JPH02105849A - コポリエステルエラストマーとカルボジイミドと熱可塑性ポリマーとの混合物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、変性熱可塑性コポリエステルエラストマーの
技術分野に関する。

（従来の技術） フタル酸類と長鎖グリコール類とから誘導された長鎖エ
ステル型の高分子反復単位およびフタル酸類と短鎖グリ
コール類とから誘導された短鎖エステル型の反復単位を
含む、セグメント状の熱可塑性コポリエステルエラスト
マーは、米国特許筒３．６５１，０１４号、第３，７６
３．１０９号及び第４，３５５，１５５号などに記載さ
れている。

米国特許筒３，８３５，０９８号には、コポリエステル
エラストマーに、平均で１分子につき少なくとも２個の
カルボジイミド基を含有する実質的に線状のポリカルボ
ジイミドを作用させることにより、コポリエステルエラ
ストマー類の熱および加水分解安定性を改善する方法が
記載されている。

優れた溶融安定性をもつ熱可塑性コポリエステルエラス
トマー組成物が、米国特許筒３．７２３，５６８号に記
載されている。この安定性の改善は、２以上の官能価を
もつ低分子量のエポキシ化合物を該エラストマーに混合
するにより得られる。

コポリエステルエラストマーとエチレン／カルボン酸コ
ポリマーとポリカルボジイミドとの混合物は米国特許筒
３，９６３．８０１号に記載されている。

（発明が解決しようとする課Ｂ） たとえば前輪駆動自動車で使用される定速ブーツなどの
多くの用途で、強度とエラストマー特性を失わずに高温
のグリースとの長期間の接触に耐えうるエラストマー性
組成物が要求されている。

本発明は、耐高温グリース性が改良された熱可塑性コポ
リエステルエラストマー組成物に関する。

（課題を解決するための手段） 本発明は、熱可塑性コポリエステルエラストマーとカル
ボジイミド化合物と熱可塑性ポリマーとの混合物に関す
る。

本発明の組成物は、下記成分（Ａ）　、（Ｂ）および（
Ｃ）の合計重量に基づく重量％で、 （Ａ）約７０〜９８．５重量％の熱可塑性コポリエステ
ルエラストマー （Ｂ）　約０．５〜５重量％のカルボジイミド化合物、
および （Ｃ）約１〜２５重量％の熱可塑性ポリマーを含有する
混合物からなる。

本発明で用いる（Ａ）の熱可塑性コポリエステルエラス
トマーはセグメント状コポリエステルエラストマーとも
呼ばれるものであり、これは複数の長鎖エステル型反復
単位と短鎖エステル型反復単位とがエステル結合により
頭−尾結合した構造を有する。この長鎖エステル型反復
単位は次式で表され、 ＯＧＣ）−Ｃ−Ｒ−Ｃ 短鎖エステル型反復単位は次式で表される。

−０ＤＯ−Ｃ−Ｒ−Ｃ− 上記式中、Ｇは分子間約４００〜６，０００の範囲内の
ポリエーテルグリコールから両側の末端ヒドロキシル基
を除いた後に残る２価基；Ｒは１種もしくは２種以上の
芳香族ジカルボン酸から２個のカルボキシル基を除いた
後に残る炭化水素基；Ｄは炭素数２〜５の１種もしくは
２種以上の脂肪族ジオールから２個のヒドロキシル基を
除いた後に残る２価基をそれぞれ意味する。上記の短鎖
エステル型反復単位がコポリエステルの約３０〜８５重
世％を占める。

（Ｂ）のカルボジイミド化合物は、１分子にカルボジイ
ミド基を１個のみ含有する化合物であって、下記−触式
で示される。

１１’Ｎ＝Ｃ＝Ｎｌｌ” 式中、Ｒ１およびＲ２はアルキル基、シクロアルキルメ
チルメタクリレート−ブタジェン−スチレンポリマー、
多相ポリマー、水素化スチレン−ブタジェンブロックコ
ポリマー、エチレン−酢酸ビニルコポリマー、ならびに
アクリル酸もしくはメタクリル酸をグラフト重合させた
ポリプロピレンよりなる群から選ばれる。

