JP7434811B2 - 積層フィルム - Google Patents

Description

本発明は、積層フィルムに関する。具体的には、例えば電子部品の製造に用いられるビルドアップフィルムの保護フィルムなどとして利用される、コア層とスキン層を備える積層フィルムに関する。

ポリプロピレンフィルムは、軽量性、熱的安定性及び機械特性に優れているため、包装用を始め、工業用材料フィルムとして広く用いられている。特に近年、ポリプロピレンフィルムの低い表面エネルギーを利用して、電子部品、電子基板の製造工程、繊維強化プラスチック等の熱硬化性樹脂部材の製造工程、感光性フィルムの製造工程等において、保護材や離型材として広く使用されている。

特許第６３５４６３４号 特開２０１８－２０４００２号公報 特開平１－１２１３３２号公報

例えば、ポリプロピレンフィルムは、電子部品の製造に用いられるビルドアップフィルム（ビルドアップフィルムは、基材フィルム（ＰＥＴフィルムなど）、粘着剤層（電子基板の封止材となる未硬化又は半硬化の熱硬化性樹脂）、及び保護フィルムが積層された積層体の構成を有する）において、粘着剤層を保護するための保護フィルムとして利用されており、ビルドアップフィルムロールとして、巻取、保管、流通等され、使用されている。このようなビルドアップフィルムでは、基材フィルムに塗布された粘着剤層の上に、保護フィルムを貼り合せた後の巻取工程において、粘着剤層（未硬化又は半硬化の熱硬化性樹脂）は柔らかいため、巻き張力を高めると、巻取体の端面からの粘着剤層のはみ出しが発生しやすい。このため、当該巻取工程においては、熱硬化性樹脂のはみ出しが起こらないよう、低い巻き張力で巻き取るため、ビルドアップフィルムの巻取体の輸送工程等において、搬送機の振動等により、巻取体に含まれる保護フィルム（ポリプロピレンフィルム）と、基材フィルムとの間で巻ズレが生じやすいという問題がある。

ポリプロピレンフィルムは、その加工性を高めるために、一般に、アンチブロッキング剤を添加して摩擦力を調節することが広く行われている。しかしながら、ビルドアップフィルムに用いられるポリプロピレンフィルムは、接触する熱硬化性樹脂（電子基板を封止する絶縁部材）の絶縁性能に影響及ぼす可能性があることから、アンチブロッキング剤等の添加に制限が設けられている。具体的には、アンチブロッキング剤の添加によってポリプロピレンフィルム表面に凹凸を付与した場合、ポリプロピレンフィルム（保護フィルム）を熱硬化性樹脂から剥がした際、ポリプロピレンフィルム表面に存在するアンチブロッキング剤が脱落し、熱硬化性樹脂に転移する可能性がある。熱硬化性樹脂表面のアンチブロッキング剤が転移した部分は、他の部分に比べて熱硬化性樹脂の層厚が薄くなり、絶縁性能の低下が起こる場合がある。このため、ビルドアップフィルムに用いられるポリプロピレンフィルムには、アンチブロッキング剤等の微粒子の添加に制限があるという問題がある。

ポリプロピレンフィルムの加工に適した摩擦力を得る手段として、ポリプロピレンフィルムの表面にコロナ放電による表面改質処理が行われている。しかしながら、コロナ放電処理のみでは、ポリプロピレンフィルムの加工時に、搬送ロール上でのフィルム蛇行、シワの発生、さらに、ポリプロピレンフィルムを巻き取ったロール端面に巻ズレが起こる場合がある。

アンチブロッキング剤等が配合されずに、適度な巻取り性を付与されたポリプロピレンフィルムとして、例えば、ポリプロピレン及びポリプロピレン以外のポリオレフィンを含み、樹脂の相溶性によって、フィルム表面に適度な粗化を有するフィルムが知られている（特許文献１）。このようなポリプロピレンフィルムは、仕掛品としての加工性には適していると考えられる。しかしながら、特許文献１に記載のフィルムをビルドアップフィルムの保護フィルムとして用いる場合、フィルム表面の粗化によって、巻き取り時の空気同伴に伴う相手方基材フィルム（ＰＥＴフィルム等）との接触面積の低下による巻ズレは生じ難いが、一方で、フィルム表面を粗化すると、平滑性が高い相手方基材フィルム（ＰＥＴフィルム等）との真実接触面積が減少するため、ビルドアップフィルムとして巻き取った巻取体の搬送時の振動により、保護フィルム（ポリプロピレンフィルム）と基材フィルム（ＰＥＴフィルム等）との間で巻ズレが発生しやすいという問題がある。

