JP7460075B2 - 硬化性義歯床用材料及びこれを用いた義歯の作製方法 - Google Patents

Description

本発明は、基準義歯を用いて義歯を作製する際に好適に使用される硬化性義歯床用材料及びこれを用いた義歯の作製方法に関する。

近年の急速な高齢化に伴い、義歯の需要が高まっている。通常、義歯は、患者の口腔形状に合わせて１つずつ手作業で細かく調整を行いながら作製される。

上述の手作業の労力を低減して義歯を作製する技術として、基準義歯を用いる技術が知られている（特許文献１～２参照）。このような技術に関し、特許文献１には、有歯顎者及び無歯顎者の口腔形状を基に定めた特定の平面形状を有する基準義歯床が開示されている。具体的には、床後縁の左側翼突上顎切痕および左側臼後隆起に相当する第一基準点と右側翼突上顎切痕及び右側臼後隆起に相当する第二基準点とを結ぶ線分の長さを基準長とし、唇側床縁の正中にあたる上（下）唇小帯に相当する第三基準点と、第一基準点及び第二基準点をそれぞれ結ぶ２つの基準線分上の所定の位置に定めた複数のポイントから床縁までの長さを、夫々前記基準長に対する比が所定の範囲となるようにした形状を有する基準義歯床が開示されている。さらに、特許文献１には、上記基準義歯床に人工歯を配列して基準義歯とし、前記基準義歯床に裏装材を築盛してから個別患者の口腔内に試適し、咬合調整を行うことにより、個別患者の口腔形状に合致した義歯が得られる旨が記載されている。

また、特許文献２には、基準義歯の位置合わせを行う治具が開示されている。この治具は、基準義歯を患者の口腔内等の適切な位置に配置するためのものであり、基準義歯を保持する基準義歯保持部を有していて、その基準義歯保持部に基準義歯を保持した状態で、口腔内か、または上下無歯顎模型が固定された咬合器に基準義歯を誘導して、前記基準義歯の位置合わせを行うことができる。また、特許文献２には、基準義歯の内面側に裏装材を築盛し、その次に、基準義歯に築盛された裏装材に形状を印記することを特徴とする義歯作製方法についても開示されている。

ところで、特許文献１に開示された技術で使用される裏装材等の硬化性義歯床用材料としては、主として使用する重合開始剤系の違いにより化学重合開始剤を使用する粉液型や２ペースト型のもの（特許文献３及び４参照。）と、熱重合開始剤及び／又は光重合開始剤を使用する１ペースト型のもの（特許文献５及び６参照。）が知られている。１ペースト型のものは保管時に分包する必要がなく、また使用時における混和（練和）作業が不要であることから利便性に優れるものであり、近年は、優れた硬化体物性を示すものも開発されている。

たとえば、特許文献６には、曲げ強さ及び弾性エネルギー特性に優れ、耐衝撃性に優れた硬化体が得られる、という特長を有する１ペースト型の義歯床用レジン組成物として「（ａ）重合時の弾性率が０．２５～３．００ＧＰａである重合性のモノマー及び／又はオリゴマーと、（ｂ）弾性率が０．２５～３．００ＧＰａである有機質充填材及び／又は有機無機複合充填材と、（ｃ）加熱重合型重合開始剤及び／又は光重合型重合開始剤から成る重合開始剤とから成るワンペースト状であることを特徴とする義歯床用レジン組成物」が開示されている。

特許第６２９４７０６号公報 国際公開第２０１８／２０７８６７号パンフレット 特公平４－０４２３６４号公報 特開２０００－１７５９４１号公報 特開２０００－２５４１５２号公報 特開２００２－１０４９１２号公報

前記したように特許文献１には、総義歯タイプの既成の義歯床からなる基準義歯床の粘膜面（基底面）上に裏装材を盛り、患者口腔内粘膜に押し当て、適合化を図るというコンセプトに基づく技術が開示されている。この技術についてもう少し詳しく説明すると、基準義歯とは、義歯の作製を容易化するための材料部材として使用される、既成の義歯状の部材、より具体的には、形状や大きさが所定に規格化され、所定の仕様を満足する部材用製品として工場や技工所などで量産可能な義歯状の部材を意味する。そして、当該基準義歯は、基準義歯床とそれに固定保持される人工歯とからなり、これを部材として用いて義歯を作製した場合、基準義歯の人工歯部分は義歯の人工歯部分となり、基準義歯の義歯床（基準義歯床）は義歯の義歯床の主要部を構成するものとなる。すなわち、基準義歯床は、義歯のベースとなるもので、上記義歯の義歯床の最終的な形態（形状）と比較すると、基準義歯床の粘膜面と（装着者である）個別患者の口腔内粘膜との間に形成される空間又は空隙（当該空間又は空隙を、以下、「基準義歯非適合空間」ともいう。）を裏装材などの硬化性義歯床用材料の硬化体が埋めるようにして基準義歯床の粘膜面に接合することによって（義歯における）義歯床を構成することにより、義歯が個別患者の口腔内粘膜とフィットするようにしている。すなわち、上記硬化体で構成される、「基準義歯非適合空間」を埋める部材を「調整部材」と称した場合、前記技術で作製される義歯においては、その義歯床は、基準義歯床と、その粘膜面上に接合する調整部材と、で構成されることになる。

このような技術は、基準義歯（床）に裏装材を築盛するだけで容易に患者の口腔形状に適合させることができるので、義歯の作製時間を短縮することができ、大変有用なものである。そして、義歯作製時の操作性や作業効率を考慮すると、調整部材となる義歯床用材料としても特許文献６に記載されているような１ペースト型の硬化性義歯床用材料を使用することが好ましいと考えられる。しかしながら、従来の１ペースト型の硬化性義歯床用材料は、得られる硬化体の靭性の点で必ずしも満足できるものではなかった。また、使用するフィラーによってはペースト性状の制御が難しく、得られる硬化体の強度が低くなる場合があった。

なお、ペースト性状について補足すると、ペースト型の硬化性義歯床用材料は、その形態の特徴から、グローブを嵌めた手で取り扱うことが多いため、グローブに付着しないようべたつきを抑える必要がある。その一方で、新しい義歯床の作製に使用する場合には（基準）義歯床に粘着する必要がある。つまり、１ペースト型の硬化性義歯床用材料は、グローブには付着しないが（基準）義歯床には粘着するといった適度な粘度を有するペースト性状が求められる。

このような状況に鑑み、本発明は、前記調整部材を構成するための義歯床用材料として好適な、得られる硬化体の強度及び靱性が高く、ペーストの操作性の良好な１ペースト型の硬化性義歯床用材料を提供すること、及びそのような硬化性義歯床用材料を用いて基準義歯から義歯を作製する方法を提供することを目的とする。

本発明は、上記課題を解決するものであり、本発明の第一の形態は、義歯床に人工歯が固定された義歯であって、前記義歯床は、前記人工歯が固定される基準義歯床部材と、調整部材とを有し、前記義歯を患者の口腔内に装着した状態において、前記義歯床及び前記基準義歯床部材における、粘膜側の面を「粘膜面」としたときに、前記義歯の粘膜面の少なくとも一部が前記調整部材で構成されるように前記基準義歯床部材の粘膜面上に前記調整部材が接合されている義歯における前記調整部材を形成するために使用する硬化性義歯床用材料であって、
（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーと、（Ｂ）前記（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーを吸収し得る吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーと、（Ｃ）光重合開始剤及び熱重合開始剤から選択される重合開始剤と、（Ｄ）（メタ）アクリル系非架橋ポリマーとを含有するペースト状組成物からなり、
前記（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの含有量が、前記（Ａ）（メタ）アクリル系モノマー１００質量部に対して２０～８０質量部であり、前記（Ｄ）（メタ）アクリル系非架橋ポリマーの含有量が、前記（Ａ）（メタ）アクリル系モノマー１００質量部に対して５～４０質量部であり、ＪＩＳ Ｋ５１０１－１３－１：２００４に準じて測定される、前記（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの単位量：ｇ－Ｂ（単位：ｇ）当たりに吸収される前記（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーの量：ｇ－Ａ（単位：ｇ）で定義される吸収量：ＲＡｂ＝｛（ｇ－Ａ）／（ｇ－Ｂ）｝が１．５以上であることを特徴とする硬化性義歯床用材料である。

本発明の硬化性義歯床用材料は前記（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーの単位量（単位：ｇ）当たりの前記（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの含有量（単位：ｇ）と、前記吸収量ＲＡｂとの積が０．６５～１．６５であることが好ましい。

本発明の第二の形態は、上記硬化性義歯床用材料を用いた義歯の作製方法である。すなわち、義歯床に人工歯が固定された義歯であって、前記義歯床は、前記人工歯が固定される基準義歯床部材と、調整部材とを有し、前記義歯を患者の口腔内に装着した状態において、前記義歯床及び前記基準義歯床部材における、顎堤粘膜側の面を「粘膜面」としたときに、前記義歯の粘膜面の少なくとも一部が前記調整部材で構成されるように前記基準義歯床部材の粘膜面上に前記調整部材が接合されている義歯を作製する方法であって、
（Ｉ）基準義歯床部材と人工歯とを備える基準義歯部材となる、基準義歯を準備する基準義歯準備工程；
（ＩＩ）前記基準義歯を、患者の口腔内で医学的に存在すべき位置に配置された咬合平面と想定される仮想咬合平面上の適切な位置に配置させるようにして、（１）患者口腔内に挿入して患者口腔内の粘膜と前記基準義歯との接触状態を確認するか、又は（２）患者口腔内模型を取り付けた咬合器内に挿入して、前記患者口腔内模型と前記基準義歯との接触状態を確認するか、により、使用上不適切な接触をする場合には、当該不適切な接触を起こさない別の形状を有する基準義歯を選択するか、又は接触しないように前記基準義歯における前記基準義歯床部材の形状を微調整することにより、使用する基準義歯の形状を決定する基準義歯決定工程（ただし、人間を診断する方法により、使用する基準義歯の形状を決定する工程を除く。）；
（ＩＩＩ）前記基準義歯決定工程で使用が決定された前記基準義歯における前記基準義歯床部材の粘膜面上に、前記調整部材を形成するための未硬化状態の硬化性義歯床用材料として前記本発明の第一の形態の硬化性義歯床用材料を築盛し、次いで、当該硬化性義歯床用材料が築盛された前記基準義歯を、前記患者口腔内または前記咬合器内の前記仮想咬合平面上の適切な位置に配置して、前記患者口腔内の粘膜形状または前記患者口腔内模型の形状を前記硬化性義歯床用材料に転写すると共に辺縁形成を行って余剰の前記硬化性義歯床用材料を除去する、築盛・転写工程；及び
（ＩＶ）築盛・転写工程を経た前記硬化性義歯床用材料を硬化させる硬化工程；
を含むことを特徴とする前記義歯の作製方法である。

また、本発明の義歯の作製方法においては、前記工程（ＩＩＩ）築盛・転写工程において、前記調整部材を形成するための未硬化状態の硬化性義歯床用材料を築盛する前記基準義歯床部材の粘膜面上に、（メタ）アクリル系非架橋ポリマー、（メタ）アクリル系モノマー、及び有機溶媒を含有する液状接着剤を施用することが好ましい。

