JPH02262241A - リチウム二次電池用正極 - Google Patents
リチウム二次電池用正極Info
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
従来、リチウム二次電池の充、放電は、リチウムから成
る負極でリチウムイオンの電解液への溶解析出を行い、
Ｃａ２Ｍ ＩＩｓ Ｏｌを活物質として成る正極で酸化
還元によりリチウムイオンの脱挿入が行われて進行させ
る式のものがある。
る負極でリチウムイオンの電解液への溶解析出を行い、
Ｃａ２Ｍ ＩＩｓ Ｏｌを活物質として成る正極で酸化
還元によりリチウムイオンの脱挿入が行われて進行させ
る式のものがある。
従来の上記形式のリチウム二次電池の正極を構成する正
極活物質であるＣａ２Ｍ ｎ＠ Ｏ＠は、導電率が小さ
いので大きい放電容量が得られない欠点を有する。
極活物質であるＣａ２Ｍ ｎ＠ Ｏ＠は、導電率が小さ
いので大きい放電容量が得られない欠点を有する。
本発明は、かする従来式のリチウム二次電池の正極とし
て用いられていたＣａ２ ＨｎＯ，の上記の欠点を改善
し、大きい放電容量を得られるリチウム二次電池用正極
を提供するもので、ＬｘＣａ２−ｘ Ｍ ｎ、 Ｏ，又
はＬ ｘ Ｅ ｙ Ｃａ２−ｘ−ｖ Ｍ ｎ、 ｏ＠
（ＴＫでしはＹ又はＬａ、 ＥはＢａ又はＳｒ）を正極
活物質として成る。
て用いられていたＣａ２ ＨｎＯ，の上記の欠点を改善
し、大きい放電容量を得られるリチウム二次電池用正極
を提供するもので、ＬｘＣａ２−ｘ Ｍ ｎ、 Ｏ，又
はＬ ｘ Ｅ ｙ Ｃａ２−ｘ−ｖ Ｍ ｎ、 ｏ＠
（ＴＫでしはＹ又はＬａ、 ＥはＢａ又はＳｒ）を正極
活物質として成る。
本発明によれば、Ｃａ２Ｍ ｎ、 ｏ、のＣａ２２＋ノ
一部を三価の希土類イオンのうち特に、Ｙ又は［ａで置
換して得られる複合酸化物は、導電率がＣａ２Ｍｎ、Ｏ
，に比し著しく低下する。従ってこれを電池の正極活物
質として使用し、放電容量の増大をもたたらず。
一部を三価の希土類イオンのうち特に、Ｙ又は［ａで置
換して得られる複合酸化物は、導電率がＣａ２Ｍｎ、Ｏ
，に比し著しく低下する。従ってこれを電池の正極活物
質として使用し、放電容量の増大をもたたらず。
次に本発明の実施例を詳述する。
本発明のリチウム二次電池用正極の活物質であるＬ ｘ
Ｃａ２−／ Ｍ ｎｅｏ＠又はＬ ｘ Ｅ ｖ Ｃａ
ｔ−ｘ−ｖ Ｍｎ＊ｏｓ（ＨでＬはＹ又はＬａ、 Ｅは
Ｂａ又はＳｒ）は、Ｃａ２Ｍｎ、０＠のＣａｔ （７）
一部をＹ ”、Ｌａ’＋の単独又はこれらのいずれかと
、Ｂａ ２ ＋、又はＳｒ’＋で置換したものであるが
、Ｃ８２Ｍ ｎ、 ｏｌの基本構造に変化はないが、ｒ
２１１Ｊ而の回折強度が増加すると共に、ｒｏ０３．面
の回折がブロードになっている。Ｃａ２＋をＹ”、［８
口の金属イオンで置換することにより、Ｈｎ’＋はＨｎ
’＋に還元されるので、ｒ２１１．面のようにＨｎイオ
ンを含む面では、電荷密度が増加し、回折強度が大きく
なるものと考えられる。又、Ｃａｔ＋イオンよりイオン
半径の［ａ３＋、Ｙゝ“で置換するときは、Ｃａ２＋イ
オンを含むｒｏ０３．軸では、原子の配列に乱れを生じ
、回折がブロードになるものと考えられる。又、Ｃａ”
＋の一部をｔａ、 ｙで置換することにより、Ｈｎｌイ
オンが生成する結果、下記衣１に示すように、抵抗率が
低下し、従って、導電率が増大し、［ａ３＋、Ｙ３＋の
効果が大きいことがわかった。
Ｃａ２−／ Ｍ ｎｅｏ＠又はＬ ｘ Ｅ ｖ Ｃａ
ｔ−ｘ−ｖ Ｍｎ＊ｏｓ（ＨでＬはＹ又はＬａ、 Ｅは
Ｂａ又はＳｒ）は、Ｃａ２Ｍｎ、０＠のＣａｔ （７）
一部をＹ ”、Ｌａ’＋の単独又はこれらのいずれかと
、Ｂａ ２ ＋、又はＳｒ’＋で置換したものであるが
、Ｃ８２Ｍ ｎ、 ｏｌの基本構造に変化はないが、ｒ
２１１Ｊ而の回折強度が増加すると共に、ｒｏ０３．面
の回折がブロードになっている。Ｃａ２＋をＹ”、［８
口の金属イオンで置換することにより、Ｈｎ’＋はＨｎ
’＋に還元されるので、ｒ２１１．面のようにＨｎイオ
ンを含む面では、電荷密度が増加し、回折強度が大きく
