JPH02257570A - 燃料電池用電極の製造法 - Google Patents
燃料電池用電極の製造法Info
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- JPH02257570A JPH02257570A JP1080328A JP8032889A JPH02257570A JP H02257570 A JPH02257570 A JP H02257570A JP 1080328 A JP1080328 A JP 1080328A JP 8032889 A JP8032889 A JP 8032889A JP H02257570 A JPH02257570 A JP H02257570A
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
- H01M4/88—Processes of manufacture
- H01M4/8878—Treatment steps after deposition of the catalytic active composition or after shaping of the electrode being free-standing body
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- H01M4/8885—Sintering or firing
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- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/14—Fuel cells with fused electrolytes
- H01M2008/147—Fuel cells with molten carbonates
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- H01M2300/0048—Molten electrolytes used at high temperature
- H01M2300/0051—Carbonates
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、燃料電池用電極の製造法、特に溶融炭酸塩型
燃料電池の燃料極の製造法に主として利用される製造法
に関するものである。
燃料電池の燃料極の製造法に主として利用される製造法
に関するものである。
従来の技術
従来の燃料電池の電極は、合金粉末をプレス成形して、
その後８００℃〜１２００℃の高温で焼結させることで
得ていた。最近では、工程の簡略化、コストダウン、あ
るいは高品質化を自損した抄紙法ならびにテープキャス
ティング法が、プレス成形法にとって代わり一般的にな
ってきている。
その後８００℃〜１２００℃の高温で焼結させることで
得ていた。最近では、工程の簡略化、コストダウン、あ
るいは高品質化を自損した抄紙法ならびにテープキャス
ティング法が、プレス成形法にとって代わり一般的にな
ってきている。
さらには、テープキャスティング法などで得られたテー
プ状電極を、高温焼結させないで、電池にそのまま組み
込み、電池のたち上げと共に焼結させる方法も検討され
ている。また、ドクターブレード法などにより電解質と
電極を一体化製造し、製造プロセスの効率化を図る動き
もある。
プ状電極を、高温焼結させないで、電池にそのまま組み
込み、電池のたち上げと共に焼結させる方法も検討され
ている。また、ドクターブレード法などにより電解質と
電極を一体化製造し、製造プロセスの効率化を図る動き
もある。
しかしながら、このようにして得られた電極の性能は、
十分とはいえず、現在材料面そして製法面の両面から性
能向上を図るアプローチがなされている。 燃料極材
料として、従来Ｎｌを主体に各種添加剤が加えられたも
