JP7764367B2 - 全固体電池 - Google Patents

全固体電池

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Description

本開示は、全固体電池に関する。
従来、特開平１１－１４４７６１号公報は、正極及び負極がセパレータを介して対向配置されており、これを正極缶及び負極缶によって構成された電池ケース内に収容し、正極缶及び負極缶がガスケットを介してカシメられたリチウムイオン２次電池を開示している（特許文献１）。リチウムイオン２次電池は、正極と正極缶との間及び負極と負極缶との間に導電体で被覆された弾性体が配置されている。これにより、リチウムイオン２次電池は、正極と正極缶及び負極と負極缶との接触面積を十分に確保でき、正極缶と負極缶とをカシメる際の応力を緩和して正極及び負極の割れを防止できる。
特開２００３－１５１５１１号公報は、正極缶と負極缶、および、両缶に収容される正極材、負極材及びセパレータを含み、正極缶の周縁と負極缶の周縁との間にガスケットを配置した扁平形非水電解質電池を開示している（特許文献２）。扁平形非水電解質電池は、正極缶の底壁の周縁にガスケットと接当する封止壁を設け、封止壁より径方向内側に設けた凹部に正極材を収容している。これにより、扁平形非水電解質電池は、高温環境下において、凹部の底壁を膨張変形させることにより、その影響が封止壁に及ぶのを防止している。また、負極缶の上壁側に設けた収容部の内法直径寸法Ｄ１と凹部の内法直径寸法Ｄ２との比を、Ｄ２／Ｄ１＝１．０１～１．２に設定することにより、組み立て工程で正極材の周縁が凹部の開口縁に乗りあがり、破損することを防止している。
特開平１１－１４４７６１号公報 特開２００３－１５１５１１号公報
しかしながら、特許文献１のリチウムイオン２次電池は、導電体で表面が被覆された弾性体を用いている。すなわち、弾性体の周囲にのみ電気伝導性を有する導電体が配されている。したがって、特許文献１の弾性体は、電気伝導性を阻害する抵抗成分となるため、電池の内部抵抗を高めてしまう。
特許文献２の扁平形非水電解質電池は、正極缶の底壁の封止壁より径方向内側に凹部を設けることにより、封止性を向上させている。しかしながら、特許文献２の扁平形非水電解質電池は、全固体電池ではなく、正極層と固体電解質層と負極層とを積層した発電要素を電池内に収容することを想定していない。したがって、正極缶と封口缶とをカシメる際に生じる押圧力に対する緩和材は設けられておらず、仮に発電要素を電池内に収容する場合には、発電要素に割れ等の破損が生じるおそれがある。
そこで、本開示は、外装缶及び発電要素の電気的接触、並びに、封口缶及び発電要素の電気的接触のいずれか一方を十分に確保でき、正極層又は負極層の破損を防止することができる全固体電池を提供することを課題とする。
上記課題を解決するために、本開示は次のように構成した。すなわち、本開示に係る全固体電池は、外方に窪む凹部を含む底部及び筒状側壁部を有する外装缶を備えてよい。全固体電池は、平面部及び周壁部を有し、外装缶の開口を覆う封口缶を備えてよい。全固体電池は、外装缶の凹部の内底面と前記封口缶の平面部との間に配置され、正極層と負極層と正極層及び負極層の間に配置される固体電解質層とを有する発電要素を備えてよい。全固体電池は、外装缶の筒状側壁部と前記封口缶の周壁部との間でカシメられるガスケットを備えてよい。全固体電池は、凹部の内底面及び発電要素の間に配置される第１の復元性導電シート、並びに、封口缶の平面部及び発電要素の間に配置される第２の復元性導電シートの少なくともいずれか一方を備えてよい。
本開示に係る全固体電池によれば、外装缶及び発電要素の電気的接触、並びに、封口缶及び発電要素の電気的接触のいずれか一方を十分に確保でき、正極層又は負極層の破損を防止することができる。