なるものと考えられる。又、Ｃａｔ＋イオンよりイオン
半径の［ａ３＋、Ｙゝ“で置換するときは、Ｃａ２＋イ
オンを含むｒｏ０３．軸では、原子の配列に乱れを生じ
、回折がブロードになるものと考えられる。又、Ｃａ”
＋の一部をｔａ、 ｙで置換することにより、Ｈｎｌイ
オンが生成する結果、下記衣１に示すように、抵抗率が
低下し、従って、導電率が増大し、［ａ３＋、Ｙ３＋の
効果が大きいことがわかった。
表１
本発明の上記活物質の製造法は、目的金属イオン組成の
硝酸塩混合物の水溶液を炭酸アンモニウム水溶液に加え
、炭酸塩を共沈させ、水洗、乾燥した後、酸素気流中、
６５０℃で熱分解させて合成した。この得られた酸化物
について、ＸＲＤ、抵抗測定及びＳＥＭ観察を行った。
硝酸塩混合物の水溶液を炭酸アンモニウム水溶液に加え
、炭酸塩を共沈させ、水洗、乾燥した後、酸素気流中、
６５０℃で熱分解させて合成した。この得られた酸化物
について、ＸＲＤ、抵抗測定及びＳＥＭ観察を行った。
具体例として、Ｌａ＠、２ Ｃａ 、、２ Ｍ ｎ、
Ｏｌを製造するには、金属イオン組成を混合モル比０．
２：１．８：３から成るようにＬａ（Ｎｏ３）、、Ｃａ
（Ｎへ入及びＨｎ（ＭＯ３）。
Ｏｌを製造するには、金属イオン組成を混合モル比０．
２：１．８：３から成るようにＬａ（Ｎｏ３）、、Ｃａ
（Ｎへ入及びＨｎ（ＭＯ３）。
の夫々の硝酸塩を混合し、その混合物を水に添加し、こ
れを炭酸アンモニウム（Ｎ Ｈａ ）、 ＣＯ２水溶液
に加え炭酸塩を共沈させ、これを水洗、乾燥した後、酸
素気流中で熱分解することにより得られる。
れを炭酸アンモニウム（Ｎ Ｈａ ）、 ＣＯ２水溶液
に加え炭酸塩を共沈させ、これを水洗、乾燥した後、酸
素気流中で熱分解することにより得られる。
上記と同様にして、Ｌａｏ、ａ Ｃａ １４ Ｍ ｎｓ
ＯｌＹ Ｏ，２Ｃａ１、ｓ Ｍ ｎ、 Ｏ，、Ｌａ、
、 Ｂａ６，２ Ｃａ、、、 Ｍ ｎｌ Ｏ＠、Ｌａ、
２Ｂａ、、、 Ｃａ、、。
ＯｌＹ Ｏ，２Ｃａ１、ｓ Ｍ ｎ、 Ｏ，、Ｌａ、
、 Ｂａ６，２ Ｃａ、、、 Ｍ ｎｌ Ｏ＠、Ｌａ、
２Ｂａ、、、 Ｃａ、、。
Ｍ ｎ、 Ｏ，、Ｙ ｏ、ａ Ｃａ １．６ Ｍ ｎｚ
Ｏ＠及びＬａ０．、 Ｃａ １．９ Ｍ ｎ３０＠を
夫々製造した。比較のため、Ｃａ、Ｍｎ、０．及びＳ「
。、２ Ｃａ ｊ、ｌｌ Ｍ ｎ、 ｏ、を夫々製造し
た。而して、これらの活物質につき、抵抗率を測定した
結果は下記衣１に示す通りであった。
Ｏ＠及びＬａ０．、 Ｃａ １．９ Ｍ ｎ３０＠を
夫々製造した。比較のため、Ｃａ、Ｍｎ、０．及びＳ「
。、２ Ｃａ ｊ、ｌｌ Ｍ ｎ、 ｏ、を夫々製造し
た。而して、これらの活物質につき、抵抗率を測定した
結果は下記衣１に示す通りであった。
次にこれらの活物質を使用して夫々の正極板を作製した
。これら正極板は、各活物質を主体とし、これに例えば
、アセチレンブラックを混合し、その混合物をテフロン
分散液とイン１０パノールを加え、ガム状に練った後、
ロール成型することにより得られる。
。これら正極板は、各活物質を主体とし、これに例えば
、アセチレンブラックを混合し、その混合物をテフロン
分散液とイン１０パノールを加え、ガム状に練った後、
ロール成型することにより得られる。
これら正極板の夫々にリチウム極板を対極とし、電解液
として炭酸プロピレンの１ＭＬｉＣＩＯ４溶液を用いて
リチウム二次電池を夫々製造し、その各電池について放
電特性を検べた。放電々流は０．５１＾／ａａとした。
として炭酸プロピレンの１ＭＬｉＣＩＯ４溶液を用いて
リチウム二次電池を夫々製造し、その各電池について放
電特性を検べた。放電々流は０．５１＾／ａａとした。
第１図示の例示から明らかなように、本発明の正極を使
用した電池は、いずれも、比較例のＣａ２ＭｎｘＯ１及
びＳｒ。２Ｃａｏ、＠Ｍ ｎｚ Ｏａを正極とした電池
に比し著しく放電特性が向上したことがわかる。更に詳
細には、Ｙ３＋及びＬａｊ＋でＣａ２＋を置換した放電
容量は、Ｃａｔ Ｍ ｎｓ Ｏｓのそれに比べて増大し
ている。特にＬａ’＋置換酸化物の放電容量の増加が著