本発明によれば、得られる硬化体の強度及び靱性が高く、ペーストの操作性の良好な、義歯の作製に用いる調整部材用の１ペースト型の硬化性義歯床用材料を提供することができる。

また、前記硬化性義歯床用材料を用いた義歯の作製方法において、義歯を効率的に作製することが可能となる。

本発明の一実施の形態に係る義歯作製方法で作製した義歯の断面図である。なお、上段の図１（ａ）及び下段の図１（ｂ）は、全部床義歯（総義歯）タイプの上顎用義歯及び下顎用義歯について、人工犬歯の略中心を通る縦断面（人工犬歯垂直断面）を、夫々表している。 本発明の一実施の形態に係る義歯作製方法で作製した上顎用義歯と、下顎用義歯とを、患者に装着したイメージを示す図である。 本発明の一実施の形態に係る義歯作製方法で使用する上顎用基準義歯を示す斜視図である。 本発明の一実施の形態に係る義歯作製方法で使用する下顎用基準義歯を示す斜視図である。 本発明の一実施の形態に係る義歯作製方法で使用する咬合器に患者口腔内模型が取り付けられた状態を示す側面図である。 本発明の一実施の形態に係る義歯作製方法において、咬合器または患者口腔内に上顎用基準義歯および下顎用基準義歯をセットする際に用いられる位置合わせ冶具を示す図であり、（６ａ）は平面図を示し、（６ｂ）は側面図を示し、（６ｃ）は背面図を示している。

本発明は、前記したような基準義歯を用いて義歯を作製する技術に関するものである、そこで当該技術に関する一般的な説明を行った上で、本発明の一実施の形態に係る硬化性義歯床用材料及び本発明の他の実施の形態に係る義歯の作製方法（夫々、本発明の硬化性義歯床用材料及び本発明の作製方法ともいう。）について説明することとする。ただし、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。

なお、本明細書においては特に断らない限り、数値ｘ及びｙを用いた「ｘ～ｙ」という表記は「ｘ以上ｙ以下」を意味するものとする。かかる表記において数値ｙのみに単位を付した場合には、当該単位が数値ｘにも適用されるものとする。また、本明細書において、「（メタ）アクリル系」との用語は「アクリル系」及び「メタクリル系」の両者を意味する。同様に、「（メタ）アクリレート」との用語は「アクリレート」及び「メタクリレート」の両者を意味し、「（メタ）アクリロイル」との用語は「アクリロイル」及び「メタクリロイル」の両者を意味する。

１．義歯及び基準義歯の一般的特徴
（１）義歯（有床義歯）とは、天然歯牙並びに歯肉及び歯槽骨などの周囲組織を喪失した場合に、咀嚼等の口腔機能を回復すると共に顔面の形態変化および歯牙の欠損や周囲組織の喪失によって生じる障害を予防する、着脱自在な補綴装置を意味する。義歯は、一般に、欠損歯牙を補う人工歯と、喪失した歯肉及び歯槽骨などの周囲組織を補う義歯床と、からなる。そして、前記義歯床の患者顎堤粘膜と密着する面（義歯作製において適合性の観点から研磨をしない面）は「粘膜面」（或いは基底面）と呼ばれ、その反対側の頬粘膜や舌と接することがある面（義歯作製において研磨をする面）は「研磨面」と呼ばれ、両者の境界となる部分は「床縁」と呼ばれている。また、義歯床の歯茎相当部と人工歯の境界部は「歯頸部」、当該歯頸部を基端とし、前記床縁を先端とする翼状の形態をなす部分は「床翼」、義歯床の人工歯が固定される部分は「歯槽部」と呼ばれている。

義歯は、上顎用の上顎義歯と下顎用の下顎義歯とに分類され、両者の義歯床は、患者口腔内の唇側及び頬側（本明細書では、唇側及び頬側に向いた方向を前方とする。）の顎堤粘膜を被覆する部分である「唇側床翼部」及び「頬側床翼部」と呼ばれる部分を有するという点では共通しているが、上顎及び下顎の機能と形状の違いに起因して、患者口腔内の喉側（本明細書では、喉側に向いた方向を後方とする。）の粘膜を被覆する部分の形状が大きく異なっている。すなわち、上顎用義歯床の後方部分は、上顎口蓋粘膜を被覆する「口蓋床部」と呼ばれる部分であるのに対し、下顎用義歯床の後方部分は、下顎の舌側の顎堤粘膜を覆う「舌側床翼部」と呼ばれる部分であり、この舌側床翼部と唇側床翼部及び頬側床翼部との間で、顎堤を挟み込むようになっている。

上記義歯床の材料としては、一般に、次のような樹脂が使用されている。すなわちポリ（メタ）アクリレート系樹脂；ポリオレフィン系樹脂；ポリアミド系樹脂；ポリエステル系樹脂；ポリエーテル系樹脂；ポリニトリル系樹脂；ポリビニル系樹脂;セルロース系樹脂；フッ素系樹脂；イミド系樹脂等が使用されている。これら樹脂材料は、樹脂材料のみで使用されることが多いが、有機フィラー、無機フィラー、有機－無機複合フィラー等のフィラーを添加して用いることもある。また、義歯床の一部に金属材料を使用することも有る。

上記義歯床に配列固定される人工歯は、目的とする義歯に応じて、配列される人工歯の種類及び数が適宜決定される。その数は１であっても良いが、通常は複数の人工歯が固定される。かかる人工歯としては、樹脂製やセラミック製の公知の人工歯を用いることができる。樹脂製の人工歯としては、上述のポリ（メタ）アクリレート系樹脂、並びにポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリエーテル系樹脂、ポリニトリル系樹脂、ポリビニル系樹脂、セルロース系樹脂、フッ素系樹脂、イミド系樹脂、シリコン系樹脂等を材質とする人工歯が例示される。人工歯の固定方法と
しては、嵌合、接着等従来公知の方法が何等制限なく使用できる。

（２）基準義歯は、基準義歯床とそれに固定保持される人工歯とからなり、これを部材として用いて義歯を作製した場合、基準義歯の人工歯部分は義歯の人工歯部分となり、基準義歯の義歯床（基準義歯床）は義歯の義歯床の主要部を構成するものとなる。すなわち、基準義歯床は、義歯のベースとなるもので、上記義歯の義歯床の最終的な形態（形状）と比較すると、基準義歯床の粘膜面と（装着者である）個別患者の口腔内粘膜との間に形成される空間又は空隙（基準義歯非適合空間）を裏装材などの硬化性義歯床用材料が埋めて、両者がフィットするようになっている。そして、「調整代（ちょうせいしろ）」とも言える前記基準義歯非適合空間の分だけ、小さいものの、その基本的な構造や形状は、義歯と同様である。

基準義歯床は、たとえば、射出成形、圧縮成形、切削加工、三次元プリンタを用いた光造形等、種々の手法を用いて作製することができる。また、基準義歯床と人工歯（列）とを一体的に作製しても良く、基準義歯床と人工歯（列）とを別個に作製した後に、基準義歯床の歯槽部に人工歯（列）を取り付ける構成としても良い。前者には、大量生産による量産化が容易であり、生産コストを大幅に低減することができると言うメリットがあり、後者には、個別の患者にフィットする人工歯（列）を形成することができると言うメリットがある。

基準義歯は、一般に、その使用目的から、多くの臨床データや、多くの有歯顎者及び無歯顎者の口腔形状に関するデータに基づいて、基準義歯床の平面形状が、多くの患者に適合するような（いわば最大公約数的な共通部となるような）形状に設計されることが多い（特許文献１参照）。

２．基準義歯を用いた義歯の一般的な作製方法
基準義歯を用いた義歯の作製は、一般に、基準義歯床の粘膜面と（装着者である）個別患者の口腔内粘膜との間に形成される空間又は空隙（「基準義歯非適合空間）を裏装材などの硬化性義歯床用材料の硬化体で埋めて、両者をフィットさせる（適合化）ことにより行われる。義歯において「基準義歯非適合空間」を埋める上記硬化体部分を「調整部材」と呼ぶと、基準基準義歯を部材として用いて作製される義歯の義歯床は、基準義歯床部材と、調整部材とを有し、義歯を患者の口腔内に装着した状態において、義歯の粘膜面の少なくとも一部が前記調整部材で構成されるように前記基準義歯床部材の粘膜面上に前記調整部材が接合された構成を有するものとなっている。

また、上記適合化は、粘膜面上に前記調整部材を形成するための未硬化状態の硬化性義歯床用材料を築盛した基準義歯を（１）患者口腔内に基準義歯を挿入するか、又は（２）患者口腔内模型を取り付けた咬合器内に挿入して行うのが通常である。したがって、基準基準義歯を用いた義歯の一般的作製方法は、基本的な工程として、下記（Ｉ）基準義歯準備工程、（ＩＩ）基準義歯決定工程、（ＩＩＩ）築盛・転写工程、（ＩＶ）硬化工程を含む。

（Ｉ）基準義歯床部材と人工歯とを備える基準義歯部材となる、基準義歯を準備する基準義歯準備工程。
（ＩＩ）前記基準義歯を、患者の口腔内で医学的に存在すべき位置に配置された咬合平面と想定される仮想咬合平面上の適切な位置に配置させるようにして、（１）患者口腔内に基準義歯を挿入して患者口腔内の粘膜と前記基準義歯との接触状態を確認するか、又は（２）患者口腔内模型を取り付けた咬合器内に基準義歯を挿入して、前記患者口腔内模型と前記基準義歯との接触状態を確認するか、により、使用上不適切な接触をする場合には、当該不適切な接触を起こさない別の形状を有する基準義歯を選択するか、又は接触しないように前記基準義歯における前記基準義歯床部材の形状を微調整することにより、使用する基準義歯の形状を決定する基準義歯決定工程。
（ＩＩＩ）前記基準義歯決定工程で使用が決定された前記基準義歯における前記基準義歯床部材の粘膜面上に、前記調整部材を形成するための未硬化状態の硬化性義歯床用材料を築盛し、次いで、前記硬化性義歯床用材料が築盛された前記基準義歯を、前記患者口腔内または前記咬合器内の前記仮想咬合平面上の適切な位置に配置して、前記患者口腔内の粘膜形状または前記患者口腔内模型の形状を前記硬化性義歯床用材料に転写すると共に辺縁形成を行って余剰の前記硬化性義歯床用材料を除去する、築盛・転写工程。
（ＩＶ）築盛・転写工程を経た前記硬化性義歯床用材料を硬化させる硬化工程。