の、例えば旧−Ｏｒ、旧−ＡＩなどが用いられてきたが
、最近では、水素吸蔵合金、あるいは水素に活性な合金
を用いることが試みられている。これは主に性能向上化
よりむしろ長寿命化をねらって、電極の過焼結防止を意
図したものである。また製法面では、金属粒子にセラミ
ックスをコーティング、あるいはセラミックスに金属を
コーティングすることにより過焼結防止を試みている。
十分とはいえず、現在材料面そして製法面の両面から性
能向上を図るアプローチがなされている。 燃料極材
料として、従来Ｎｌを主体に各種添加剤が加えられたも
の、例えば旧−Ｏｒ、旧−ＡＩなどが用いられてきたが
、最近では、水素吸蔵合金、あるいは水素に活性な合金
を用いることが試みられている。これは主に性能向上化
よりむしろ長寿命化をねらって、電極の過焼結防止を意
図したものである。また製法面では、金属粒子にセラミ
ックスをコーティング、あるいはセラミックスに金属を
コーティングすることにより過焼結防止を試みている。
発明が解決しようとする課題
電極のうちでも特に燃料極においては、多数の発明がな
されているにもかかわらず、性能向上化については、い
ま一つ改善されていない。従来の電極作製法では、電解
質に接する側とガスが供給される側の微細構造を制御す
ることが困難であり、電極の両側の微細構造はほぼ等し
かった。そのため電極中含浸する塩と、拡散するガスと
の反応点、いわゆる三相帯領域が制約され、電池におい
て大電流を負荷することは困難であった。例えば、細孔
径の大きな電極では、ガスはスムーズに拡散するが、塩
の含浸は起こりにくい。逆に、細孔径の小さなものでは
、塩の含浸は進むがガスは拡散しにくい。
されているにもかかわらず、性能向上化については、い
ま一つ改善されていない。従来の電極作製法では、電解
質に接する側とガスが供給される側の微細構造を制御す
ることが困難であり、電極の両側の微細構造はほぼ等し
かった。そのため電極中含浸する塩と、拡散するガスと
の反応点、いわゆる三相帯領域が制約され、電池におい
て大電流を負荷することは困難であった。例えば、細孔
径の大きな電極では、ガスはスムーズに拡散するが、塩
の含浸は起こりにくい。逆に、細孔径の小さなものでは
、塩の含浸は進むがガスは拡散しにくい。
本発明は、上記課題に鑑み、塩の含浸とガスの拡散を効
率よく行う燃料電池用電極を製造するに際し、効率的か
つ低コストでこれを実現するものである。
率よく行う燃料電池用電極を製造するに際し、効率的か
つ低コストでこれを実現するものである。
課題を解決するための手段
本発明は、上記課題を解決するため、合金粉末をバイン
ダーおよび溶媒と共にスラリー化し、これをテープキャ
スティング法によってシート状にした上に、先の合金粉
末と粒径を異にする合金粉末を前記と同様にしてシート
状にし、少なくとも２層以上のシート層を重ね合わせ一
体化することを特徴とするものである。そしてこれによ
り電解質側とガス供給側の微細構造に変化をもたせ、よ
り効率的かつ低コストな燃料電池用電極の製造法を提案
するものである。本発明において、合金粉末に少なくと
もＮｉを含むことが望まれ、又合金粉末の粒径が、約１
μｍ１２〜３μｍ１ 約１０μｍ１２０〜３０μｍ１５
０〜８０μｍ１約１ｏｏμｍ１１５０ｕｍ 〜２００μ
ｍ１２００μｍ 〜３５０μｍのうち少なくとも一種含
まれていることが好適である。さらに好ましくは、一度
のテープキャスティング法により得たシート層の厚さが
、０．０１ｍｍ〜３．０ｍｍであることを特徴する。
ダーおよび溶媒と共にスラリー化し、これをテープキャ
スティング法によってシート状にした上に、先の合金粉
末と粒径を異にする合金粉末を前記と同様にしてシート
状にし、少なくとも２層以上のシート層を重ね合わせ一
体化することを特徴とするものである。そしてこれによ
り電解質側とガス供給側の微細構造に変化をもたせ、よ
り効率的かつ低コストな燃料電池用電極の製造法を提案
するものである。本発明において、合金粉末に少なくと
