JPH01121345A - 熱可塑性エチレン重合体組成物 - Google Patents
熱可塑性エチレン重合体組成物Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、熱可塑性エチレン共重合体組成物、とくに、
強度及び難燃性と耐発煙性を良好に均衡して有するエチ
レン共重合体組成物に関する。
強度及び難燃性と耐発煙性を良好に均衡して有するエチ
レン共重合体組成物に関する。
エチレン重合体、即ち単独重合体及び共電合体は容易に
成形品に成形又は押出しできる。そして重合体の強度を
改善するために、しばしば添加剤が使用される。*た種
々の難燃剤(flame retardants)及
び発煙遅延剤(smoke retardants)
を添加することによってそのような重合体の難燃性及び
耐発煙性を改善する努力もなされている。しかしながら
、多くのそのような添加剤は機械的性質例えば強度に負
の効果を及ぼし、従って強度の性質と難燃性及び耐発煙
性との間の良好な均衡を付与する強度向上添加剤及び難
燃及び発煙遅延剤の組合せ物を発見することは望ましい
0本発明はそのような組合せ物に関する。
成形品に成形又は押出しできる。そして重合体の強度を
改善するために、しばしば添加剤が使用される。*た種
々の難燃剤(flame retardants)及
び発煙遅延剤(smoke retardants)
を添加することによってそのような重合体の難燃性及び
耐発煙性を改善する努力もなされている。しかしながら
、多くのそのような添加剤は機械的性質例えば強度に負
の効果を及ぼし、従って強度の性質と難燃性及び耐発煙
性との間の良好な均衡を付与する強度向上添加剤及び難
燃及び発煙遅延剤の組合せ物を発見することは望ましい
0本発明はそのような組合せ物に関する。
概観すると、本発明の組成物は、
a)エチレンと、酢酸ビニル、メタクリル酸のエステル
またはアクリル酸のエステルから選択される少くとも1
つの単量体との熱可塑性エチレン共重合体を少くとも1
種含んでなるエチレン重合体マトリックス20〜100
部; b) (i)0 、1〜5重量%の無水物官能基のグ
ラフト化されたエチレン/プロピレン/ジエン共重合体
、(ii)0 、1〜5重量%の無水物官能基のグラフ
ト化された少くとも1つのポリオレフィン、又は(ii
i)これらの混合物、からなる種類から選択される少く
とも1種の共重合体10〜80部;及び C) ポリエチレン0〜80部、 を含んでなり、但し成分a)とC)の合計が少くとも8
0部である。
またはアクリル酸のエステルから選択される少くとも1
つの単量体との熱可塑性エチレン共重合体を少くとも1
種含んでなるエチレン重合体マトリックス20〜100
部; b) (i)0 、1〜5重量%の無水物官能基のグ
ラフト化されたエチレン/プロピレン/ジエン共重合体
、(ii)0 、1〜5重量%の無水物官能基のグラフ
ト化された少くとも1つのポリオレフィン、又は(ii
i)これらの混合物、からなる種類から選択される少く
とも1種の共重合体10〜80部;及び C) ポリエチレン0〜80部、 を含んでなり、但し成分a)とC)の合計が少くとも8
0部である。
ポリエチレンが存在する場合、存在する成分a)の好適
な量は30〜40部であろう。
な量は30〜40部であろう。
難燃性を付与するために、d)存在する重合体成分10
0部当り75〜130部好ましくは90〜110部の水
酸化マグネシウム又はアルミナ・トリハイドレート、或
いは両者の混合物が添加される。
0部当り75〜130部好ましくは90〜110部の水
酸化マグネシウム又はアルミナ・トリハイドレート、或
いは両者の混合物が添加される。
他の具体例において、エチレンと少くとも1種の、炭素
数3〜Gのa、β−エチレン性不飽和カルボン酸例えば
メタクリル酸及びアクリル酸とのイオノマー共重合体少
くとも1種3〜20部を成分a)、b)及びd)と或い
はC)成分としてのポリエチレンを含有する成分a)、
b)及びd)と−緒に存在させてもよい。
数3〜Gのa、β−エチレン性不飽和カルボン酸例えば
メタクリル酸及びアクリル酸とのイオノマー共重合体少
くとも1種3〜20部を成分a)、b)及びd)と或い
はC)成分としてのポリエチレンを含有する成分a)、
b)及びd)と−緒に存在させてもよい。
上述の具体例のいずれかにおける他の随−意の特徴は、
エチレン/プロピレン又はエチレン/プロピレン/ジエ
ン共重合体の50部までの量の更なる存在である。
エチレン/プロピレン又はエチレン/プロピレン/ジエ
ン共重合体の50部までの量の更なる存在である。
他の具体例では、次の共重合体のいずれか1つ又はそれ
以上が存在しうる:エチレン/メタクリソ酸又はアクリ
ル酸の共重合体、無水物官能基のグラフト化されたエチ
レン/酢酸ビニルの共重合体、無水物官能基のグラフト
化されたエチレン及びアクリル又はメタクリル酸の飽和
脂肪族アルコールエステルの共重合体。
以上が存在しうる:エチレン/メタクリソ酸又はアクリ
ル酸の共重合体、無水物官能基のグラフト化されたエチ
レン/酢酸ビニルの共重合体、無水物官能基のグラフト
化されたエチレン及びアクリル又はメタクリル酸の飽和
脂肪族アルコールエステルの共重合体。
低温の脆さを減するために、無水物官能基のグラフト化
されたエチレン/プロピレン/ツエン共重合体又は無水