なお、上記したように、（ＩＩ）基準義歯決定工程において基準義歯部材を咬合平面と想定される平面上の適切な位置に配置させるようにして、患者口腔内又は患者口腔内模型を取り付けた咬合器内に挿入し、また、前記（ＩＩＩ）築盛・転写工程において、基準義歯床部材の所定の個所に所定の調整部材用の硬化性義歯床用材料が築盛された基準義歯部材を、患者口腔内または前記咬合器内の咬合平面と想定される平面上の適切な位置に配置する。このとき、作製に手間や時間を要する患者口腔内模型を作製する必要が無いという観点からすると、患者口腔内に挿入することが好ましいが、技工所などで多数の患者の義歯を作製する場合には、患者口腔内模型作製の手間や時間はかかるものの、一度に並行して多数の義歯を作製できるので、患者口腔内模型を装着した咬合器を使用することが好ましい。この場合、咬合器としては、模型上で顎運動や咬合のさまざまな位置を再現する装置であれば特に限定されない。たとえば、顎運動時の下顎頭が示す運動経路を再現する顆路型咬合器、顆路型咬合器の中でも非調節性咬合器（平均値咬合器）や調節性咬合器（全調節性咬合器、半調節性咬合器）、下顎頭に相当する顆頭球の位置が異なり、顆頭球が下弓に連結するアルコン型や、顆頭球が上弓に連結するコンダイラ―型、下顎頭が示す運動経路は再現しないが上下開閉可能な非顆路型咬合器、等が咬合器として使用できる。また、患者口腔内模型は、印象材を用いて患者口腔内の印象を採得し、それを用いて石膏模型を作製する、といった一般的な方法で作製することができる。

３．本発明の硬化性義歯床用材料
本発明の硬化性義歯床用材料は、前記調整部材を形成するために使用する硬化性義歯床用材料である。すなわち、義歯床に人工歯が固定された義歯であって、前記義歯床は、前記人工歯が固定される基準義歯床部材と、調整部材とを有し、前記義歯を患者の口腔内に装着した状態において、前記義歯床及び前記基準義歯床部材における、粘膜側の面を「粘膜面」としたときに、前記義歯の粘膜面の少なくとも一部が前記調整部材で構成されるように前記基準義歯床部材の粘膜面上に前記調整部材が接合されている義歯における前記調整部材を形成するために使用する硬化性義歯床用材料である。

そして、（Ａ）（メタ）アクリル系モノマー（以下、適宜「（Ａ）成分」ともいう。）と、（Ｂ）上記（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーを吸収し得る吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマー（以下、適宜「（Ｂ）成分」ともいう。）と、（Ｃ）光重合開始剤及び熱重合開始剤から選択される重合開始剤（以下、適宜「（Ｃ）成分」ともいう。）と、を含有するペースト状組成物からなり、（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの含有量が、（Ａ）（メタ）アクリル系モノマー１００質量部に対して２０～８０質量部であり、ＪＩＳ Ｋ５１０１－１３－１：２００４に準じて測定される、（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの単位量：ｇ－Ｂ（単位：ｇ）当たりに吸収される（Ａ）（メタ）アクリル系モノ マーの量：ｇ－Ａ（単位：ｇ）で定義される吸収量：ＲＡｂ＝｛（ｇ－Ａ）／（ｇ－Ｂ）｝が１．５以上である、ことを特徴としている。

ここで、「ペースト」とは、非沈降性の非ニュートン流体であり、本明細書における「ペースト状」とは、塑性変形性を有する高粘度ペースト、特に非水系の高粘度ペーストであることを意味する。なお、本発明の硬化性義歯床用材料（ペースト状組成物）は、必須成分として（Ｄ）（メタ）アクリル系非架橋ポリマー（以下、適宜「（Ｄ）成分」ともいう。）を更に含有する。そして、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、及び（Ｄ）成分の混合物を主成分とする。なお、「主成分とする」とは、組成物の全質量を１００質量部としたときに、当該成分の合計質量が８０質量部以上、好ましくは９０質量部以上であることを意味する。

本発明の硬化性義歯床用材料は、計量及び混錬の煩雑さがないという１ペースト型の硬化性義歯床用材料の特長を有すると共に、実際に使用する重合性モノマーに対して特定のモノマー吸収量を有する吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーを用いることで、曲げ強さ強度及び破断エネルギー（靱性）が共に高い硬化体を与えることができるので、前記調整部材を形成するために使用する硬化性義歯床用材料として好適に使用できる。

特に、（Ｄ）成分を所定量（（Ａ）成分１００質量部に対して５～４０質量部）含有する本発明の硬化性義歯床用材料は、グローブには付着しないが（基準）義歯床には粘着するといったペースト性状を有し、操作性にも優れるという効果をも奏する。一般にペースト粘度は、フィラー（有機フィラー、無機フィラー、有機無機複合フィラー等）の量により調整される。上述したようなペースト特性とするためには、フィラーの配合量を増やす必要があるが、フィラーの増量に伴い硬化体の靭性は低下する傾向がある。これに対して、所定量の（Ｄ）成分を含む上記硬化性義歯床用材料によれば、硬化体の靭性を却って高めながら上記のような好ましいペースト性状とすることができる。

特定の理論に拘束されるものではないが、本実施形態に係る硬化性義歯床用材料が上述した優れた効果を奏するメカニズムは、次のようなものであると本発明者らは推察している。

すなわち、硬化体の曲げ強さ（強度）が高くなるのは、有機フィラーとして弾性率の高い架橋ポリマーを用いたためと考えられる。また、架橋ポリマーを使用しているにもかかわらず硬化体の靱性が高くなるのは、（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの細孔内部に（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーが滲入して硬化することにより発生するアンカー効果によって、硬化体におけるマトリックスと有機フィラーとの界面接合強度が高くなったことによると考えられる。

また、良好なペースト性状が実現できた理由としては、以下の理由が考えられる。（Ｄ）（メタ）アクリル系非架橋ポリマーを含む系においては、（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーとの相互作用、具体的には（Ｄ）成分の一部が（Ａ）成分に溶解したり、（Ｄ）成分が（Ａ）成分で膨潤して柔らかくなったりすることに起因して、良好な状態に調整可能となるが、架橋ポリマーはこのような相互作用に乏しいため、架橋ポリマーを多量に配合すると、通常はこのようなペースト性状の調整範囲は狭まると考えられる。ところが、（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーを用いた場合には、細孔内に（Ａ）成分が滲入することにより上記相互作用と類似の相互作用が発生し、上記調整範囲を広いまま保つことが可能となったため、良好なペースト性状 が実現できたものと考えられる。

以下、本発明の硬化性義歯床用材料に含有される各成分について詳細に説明する。

［（Ａ）（メタ）アクリル系モノマー］
（メタ）アクリル系モノマーとしては、歯科用に一般的に使用される（メタ）アクリル系モノマーを特に制限なく使用することができる。（メタ）アクリル系モノマーの具体例としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、２－（メタ）アクリロイルオキシエチルプロピオネート、アセトアセトキシエチル（メタ）アクリレート等の単官能（メタ）アクリル系モノマー；１，６－ビス（（メタ）アクリロイルエチルオキシカルボニルアミノ）トリメチルヘキサン、２，２－ビス（（メタ）アクリロイルオキシフェニル）プロパン、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９－ノナンジオールジ（メタ）アクリレート等の二官能（メタ）アクリル系モノマー；トリメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールエタントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート等の三官能（メタ）アクリル系モノマー；などが挙げられる。これらの（メタ）アクリル系モノマーは、１種を単独で使用してもよく、２種類以上を併用してもよい。特に、単官能の（メタ）アクリル系モノマーと二官能以上の（メタ）アクリル系モノマーとを併用する場合、単官能の（メタ）アクリル系モノマーよりも二官能以上の（メタ）アクリル系モノマーを多く配合することにより、得られる硬化体の強度、耐久性等の機械的物性も良好なものとすることができるので好ましい。

（Ａ）成分の含有量は、本発明の硬化性義歯床用材料の全質量を１００質量部としたときに、４０～８０質量部であることが好ましく、５０～７０質量部であることがより好ましい。

［（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマー］
吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーとしては、常温大気中で粒状又は粉末状（微粒の集合体）の有機材料で構成される架橋を有するポリマーからなり、粒子の内部に外部と連通する細孔を有し、粒子の表面に（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーが滲入可能な細孔を多数有するものが使用される。特に本実施形態では、高強度化の観点から、ＪＩＳ Ｋ５１０１－１３－１：２００４（ＩＳＯ ７８７－５：１９８０）の「精製あまに油法」に準じて（精製あまに油に代えて（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーを用いて）測定される、（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの単位量：ｇ－Ｂ（単位 ：ｇ）当たりに吸収される（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーの量：ｇ－Ａ（単位：ｇ）で定義される吸収量：ＲＡｂ＝｛（ｇ－Ａ）／（ｇ－Ｂ）｝が１．５以上、好ましくは２．０～５．０であるものが使用される。

なお、吸収量Ｒ_Ａｂは、ＪＩＳ Ｋ５１０１－１３－１：２００４に記載の「精製あまに油法」において、精製あまに油を用いる代わりに、本発明の硬化性義歯床用材料で使用される（Ａ）（メタ）アクリル系モノマー（複数混合して使用した場合には同一組成のモノマー混合物）を用いて決定される。具体的には、所定量〔Ｍ_Ｂ（ｇ）〕の（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーをガラス板の上に置き、（Ａ）成分のモノマーをビュレットから一回に４、５滴ずつ徐々に加え、その都度、パレットナイフでモノマーをポリマーに練り込む。これらを繰り返し、モノマー及びポリマーの塊ができるまで滴下を続け、以後、１滴ずつ滴下し、完全に混練するようにして繰り返す。そして、ペーストが滑らかな硬さになったところを終点とし、終点までに使用した（Ａ）成分のモノマーの量〔Ｍ_Ａ（ｇ）〕を測定する。その際、終点までの操作に要する時間が２５分間以内となるようにする。そして、次式：Ｒ_Ａｂ（ｇ／ｇ）＝ＭＡ（ｇ）／ＭＢ（ｇ）により、吸収量Ｒ_Ａｂが決定される。

上記のようにして決定される吸収量Ｒ_Ａｂは、（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの内部に（Ａ）成分のモノマーが浸透して滑らかなペースト状態となり始める臨界的な両者の量比を表すパラメータとして捉えられるものであるが、その操作の簡便性からも理解できるように、厳密な臨界点を意味するものではなく、（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーにおける（Ａ）成分のモノマーに対する吸収性の目安となるものである。事実、本発明の硬化性義歯床用材料においては、（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーの配合量が、（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの配合量に吸収量Ｒ_Ａｂを乗じた積として計算される量（以下、「計算総吸収量」ともいう。）に満たない場合であっても、ペースト状組成物となることが確認されている。

計算総吸収量に満たない量の（Ａ）成分を用いた場合でもペースト状となる理由の詳細は不明であるが、混錬条件や混錬時間の違いに由来するものと考えられる。すなわち、吸収量の測定時には、パレットナイフを用いて混練し、且つ短時間（２５分間以内）で測定を行っているため、一部凝集状態で残っている（Ｂ）成分のポリマー粒子間に保持されているモノマーも存在すると考えられ、吸収量を高めに見積もっている可能性がある。一方、本発明の硬化性義歯床用材料を調製する際には、乳鉢を用いて混練したり、プラネタリーミキサー、ニーダー等の機械式混錬装置を用いて混練したりすることが多く、混錬時に強い剪断力がかかるため、高度な均一化が可能であり、また、剪断力による押出し効果や発熱又は膨潤による細孔径の拡大等により、一旦細孔内に吸収されたモノマーの一部が放出されることなどにより、ペースト化されると考えられる。

吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの材質は特に制限されないが、（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーとの親和性の観点から、架橋ポリメチルメタクリレート、架橋ポリエチルメタクリレート、架橋ポリメチルアクリレート等の架橋ポリアルキル（メタ）アクリレート；ポリスチレン、ポリ塩化ビニル；などが好ましい。また、特公平４－５１５２２号公報、特開２００２－２６５５２９号公報等に記載される多孔質架橋ポリマーを使用することもできる。また、「テクノポリマーＭＢＰ－８」（積水化成品工業（株））等の市販品を使用することもできる。

吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの平均細孔径は、１～１００ｎｍであることが好ましく、５～５０ｎｍであることがより好ましい。該平均細孔径とは、粒子の凝集によって形成される二次粒子の凝集細孔ではなく、一次粒子の表面に形成される細孔の平均径を意味する。該平均細孔径は、水銀圧入法細孔分布測定装置を用いて測定される粒子の細孔分布から計算によって求めることができる。吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの平均細孔径が１ｎｍ以上であると、（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーの細孔内への滲入量の増加に伴って硬化体におけるアンカー効果が増大し、十分な強度が得られ易くなる傾向にある。また、吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの平均細孔径が１００ｎｍ以下であると、アンカー効果が増大し、十分な強度が得られ易くなる傾向にある。

吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの平均粒子径は、１～５０μｍであることが好ましく、３～３０μｍであることがより好ましい。該平均粒子径とは、一次粒子の平均粒子径を意味し、レーザー回折・散乱法による粒度分布測定装置を用いて測定される。吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの平均粒子径が１μｍ以上であると、硬化前のペーストのべたつきが抑えられ、操作性が向上する傾向にある。また、吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの平均粒子径が５０μｍ以下であると、比表面積が大きくなり、硬化体において十分な強度及び靱性が得られ易くなる傾向にある。なお、粒子形状は特に限定されず、粉砕型粒子であっても球状粒子であってもよい。

（Ｂ）成分の含有量は、（Ａ）成分１００質量部に対して２０～８０質量部である。（Ｂ）成分の含有量が２０質量部未満であると、アンカー効果が低下して十分な強度が得られ難くなる傾向にある。一方、（Ｂ）成分の含有量が８０質量部を超えると、硬化体が硬く脆くなるばかりでなく、ペーストが硬く賦形し難くなる傾向にある。

なお、本発明の硬化性義歯床用材料は、上記配合組成であることに加えて、（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーの単位量（単位：ｇ）当たりの（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの含有量（単位：ｇ）と、吸収量Ｒ_Ａｂとの積が０．６５～１．６５であるという条件を更に満足することが好ましい。

［（Ｃ）重合開始剤］
本発明の硬化性義歯床用材料は、１ペースト型とするために、重合開始剤として光重合開始剤及び／又は熱重合開始剤を含有し、化学重合開始剤は全く又は実質的に含有しない。なお、「実質的に含有しない」とは、保存安定性に悪影響を与えず、本発明の効果に影響を与えない範囲で極微量含有することは許容するという意味である。

光重合開始剤及び熱重合開始剤としては、歯科分野で使用されるものを特に制限なく使用することができる。

光重合開始剤の具体例としては、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル等のベンゾインアルキルエーテル類；ベンジルジメチルケタール、ベンジルジエチルケタール等のベンジルケタール類；ベンゾフェノン、アントラキノン、チオキサントン等のジアリールケトン類；ジアセチル、ベンジル、カンファーキノン、９，１０－フェナントラキノン等のα－ジケトン類；ビス－（２，６－ジクロロベンゾイル）フェニルホスフィンオキサイド、ビス－（２，６－ジクロロベンゾイル）－２，５－ジメチルフェニルホスフィンオキサイド、ビス－（２，６－ジクロロベンゾイル）－４－プロピルフェニルホスフィンオキサイド、ビス－（２，６－ジクロロベンゾイル）－１－ナフチルホスフィンオキサイド、ビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）－フェニルホスフィンオキサイド等のビスアシルホスフィンオキサイド類；などが挙げられる。これらの光重合開始剤は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。

なお、重合開始剤として光重合開始剤を使用する場合、還元性化合物と組み合わせて使用することが好ましい。好適に使用できる還元性化合物としては、２－（ジメチルアミノ）エチルメタクリレート、ｐ－Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノ安息香酸エチル、Ｎ－メチルジエタノールアミン、ジメチルアミノベンズアルデヒド、テレフタルアルデヒド等の第三級アミン類；２－メルカプトベンゾオキサゾール、１－デカンチオール、チオサルチル酸、チオ安息香酸等の含硫黄化合物；Ｎ－フェニルアラニン；などが挙げられる。 また、光重合開始剤の活性をより高めるために、光酸発生剤を加えるのも好ましい態様である。光酸発生剤としては、ジアリールヨードニウム塩系化合物、スルホニウム塩系化合物、スルホン酸エステル化合物、ハロメチル置換－Ｓ－トリアジン有導体、ピリジニウム塩系化合物等が挙げられる。光酸発生剤を使用する場合、光重合開始剤としてはカンファーキノン等のα－ジケトン類が好ましく、ｐ－Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノ安息香酸エチル等の還元性化合物を併用することがより好ましい。

熱重合開始剤の具体例としては、ベンゾイルパーオキサイド、ｐ－クロロベンゾイルパーオキサイド、ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ－２－エチルヘキサノエート、ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート等の過酸化物；アゾビスイソブチロニトリル等のアゾ化合物；などが挙げられる。これらの熱重合開始剤は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。

（Ｃ）成分の含有量は、触媒量（すなわち、重合開始剤としての機能を発揮し、十分な重合を行うことができる量）であればよい。その具体的な量は、重合開始剤の種類によっても異なるため一概に規定できないが、通常は（Ａ）（メタ）アクリル系モノマー１００質量部に対して０．０５～５質量部であり、好ましくは０．１～３質量部である。

［（Ｄ）（メタ）アクリル系非架橋ポリマー］
本発明の硬化性義歯床用材料は、良好なペースト性状にし易くするために、（Ｄ）（メタ）アクリル系非架橋ポリマーを更に含有する。

（Ｄ）（メタ）アクリル系非架橋ポリマーとしては、歯科用に一般的に使用される、常温大気中で粒状又は粉末状の、非架橋性の（架橋を有しない）（メタ）アクリル系ポリマーを特に制限されず使用することができる。（Ｄ）（メタ）アクリル系非架橋ポリマーの具体例としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ－ブチル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、イソボニル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシ－１，３－ジ（メタ）アクリロイルオキシプロパン、イソブチル（メタ）アクリレート、ブトキシエチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレート、２－メトキシエチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート等の単重合体又は共重合体；ポリ（スチレン－エチルメタクリレート）等の（メタ）アクリル系モノマーと他の重合性モノマーとの共重合体；などが挙げられる。これらの（メタ）アクリル系非架橋ポリマーは、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。

ペースト性状の調整が容易であり、保管時にペースト性状が変化し難く、硬化体の強度低下を引き起こし難いという理由から、（Ｄ）（メタ）アクリル系非架橋ポリマーとしては、（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーに対して溶解性を有するものが好ましい。具体的には、目視で判断したときに、４５℃の（Ａ）成分１００質量部に対して、配合する（Ｄ）成分の全てが溶解するものを使用することが好ましい。ペースト性状の調整が容易であり、保管時にペースト性状が変化し難く、硬化体の強度低下を引き起こし難いという理由から、（Ｄ）（メタ）アクリル系非架橋ポリマーとしては、（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーに対して溶解性を有するものが好ましい。具体的には、目視で判断したときに、４５℃の（Ａ）成分１００質量部に対して、配合する（Ｄ）成分の全てが溶解するものを使用することが好ましい。

（Ｄ）（メタ）アクリル系非架橋ポリマーの平均分子量は特に制限されない。溶解性及びペースト性状の調整のし易さの観点から、質量平均分子量が５万～１００万であることが好ましく、１０万～７０万であることがより好ましい。なお、本明細書における質量平均分子量は、ゲルパーミュエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定される標準ポリスチレン換算分子量を意味する。

（Ｄ）（メタ）アクリル系非架橋ポリマーの平均粒子径は特に制限されない。ただし、（Ｄ）（メタ）アクリル系非架橋ポリマーの平均粒子径が大きすぎると（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーへ溶解するのが遅く、作製に時間を要し作業効率が低下するため、１００μｍ以下であることが好ましい。

（Ｄ）（メタ）アクリル系非架橋ポリマーの含有量は、（Ａ）（メタ）アクリル系モノマー１００質量部に対して、５～４０質量部であればよいが、１５～３０質量部であることがより好ましい。

［その他の成分］
本発明の硬化性義歯床用材料は、本発明の効果を阻害しない範囲内で、（Ｂ’）非多孔質有機架橋ポリマー（以下、適宜「（Ｂ’）成分」ともいう。）を更に含有していてもよい。非多孔質有機架橋ポリマーは、表面に細孔を有しないか、又は細孔の数が少ない粒子であり、上記のようにして決定される吸収量Ｒ_Ａｂが１．５未満である。

非多孔質有機架橋ポリマーは、（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーに対して溶解又は膨潤し難く、マトリックスとの相互作用が乏しいため、ペースト内で凝集及び沈降し、ペーストが硬くなる場合がある。このため、非多孔質有機架橋ポリマーを多量に配合すると、ペースト保管中にその性状が変化し（具体的には硬くなり）、ペーストの操作性が低下してしまうことがある。そこで、（Ｂ’）成分の含有量は、（Ａ）成分１００質量部に対して１０質量部以下であることが好ましく、含有しないことがより好ましい。

すなわち、（Ｂ’）成分を含有しないか、又は含有するとしてもその含有量が（Ａ）成分１００質量部に対して１０質量部以下である硬化性義歯床用材料は、ペースト硬さが経時変化を起こさず、長期間安定に保存することが可能となるという効果を奏する。

本発明の硬化性義歯床用材料は、本発明の効果を阻害しない範囲内で、その他の成分を更に含有していてもよい。その他の成分としては、炭酸カルシウム、酸化マグネシウム、硫酸バリウム、酸化チタン、チタン酸カリウム、水酸化アルミニウム、硅石粉末、ガラス粉末、珪藻土、シリカ、珪酸カルシウム、タルク、アルミナ、マイカ、石英ガラス等の無機フィラー；無機粒子に重合性モノマーを添加してペースト状にした後、重合させ、粉砕して得られる粒状の有機無機複合フィラー；ブチルヒドロキシトルエン、メトキシハイドロキノン等の重合禁止剤；４－メトキシ－２－ヒドロキシベンゾフェノン、２－（２－ベンゾトリアゾール）－ｐ－クレゾール等の紫外線吸収剤；α－メチルスチレンダイマー等の重合調整剤；色素、顔料、香料；などが挙げられる。

［調製方法］
本発明の硬化性義歯床用材料の調製方法は特に制限されず、各成分を所定量ずつ量り取り、それらを適宜混合すればよい。ただし、本発明の硬化性義歯床用材料が（Ｄ）成分を含有する場合には、（Ｄ）成分となるポリマー粒子を予め（Ａ）成分に溶解させておくことが好ましい。具体的には、（Ｃ）成分、（Ｄ）成分、及びその他の添加剤を（Ａ）成分に溶解させた後、得られた混合物と（Ｂ）成分及び必要に応じて配合されるその他のフィラーとを混合し、ペースト状の硬化性義歯床用材料を得る方法が好ましい。