図１は、本実施形態に係る全固体電池の構造を示す断面図である。 図２は、図１に示す全固体電池の製造工程を示す断面図である。 図３は、図１に示す全固体電池の製造工程を示す断面図である。 図４は、図１に示す全固体電池の製造工程を示す断面図である。 図５は、変形例に係る全固体電池の構造を示す断面図である。
本実施形態に係る全固体電池は、外方に窪む凹部を含む底部及び筒状側壁部を有する外装缶を備えてよい。全固体電池は、平面部及び周壁部を有し、外装缶の開口を覆う封口缶を備えてよい。全固体電池は、外装缶の凹部の内底面と前記封口缶の平面部との間に配置され、正極層と負極層と正極層及び負極層の間に配置される固体電解質層とを有する発電要素を備えてよい。全固体電池は、外装缶の筒状側壁部と前記封口缶の周壁部との間でカシメられるガスケットを備えてよい。全固体電池は、発電要素と凹部の内底面及び封口缶の平面部の少なくとも一方との間に配置される第１の復元性導電シートを備えてよい。
第１の復元性導電シートは、その復元性によって、外装缶及び発電要素の導通、並びに、封口缶及び発電要素の導通のいずれか一方を良好に維持させ続けることができるとともに、緩衝材として作用することから、外装缶と封口缶とをカシメる際に生じる押圧力を緩和して正極層又は負極層の破損を防止することができる。さらに、第１の復元性導電シートが凹部の内底面と発電要素との間に配置された場合、凹部内に位置決めされるため、外装缶と封口缶とをカシメる際に第１の復元性導電シートが位置ずれして外装缶の底部とガスケットとの間に挟み込まれるのを防止することができる。その結果、全固体電池における封止性の低下を抑制することができる。
第１の復元性導電シートは、凹部の内底面と発電要素との間に配置されてよい。凹部の深さは、第１の復元性導電シートの厚みよりも大きくてよい。すなわち、第１の復元性導電シートは、凹部の深さよりも小さい厚みを有する。これにより、外装缶と封口缶とをカシメる際に、第１の復元性導電シートが外装缶の底部とガスケットとの間に挟み込まれるのをより適切に防止することができる。
第１の復元性導電シートは、凹部の内底面と前記発電要素との間に配置されてよい。全固体電池はさらに、封口缶の平面部と前記発電要素との間に配置される第２の復元性導電シートを備えてよい。これにより、外装缶及び発電要素の導通、並びに、封口缶及び発電要素の導通を良好に維持させ続けることができるとともに、緩衝材として作用することから、外装缶と封口缶とをカシメる際に生じる押圧力を緩和して正極層及び負極層の破損を防止することができる。さらに、第１の復元性導電シートは、凹部の内底面と発電要素との間に配置されているため、外装缶と封口缶とをカシメる際に、第１の復元性導電シートが位置ずれして外装缶の底部とガスケットとの間に挟み込まれるのを防止することができる。その結果、全固体電池における封止性の低下を抑制することができる。
凹部の深さは、凹部の内底面から固体電解質層の外周面の上端までの高さよりも小さくてよい。これにより、外装缶の底部と負極層とが接触して短絡するのを防止することができる。
第１及び第２の復元性導電シートは、黒鉛シートであってよい。
以下、本開示の実施形態について、図１～４を用いて具体的に説明する。まず、図１に示すように、全固体電池１は、外装缶２と、封口缶３と、発電要素４と、外装缶２と発電要素４との間に配置された復元性導電シート５と、封口缶３と発電要素４との間に配置された復元性導電シート５と、ガスケット６から構成されている。なお、本実施形態では、全固体電池１は、扁平形電池である。
外装缶２は、円形状の底部２１と、底部２１の外周から連続して形成される円筒状の筒状側壁部２２とを備える。筒状側壁部２２は、縦断面視で、底部２１に対して略垂直に延びるように設けられている。外装缶２は、ステンレスなどの金属材料によって形成されている。
