JP7468606B1 - 熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents
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Abstract
Description
メタクリル酸エステル化合物に由来する構造単位、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位、及びシアン化ビニル化合物に由来する構造単位よりなる群から選ばれる1種又は2種以上を含む重合体(b2)とを有する(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)よりなる打音低減材であって、
前記重合体(b1)について、以下の方法で測定したtanδの主分散のピーク値を示す温度(ピーク温度)が-5℃~+20℃であり、該ピーク値であるピーク強度が2.055以上であることを特徴とする打音低減材。
<Tanδの測定方法>
重合体(b1)を用いて設定温度150℃のヒートプレスによって厚さ1.0~1.1mmのシートを成形し、該シートから長さ36mm×幅10mmに切り出して測定サンプルを作製する。
以下の動的粘弾性測定装置を用い、該測定サンプルの長辺の両端各8mm部分を引張治具で固定し、以下の条件でtanδを測定し、ピーク温度およびピーク強度を求める。
測定装置:動的粘弾性測定装置(TA Instruments製「DMA850」)
モード:引張
周波数:1Hz
昇温速度:5℃/分
測定温度:-60~+60℃
<膨潤度の測定方法>
(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)をテトラヒドロフラン(THF)中に24時間浸漬後、遠心分離操作を経て分離された不溶分を真空乾燥して重量(重量b)を測定する。
得られたTHF不溶分を再びTHF中に24時間浸漬後、THFで膨潤したサンプル重量(重量c)を測定し、次式によってTHF不溶分の膨潤度を求める。
膨潤度(%)=c/b×100
即ち、本発明に係る特定の(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)よりなる打音低減材は、打音の抑制だけでなく、得られる成形品の機械的特性の維持にも有効に機能する。このような本発明の打音低減材をゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)を含む樹脂成分(A)に配合することにより、打音のみならず軋み音をも抑制することができる。
このため、本発明によれば、低打音性かつ高耐衝撃性の物品が提供される。
特に、振動等により間欠的に互いに接触することのある少なくとも2つの部品を備えた物品の少なくとも当該接触部を、本発明の熱可塑性樹脂組成物で形成することにより、機械的強度を十分に維持した上で、打音及び軋み音が抑制され、静音化又は消音化された物品を提供することができる。
また、「構造単位」とは、重合体中に含まれる、重合前の化合物(単量体、即ちモノマー)に由来する構造部分を意味し、重合体の各化合物に由来する構造単位の含有割合は、当該重合体の製造に用いた原料単量体混合物中の該化合物の含有割合に該当する。
本発明の打音低減材は、
アクリル酸エステル化合物に由来する構造単位(以下、単に「アクリル酸エステル単位」と称す場合がある。)とメタクリル酸エステル化合物に由来する構造単位(以下、単に「メタクリル酸エステル単位」と称す場合がある。)とを備え、ガラス転移温度が-15℃~+5℃である重合体(b1)と、
メタクリル酸エステル化合物に由来する構造単位(メタクリル酸エステル単位)、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位(以下、単に「芳香族ビニル単位」と称す場合がある。)、及びシアン化ビニル化合物に由来する構造単位(以下、単に「シアン化ビニル単位」と称す場合がある。)よりなる群から選ばれる1種又は2種以上を含む重合体(b2)とを有し、重合体(b1)について、以下の方法で測定したtanδの主分散のピーク値を示す温度(ピーク温度)が-5℃~+20℃であり、該ピーク値であるピーク強度が2.055以上である(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)(以下、「本発明の(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)」と称す場合がある。)よりなることを特徴とする。
<Tanδの測定方法>
重合体(b1)を用いて設定温度150℃のヒートプレスによって厚さ1.0~1.1mmのシートを成形し、該シートから長さ36mm×幅10mmに切り出して測定サンプルを作製する。
以下の動的粘弾性測定装置を用い、該測定サンプルの長辺の両端各8mm部分を引張治具で固定し、以下の条件でtanδを測定し、ピーク温度およびピーク強度を求める。
測定装置:動的粘弾性測定装置(TA Instruments製「DMA850」)
モード:引張
周波数:1Hz
昇温速度:5℃/分
測定温度:-60~+60℃
本発明の(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)に含まれる重合体(b1)が、アクリル酸エステル単位とメタクリル酸エステル単位とを含むことで、打音のような騒音を抑制できる。これは、メチルメタクリレートのような極性を持つモノマーの構造単位が打音のような騒音を熱に変換することによるものと考えられる。
また、アクリル酸エステル単位とメタクリル酸エステル単位とを含む重合体(b1)のガラス転移温度が-15℃~+5℃であることで、室温領域において打音のような騒音を抑制できる。
また、この重合体(b1)について測定したtanδの主分散のピーク値を示す温度(ピーク温度)が-5℃~+20℃であり、該ピーク値であるピーク強度が2.055以上であることで、優れた打音低減効果が得られる。
更に、上記特定の構造単位を含む重合体(b2)を有することで、耐衝撃性等の機械的物性を発現できる。
本発明の(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)における重合体(b1)と重合体(b2)の存在形態には特に制限はないが、ゴム質部分に該当する重合体(b1)の少なくとも一部に、樹脂部分に該当する重合体(b2)がグラフト重合などにより結合したグラフト共重合体を形成していることが耐衝撃性の向上に有効であり、好ましい。
換言すれば、(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)において、重合体(b2)の少なくとも一部が重合体(b1)の少なくとも一部にグラフト重合などにより結合していることが好ましい。
従って、(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)は、重合体(b2)の少なくとも一部が重合体(b1)の少なくとも一部にグラフトしたグラフト共重合体と、重合体(b1)にグラフト重合していない重合体(b2)を構成する(共)重合体とから少なくとも構成されることが好ましく、さらに、重合体(b2)がグラフトしていない重合体(b1)、更には添加剤等のその他の成分を含んでもよい。
<構造単位>
本発明に係る重合体(b1)は、アクリル酸エステル単位とメタクリル酸エステル単位とを備える。
