JPH02149346A - 排気ガス浄化用触媒 - Google Patents
排気ガス浄化用触媒Info
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- JPH02149346A JPH02149346A JP63300235A JP30023588A JPH02149346A JP H02149346 A JPH02149346 A JP H02149346A JP 63300235 A JP63300235 A JP 63300235A JP 30023588 A JP30023588 A JP 30023588A JP H02149346 A JPH02149346 A JP H02149346A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〈産業上の利用分野〉
本発明は自動車の排気ガス浄化用触媒、特には空燃比か
リーン側の酸素過剰雰囲気においてもＮＯ，を高率に浄
化てきる触媒に関するものである。
リーン側の酸素過剰雰囲気においてもＮＯ，を高率に浄
化てきる触媒に関するものである。
〈従来の技術〉
自動車の排気ガス浄化用触媒として、ｃｏ（’−酸化炭
素）及びＨＣ（炭化水素）の酸化とＮＯ，＜愉素酸化物
）の還元を同時に行なう三元触媒が汎用されている。該
触媒は基本的にはコージェライト等の耐火性担体にγ−
アルミナスラリーなウォッシュコートし、焼成した後、
Ｐｄ、Ｐｔ、 Ｒｈ等の触媒活性成分を担持させたもの
である。
素）及びＨＣ（炭化水素）の酸化とＮＯ，＜愉素酸化物
）の還元を同時に行なう三元触媒が汎用されている。該
触媒は基本的にはコージェライト等の耐火性担体にγ−
アルミナスラリーなウォッシュコートし、焼成した後、
Ｐｄ、Ｐｔ、 Ｒｈ等の触媒活性成分を担持させたもの
である。
ところて、こうした触媒の排気ガス浄化性能は、エンジ
ンの設定空燃比に大きく左右される。
ンの設定空燃比に大きく左右される。
即ち、空燃比か大きいリーン側（希薄混合気）では燃焼
後も酸素の量が多くなり、酸化作用が活発に、還元作用
が不活発になる。これとは逆に、空燃比の小さいリッチ
側では酸化作用か不活発に、還元作用か活発になる。こ
の酸化と還元のバランスかとれるストイキ（理論空燃比
Ａ／ Ｆ ＝ １４．６付近）て三元触媒は最も有効に
働く。
後も酸素の量が多くなり、酸化作用が活発に、還元作用
が不活発になる。これとは逆に、空燃比の小さいリッチ
側では酸化作用か不活発に、還元作用か活発になる。こ
の酸化と還元のバランスかとれるストイキ（理論空燃比
Ａ／ Ｆ ＝ １４．６付近）て三元触媒は最も有効に
働く。
したかって三元触媒を用いる排気ガス浄化装置を取付け
た自動車ては、排気系の酸素濃度を検出して混合気をス
トイキに近ずけるようフィードバック制御が行なわれて
いる。
た自動車ては、排気系の酸素濃度を検出して混合気をス
トイキに近ずけるようフィードバック制御が行なわれて
いる。
一方、自動車においては低燃費化も要請されており、そ
のためには、通常走行時なるべく希薄混合気を燃焼させ
ればよいことが知られている。しかしそうすると空燃比
がリーン側の酸素過剰雰囲気となって、排気ガス中の有
害成分のうちＨＣ，ＣＯは酸化除去てきても、Ｎしは触
媒床に吸着した酸素によって活性金属との接触が妨げら
れるために、還元除去できないという不都合かある。
のためには、通常走行時なるべく希薄混合気を燃焼させ
ればよいことが知られている。しかしそうすると空燃比
がリーン側の酸素過剰雰囲気となって、排気ガス中の有
害成分のうちＨＣ，ＣＯは酸化除去てきても、Ｎしは触
媒床に吸着した酸素によって活性金属との接触が妨げら
れるために、還元除去できないという不都合かある。
そこてリーン側でもＧＯ，ＨＣ，Ｎｂを同時に高率除去
できる触媒として、耐火性担体にＣｅ、 Ｐｒ。
できる触媒として、耐火性担体にＣｅ、 Ｐｒ。
Ｃｕ、Ｎｉ、Ｚｒの１種又は２種以上と、Ｐｔ、 Ｒｈ
、 Ｐｄの１種又は２種以上を担持した排気ガス浄化用