しく、導電率の増加の結果と一致している。又、Ｌａ３
−Ｂａ” （−Ｓｒ” ）で置換した酸化物も又放電容
量の増大を示すが、比較例として示したＳ ｒｏ、２Ｃ
ａ ｔ、ＩＩ Ｍ ｎ、 ｏｌのように、Ｓｒ２＋ノみ
で置換した場合は、逆にＣａ２Ｍ ｎｚ ０＠より放電
容量の低下をもならずことが判った。
用した電池は、いずれも、比較例のＣａ２ＭｎｘＯ１及
びＳｒ。２Ｃａｏ、＠Ｍ ｎｚ Ｏａを正極とした電池
に比し著しく放電特性が向上したことがわかる。更に詳
細には、Ｙ３＋及びＬａｊ＋でＣａ２＋を置換した放電
容量は、Ｃａｔ Ｍ ｎｓ Ｏｓのそれに比べて増大し
ている。特にＬａ’＋置換酸化物の放電容量の増加が著
しく、導電率の増加の結果と一致している。又、Ｌａ３
−Ｂａ” （−Ｓｒ” ）で置換した酸化物も又放電容
量の増大を示すが、比較例として示したＳ ｒｏ、２Ｃ
ａ ｔ、ＩＩ Ｍ ｎ、 ｏｌのように、Ｓｒ２＋ノみ
で置換した場合は、逆にＣａ２Ｍ ｎｚ ０＠より放電
容量の低下をもならずことが判った。
第２図は、本発明の活物質から成る正極板を使用した電
池の充放電サイクル特性を例示したものである。充電、
放電とも０．５ｍ＾／−とし、放電は、電池電圧が１．
５Ｖになるまで行った。
池の充放電サイクル特性を例示したものである。充電、
放電とも０．５ｍ＾／−とし、放電は、電池電圧が１．
５Ｖになるまで行った。
充電は、この放電量と等しい量だけ行い、以下、この操
作を縁り返した。この第２図から明らかなように、その
特性曲線は略平坦となり安定しており、二次電池用とし
て利用し得ることが判った。その他の本発明の活物質に
ついてもこれと路間等の傾向が見られた。この場合、［
ａ！＋Ｓｒ２＋で置換した酸化物のサイクル特性の特性
曲線は、Ｌａ’＋のみで置換した酸化物よりも、初期サ
イクルにおいて一層平坦に特性が見られた。
作を縁り返した。この第２図から明らかなように、その
特性曲線は略平坦となり安定しており、二次電池用とし
て利用し得ることが判った。その他の本発明の活物質に
ついてもこれと路間等の傾向が見られた。この場合、［
ａ！＋Ｓｒ２＋で置換した酸化物のサイクル特性の特性
曲線は、Ｌａ’＋のみで置換した酸化物よりも、初期サ
イクルにおいて一層平坦に特性が見られた。
図示しないが、Ｌａ” −Ｂａ’＋で置換した場合にも
その平坦性につき同様の平坦なサイクル特性が認められ
た。
その平坦性につき同様の平坦なサイクル特性が認められ
た。
このように本発明によるときは、Ｃａ２Ｍ ｎｌ Ｏ＠
のＣａ２の一部をＹ、［ａ又はＹ−Ｂａ、Ｙ−３ｒ、［
ａ−Ｂａ、 Ｌａ−５ｒで置換したいずれかの複合酸化
物を、リチウム二次電池の正極用活物質として使用し、
正極を構成するときは、従来のＣａ、Ｍｎ。
のＣａ２の一部をＹ、［ａ又はＹ−Ｂａ、Ｙ−３ｒ、［
ａ−Ｂａ、 Ｌａ−５ｒで置換したいずれかの複合酸化
物を、リチウム二次電池の正極用活物質として使用し、
正極を構成するときは、従来のＣａ、Ｍｎ。
０、から成る正極に比し導電率を向上し、又該電池の増
大をもたらす等の効果を有する。
大をもたらす等の効果を有する。
第１図は、本発明の実施例のリチウム二次電池正極を使
用したリチウム二次電池と従来並に対照の正極を使用し
たリチウム二次電池の放電特性の比較図、第２図は、本
発明の実施例の正極を使用したリチウム二次電池の充放
電サイクル特性を示す図である。 特許出願人 古河電池株式会社放虫恩ｊｊ
ｍＡ輪 第１図
用したリチウム二次電池と従来並に対照の正極を使用し
たリチウム二次電池の放電特性の比較図、第２図は、本
発明の実施例の正極を使用したリチウム二次電池の充放
電サイクル特性を示す図である。 特許出願人 古河電池株式会社放虫恩ｊｊ
ｍＡ輪 第１図
Claims (1)
- １、Ｌ＿ＸＣａ＿２＿ＸＭｎ＿２Ｏ＿■又はＬ＿ＸＥ＿
ＹＣａ＿２＿Ｘ＿ＹＭｎ＿２Ｏ■（茲でＬはＹ又はＬａ
、ＥはＢａ又はＳｒ）を正極活物質として成るリチウム