（作用） 本発明で成分（Ａ）として使用する熱可塑性コポリエス
テルエラストマーについては、米国特許第４．３５５．
１５５号に詳細に説明されているので、参照されたい、
このエラストマーは多数の下記長鎖エステル型の反復単
位と下記短鎖エステル型の反復単位とがエステル結合に
より頭−尾結合することにより構成されたものである。

長鎖エステル型反復単位は次式で示され、 一０ＧＯ−Ｃ−Ｒ−Ｃ− 短鎖エステル型反復単位は次式で示される。

上記式中、Ｇはポリエーテルグリコールから両側の末端
ヒドロキシル基を除いた後に残る２価基であり、Ｒは１
種もしくは２種以上の芳香族ジカルボン酸から２個のカ
ルボキシル基を除いた後に残る炭化水素基であり、Ｄは
炭素数２〜５の１種もしくは２種以上の脂肪族ジオール
から２個のヒドロキシル基を除いた後に残る２価基であ
る。

上記エラストマーにおける短鎖セグメント　（短鎖エス
テル型反復単位）の量は、このコポリエステルの約３０
〜８５重量％、好ましくは約４５〜６５重量％になる。

本発明に有用な脂肪族ジオールは炭素数２〜５のもので
あり、その具体例としては、エチレングリコール、　１
．３−プロパンジオール、１．４−ブタンジオール、１
．４−ブテンジオール、ネオペンチルグリコールおよび
１．５−ベンタンジオールが挙げられる。これらのジオ
ールの混合物も使用できる。好ましいジオールは、１，
４−ブタンジオールまたは１．４−ブテンジオールまた
はこれらの混合物である。上式におけるＤ基は、好まし
くは、その約１０〜４０重量％、特に好ましくは約２０
〜３０重量％が１．４−ブテンジオールから２個のヒド
ロキシル基を除いた後に残る２価基であり、残部が１．
４−ブタンジオールから２個のヒドロキシル基を除いた
後に残る２価基からなる。

成分（Ａ）のコポリエステルエラストマーの製造に使用
される長鎖ポリエーテルグリコール類は、分子量が約４
００〜６，０００の範囲内のものである。

このポリエーテルグリコール類は、アルキレン基の炭素
数が２〜４のポリオキシアルキレングリコールである。

このようなポリエーテルグリコール類の例は、ポリオキ
シエチレングリコール、ポリオキンプロピレングリコー
ル、ならびにポリオキシブチレングリコールすなわちポ
リオキシテトラメチレングリコールである。好ましいポ
リエーテルグリコールは、テトラヒドロフランから誘導
されるポリオキシテトラメチレングリコールである。

持に好ましいポリオキシテトラメチレングリコールは平
均分子量的１　、０００のものである。

本発明に有用な芳香族ジカルボン酸は、芳香環に結合し
た２個のカルボキシル基を含有し、それ以外にはエステ
ル化反応条件下でヒドロキシル基と反応性の基を含有し
ない化合物である。このようなジカルボン酸の例には、
フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ナフタレンジ
カルボン酸類およびジフェン酸がある。好ましい酸はテ
レフタル酸またはイソフタル酸またはこれらの混合物で
ある。曲げ弾性率が低めの生成物が望ましい場合には、
テレフタル酸と約１〜２０重量％のイソフタル酸との混
合物を使用する。