重合体(b1)に含まれるアクリル酸エステル単位とメタクリル酸エステル単位の含有割合は、ガラス転移温度の調整の観点から、アクリル酸エステル単位が多いことが好ましく、打音抑制効果の観点からメタクリル酸エステル単位が多いことが好ましい。
このような観点から、重合体(b1)に含まれるアクリル酸エステル単位とメタクリル酸エステル単位との合計100質量部中のアクリル酸エステル単位の含有割合は57~72質量部で、メタクリル酸エステル単位の含有割合は43~28質量部であることが好ましく、より好ましくはアクリル酸エステル単位が61~70質量部で、メタクリル酸エステル単位が39~30質量部である。
重合体(b1)が架橋剤に由来する構造単位を含むことで光沢等の外観性が良くなるが、架橋剤に由来する構造単位の含有割合が多いと得られる(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)の膨潤度が小さくなり、打音低減材としての効果が損なわれる。
このため、重合体(b1)が架橋剤に由来する構造単位を含む場合、その含有割合は、重合体(b1)100質量部中に0.4質量部以下、特に0.10~0.25質量部であることが好ましい。
また、重合体(b1)は、アクリル酸エステル単位及びメタクリル酸エステル単位以外のビニル化合物に由来する構造単位を含有していてもよく、そのようなビニル化合物としては、後述のゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)の説明で例示した芳香族ビニル化合物やシアン化ビニル化合物などが挙げられる。ただし、重合体(b1)がアクリル酸エステル単位とメタクリル酸エステル単位とを含有することによる前述の効果をより有効に得る観点から、重合体(b1)が他のビニル化合物に由来する構造単位を含有する場合、その含有割合は、重合体(b1)100質量部中に20質量部以下、特に0~10質量部であることが好ましい。
これらのアクリル酸アルキルエステル化合物は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
これらのメタクリル酸エステル化合物は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
これらは1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
重合体(b1)は、アクリル酸エステル化合物及びメタクリル酸エステル化合物と、必要に応じて用いられる架橋剤及び他のビニル化合物を含む単量体混合物を、上記の好適な各構造単位割合となるように用いて、常法に従って製造することができる。
ラジカル開始剤と、原料単量体混合物、架橋剤の添加方法は、一括、分割、連続のいずれでもよい。
本発明に係る重合体(b1)のガラス転移温度は、-15℃~+5℃の範囲内であることを特徴とする。ガラス転移温度が-15℃未満であっても、+5℃を超えても、優れた打音低減効果を得ることができない。打音低減効果に優れる観点から、重合体(b1)のガラス転移温度は、-10℃~0℃、特に-7℃~0℃であることが好ましい。
本発明に係る重合体(b1)について、以下の方法で測定したtanδの主分散のピーク値を示す温度(ピーク温度)は-5℃~+20℃であり、該ピーク値であるピーク強度は2.055以上である。
<Tanδの測定方法>
重合体(b1)を用いて設定温度150℃のヒートプレスによって厚さ1.0~1.1mmのシートを成形し、該シートから長さ36mm×幅10mmに切り出して測定サンプルを作製する。
以下の動的粘弾性測定装置を用い、該測定サンプルの長辺の両端各8mm部分を引張治具で固定し、以下の条件でtanδを測定し、ピーク温度およびピーク強度を求める。
測定装置:動的粘弾性測定装置(TA Instruments製「DMA850」)
モード:引張
周波数:1Hz
昇温速度:5℃/分
測定温度:-60~+60℃
<構造単位>
重合体(b2)は、メタクリル酸エステル化合物に由来する構造単位(メタクリル酸エステル単位)、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位(芳香族ビニル単位)、及びシアン化ビニル化合物に由来する構造単位(シアン化ビニル単位)よりなる群から選ばれる1種又は2種以上を含む重合体(b2)である。
1) メタクリル酸エステル単位単独
2) メタクリル酸エステル単位と芳香族ビニル単位
3) メタクリル酸エステル単位とシアン化ビニル単位
4) 芳香族ビニル単位とシアン化ビニル単位
5) メタクリル酸エステル単位と芳香族ビニル単位とシアン化ビニル単位
これらのうち、特に打音低減性と物性の両立から、4)芳香族ビニル単位とシアン化ビニル単位を有するものと、5)メタクリル酸エステル単位と芳香族ビニル単位とシアン化ビニル単位を有するものが好ましい。
上記3)の組み合わせの場合、メタクリル酸エステル単位とシアン化ビニル単位の合計100質量部に占めるメタクリル酸エステル単位の含有割合は95~60質量部で、シアン化ビニル単位の含有割合は5~40質量部であることが、打音抑制効果の観点から、好ましい。
上記4)の組み合わせの場合、芳香族ビニル単位とシアン化ビニル単位の合計100質量部に占める芳香族ビニル単位の含有割合は95~60質量部で、シアン化ビニル単位の含有割合は5~40質量部であることが、耐衝撃性の観点から、好ましい。
上記5)の組み合わせの場合、メタクリル酸エステル単位と芳香族ビニル単位とシアン化ビニル単位の合計100質量部に占めるメタクリル酸エステル単位の含有割合は60~80質量部で、芳香族ビニル単位の含有割合は35~15質量部で、シアン化ビニル単位の含有割合は25~5質量部であることが、打音低減効果と耐衝撃性の観点から、好ましい。
これらの芳香族ビニル化合物は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
これらのシアン化ビニル化合物は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
これらのメタクリル酸エステル化合物は、1種を単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
重合体(b2)は、好ましくは重合体(b1)の存在下に、芳香族ビニル化合物、シアン化ビニル化合物及びメタクリル酸エステル化合物のうちの1種又は2種以上と、必要に応じて用いられるその他のビニル化合物を含む原料単量体混合物を用いて、後述のゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)におけるゴム質重合体(g)へのビニル単量体(a1)の重合方法と同様に重合を行って製造することができる。
<重合体(b1)と重合体(b2)の含有割合>
本発明の(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)は、上記のように、重合体(b1)の存在下に、重合体(b2)を構成する芳香族ビニル化合物、シアン化ビニル化合物及びメタクリル酸エステル化合物のうちの1種又は2種以上と、必要に応じて用いられるその他のビニル化合物を重合させることにより製造され、この方法により、重合体(b1)の少なくとも一部に重合体(b2)の少なくとも一部がグラフト共重合したグラフト共重合体である(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)を得ることができる。なお、(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)には、重合体(b1)にグラフト重合していない重合体(b2)や、重合体(b2)がグラフト重合していない重合体(b1)が含まれていてもよい。