また、フィルムの滑り性（静摩擦係数、動摩擦係数、動摩擦係数の静摩擦係数に対する割合など）を付与したフィルムとして、ポリエチレン系樹脂組成物中に、凝着点となる末端分岐が少ない高密度ポリエチレン等を含有させて低い摩擦係数を得るポリエチレン系フィルムが知られている（特許文献２）。このようなポリプロピレンフィルムについても、仕掛品としての加工性には適していると考えられる。しかしながら、特許文献２に記載のフィルムでは、摩擦係数を低くする制御手段が採用されており、巻取体に物理的な外力が加わった場合の巻ズレ防止用途としては不適当である。

さらに、ポリプロピレンフィルムの加工時におけるフィルムの蛇行、シワ、巻ズレが発生しないポリプロピレンフィルムとして、フィルムの少なくとも片面に５～３０ｍｍ幅のコロナ放電処理部と５～５０ｍｍ幅の非処理部が交互に位置する縦スジ状コロナ放電処理が施される技術が提案されている（特許文献３）。しかしながら、特許文献３に記載の技術では、コロナ放電処理部および非処理部の幅の調節が難しく、ポリプロピレンフィルムの加工工程のフィルム蛇行、シワ、巻ズレ防止技術としては不適当である。

本発明は、フィルムの加工工程における搬送ロール上でのフィルムの蛇行及びシワの発生、フィルムロールに巻き取る際の巻ズレが抑制され、さらに、粘着剤層の保護フィルムとして、基材フィルムと共に巻回して巻取体とした場合に、当該巻取体に物理的な外力が加わった際、巻取体の保護フィルムと基材フィルムとの間で巻ズレが発生することが好適に抑制される、新規な積層フィルムを提供することを主な目的とする。当該積層フィルムは、電子部品の製造に用いられるビルドアップフィルムの粘着剤層の保護フィルムなどとして好適に利用することができる。また、当該積層フィルムは、繊維強化プラスチック等の熱硬化性樹脂部材（粘着剤層）の製造工程等の各種分野における保護フィルムとしても利用することもできる。また、本発明は、当該積層フィルムを利用した、巻きズレの発生が抑制された新規な巻取体を提供することも目的とする。

本発明者らは、前記課題を解決すべく鋭意検討を行った。その結果、コア層と、前記コア層の少なくとも一方面側に積層されたスキン層とを備える積層フィルムにおいて、スキン層を所定の樹脂組成物から形成した上で、スキン層中のエチレン含有率を所定範囲に設定し、さらに、スキン層の表面の静摩擦力と動摩擦力を制御することにより、フィルムの加工工程における搬送ロール上でのフィルムの蛇行及びシワの発生、フィルムロールに巻き取る際の巻ズレが抑制され、さらに、粘着剤層の保護フィルムとして、基材フィルムと共に巻回して巻取体とした場合に、当該巻取体に物理的な外力が加わった際、巻取体の保護フィルムと基材フィルムとの間で巻ズレが発生することが好適に抑制されることを見出した。本発明は、かかる知見に基づいてさらに検討を重ねることにより完成したものである。