本発明で成分（Ｂ）として使用するカルボジイミド化合
物は、１分子にカルボジイミド基を１個のみ含有する単
量体化合物であって、下記−形式で示される。

Ｒ’Ｎ＝Ｃ＝ＮＲ” 式中、Ｒ１およびＲ１は炭素数１〜約１８のアルキル基
、炭素数５〜約１０のシクロアルキル基、または炭素数
約６〜約１８のアリール基（これにはアルカリール基お
よびアリールアルキル基も包含される）を意味する。か
かるカルボジイミド化合物の例には、ジメチルカルボジ
イミド、ジイソプロピルカルボジイミド、ジイソブチル
カルボジイミド、ジメチルカルボジイミド、ｔｅｒｔ−
ブチルイソプロピルカルボジイミド、ドデシルイソプロ
ビルカルポジイミド、ジシクロへキシルカルボジイミド
、ジフェニルカルボジイミド、ジー０−）リルヵルボジ
・イミド、ビス（２１６−シエチルフエニル）カルボジ
イミド、ビス（２，６−ジイツブロピルフエニル）カル
ボジイミド、ジ−β−ナフチルカルボジイミド、ベンジ
ルイソプロピルカルボジイミド、フェニル・ｏ−トリル
カルボジイミドなどがある。好ましいカルボジイミドは
　Ｒ１およびＲ２のいずれの基も芳香族基であるもので
ある。特に好ましいカルボジイミド化合物は、ビス（２
，６−ジイツプロビルフエニル）カルボジイミドである
。カルボジイミド化合物は、Ｉｌ、Ｇ、　Ｋｈｏｒａｎ
ａの「カルボジイミドの化学Ｊと題する論文［Ｃｈｅｍ
ｉｃａｌ　Ｒｅｖｉｅｗｓ、　Ｖｏｌ、　５３＋ｐｐ、
　１４５−１４６　（１９５３）　）に詳述されている
ので、参照されたい。

「フェノキシ樹脂」とは、ジフェノール類とエピクロロ
ヒドリンとから誘導された非晶質の高分子量ポリ　（ヒ
ドロキシエーテル）に対する一触名称である１本発明で
有用なフェノキシ樹脂は、ビスフェノールＡとエピクロ
ロヒドリンとの高分子量反応生成物である。このポリ　
（ヒドロキシエーテル）反応生成物の分子量は約１０．
０００〜３５，０００の範囲内である。フェノキシ樹脂
については、ｌｌ！ｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ　ｏｆ　Ｐ
ｏｌｙｍｅｒ　５ｃｉｅｎｃｅ　ａｎｄ　Ｔｅｃｈｎｏ
ｌｏｇｙ。

Ｖｏｌ、１０．　ｐｐ、　１１１−１２２　（１９６９
）に詳述されているので参照されたい。本発明で使用す
るフェノキシ樹脂に包含されるものとして、ビスフェノ
ールＡとエピクロロヒドリンとの反応生成物で分子量が
約ｓ、　ｏｏｏ程度と低いものもあり、これは通常はエ
ポキシ樹脂と呼ばれている樹脂である。このようなフェ
ノキシ樹脂（すなわち、エポキシ樹脂）の市販品の例は
、シェル・ケミカル社のエポン（Ｅｐｏｎ）１００９お
よび１０１０ならびにハイテク・ボリマーズ社（旧−Ｔ
ｅｋ　Ｐｏ１ｙ＋＊ｅｒｓ＋　Ｉｎｃ、）のエピレズ（
Ｅｐｉ−Ｒａｚ）５５０および５６０である０本発明で
有用なフェノキシ樹脂およびエポキシ樹脂は分子量が約
５，０００〜３５．０００の範囲内が好ましい。

本発明に有用なメチルメタクリレート−ブタジェン−ス
チレンポリマーは米国特許第４．３０４，７０９号に詳
述されているので、参照されたい。以下でＭＢＳポリマ
ーと略記するこのポリマーは、ポリブタジェンまたはプ
クジエンースチレンの幹コポリマーゴムの存在下で、メ
チルメタクリレートまたはこれと少量のエチレン性不飽
和コモノマー（該メタクリレートモノマーと共重合可能
なもの）との混合物をグラフト重合させるか、あるいは
メチルメタクリレート−スチレンコポリマーをポリブタ
ジェンまたはブタジェンのコポリマーとブレンドするこ
とにより製造される。メチルメタクリレートまたはブタ
ジェンと共重合可能なモノマーの例には、スチレンおよ
びアクリロニトリルがある。