このような観点から、(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)に含まれる重合体(b1)と重合体(b2)の割合は、重合体(b1)30~80質量部に対して重合体(b2)70~20質量部(ただし、重合体(b1)と重合体(b2)の合計で100質量部とする。)であることが好ましく、より好ましくは重合体(b1)40~70質量部と重合体(b2)60~30質量部である。
以下の方法で測定される本発明の(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)のTHF不溶分の膨潤度(以下、単に「膨潤度」と称す場合がある。)は1000%以上であることが好ましい。
重合体(b1)と重合体(b2)とからなる本発明の(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)の膨潤度が1000%以上であることは、本発明の(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)に含まれる重合体(b1)の架橋点間分子量が大きく、膨潤し易いことを示す。重合体(b1)が膨潤し易いことは架橋による分子鎖運動の阻害が小さく、著しく優れた打音低減効果を発揮する。
打音低減効果の観点から、(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)の膨潤度は1200%以上であることがより好ましく、1300%以上であることが更に好ましい。一方、膨潤度の上限には特に制限はないが、外観性をよりよくするためには、(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)の膨潤度は1200~3000%であることが好ましく、より好ましくは1300~3000%である。
<膨潤度の測定方法>
(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)をテトラヒドロフラン(THF)中に24時間浸漬後、遠心分離操作を経て分離された不溶分を真空乾燥して重量(重量b)を測定する。
得られたTHF不溶分を再びTHF中に24時間浸漬後、THFで膨潤したサンプル重量(重量c)を測定し、次式によってTHF不溶分の膨潤度を求める。
膨潤度(%)=c/b×100
本発明の(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)のゲル含有率は、90%以下、特に88%以下であることが好ましい。ゲル含有率が90%以下であれば、打音低減効果に優れる。一方、光沢等の外観性の観点からゲル含有率は75%以上であることが好ましい。
このようなゲル含有率の(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)を製造するには、重合体(b1)の製造時の架橋剤の量を調整すればよい。
本発明の(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)のアセトニトリル可溶分の重量平均分子量(以下、「アセトニトリル可溶分の分子量」と称す場合がある。)は50000~80000、特に55000~70000であることが好ましい。(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)のアセトニトリル可溶分の分子量が上記範囲内であれば耐衝撃性に優れる。
このようなアセトニトリル可溶分の分子量の(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)を製造するには重合体(b1)の製造時の連鎖移動剤の量を調整すればよい。
本発明の(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)のグラフト率は35~120%、特に40~80%であることが好ましい。グラフト率が上記下限以上であれば耐衝撃性に優れる。一方、グラフト率が上記上限以下であれば射出成形を行う上で十分な流動性を確保できる。
このようなグラフト率の(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)を製造するには重合体(b1)の製造時の重合開始剤、および連鎖移動剤の量を調整すればよい。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、ゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)を含む樹脂成分(A)と本発明の打音低減材を含むものである。
また、本発明の熱可塑性樹脂組成物の樹脂成分(A)が、後述のゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)とスチレン系樹脂(A2)と芳香族ポリカーボネート樹脂(A3)とを含む場合、樹脂成分(A)95~70質量部と打音低減材5~30質量部とを合計で100質量部となるように含有することが好ましく、樹脂成分(A)と打音低減材の合計100質量部に対して樹脂成分(A)を95~80質量部、打音低減材を5~20質量部含むことがより好ましく、樹脂成分(A)と打音低減材の合計100質量部に対して樹脂成分(A)を95~85質量部、打音低減材を5~15質量部含むことがさらに好ましい。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、樹脂成分(A)として少なくともゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)を含むものであり、ゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)と共に、さらにスチレン系樹脂(A2)或いはスチレン系樹脂(A2)と芳香族ポリカーボネート樹脂(A3)とを含むことが好ましい。なお、本発明に係る樹脂成分(A)には、上述の打音低減材の(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)は含まれない。
ゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)は、ゴム質重合体部とビニル系共重合体部とを含むものであり、このようなゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)は、ゴム質重合体(g)の存在下に、芳香族ビニル化合物等のビニル単量体(a1)を重合することにより製造することができる。詳細については後述する。
A;芳香族ビニル化合物重合体ブロック、
B;共役ジエン重合体ブロック、
A/B;芳香族ビニル化合物/共役ジエンのランダム共重合対ブロック、
C;共役ジエンと芳香族ビニル化合物の共重合体からなり、かつ芳香族ビニル化合物が漸増するテーパーブロック、
とそれぞれ定義すると、次のような構造のものが挙げられる。
A-B-A (2)
A-B-C (3)
A-B1-B2 (4)
(ここで、B1は共役ジエン重合体ブロック又は共役ジエンと芳香族ビニル化合物との
共重合体ブロックであり、共役ジエン部分のビニル結合量は好ましくは20%以上、B2は共役ジエン重合体ブロック又は共役ジエンと芳香族ビニル化合物の共重合体ブロックであり、共役ジエン部分のビニル結合含有量は好ましくは20%未満である。)