すなわち、本発明には、以下のものが含まれる。
項１． コア層と、前記コア層の少なくとも一方面側に積層されたスキン層と、
を備える積層フィルムであって、
前記スキン層は、エチレン－プロピレンブロックコポリマー及びエチレン－プロピレンランダムコポリマーを含み、
前記スキン層中のエチレン含有率が４．５質量％以上４０質量％以下であり、
前記積層フィルムの前記スキン層の表面と、二軸延伸ポリエステルフィルムとを重ねて測定される、５．５６ｇｆ／ｃｍ²圧力時の静摩擦力Ａ１が、３．３０ｇｆ／ｃｍ²以上５．５０ｇｆ／ｃｍ²以下であり、
前記積層フィルムの前記スキン層の表面と、二軸延伸ポリエステルフィルムとを重ねて測定される、３３．３３ｇｆ／ｃｍ²圧力時の静摩擦力Ａ２に対する、３３．３３ｇｆ／ｃｍ²圧力時の動摩擦力Ｂの割合の変化率：（１＋（動摩擦力Ｂ－静摩擦力Ａ２）÷静摩擦力Ａ２）×１００が、１１０％以上である、積層フィルム。
項２． 前記スキン層は、ポリエチレンを含んでいる、項１に記載の積層フィルム。
項３． 前記コア層の両面側に、前記スキン層が積層されている、項１又は２に記載の積層フィルム。
項４． 粘着剤層を保護するために用いられる、項１～３のいずれか１項に記載の積層フィルム。
項５． 基材フィルムと、粘着剤層と、項１～４のいずれか１項に記載の積層フィルムとがこの順に積層されている、積層体。
項６． 基材フィルムと、粘着剤層と、項１～４のいずれか１項に記載の積層フィルムとがこの順に積層された積層体の巻取体であって、
前記粘着剤層と前記積層フィルムの前記スキン層もしくは前記コア層の何れか一方面とが接面しており、
前記積層体は、巻芯に巻き取られた形態である、巻取体。

本発明によれば、フィルムの加工工程における搬送ロール上でのフィルムの蛇行及びシワの発生、フィルムロールに巻き取る際の巻ズレが抑制され、さらに、粘着剤層の保護フィルムとして、基材フィルムと共に巻回して巻取体とした場合に、当該巻取体に物理的な外力が加わった際、巻取体の保護フィルムと基材フィルムとの間で巻ズレが発生することが好適に抑制される、新規な積層フィルムを提供することができる。このような積層フィルムは、例えば電子部品の製造に利用されるビルドアップフィルムの保護フィルムとして好適に利用することができる。また、本発明は、当該積層フィルムを利用した、巻きズレの発生が抑制された新規な巻取体を提供することも目的とする。当該巻取体は、電子部品のビルドアップフィルムの巻取体の構成とすることができる。

本実施形態に係る積層フィルムは、コア層と、当該コア層の少なくとも一方面側に積層されたスキン層とを備える。スキン層は、エチレン－プロピレンブロックコポリマー及びエチレン－プロピレンランダムコポリマーを含む。スキン層中のエチレン含有率は、４．５～４０質量％の範囲である。積層フィルムのスキン層の表面と、二軸延伸ポリエステルフィルムとを重ねて測定される、５．５６ｇｆ／ｃｍ²圧力時の静摩擦力Ａ１が、３．３０ｇｆ／ｃｍ²以上５．５０ｇｆ／ｃｍ²以下である。さらに、積層フィルムのスキン層の表面と、二軸延伸ポリエステルフィルムとを重ねて測定される、３３．３３ｇｆ／ｃｍ²圧力時の静摩擦力Ａ２に対する、３３．３３ｇｆ／ｃｍ²圧力時の動摩擦力Ｂの割合の変化率：（１＋（動摩擦力Ｂ－静摩擦力Ａ２）÷静摩擦力Ａ２）×１００が、１１０％以上である。本実施形態に係る積層フィルムは、これらの特徴を備えていることにより、前述した本発明の効果「フィルムの加工工程における搬送ロール上でのフィルムの蛇行及びシワの発生、フィルムロールに巻き取る際の巻ズレが抑制され、さらに、粘着剤層の保護フィルムとして、基材フィルムと共に巻回して巻取体とした場合に、当該巻取体に物理的な外力が加わった際、巻取体の保護フィルムと基材フィルムとの間で巻ズレが発生することが好適に抑制される」を発揮することができる。

また、本実施形態に係る巻取体は、本実施形態に係る積層フィルムを保護フィルムとして利用した積層体の巻取体であり、基材フィルムと、粘着剤層と、本実施形態に係る積層フィルムとがこの順に積層された積層体であって、粘着剤層と積層フィルムのスキン層もしくはコア層のいずれか一方が接面しており、積層体が巻芯に巻き取られた形態であることを特徴としている。本実施形態に係る巻取体は、本実施形態に係る積層フィルムを保護フィルムとして利用していることにより、巻取体に物理的な外力が加わった際、巻取体の保護フィルムと基材フィルムとの間で巻ズレが発生することが好適に抑制されている。

