体電解
質の溶液を得た。
このようにして得られた溶液を電子絶縁性材料よりなる
構造材としてテフロンの織布（２５０メツシユ、厚さ５
０μｍ）に塗布し、室温で減圧乾燥し、更に６０℃まで
昇温し減圧乾燥し、電子絶縁性材料よりなる構造材とし
てテフロンの織布を含んだ固体電解質薄膜Ａを得た。こ
の固体電解質薄膜の厚みはバネ式の厚みゲージを用いて
測定したところ１１０μｍであった。
構造材としてテフロンの織布（２５０メツシユ、厚さ５
０μｍ）に塗布し、室温で減圧乾燥し、更に６０℃まで
昇温し減圧乾燥し、電子絶縁性材料よりなる構造材とし
てテフロンの織布を含んだ固体電解質薄膜Ａを得た。こ
の固体電解質薄膜の厚みはバネ式の厚みゲージを用いて
測定したところ１１０μｍであった。
比較例として電子絶縁性の構造材を加えていない固体電
解質薄膜を得るため、以上のような方法で得られた高分
子錯体固体電解質の溶液を平底の琺瑯容器の中に展延し
、同じく６０℃で真空乾燥し溶媒を蒸発させ、厚さ１２
０μｍの固体電解質薄ＲＫＢを得た。
解質薄膜を得るため、以上のような方法で得られた高分
子錯体固体電解質の溶液を平底の琺瑯容器の中に展延し
、同じく６０℃で真空乾燥し溶媒を蒸発させ、厚さ１２
０μｍの固体電解質薄ＲＫＢを得た。
このようにして得られた固体電解質薄膜を用いた固体リ
チウム二次電池の正極としては、厚さ５０μｍのチタン
箔と硫黄を石英管中に真空封入し加熱し、表面を二硫化
チタンとしたものを用いた。
チウム二次電池の正極としては、厚さ５０μｍのチタン
箔と硫黄を石英管中に真空封入し加熱し、表面を二硫化
チタンとしたものを用いた。
また負極としては、ステンレス箔上に加熱蒸着により形
成された厚さ３０μｍの金属リチウム薄膜を用いた。
成された厚さ３０μｍの金属リチウム薄膜を用いた。
以上のようにして得られた正極、固体電解質薄膜Ａおよ
びＢ１ 負極を各々１０ｃｍＸ１０ｃｍに切断し、平板
プレスによって３ｔｏｎ／ｃｍ２で加圧接合した。
びＢ１ 負極を各々１０ｃｍＸ１０ｃｍに切断し、平板
プレスによって３ｔｏｎ／ｃｍ２で加圧接合した。
以上の方法で圧接したものを、裁断機により１ｃｍＸ１
ｃｍの大きさに切断し固体電池を得たところ、固体電解
質薄膜Ｂを用いた固体電池は８１個細巾７個の固体電池
について正極と負極が短絡していたのに対し、本発明に
よる固体電解質薄膜Ａを用いた固体電池に対しては正極
と負極が短絡したものはなかった。
ｃｍの大きさに切断し固体電池を得たところ、固体電解
質薄膜Ｂを用いた固体電池は８１個細巾７個の固体電池
について正極と負極が短絡していたのに対し、本発明に
よる固体電解質薄膜Ａを用いた固体電池に対しては正極
と負極が短絡したものはなかった。
（実施例２）
高分子として（ＣＨＣＨ（ＣＨＲ）−０）。
Ｈで表わされる平均分子量１０００のポリプロピレング
リコール（以下ＰＰＧと表わす）と高分子固体電解質を
生成する塩としてＬＩＣ＋０４で表わされるリチウム塩
を、 ［ＬｉＣＩＯ４］ ／ ｒＰＰＧｕｎ ｉ ｔｌ
＝０．０４の比となるように充分混合後、更に架橋剤
としてヘキサメチレンジイソシアネートを混合した溶液
を電子絶縁性材料よりなる構造材としてガラス繊維より
なる不織布（厚さ６０μｍ）に塗布した。
リコール（以下ＰＰＧと表わす）と高分子固体電解質を
生成する塩としてＬＩＣ＋０４で表わされるリチウム塩
を、 ［ＬｉＣＩＯ４］ ／ ｒＰＰＧｕｎ ｉ ｔｌ
＝０．０４の比となるように充分混合後、更に架橋剤
としてヘキサメチレンジイソシアネートを混合した溶液
を電子絶縁性材料よりなる構造材としてガラス繊維より
なる不織布（厚さ６０μｍ）に塗布した。
この様にして得られたシートをアルゴン雰囲気中で６０
℃まで昇温し、架橋反応を生じさせた後減圧乾燥し、電
子絶縁性材料よりなる構造材としてセルロース繊維の不
織布の入った厚さ９０μｍの高分子錯体固体電解質薄膜
Ｃを得た。
℃まで昇温し、架橋反応を生じさせた後減圧乾燥し、電
子絶縁性材料よりなる構造材としてセルロース繊維の不
織布の入った厚さ９０μｍの高分子錯体固体電解質薄膜
Ｃを得た。
また比較例として、上記の方法で得られたリチウム塩と
ＰＰＧと架橋剤の混合物を、琺瑯容器に展延し、上記と
同様にして架橋反応させた後乾燥し、電子絶縁性材料よ
りなる構造材としてセルロース繊維の不織布の入ってい
ない厚さ９０μｍの高分子錯体固体電解質薄膜りを得た