もＮｉを含むことが望まれ、又合金粉末の粒径が、約１
μｍ１２〜３μｍ１ 約１０μｍ１２０〜３０μｍ１５
０〜８０μｍ１約１ｏｏμｍ１１５０ｕｍ 〜２００μ
ｍ１２００μｍ 〜３５０μｍのうち少なくとも一種含
まれていることが好適である。さらに好ましくは、一度
のテープキャスティング法により得たシート層の厚さが
、０．０１ｍｍ〜３．０ｍｍであることを特徴する。
作 用
粒度の異なった合金粉末多周電極を、テープキャスティ
ング法を用いた一体化製造法により作製することは、高
性能な電極を大量かつ安価に製造でき、燃料電池組立の
際の効率化、低コスト化に寄与する。
ング法を用いた一体化製造法により作製することは、高
性能な電極を大量かつ安価に製造でき、燃料電池組立の
際の効率化、低コスト化に寄与する。
実施例
本発明の詳細な説明する。先ず本発明方法により得られ
た燃料電池用電極を第１図に示す。小さなボアを持つ１
多孔質の第１テープ層１はテープキャスティング法によ
りテープ状に作製され、その第１テープ層１上には、こ
れより大きなボアを持つＮｉ多孔質の第２テープ層２が
作製されている。
た燃料電池用電極を第１図に示す。小さなボアを持つ１
多孔質の第１テープ層１はテープキャスティング法によ
りテープ状に作製され、その第１テープ層１上には、こ
れより大きなボアを持つＮｉ多孔質の第２テープ層２が
作製されている。
３は燃料ガス、４は塩、５は電解質を示す。
本実施例では、まず粒径約１μｍ程度の有機酸塩分解ニ
ッケル粉末に、過焼結を防止する目的でアルミナ微粉末
を５ｖｔ％添加したものを、有機バインダー 溶媒と共
にボールミル混合しスラリー化した。これをテープキャ
スティング法によりシート化し第１テープ層１とした。
ッケル粉末に、過焼結を防止する目的でアルミナ微粉末
を５ｖｔ％添加したものを、有機バインダー 溶媒と共
にボールミル混合しスラリー化した。これをテープキャ
スティング法によりシート化し第１テープ層１とした。
つぎに、粒径的１０μｍ程度のニッケル粉末に、アルミ
ナ微粉末を５ｗｔ％添加したものを、上記と同様にして
スラリー化し、第１テープ層１の上にテープキャスティ
ング法によりシート化し第２テープ層２を形成した。
ナ微粉末を５ｗｔ％添加したものを、上記と同様にして
スラリー化し、第１テープ層１の上にテープキャスティ
ング法によりシート化し第２テープ層２を形成した。
また、テープ層の厚さをドクターブレードを用いて制御
し、第１テープ居１のシートの厚さを０゜５ ｍ ｒｒ
ｈ 第２テープ層２の厚さを０．４ｍｍに調整した。
し、第１テープ居１のシートの厚さを０゜５ ｍ ｒｒ
ｈ 第２テープ層２の厚さを０．４ｍｍに調整した。
第１テープ層１と第２テープ層２は、完全に密着、一体
化しており、作製上の問題はなく、作業操作性もよかっ
た。
化しており、作製上の問題はなく、作業操作性もよかっ
た。
このようにして製造した電極（実施例Ａ）の性能評価を
、単極測定により行った。比較として、粒径的１μｍ（
比較例Ｂ）、２〜３μｍ（比較例Ｃ）、２０〜３０μｍ
（比較例Ｄ）、の旧粉末を夫々上記と同様にして、厚さ
０．９ｍｍのシートを作製し電極とした。単極測定は、
Ｎ２：Ｃ０２＝４：１の混合ガスを流量５８． ３ｃｃ
／ｍで電極に拡散させ、６５０°Ｃにおける負荷電流に
対する分極（過電圧）を調べた。電解質として目ＡｌＯ
２に６０ｗｔ％の共晶塩（Ｌｌ／に：６２／３８ＣＯｓ
）を含浸させたものを用い、これに参照極を設置した
。さらに、電池に組み込み放電試験を行った。前記の電
極を燃料極とし、酸素極側に１０多孔質電極、電解質に
はＬＩＡｌＯａに６０ｖｔ％の共晶塩（Ｌｌ／に：Ｇ２
／３８ＣＯ３）を含浸させたものを用い、燃料ガス（ｈ
／Ｃ０２：４／１） ８０ｃｃ／ｍ、酸化剤ガス（Ａｉ
ｒ／ＣＯ２ニア／３） ２００ｃｃ／ｍで供給し、系の
温度を６５０℃に保った。
、単極測定により行った。比較として、粒径的１μｍ（
比較例Ｂ）、２〜３μｍ（比較例Ｃ）、２０〜３０μｍ
（比較例Ｄ）、の旧粉末を夫々上記と同様にして、厚さ
