JPH02177265A - 燃料電池用固体電解質 - Google Patents
燃料電池用固体電解質Info
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- JPH02177265A JPH02177265A JP63300079A JP30007988A JPH02177265A JP H02177265 A JPH02177265 A JP H02177265A JP 63300079 A JP63300079 A JP 63300079A JP 30007988 A JP30007988 A JP 30007988A JP H02177265 A JPH02177265 A JP H02177265A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は燃料電池用固体電解質に係わり、特に強度が大
きく、かつ長時間安定な低抵抗の固体電解質に関するも
のである。
きく、かつ長時間安定な低抵抗の固体電解質に関するも
のである。
従来、固体電解質は高温ですぐれたイオン伝導性を示す
ので、燃料電池用材料として注目されている。このよう
な固体電解質として、安定化ジルコニアは抵抗が低く、
電気的特性としては非常に優れているが、機械的に非常
に脆いため、安定化ジルコニアよりは抵抗値は高くなる
が、機械的強度の強い部分安定化ジルコニアが特に注目
されている。
ので、燃料電池用材料として注目されている。このよう
な固体電解質として、安定化ジルコニアは抵抗が低く、
電気的特性としては非常に優れているが、機械的に非常
に脆いため、安定化ジルコニアよりは抵抗値は高くなる
が、機械的強度の強い部分安定化ジルコニアが特に注目
されている。
一般的に部分安定化ジルコニアは、Ｔｅｔｒａｇｏｎａ
ｌＰｈａｓｅ （正方晶系、以下Ｔ相と言う）と？１ｏ
ｎｏｃｆｉｎｉｃ Ｐｈａｓｅ （単斜晶系、以下Ｍ相
と言う）とが混じっており、Ｍ相が存在すると導電率が
下がってしまうという性質がある。ところで、Ｍ相を含
まないＴ相のみからなるジルコニアも高温に長時間保持
されているとＴ相からＭ相への相転移が生じてＭ相の割
合が増えてしまう、このＭ相はＴ相に比べて密度が小さ
いため、Ｔ和からＭ相への相転移が生ずると粒子の体積
が増大し、そのため粒界破壊が進んで、−層抵抗値が増
大してしまうと共に、機械的強度が低下してしまうとい
う問題がある。
ｌＰｈａｓｅ （正方晶系、以下Ｔ相と言う）と？１ｏ
ｎｏｃｆｉｎｉｃ Ｐｈａｓｅ （単斜晶系、以下Ｍ相
と言う）とが混じっており、Ｍ相が存在すると導電率が
下がってしまうという性質がある。ところで、Ｍ相を含
まないＴ相のみからなるジルコニアも高温に長時間保持
されているとＴ相からＭ相への相転移が生じてＭ相の割
合が増えてしまう、このＭ相はＴ相に比べて密度が小さ
いため、Ｔ和からＭ相への相転移が生ずると粒子の体積
が増大し、そのため粒界破壊が進んで、−層抵抗値が増
大してしまうと共に、機械的強度が低下してしまうとい
う問題がある。
このため、従来の部分安定化ジルコニアでは１４００〜
１５００ ”Ｃの高温における焼結や燃料電池としての
高温状態における長時間の使用によってＭ相の割合が増
大し、導電率が低下すると共に、粒界破壊が進行して抵
抗値が増大し、機械的強度が低下してしまうという問題
があった。
１５００ ”Ｃの高温における焼結や燃料電池としての
高温状態における長時間の使用によってＭ相の割合が増
大し、導電率が低下すると共に、粒界破壊が進行して抵
抗値が増大し、機械的強度が低下してしまうという問題
があった。
本発明は上記課題を解決するためのもので、高温におけ
る焼結、あるいは燃料電池としての高温における長期間
の使用においてもＭ相の発生が極めて少なく、そのため
導電率の低下を防止でき、かつ機械的強度の強い燃料電
池用固体電解ｎを堤供することを目的とする。
る焼結、あるいは燃料電池としての高温における長期間
の使用においてもＭ相の発生が極めて少なく、そのため
導電率の低下を防止でき、かつ機械的強度の強い燃料電
池用固体電解ｎを堤供することを目的とする。
そのために本発明の燃料電池用固体電解質は、Ｙ！０．
含有の部分安定化ジルコニアにアルミナを５〜２０％添
加して焼結させたことを特徴とする。