物官能基のグラフト化された少くとも1種のポリオレフ
ィン、或いは両者の混合物が添加される。
されたエチレン/プロピレン/ツエン共重合体又は無水
物官能基のグラフト化された少くとも1種のポリオレフ
ィン、或いは両者の混合物が添加される。
更に、エチレンと金属カチオンで中和された低級アルキ
ル(メト)アクリル酸とのイオノマー共重合体も耐低温
脆弱性を付与し且つこれらの重合体も使用できることが
発見された。
ル(メト)アクリル酸とのイオノマー共重合体も耐低温
脆弱性を付与し且つこれらの重合体も使用できることが
発見された。
エチレン/プロピレンのゴム状共重合体又はエチレン/
プロピレン/クエン共重合体を添加した時、組成物の伸
張性が高められることも発見された。
プロピレン/クエン共重合体を添加した時、組成物の伸
張性が高められることも発見された。
上記組成物は難燃性製品として或いは電線又はケーブル
の周囲の絶縁又は保護コーティングとして有用である。
の周囲の絶縁又は保護コーティングとして有用である。
本熱可里性エチレン共重合体マトーリックスは、その極
性のために水酸化マグネシウム又はアルミナ・ハイドレ
ートをより容易に許容し、そして組成物の押出し性を改
善することが発見された。エチレン共重合体は好ましく
はエチレン及び酢酸ビニルの共重合体であるが、この酢
酸ビニルの代りには多くの他の単量体が使用で終る。例
えばエチレンとアクリル又はメタクリル酸の飽和脂肪族
アルコールのエステルとの共重合体も使用できる。
性のために水酸化マグネシウム又はアルミナ・ハイドレ
ートをより容易に許容し、そして組成物の押出し性を改
善することが発見された。エチレン共重合体は好ましく
はエチレン及び酢酸ビニルの共重合体であるが、この酢
酸ビニルの代りには多くの他の単量体が使用で終る。例
えばエチレンとアクリル又はメタクリル酸の飽和脂肪族
アルコールのエステルとの共重合体も使用できる。
エチレンとアクリル酸及びメタ/−ル又はエタノールの
エステルとの共重合体は有利には9〜49重量%の共単
量体含有を有する。
エステルとの共重合体は有利には9〜49重量%の共単
量体含有を有する。
今回、好ましくはポリエチレンは1つの成分であるべき
であり、また好ましくは中密度(即ち密度9.40(A
STM D−1248、第■法))ポリエチレン又は
線状低密度ぼりエチレン(最大密度0.925)の使用
及び狭い分子量範囲のポリエチレンの使用は電線又はケ
ーブルの被覆において良好な機械的性質を与えるという
ことが発見された。そのようなポリエチレンは好適であ
る。
であり、また好ましくは中密度(即ち密度9.40(A
STM D−1248、第■法))ポリエチレン又は
線状低密度ぼりエチレン(最大密度0.925)の使用
及び狭い分子量範囲のポリエチレンの使用は電線又はケ
ーブルの被覆において良好な機械的性質を与えるという
ことが発見された。そのようなポリエチレンは好適であ
る。
成分b)のグラフト共重合体は、a、β−エチレン性不
飽和カルボン酸或いは無水物例えばマレイン酸、無水マ
レイン酸、7マル酸、イタコン酸、無水イタコン酸など
でグラフト化されていてよい。
飽和カルボン酸或いは無水物例えばマレイン酸、無水マ
レイン酸、7マル酸、イタコン酸、無水イタコン酸など
でグラフト化されていてよい。
無水マレイン酸はポリオレフィン重合体及びエチレン/
プロピレン/ツエン(EPDM)共11o体の双方に対
して好適なグラフト物質である。グラフト、即ち無水物
官能基の量は約0.1〜5重景%である。グラフト化共
重合体は良好な耐低温(例えば約−40℃又はそれ以下
、例えば−60’Cまでの)脆弱性を付与する。またそ
れは降伏伸張及び降伏及び破断引張り強度を増大させる
。ポリオレフィン重合体はポリエチレン或いはエチレン
と高級オレフィン(at〜Cm )例えばプロピレン及
1/又はブチレンとの共重合体であってよい。即ちそれ
らは結晶性及び弾性重合体の双方を含み、相互と一緒に
用いることができる。
プロピレン/ツエン(EPDM)共11o体の双方に対
して好適なグラフト物質である。グラフト、即ち無水物
官能基の量は約0.1〜5重景%である。グラフト化共
重合体は良好な耐低温(例えば約−40℃又はそれ以下
、例えば−60’Cまでの)脆弱性を付与する。またそ
れは降伏伸張及び降伏及び破断引張り強度を増大させる
。ポリオレフィン重合体はポリエチレン或いはエチレン
と高級オレフィン(at〜Cm )例えばプロピレン及
1/又はブチレンとの共重合体であってよい。即ちそれ
らは結晶性及び弾性重合体の双方を含み、相互と一緒に
用いることができる。
する、グラフト重合体中の無水物の濃度は熱プレスした
フィルムの赤外スペクトルで測定することができる。
フィルムの赤外スペクトルで測定することができる。
グラフト共重合体は、7レクスマン(F lexman
)の米国特許第4,026,067号或いはケイウッド
(Caywood)の米国特許第3,884,882号
及び第4,010,223号に記述されているように製
造することができる。グラフト共重合体のジエン成分は
非共役であり、そして1つの末端2重粘合と1つの内8
1S2重結合を有する炭素数が少くと66の線状脂肪族
ジエン及び炭素−炭素二重結合の1つ又は両方が炭素環
の一部をなす環式ジエンを含む。線状ツエンのうち1.