A-A/B (5)
A-A/B-C (6)
A-A/B-B (7)
A-A/B-A (8)
B2-B1-B2 (9)
(ここで、B1、B2は上記と同じ。)
C-B (10)
C-B-C (11)
C-A/B-C (12)
C-A-B (13)
さらに、共役ジエンブロック中の共役ジエン部分のビニル結合量は、通常5~80%の範囲である。
ここで、数平均分子量はゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)により測定された値である。
アミン等のアミン類、テトラヒドロフラン、ジエチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジブチルエーテル等のエーテル類、チオエーテル類、ホスフィン類、ホスホアミド類、アルキルベンゼンスルホン酸塩、カリウムやナトリウムのアルコキシド等を使用して行うことができる。
ここで、ゲル含有率は、以下に示す方法により求めることができる。
ゴム質重合体(g)1gをトルエン100mlに投入し、室温で48時間静置する。その後、100メッシュの金網(質量をW1グラムとする)で濾過したトルエン不溶分と金網を、温度80℃で6時間真空乾燥して秤量(質量W2グラムとする)する。W1及びW2を、下記式(i)に代入して、ゲル含有率を得る。なお、エチレン・プロピレン系ゴム質重合体においては、エチレン結晶を有するものがあり、このようなゴム質重合体を用いる場合は、80℃の温度で溶解しゲル含有率を求める。
ゲル含有率=〔〔W2(g)-W1(g)〕/1(g)〕×100 (i)
また、ゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)は、上記ゴム質重合体(g)3~80質量部の存在下に、芳香族ビニル化合物或いは芳香族ビニル化合物及び芳香族ビニル化合物と共重合体可能な他のビニル単量体(a1)20~97質量部を重合して得られるものであることが好ましい(ただし、ゴム質重合体(g)とビニル単量体(a1)との合計で100質量部とする。)。この割合は、より好ましくはゴム質重合体(g)7~65質量部、ビニル単量体(a1)35~93質量部である。
重合開始剤としては、クメンハイドロパーオキサイド、p-メンタンハイドロパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、テトラメチルブチルハイドロパーオキサイド、tert-ブチルハイドロパーオキサイド、過硫酸カリウム、アゾビスイソブチロニトリル等が挙げられる。また、重合開始助剤として、各種還元剤、含糖ピロリン酸鉄処方、スルホキシレート処方等のレドックス系を使用することが好ましい。
乳化剤としては、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム等のアルキルベンゼンスルホン酸塩、ラウリル硫酸ナトリウム等の脂肪族スルホン酸塩、ラウリル酸カリウム、ステアリン酸カリウム、オレイン酸カリウム、パルミチン酸カリウム等の高級脂肪酸塩、ロジン酸カリウム等のロジン酸塩などを使用することができる。
重合開始剤としては、ケトンパーオキサイド、ジアルキルパーオキサイド、ジアシルパーオキサイド、パーオキシエステル、ハイドロパーオキサイド、アゾビスイソブチロニトリル、ベンゾイルパーオキサイド等の有機過酸化物などが好適に使用される。また、連鎖移動剤を使用する場合、例えば、メルカプタン類、ターピンーレン類、α-メチルスチレンダイマー等を使用することができる。
なお、グラフト率は以下の式(ii)により求めることができる。
グラフト率(質量%)={(T-S)/S}×100 (ii)
なお、ビニル単量体(a1)として芳香族ビニル化合物のみを用いた場合は、アセトンの代わりにメチルエチルケトンを用いて測定する。
スチレン系樹脂(A2)としては、芳香族ビニル化合物、或いは芳香族ビニル化合物及び芳香族ビニル化合物と共重合可能な他のビニル単量体(a2)とを重合してなる(共)重合体である。すなわち、ビニル単量体(a2)は、芳香族ビニル化合物単独でもよいし、芳香族ビニル化合物及び芳香族ビニル化合物と共重合可能な他のビニル単量体との混合物でもよい。ここで使用される芳香族ビニル化合物、及び芳香族ビニル化合物と共重合可能な他のビニル単量体としては、ゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)におけるビニル単量体(a1)として記載したものが全て使用できる。また、ビニル単量体(a2)は、上記ビニル単量体(a1)と同一であってもよいし、異なっていてもよい。
芳香族ポリカーボネート樹脂(A3)は、ジヒドロキシアリール化合物とホスゲンとの界面重縮合法、ジヒドロキシアリール化合物とジフェニルカーボネート等のカーボネート化合物とのエステル交換反応(溶融重縮合)によって得られるもの等、公知の重合法によって得られるものが全て使用できる。
粘度平均分子量=(〔η〕×8130)1.205 (iii)
ここで、〔η〕=〔(ηsp×1.12+1)1/2-1〕/0.56Cである。なお、Cは濃度を示す。
本発明に係る樹脂成分(A)が、ゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)及びスチレン系樹脂(A2)を含有する場合、樹脂成分(A)100質量%中のゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)とスチレン系樹脂(A2)の含有量は、それぞれ0.1~99質量%、1~99.9質量%であることが好ましい。
上記範囲であれば耐熱性、流動性が良好である。
本発明に係る樹脂成分(A)が、ゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)、スチレン系樹脂(A2)及び芳香族ポリカーボネート樹脂(A3)を含有する場合樹脂成分(A)100質量%中のゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)、スチレン系樹脂(A2)及び芳香族ポリカーボネート樹脂(A3)の含有量は、それぞれ0.1~89質量%、1~89.9質量%、10~98.9質量%であることが好ましい。
上記範囲であれば耐熱性、流動性が更に良好である。
本発明に係る樹脂成分(A)は、本発明の目的を損なわない範囲でゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)、スチレン系樹脂(A2)及び芳香族ポリカーボネート樹脂(A3)以外のその他の樹脂を含有するものであってもよい。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、前記樹脂成分(A)及び打音低減材以外のその他の成分を、本発明の目的を損なわない範囲で含有していてもよい。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、摺動性付与剤を含んでもよい。摺動性付与剤は、熱可塑性樹脂組成物に摺動性を付与して、本発明の熱可塑性樹脂組成物から得られた成形品からなる物品の組み立てを容易にするだけでなく、使用時にかかる成形品からなる物品から軋み音等の異音が発生するのを抑制する効果を付与することができる。
軋み音の発生が抑制され、表面の光沢の高い成形品を得るために、本発明の熱可塑性樹脂組成物には、熱老化防止剤を添加することができる。熱老化防止剤としては、ゴム等に配合されている熱老化防止剤であれば特に限定されないが、フェノール系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤が好ましい。