得られた硬化性義歯床用材料は、保管時の劣化防止のため、特に光重合開始剤を使用した場合には、遮光性を有する容器で保存することが好ましい。ペースト形態は特に制限されず、棒、馬蹄形、シート、球、角柱等に成型したものを容器に収容してもよいし、成型せずにチューブ、ボトル等に収容してもよい。

４．本発明の作製方法
本発明の作製方法は、前「２．基準義歯を用いた義歯の一般的な作製方法」の項で示した（ＩＩＩ）築盛・転写工程において、前記調整部材を形成するために基準義歯床部材の粘膜面上に築盛する未硬化状態の硬化性義歯床用材料として、本発明の硬化性義歯床用材料を使用することを特徴とする。そして、この点を除けば前記一般的な作製方法と特に変わる点は無く、前記（Ｉ）基準義歯準備工程、前記（ＩＩ）基準義歯決定工程、前記（ＩＩＩ）築盛・転写工程及び前記（ＩＶ）硬化工程を含む。

［液状接着剤］
本発明の作製方法では、得られる義歯における基準義歯床と調整部材との接着性を良好なものとするために、前記工程（ＩＩＩ）築盛・転写工程において、前記調整部材を形成するための未硬化状態の硬化性義歯床用材料を築盛する前記基準義歯床部材の粘膜面上に、（メタ）アクリル系非架橋ポリマー、（メタ）アクリル系モノマー、及び有機溶媒を含有する液状接着剤を施用することが好ましい。

前記液状接着剤としては、上記成分を含有するものであれば特に制限されない。このうち（メタ）アクリル系非架橋ポリマー及び（メタ）アクリル系モノマーとしては、それぞれ（Ｄ）成分、及び（Ａ）成分として上述した成分を特に制限なく使用することができる。また、有機溶媒としては、ヘキサン、ヘプタン、ペンタン等の炭化水素化合物；トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素化合物；エタノール、１－プロパノール、２－プロパノール、１－ブタノール、２－ブタノール等のアルコール化合物；ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン、ｔｅｒｔ－ブチルメチルエーテル等のエーテル化合物；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン化合物；ギ酸エチル、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸イソプロピル等のエステル化合物；などの非ハロゲン系有機溶媒が挙げられる。これらの有機溶媒は、１種を単独で使用してもよく、２種類以上を併用してもよい。また、上記液状接着剤は、重合開始剤を更に含有していてもよい。重合開始剤としては、（Ｃ）成分として上述した成分を特に制限なく使用することができる。

［（Ｉ）基準義歯準備工程］
（Ｉ）基準義歯準備工程では、基準義歯床部材と人工歯とを備える基準義歯部材となる、基準義歯を準備する。当該工程で準備される基準義歯は、前記した一般的な特徴を有するものであれば特に限定されないが、個別患者の口腔形状に合致した義歯が得られ易いと言う理由から、前記特許文献１記載された（平面的な）形状を有する基準義歯を使用することが好ましい。また、前記（ＩＩ）基準義歯決定工程において、研削等の作業を要する基準義歯の形状の微調整が必要とされるケースの発生割合を有意に低減することがき、義歯を効率的に作製することが可能となるという理由から、上記の平面的な形状を有することに加えて、
以下に示す様な立体形状を有する基準義歯を使用することが特に好ましい。

すなわち、図１～４に示されるように、作製される義歯の義歯床において、（１）患者口腔内における顎堤頂部領域の粘膜を被覆する粘膜面を有する領域（部分）を「中央領域」２Ａ１，２Ｂ１とし、（２）前記顎堤頂部領域よりも前方の患者口腔内粘膜を被覆する粘膜面を有する領域（部分）を「前方領域」２Ａ２，２Ｂ２とし、（３）前記顎堤頂部領域よりも後方の患者口腔内粘膜を被覆する粘膜面を有する領域（部分）を「後方領域」２Ａ３，２Ｂ３とし、さらに基準義歯の基準義歯床におけるこれら領域（部分）を、夫々（１）ベース中央領域、（２）ベース前方領域及び（３）ベース後方領域としたときに、ベース中央領域２０Ａ１，２０Ｂ１、ベース前方領域２０Ａ２，２０Ｂ２及びベース後方領域２０Ａ３，２０Ｂ３においてこれら各領域の少なくとも一部の厚さを中央領域、前方領域及び後方領域の厚さよりも有意に薄くするだけでなくベース前方領域の床縁の高さを従来の基準義歯に比べて有意に低くし、これら各領域（部分に）調整部材（具体的には、中央調整部材６Ａ１，６Ｂ１、前方調整部材６Ａ２，６Ｂ２及び後方調整部材６Ａ３，６Ｂ３）が接合できる空間を確保できる立体形状を有することが好ましい。

さらに、このような形状を有する基準義歯においては、前記人工歯のうち少なくとも１つの人工歯を必須の人工歯としたときに、当該必須の人工歯は第１小臼歯、第２小臼歯、第１大臼歯及び犬歯からなる群より選ばれると共に、前記必須の人工歯は、犬歯の人工歯（人工犬歯）を含むと共に、前記基準義歯を、人工歯側を下向きにして咬合平面として想定される平面上に配置したときに、当該平面に対して垂直で、且つ前記人工犬歯の尖頭を通る、前記ベース前方領域の研磨面に対する法線方向に沿った面で切断した縦断面において、前記基準義歯床の前記ベース前方領域の床縁側先端から２ｍｍ下側における前記ベース前方領域の幅が０．５ｍｍ以上３ｍｍ以下である、ことが好ましい。 また、上記好ましい態様の基準義歯においては、当該基準義歯が上顎用の基準義歯である場合には、前記縦断面において、前記ベース前方領域の床縁側先端と、前記人工犬歯の尖頭と、の高低差が１３ｍｍ以上２０ｍｍ以下である、ことが好ましく、前記の基準義歯が下顎用の基準義歯である場合には、前記縦断面において、前記ベース前方領域の床縁側先端と、前記人工犬歯の尖頭と、の高低差が１３ｍｍ以上１８ｍｍ以下である、ことが好ましい。

以下、それぞれ、このような好ましい平面的形状及び立体形状を有する全部床義歯（総義歯）に対応する上顎用基準義歯及び下顎用基準義歯をセットで用いて上顎用義歯及び下顎用義歯をセットで作製する場合を例に、工程（ＩＩ）、（ＩＩＩ）及び（ＩＶ）について、図を参照して詳しく説明するが、本発明の作製方法は、このような例に限定されるものではない。

たとえば、以下の説明では、図５に示すような咬合器１００及び、図６に示すような位置合わせ冶具２００を用いて作製する例を説明しているが、それぞれ対応する工程において、直接的に患者口腔内で行っても良く、位置合わせ冶具２００を用いずに行っても良い。

［（ＩＩ）基準義歯決定工程］
本工程は、前記基準義歯を、患者の口腔内で医学的に存在すべき位置に配置された咬合平面と想定される仮想咬合平面上の適切な位置に配置させるようにして、（１）患者口腔内に挿入して患者口腔内の粘膜と前記基準義歯との接触状態を確認するか、又は（２）患者口腔内模型を取り付けた咬合器内に挿入して、前記患者口腔内模型と前記基準義歯との接触状態を確認するか、により、使用上不適切な接触をする場合には、当該不適切な接触を起こさない別の形状を有する基準義歯を選択するか、又は接触しないように前記基準義歯における前記基準義歯床部材の形状を微調整することにより、使用する基準義歯の形状を決定する工程である。

具体的には、図３に示すような上顎用基準義歯１０Ａおよび／または図４に示すような下顎用基準義歯１０Ｂを患者の口腔内で医学的に存在すべき位置に配置された咬合平面と想定される仮想される咬合平面ＰＡ上の適切な位置に配置させるようにして、図５に示すような咬合器１００を用いて、患者口腔内模型１５０と上顎用基準義歯１０Ａおよび下顎用基準義歯１０Ｂとの接触状態を確認する（以下、このような咬合器を用いた接触状態の確認を「挙上確認」ともいう。）。

図５には、咬合器１００に患者口腔内模型１５０、具体的には上顎模型１５１と下顎模型１５２とから構成される患者口腔内模型１５０が取り付けられた状態が示されている。図５に示す患者口腔内模型１５０を取り付けた状態の咬合器１００内に、上顎用基準義歯１０Ａおよび下顎用基準義歯１０Ｂを挿入して、患者口腔内模型１５０と上顎用基準義歯１０Ａおよび下顎用基準義歯１０Ｂとの接触状態を確認する（挙上確認をする）場合には、図６に示すような位置合わせ冶具２００を用いることが好ましい。

この位置合わせ冶具２００には、基準義歯保持部２０１と、当該基準義歯保持部２０１に連結されている柄部２０２とが設けられている。基準義歯保持部２０１には、上顎用基準義歯１０Ａを保持する上顎義歯保持凹部２０１Ａと、下顎用基準義歯１０Ｂを保持する下顎義歯保持凹部２０１Ｂとが設けられている。また、柄部２０２は、歯科技工士や歯科医等が咬合器１００の外、または患者の口腔外から上顎用基準義歯１０Ａおよび下顎用基準義歯１０Ｂをセットする際に容易に操作できるように、ある程度の長さを有している。このため、技工士等の作業者は、柄部２０２を用いて、容易に上顎用基準義歯１０Ａおよび／または下顎用基準義歯１０Ｂを仮想される咬合平面ＰＡ上の適切な位置に配置させることができる。なお、患者の口腔内に挿入して接触状態の確認する場合にも、同様の理由から、位置合わせ冶具２００を使用することが好ましい。

上記挙上確認では、上顎用基準義歯１０Ａと下顎用基準義歯１０Ｂを仮想咬合平面ＰＡ（図５参照）で噛み合うようにして、これら上顎用基準義歯１０Ａおよび下顎用基準義歯１０Ｂを静止させたときの、咬合器１００の指導ピン１０１の浮き上がり量（「挙上値」ともいう。）で接触状態を評価することができる。具体的には、上記の浮き上がり量（挙上値）が０ｍｍ以下であれば、不適切な接触が無いと評価され研削調整が不要であり、研削のための作業時間を削減できる。一方、挙上値が０ｍｍを越える場合には不適切な接触が存在し、その値が大きいほど研削による研削調整量が大きいと評価される。このことから、指導ピン１０１の浮き上がり量（挙上値）が０ｍｍ以下のものを合格とし、次工程に進む。なお、上記量（挙上値）が０ｍｍ未満であるとは、指導ピン１０１の位置が下がるわけではなく、基準義歯と模型との間に隙間が存在する場合を意味する。このときの隙間は後の工程で調整部材によって埋められることになる。

また、この（ＩＩ）基準義歯決定工程では、上述したような接触状態の確認において、実際の咬合面が適切な位置からずれる場合には、基準義歯（上顎用基準義歯１０Ａおよび下顎用基準義歯１０Ｂ）を研削する調整を行うことで適切な位置に配置するようにしてもよく、また、上記位置ずれを起こさない別の基準義歯を選択してもよい。