触媒か特開昭１１（１−５４７：１１１号公報に提案さ
れている。
、 Ｐｄの１種又は２種以上を担持した排気ガス浄化用
触媒か特開昭１１（１−５４７：１１１号公報に提案さ
れている。
（発明か解決しようとする課題〉
しかしながら、この種の触媒は低温てＮＯ１浄化活性を
ある程度期待てきても、高温域（３５０°Ｃ以上）ては
酸素による酸化反応か急激に起こり、Ｎｏつをほとんど
浄化しないという問題かあった。
ある程度期待てきても、高温域（３５０°Ｃ以上）ては
酸素による酸化反応か急激に起こり、Ｎｏつをほとんど
浄化しないという問題かあった。
これは、排気ガス中の有害成分Ｈｅ、 ＧＯｌＮＯｘは
次式： （Ｎ２、ＧＯ，ＨＣ） ＋Ｑ２→ＣＯ２＋ Ｈ２０（式
１）（Ｎ２、ＣＯ１■Ｃ） 十ＮＯｘ−＋ Ｎ２＋６０
２＋１１゜０ （式ＩＩ ）の反応によって浄
化されるか、高温では式１の反応速度 〉〉 式ＩＩの
反応速度となり、Ｎ０１１の還元反応が起こり難くなる
ことによる。
次式： （Ｎ２、ＧＯ，ＨＣ） ＋Ｑ２→ＣＯ２＋ Ｈ２０（式
１）（Ｎ２、ＣＯ１■Ｃ） 十ＮＯｘ−＋ Ｎ２＋６０
２＋１１゜０ （式ＩＩ ）の反応によって浄
化されるか、高温では式１の反応速度 〉〉 式ＩＩの
反応速度となり、Ｎ０１１の還元反応が起こり難くなる
ことによる。
本発明は上記問題を解決する目的てなされたものであり
、その解決しようとする課題は、高温においてもリーン
側のＮＯＸを高率に浄化てきる触媒を提供することであ
る。
、その解決しようとする課題は、高温においてもリーン
側のＮＯＸを高率に浄化てきる触媒を提供することであ
る。
く課題を解決するための手段〉
上記課題を解決できる本発明の排気ガス浄化用触媒は、
次式： ％式％） 〔式中、ＬｎはＬａ、 Ｃｅ、 Ｐｒ、 Ｎｄの中から
選択される少なくとも１種を表わし。
次式： ％式％） 〔式中、ＬｎはＬａ、 Ｃｅ、 Ｐｒ、 Ｎｄの中から
選択される少なくとも１種を表わし。
ＡはＳｒ及び／又はＢａを表わし、
ＢはＺｒ、 Ｈｆ、 Ｎｂ、 Ｔａの中から選択される
少なくとも１種を表わし、 ＸはＯ〜ｌを表わし、そして ｙは０．３３〜１を表わす〕 で表わされる組成の複合酸化物を有することを特徴とす
る。
少なくとも１種を表わし、 ＸはＯ〜ｌを表わし、そして ｙは０．３３〜１を表わす〕 で表わされる組成の複合酸化物を有することを特徴とす
る。
該複合酸化物は、例えば各金属の溶液から生じせしめた
沈殿物又は共沈物の均一混合物を焼成することによって
得ることができる。
沈殿物又は共沈物の均一混合物を焼成することによって
得ることができる。
本発明の触媒は、少なくとも排気ガスと接触する触媒表
面に上記複合酸化物か存在していればよく、従って上記
組成式て表わされる粉末の複合酸化物それ自体であって
も、或はペレット化したもの又は耐火性一体型担体にウ
ォッシュコートしたものであってもよい。
面に上記複合酸化物か存在していればよく、従って上記
組成式て表わされる粉末の複合酸化物それ自体であって
も、或はペレット化したもの又は耐火性一体型担体にウ
ォッシュコートしたものであってもよい。
〈作用〉
Ｃｕは例えば下記反応式て示されるようにＮＯｘの浄化
に必須の成分てあり、−価（Ｃｕ”）と二価（Ｃｕ２４
）が混在することが重要である：Ｃｕ”＋ＮＯ（吸着）
−”ＣｕＯ（二価） ＋％Ｎ２ＣｕＯ（二価）＋ＧＯ
−＋Ｃｕ″″＋Ｃ０２この原子価制御は組成式 ％式％） で表わされる複合酸化物によって達成できる。
に必須の成分てあり、−価（Ｃｕ”）と二価（Ｃｕ２４
）が混在することが重要である：Ｃｕ”＋ＮＯ（吸着）
−”ＣｕＯ（二価） ＋％Ｎ２ＣｕＯ（二価）＋ＧＯ
−＋Ｃｕ″″＋Ｃ０２この原子価制御は組成式 ％式％） で表わされる複合酸化物によって達成できる。
例えばｌａｏ、？ Ｓｒｏ、：＋ Ｃｕｏ５Ｎｂｏ、ｓ
Ｏ：ｌには計算上４０％のＣｕ中と６０％のＣｕ２＋
か存在することとなるが、実際には酸素欠陥が数％生成
し、Ｃｕ”の割合がすこし高くなる。こうして生じた酸
素欠陥はＧｏ、 ＨＣの酸化を促進する働きがある。