4−ヘキサジエンは特に好適である グラフFの生成に有用な環式ジエンの種類はアルキリデ
ンビシクロフルケン、アルケニルビシクロアルケン・、
ビシクロアルカジエン、及びアルケニルシクロアルケン
を含む。
)の米国特許第4,026,067号或いはケイウッド
(Caywood)の米国特許第3,884,882号
及び第4,010,223号に記述されているように製
造することができる。グラフト共重合体のジエン成分は
非共役であり、そして1つの末端2重粘合と1つの内8
1S2重結合を有する炭素数が少くと66の線状脂肪族
ジエン及び炭素−炭素二重結合の1つ又は両方が炭素環
の一部をなす環式ジエンを含む。線状ツエンのうち1.
4−ヘキサジエンは特に好適である グラフFの生成に有用な環式ジエンの種類はアルキリデ
ンビシクロフルケン、アルケニルビシクロアルケン・、
ビシクロアルカジエン、及びアルケニルシクロアルケン
を含む。
水酸化マグネシウム[Mg(OH)21及びアルミナ・
トリハイドレート(AN□0ユ・3H20)は組成物に
難燃性と発煙M延性を付与するために使用される。これ
らの材料は、マトリックス重合体(単数又は複数)との
親和性を付与するために表面処理されていてもよい。
トリハイドレート(AN□0ユ・3H20)は組成物に
難燃性と発煙M延性を付与するために使用される。これ
らの材料は、マトリックス重合体(単数又は複数)との
親和性を付与するために表面処理されていてもよい。
更にエチレン性イオノマー共重合体の存在は、低温にお
ける脆弱性を減するのに役立つことも発見された6本発
明の混合物の成分として使用されるイオノマー共重合体
は好ましくはエチレンと炭素数3〜6のa、β・エチレ
ン性不飽和カルボン陵との共重合体である。共重合体の
α−オレフィン含量は好ましくは共重合体に基づいて少
くとも70モル%である。カルボン酸基は共重合体分子
中にランダムに分布し、その10〜90%、好ましくは
40〜80%が共重合体のカルボン酸基に分布する金属
カチオンで中和されていてよい、金属カチオンはいずれ
かの金属に白米していてよいが、好ましくはZnSNa
、Mg又はCaである。該イオン性共重合体の製造に有
用なa、β−エチレン性不飽和カルボン酸の例はアクリ
ル酸、メタクリル酸、エタクリル酸、イタコン酸、マレ
イン酸、7マル酸、及びイタコン酸、マレイン酸及び7
マル酸の(ノエステルである。勿論他の単量体も共重合
体中に導入することができる。
ける脆弱性を減するのに役立つことも発見された6本発
明の混合物の成分として使用されるイオノマー共重合体
は好ましくはエチレンと炭素数3〜6のa、β・エチレ
ン性不飽和カルボン陵との共重合体である。共重合体の
α−オレフィン含量は好ましくは共重合体に基づいて少
くとも70モル%である。カルボン酸基は共重合体分子
中にランダムに分布し、その10〜90%、好ましくは
40〜80%が共重合体のカルボン酸基に分布する金属
カチオンで中和されていてよい、金属カチオンはいずれ
かの金属に白米していてよいが、好ましくはZnSNa
、Mg又はCaである。該イオン性共重合体の製造に有
用なa、β−エチレン性不飽和カルボン酸の例はアクリ
ル酸、メタクリル酸、エタクリル酸、イタコン酸、マレ
イン酸、7マル酸、及びイタコン酸、マレイン酸及び7
マル酸の(ノエステルである。勿論他の単量体も共重合
体中に導入することができる。
最後に、エチレン/プロピレン(E/P)共重合体又ハ
エケレン/プロピレン/ジエン(EPDM)共重合体を
添加する場合、組成物は良好な伸張性を有することが発
見された。EPDM:#IC重合体の例は前述したグラ
フト化されてない共重合体である。
エケレン/プロピレン/ジエン(EPDM)共重合体を
添加する場合、組成物は良好な伸張性を有することが発
見された。EPDM:#IC重合体の例は前述したグラ
フト化されてない共重合体である。
本発明の組成物には、所望の添加剤例えば酸化防止剤、
中和剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、顔料、滑剤、スリ
ップ(slip)剤、粘度調節剤などを添加することが
できる。
中和剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、顔料、滑剤、スリ
ップ(slip)剤、粘度調節剤などを添加することが
できる。
本発明の組成物の成分は通常の混合法例えばロール・ミ
ル、バンバリー混合機、単軸押出し機、2軸押出し磯な
どのいずれかを用いて混合することができる。この組成
物は常法例えば圧縮成形、押出しコーティング、射出成
形、カレンダリングなどのいずれかによって成形しうる
。
ル、バンバリー混合機、単軸押出し機、2軸押出し磯な
どのいずれかを用いて混合することができる。この組成
物は常法例えば圧縮成形、押出しコーティング、射出成
形、カレンダリングなどのいずれかによって成形しうる
。
犬−Jul
実施例を表の形で示す0表に記述する混合物は指示する
成分をバンバリー混合機又は20−ル・ミルで混合する
ことによって製造した。20−ル・ミルでの混練りは1
65℃の水蒸気で加熱された10.2emX20.3c
鶴の20−ル・ミルを用いて行なった。重合体成分のす
べてをミルに添加し、溶融し、そして混合した0次いで
難燃剤及び他の添加剤を添加した。混入が完了し且つミ
ル上にバンド(bind)が形成された時、成分を6回
にわたり切断と重ねを行なった。6回り一ル処理且つ再
バンド化した後、化合物をミルからシートとして剥離し
た。これらの試料の圧縮成形を20.3emX20.3