含有の部分安定化ジルコニアにアルミナを５〜２０％添
加して焼結させたことを特徴とする。
本発明はＹ□Ｏ１含有の部分安定化ジルコニアに５〜２
０％のアルミナを添加して焼結することにより高温にお
ける焼結時、あるいは燃料電池としての高温状態におけ
る長時間の使用においても低抵抗を維持し、かつ機械的
強度も強く安定した燃料電池用固体電解質を得ることが
でき、長時間の使用に耐える特性の良好な燃料電池を得
ることが可能となる。
０％のアルミナを添加して焼結することにより高温にお
ける焼結時、あるいは燃料電池としての高温状態におけ
る長時間の使用においても低抵抗を維持し、かつ機械的
強度も強く安定した燃料電池用固体電解質を得ることが
でき、長時間の使用に耐える特性の良好な燃料電池を得
ることが可能となる。
以下、実施例を図面を参照して説明する。
第１図は東ソー（株）製ＴＺ ３Ｙ（３ｍｏ１％Ｙｚ
Ｏｘ ／ Ｚ ｒ Ｏ□）と住友化学工業（株）製Ａ
ＫＰ−２０（高純度Ａｎ、Ｏｗ１ ）を原料とし、３Ｙ
；ＴＺ−３Ｙのみ、 ３Ｙ５Ａ；ＴＺ−３Ｙ：ＡＫＰ−２０ ＝９５：５（重量％） ３Ｙ２０ＡｉＴＺ−３￥：ＡＫＰ−２０＝８０＝２０（
重量％）、 ３Ｙ４０Ａ；ＴＺ−３Ｙ：ＡＫＰ−２０＝６０１０（重
量％） の割合で混ぜ、遊星ミル等で混合し、アルミナ／ジルコ
ニア粉末とし、これを成形して焼結時間１０時間、焼結
温度１２５０°Ｃ，１３５０″Ｃ，１４５０゛Ｃ２１５
５０°Ｃ２１６５０°Ｃで焼成した時のそれぞれＴ相の
割合を示したものである。
Ｏｘ ／ Ｚ ｒ Ｏ□）と住友化学工業（株）製Ａ
ＫＰ−２０（高純度Ａｎ、Ｏｗ１ ）を原料とし、３Ｙ
；ＴＺ−３Ｙのみ、 ３Ｙ５Ａ；ＴＺ−３Ｙ：ＡＫＰ−２０ ＝９５：５（重量％） ３Ｙ２０ＡｉＴＺ−３￥：ＡＫＰ−２０＝８０＝２０（
重量％）、 ３Ｙ４０Ａ；ＴＺ−３Ｙ：ＡＫＰ−２０＝６０１０（重
量％） の割合で混ぜ、遊星ミル等で混合し、アルミナ／ジルコ
ニア粉末とし、これを成形して焼結時間１０時間、焼結
温度１２５０°Ｃ，１３５０″Ｃ，１４５０゛Ｃ２１５
５０°Ｃ２１６５０°Ｃで焼成した時のそれぞれＴ相の
割合を示したものである。
第１図より１２５０°Ｃ１１３５０’Ｃの比較的低温に
おいては、３Ｙ、３Ｙ５Ａ、３Ｙ２ＯＡ、３Ｙ４０Ａの
いずれにおいても、Ｍ相の発生は見られないが、この温
度領域では焼結は充分進んではいない、１４５０度Ｃ以
上の高温になってくると、アルミナを添加しない３Ｙに
おいては、Ｔ相の割合が減少し、Ｍ相が増加しているこ
とが分かる。
おいては、３Ｙ、３Ｙ５Ａ、３Ｙ２ＯＡ、３Ｙ４０Ａの
いずれにおいても、Ｍ相の発生は見られないが、この温
度領域では焼結は充分進んではいない、１４５０度Ｃ以
上の高温になってくると、アルミナを添加しない３Ｙに
おいては、Ｔ相の割合が減少し、Ｍ相が増加しているこ
とが分かる。
一方、アルミナを５％、２０％、４０％添加した３Ｙ５
Ａ、３Ｙ２ＯＡ、３Ｙ４０Ａでは１０時間という長時間
の焼結によってもｒ相からＭ相への相転移が生じていな
いことがわかる。
Ａ、３Ｙ２ＯＡ、３Ｙ４０Ａでは１０時間という長時間
の焼結によってもｒ相からＭ相への相転移が生じていな
いことがわかる。
第１図の結果は焼結時における高温状態についてのもの
ではあるが、アルミナ無添加の３Ｙでは高温においてＴ
相からＭ相への相転移の割合が大きいので、燃料電池と
して高温（１０００’Ｃ付近）での使用を長時間ａｍし
た場合にも、Ｔ相からＭ相への相転移が生じてしまうこ
とになり、その結果粒界破壊が進行して抵抗値が増大す
ると共に、機械的強度も低下してしまうことになる。
ではあるが、アルミナ無添加の３Ｙでは高温においてＴ
相からＭ相への相転移の割合が大きいので、燃料電池と
して高温（１０００’Ｃ付近）での使用を長時間ａｍし
た場合にも、Ｔ相からＭ相への相転移が生じてしまうこ
とになり、その結果粒界破壊が進行して抵抗値が増大す
ると共に、機械的強度も低下してしまうことになる。
これに対してアルミナを添加した部分安定化ジルコニア
では高温においてもＴ相からＭ相への相転移が生じない
ため燃料電池として高温での長時間使用においても低抵
抗が維持されることになる。
では高温においてもＴ相からＭ相への相転移が生じない
ため燃料電池として高温での長時間使用においても低抵
抗が維持されることになる。