本発明の熱可塑性樹脂組成物に配合し得る他の添加剤としては、酸化防止剤、紫外線吸収剤、耐候剤、充填剤、帯電防止剤、難燃性付与剤、防曇剤、滑剤、抗菌剤、防かび剤、粘着付与剤、可塑剤、着色剤、黒鉛、カーボンブラック、カーボンナノチューブ、顔料(例えば、赤外線吸収、反射能力等の機能性を付与した顔料も含む。)等が挙げられる。これらは、1種を単独で用いても、2種以上を併用してもよい。
これらのその他の添加剤の配合量は、樹脂成分(A)100質量部に対して、通常0.1~30質量部である。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、各成分を所定の配合比で、タンブラーミキサーやヘンシェルミキサーなどで混合した後、一軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ニーダー、ロール、フィーダールーダー等の混練機を用いて適当な条件下で溶融混練して製造することができる。好ましい混練機は、二軸押出機である。さらに、各々の成分を混練するに際しては、それらの成分を一括して混練しても、多段、分割配合して混練してもよい。なお、バンバリーミキサー、ニーダー等で混練した後、押出機によりペレット化することもできる。溶融混練温度は、通常180~240℃、好ましくは190~230℃である。
以下に、本発明の熱可塑性樹脂組成物の好適物性等を説明する。以下に記載する本発明の熱可塑性樹脂組成物の物性等は具体的には、後掲の実施例の項に記載の方法で測定される。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、打音の抑制の観点から、後掲の実施例の項に記載の方法で測定した場合に、20~20,000Hzの周波数域の音圧の最大値が、芳香族ポリカーボネート樹脂(A3)を含まない熱可塑性樹脂組成物において68.9dB未満であることが好ましく、芳香族ポリカーボネート樹脂(A3)を含む熱可塑性樹脂組成物において70.5dB未満であることが好ましい。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、後掲の実施例の項に記載の方法で測定される異音リスク値が、3以下であることが好ましい。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、高い機械的強度と耐熱性を保持していることが好ましく、それぞれ後掲の実施例の項に記載の方法で測定される値で、本発明の熱可塑性樹脂組成物は、以下のような物性を有することが好ましい。
シャルピー衝撃強度(23℃):8kJ/m2以上
引張降伏応力:38MPa以上
曲げ強度:58MPa以上
曲げ弾性率:1850MPa以上
荷重たわみ温度(1.8MPa):87℃以上
ロックウェル硬さ:95以上
シャルピー衝撃強度(23℃):50kJ/m2以上
シャルピー衝撃強度(-30℃):25kJ/m2以上
引張降伏応力:42MPa以上
曲げ強度:62MPa以上
曲げ弾性率:1750MPa以上
荷重たわみ温度(1.8MPa):100℃以上
ロックウェル硬さ:100以上
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、樹脂成分(A)として芳香族ポリカーボネート樹脂(A3)を含有しない場合、後掲の実施例の項に記載の方法で測定したMVRは6cm3/10min.以上であることが好ましく、芳香族ポリカーボネート樹脂(A3)を含有する場合、後掲の実施例の項に記載の方法で測定したMVRは10cm3/10min.以上であることが好ましい。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、後掲の実施例の項に記載の方法で測定した光沢が88%以上、特に95%以上であることが好ましい。
本発明の成形品は、熱可塑性樹脂組成物を射出成形、ガスインジェクション成形、プレス成形、シート押出成形、真空成形、異形押出成形、発泡成形、材料押出堆積法、粉末焼結積層造形等の公知の成形法により成形することで製造することができる。
以下の実施例及び比較例において、熱可塑性樹脂組成物の製造には、原材料は、以下の方法により製造した樹脂成分や、以下の市販品を用いた。
<(A1-1)の製造>
撹拌機付き重合容器に、水280部及びジエン系ゴム質重合体として、重量平均粒子径0.26μm、ゲル含有率90%のポリブタジエンラテックス60部(固形分換算)、ナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート0.3部、硫酸第一鉄0.0025部、エチレンジアミン四酢酸二ナトリウム0.01部を仕込み、脱酸素後、窒素気流中で撹拌しながら60℃に加熱した後、アクリロニトリル10部、スチレン30部、t-ドデシルメルカプタン0.2部、クメンハイドロパーオキサイド0.3部からなる単量体混合物を60℃で5時間かけて連続的に滴下した。滴下終了後、重合温度を65℃にし、1時間撹拌を続けた後、重合を終了させ、グラフト共重合体のラテックスを得た。重合転化率は98%であった。その後、得られたラテックスに、2,2’-メチレン-ビス(4-エチレン-6-t-ブチルフェノール)0.2部を添加し、塩化カルシウムを添加して凝固し、洗浄、濾過及び乾燥工程を経てパウダー状のABS樹脂(A1-1)を得た。得られたABS樹脂(A1-1)のグラフト率は40%、アセトン可溶分の極限粘度[η]は0.38dl/gであった。
リボン型撹拌機翼、助剤連続添加装置、温度計などを装備した容積20Lのステンレス製オートクレーブに、エチレン・α-オレフィン系ゴム質重合体として、エチレン・プロピレン共重合体(エチレン/プロピレン=78/22(%)、ムーニー粘度(ML1+4,100℃)20、融点(Tm)は40℃、ガラス転移温度(Tg)は-50℃)22部、スチレン55部、アクリロニトリル23部、t-ドデシルメルカプタン0.5部、トルエン110部を仕込み、内温を75℃に昇温して、オートクレーブ内容物を1時間撹拌して均一溶液とした。その後、t-ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート0.45部を添加し、内温をさらに昇温して、100℃に達した後は、この温度を保持しながら、撹拌回転数100rpmとして重合反応を行った。重合反応開始後4時間目から、内温を120℃に昇温し、この温度を保持しながらさらに2時間反応を行って重合反応を終了した。その後、内温を100℃まで冷却し、オクタデシル-3-(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシフェノール)-プロピオネート0.2部、ジメチルシリコーンオイル;KF-96-100cSt(商品名:信越シリコーン株式会社製)0.02部を添加した後、反応混合物をオートクレーブより抜き出し、水蒸気蒸留により未反応物と溶媒を留去し、さらに40mmφベント付き押出機(シリンダー温度220℃、真空度760mmHg)を用いて揮発分を実質的に脱気させ、ペレット化した。得られたAES樹脂(A1-2)のグラフト率は70%、アセトン可溶分の極限粘度[η]は0.47dl/gであった。
<(A2-1)の製造>
AS樹脂(A2-1)として、アクリロニトリル単位及びスチレン単位の割合が、それぞれ、27%及び73%であり、極限粘度[η](メチルエチルケトン中、30℃)が0.47dl/g、ガラス転移温度(Tg)が103℃であるアクリロニトリル・スチレン共重合体を用いた。