cmのステンレス鋼製の型で行なった。2つの7,6c
mX15,2ca+X002cmの空洞を含む底板は厚
さが1.9cmであり、無垢の上板は厚さが0,95c
mであった。この型をパセデナ(P agedena)
水圧機中で177℃まで加熱した。化合物の7.6cm
X15,2cmX0.23e+sのシートを予熱した型
の中に入れた。この待望のライナー(liner)とし
て71ノー :2−ト(F reeKote)33離型
剤を噴霧した2ミルの[カプトン(Kapton)Jポ
リイミドフィルムを使用した。封じた型をプレス中に置
き、接触圧に近いプレス板により10分間加熱処理した
1次いで圧力を1分間、プレスの圧力計からの読みとし
て10.2cLIのラムにおいて30,000ボンドの
力まで上昇させた。この圧力を瞬間的に取り除き、次い
で2分間30,000ボンド(133kN)の力に戻し
た。そして封じた型を加熱したプレスから取り出し、水
冷したプレス中に置いた。
成分をバンバリー混合機又は20−ル・ミルで混合する
ことによって製造した。20−ル・ミルでの混練りは1
65℃の水蒸気で加熱された10.2emX20.3c
鶴の20−ル・ミルを用いて行なった。重合体成分のす
べてをミルに添加し、溶融し、そして混合した0次いで
難燃剤及び他の添加剤を添加した。混入が完了し且つミ
ル上にバンド(bind)が形成された時、成分を6回
にわたり切断と重ねを行なった。6回り一ル処理且つ再
バンド化した後、化合物をミルからシートとして剥離し
た。これらの試料の圧縮成形を20.3emX20.3
cmのステンレス鋼製の型で行なった。2つの7,6c
mX15,2ca+X002cmの空洞を含む底板は厚
さが1.9cmであり、無垢の上板は厚さが0,95c
mであった。この型をパセデナ(P agedena)
水圧機中で177℃まで加熱した。化合物の7.6cm
X15,2cmX0.23e+sのシートを予熱した型
の中に入れた。この待望のライナー(liner)とし
て71ノー :2−ト(F reeKote)33離型
剤を噴霧した2ミルの[カプトン(Kapton)Jポ
リイミドフィルムを使用した。封じた型をプレス中に置
き、接触圧に近いプレス板により10分間加熱処理した
1次いで圧力を1分間、プレスの圧力計からの読みとし
て10.2cLIのラムにおいて30,000ボンドの
力まで上昇させた。この圧力を瞬間的に取り除き、次い
で2分間30,000ボンド(133kN)の力に戻し
た。そして封じた型を加熱したプレスから取り出し、水
冷したプレス中に置いた。
型が室温になった時、試料を型から取出した。
バンバリー混合機を用いる時には、冷却水を遮断して内
室を66〜71℃まで加熱した0重合体、次いで難燃剤
を添加した。冷却水を遮断したまま166〜177℃ま
で混合し、次いでスツイープ(sweep) L−た、
このスウイープ後に冷却水を通した。
室を66〜71℃まで加熱した0重合体、次いで難燃剤
を添加した。冷却水を遮断したまま166〜177℃ま
で混合し、次いでスツイープ(sweep) L−た、
このスウイープ後に冷却水を通した。
冷却水を通じつつ、330〜350”Fの温度に達する
まで混合を行ない、次いで内容物を室から取り出した。
まで混合を行ない、次いで内容物を室から取り出した。
内容物をミル上で切断し且つ折重ね、そして成形のため
にシートにした。このシートにした組成物を[マイラー
(Mylar)J又はアルミニウム・ホイルのシート間
でプレスした。177℃の成形温度を使用した。内容物
を10分間一定圧に維持した。内容物を全圧に1分Fw
i雑持し、圧力を瞬間的に除き、次いで迅速に再び圧力
をかけ、更に2分間この圧力を保った。次いでシートを
取出し、冷ベンチ・トップ(bench top)上
で急速に冷却した。
にシートにした。このシートにした組成物を[マイラー
(Mylar)J又はアルミニウム・ホイルのシート間
でプレスした。177℃の成形温度を使用した。内容物
を10分間一定圧に維持した。内容物を全圧に1分Fw
i雑持し、圧力を瞬間的に除き、次いで迅速に再び圧力
をかけ、更に2分間この圧力を保った。次いでシートを
取出し、冷ベンチ・トップ(bench top)上
で急速に冷却した。
表における各実施例及び対照例は100重量部のマトリ
ックス重合体からなる。このマトリックス重合体は指示
する如きエチレン共重合体20〜100部及びポリエチ
レン0〜80部からなる。
ックス重合体からなる。このマトリックス重合体は指示
する如きエチレン共重合体20〜100部及びポリエチ
レン0〜80部からなる。
上記樹脂成分100部当りの部として表示して種々の量
の他の成分を添加した。
の他の成分を添加した。
試験用の試料を上述した方法で圧縮成形し、そして下表
に概術する方法に従って試験を行なった。
に概術する方法に従って試験を行なった。
表の性質のデータに空白がある場合には、性質の値を決
定しなかった。
定しなかった。
降伏強度 ASTM D−638、[1−
412降伏伸張 ASTM D−638、
D−412引張り強度 ASTM D−63
8、D−412破断伸張 八STM D−
638低温脆弱性(LTB) ASTM D−7
46限界酸素係数(LOI)本 ^5T14 D−8
62本最6近い1%まで測定 粗J(ハ)λL E V A I VA2B重量%、Ml 3E V
A 2 VA18重量%、NI O,7E V
A 3 VA9,5重量%、Ml O,8EEA
アクリル酸エチル15重量%、m■0.5E/
nBA アクリル酸n−ブチル30重量%HDPE