好ましくは、ＭＢＳポリマーはメチルメタクリレート、
　１．３−ブタジェンおよびスチレンから得られる。

本発明に有用な多相（ｕｎｉ−ｓｔａｇｅ）ポリマーは
、米国特許第４，０３４，０１３号に詳述されているの
で参照されたい、コアーシェル型ポリマーとも呼ばれる
この多相ポリマーは、ゴム状の第−相（コア）とエポキ
シ基含有硬質最終相（シェル）とを有し、最低皮膜形成
温度が約５０°Ｃ以上のものである。第−相は、単独で
重合させた場合に約１０°Ｃ以下の二次ガラス転移温度
（Ｔｇ）を有すると予想される七ツマー系から重合させ
る。第−相のポリマーは、ブタジェン、Ｃ１〜Ｃ１□ア
クリレート　（例、エチルアクリレート、ブチルアクリ
レート）などのモノマーから形成する。この第−相のポ
リマーは、グラフト結合用モノマー、すなわち、高反応
性二重結合とより反応性の低い二重結合の両方を含有す
るモノマーを含有することが好ましい。第一イｆｆのポ
リマーはまた少量の架橋用モノマー（例、１．３ブチレ
ンジアクリレート）を含有することもできる。

多相ポリマーのシェルとなる最終相のポリマーは、単独
で重合させた場合にＴｇが約５０゛Ｃ以上になると予想
されるモノマー系から形成する。シェルポリマーにおけ
るモノマーの大半は、スチレンおよびメチルメタクリレ
ートである。最終相ポリマーはまたグリシジルメタクリ
レートがら誘導することのできるエポキシ官能基を含有
する。

多相ポリマーは、乳化重合法により、前段で生成させた
ポリマーの外面を順次その後の段のポリマーで被覆して
いくことにより製造される。エマルションからの生成ポ
リマーの回収は、噴霧乾燥あるいは凝固により行われる
。

本発明に有用な水素化スチレン−ブタジェンブロックコ
ポリマー樹脂は、米国特許第４．２４２．４７０号に詳
述されているので、参照されたい、スチレン−エチレン
−ブチレンコポリマー（Ｓ−ＥＢ−Ｓ）とも呼ばれるこ
のブロックコポリマーは、ポリスチレン末端ブロックと
水素化ポリブタジェンポリ　（エチレン−ブチレン）中
間ブロックとを含有する。

本発明に有用なエチレン−酢酸ビニルコポリマーは、Ｍ
ｏｄｅｒｎ　Ｐｌａｓｔｉｃｓ　ｔ！ｎｃｙｃｌｏｐｅ
ｄｉａ　１９８８の５７頁に説明されているので、参照
されたい、このコポリマーは、基本的な低密度ポリエチ
レン製造技術によって製造され、約５〜５０重量％の酢
酸ビニル、と約５０〜９５重量％のエチレンとを含有す
る。

本発明に有用なアクリル酸もしくはメタクリル酸変性ポ
リプロピレンは、約１〜ｌＯ重量％、好ましくは約４〜
８重量％のアクリル酸もしくはメタクリル酸を含有する
。ポリプロピレンへのグラフト化は、このポリマーから
水素イオンを引き抜き、ポリマーをアクリル酸またはメ
タクリル酸と反応させることにより行うことができる。

本発明の組成物は、（Ａ）熱可塑性コポリエステルエラ
ストマー、（Ｂ）カルボジイミド化合物、および（Ｃ）
フェノキシ樹脂、メチルメタクリレート−ブタジェン−
スチレンポリマー、多相ポリマー水素化スチレン−ブタ
ジェンブロックコポリマーエチレン−酢酸ビニルコポリ
マー、ならびにアクリル酸もしくはメタクリル酸変性ポ
リプロピレンよりなる群から選ばれた熱可塑性ポリマー
のブレンドから得られる。この組成物は、３成分（Ａ）
、（Ｂ）および（Ｃ）の合計重量に基づく重量％で、約
７０〜９８．５重量％の熱可塑性コポリエステルエラス
トマー成分、約０．５〜５重量％のカルボジイミド化合
物成分、および約１〜２５重量％の熱可塑性ポリマー成
分を含有する。好ましくは、本発明の組成物は約７７〜
９６重量％の熱可塑性コポリエステルエラストマー成分
、約１〜３重量％のカルボジイミド成分、および約５〜
２０重量％の熱可塑性ポリマー成分を含有する。組成物
に悪影響がない限り、他の熱可塑性樹脂（例、ポリプロ
ピレンなどのポリオレフィン）、および熱可塑性ポリマ
ーブレンドに慣用されている各種添加剤を少量配合する
こともできる。