。
ＰＰＧと架橋剤の混合物を、琺瑯容器に展延し、上記と
同様にして架橋反応させた後乾燥し、電子絶縁性材料よ
りなる構造材としてセルロース繊維の不織布の入ってい
ない厚さ９０μｍの高分子錯体固体電解質薄膜りを得た
。
このようにして得られた固体電解質薄膜ＣおよびＤｌ
実施例１において得られた正極、負極を各々２ｃｍＸ１
５ｃｍに切断し、固体電解質薄膜ＣおよびＤを介して、
実施例１において得られた正極、負極を配し、ローラー
プレスによって加圧接合した。
実施例１において得られた正極、負極を各々２ｃｍＸ１
５ｃｍに切断し、固体電解質薄膜ＣおよびＤを介して、
実施例１において得られた正極、負極を配し、ローラー
プレスによって加圧接合した。
以上の方法で圧接したものを、裁断機により１．５ｃｍ
Ｘ１．５ｃｍの大きさに切断し固体電池を得たところ、
固型解質薄膜りを用いた固体電池は９細巾６個の固体電
池について正極と負極が短絡していたのに対し、本発明
による固体電解質薄膜Ｃを用いた固体電池に対しては正
極と負極が短絡したものはなかった。
Ｘ１．５ｃｍの大きさに切断し固体電池を得たところ、
固型解質薄膜りを用いた固体電池は９細巾６個の固体電
池について正極と負極が短絡していたのに対し、本発明
による固体電解質薄膜Ｃを用いた固体電池に対しては正
極と負極が短絡したものはなかった。
（実施例３）
高分子として平均分子量１０００のトリオール型ポリエ
チレングリコール（以下ＰＥＧと表わす）に対しＫＳＣ
Ｎで表わされるカリウム塩を［ＫＳＣＮ］／［：ＰＥＧ
ｕｎｉｔ］＝ｏ、ｏｌの比で混合し充分溶解の後、
更に電子絶縁性材料よりなる構造材としてＰＥＧに対し
て重量比で１０％のアルミナ粉（平均粒径３０μｍ）を
加えた。この溶液に４−メチル−１，３−フェニレンジ
イソシアナートを重量比でＰＥＧに対し３０％の割合で
加え、平底の琺瑯容器の中に展延し、乾燥空気中６０℃
で架橋させ、電子絶縁性材料よりなる構造材としてアル
ミナ粉を含んだ厚さ７０μｍの高分子錯体固体電解質薄
膜Ｅを得た。
チレングリコール（以下ＰＥＧと表わす）に対しＫＳＣ
Ｎで表わされるカリウム塩を［ＫＳＣＮ］／［：ＰＥＧ
ｕｎｉｔ］＝ｏ、ｏｌの比で混合し充分溶解の後、
更に電子絶縁性材料よりなる構造材としてＰＥＧに対し
て重量比で１０％のアルミナ粉（平均粒径３０μｍ）を
加えた。この溶液に４−メチル−１，３−フェニレンジ
イソシアナートを重量比でＰＥＧに対し３０％の割合で
加え、平底の琺瑯容器の中に展延し、乾燥空気中６０℃
で架橋させ、電子絶縁性材料よりなる構造材としてアル
ミナ粉を含んだ厚さ７０μｍの高分子錯体固体電解質薄
膜Ｅを得た。
比較例として、アルミナ粉を加えないこと以外は上記と
同様の方法で、電子絶縁性材料よりなる構造材を含まな
い厚さ８０μｍの高分子錯体固体電解質薄膜Ｆを得た。
同様の方法で、電子絶縁性材料よりなる構造材を含まな
い厚さ８０μｍの高分子錯体固体電解質薄膜Ｆを得た。
電極として固体電解質薄膜Ｅを作製する際のアルミナ粉
の代わりに、塩の５０％の重量のグラファイトを加え、
その混合溶液を琺瑯容器に展延し、同様に溶媒を蒸発さ
せて厚さ４０μｍの炭素電極のシートを得た。
の代わりに、塩の５０％の重量のグラファイトを加え、
その混合溶液を琺瑯容器に展延し、同様に溶媒を蒸発さ
せて厚さ４０μｍの炭素電極のシートを得た。
このようにして得られた電極、固体電解質薄膜Ｅおよび
Ｆを各々１０ ｃｍＸ １０ ａｍに切断し、固体電解
質薄膜を介し両側に電極を配し、平板プレスによって３
ｔｏｎ／ｃｍ２で加圧接合した。
Ｆを各々１０ ｃｍＸ １０ ａｍに切断し、固体電解
質薄膜を介し両側に電極を配し、平板プレスによって３
ｔｏｎ／ｃｍ２で加圧接合した。
以上の方法で圧接したものを、裁断機により１ｃｍＸＬ
ｃｍの大きさに切断し固体電気二重層キャパシタを得た
ところ、固体電解質薄膜Ｆを用いた固体電池は８１個中
３７個の固体電池について正極と負極が短絡していたの
に対し、本発明による固体電解質薄膜Ｅを用いた固体電
池に対しては正極と負極が短絡したものはなかった。
ｃｍの大きさに切断し固体電気二重層キャパシタを得た
ところ、固体電解質薄膜Ｆを用いた固体電池は８１個中
３７個の固体電池について正極と負極が短絡していたの
に対し、本発明による固体電解質薄膜Ｅを用いた固体電
池に対しては正極と負極が短絡したものはなかった。