以下、本実施形態に係る積層フィルム、及び当該積層フィルムを利用した巻取体について詳述する。なお、本明細書において、数値範囲の「～」とは、以上と以下とを意味する。即ち、α～βという表記は、α以上β以下、或いは、β以上α以下を意味し、範囲としてα及びβを含む。

＜１．積層フィルム＞
本実施形態に係る積層フィルムは、コア層と、当該コア層の少なくとも一方面側に積層されたスキン層とを備える。

本実施形態に係る積層フィルムの厚みとしては、積層フィルムの用途に応じて適宜選択することができる。例えば、本実施形態に係る積層フィルムを、電子部品の製造に利用されるビルドアップフィルムの保護フィルムなどとして好適に利用する観点からは、好ましくは２００μｍ以下、より好ましくは１００μｍ以下、さらに好ましくは８０μｍ以下、特に好ましくは６０μｍ以下であり、当該厚みの下限としては、例えば３μｍ以上、好ましくは５μｍ以上、より好ましくは１０μｍ以上が挙げられる。積層フィルムの厚みは、マイクロメーター（ＪＩＳ Ｂ－７５０２）を用いて、ＪＩＳ Ｃ－２１５１に準拠して測定することができる。

本実施形態に係る積層フィルムは、延伸積層フィルムであることが好ましく、２軸延伸積層フィルムであることがより好ましい。

（コア層）
コア層を形成する樹脂としては、スキン層の支持体として機能し得るものであれば、特に制限されないが、好ましくはポリプロピレン樹脂が挙げられる。

コア層の形成に適したポリプロピレン樹脂としては、プロピレンの単独重合体（ホモポリマー）、プロピレンとエチレンとのコポリマー、さらにプロピレンとエチレンと炭素数４～２０のα－オレフィン（例えば、エチレン、ブテン、ペンテン、ヘキセンなどの少なくとも１種）とのコポリマーが挙げられる。これらの中でも、コア層の機械強度及び耐熱性を高めやすいこと、さらには、コア層表面を適度に粗化できることから、ポリプロピレンホモポリマー１種の単独使用もしくは２種以上の混合使用であることが好ましい。

コア層を形成する樹脂におけるポリプロピレン樹脂の含有率としては、特に制限されないが、スキン層の支持体として機能させる観点から、好ましくは９０質量％以上、より好ましくは９５質量％以上、さらに好ましくは９８質量％以上である。

ポリプロピレン樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、好ましくは０．５ｇ／１０分～９．０ｇ／１０分であり、より好ましくは１．０ｇ／１０分～６．０ｇ／１０分であり、さらに好ましくは２．０ｇ／１０分～５．０ｇ／１０分である。ポリプロピレン樹脂のメルトフローレートが上記の下限以上であると、十分な樹脂流動性が得られ、キャスト原反シートの厚みを制御しやすく、幅方向に精度良く延伸されたフィルムを作製しやすいため好ましい。また、ポリプロピレン樹脂のメルトフローレートが上記の上限以下であると、得られるシートの力学特性を高めやすく、延伸性を高めやすいため好ましい。本明細書において、樹脂のＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ－７２１０（１９９９）に準拠し、メルトフローインデクサー（例えば、株式会社東洋精機製作所製メルトインデクサー）を用いて、２３０℃、荷重２１．１８Ｎで測定することができる。

ポリプロピレン樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは２０万～６０万であり、より好ましくは２５万～５０万である。ポリプロピレン樹脂の重量平均分子量Ｍｗが上記の下限以上であると、十分な樹脂流動性が得られ、キャスト原反シートの厚みを制御しやすく、幅方向に精度良く延伸されたコア層に適したフィルムを作製しやすいため好ましい。また、ポリプロピレン樹脂の重量平均分子量Ｍｗが上記の上限以下であると、得られるシートの力学特性を高めやすく、延伸性を高めやすく、コア層に適したフィルムが得られるため好ましい。

ポリプロピレン樹脂の、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比として算出される分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは４以上であり、より好ましくは４．５以上である。ポリプロピレン樹脂の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が上記の下限以上であると、延伸前のキャスト原反シートにおいてβ晶を十分に生成させることができ、コア層として適切な強度が得られやすいため好ましい。ポリプロピレン樹脂の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）の上限は特に限定されないが、好ましくは１０以下である。