０．９ｍｍのシートを作製し電極とした。単極測定は、
Ｎ２：Ｃ０２＝４：１の混合ガスを流量５８． ３ｃｃ
／ｍで電極に拡散させ、６５０°Ｃにおける負荷電流に
対する分極（過電圧）を調べた。電解質として目ＡｌＯ
２に６０ｗｔ％の共晶塩（Ｌｌ／に：６２／３８ＣＯｓ
）を含浸させたものを用い、これに参照極を設置した
。さらに、電池に組み込み放電試験を行った。前記の電
極を燃料極とし、酸素極側に１０多孔質電極、電解質に
はＬＩＡｌＯａに６０ｖｔ％の共晶塩（Ｌｌ／に：Ｇ２
／３８ＣＯ３）を含浸させたものを用い、燃料ガス（ｈ
／Ｃ０２：４／１） ８０ｃｃ／ｍ、酸化剤ガス（Ａｉ
ｒ／ＣＯ２ニア／３） ２００ｃｃ／ｍで供給し、系の
温度を６５０℃に保った。
単極測定の結果を第２図に示す。本発明による電極（実
施例Ａ）の分極は、負荷電流１００ ｍＡ／ｃｍ２で、
４０１１ｖと粒径の異なった他の電極より優れた性能を
示すことを確認した。また、１００時間後の電池放電試
験においては、１００ ｍＡ／ｃｍ２で０゜９０５ｖで
あり、 １５０ ｍＡ／ｃｍ２で０． ８２０Ｖであり
、従来の電極（粒径２〜３μｍのＮ１粉末をテープキャ
スティング法により得たもの）を用いたちの（比較例Ｃ
）が１００ ｍＡ／ｃｍ２で０．８８０ｍＶ。
施例Ａ）の分極は、負荷電流１００ ｍＡ／ｃｍ２で、
４０１１ｖと粒径の異なった他の電極より優れた性能を
示すことを確認した。また、１００時間後の電池放電試
験においては、１００ ｍＡ／ｃｍ２で０゜９０５ｖで
あり、 １５０ ｍＡ／ｃｍ２で０． ８２０Ｖであり
、従来の電極（粒径２〜３μｍのＮ１粉末をテープキャ
スティング法により得たもの）を用いたちの（比較例Ｃ
）が１００ ｍＡ／ｃｍ２で０．８８０ｍＶ。
１５０ ｍＡ／ｃＩ１１２で０．８００ｍＶであること
と比較すると、これより優れた性能を示し、本実施例に
よる２層一体化電極が正常に機能し、かつ塩の含浸とガ
スの拡散がバランスよく行われより高い性能を有するこ
とを確認した。
と比較すると、これより優れた性能を示し、本実施例に
よる２層一体化電極が正常に機能し、かつ塩の含浸とガ
スの拡散がバランスよく行われより高い性能を有するこ
とを確認した。
本実施例で明らかなように、粒度の異なった合金粉末多
層電極を、テープキャスティング法を用いた一体化製造
法で作製することにより、従来の単一粒度よりなる電極
より、０．ＯＩＶ以上の性能向上が確認された。さらに
、本発明により電極を大量かつ安価に製造でき、燃料電
池組立の際に高効率で、低コストな製造を可能にしてい
る。
層電極を、テープキャスティング法を用いた一体化製造
法で作製することにより、従来の単一粒度よりなる電極
より、０．ＯＩＶ以上の性能向上が確認された。さらに
、本発明により電極を大量かつ安価に製造でき、燃料電
池組立の際に高効率で、低コストな製造を可能にしてい
る。
以上、本実施例は特に溶融炭酸塩型燃料電池の場合につ
いて述べているが、その他の燃料電池、例えばリン酸型
燃料電池、アルカリ型燃料？！！池、固体電解質型燃料
電池に本発明方法を用いてももちろんよい。又本実施例
は原料粉末としてＮｌ粉末を用いた例を示したが、その
他の金属、あるいは合金の粉末でもよく、もちろん異種
の合金の組合せによる一体化であってもよい。また、金
属あるいは合金の形状は、どのようなものでもよく、粉
末にする粉砕法や製法も如何なる方法をとってもよい。
いて述べているが、その他の燃料電池、例えばリン酸型
燃料電池、アルカリ型燃料？！！池、固体電解質型燃料
電池に本発明方法を用いてももちろんよい。又本実施例
は原料粉末としてＮｌ粉末を用いた例を示したが、その
他の金属、あるいは合金の粉末でもよく、もちろん異種
の合金の組合せによる一体化であってもよい。また、金
属あるいは合金の形状は、どのようなものでもよく、粉
末にする粉砕法や製法も如何なる方法をとってもよい。
さらに、上記に示したものは、２層に重ねた例をあげて
いるが、テープキャスティング法により重ねる回数は３