撹拌機付き重合容器に、水250部及びパルミチン酸ナトリウム1.0部を投入し、脱酸素後、窒素気流中で撹拌しながら70℃まで加熱した。さらにナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート0.4部、硫酸第一鉄0.0025部、エチレンジアミン四酢酸二ナトリウム0.01部を仕込み後、α-メチルスチレン70部、アクリロニトリル25部、スチレン5部、t-ドデシルメルカプタン0.5部、クメンハイドロパーオキサイド0.2部から成る単量体混合物を、重合温度70℃で連続的に7時間かけて滴下した。滴下終了後、重合温度を75℃にし、1時間撹拌を続けて重合を終了させ、共重合体のラテックスを得た。重合転化率は99%であった。その後、得られたラテックスを塩化カルシウムを添加して凝固し、洗浄、濾過及び乾燥工程を経てパウダー状の耐熱AS樹脂(A2-2)を得た。得られた耐熱AS樹脂(A2-2)のアセトン可溶分の極限粘度[η]は0.40dl/gであった。
<(A3-1)>
PC樹脂(A3-1)として、三菱エンジニアリングプラスチック社製芳香族ポリカーボネート樹脂「NOVAREX 7022J(商品名)」を用いた。
打音低減材(B)としてはそれぞれ後述の実施例I-1~I-16で製造した打音低減材(B-1)~(B-16)又は比較例I-1~I-7で製造した打音低減材(BX-1)~(BX-7)を用いた。
なお、比較例I-8の打音低減材(BX-8)は、以下の市販品である。
<打音低減材(BX-8)>
旭化成社製スチレン・ブタジエン共重合体の水素添加物「S1605」(スチレン含量:66%、水添率:95%)
実施例及び比較例における重合体の各種物性及び特性の評価方法は以下の通りである。
JIS K7121に準拠して、示差走査熱量測定装置(TA Instruments製「Q200」)を用いて、-90℃から50℃まで一度昇温(1stラン)し、次いで-90℃まで冷却し、次いで-90℃から50℃まで10℃/分で昇温(2ndラン)させる条件にてDSC曲線を測定した。このDSC曲線から求められる2ndランの中間点ガラス転移温度を本発明におけるガラス転移温度とした。
日機装社製「Microtrac Model:9230UPA」を用いて光子相関法により求めた。
重合体(b1)のラテックスを、凝固・乾燥させ重合体(b1)のサンプルを得た。次いでサンプルを設定温度150℃のヒートプレスによって厚さ1.0~1.1mmのシート状に成形し、長さ36mm×幅10mmに切り出して測定サンプルを作製した。
以下の動的粘弾性測定装置を用い、サンプルの長辺の両端各8mm部分を引張治具で固定し、以下の条件でTanδを測定し、ピーク温度およびピーク強度を求めた。
測定装置:動的粘弾性測定装置(TA Instruments製「DMA850」)
モード:引張
周波数:1Hz
昇温速度:5℃/分
測定温度:-60℃~+60℃
(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)をテトラヒドロフラン(THF)中に24時間浸漬後、遠心分離操作を経て分離された不溶分を真空乾燥して重量(重量b)を測定した。
得られたTHF不溶分を再びTHF中に24時間浸漬後、THFで膨潤したサンプル重量(重量c)を測定し、次式によってTHF不溶分の膨潤度を求めた。
膨潤度(%)=c/b×100
ここでの膨潤度は(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)中に含まれる、グラフト構造体の膨潤度を指すが、グラフト構造体が架橋構造を有さない場合THF不溶分として得ることができない。THFに溶解し正確な膨潤度が求められないため、ゲル含有率1%以下の場合は膨潤度を3000%以上と判定した。
(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)1gをTHF100mlに投入し、室温で48時間静置した後、100メッシュの金網(質量をW1グラムとする)で濾過したTHF不溶分と金網を、温度80℃で6時間真空乾燥して秤量(質量W2グラムとする)した。W1及びW2を、下記式(i)に代入して、ゲル含有率を得た。
ゲル含有率=〔〔W2(g)-W1(g)〕/1(g)〕×100 (i)
(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)1gを20mLのアセトニトリルに添加し、振とう機により2時間振とうした後、得られた懸濁アセトニトリル溶液を遠心分離機(回転数;32,000rpm)で60分間遠心分離し、沈殿成分(アセトニトリル不溶成分)とアセトニトリル溶液(アセトニトリル可溶成分)を分取した。そして、沈殿成分(アセトニトリル不溶成分)を乾燥させてその質量(T(g))を測定し、下記式によりグラフト率を算出した。なお、下記式におけるTは、(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)のアセトニトリル不溶成分の質量(g)、Sは(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)1gに含まれるゴム質重合体(b1)の質量(g)である。
グラフト率(質量%)={(T-S)/S}×100
上記のグラフト率の評価で得られたアセトニトリル可溶分のポリスチレン換算の重量平均分子量を、次に示す条件でゲル・パーミエーションクロマトグラフィにより測定し、標準ポリスチレンで検量線を作成し、その分子量と保持時間の関係から算出した。
装置:Waters社製「GPC-244」
カラム:東ソー社製「TSK-gel-GMH」
溶媒:THF
流速0.8mL/分
測定温度:23℃
n-ブチルアクリレート(以下、BAと略記する)71.22部、メチルメタクリレート(以下、MMAと略記する)28.55部、架橋剤としてアリルメタクリレート0.23部(以下、AMAと略記する)を混合して、単量体混合物(I)を調製した。
攪拌装置、原料及び助剤添加装置、温度計、加熱装置などを備えた、容量10Lのガラス製反応器に、水220部、乳化剤としてドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム0.1部を仕込み、攪拌しつつ、窒素気流下で、内温を70℃まで昇温した。70℃に達した時点で、8.5部の水に、エチレンジアミン四酢酸四ナトリウム二水塩0.01部と硫酸第一鉄七水和物0.002部、ナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート0.3部を溶解した水溶液(以下、RED水溶液と略記する)のうち、84質量%分を反応器に仕込んだ。その直後に単量体混合物(I)100部、クメンハイドロパーオキサイド0.2部を、3時間にわたって連続添加した。途中滴下開始1時間時点で、20部の水に、ドデシルベンゼンスルホン酸1.6部を溶解した水溶液を、反応器に仕込んだ。単量体混合物(I)の連続添加終了直後、RED水溶液の残り16質量%分とクメンハイドロパーオキサイド0.005部を反応器に仕込み、さらに30分間、反応器の内温を70℃に保持した後、重合反応を終了し、アクリル系ゴム質重合体(R-1)ラテックスを得た。
このときの重合転化率は97%であった。
得られたアクリル系ゴム質重合体(R-1)粒子について前述の方法で測定した重量平均粒子径は150nmであった。