Ｏ：ｌには計算上４０％のＣｕ中と６０％のＣｕ２＋
か存在することとなるが、実際には酸素欠陥が数％生成
し、Ｃｕ”の割合がすこし高くなる。こうして生じた酸
素欠陥はＧｏ、 ＨＣの酸化を促進する働きがある。
（実施例〉
以下、実施例によって本発明を更に詳しく説明するか、
この実施例は本発明を何等限定するものではない。
この実施例は本発明を何等限定するものではない。
実施例ｌ
ＣｕＣｌ２（塩化銅）とＮｂＣ］ｓ （塩化ニオブ）を
等モルてエタノールに溶解した溶液に、ＩＮ−Ｎ Ｎ３
水を滴下して混合水酸化物の沈殿を得た。
等モルてエタノールに溶解した溶液に、ＩＮ−Ｎ Ｎ３
水を滴下して混合水酸化物の沈殿を得た。
一方、Ｌａ（ＮＯ＋）＋ （硝酸ランタン）と５ｒ（Ｎ
ｏ：＋）ｚ（硝酸ストロンチウム）を７対３のモル比て
溶解した水溶液に同様のアンモニア水を滴下して混合水
酸化物の沈殿を得た。上記両沈殿をよく水洗してＣ１−
１ＮＨ’″イオンを除き、ボールミルで２４時間ミリン
クした。その混合組成物を８００°Ｃの空気中で１０時
間焼成して目的とするＬ ａ Ｏ，７Ｓ ｒ ｏ、：＋
Ｃｕ ｏ、５ Ｎ ｂ Ｏ，５０３粉末触媒を得た。
ｏ：＋）ｚ（硝酸ストロンチウム）を７対３のモル比て
溶解した水溶液に同様のアンモニア水を滴下して混合水
酸化物の沈殿を得た。上記両沈殿をよく水洗してＣ１−
１ＮＨ’″イオンを除き、ボールミルで２４時間ミリン
クした。その混合組成物を８００°Ｃの空気中で１０時
間焼成して目的とするＬ ａ Ｏ，７Ｓ ｒ ｏ、：＋
Ｃｕ ｏ、５ Ｎ ｂ Ｏ，５０３粉末触媒を得た。
実施例２〜４
Ｔａｃｋｓ （塩化タンタル） 、 Ｌｎ（ＮＯ＋）
３（硝酸粘土）等の他の金属塩化物又は硝酸塩を出発原
料として用い、実施例１と同様にして他の３種の組成物
、即ちＮｄｏ、ａ ａａＯ，４Ｃｕｏ、５Ｔａｏ、５Ｏ
３（実施例２）、Ｃｅｏ、ａ Ｓｒ、、、 Ｃｕ、、、
Ｚｒｏ、ａ Ｏ３（実施例３）及びＰ ｒ Ｏ，７Ｓ
ｒｏ３Ｃｕｏ４Ｈｆｏ６０３ （実施例４）から夫々
なる粉末触媒を得た。
３（硝酸粘土）等の他の金属塩化物又は硝酸塩を出発原
料として用い、実施例１と同様にして他の３種の組成物
、即ちＮｄｏ、ａ ａａＯ，４Ｃｕｏ、５Ｔａｏ、５Ｏ
３（実施例２）、Ｃｅｏ、ａ Ｓｒ、、、 Ｃｕ、、、
Ｚｒｏ、ａ Ｏ３（実施例３）及びＰ ｒ Ｏ，７Ｓ
ｒｏ３Ｃｕｏ４Ｈｆｏ６０３ （実施例４）から夫々
なる粉末触媒を得た。
比較例１
γ−アルミナ粉末を硝酸セリウム水溶液に含浸し、乾燥
後空気中６００℃で１時間焼成し、５ｗｔ％のＣｅＯを
含む活性アルミナ粉末を得た。該粉末を塩化白金酸と塩
化ロジウムの混合水溶液に浸漬してＰｔ、 Ｒｈを夫々
０．７ｗｔ％、０．１４ｗｔ％担持した粉末触媒を得た
。
後空気中６００℃で１時間焼成し、５ｗｔ％のＣｅＯを
含む活性アルミナ粉末を得た。該粉末を塩化白金酸と塩
化ロジウムの混合水溶液に浸漬してＰｔ、 Ｒｈを夫々
０．７ｗｔ％、０．１４ｗｔ％担持した粉末触媒を得た
。
試験例１
上記実施例１〜４及び比較例１の各触媒について、Ａ／
Ｆ＝１８相当のモデル排気ガス（ＮＯ−２，１％、Ｃ３
Ｈ６＝０．１％、Ｃ０＝０．３％、Ｈ２＝０．１％、Ｃ
ｏ２＝１０％、０２＝２．５ ％、Ｈ，０＝１０％）中
、Ｓ Ｖ ＝ ３０，０００ｈ−’１７）条件で、３０
０℃、３５０’Ｃ及び４００℃での浄化性能を調べる昇
温実験を行なった。その結果を次表に示す。
Ｆ＝１８相当のモデル排気ガス（ＮＯ−２，１％、Ｃ３
Ｈ６＝０．１％、Ｃ０＝０．３％、Ｈ２＝０．１％、Ｃ
ｏ２＝１０％、０２＝２．５ ％、Ｈ，０＝１０％）中
、Ｓ Ｖ ＝ ３０，０００ｈ−’１７）条件で、３０
０℃、３５０’Ｃ及び４００℃での浄化性能を調べる昇
温実験を行なった。その結果を次表に示す。
表
実施例５
実施例１の組成物をＩＮ−ＨＮＯ，水に浸漬し、ボール
ミルで２４時間ミリンクしてスラリーを得た。容積０．
７文、セル数４００セル／インチ２のコージェライト質
ハニカム担体に上記スラリーを投入し、圧縮空気で余分
のスラリーを吹き払い、２００℃て３時間、６５０°Ｃ
て２時間焼成してハニカム型触媒を得た。