外装缶２の底部２１は、凹部２１１を有している。凹部２１１は、外装缶２と一体的にプレス加工によって形成される。凹部２１１は、軸方向において、底部２１よりも全固体電池１の外方（図示の下方）に向けて窪んでいる。凹部２１１は、復元性導電シート５を収容している。凹部２１１は、深さｄを有する。凹部２１１の深さｄは、図１に示すように、底部２１の内面から凹部２１１の内底面までの深さである。凹部２１１の深さｄ及び内径ｄ１については、後で詳しく説明する。
封口缶３は、円形状の平面部３１と、平面部３１の外周から連続して形成される円筒状の周壁部３２とを備える。封口缶３の開口は、外装缶２の開口と対向している。封口缶３は、ステンレスなどの金属材料によって形成されている。
外装缶２と封口缶３とは、発電要素４と復元性導電シート５とを内部空間に収容したのち、外装缶２の筒状側壁部２２と封口缶３の周壁部３２との間にガスケット６を介してカシメられる。具体的には、外装缶２と封口缶３とは、外装缶２と封口缶３の互いの開口を対向させ、外装缶２の筒状側壁部２２の内側に封口缶３の周壁部３２を挿入したのち、筒状側壁部２２と周壁部３２との間にガスケット６を介してカシメられる。これにより、外装缶２と封口缶３によって形成された内部空間は、密閉状態となる。なお、外装缶２、封口缶３及びガスケット６の構成は、その素材、形状等は特に限定されるものではない。
発電要素４は、正極層４１と負極層４２と固体電解質層４３とを含んでいる。固体電解質層４３は、正極層４１と負極層４２との間に配置されている。発電要素４は、外装缶２の底部２１側（図示の下方）から正極層４１、固体電解質層４３、負極層４２の順で積層されている。発電要素４は、円柱形状に形成されている。発電要素４は、外装缶２の凹部２１１の内底面に復元性導電シート５を介して配置されている。よって、外装缶２は、正極缶として機能する。また、発電要素４は、封口缶３の平面部３１の内面に復元性導電シート５を介して接している。よって、封口缶３は、負極缶として機能する。なお、発電要素４は、円柱形状に限られず、直方体形状や多角柱形状等、全固体電池１の形状に応じて、種々変更することができる。
正極層４１は、リチウムイオン二次電池に用いられる正極活物質として、平均粒径３μｍのＬｉＮｉ０．６Ｃｏ０．２Ｍｎ０．２Ｏ２と、硫化物固体電解質（Ｌｉ６ＰＳ５Ｃｌ）と、導電助剤であるカーボンナノチューブとを質量比で５５：４０：５の割合で含有した１８０ｍｇの正極合剤を直径１０ｍｍの金型に入れて円柱形状に成形した正極ペレットである。なお、正極層４１は、発電要素４の正極層として機能することができれば、特に限定されるものではなく、例えば、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム、リチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物、オリビン型複合酸化物等であってもよく、これらを適宜混合したものであってもよい。また、正極層４１のサイズや形状は、円柱形状に限定されるものではなく、全固体電池１のサイズや形状に応じて種々変更可能である。
負極層４２は、リチウムイオン二次電池に用いられる負極活物質として、ＬＴＯ（Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２、チタン酸リチウム）と、硫化物固体電解質（Ｌｉ６ＰＳ５Ｃｌ）と、カーボンナノチューブとを重量比で５０：４５：５の割合で含有した３００ｍｇの負極合剤を円柱形状に成形した負極ペレットである。なお、負極層４２は、発電要素４の負極層として機能することができれば、特に限定されるものではなく、例えば、金属リチウム、リチウム合金、黒鉛、低結晶カーボンなどの炭素材料や、ＳｉＯ、ＬＴＯ（Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２、チタン酸リチウム）等であってもよく、これらを適宜混合したものであってもよい。また、負極層４２のサイズや形状は、円柱形状に限定されるものではなく、全固体電池１のサイズや形状に応じて種々変更可能である。