1I3i密度ポリエチレングラフト共重合体I
EPDMゴムに無水マレイン酸(約1.7重量%)のグ ラフト、MI 約3 グラフト共重合体2 ポリエチレンに無水マレイン酸(
約0.4重量%)のグ 0う7 ト、 MI 約13 グラフト共重合体3 ポリエチレンに無水マレイン酸(
約1.0重量%)のグ ラフト、MI 約12 イオノマー1 エチレンと15重量%のメタクリル酸と
の共重合体、亜鉛で58% 中和、Ml 0.フ イオノマ−2エチレンと10重量%のアクリル酸イソブ
チル及び10重量%のメ アクリル酸との共重合体、Znで 74%中和、MI 1.0 EPDMI エチレンと30重量%のプロピレン及び
3.7%のへキサジエンとのタ ーポリマー、ムーニー粘度的44、 ASTM D−16467 EPDM2 EPDMIと同じ、但しムーニー粘度が
約60 メラミン樹脂 アメリカン・サイアナミド社(Amer
ican Cyanamid Co、)からの[サ
イレX’(Cyrez月963 酸化防止剤 チバ・〃イギー(Ciba G eig
y)からのイル〃ノックス(I rganox) 10
EVA=エチレン/酢酸ビニル共重合体MI=溶融指数 EEA=エチレン/アクリル酸エチル共重合体E /
n B A =エチレン/アクリル酸n−ブチル共重合
体 EPDMゴム=エチレン/プロピレン/1.4−ヘキサ
ノエン共重合体 実施例1及び対照例01〜C5($ 1表)は、EVA
、LLDPE、グラフト共重合体及びMg(OH)2が
存在する場合、この試料はこれらの成分のいずれかが欠
けている試料よりも優れたLOI(Mg(OH)* 1
25部において)を有することを示す。
412降伏伸張 ASTM D−638、
D−412引張り強度 ASTM D−63
8、D−412破断伸張 八STM D−
638低温脆弱性(LTB) ASTM D−7
46限界酸素係数(LOI)本 ^5T14 D−8
62本最6近い1%まで測定 粗J(ハ)λL E V A I VA2B重量%、Ml 3E V
A 2 VA18重量%、NI O,7E V
A 3 VA9,5重量%、Ml O,8EEA
アクリル酸エチル15重量%、m■0.5E/
nBA アクリル酸n−ブチル30重量%HDPE
1I3i密度ポリエチレングラフト共重合体I
EPDMゴムに無水マレイン酸(約1.7重量%)のグ ラフト、MI 約3 グラフト共重合体2 ポリエチレンに無水マレイン酸(
約0.4重量%)のグ 0う7 ト、 MI 約13 グラフト共重合体3 ポリエチレンに無水マレイン酸(
約1.0重量%)のグ ラフト、MI 約12 イオノマー1 エチレンと15重量%のメタクリル酸と
の共重合体、亜鉛で58% 中和、Ml 0.フ イオノマ−2エチレンと10重量%のアクリル酸イソブ
チル及び10重量%のメ アクリル酸との共重合体、Znで 74%中和、MI 1.0 EPDMI エチレンと30重量%のプロピレン及び
3.7%のへキサジエンとのタ ーポリマー、ムーニー粘度的44、 ASTM D−16467 EPDM2 EPDMIと同じ、但しムーニー粘度が
約60 メラミン樹脂 アメリカン・サイアナミド社(Amer
ican Cyanamid Co、)からの[サ
イレX’(Cyrez月963 酸化防止剤 チバ・〃イギー(Ciba G eig
y)からのイル〃ノックス(I rganox) 10
EVA=エチレン/酢酸ビニル共重合体MI=溶融指数 EEA=エチレン/アクリル酸エチル共重合体E /
n B A =エチレン/アクリル酸n−ブチル共重合
体 EPDMゴム=エチレン/プロピレン/1.4−ヘキサ
ノエン共重合体 実施例1及び対照例01〜C5($ 1表)は、EVA
、LLDPE、グラフト共重合体及びMg(OH)2が
存在する場合、この試料はこれらの成分のいずれかが欠
けている試料よりも優れたLOI(Mg(OH)* 1
25部において)を有することを示す。
第2表の実施例2及13で示されるようにMg(0■]
)2の高量では、ポリエチレンの不存在においてでさえ
予想されるLOIよりも良好なそれが得られた。LOI
値の前の文字りは「〜より小さい」を意味する。他の性
質は表で見られるように良好であった。
)2の高量では、ポリエチレンの不存在においてでさえ
予想されるLOIよりも良好なそれが得られた。LOI
値の前の文字りは「〜より小さい」を意味する。他の性
質は表で見られるように良好であった。
$3表の実施例4〜8は、28重量%のVAを含有する
EVAが18%又は9.5%にすぎないVAを含むEV
Aより優れていることを示す、酢酸ビニル含量のより高
いEVAは、低VAilの討応する試料と比べた時、一
般により高い破断伸張を有する組成物を与えた。しかし
低VA含量のEVAは依然として本発明の目的に対して
許容しうる性質を示す。
EVAが18%又は9.5%にすぎないVAを含むEV
Aより優れていることを示す、酢酸ビニル含量のより高
いEVAは、低VAilの討応する試料と比べた時、一
般により高い破断伸張を有する組成物を与えた。しかし
低VA含量のEVAは依然として本発明の目的に対して
許容しうる性質を示す。
第4表の実施例9〜12は、あるポリエチレンに基づく
グラフト共重合体の存在がエチレン/プロピレン/ジエ
ンゴムに基づくグラフ ) jlc重合体を、同一の全
グラフト共重合体で使用した試料と比較して明らかに改
良された破断伸張を示す。これらの好適な場合、ポリエ
チレンがMDPEよりむしろLLDPEの時に性質は更
に改善された。
グラフト共重合体の存在がエチレン/プロピレン/ジエ