［（ＩＩＩ）築盛・転写工程］
本工程は、前記基準義歯決定工程で使用が決定された前記基準義歯における前記基準義歯床部材の粘膜面上に、前記調整部材を形成するための未硬化状態の硬化性義歯床用材料として本発明の硬化性義歯床用材料を築盛し、次いで、前記硬化性義歯床用材料が築盛された前記基準義歯を、前記患者口腔内または前記咬合器内の前記仮想咬合平面上の適切な位置に配置して、前記患者口腔内の粘膜形状または前記患者口腔内模型の形状を前記硬化性義歯床用材料に転写すると共に辺縁形成を行って余剰の前記硬化性義歯床用材料を除去する、築盛・転写工程である。

本工程では、まず前記（ＩＩ）基準義歯決定工程で使用が決定された基準義歯における前記基準義歯床部材、たとえば上顎用基準義歯１０Ａの上顎用基準義歯床２０Ａの粘膜側表面上に、前記調整部材を形成するための未硬化状態の硬化性義歯床用材料として本発明の硬化性義歯床用材料を築盛する。

上記硬化性義歯床用材料の築盛は、通常、上顎用基準義歯１０Ａおよび下顎用基準義歯１０Ｂを前記位置合わせ冶具２００から取り外して行われるが、位置合わせ治具２００にセットしたままで行っても良い。

また、築盛に際しては、以下に示す様な専用の義歯作製用治具（図示せず。）を使用することが好ましい。すなわち、前記基準義歯床部材の唇側床縁近傍および頬側床縁近傍の領域を囲うように収容可能な前方溝部、および、前記基準義歯床部材の喉側床縁近傍の領域を囲うように収容可能な後方溝部を有する義歯作製用治具を用いることが好ましい。たとえばショアＤ硬さが８０以下であるシリコーン樹脂等の、本発明の硬化性義歯床用材料に対して剥離性（非粘着性）を有する可撓性材料で構成された上記義歯作製用治具の各溝部に予め本発明の硬化性義歯床用材料があらかじめ収容しておき、これを基準義歯床の粘膜面に密着させてから冶具を剥離することにより、溝部の幅および深さに対応した所定の築盛量の未硬化状態の硬化性義歯床用材料が、床縁に沿って築盛されることになる。このため、床縁に沿って未硬化状態の硬化性義歯床用材料を築盛する際に、適正な築盛量を見積もることが困難な経験の浅い作業者でも、前記義歯作製用治具を用いれば適正な築盛量を安定して再現でき、作業者の経験度に関係無く作業効率・品質の低下を抑制できるようになる。

このようにして築盛を行った後に、築盛された前記硬化性義歯床用材料を、前記調整部材の形状とする。たとえば、硬化性義歯床用材料を築盛した上顎用基準義歯１０Ａおよび下顎用基準義歯１０Ｂを前記位置合わせ冶具２００に再びセットし、これを咬合器１００内の適切な位置に配置する。その後に、義歯床用材料を上顎模型１５１および下顎模型１５２に押し当てて、上顎模型１５１および下顎模型１５２を噛み合わせた状態で、これらの形状を、硬化性義歯床用材料に転写する。かかる転写後に、位置合わせ冶具２００に上顎用基準義歯１０Ａおよび下顎用基準義歯１０Ｂをセットしたままの状態で、咬合器１００内から一度、上顎用基準義歯１０Ａおよび下顎用基準義歯１０Ｂを外に出す。その後に、余剰の硬化性義歯床用材料を、上顎用基準義歯１０Ａおよび下顎用基準義歯１０Ｂから除去する。

また、（ＩＩＩ）築盛・転写工程は、以下に示す各工程（ＩＩＩ－１）、（ＩＩＩ－２）及び（ＩＩＩ－３）の、多段階に分けて行うことが好ましい。
（ＩＩＩ－１）前記基準義歯床部材のベース中央領域に未硬化状態の硬化性義歯床用材料を築盛して、前記患者口腔内または前記患者口腔内模型の形状を転写する中央築盛・転写工程。
（ＩＩＩ－２）前記基準義歯床部材の前記ベース前方領域に未硬化状態の硬化性義歯床用材料を築盛して、前記患者口腔内または前記患者口腔内模型の形状を転写すると共に、床縁より延長させて辺縁形成を行う前方築盛・転写工程。
（ＩＩＩ－３）前記基準義歯床部材の前記ベース後方領域に未硬化状態の硬化性義歯床用材料を築盛して、前記患者口腔内または前記患者口腔内模型の形状を転写すると共に、床縁より延長させて辺縁形成を行う後方築盛・転写工程。

最初に工程（ＩＩＩ－１）でベース中央領域の粘膜面の適合化を行うことにより大まかな位置決めを行い、次に、工程（ＩＩＩ－２）及び工程（ＩＩＩ－３）において、変動幅が少ない状況で前方部（ベース前方領域）及び後方部（ベース後方領域）の粘膜面の適合化並びに辺縁（床縁）の形成及び適合化を行うことで、熟練した手技を有さない者でも容易に高精度の位置決めができるようになっている。しかも基準義歯床の前方床翼部の高さや、基準義歯床の後方部の長さを裏装材等の硬化性義歯床用材料で補いながら（延長しながら）患者粘膜との境界が自然な状態となるように境界の適合化を図るこができる。

（ＩＩＩ－１）から（ＩＩＩ－３）の各工程において、患者口腔内の粘膜形状または患者口腔内模型の形状を転写する際には、未硬化状態の硬化性義歯床用材料が築盛された基準義歯を咬合平面と想定される平面上の適切な位置に配置する必要がある。最初に行う（ＩＩＩ－１）工程においては、ベース中央領域の粘膜面は、曲率半径が小さいことに起因して、位置決めし易いというメリットを有する反面、僅かな力を加えただけでこの部分を支点にして前後が上下にブレ易い。このため、このようなブレの発生を抑制して精度良く、前記適切な位置に配置するためには、前記したような図６に示すような位置合わせ冶具２００を用いることが好ましい。

なお、上顎用義歯と下顎用義歯をセットで作製する場合には、上顎用又は下顎用のどちらか一方のベース中央領域の粘膜面に未硬化状態の硬化性義歯床用材料を築盛し、硬化性義歯床用材料を築盛した基準義歯を位置合わせ冶具２００に保持してから前記患者口腔内または前記咬合器内に挿入して、前記適正な位置に保持して工程（ＩＩＩ－１）の転写を行うことが好ましい。上下の顎間の関係を再現するという観点からすると、先に上顎用義歯を作製する場合は上顎用基準義歯のみを位置合わせ冶具２００に保持して転写を行い、次に行う下顎用基準義歯の転写においては上顎用基準義歯及び下顎用基準義歯を同時に（セットで）位置合わせ治具２００に保持して転写を行うことがより好ましい。なお、上顎用義歯と下顎用基準義歯はどちらを先に作製しても構わない。

なお、工程（ＩＩＩ－１）終了後の工程（ＩＩＩ－２）及び／又は工程（ＩＩＩ－３）における位置合わせ（適切な位置での保持）は、ブレが少なく容易化されるので、熟練者であれば位置合わせ冶具を用いることなく上顎用、下顎用別々に行うこともできる。また、熟練者でなくとも、前記位置合わせ冶具２００を用いることにより、容易に高精度の転写を行うことができる。このとき、上顎用又は下顎用の何れか一方の基準義歯を保持して工程（ＩＩＩ－２）及び／又は工程（ＩＩＩ－３）を行っても良いが、より確実に高精度の転写を行うためには、両方の基準義歯を位置合わせ冶具２００に保持して行うことが好ましい。

なお、（ＩＩＩ－２）の前方築盛・転写工程と、（ＩＩＩ－３）の後方築盛・転写工程は、同時に行っても良く、個別に行っても良い。また、（ＩＩＩ－１）から（ＩＩＩ－３）を複数回繰り返して行ってもよい。

［（ＩＶ）硬化工程］
本工程は、築盛・転写工程を経た前記硬化性義歯床用材料を硬化させる硬化工程である。

本工程では、前記（ＩＩＩ）築盛・転写工程で前記調整部材の形状とされた前記硬化性義歯床用材料を硬化させて前記調整部材を形成すると共に当該調整部材を前記基準義歯床部材と一体化させる。

重合硬化は、硬化性義歯床用材料に含まれる重合開始剤の種類に応じて適宜決定される。たとえば光重合開始剤を用いた光重合タイプの場合、開始剤を活性化する紫外線等の光を照射することで、義歯床用材料を硬化させることができる。また、熱重合開始剤を用いた熱重合タイプの場合には加熱することによって、義歯床用材料を硬化させることができる。

また、（ＩＶ）硬化工程は、以下に示す各工程（ＩＶ－１）、（ＩＶ－２）及び（ＩＶ－３）の、多段階に分けて行っても良い。
（ＩＶ－１）中央築盛・転写工程を経た前記硬化性義歯床用材料を硬化させる工程。
（ＩＶ－２）前方築盛・転写工程を経た前記硬化性義歯床用材料を硬化させる工程。
（ＩＶ－３）後方築盛・転写工程を経た前記硬化性義歯床用材料を硬化させる工程。

これら工程は、それぞれの前記築盛・転写工程終了後に、それら築盛・転写工程に対応したそれぞれの前記硬化工程（ＩＶ－１）乃至（ＩＶ－３）を個別に行っても良いし、又は、終了した前記築盛・転写工程に対応する全ての築盛・転写工程終了後に同時に行っても良い。例えば、工程（ＩＩＩ－１）及び工程（ＩＶ－１）終了後に工程（ＩＩＩ－２）及び（ＩＩＩ－３）を行う場合、（ＩＶ－２）の硬化工程と、（ＩＶ－３）の硬化工程は、両築盛・転写工程終了後に同時に行っても良く、また各築盛・転写工程終了後に個別に行っても良い。また、工程（ＩＩＩ－１）終了後に工程（ＩＶ－１）を行うことなく工程（ＩＩＩ－２）及び（ＩＩＩ－３）を行い、その後、１回でまとめて（ＩＶ－１）、（ＩＶ－２）及び（ＩＶ－３）を同時に行っても良い。

以上のような各工程を経ることで、上顎用基準義歯１０Ａおよび下顎用基準義歯１０Ｂを用いた義歯を作製することができる。

［付加的工程］
本実施形態に係る義歯の作製方法では、前記（ＩＩＩ）築盛・転写工程及工程終了後に、前記基準義歯床の粘膜面側の表面上に未硬化状態の硬化性義歯床用材料を追加して当該粘膜面側表面の形状を修正するウォッシュ工程を更に含んでも良い。

上記ウォッシュ工程は、例えば、前記（ＩＩＩ）築盛・転写工程終了後であって、最終的な（ＩＶ）硬化工程を行う前、または終了後に、前記基準義歯床の粘膜面側の表面上に未硬化状態の硬化性義歯床用材料を微量追加して、より良い適合性が得られるように形状を微修正してから硬化させることによって行うことができる。