このように本発明の固体電解質は高温においてもＴ相か
らＭ租への相転移が生じないため、緻密化して電解質板
の薄板化を図ることが可能となる。
らＭ租への相転移が生じないため、緻密化して電解質板
の薄板化を図ることが可能となる。
即ち、部分安定化ジルコニアを塗りつけて薄い電解質板
を作ろうとすると、焼結時には燃えて飛んでしまう有機
バインダを多く入れる必要があり、そのため焼結温度を
非常に高くしてバインダが飛んだ後に気孔が生じないよ
うにする必要があるが、従来の部分安定化ジルコニアで
は高温で焼結するとＭ相が発生してしまうという問題が
あったが、本発明では、アルミナを添加することにより
高温においてもＭ相の発生が見られないので、電解質板
の薄板化を図ることができる。
を作ろうとすると、焼結時には燃えて飛んでしまう有機
バインダを多く入れる必要があり、そのため焼結温度を
非常に高くしてバインダが飛んだ後に気孔が生じないよ
うにする必要があるが、従来の部分安定化ジルコニアで
は高温で焼結するとＭ相が発生してしまうという問題が
あったが、本発明では、アルミナを添加することにより
高温においてもＭ相の発生が見られないので、電解質板
の薄板化を図ることができる。
第２図は３Ｙについて１２５０″Ｃと１６５０ ’Ｃに
おいて、ｘｖＡ回折によりＭ相とＴ相の割合を定量分析
したもので、高温になるとＭ相が発生していることが分
かる。なお、図の横軸はＸ線回折角度、縦軸はＸ線の毎
秒当たりのカウント数である。
おいて、ｘｖＡ回折によりＭ相とＴ相の割合を定量分析
したもので、高温になるとＭ相が発生していることが分
かる。なお、図の横軸はＸ線回折角度、縦軸はＸ線の毎
秒当たりのカウント数である。
ところで、部分安定化ジルコニアはそれ自体良好なイオ
ン導電性を示すが、アルミナは本来絶縁体であるので、
アルミナの添加量を増やせば抵抗値が増大してしまう。
ン導電性を示すが、アルミナは本来絶縁体であるので、
アルミナの添加量を増やせば抵抗値が増大してしまう。
第、３図はアルミナ無添加の３Ｙについての８００゛Ｃ
における導電率を示し、第４図は３Ｙ−２ＯＡの８００
’Ｃにおける導電率を示す。なお、８００゛Ｃである
ので、Ｍ相は発生しておらず、純粋にＴ相だけの状態で
あると考えてよい。
における導電率を示し、第４図は３Ｙ−２ＯＡの８００
’Ｃにおける導電率を示す。なお、８００゛Ｃである
ので、Ｍ相は発生しておらず、純粋にＴ相だけの状態で
あると考えてよい。
第３回と第４図とを比較して分かるように、アルミナを
２０％添加しても無添加の場合とほとんど抵抗値が変わ
っていないことが分かる。しかしこれ以上アルミナの添
加量を増やすと、アルミナの絶縁性の影響で抵抗値が増
大し、燃料電池用固体電解質としては好ましくない。一
方、アルミナの添加量が少なすぎると高温においてＭｌ
の発生が見られ、いろいろ実験したところ５〜２０％、
特に５〜１０％のアルミナ添加によりＴ相からＭ相への
相転移がなく、かつ低抵抗が維持でき、燃料電池用固体
電解質として好適であった。
２０％添加しても無添加の場合とほとんど抵抗値が変わ
っていないことが分かる。しかしこれ以上アルミナの添
加量を増やすと、アルミナの絶縁性の影響で抵抗値が増
大し、燃料電池用固体電解質としては好ましくない。一
方、アルミナの添加量が少なすぎると高温においてＭｌ
の発生が見られ、いろいろ実験したところ５〜２０％、
特に５〜１０％のアルミナ添加によりＴ相からＭ相への
相転移がなく、かつ低抵抗が維持でき、燃料電池用固体
電解質として好適であった。
以上のように本発明によれば、ＹｔＯｘ含有の部分安定
化ジルコニアに５〜２０％のアルミノ−を添加すること
により高温においても正方結糸から単斜晶系への相転移
の発生を防止し、導電率の低下および粒子体積変化によ
る粒界破壊を防止し、低抵抗を維持して電力密度の増大
を図り、かつ機械的強度を強くして安定性を向上させる
ことができる。また電解質を緻密化して電解ｎ板の７ｊ
ｊ板化を図ることも可能となる。
化ジルコニアに５〜２０％のアルミノ−を添加すること
により高温においても正方結糸から単斜晶系への相転移
の発生を防止し、導電率の低下および粒子体積変化によ
る粒界破壊を防止し、低抵抗を維持して電力密度の増大
を図り、かつ機械的強度を強くして安定性を向上させる