層以上であってもよい。
いるが、テープキャスティング法により重ねる回数は３
層以上であってもよい。
なお、上記実施例では、燃料極の製法について示してい
るが、本発明は燃料電池用電極の製造法に関するもので
あるので、空気極の製造法にこの方法を用いてもよい。
るが、本発明は燃料電池用電極の製造法に関するもので
あるので、空気極の製造法にこの方法を用いてもよい。
発明の効果
本発明の製造法では、粒径の異なる合金粉末をテープキ
ャスティング法で一体化、多層化シているので、高性能
な燃料用電極を大量にしかも容易に作製することができ
る。同時に本発明方法で得られた燃料用電極は以降のス
タック積層工程などでの作業性向上、製造工程の効率化
に寄与する。
ャスティング法で一体化、多層化シているので、高性能
な燃料用電極を大量にしかも容易に作製することができ
る。同時に本発明方法で得られた燃料用電極は以降のス
タック積層工程などでの作業性向上、製造工程の効率化
に寄与する。
第１図は本発明の製造法により得られた電極の一実施例
の断面図、第２図は本実施例及び比較例、の電極の単極
測定結果を示すグラフである。 １９０．第１テープ層、２００．第２テープ層。
の断面図、第２図は本実施例及び比較例、の電極の単極
測定結果を示すグラフである。 １９０．第１テープ層、２００．第２テープ層。
Claims (5)
- （１）合金粉末をバインダーおよび溶媒と共にスラリー
化し、これをテープキャスティング法によってシート状
にした上に、先の合金粉末と粒径を異にする合金粉末を
前記と同様にしてシート状にし、少なくとも２層以上の
シート層を重ね合わせ一体化することを特徴とする燃料
電池用電極の製造法。 - （２）合金粉末が、少なくともＮｉを含む合金または金
属であることを特徴とする請求項１記載の燃料電池用電
極の製造法。 - （３）合金粉末の粒径が、約１μｍ、２〜３μｍ、約１
０μｍ、２０〜３０μｍ、５０〜８０μｍ、約１００μ
ｍ、１５０μｍ〜２００μｍ、２００μｍ〜３５０μｍ
のうち少なくとも一種含まれていることを特徴とする請
求項１記載の燃料電池用電極の製造法。 - （４）一度のテープキャスティングにより得たシート層
の厚さが、０．０１ｍｍ〜３．０ｍｍであることを特徴
とする請求項１記載の燃料電池用電極の製造法。 - （５）テープキャスティング法により得たシート層を電
池たち上げと同時に内部焼結させることを特徴とする請
求項１記載の燃料電池用電極の製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1080328A JPH02257570A (ja) | 1989-03-30 | 1989-03-30 | 燃料電池用電極の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1080328A JPH02257570A (ja) | 1989-03-30 | 1989-03-30 | 燃料電池用電極の製造法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02257570A true JPH02257570A (ja) | 1990-10-18 |
Family
ID=13715191
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1080328A Pending JPH02257570A (ja) | 1989-03-30 | 1989-03-30 | 燃料電池用電極の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH02257570A (ja) |
-
1989
- 1989-03-30 JP JP1080328A patent/JPH02257570A/ja active Pending
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