二次電池用正極。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1082589A JP2750731B2 (ja) | 1989-03-31 | 1989-03-31 | リチウム二次電池用正極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1082589A JP2750731B2 (ja) | 1989-03-31 | 1989-03-31 | リチウム二次電池用正極 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02262241A true JPH02262241A (ja) | 1990-10-25 |
| JP2750731B2 JP2750731B2 (ja) | 1998-05-13 |
Family
ID=13778670
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1082589A Expired - Lifetime JP2750731B2 (ja) | 1989-03-31 | 1989-03-31 | リチウム二次電池用正極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2750731B2 (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0602782A1 (en) * | 1992-11-19 | 1994-06-22 | Sanyo Electric Co., Limited. | Secondary battery |
| WO1994029915A3 (en) * | 1993-06-14 | 1995-03-02 | Valence Technology Inc | Manganese oxide cathode active material |
| US5601949A (en) * | 1992-11-19 | 1997-02-11 | Sanyo Electric Co., Ltd. | Ion conductive material for secondary battery |
| JP2011108540A (ja) * | 2009-11-19 | 2011-06-02 | Asahi Kasei Corp | 正極電極用活物質 |
-
1989
- 1989-03-31 JP JP1082589A patent/JP2750731B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0602782A1 (en) * | 1992-11-19 | 1994-06-22 | Sanyo Electric Co., Limited. | Secondary battery |
| US5601949A (en) * | 1992-11-19 | 1997-02-11 | Sanyo Electric Co., Ltd. | Ion conductive material for secondary battery |
| WO1994029915A3 (en) * | 1993-06-14 | 1995-03-02 | Valence Technology Inc | Manganese oxide cathode active material |
| US5506077A (en) * | 1993-06-14 | 1996-04-09 | Koksbang; Rene | Manganese oxide cathode active material |
| JP2011108540A (ja) * | 2009-11-19 | 2011-06-02 | Asahi Kasei Corp | 正極電極用活物質 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2750731B2 (ja) | 1998-05-13 |
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