固体電解質層４３は、６０ｍｇの硫化物固体電解質（Ｌｉ６ＰＳ５Ｃｌ）を円柱形状に成形したものである。なお、固体電解質層４３は、特に限定はされないが、イオン伝導性の点から他のアルジロダイト型などの硫黄系固体電解質であってもよい。硫黄系固体電解質を用いる場合には、正極活物質との反応を防ぐために、正極活物質の表面をニオブ酸化物（ＬｉＮｂＯ３など）で被覆することが好ましい。また、固体電解質層４３は、水素化物系固体電解質や酸化物系固体電解質等であってもよい。また、固体電解質層４３のサイズや形状は、円柱形状に限定されるものではなく、全固体電池１のサイズや形状に応じて種々変更可能である。
復元性導電シート５は、導電性を有し、圧縮して厚みを小さくした場合に、形状を復元しようとして一定の反発力を生じる材料で構成されたシートである。復元性導電シート５を構成するシートは、弾性を有し、カーボンブラックや金属粉末とゴムとを均一に混合することにより導電性を持たせた導電ゴムなど弾性変形する材料のほか、例えば、黒鉛シートのように、圧縮を止めた際に形状が完全には戻らず、所定の復元率で厚みが一部復元されるような材料も好ましく用いられる。復元性導電シート５は、外装缶２の凹部２１１及び発電要素４の正極層４１の間、並びに、封口缶３の平面部３１及び発電要素４の負極層４２の間のそれぞれに配置されている。すなわち、発電要素４の上面及び下面の両方に復元性導電シート５が配置される。復元性導電シート５の平面視形状は、全固体電池１の内部空間の平面視形状と略相似形状に形成されている。そのため、復元性導電シート５は、平面視略円形状に形成されている。外装缶２側の復元性導電シート５の上面の面積は、発電要素４の正極層４１の下面の面積と同じであってもよく、或いは、発電要素４の正極層４１の下面の面積と多少差が生じていてもよい。また、封口缶３側の復元性導電シート５の下面の面積は、発電要素４の負極層４２の上面の面積と同じであってもよく、或いは、発電要素４の負極層４２の上面の面積と多少差が生じていてもよい。なお、外装缶２側の復元性導電シート５の上面は、正極層４１の下面を覆っていることが好ましく、また、封口缶３側の復元性導電シート５の下面は、負極層４２の上面を覆っていることが好ましい。復元性導電シート５は、電池組み立て時のカシメにより、発電要素４と共に押圧され、復元性導電シート５は厚み方向（図１の上下方向）に圧縮された状態で電池の組み立てが完了し、集電シートとして機能する。組み立てられた全固体電池１を充放電すると、発電要素４が膨張及び収縮を繰り返すが、復元性導電シート５は圧縮された状態で維持されるため、反発力により発電要素４を押圧し続けることにより、外装缶２及び発電要素４の導通、並びに、封口缶３及び発電要素４の導通を良好に維持し続けることができる。また、外装缶２の凹部２１１と発電要素４の正極層４１との間に復元性導電シート５が配置されることにより、外装缶２と封口缶３とをカシメる際に、復元性導電シート５が位置ずれして外装缶２の底部２１とガスケット６との間に挟み込まれるおそれがなく、これによる封止性の低下を抑制することができる。また、正極層４１と凹部２１１の内底面の周縁部との接触を防ぐことができ、正極層４１の破損を防止することができる。