ミルで２４時間ミリンクしてスラリーを得た。容積０．
７文、セル数４００セル／インチ２のコージェライト質
ハニカム担体に上記スラリーを投入し、圧縮空気で余分
のスラリーを吹き払い、２００℃て３時間、６５０°Ｃ
て２時間焼成してハニカム型触媒を得た。
実施例６
実施例５の場合と同様にして、実施例２の粉末触媒から
ハニカム型触媒を得た。
ハニカム型触媒を得た。
比較例２
実施例５の場合と同様にして、比較例１の粉末触媒から
ハニカム型触媒を得た。
ハニカム型触媒を得た。
試験例２
実施例５．６及び比較例２の各触媒を金属製容器内に装
着し、排気量１．６文のエンジンに取付け、市街地走行
を模擬したパターンて３万ｋ１１走行後、Ａ／Ｆ＝２０
の条件で、Ｎし浄化率を測定した。なおエンジンは２，
０００回転、−３６０ｔｓ ｍ ＩＩ ｇて定常運転し
、熱交換器で触媒入ガス温度を変化させて評価した。そ
の結果を第１図に示す。
着し、排気量１．６文のエンジンに取付け、市街地走行
を模擬したパターンて３万ｋ１１走行後、Ａ／Ｆ＝２０
の条件で、Ｎし浄化率を測定した。なおエンジンは２，
０００回転、−３６０ｔｓ ｍ ＩＩ ｇて定常運転し
、熱交換器で触媒入ガス温度を変化させて評価した。そ
の結果を第１図に示す。
また同時にＣＯ及びＨＣ浄化率の測定も行ない、それぞ
れ第２図及び第３図に示す結果を得た。
れ第２図及び第３図に示す結果を得た。
実施例５及び６の両触媒は、ＣＯ浄化率では比較例２の
それと同等であり、ＩＩＣ浄化率ては低温活性か若干劣
っているか問題のないレベルである。
それと同等であり、ＩＩＣ浄化率ては低温活性か若干劣
っているか問題のないレベルである。
〈発明の効果〉
以上の如く、本発明の排気ガス浄化用触媒は、−価及び
二価の銅（Ｃｕ”←Ｃｕ２＋）の混在を可能にする複合
酸化物で形成されているため、リーン側でしかも高温の
酸素過剰雰囲気においてもＮＯ，の還元反応が容易に起
こるようになり、優れたＮＯ。
二価の銅（Ｃｕ”←Ｃｕ２＋）の混在を可能にする複合
酸化物で形成されているため、リーン側でしかも高温の
酸素過剰雰囲気においてもＮＯ，の還元反応が容易に起
こるようになり、優れたＮＯ。
浄化性能を示す。
従って、エンジンの空燃比をより大きく設定して自動車
の低燃費化を計ること、及びハイウェイでの高速走行や
、エンジンのセラミックス化に伴なう高温燃焼における
ＮＯｘ公害対策が容易となる。また触媒装置を排気系の
高温側すなわちエンジン側に近ずけることも可能となり
、設計自由度が増す。なお混合気を稀薄にすること及び
排気ガスを高温にすることでＨＣ，Ｃｏの発生自体も少
なくなる。その上、Ｐｔ、 Ｐｄ、 Ｒｈ等の高価な貴
金属を使用しなくとも全ての有害成分を高率に浄化でき
るため、触媒が安価になるという利点も有する。
の低燃費化を計ること、及びハイウェイでの高速走行や
、エンジンのセラミックス化に伴なう高温燃焼における
ＮＯｘ公害対策が容易となる。また触媒装置を排気系の
高温側すなわちエンジン側に近ずけることも可能となり
、設計自由度が増す。なお混合気を稀薄にすること及び
排気ガスを高温にすることでＨＣ，Ｃｏの発生自体も少
なくなる。その上、Ｐｔ、 Ｐｄ、 Ｒｈ等の高価な貴
金属を使用しなくとも全ての有害成分を高率に浄化でき
るため、触媒が安価になるという利点も有する。
第１図は本発明の実施例の排気ガス浄化用触媒の温度と
ＮＯＸ浄化性能の関係を比較例のそれと対比して示す図
、 第２図は同しく■ｃ浄化性能に係る図、第３図は同しく
ＣＯ浄化性能に係る図である。 特許出願人 トヨタ自動車株式会社
ＮＯＸ浄化性能の関係を比較例のそれと対比して示す図
、 第２図は同しく■ｃ浄化性能に係る図、第３図は同しく
ＣＯ浄化性能に係る図である。 特許出願人 トヨタ自動車株式会社
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 次式： （Ｌｎ＿ｘＡ＿１＿−＿ｘ）（Ｃｕ＿ｙＢ＿１＿−＿ｙ
）Ｏ＿３〔式中、ＬｎはＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄの中か