ポリプロピレン樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法によって測定することができる。ＧＰＣ法に使用されるＧＰＣ装置には特に制限はなく、ポリオレフィン類の分子量分析が可能な市販の高温型ＧＰＣ測定機（例えば、東ソー株式会社製、示差屈折計（ＲＩ）内蔵型高温ＧＰＣ測定機、ＨＬＣ－８１２１ＧＰＣ－ＨＴ）等を使用することができる。この場合、例えば、実施例に記載するようなＧＰＣカラム、カラム温度、溶離液、流速にて測定することができる。通常、標準ポリスチレンを用いて検量線を作製し、ポリスチレン換算により重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）を得る。

コア層の厚みとしては、本実施形態に係る積層フィルムの用途に応じて適宜選択することができる。例えば、本実施形態に係る積層フィルムを、電子部品の製造に利用されるビルドアップフィルムの保護フィルムなどとして好適に利用する観点からは、積層フィルムの厚さ全体の５０％以上９３％以下が挙げられる。コア層の厚みは、積層フィルムを切断して断面を顕微鏡で観察して測定することができる。

（スキン層）
スキン層は、コア層の少なくとも一方面側に積層されている。本実施形態に係る積層体においては、少なくとも一方の表面が、スキン層の表面によって構成されていればよい。本実施形態に係る積層フィルムは、コア層が保護対象物の表面に接面することによって、保護対象物を好適に保護することができる。また、積層フィルムの加工工程において、スキン層が搬送ロール側になるように設計することにより、積層フィルムの加工工程における搬送ロール上での積層フィルムの蛇行及びシワの発生、フィルムロールに巻き取る際の巻ズレが抑制される。さらに、粘着剤層の保護フィルムとして、基材フィルムに塗布された粘着剤層とコア層とが接面するようにして、基材フィルムと共に巻回して巻取体とした場合に、当該巻取体に物理的な外力が加わった際、巻取体の保護フィルムと基材フィルムとの間で巻ズレが発生することも好適に抑制される。

スキン層は、コア層の両面側に積層されていてもよい。本実施形態に係る積層体においては、両側の表面が、スキン層の表面によって構成されていることにより、積層体の何れの表面についても、保護対象物を好適に保護することができ、積層フィルムの加工工程における搬送ロール上での積層フィルムの蛇行及びシワの発生、フィルムロールに巻き取る際の巻ズレが抑制され、さらに巻取体の保護フィルムと基材フィルムとの間で巻ズレが発生することも好適に抑制することが可能となる。なお、コア層の両面側にスキン層が形成されている場合、それぞれのスキン層を形成する樹脂組成物、スキン層の厚み、スキン層の表面特性等は、同一であってもよいし、異なっていてもよい。

なお、本実施形態に係る積層フィルムにおいては、コア層の一方側にスキン層が積層され、他方側にスキン層とは異なる層が積層されていてもよい。なお、スキン層とは異なる層についても、ポリプロピレン樹脂により形成されてことが好ましい。

スキン層は、エチレン－プロピレンブロックコポリマー及びエチレン－プロピレンランダムコポリマーを含む。具体的には、スキン層は、エチレン－プロピレンブロックコポリマー及びエチレン－プロピレンランダムコポリマーを含む樹脂組成物から形成することができる。

スキン層において、エチレン－プロピレンブロックコポリマーとエチレン－プロピレンランダムコポリマーとの質量比（エチレン－プロピレンブロックコポリマー：エチレン－プロピレンランダムコポリマー）としては、特に制限されないが、スキン層の表面特性（後述の静摩擦係数、動摩擦係数など）が良好となり、本発明の効果を好適に発揮させる観点から、好ましくは１０：９０～９０：１０程度、より好ましくは３０：７０～７０：３０程度、さらに好ましくは３５：６５～６５：３５程度、特に好ましくは４０：６０～６０：４０程度である。