ンゴムに基づくグラフ ) jlc重合体を、同一の全
グラフト共重合体で使用した試料と比較して明らかに改
良された破断伸張を示す。これらの好適な場合、ポリエ
チレンがMDPEよりむしろLLDPEの時に性質は更
に改善された。
第5表の実施例13〜16は、グラフト共重合体の一部
ヲエチレン/プロピレン/ジエンゴムで代替することの
利点を示す。実施例13は性質の優秀な均衡をすでに示
しているけれど、漸増的にグラフト共重合体をEPDM
ゴムで代替すると、引張り強度を維持しつつ依然改良さ
れた伸張がもたらされた。しかし低温性が僅かだけれど
悪くなった。しかしながら、高量のEPDMゴムを添加
した場合、グラフト共重合体を犠牲にしても(参照、実
施例C−6、C−7及びC−8)、低温性が補償された
。しかし実施例17は、グラフト共重合体10部におい
て、EPDMゴムの量を約10部に限定しても適当な低
温性を得ることができた。
ヲエチレン/プロピレン/ジエンゴムで代替することの
利点を示す。実施例13は性質の優秀な均衡をすでに示
しているけれど、漸増的にグラフト共重合体をEPDM
ゴムで代替すると、引張り強度を維持しつつ依然改良さ
れた伸張がもたらされた。しかし低温性が僅かだけれど
悪くなった。しかしながら、高量のEPDMゴムを添加
した場合、グラフト共重合体を犠牲にしても(参照、実
施例C−6、C−7及びC−8)、低温性が補償された
。しかし実施例17は、グラフト共重合体10部におい
て、EPDMゴムの量を約10部に限定しても適当な低
温性を得ることができた。
f56表の実施例18〜26は、EVA又はEEA、L
LDPE又はMDPE、グラフト共重合体、及び水酸化
マグネシウム又はアルミナ・トリハイドレート難燃剤の
組成物に関して本発明を更に例示する。すべての試料は
許容しうる範囲の性質を示した。
LDPE又はMDPE、グラフト共重合体、及び水酸化
マグネシウム又はアルミナ・トリハイドレート難燃剤の
組成物に関して本発明を更に例示する。すべての試料は
許容しうる範囲の性質を示した。
第7表の実施例27〜37は、EPDMゴムも包含する
組成物に関して本発明を更に例示する。
組成物に関して本発明を更に例示する。
第8表の実施例38〜44及V第9表の実施例45〜5
1は、少量のイオノマー共重合体の存在する以外それぞ
れ第7及び6表の実施例と同様であった。実施例45〜
51はイオノマー共重合体を漸増量で添加することの効
果を示す。これらの実施例から、イオノマー共重合体の
存在は改良された低温性及び引張り強度を示す傾向にあ
ることが明白である。
1は、少量のイオノマー共重合体の存在する以外それぞ
れ第7及び6表の実施例と同様であった。実施例45〜
51はイオノマー共重合体を漸増量で添加することの効
果を示す。これらの実施例から、イオノマー共重合体の
存在は改良された低温性及び引張り強度を示す傾向にあ
ることが明白である。
第10表の対照例C−9〜C−12は、グラフト共重合
体を組成物に含有させないと、伸張性が非常に減ぜられ
ることを示す。EPDMゴムが存在する場合(対照例C
−11及びG−12)、伸張はいくらか改善されるが、
低温性は改善されなかった。
体を組成物に含有させないと、伸張性が非常に減ぜられ
ることを示す。EPDMゴムが存在する場合(対照例C
−11及びG−12)、伸張はいくらか改善されるが、
低温性は改善されなかった。
第11表の対照例C−13〜C−17及び第1表のC−
4とC−5は、エチレン共重合体の不存在下には性質の
均衡が最大にならないということを示す。(実施例C−
13〜C−17において、共重合体子ポリエチレンの量
は100部以下であった。
4とC−5は、エチレン共重合体の不存在下には性質の
均衡が最大にならないということを示す。(実施例C−
13〜C−17において、共重合体子ポリエチレンの量
は100部以下であった。
他の成分の量は規準化しなかった。)
表は以下の通りである。
=2 瞑 S 跳 偏置 1 1 礎−〜
− gK 国 \ ぺ Σ 2 石〜 ロ ト x> 0
0− の 啼 co 〜
−〜安 石 e 覆 け 偏置 I I
賑0つ Zl (5(:l () O−@ のoト +IPco 曽−一一一 ;Σ 贈 援 喀 湛 エ 111!!0
に =1 。 。 。
− gK 国 \ ぺ Σ 2 石〜 ロ ト x> 0
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−〜安 石 e 覆 け 偏置 I I
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に =1 。 。 。
啼 co ! −−〜−へ
−−−寸
啼〜〇−
一 −〜 −00
¥
石 Σ ゛ 贈 警 跳 滌激 1 1
礎−へ 国 口 − Σ \ \ 口 Σ 綴
i m−啼 曽 の ロ ト 〇−■
CO■ ■ −;ズ 緋 1s@
壕=11 :l ’ 6 06 6− ! ロ − −m−:l g
0 Cs () 閃ト −
四 −− 一 へ −へ co e 0 C’Jω
dr−■ −−ω −ロ 〜 0寸 ロ − Co CIJf) tn 0
(n−−Φ cf5
[F] 曽 曽 〜韮 l:1.1=
Σ 瞑 覆 瞑 語 I I I
醗Δ シ。
礎−へ 国 口 − Σ \ \ 口 Σ 綴
i m−啼 曽 の ロ ト 〇−■
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−へ マ
呵 0 000 0 N
豐 CO曽 −−−
約
す
−〜
(PK 国 (5) −ズ − ペ ペ