このアクリル系ゴム質重合体(R-1)ラテックスを乾燥して得られたフィルムについて、前述の方法でガラス転移温度(Tg)を測定した。
また、前述の方法でTanδのピーク強度及びピーク温度を測定した。
結果を表1Aに示す。
表1A,1Bに示した配合とした以外は、(R-1)と同様にして、それぞれアクリル系ゴム質重合体(R-2)~(R-12)と(RX-1)~(RX-9)を製造した。
ただし、(R-1)重合開始時のドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウムについては、0.10~0.33部の範囲で使用量を調整することで、表1A,1Bに示す重量平均粒子径のアクリル系ゴム質重合体を得た。
これらのアクリル系ゴム質重合体の重量平均粒子径、Tg、tanδのピーク強度及びピーク温度の測定結果を表1A,1Bに示す。
なお、表1Bには、市販品の旭化成社製スチレン・ブタジエン共重合体の水素添加物「S1605」について測定したTg、tanδのピーク強度及びピーク温度を併記した。
スチレン(以下、STと略記する)30.4部、アクリロニトリル(以下、ANと略記する)9.6部、及びt-ブチルメルカプタン0.05部を混合して、単量体混合物(II)を調製した。アクリル系ゴム質重合体(R-1)ラテックスの製造に使用したガラス製反応器に、上記アクリル系ゴム質重合体(R-1)ラテックス60部(固形分換算)、水12部、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム0.36部を仕込み、攪拌しつつ、窒素気流下、70℃に昇温した。70℃に達した時点で、2部の水に、エチレンジアミン四酢酸四ナトリウム二水塩0.003部と硫酸第一鉄七水和物0.001部、ナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート0.05部を溶解した水溶液(RED水溶液)のうち、52質量%分を反応器に仕込み、その直後から単量体混合物(II)の全量、及びt-ブチルハイドロパーオキサイド0.06部を、2時間30分にわたって連続添加し、重合を行った。重合を開始して150分後にRED水溶液の残48質量%分とt-ブチルハイドロパーオキサイド0.03部を反応器に仕込み、60分間、同温度で保持した後に重合を終了し、グラフト共重合体(B-1)ラテックスを得た。
このグラフト共重合体(B-1)ラテックスを凝固、水洗、乾燥し、粉末状のグラフト共重合体(B-1)を得た。得られたグラフト共重合体(B-1)のゲル含有率、膨潤度、グラフト率、アセトニトリル可溶分の分子量を測定し、結果を表2Aに示す。
上記で得られたアクリル系ゴム質重合体(R-2)~(R-12)、(RX-1)~(RX-9)を用い、表2A,2Bに示す配合としたこと以外は、(B-1)と同様にしてそれぞれグラフト共重合体(B-2)~(B-13)及び(BX-1)~(BX-9)を製造した。
これらのグラフト共重合体のゲル含有率、膨潤度、グラフト率、アセトニトリル可溶分の分子量の測定結果を表2A,2Bに示す。
[熱可塑性樹脂組成物の製造]
表3A,3B,4A,4Bに示す原料を同表に示す配合割合で混合した。その後、二軸押出機(型式名「TEX44、日本製鋼所」)を用いて、250℃で溶融混練してペレット化した。得られた樹脂組成物を用い、下記の測定及び評価を行った。結果を表3A,3B,4A,4Bに示す。
<打音の音圧測定>
各熱可塑性樹脂組成物を用い、シリンダー温度240℃、金型温度60℃、射出率10g/秒の条件で射出成形して、長さ80mm、幅54mm、厚み2.4mmの板状の成形体を得た。成形品の上辺から5mm且つ左辺から5mmの位置、及び上辺から5mm且つ右辺から5mmの位置に、それぞれボール盤を用いて直径1mmの孔を開け、図1に示すような試験片を作製した。そして、前記試験片の孔2か所に1本のタコ糸を通し、H型スタンド、クランプ、ムッフを用いて前記試験片を吊り下げた。なお、この時クランプは実験台から28cmの高さになるよう設置した。また、試験片面の中央が実験台から18cmの高さになるように設置した。この時、試験片を吊り下げるクランプから試験片上辺までの距離は6cmとなる。また、吊り下げた試験片の面中央の位置から、試験片面に対して垂直方向に10cm離した位置に、試験片面に向けてPCBピエゾトロニクス社製の音圧マイクロフォン(商品名;378B02)をH型スタンド、クランプ、ムッフを用いて設置した。また、前記音圧マイクロフォンは実験台から18cmの高さになるよう設置した。そして、前記マイクロフォンを設置した反対側の試験片面の中央を、打撃力を測定できるPCBピエゾトロにクス社製のインパクトハンマー(商品名;086E80)を用いて35から40Nで叩いたときの響きを、前記音圧マイクロフォンで集音して、オロス社製のフーリエ変換アナライザー(商品名;マルチJOBFFTアナライザ OR34J-4)にて音圧の周波数スペクトルに変換した。得られた周波数スペクトル中の音圧(dB)の最大値とその周波数(Hz)を測定値として用いた。なお、測定は室温23℃の部屋で行った。
前記打音の音圧測定と同様の操作を行い、オロス社製のフーリエ変換アナライザー(商品名:マルチJOB FFTアナライザ OR34J-4)にて音圧の時間変化を測定した。音の発生から、音圧が最大音圧の1/4の音圧に静まるまでに要する時間を打音の減衰時間として用いた。
打音の減衰は、実施例I-1~5,7~18、比較例I-1~11のスチレン系樹脂処方においては0.008秒よりも短いことが好ましく、0.006秒よりも短いことがより好ましい。実施例II-1~6,8~18、比較例II-1~11のPCアロイ系処方においては0.008秒よりも短いことが好ましく、0.007秒よりも短いことがより好ましい。
ISO1133に準じて、温度240度および荷重98Nの条件で、メルトボリュームフローレートを測定した。
溶融混練して得られた熱可塑性樹脂組成物のペレットを射出成形機(東芝機械社製、「IS55FP-1.5A」)によりシリンダー温度240℃、金型温度60℃の条件で、縦80mm、横10mm、厚さ4mmの成形品を成形し、シャルピー衝撃試験用成形品とした。
得られた成形品(タイプB1、ノッチ有:形状A シングルノッチ)について、ISO 179-1:2013年度版に準拠し、試験温度23℃又は-30℃でシャルピー衝撃強度(打撃方向:エッジワイズ)を測定した。シャルピー衝撃強度が高いほど、耐衝撃性に優れることを意味する。
ISO527に従って測定した。
ISO527に従って測定した。
ISO527に従って測定した。
ISO178に従って測定した。
ISO178に従って測定した。
ISO75に従って、1.8MPa荷重条件で測定した。
ISO2039に従って測定した。
各熱可塑性樹脂組成物のペレット100部とカーボンブラック0.8部とをヘンシェルミキサーを用いて混合し、この混合物を250℃に加熱した押出機に供給し、混練して黒色ペレットを得た。黒色ペレットをシリンダー温度240℃、金型温度60℃、射出率20g/秒の条件で射出成形して、長さ100mm、幅100mm、厚み3mmの板状の成形体を得た。日本電色工業株式会社製の「光沢計VG7000」を用い、ISO2813に準拠して、入射角60°、反射角60°における成形体の表面の反射率(%)を測定した。反射率が高いほど表面外観に優れることを意味する。
各熱可塑性樹脂組成物を東芝機械製IS-170FA射出成形機によりシリンダ温度250℃、射出圧力50MPa、金型温度60℃にて射出成形し、縦150mm、横100mm、厚さ4mmの射出成形プレートを得た。このプレートから、縦60mm、横100mm、厚さ4mm及び縦50mm、横25mm、厚さ4mmの試験片をディスクソーで切り出し、番手#100のサンドペーパーで端部を面取りした後、細かなバリをカッターナイフで除去し、大小2枚のプレートを試験片として用いた。