また、スキン層において、エチレン－プロピレンブロックコポリマーにおけるエチレンの割合としては、スキン層中のエチレン含有率が４．５～４０．０質量％の範囲となることを限度として、特に制限されないが、スキン層の表面特性（後述の静摩擦係数、動摩擦係数など）が良好となり、本発明の効果を好適に発揮させる観点から、好ましくは１．０～１５．０質量％程度、より好ましくは３．０～１２．０質量％程度、さらに好ましくは３．０～１０．０質量％程度、特に好ましくは３．０～８．０質量％が挙げられる。また、同様の観点から、エチレン－プロピレンランダムコポリマーにおけるエチレンの割合としては、好ましくは０．５～６．０質量％程度、より好ましくは１．０～５．０質量％程度、さらに好ましくは１．５～４．５質量％程度、特に好ましくは１．５～３．０質量％が挙げられる。

スキン層の表面特性が良好となり、本発明の効果を好適に発揮させる観点から、エチレン－プロピレンブロックコポリマーのメルトフローレート（ＭＦＲ）は、好ましくは３．０ｇ／１０分～１２．０ｇ／１０分であり、より好ましくは５．０ｇ／１０分～１０．０ｇ／１０分である。また、同様の観点から、エチレン－プロピレンランダムコポリマーのメルトフローレート（ＭＦＲ）は、好ましくは５．０ｇ／１０分～１４．０ｇ／１０分であり、より好ましくは７．０ｇ／１０分～１２．０ｇ／１０分である。なお、ＭＦＲの測定方法については前述の通りである。

エチレン－プロピレンブロックコポリマーの重量平均分子量（Ｍｗ）は、特に制限されないが、好ましくは２０万～６０万であり、より好ましくは３０万～５０万であり、また、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比として算出される分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは４以上であり、より好ましくは５以上である。また、エチレン－プロピレンランダムコポリマーの重量平均分子量（Ｍｗ）は、特に制限されないが、好ましくは２０万～６０万であり、より好ましくは３０万～５０万であり、また、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比として算出される分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは４以上であり、より好ましくは５以上である。これらの重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）の測定方法は、前述のポリプロピレン樹脂についての測定方法と同様である。

スキン層は、エチレン－プロピレンブロックコポリマー及びエチレン－プロピレンランダムコポリマーに加えて、さらにポリエチレンを含んでいることが好ましい。スキン層が、エチレン－プロピレンブロックコポリマー及びエチレン－プロピレンランダムコポリマーに加えて、さらにポリエチレンを含んでいることにより、スキン層の表面特性（後述の静摩擦係数、動摩擦係数など）がより良好となり、本発明の効果を好適に発揮させることができる。ポリエチレンとしては、低密度ポリエチレン（例えば、密度が０．９１～０．９３ｇ／ｃｍ³程度）、高密度ポリエチレン（例えば、密度が０．９４～０．９６ｇ／ｃｍ³程度）などが挙げられ、前述した本発明の効果をより一層好適に発揮させる観点から、低密度ポリエチレンが好ましい。

スキン層がポリエチレンを含んでいる場合、ポリエチレンの割合としては、スキン層中のエチレン含有率が４．５～４０質量％の範囲となることを限度として、特に制限されないが、エチレン－プロピレンブロックコポリマー及びエチレン－プロピレンランダムコポリマーの合計１００質量部に対して、好ましくは５０質量部以下、より好ましくは４５質量部以下が挙げられ、下限については５質量部以上が好ましい。

また、スキン層の表面特性が良好となり、本発明の効果を好適に発揮させる観点から、スキン層において、エチレン－プロピレンブロックコポリマー、エチレン－プロピレンランダムコポリマー、及びポリエチレンの合計含有率としては、好ましくは９０質量％以上、より好ましくは９５質量％以上、さらに好ましくは９８質量％以上である。

本実施形態に係る積層フィルムにおいて、スキン層中のエチレン含有率は、４．５～４０質量％の範囲にあればよい。スキン層の表面特性（後述の静摩擦係数、動摩擦係数など）が良好となり、本発明の効果を好適に発揮させる観点から、スキン層中のエチレン含有率は、好ましくは１０～３６質量％、より好ましくは１１～３６質量％、さらに好ましくは１２～３６質量％、さらに一層好ましくは１２～２５質量％、特に好ましくは１２～２０質量％が挙げられる。なお、スキン層中のエチレン含有率は、主として、エチレン－プロピレンブロックコポリマー、エチレン－プロピレンランダムコポリマー、及びポリエチレンに含まれているエチレン単位に由来する。スキン層中のエチレン含有率は、核磁気共鳴装置等を用いて求める。本発明においては、より具体的には、Ｂｒｕｋｅｒ社製、ＡＶＡＮＣＥ ＮＥＯ７００を用い、観測核は、¹³Ｃ（１７６．０８ＭＨｚ）にて測定した。