以下、実施例によって本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に制限されるものではない。
まず、各実施例及び各比較例で使用した各種成分の名称、特性、略号（略号を用いた場合）等を示す。

［（Ａ）（メタ）アクリル系モノマー］：接着剤の成分ともなる。
・ＨＰｒ：２－メタクリロイルオキシエチルプルピオネート（単官能重合性モノマー）
・ＮＤ：ノナメチレンジオールジメタクリレート（二官能重合性モノマー）
・ＵＤＭＡ：１，６－ビス（メタクリロイルエチルオキシカルボニルアミノ）トリメチルヘキサン（二官能重合性モノマー）
・ＴＴ：トリメチロールプロパントリメタクリレート（三官能重合性モノマー）
・ＴＭＭＴ：テトラメチロールメタンテトラメタクリレート（四官能重合性モノマー）。

［（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマー］
使用したポリマー（何れも、積水化成品工業社製）の略称、成分、平均粒子径、及び平均細孔径を表１に示す。

［（Ｂ’）非多孔質有機架橋ポリマー］
・ＰＭＭＡ－Ｘ：ポリメチルメタクリレート（平均粒子径：８μｍ、積水化成品工業（株）製）
・ＡＣ－Ｘ：ポリアクリル酸エステル（平均粒子径：８μｍ、積水化成品工業（株）製）。

［（Ｃ）重合開始剤］：接着剤の成分ともなる。
・ＣＱ：カンファーキノン
・ＢＰＯ：過酸化ベンゾイル
・ＤＭＢＥ：４－（Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノ）安息香酸エチル。

［（Ｄ）（メタ）アクリル系非架橋ポリマー］：接着剤の成分ともなる。
・ＰＥＭＡ：ポリエチルメタクリレート（平均粒子径：３５μｍ、質量平均分子量：５０万）
・Ｐ（ＥＭＡ－ＭＭＡ）：ポリエチルメタクリレート－メチルメタクリレート共重合体（エチルメタクリレート／メチルメタクリレート＝５０／５０、平均粒子径：４０μｍ、質量平均分子量：１００万）
・ＰＢＭＡ：ポリブチルメタクリレート（平均粒子径：６０μｍ、質量平均分子量：１５万）
［有機溶媒］：接着剤の成分
・アセトン
・酢酸エチル。

［その他の成分］
・シリカ：球状シリカ（３－メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン処理、平均粒子径：１μｍ）。

次に、各実施例及び各比較例における評価項目の測定方法を以下に示す。
（１）モノマー吸収量
モノマー吸収量ＲＡｂは、ＪＩＳ Ｋ５１０１－１３－１：２００４に記載の「精製あまに油法」において、精製あまに油を用いる代わりに、各実施例又は各比較例で使用する（Ａ）（メタ）アクリル系モノマー（複数混合して使用した場合には同一組成のモノマー混合物）を用いて決定した。具体的には、所定量〔Ｍ_Ｂ（ｇ）〕の（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーをガラス板の上に置き、（Ａ）成分のモノマーをビュレットから一回に４、５滴ずつ徐々に加え、その都度、パレットナイフでモノマーをポリマーに練り込んだ。これらを繰り返し、モノマー及びポリマーの塊ができるまで滴下を続け、以後、１滴ずつ滴下し、完全に混練するようにして繰り返した。そして、ペーストが滑らかな硬さになったところを終点とし、終点までに使用した（Ａ）成分のモノマーの量〔Ｍ_Ａ（ｇ）〕を測定した。なお、終点までの操作に要する時間は２５分間以内となるようにした。そして、次式：Ｒ_Ａｂ（ｇ／ｇ）＝Ｍ_Ａ（ｇ）／Ｍ_Ｂ（ｇ）
により、モノマー吸収量Ｒ_Ａｂを決定した。

（２）曲げ強さ、弾性率、及び破断エネルギー
３０ｍｍ×３０ｍｍ×２ｍｍのポリテトラフルオロエチレン製モールドにペーストを充填した。そして、光重合開始剤を用いた場合には、両面をポリエチレンフィルムで圧接した状態で歯科技工用光重合装置αライトＶ（（株）モリタ製）を用いて５分間光照射して硬化体を作製した。また、熱重合触媒を用いた場合は、両面をポリエチレンフィルムで圧接した状態で水中に浸漬し、沸騰してから１時間加熱して硬化体を作製した。次いで、＃８００及び＃１５００の耐水研磨紙にて硬化体を研磨した後、４ｍｍ×３０ｍｍ×２ｍｍの角柱状に切断した。得られた硬化体を水中浸漬し、３７℃にて２４時間放置した。この試験片を試験機（オートグラフＡＧ－１、（株）島津製作所製）に装着し、支点間距離２０ｍｍ、クロスヘッドスピード１ｍｍ／分で３点曲げ試験を行い、曲げ強さ、弾性率、及び破断エネルギーを測定した。

（３）ペースト硬さ
ＳＵＳ型ナット状型にペーストを填入して表面を平らにならし、２分間遮光下で放置して温度を２３℃で一定にした。サンレオメーターＣＲ－１５０（（株）サン科学製）に感圧軸としてΦ５ｍｍＳＵＳ製棒を取り付け、２４０ｍｍ／分の速度で２ｍｍの深さまで圧縮進入したときの最大荷重［ｇ］をペースト硬さとした。測定は、ペーストを調製した翌日（初期）、及びペーストを２３℃で１か月間保管した後（１か月後）に行った。

（４）ペースト粘着性
グローブを装着し、ペーストの粘着性を以下の判定基準に従って評価した。
Ａ：グローブには付着しないが、義歯床には粘着する。
Ｂ：グローブに付着するが、義歯床及び石膏に粘着させるとグローブから剥離できる。
Ｃ：グローブに付着し、義歯床に粘着しない。

（５）１か月後のペースト性状
ペーストを２３℃で１か月間保管し、以下の判定基準に従ってペースト性状を評価した。
Ａ：ペースト調製直後と変化なし。
Ｂ：ペースト調製直後から、軽微な粘度変化がある。
Ｃ：ペースト調製直後から、顕著な粘度変化がある。

（６）接着強さ
義歯床用レジン（アクロン、（株）ジーシー製）の板（１５ｍｍ×１５ｍｍ×２ｍｍ）を作製し、該板を耐水研磨紙＃８００で研磨したものを被着体とした。被着体に筆を用いて接着剤を塗布し、接着剤中の溶媒成分が揮発するまで放置して乾燥させた後、直径３ｍｍの孔を有する両面テープを貼り付け、次いで直径８ｍｍの孔を有するパラフィンワックスを上記孔上に同一中心となるように貼り付けた。孔にペーストを充填し、ポリエチレンフィルムで圧接した状態で歯科技工用光重合装置αライトＶ（（株）モリタ製）を用いて５分間光照射して接着試験片を作製した。上記接着試験片を３７℃の水中に２４時間浸漬した後、金属アタッチメントを硬化体上に取り付け、引張り試験機（オートグラフ、（株）島津製作所製）を用いて、クロスヘッドスピード２ｍｍ／分にて引張ることにより、接着強さを測定した。５個の試験片の平均値を接着強さ（初期）とした。また、上記と同様にして作製した試験片を、熱衝撃試験機（（株）東京技研製）を用いて、５℃の水中に３０秒間浸漬、５５℃の温水中に３０秒間浸漬を１サイクルとし、１００００回のサイクルを繰り返す熱衝撃試験を行った。熱衝撃試験後の試験片について上記と同様にして接着強さを測定し、５個の試験片の平均値を接着強さ（耐久試験後）とした。

（７）（ＩＩＩ）築盛・転写工程作業時間：ｔ_ＩＩＩ
（ＩＩＩ）築盛・転写工程作業時間（「（ＩＩＩ）工程作業時間」ともいう。）は、前記本発明の義歯の作製方法の（ＩＩＩ）築盛・転写工程において、基準義歯に前記硬化性義歯床用材料を築盛し、その基準義歯を患者口腔内模型１５０の適切な位置に配置して、模型の形状を転写すると共に辺縁形成を行って余剰の前記硬化性義歯床用材料を除去するのに要する時間を評価するものである。
具体的には、先ず、参考例として、粉液型の硬化性義歯床用材料（光硬化性裏装材：トクソーライトリベース、トクヤマデンタル社製）を用いて以下評価を行った。前記裏装材の粉材及び液材を混合し、得られたペーストを上顎用基準義歯に築盛し、前記位置合わせ治具２００に保持してから前記患者口腔内模型をセットした咬合器内に挿入して、適切な位置に保持し、患者口腔内模型の形状の転写を行った。その後、下顎用基準義歯にも同様に裏装材を築盛し、前記転写済みの上顎用基準義歯と同時に位置合わせ治具に保持し、上顎と同様に患者口腔内模型の形状の転写を行った。裏装材の粉材及び液材の計量を開始した時点から、前記転写が完了した時点までに要した時間（分）を計測した。このような操作を互いに形状の異なる２０種（２０組）の無歯顎の上顎模型および下顎模型のセットで構成される患者口腔内模型１５０を用いて行い、要した時間の平均（分）を求め、これをｔ_{ＩＩＩ_PL}としたた。
次に、各実施例の基準義歯及び硬化性義歯床用材料を用いて、前記２０種の患者口腔内模型に対し、それぞれ同様に築盛・転写工程を行い、硬化性義歯床用材料を取り出した時点から、前記転写が完了した時点までに要した時間（分）を計測し、同様に平均の時間（分）を求め、これをｔ_{ＩＩＩ＿P}とした。そして、（ＩＩＩ）工程作業時間：ｔ_ＩＩＩ（％）＝ｔ_{ＩＩＩ＿P}／ｔ_{ＩＩＩ_PL}とし、硬化性義歯床用材料を用いて築盛・転写するのに要する時間を評価した。

＜１．硬化性義歯床用材料＞
実施例１
表２に示す組成でペーストを調製すると共に、表３に示す組成で接着剤を調製し、上記各物性の評価を行った。表２及び表３における各成分の量は質量部である。結果を表４に示す。なお、（Ｄ）成分を含まない実施例１及び後述する実施例２は参考例である。また、これら表中の「↑」は、「同上」を意味する。

表４に示すとおり、実施例１のペーストを硬化させた硬化体は、曲げ強さが８０［ＭＰａ］、破断エネルギーが９５［Ｎ・ｍｍ］と両者共に高く、高い強度及び靱性を有していた。また、実施例１のペーストは、グローブにはやや付着するが、義歯床に粘着するとグローブからは容易に剥離可能という良好なペースト操作性を示し、１か月後のペースト硬さ及びペースト性状も調製直後から殆ど変化はなく、保存安定性にも優れていた。更に、実施例１のペーストは、接着剤を用いて被着体に強固に接着させることができ、接着耐久性にも優れていた。

実施例２～２３
ペーストの組成を表２に示すように変更し、接着剤の組成を表３に示すように変更した他は、実施例１と同様に評価を行った。結果を表４に示す。表４に示すとおり、実施例２～２３のペーストを硬化させた硬化体は、いずれも高い強度及び靱性を有していた。また、実施例２～２３のペーストは、ペースト操作性及び保存安定性にも優れていた。更に、実施例２～２３のペーストは、接着剤を用いて被着体に強固に接着させることができ、接着耐久性にも優れていた。