ことができる。また電解質を緻密化して電解ｎ板の７ｊ
ｊ板化を図ることも可能となる。
第１図は焼結温度を変えた時のＴ相のＮす合を示す図、
第２図は３Ｙについて１２５０°Ｃと１６５０℃におけ
るＭ相とＴ相の割合を示す図、第３図はアルミナ無添加
、８００°Ｃにおける導電率を示す図、第４図はアルミ
ナ２０重置％添加、８００°Ｃにおける導電率を示す図
である。 出 願 人 東亜燃ｔ４工業株式会社代理人 弁
理士 蛭 川 昌 信（外５名）第３図 ＋２５０ ｒ３５０ ＋４５０ １５５０、ＪＬ八
；Ａ Ｌ ｃ ｃ、） ＋６５０ 第４ 図 ＋３５０ １４５０ 境べ、ｉＬ（切
第２図は３Ｙについて１２５０°Ｃと１６５０℃におけ
るＭ相とＴ相の割合を示す図、第３図はアルミナ無添加
、８００°Ｃにおける導電率を示す図、第４図はアルミ
ナ２０重置％添加、８００°Ｃにおける導電率を示す図
である。 出 願 人 東亜燃ｔ４工業株式会社代理人 弁
理士 蛭 川 昌 信（外５名）第３図 ＋２５０ ｒ３５０ ＋４５０ １５５０、ＪＬ八
；Ａ Ｌ ｃ ｃ、） ＋６５０ 第４ 図 ＋３５０ １４５０ 境べ、ｉＬ（切
Claims (1)
- （１）Ｙ＿２Ｏ＿３含有の部分安定化ジルコニアにアル
ミナを５〜２０％添加して焼結させたことを特徴とする
燃料電池用固体電解質。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63300079A JPH02177265A (ja) | 1988-11-28 | 1988-11-28 | 燃料電池用固体電解質 |
| US07/340,306 US4950562A (en) | 1988-04-21 | 1989-04-19 | Solid electrolyte type fuel cells |
| EP89303918A EP0338823B1 (en) | 1988-04-21 | 1989-04-20 | Solid electrolyte type fuel cells |
| DE68917192T DE68917192T2 (de) | 1988-04-21 | 1989-04-20 | Brennstoffzellen mit festen Elektrolyten. |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63300079A JPH02177265A (ja) | 1988-11-28 | 1988-11-28 | 燃料電池用固体電解質 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02177265A true JPH02177265A (ja) | 1990-07-10 |
Family
ID=17880449
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63300079A Pending JPH02177265A (ja) | 1988-04-21 | 1988-11-28 | 燃料電池用固体電解質 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH02177265A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6902790B1 (en) | 1999-06-24 | 2005-06-07 | Nippon Shokubai Co., Ltd. | Ceramic sheet and process for producing the same |
| JP2015537329A (ja) * | 2012-09-26 | 2015-12-24 | コミッサリア ア レネルジー アトミーク エ オ ゼネルジ ザルタナテイヴ | Ｈｔｅ電解槽相互接続部材又はｓｏｆｃ燃料電池相互接続部材を構成する部品及びその製造方法 |
-
1988
- 1988-11-28 JP JP63300079A patent/JPH02177265A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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