測定モードは、逆ゲーテッドデカップリング（定量的手法）、シフト基準は、プロピレン単位５連鎖（ｍｍｍｍ）（２１．９５ｐｐｍ）、積算回数は２０４８回、温度は１３０℃、で測定した。

また、エチレン単位の含有率（ｍｏｌ％）は、頭－尾結合２連鎖に基づくメチレン炭素のシグナル積分値より、「Ｇ．Ｊ．Ｒａｙ ｅｔ ａｌ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ１９７７，１０，ｐ．７７３－７７８」、「Ｙ．－Ｄ．Ｚｈａｎｇ ｅｔ ａｌ．，Ｐｏｌｙｍ．Ｊ．２００３，３５，ｐ．５５１－５５９」などの文献を参考に算出した。スキン層中のエチレン含有率は、スキン層の形成に用いた樹脂それぞれについて、前記の方法でエチレン含有率を測定し、スキン層への各樹脂の配合比率を考慮して算出した値である。

本実施形態に係る積層フィルムは、スキン層の表面と、二軸延伸ポリエステルフィルムとを重ねて測定される、５．５６ｇｆ／ｃｍ²圧力時の静摩擦力Ａ１が、３．３０ｇｆ／ｃｍ²以上５．５０ｇｆ／ｃｍ²以下である。さらに、スキン層の表面と、二軸延伸ポリエステルフィルムとを重ねて測定される、３３．３３ｇｆ／ｃｍ²圧力時の静摩擦力Ａ２に対する、３３．３３ｇｆ／ｃｍ²圧力時の動摩擦力Ｂの割合の変化率：（１＋（動摩擦力Ｂ－静摩擦力Ａ２）÷静摩擦力Ａ２）×１００が、１１０％以上である。本実施形態に係る積層フィルムは、スキン層の表面がこのような表面特性を備えていることから、前述した本発明の効果を好適に発揮することが可能となっている。

前述した本発明の効果をより一層好適に発揮する観点から、５．５６ｇｆ／ｃｍ²圧力時の静摩擦力Ａ１の下限については、好ましくは３．００ｇｆ／ｃｍ²以上、より好ましくは３．２０ｇｆ／ｃｍ²以上、さらに好ましくは３．３０ｇｆ／ｃｍ²以上であり、上限については、好ましくは５．３５ｇｆ／ｃｍ²以下、より好ましくは５．２０ｇｆ／ｃｍ²以下、さらに好ましくは５．１０ｇｆ／ｃｍ²以下が挙げられる。

また、前述した本発明の効果をより一層好適に発揮する観点から、３３．３３ｇｆ／ｃｍ²圧力時の静摩擦力Ａ２に対する、３３．３３ｇｆ／ｃｍ²圧力時の動摩擦力Ｂの割合の変化率の下限については、好ましくは１１５％以上であり、上限については、好ましくは１９０％以下が挙げられる。また、３３．３３ｇｆ／ｃｍ²圧力時の静摩擦力Ａ２については、前記の変化率を充足すれば特に制限されないが、好ましくは１２．００～２５．００ｇｆ／ｃｍ²程度が挙げられる。また、３３．３３ｇｆ／ｃｍ²圧力時の動摩擦力Ｂについては、前記の変化率を充足すれば特に制限されないが、好ましくは１５．００～４５．００ｇｆ／ｃｍ²程度が挙げられる。

スキン層の表面について、５．５６ｇｆ／ｃｍ²圧力時の静摩擦力Ａ１、３３．３３ｇｆ／ｃｍ²圧力時の静摩擦力Ａ２、及び３３．３３ｇｆ／ｃｍ²圧力時の動摩擦力Ｂは、それぞれ、以下の摩擦力の測定方法によって測定される。なお、より具体的な測定方法は、実施例に記載の方法を採用する。