なお、復元性導電シート５は、平面視略円形状に限られず、楕円形状、平面視略多角形状等、全固体電池１の平面視形状に応じて種々変更することができる。また、復元性導電シート５は、発電要素４と、外装缶２の凹部２１１の内底面及び封口缶３の平面部３１の両方との間に配置されていなくてもよく、発電要素４と外装缶２の凹部２１１の内底面との間にのみ、または、発電要素４と封口缶３の平面部３１との間にのみ配置されてもよく、反発力により発電要素４を押圧し続け、外装缶２及び発電要素４の導通、並びに、封口缶３及び発電要素４の導通のいずれか一方を良好に維持し続けることができる。一方、封口缶３の平面部３１の周縁部は、カシメの際に力を受けて変形しやすいことから、少なくとも封口缶３の平面部３１の側に復元性導電シート５を配置すれば、これが緩衝材として作用し、負極層４２の破損を防止することができる。
復元性導電シート５は、上記のように、黒鉛シートであってもよい。黒鉛シートは、膨張黒鉛を圧延して形成され、より具体的には、以下のように製造される。まず、天然黒鉛に酸処理を施した酸処理黒鉛の粒子を加熱する。そうすると、酸処理黒鉛は、その層間にある酸が気化して発泡することによって膨張する。この膨張化した黒鉛（膨張黒鉛）をフェルト状に成型し、さらに、ロール圧延機を用いて圧延することによりシート体を形成する。黒鉛シートは、この膨張黒鉛のシート体を円形状にくり抜くことにより製造される。上述の通り、膨張黒鉛は、酸が気化して酸処理黒鉛が発泡することによって形成される。そのため、黒鉛シートは、多孔質シートに形成されている。したがって、黒鉛シートは、黒鉛自体がもつ導電性とともに、多孔質による優れた可撓性及び復元性をも有する。これにより、黒鉛シートは、集電体と機能し、且つ、充放電時に膨張及び収縮する発電要素４の損傷及び導通性の低下を抑制することができる。なお、黒鉛シートの製造方法はこれに限られず、どのような方法で黒鉛シートを製造してもよい。また、復元性導電シート５は、黒鉛シートに限られず、導電性テープによって構成されてもよい。
ここで、凹部２１１の深さｄ及び内径ｄ１について、詳述する。図１に示すように、凹部２１１の深さｄは、復元性導電シート５の厚みｔよりも大きい。また、凹部２１１の内径は、復元性導電シート５の外径よりも大きい。すなわち、復元性導電シート５の全体は、凹部２１１の内部空間に収容されている。これにより、外装缶２と封口缶３とをカシメる際に、外装缶２の底部２１とガスケット６との間に復元性導電シート５を挟み込みことを防止することができる。その結果、復元性導電シート５の集電効率を向上させることができる。
復元性導電シート５の厚みｔを厚くし過ぎると全固体電池１の内部空間に占める発電要素４の割合が小さくなるため電池容量が小さくなってしまう。そのため、凹部２１１の深さｄと復元性導電シート５との比率Ａ（ｔ／ｄ）は、１．０未満とするのがよく、好ましくは０．９以下とするのがよく、より好ましくは、０．８以下とするのがよい。一方、復元性導電シート５を薄くし過ぎると、発電要素４が膨張及び収縮する際の損傷防止及び導通性低下の防止という効果が低下する。そのため、凹部２１１の深さｄと復元性導電シート５との比率Ａ（ｔ／ｄ）は、０．５以上とするのがよく、好ましくは０．６以上とするのがよく、より好ましくは０．７以上するのがよい。
より具体的に、復元性導電シート５が黒鉛シートである場合、復元性導電シート５（黒鉛シート）の厚みｔは、全固体電池１の内部空間に占める発電要素４の割合の向上、すなわち、発電要素４の電池容量の向上、並びに、発電要素４が膨張及び収縮する際の損傷防止及び導通性低下の防止という観点からすれば、０．０５ｍｍ以上が好ましく、より好ましくは０．０７ｍｍ以上とするのがよく、０．５ｍｍ以下が好ましく、より好ましくは０．２ｍｍ以下とするのがよい。なお、復元性導電シート５（黒鉛シート）の厚みｔは、黒鉛シートに限られるものではなく、導電性テープなど他の素材によって形成された復元性導電シート５においても適用可能である。