ら選択される少なくとも１種を表わし、 ＡはＢｒ及び／又はＢａを表わし、 ＢはＺｒ、Ｈｆ、Ｎｂ、Ｔａの中から選択される少なく
とも１種を表わし、 ｘは０〜１を表わし、そして ｙは０．３３〜１を表わす〕 で表わされる組成の複合酸化物を有していることを特徴
とする排気ガス浄化用触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63300235A JPH02149346A (ja) | 1988-11-28 | 1988-11-28 | 排気ガス浄化用触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63300235A JPH02149346A (ja) | 1988-11-28 | 1988-11-28 | 排気ガス浄化用触媒 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02149346A true JPH02149346A (ja) | 1990-06-07 |
Family
ID=17882339
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63300235A Pending JPH02149346A (ja) | 1988-11-28 | 1988-11-28 | 排気ガス浄化用触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH02149346A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1993007363A1 (fr) * | 1991-10-03 | 1993-04-15 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Dispositif pour purifier les gaz d'echappement d'un moteur a combustion interne |
| US5951956A (en) * | 1992-03-23 | 1999-09-14 | Kabushiki Kaisha Toyota Chuo Kenkyusho | Catalyst for purifying exhaust gas and method for purifying exhaust gas |
-
1988
- 1988-11-28 JP JP63300235A patent/JPH02149346A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1993007363A1 (fr) * | 1991-10-03 | 1993-04-15 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Dispositif pour purifier les gaz d'echappement d'un moteur a combustion interne |
| US5473887A (en) * | 1991-10-03 | 1995-12-12 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Exhaust purification device of internal combustion engine |
| US5951956A (en) * | 1992-03-23 | 1999-09-14 | Kabushiki Kaisha Toyota Chuo Kenkyusho | Catalyst for purifying exhaust gas and method for purifying exhaust gas |
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