発明の効果
本発明によると、電極と固体電解質薄膜を加圧接合する
際に両極の短絡を防ぎ、容易に固体電気化学素子を構成
することが可能となる固体電解質薄膜を得ることができ
る。
際に両極の短絡を防ぎ、容易に固体電気化学素子を構成
することが可能となる固体電解質薄膜を得ることができ
る。
Claims (3)
- （１）少なくとも高分子錯体固体電解質と、電子絶縁性
材料を備えた構造材より構成されることを特徴とする固
体電解質薄膜。 - （２）電子絶縁性材料を備えた構造材が、有機あるいは
無機高分子材料よりなる織布あるいは不織布であること
を特徴とする請求項１記載の固体電解質薄膜。 - （３）電子絶縁性材料を備えた構造材が粒状の形状を有
することを特徴とする請求項１記載の固体電解質薄膜。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1098216A JPH02276164A (ja) | 1989-04-18 | 1989-04-18 | 固体電解質薄膜 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1098216A JPH02276164A (ja) | 1989-04-18 | 1989-04-18 | 固体電解質薄膜 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02276164A true JPH02276164A (ja) | 1990-11-13 |
Family
ID=14213780
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1098216A Pending JPH02276164A (ja) | 1989-04-18 | 1989-04-18 | 固体電解質薄膜 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH02276164A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2010518200A (ja) * | 2007-02-07 | 2010-05-27 | バイエル・マテリアルサイエンス・アクチェンゲゼルシャフト | 高誘電率および高破壊強度を有するカーボンブラック充填ポリウレタン |
Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS60195878A (ja) * | 1984-03-16 | 1985-10-04 | Nec Corp | イオン導電性隔膜 |
| JPS6340270A (ja) * | 1986-08-04 | 1988-02-20 | Yuasa Battery Co Ltd | 固体電解質電池 |
| JPH02155173A (ja) * | 1988-08-09 | 1990-06-14 | Ricoh Co Ltd | 電気化学素子 |
-
1989
- 1989-04-18 JP JP1098216A patent/JPH02276164A/ja active Pending
Patent Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS60195878A (ja) * | 1984-03-16 | 1985-10-04 | Nec Corp | イオン導電性隔膜 |
| JPS6340270A (ja) * | 1986-08-04 | 1988-02-20 | Yuasa Battery Co Ltd | 固体電解質電池 |
| JPH02155173A (ja) * | 1988-08-09 | 1990-06-14 | Ricoh Co Ltd | 電気化学素子 |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2010518200A (ja) * | 2007-02-07 | 2010-05-27 | バイエル・マテリアルサイエンス・アクチェンゲゼルシャフト | 高誘電率および高破壊強度を有するカーボンブラック充填ポリウレタン |
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