本発明の組成物の調製は例えば次のようにして行う。コ
ポリエステルエラストマー成分、カルボジイミド成分お
よび熱可塑性ポリマー成分をタンブルブレンドし、続い
てｌ軸もしくは２軸スクリユ一押出機で熔融混合する。

そのあと、得られた混合物をシート状に押し出す。カル
ボジイミド成分の均一混合を容易にするために、これを
ポリプロピレンなどの適当な熱可塑性ポリマーと予め均
一混合物としてから、残りの成分と混合することもでき
る。

熱可塑性コポリエステルエラストマーとカルボジイミド
との混合物は、押出された混合物からのカルボジイミド
のブルーミング（吹出し）を生ずる場合がある。熱可塑
性ポリマー成分を配合することによって、このプルーミ
ング現象を軽減ないし阻止することができる。

以下の実施例により本発明をさらに詳しく説明する。部
および％は、特に指定のない限り重量部および重量％で
ある。

廻製■へ 本実施例で使用したコポリエステルエラストマーの組成
および物理的性質は、次のＡ表の通りである。

Ａ表 コポ　エスール シヨアＤ硬度 硬質セグメント（重量％） 軟質セグメント（重量％） コポリエステルの融点（ト） ＢＣ メルトインデックス （２２０’Ｃ，２１６０ｃｍ）　　　　　６．０　６．
０　１１．５１．３５　　．３５　　１．０ 上記コポリエステルはいずれも、硬質セグメント中に１
．４−ブテンジオール（ａｇｏ）と１．４−ブタンジオ
ール（ａ、口）の両方をＢ、Ｄ／（Ｂ、Ｄ＋ＢｔＤ）　
＝０．２５のモル比で含有していた。

実施■土 調製例Ａに記載のコポリエステルエラストマーＢをビス
（２，６−ジイツプロビルフエニル）カルボジイミドお
よびフェノキシ樹脂（ＩＩｃＡＲＰＫＦＥ、ユニオン・
カーバイド社製）と共にタンブルブレンドした。このブ
レンドを１インチ（２，５ｃｍ）のｌ軸スクリュー押出
機で温度４２０下（２１６℃）、回転数８０　ｒｐ＋ｗ
の条件で溶融混合し、シート状に押し出した。押し出さ
れたシートから打抜きにより作製したＡＳＴＭ口４１２
に従った引張試験片を用いて、耐高温グリース老化性を
次のようにして測定した。自動車の前輪駆動装置に使用
されるグリースを満たした容器に引張試験片を入れ、１
００℃に加熱された炉内に６週間放置した。この老化試
験の前後の引張試験片を使用して、破断点引張強度（Ｔ
Ｓ−ＢＫ）と破断点引張伸び（ｔ！ｌｏｎｇ−ＢＫ）を
測定した。その後、これらの特性の保持率（老化前の値
に対する老化試験後の値の保持率）を算出した。混合物
における各成分の量と強度の保持率を次の第１表に示し
た。比較例は、コポリエステルエラストマーのみ（１ａ
）、コポリエステルエラストマーとカルボジイミドの混
合物（ｌｂ）、およびコポリエステルエラストマーとフ
ェノキシ樹脂との混合物（ＩＣ）を使用し、実施例であ
る１ｄと同様の製造および試験方法に従って実施した。

芽１ｉ 」」シ炙 コポリエステルＢ（１）１００　　９８　　８５　　８
３カルボジイミド（ト）　　　　　　２２フエノキシ樹
脂（ト）　　　　　　　　１５１５１週附後 ＴＳ−ＢＫ保持率（ト）　　　４１　　４６　　５４　
　６０Ｅｌｏｎ−ＢＫ　　　　＠　　　１２　　６５　
　３２　　８９ス１１１亀 コポリエステルエラストマー、ビス（２，６−ジイツプ
ロビルフエニル）カルボジイミドおよびフェノキシ樹脂
（ＵＣＡＲＰＫＦＥ）から実施例１で述べた方法で混合
物を調製した。この実施例で使用したカルボジイミドは
ポリプロピレンと混和して添加した。各混合物の組成と
老化試験の結果を第２表に示す。