また、復元性導電シート５（黒鉛シート）のみかけ密度は、０．３ｇ／ｃｍ３以上が好ましく、より好ましくは０．７ｇ／ｃｍ３以上であり、１．５ｇ／ｃｍ３以下が好ましく、より好ましくは１．３ｇ／ｃｍ３以下とするのがよい。みかけ密度が低すぎると復元性導電シート５（黒鉛シート）が破損しやすくなり、みかけ密度が高すぎると可撓性が低下するためである。なお、復元性導電シート５（黒鉛シート）のみかけ密度は、黒鉛シートに限られるものではなく、導電性テープなど他の素材によって形成された復元性導電シート５においても適用可能である。
さらに、復元性導電シート５（黒鉛シート）の復元率は、７％以上とするのがよい。このような適度な復元性を復元性導電シート５（黒鉛シート）が有することにより、復元性導電シート５（黒鉛シート）が適度に発電要素４を押圧する。これにより、外装缶２の凹部２１１の内底面と発電要素４との導通を良好に維持することができ、封口缶３の平面部３１の内面と発電要素４での導通を良好に維持することができる。復元率は、導通を良好に維持するという観点から、１０％以上とするのがより好ましい。一方、外装缶２と封口缶３とをカシメる際に生じる発電要素４に対する押圧力を緩和する観点から、復元率は、８０％以下とするのが好ましく、５０％以下とするのがより好ましく、３０％以下とするのが特に好ましい。なお、復元率とは、復元性導電シート５（黒鉛シート）の厚みをｔとし、復元性導電シート５（黒鉛シート）を所定の押圧力で圧縮したときの厚みをｔ１とし、押圧力を除いたときの復元性導電シート５（黒鉛シート）の厚みをｔ２としたときに、以下の式により表されるものをいう。また、復元性導電シート５（黒鉛シート）の復元率が一定以上である場合に復元性を有するものとする。
（ｔ２－ｔ１）／（ｔ－ｔ１）×１００（％）
復元率は、日本産業規格ＪＩＳ Ｒ３４５３ ２００１（ジョイントシート）に記載された方法で測定することができる。なお、復元性導電シート５（黒鉛シート）の復元率は、黒鉛シートに限られるものではなく、導電性テープなど他の素材によって形成された復元性導電シート５においても適用可能である。
したがって、復元性導電シート５（黒鉛シート）のみかけ密度又は厚みは、可撓性と、復元性と、内部空間のスペースを有効に利用することとを考慮し、バランスよく決定されることが好ましい。
復元性導電シート５（黒鉛シート）は、上述の通り、優れた導電性及び可撓性を有する。そのため、復元性導電シート５（黒鉛シート）は、集電体として機能することができるとともに、発電要素４の充放電による膨張及び収縮、または、外装缶２と封口缶３とをカシメる際の押圧力を吸収することができる。これにより、全固体電池１は、発電要素４の損傷や隙間の形成による電池性能の低下を抑制することができる。
また、可撓性に優れた復元性導電シート５（黒鉛シート）は、発電要素４の充電による膨張、または、外装缶２と封口缶３とをカシメる際の押圧力による圧縮に対し、上述の通り、適度な復元性を有している。これにより、全固体電池１は、外装缶２の底部２１の内面と発電要素４との導通を良好に維持することができ、封口缶３の平面部３１の内面と発電要素４との導通を良好に維持することができ、電池性能を維持することができる。
凹部２１１の深さｄは、図１に示すように、高さｈよりも小さい。高さｈは、凹部２１１の内底面から固体電解質層４３の外周面の上端までの高さである。言い換えれば、高さｈは、正極層４１と固体電解質層４３との合計の高さである。これにより、外装缶２の底部２１が負極層４２に接触して短絡するのを防止することができる。なお、正極層４１と負極層４２との位置を入れ替えた場合、高さｈは、負極層４２と固体電解質層４３との合計の高さである。