Σ \ Σ第 実施例: 旺 往 徨
肥 η。
Σ \ Σ第 実施例: 旺 往 徨
肥 η。
EVAI 40
30 40 40EEA
40LLDPE
6G 60
70 60 60グラフト共重合体
1 15 20 10 20
30グフ7ト共重合体2 10
1015 15 10EPDMI
15 10 20 15
t。
30 40 40EEA
40LLDPE
6G 60
70 60 60グラフト共重合体
1 15 20 10 20
30グフ7ト共重合体2 10
1015 15 10EPDMI
15 10 20 15
t。
Mg(OH)2. 135 135 145
150 150酸化防止剤 1
111112.15 保持% 93 90
93 94破断伸張%
552 435 599 482
418保持% 94 77
89 85−45℃ 1282
車 一60℃ 10 8 9
10限界O7指数 30
L28 29 29 30本 脆弱
性は機械の故障のために正確に記録されなかった。
150 150酸化防止剤 1
111112.15 保持% 93 90
93 94破断伸張%
552 435 599 482
418保持% 94 77
89 85−45℃ 1282
車 一60℃ 10 8 9
10限界O7指数 30
L28 29 29 30本 脆弱
性は機械の故障のために正確に記録されなかった。
寡車グー77ト共重合体2をMI3のエチレン/メタク
リル酸共重合体で代替し!援 礁 鋏 褒
坦 旺30 40 4
0 40 3G 4015
11 1979 1403 1700
1646 165B12.42 1
3.65 9.6フ 11.72
11.35 11.43車01051
フ 31 L28 L28 L
28 L28 L28;時、良好な結
果が得られた。
リル酸共重合体で代替し!援 礁 鋏 褒
坦 旺30 40 4
0 40 3G 4015
11 1979 1403 1700
1646 165B12.42 1
3.65 9.6フ 11.72
11.35 11.43車01051
フ 31 L28 L28 L
28 L28 L28;時、良好な結
果が得られた。
−〜 円
−〜 〜
−〜
!K に) 国 Σ −べ べ ! マ Σ Σ
避 ター 〜 7 石 1:1.1= Σ 繻 覆 ζ 層
= 1151 の ; 〜 8 冨1000 (h 1 1 ′!2啼口N
− 菰 ! −1べ 国 株 次 Σ −六 (Σ −2λ
1’−11 ・ χ ! 八 ヤ々 イ コ
避 ター 〜 7 石 1:1.1= Σ 繻 覆 ζ 層
= 1151 の ; 〜 8 冨1000 (h 1 1 ′!2啼口N
− 菰 ! −1べ 国 株 次 Σ −六 (Σ −2λ
1’−11 ・ χ ! 八 ヤ々 イ コ
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1、a)エチレンと、酢酸ビニル、メタクリル酸のエス
テルまたはアクリル酸のエステルから選択される少くと
も1つの単量体との熱可塑性エチレン共重合体を少くと
も1種含んでなるエチレン重合体マトリックス20〜1
00部; b)(i)0.1〜5重量%の無水物官能基のグラフト
化されたエチレン/プロピレン/ジエン共重合体、 (ii)0.1〜5重量%の無水物官能基のグラフト化
された少くとも1つのポリオレフイン、 又は(iii)これらの混合物、からなる種類から選択
される少くとも1種の共重合体10〜80部;及び c)ポリエチレン0〜80部、 を含んでなり、但し成分a)とc)の合計が少くとも8
0部である熱可塑性エチレン重合体組成物。 2、a)エチレンと、酢酸ビニル、メタクリル酸のエス
テルまたはアクリル酸のエステルから選択される少くと
も1つの単量体との熱可塑性エチレン共重合体を少くと
も1種含んでなるエチレン重合体マトリックス20〜1
00部; b)(i)0.1〜5重量%の無水物官能基のグラフト
化されたエチレン/プロピレン/ジエン共重合体、(i
i)0.1〜5重量%の無水物官能基のグラフト化され
た少くとも1つのポリオレフイン、又は(iii)これ
らの混合物、からなる種類から選択される少くとも1種
の共重合体10〜80部;c)ポリエチレン0〜80部
; d)水酸化マグネシウム又はアルミニウムトリハイドレ
ート、或いはこれらの混合物の、存在する重合体成分1
00部当り75〜130部、を含んでなり、但し成分a
)とc)の合計が少くとも80部である熱可塑性エチレ
ン重合体組成物。 3、ポリエチレンが中密度ポリエチレン及び/又は線状
低密度ポリエチレンである特許請求の範囲第1又は2項
記載の組成物。 4、エチレンと、金属カチオンで部分的に中和された炭
素数3〜6の少くとも1つのα,β−エチレン性不飽和
カルボン酸のイオノマー共重合体少くとも1種3〜20
部を更に含有する特許請求の範囲第1、2又は3項記載
の組成物。 5、エチレン/プロピレン共重合体又はエチレン/プロ
ピレン/ジエン共重合体を更に50部まで含有する特許
請求の範囲第1ないし4項のいずれかに記載の組成物。 6、a)に定義した共重合体がエチレン/酢酸ビニル共
重合体である特許請求の範囲第1ないし5項のいずれか
に記載の組成物。 7、エチレンとアクリル酸又はメタクリル酸のいずれか
との共重合体、無水物官能基のグラフト化されたエチレ
ン/酢酸ビニルの共重合体、及び無水物官能基のグラフ
ト化されたエチレンとアクリル又はメタクリル酸の飽和
脂肪族アルコールのエステルとの共重合体、からなる種
類から選択される共重合体10〜40部を更に含有する
特許請求の範囲第1ないし6項のいずれかに記載の組成
物。