コポリエステルＢ（ト）８８ カルボジイミド（ト）　　２ フェノキシ樹脂（ト）　　１゜ ポリプロピレン■ 旦週皿後 ？Ｓ−［ＩＫ保持率（ト） Ｅｌｏｎ　−ＢＫ　　　　（’Ｘ＞ ８５．１　Ｂ６．９９１．３ ２．６　０．５　０．５ ９．５　９．７　４．８ ２．８　２．９　３．４ ９０．５９３．２ １．８　３．１ ４．８　１．０ ２．９　２．７ ユ、１！１ コポリエステルエラストマー、ビス（２，６−ジイソプ
ロピルフェニル）カルボジイミドおよび、フェノキシ樹
脂（ＵＣＡＲＰＫＦＥ）がエポキシ樹脂（エポン１００
９、シェル・ケミカル社製）のいずれががら混合物を調
製した。混合物の組成と耐老化性の結果を第３表に示す
。実施例３ａおよび３ｅは比較例である。

」じＬ支 コポリエステルＡ（ト） カルボジイミドに） フェノキシ樹脂（ト） エポキシ樹脂（ト） ｉ遇鷹後 ＴＳ−ＢＫ保持率（ト） Ｅｌｏｎ　−ＢＫ　　　　＠ １００　８７．７５　８２．６　７？、６５　９７．５
２．５５　　２．０　　２．３５　　２．５９．７ １５．４　　２０ １３．５ 実１吐（ コポリエステルエラストマー、ビス（２，６−ジイツプ
ロビルフエニル）カルボジイミド、および下記に示した
熱可塑性ポリマーから混合物を同様に調製した。

ＰＰＡＡ：　６重量％のアクリル酸で変性したポリプロ
ピレン、 Ｋｒａｔｏｎ　Ｇ１６５１：　シェル・オイル社製の水
素化スチレン−ブタジェンブロックコポリマー ＥＶＡ　：　　エチレン−酢酸ビニルコポリマーＭＢＳ
　：　　ローム・アンド・ハース社製のメチルメタクリ
レート−ブタジェン−スチレンポリマー（ＫＭ　６５３
）、 ＫＭ３３０　：　　ローム・アンド・ハース社製の多相
コポリマー 各混合物の組成のおよび耐老化性を次の第４表に示す、
実施例４ａおよび４ｅは比較例である。

コポリエステル　＾　％　　　　　１００コポリエステ
ル　Ｃ５Ｑ 力藤ｆジイミＦ６Ｇ ＰＰＡＡ　　　　　　　６Ｇ Ｋｒａｔｏｎ　　Ｇ１６５１％ ＥＶＡ　　　　　　　　％ ＭＢＳ　　　　　　　　％ にＭａ２Ｏ％ 笠−」１− ＴＳ−ＢＫ保持率（ト）　４８ ｆｅｌｏｎ　　−ＢＫ　　　　　　　ｍ　　１３８７．
８８７．８８７．８ ２．５　２．５　２．５ ９．７ ９．７ ９．７ ２．２　２．２ １７．８ １７．８ 第１表〜第４表に示したデータかられかるように、コポ
リエステルエラストマーにカルボジイミドおよび熱可塑
性ポリマー配合して変性することにより、コポリエステ
ルエラストマーの耐高温グリース性は大幅に向上する。

以上に本発明の好適態様ならびに作用を説明した。ただ
し、以上の説明は制限を意図したものではなく、例示に
過ぎないので、本発明は以上に示した特定の形態に限定
されるものではない。本発明の範囲内において当業者に
より各種の変更をなすことができよう。

出廓人　ヘキスト・セラニー〆・ コーポレーション

Claims (14)