復元性導電シート５の外径ｄ２は、復元性導電シート５を凹部２１１内に収容するために凹部２１１の内径ｄ１よりも小さい。凹部２１１の内径ｄ１に対して復元性導電シート５の外径ｄ２が大き過ぎると、凹部２１１内に復元性導電シート５を収容しにくくなる。そのため、凹部２１１の内径ｄ１と復元性導電シート５の外径ｄ２との比率Ｃ（ｄ１／ｄ２）は、１．０２以上とするのがよく、好ましくは１．０５以上とするのがよく、より好ましくは１．０８以上とするのがよい。一方、凹部２１１の内径ｄ１に対して復元性導電シート５の外径ｄ２が小さ過ぎると、結果的に復元性導電シート５の外径ｄ２と発電要素４との接触面が小さくなり、復元性導電シート５の集電効率が低下する。そのため、また、比率Ｃ（ｄ１／ｄ２）は、１．１５以下とするのがよく、好ましくは１．１２以下とするのがよく、より好ましくは１．０９以下とするのがよい。なお、凹部２１１の内径ｄ１は、発電要素４の正極層４１の外径よりも小さい。図１に示すように、発電要素４の正極層４１側の端部を凹部２１１内に収容するためである。
次に、全固体電池１の製造方法について説明する。図２に示すように、外装缶２の凹部２１１に復元性導電シート５を収容する。その後、この復元性導電シート５の上面に発電要素４を載置した後、発電要素４の上面にさらに復元性導電シート５を載置する。
次に、図３に示すように、封口缶３の周壁部３２の周端にガスケット６を形成する。ガスケット６は、周壁部３２の内面から周壁部３２の周端を通り、周壁部３２の外側にかけて形成されている。ガスケット６の形成方法は、特に限定されるものではないが、射出成形法等が採用される。
次に、図４に示すように、外装缶２の開口を覆うようにして封口缶３を載置する。この際、ガスケット６は、外装缶２の底部２１の内面に接触するため、凹部２１１の内部には侵入しない。一方、復元性導電シート５は外装缶２の凹部２１１に収容されているため、復元性導電シート５が外装缶２の底部２１の内面とガスケット６との間に挟み込まれるのを防止することができる。最後に、周壁部３２の外側に形成されたガスケット６の先端を外装缶２の筒状側壁部２２とともに封口缶３の周壁部３２の外周面に向かって押し込む。これにより、外装缶２と封口缶３とがカシメられて、図１に示す全固体電池１が完成する。
黒鉛シート（復元性導電シート５）を用いて組み立てられた図１に示す全固体電池１は、黒鉛シートの復元性によって正極層４１および負極層４２の破損を防ぐことができる。また、この全固体電池１は、外装缶２の底部２１の内面とガスケット６との間に黒鉛シートが挟み込まれるのを防ぐことができるため、封止性に優れている。そのため、全固体電池１を充放電すると、所定の放電容量を得ることができる。
ここで、復元性導電シート５として黒鉛シートを用いた図１に示す全固体電池１と、外装缶の底部に凹部が形成されておらず平坦面となっている以外は図１に示す全固体電池１と同様の構成を有する全固体電池について、それぞれサイクル試験を行った。復元性導電シート５として、厚み：０．１ｍｍ、見かけ密度：１．２ｇ／ｃｍ３及び復元率：１２％の黒鉛シートを用いた。前者の全固体電池１は、充放電サイクルを繰り返した場合、外装缶２及び封口缶３と発電要素４との導通を良好に維持し続けることができるので、１００サイクル後であっても、充放電サイクルを繰り返す前に対して９５％以上の放電容量を維持することができた。
一方、後者の全固体電池は、複数の被試験体の一部において黒鉛シートの位置ずれが生じて封止性が低下し、空気中の水分が混入したことによって電池の特性が低下していた。そのため、後者の全固体電池においては、所定の放電容量に達しない電池が認められた。
また、復元性導電シート５（黒鉛シート）に代えて、厚み：１ｍｍ、空隙率：９７％の金属製の発泡基材（外装缶側：アルミニウム製、封口缶側：銅製）を用いた以外は図１に示す全固体電池１と同様の構成を有する全固体電池についても、上記と同様のサイクル試験を行った。この全固体電池の発泡基材は、実質的に復元性を有さない集電体であるため、外装缶及び封口缶と発電要素との導通を良好に維持し続けることができない。そのため、この全固体電池の放電容量は、１００サイクル後において、充放電サイクルを繰り返す前に対して１０％程度まで低下する結果となった。