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
US07/093,561 US4839412A (en) | 1986-11-25 | 1987-09-01 | Ethylene copolymer compositions |
US093561 | 1987-09-01 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH01121345A true JPH01121345A (ja) | 1989-05-15 |
Family
ID=22239620
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP29540887A Pending JPH01121345A (ja) | 1987-09-01 | 1987-11-25 | 熱可塑性エチレン重合体組成物 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH01121345A (ja) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS63142048A (ja) * | 1986-11-25 | 1988-06-14 | イー・アイ・デユポン・デ・ニモアス・アンド・カンパニー | 熱可塑性エチレン重合体組成物 |
JP2014024910A (ja) * | 2012-07-25 | 2014-02-06 | Hitachi Metals Ltd | ハロゲンフリー難燃性樹脂組成物、絶縁電線及びケーブル |
Citations (8)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS5316781A (en) * | 1977-08-01 | 1978-02-16 | Mitsubishi Petrochem Co Ltd | Preparaion of resin laminate |
JPS5490346A (en) * | 1977-12-28 | 1979-07-18 | Sumitomo Chem Co Ltd | Adhering resin composition |
JPS5513718A (en) * | 1978-07-14 | 1980-01-30 | Asahi Chem Ind Co Ltd | Novel resin composition |
JPS55112248A (en) * | 1979-02-22 | 1980-08-29 | Furukawa Electric Co Ltd:The | Polyolefinic resin composition highly filled with inorganic material |
JPS5971350A (ja) * | 1982-10-18 | 1984-04-23 | Nippon Telegr & Teleph Corp <Ntt> | 変性エチレン共重合体組成物及びその製造方法 |
JPS59159843A (ja) * | 1983-02-28 | 1984-09-10 | Sumitomo Chem Co Ltd | 接着性ポリオレフイン系樹脂組成物 |
JPS59159841A (ja) * | 1983-02-28 | 1984-09-10 | Sumitomo Chem Co Ltd | 接着性ポリエチレン系樹脂組成物 |
JPS63142048A (ja) * | 1986-11-25 | 1988-06-14 | イー・アイ・デユポン・デ・ニモアス・アンド・カンパニー | 熱可塑性エチレン重合体組成物 |
-
1987
- 1987-11-25 JP JP29540887A patent/JPH01121345A/ja active Pending
Patent Citations (8)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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JPS5316781A (en) * | 1977-08-01 | 1978-02-16 | Mitsubishi Petrochem Co Ltd | Preparaion of resin laminate |
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JPS59159841A (ja) * | 1983-02-28 | 1984-09-10 | Sumitomo Chem Co Ltd | 接着性ポリエチレン系樹脂組成物 |
JPS63142048A (ja) * | 1986-11-25 | 1988-06-14 | イー・アイ・デユポン・デ・ニモアス・アンド・カンパニー | 熱可塑性エチレン重合体組成物 |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
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JP2014024910A (ja) * | 2012-07-25 | 2014-02-06 | Hitachi Metals Ltd | ハロゲンフリー難燃性樹脂組成物、絶縁電線及びケーブル |
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