比較例１～３
使用するフィラーを（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーから表５に示すものに変更し、接着剤の組成を表６に示すように変更した他は、実施例１と同様に評価を行った。表５及び表６における各成分の量は質量部である。結果を表７に示す。

表７に示すとおり、（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの代わりに（Ｂ’）非多孔質有機架橋ポリマーをフィラーとして配合した比較例１、２のペーストは、硬化体の強度及び靭性が低く、保存安定性も劣っていた。また、比較例１、２のペーストは、接着剤を用いて被着体に接着させたときの接着性が低く、接着耐久性にも劣っていた。また、（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの代わりにシリカをフィラーとして配合した比較例３のペーストは、硬化体の強度は高いものの、靱性が低く、ペースト操作性も劣っていた。また、比較例３のペーストは、接着剤を用いて被着体に接着させたときの接着性が低く、接着耐久性にも劣っていた。

＜２．義歯の作製方法＞
実施例２４
実施例１の硬化性義歯床用材料および接着剤を用いて、下記の本発明の作製方法により義歯を作製し、評価を行った。
まず、図３に示す上顎用基準義歯、及び図４に示す下顎用基準義歯を準備した（（Ｉ）基準義歯準備工程）。次に、図６に示す位置合わせ冶具に上顎用基準義歯を保持し、図５に示す咬合器に挿入して不適切接触の有無を確認し、不適切接触が認められたとき（不適と判断された場合）には、それがなくなるまで（適となるまで）ハンディ研削機を用いて研削調整を行った。その後、下顎用基準義歯についても同様に行った。（（ＩＩ）基準義歯決定工程）。
次いで、上顎用基準義歯及び下顎要基準義歯の粘膜面上に実施例１の接着剤を塗布後、未硬化状態の硬化性義歯床用材料をそれぞれ築盛し、その上顎用基準義歯及び下顎要基準義歯を前記位置合わせ冶具に保持してから前記咬合器内に挿入して、前記適切な位置に保持して、患者口腔内模型の形状を転写すると共に辺縁形成を行い、余剰の硬化性義歯床用材料は除去した（（ＩＩＩ）築盛・転写工程）。
最後に全ての硬化性義歯床用材料を一度に硬化させて（（ＩＶ）硬化工程）、上顎・下顎一組の義歯を作製した。さらに他の患者口腔内模型についてもこのような作業を繰り返し、最終的に２０組の全ての患者口腔内模型に適合する上顎・下顎用２０組の義歯を、本発明の作製方法により作製した。

その結果、（ＩＩＩ）工程作業時間：ｔ_ＩＩＩが５０％となり、粉液型の裏装材を用いたケースと比較して、作業時間が大幅に短縮された。また、２０組の義歯全てにおいて、適合も良好であり、義歯を効率的に作製することができた。

実施例２５
実施例３の硬化性義歯床用材料および接着剤を用い、（ＩＩＩ）築盛・転写工程において、前記基準義歯床部材の唇側床縁近傍および頬側床縁近傍の領域を囲うように収容可能な前方溝部、および、前記基準義歯床部材の喉側床縁近傍の領域を囲うように収容可能な後方溝部を有する義歯作製用治具を用いて築盛した他は、実施例２４と同様の手順で義歯を作製し、評価を行った。

その結果、容易に築盛することができ、（ＩＩＩ）工程作業時間：ｔ_ＩＩＩが４０％となり、粉液型の裏装材を用いたケースと比較して、作業時間が大幅に短縮された。また、２０組の義歯全てにおいて、適合も良好であり、義歯を効率的に作製することができた。

１…義歯
１Ａ…上顎用義歯
１Ｂ…下顎用義歯
１Ａ４，１Ｂ４…粘膜面
１Ａ５，１Ｂ５…研磨面
１Ａ６，１Ｂ６…床縁
１Ａ７，１Ｂ７…歯頸部
１Ａ８，１Ｂ８…床翼
２…義歯床
２Ａ…上顎用義歯床
２Ｂ…上顎用義歯床
２Ａ１，２Ｂ１…中央領域
２Ａ２，２Ｂ２…前方領域（前方床翼部）
２Ａ３…後方領域（口蓋床部）
２Ｂ３…後方領域（舌側床翼部）
４…基準義歯床部材
４Ａ…上顎用基準義歯床部材
４Ｂ…下顎用基準義歯部材
５基準義歯部材
５Ａ…上顎用基準義歯部材
５Ｂ…下顎用基準義歯部材
６…調整部材
６Ａ１，６Ｂ１…中央調整部材
６Ａ２，６Ｂ２…前方調整部材
６Ａ３…後方調整部材（口蓋床調整部）
６Ｂ３…後方調整部材（舌側床翼調整部）
１０…基準義歯（基準義歯部材に対応）
１０Ａ…上顎用基準義歯（上顎用基準義歯部材に対応）
１０Ｂ…下顎用基準義歯（下顎用基準義歯部材に対応）
２０…基準義歯床（基準義歯床部材に対応）
２０Ａ…上顎用基準義歯床（上顎用基準義歯床部材に対応）
２０Ｂ…下顎用基準義歯床（下顎用基準義歯床部材に対応）
２０Ａ１，２０Ｂ１…ベース中央領域
２０Ａ２，２０Ｂ２…ベース前方領域（ベース前方床翼部）
２０Ａ３…ベース後方領域（ベース口蓋床部）
２０Ａ３ａ…ベース口蓋床部の粘膜面
２０Ｂ３…ベース後方領域（ベース舌側床翼部）
２０Ｂ３ａ…ベース舌側床翼部の粘膜面
２１Ａ，２１Ｂ…床翼
２１Ｂ２…舌側床翼
２２Ａ，２２Ｂ…床縁
２２Ａ１，２２Ｂ１…唇側床縁
２２Ａ２，２２Ｂ２…頬側床縁
２３Ａ，２３Ｂ…粘膜面
２４Ａ，２４Ｂ…研磨面
３０，３０Ａ，３０Ｂ…人工歯列
３１，３１Ａ，３１Ｂ…人工歯
３１Ａ１，３１Ｂ１…人工中切歯
３１Ａ３，３１Ｂ３…人工犬歯（犬歯の人工歯）
３１Ａ３ｐ，３１Ｂ３ｐ…人工犬歯の尖頭
１００…咬合器
１０１…指導ピン
１５０…患者口腔内模型
１５１…上顎模型
１５２…下顎模型
２００…位置合わせ治具
２０１…基準義歯保持部
２０１Ａ…上顎義歯保持凹部
２０１Ｂ…下顎義歯保持凹部
２０２…柄部

Claims (4)

1. 義歯床に人工歯が固定された義歯であって、前記義歯床は、前記人工歯が固定される基準義歯床部材と、調整部材とを有し、前記義歯を患者の口腔内に装着した状態において、前記義歯床及び前記基準義歯床部材における、粘膜側の面を「粘膜面」としたときに、前記義歯の粘膜面の少なくとも一部が前記調整部材で構成されるように前記基準義歯床部材の粘膜面上に前記調整部材が接合されている義歯における前記調整部材を形成するために使用する硬化性義歯床用材料であって、
   （Ａ）（メタ）アクリル系モノマーと、
   （Ｂ）前記（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーを吸収し得る吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーと、
   （Ｃ）光重合開始剤及び熱重合開始剤から選択される重合開始剤と、
   （Ｄ）（メタ）アクリル系非架橋ポリマーと
   を含有するペースト状組成物からなり、
   前記（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの含有量が、前記（Ａ）（メタ）アクリル系モノマー１００質量部に対して２０～８０質量部であり、
   前記（Ｄ）（メタ）アクリル系非架橋ポリマーの含有量が、前記（Ａ）（メタ）アクリル系モノマー１００質量部に対して５～４０質量部であり、
   ＪＩＳ Ｋ５１０１－１３－１：２００４に準じて測定される、前記（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの単位量：ｇ－Ｂ（単位：ｇ）当たりに吸収される前記（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーの量：ｇ－Ａ（単位：ｇ）で定義される吸収量：ＲＡｂ＝｛（ｇ－Ａ）／（ｇ－Ｂ）｝が１．５以上である
   ことを特徴とする硬化性義歯床用材料。
2. 前記（Ａ）（メタ）アクリル系モノマーの単位量（単位：ｇ）当たりの前記（Ｂ）吸モノマー性多孔質有機架橋ポリマーの含有量（単位：ｇ）と、前記吸収量ＲＡｂとの積が０．６５～１．６５である請求項１に記載の硬化性義歯床用材料。
3. 義歯床に人工歯が固定された義歯であって、前記義歯床は、前記人工歯が固定される基準義歯床部材と、調整部材とを有し、前記義歯を患者の口腔内に装着した状態において、前記義歯床及び前記基準義歯床部材における、顎堤粘膜側の面を「粘膜面」としたときに、前記義歯の粘膜面の少なくとも一部が前記調整部材で構成されるように前記基準義歯床部材の粘膜面上に前記調整部材が接合されている義歯を作製する方法であって、
   （Ｉ）基準義歯床部材と人工歯とを備える基準義歯部材となる、基準義歯を準備する基準義歯準備工程；
   （ＩＩ）前記基準義歯を、患者の口腔内で医学的に存在すべき位置に配置された咬合平面と想定される仮想咬合平面上の適切な位置に配置させるようにして、（１）患者口腔内に挿入して患者口腔内の粘膜と前記基準義歯との接触状態を確認するか、又は（２）患者口腔内模型を取り付けた咬合器内に挿入して、前記患者口腔内模型と前記基準義歯との接触状態を確認するか、により、使用上不適切な接触をする場合には、当該不適切な接触を起こさない別の形状を有する基準義歯を選択するか、又は接触しないように前記基準義歯における前記基準義歯床部材の形状を微調整することにより、使用する基準義歯の形状を決定する基準義歯決定工程（ただし、人間を診断する方法により、使用する基準義歯の形状を決定する工程を除く。）；
   （ＩＩＩ）前記基準義歯決定工程で使用が決定された前記基準義歯における前記基準義歯床部材の粘膜面上に、前記調整部材を形成するための未硬化状態の硬化性義歯床用材料として請求項１又は２に記載の硬化性義歯床用材料を築盛し、次いで、前記硬化性義歯床用材料が築盛された前記基準義歯を、前記患者口腔内または前記咬合器内の前記仮想咬合平面上の適切な位置に配置して、前記患者口腔内の粘膜形状または前記患者口腔内模型の形状を前記硬化性義歯床用材料に転写すると共に辺縁形成を行って余剰の前記硬化性義歯床用材料を除去する、築盛・転写工程；及び
   （ＩＶ）築盛・転写工程を経た前記硬化性義歯床用材料を硬化させる硬化工程；
   を含むことを特徴とする前記義歯の作製方法。
4. 前記工程（ＩＩＩ）築盛・転写工程において、前記調整部材を形成するための未硬化状態の硬化性義歯床用材料を築盛する前記基準義歯床部材の粘膜面上に、（メタ）アクリル系非架橋ポリマー、（メタ）アクリル系モノマー、及び有機溶媒を含有する液状接着剤を施用する、請求項３に記載の義歯の作製方法。