（変形例）
上記実施形態の全固体電池１では、発電要素４と外装缶２の凹部２１１の内底面との間に復元性導電シート５を設け、発電要素４と封口缶３の平面部３１の内面との間に復元性導電シート５を設けたが、復元性導電シート５を発電要素４と封口缶３の平面部３１の内面との間にのみ設けることもできる。
また、図５に示すように、封口缶３の周壁部３２は、基端部３２ａ、拡径部３２ｂ及び段差部３２ｃから構成されてもよい。基端部３２aは、縦断面視で、平面部３１に対して略垂直に延びるように設けられている。拡径部３２ｂは、基端部３２ａに比べて径が大きくなるように段差部３２ｃを介して段状に設けられている。すなわち、段差部３２ｃは、基端部３２ａと拡径部３２ｂとの間に設けられている。外装缶２の筒状側壁部２２の開口端は、段差部２２ｃに向けて折り曲げられてカシメられる。これにより、外装缶２と封口缶３とを十分にカシメることができ、かつ、上述の実施形態の全固体電池１よりも封口缶３の平面部３１の径を大きくすることができる。その結果、図５に示す全固体電池１は、上述の実施形態の全固体電池１と同じ径である場合は全固体電池１の内部空間を有効に利用することができ、或いは、上述の実施形態の全固体電池１と同じ径の発電要素４を内部空間に収容する場合は全固体電池１を小型化することができる。なお、図５に示す全固体電池１では、封口缶３の周壁部３２は、開口端において折り曲げられ拡径部３２ｂが二重壁となっているが、拡径部３２ｂを折り曲げずに直線状の壁で形成する、すなわち、周壁部３２の先端が外装缶２の底部２１と対向するように形成することもできる。
以上、実施形態について説明したが、本開示は、上記実施形態に限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。
１ 全固体電池
２ 外装缶、２１ 底部、２１１ 凹部、２２ 筒状側壁部
３ 封口缶、３１ 平面部、３２ 周壁部
４ 発電要素、４１ 正極層、４２ 負極層、４３ 固体電解質層
５ 復元性導電シート
６ ガスケット

Claims (4)

  1. 外方に窪む凹部を含む底部及び筒状側壁部を有する外装缶と、
    平面部及び周壁部を有し、前記外装缶の開口を覆う封口缶と、
    前記外装缶の凹部の内底面と前記封口缶の平面部との間に配置され、正極層と負極層と前記正極層及び前記負極層の間に配置される固体電解質層とを有する発電要素と、
    前記外装缶の筒状側壁部と前記封口缶の周壁部との間でカシメられるガスケットと、
    前記発電要素と前記凹部の内底面及び前記封口缶の平面部の少なくとも一方との間に配置される第１の復元性導電シートとを備え、
    前記第１の復元性導電シートは、黒鉛シートである、全固体電池。
  2. 請求項１に記載の全固体電池であって、
    前記第１の復元性導電シートは、前記凹部の内底面と前記発電要素との間に配置され、
    前記凹部の深さは、前記第１の復元性導電シートの厚みよりも大きい、全固体電池。
  3. 請求項１又は２に記載の全固体電池であって、
    前記第１の復元性導電シートは、前記凹部の内底面と前記発電要素との間に配置され、
    前記全固体電池はさらに、
    前記封口缶の平面部と前記発電要素との間に配置される第２の復元性導電シートを備え、
    前記第２の復元性導電シートは、黒鉛シートである、全固体電池。
  4. 請求項１～３のいずれか１項に記載の全固体電池であって、
    前記凹部の深さは、前記凹部の内底面から前記固体電解質層の外周面の上端までの高さよりも小さい、全固体電池。
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