2枚の試験片を80℃±5℃に調整したオーブンで300時間エージングし、25℃で24時間冷却後、大きな試験片と小さな試験片をジグラー(ZIEGLER)社製スティックスリップ試験機SSP-02に固定し、温度23℃、湿度50%RHの雰囲気下で荷重5N、40N、速度1mm/秒、10mm/秒の4条件にて振幅20mmで3回擦り合わせたときの異音リスク値を測定した。そして、異音リスク値が最も大きい条件の数値を抽出して測定値とした。異音リスク値が大きいほど軋み音の発生リスクは高くなり、異音リスク値が3以下であれば良好である。
一方、本発明の規定を満たさない(メタ)アクリル酸エステル系重合体を打音低減材として用いた比較例I-1~10及び比較例II-1~10の熱可塑性樹脂組成物では、打音低減効果に劣る。
従来の熱可塑性エラストマーを打音低減材として用いた比較例I-11では、耐衝撃性に劣り、比較例II-11では低温耐衝撃性に劣る。
Claims (5)
- アクリル酸エステル化合物に由来する構造単位とメタクリル酸エステル化合物に由来する構造単位とを備え、ガラス転移温度が-15℃~+5℃である重合体(b1)と、
メタクリル酸エステル化合物に由来する構造単位、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位、及びシアン化ビニル化合物に由来する構造単位よりなる群から選ばれる1種又は2種以上を含む重合体(b2)とを有し、前記重合体(b1)の少なくとも一部に、前記重合体(b2)が結合している(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)よりなる打音低減材であって、
前記重合体(b1)について、以下の方法で測定したtanδの主分散のピーク値を示す温度(ピーク温度)が-5℃~+20℃であり、該ピーク値であるピーク強度が2.055以上である打音低減材と、
ゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)、ゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)を除くスチレン系樹脂(A2)、及び場合によって含まれるその他の樹脂よりなる、或いはゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)、ゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)を除くスチレン系樹脂(A2)、芳香族ポリカーボネート樹脂(A3)、及び場合によって含まれるその他の樹脂よりなる樹脂成分(A)とを含む熱可塑性樹脂組成物であって、
該樹脂成分(A)が、ゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)、ゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)を除くスチレン系樹脂(A2)、及び場合によって含まれるその他の樹脂よりなる場合(ただし、樹脂成分(A)がその他の樹脂を含む場合、樹脂成分(A)中のその他の樹脂の含有量は50質量%以下)には、該樹脂成分(A)95~70質量部と該打音低減材5~30質量部とを合計で100質量部となるように含み、
該樹脂成分(A)が、ゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)、ゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)を除くスチレン系樹脂(A2)、芳香族ポリカーボネート樹脂(A3)、及び場合によって含まれるその他の樹脂よりなる場合(ただし、樹脂成分(A)がその他の樹脂を含む場合、樹脂成分(A)中のその他の樹脂の含有量は50質量%以下)には、該樹脂成分(A)95~85質量部と該打音低減材5~15質量部とを合計で100質量部となるように含む熱可塑性樹脂組成物。
<Tanδの測定方法>
重合体(b1)を用いて設定温度150℃のヒートプレスによって厚さ1.0~1.1mmのシートを成形し、該シートから長さ36mm×幅10mmに切り出して測定サンプルを作製する。
以下の動的粘弾性測定装置を用い、該測定サンプルの長辺の両端各8mm部分を引張治具で固定し、以下の条件でtanδを測定し、ピーク温度およびピーク強度を求める。
測定装置:動的粘弾性測定装置(TA Instruments製「DMA850」)
モード:引張
周波数:1Hz
昇温速度:5℃/分
測定温度:-60~+60℃ - 前記(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)が、以下の方法で測定したTHF不溶分の膨潤度が1000%以上である、請求項1に記載の熱可塑性樹脂組成物。
<膨潤度の測定方法>
(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)をテトラヒドロフラン(THF)中に24時間浸漬後、遠心分離操作を経て分離された不溶分を真空乾燥して重量(重量b)を測定する。
得られたTHF不溶分を再びTHF中に24時間浸漬後、THFで膨潤したサンプル重量(重量c)を測定し、次式によってTHF不溶分の膨潤度を求める。
膨潤度(%)=c/b×100 - 前記重合体(b1)に含まれるアクリル酸エステル化合物に由来する構造単位とメタクリル酸エステル化合物に由来する構造単位との合計100質量部中のアクリル酸エステル化合物に由来する構造単位の含有割合が57~72質量部で、メタクリル酸エステル化合物に由来する構造単位の含有割合が43~28質量部である、請求項1または2に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記(メタ)アクリル酸エステル系重合体(B)に含まれる重合体(b1)と重合体(b2)の割合が、重合体(b1)30~80質量部に対して重合体(b2)70~20質量部(ただし、重合体(b1)と重合体(b2)の合計で100質量部)である、請求項1または2に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記樹脂成分(A)がゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)、スチレン系樹脂(A2)及びその他の樹脂を含む場合には、前記樹脂成分(A)100質量%中のゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)の含有割合が5~60質量%で、スチレン系樹脂(A2)の含有割合が40~95質量%であり、
前記樹脂成分(A)がゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)、スチレン系樹脂(A2)、芳香族ポリカーボネート樹脂(A3)及びその他の樹脂を含む場合には、前記樹脂成分(A)100質量%中のゴム強化スチレン系熱可塑性樹脂(A1)の含有割合が5~50質量%で、スチレン系樹脂(A2)の含有割合が8~55質量%で、芳香族ポリカーボネート樹脂(A3)の含有割合が40~87質量%である、請求項1または2に記載の熱可塑性樹脂組成物。
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