【特許請求の範囲】
1. （１）下記成分（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）の合計重量
   に基づく重量％で、 （Ａ）約７０〜９８．５重量％の熱可塑性コポリエステ
   ルエラストマー、 （Ｂ）約０．５〜５重量％のカルボジイミド化合物、お
   よび （Ｃ）約１〜２５重量％の熱可塑性ポリマー、を含有す
   る混合物からなるエラストマー性組成物。 ただし、前記コポリエステルは、一般式： ▲数式、化学式、表等があります▼ （式中、Ｇは分子量約４００〜６０００の範囲内のポリ
   エーテルグリコールから各末端ヒドロキシル基を除いた
   後に残る２価基を意味し、Ｒは芳香族ジカルボン酸から
   各カルボキシル基を除いた後に残る炭化水素基を意味す
   る）で示される複数の長鎖エステル型反復単位と、一般
   式： ▲数式、化学式、表等があります▼ （式中、Ｄは炭素数２〜５の脂肪族ジオールから各ヒド
   ロキシル基を除いた後に残る２価基を意味し、Ｒは前記
   と同じ意味）で示される複数の短鎖エステル型反復単位
   とがエステル結合により頭−尾結合してなるものであり
   、前記短鎖エステル単位のセグメントがこのコポリエス
   テルの約３０〜８５重量％を占め、 前記カルボジイミド化合物は、下記一般式 Ｒ＾１Ｎ＝Ｃ＝ＮＲ＾２ （式中、Ｒ＾１およびＲ＾２はアルキル基、シクロアル
   キル基またはアリール基を意味する）で示される化合物
   であり、そして 前記熱可塑性ポリマーは、フェノキシ樹脂、エポキシ樹
   脂、メチルメタクリレート−ブタジエン−スチレンポリ
   マー、多相ポリマー、水素化スチレン−ブタジエンブロ
   ックコポリマー、エチレン−酢酸ビニルコポリマー、な
   らびにアクリル酸もしくはメタクリル酸変性ポリプロピ
   レンよりなる群から選ばれたものである。
2. （２）前記芳香族ジカルボン酸がテレフタル酸、イソフ
   タル酸、またはこれらの混合物であり、前記脂肪族ジオ
   ールが１，４−ブタンジオール、１，４−ブテンジオー
   ル、またはこれらの混合物であり、カルボジイミドのＲ
   ＾１およびＲ＾２基が炭素数１〜約１８のアルキル基、
   炭素数５〜約１０のシクロアルキル基、または炭素数６
   〜約１８のアリール基（これにはアルカリール基および
   アリールアルキル基も含まれる）である、請求項１記載
   の組成物。
3. （３）成分（Ａ）を約７７〜９６重量％、成分（Ｂ）を
   約１〜３重量％、および成分（Ｃ）を約５〜２０重量％
   の量でそれぞれ含有する、請求項２記載の組成物。
4. （４）前記ポリエーテルグリコールがアルキレン基の炭
   素数が２〜４のポリオキシアルキレングリコールである
   、請求項１記載の組成物。
5. （５）前記ポリエーテルグリコールが平均分子量約１０
   ００のポリオキシテトラメチレングリコールである、請
   求項４記載の組成物。
6. （６）前記短鎖エステル型単位のセグメントが前記コポ
   リエステルの約４５〜６５重量％を占める、請求項１記
   載の組成物。
7. （７）Ｄ基の約１０〜４０％が１，４−ブテンジオール
   からヒドロキシル基を除いた後に残る２価基を意味する
   、請求項２記載の組成物。
8. （８）Ｄ基の約２０〜３０％が１，４−ブテンジオール
   からヒドロキシル基を除いた後に残る２価基を意味する
   、請求項２記載の組成物。
9. （９）Ｒ基がテレフタル酸からカルボキシル基を除いた
   後に残る炭化水素基を意味する、請求項２記載の組成物
   。
10. （１０）Ｒ基の約１〜２０％がイソフタル酸からカルボ
    キシル基を除いた後に残る炭化水素基を意味する、請求
    項２記載の組成物。
11. （１１）カルボジイミドのＲ＾１およびＲ＾２基が芳香
    族基である、請求項１記載の組成物。
12. （１２）カルボジイミドがビス（２，６−ジイソプロピ
    ルフェニル）カルボジイミドである、請求項１１記載の
    組成物。
13. （１３）熱可塑性ポリマーがフェノキシ樹脂またはエポ
    キシ樹脂である、請求項１記載の組成物。
14. （１４）フェノキシ樹脂またはエポキシ樹脂が、ビスフ
    ェノールＡとエピクロロヒドリンとの分子量約５，００
    ０〜３５，０００の反応生成物である、請求項１３記載
    の組成物。