［摩擦力］
表面性測定機（例えば、新東科学（株）社製の「ＨＥＩＤＯＮトライボギア（型式：ＴＹＰＥ１４ＦＷ）」）を使用して各種摩擦力を測定する。積層フィルムを、縦方向２０ｃｍ、横方向３ｃｍに切り出して試験用フィルムとする。次に、試験用フィルムを、シワのない状態で、３０ｍｍ平面圧子（接触面積９ｃｍ²）にセットする。このとき、試験用フィルムのスキン層が外側になるようにセットする。次に、スキン層の摩擦力の測定に用いる二軸延伸ポリエステルフィルム（算術平均高さ（Ｓａ）０．００１μｍ、二乗平均平方根高さ（Ｓｑ）０．００１μｍ、二乗平均平方根傾斜（Ｓｄｑ）０．００１、界面の面積展開比（Ｓｄｒ）０．０００％、コアのレベル差（Ｓｋ）０．００２μｍ、突出谷部高さ（Ｓｖｋ）０．００１μｍ、突出谷部の空間容積（Ｖｖｖ）０．０００ｍｌ／ｍ²、コア部の空間容積（Ｖｖｃ）０．００１ｍｌ／ｍ²、コア部の体積（Ｖｍｃ）０．００１ｍｌ／ｍ²、最大高さ（Ｓｚ）０．０８μｍ、厚み５０μｍ）を縦方向２０ｃｍ、横方向８ｃｍに切り出し、シワのない状態で、コロナ放電などの表面改質処理が施されていない未処理面が上面になるように可動式テーブルにセットする。二軸延伸ポリエステルフィルムは、算術平均高さＳａ（ＩＳＯ２５１７８）が０．００１μｍ、最大高さＳｚ（ＩＳＯ２５１７８）が０．０８μｍ、厚さ（ＪＩＳ Ｃ－２３１８）が５０μｍ、静摩擦係数（ＪＩＳ Ｋ－７１２５）が０．４６、動摩擦係数（ＪＩＳ Ｋ－７１２５）が０．４０、ヘイズ（ＪＩＳ Ｋ－７１０５）が０．９％、全光線透過率（ＪＩＳ Ｋ－７１０５）が９２．０％のフィルムであり、スキン層に接面させて、静摩擦係数及び動摩擦係数を測定するために用いる。

この状態で、試験用フィルムのスキン層の表面と、二軸延伸ポリエステルフィルムとを重ねて測定される、５．５６ｇｆ／ｃｍ²圧力時の静摩擦力Ａ１を、テーブル速度１００ｍｍ／ｍｉｎ、垂直荷重５０ｇｆ（圧力換算値５．５６ｇｆ／ｃｍ²）、変位量６０ｍｍ以上（片道移動）、データサンプリング速度５０ｍｓ毎、測定温度２３℃、測定湿度５０％ＲＨで計測する。各３回の計測で得られた値から、静摩擦力Ａ１（変位量０～１ｍｍ間の最大値）を抽出する。

また、試験用フィルムのスキン層の表面と、二軸延伸ポリエステルフィルムとを重ねて測定される、３３．３３ｇｆ／ｃｍ²圧力時の静摩擦力Ａ２と、３３．３３ｇｆ／ｃｍ²圧力時の動摩擦力Ｂは、テーブル速度１００ｍｍ／ｍｉｎ、垂直荷重３００ｇｆ（圧力換算値３３．３３ｇｆ／ｃｍ²）、変位量６０ｍｍ以上（片道移動）、データサンプリング速度５０ｍｓ毎、測定温度２３℃、測定湿度５０％ＲＨで計測する。各３回の計測で得られた値から、静摩擦力Ａ２（変位量０～１ｍｍ間の最大値）と、動摩擦力Ｂ（動摩擦力ピーク（変位量１～６０ｍｍ間の最大値））を抽出する。抽出した静摩擦力Ａ２と動摩擦力ピークＢを用いて、動摩擦力Ｂの静摩擦力Ａ２に対する割合の変化率を、算出式＝（１＋（動摩擦力Ｂ－静摩擦力Ａ２）÷静摩擦力Ａ２）×１００（％）で求める。

前述した本発明の効果をより一層好適に発揮する観点から、スキン層の表面粗さが、下記（ａ）～（ｉ）のうち、少なくとも１つを充足することが好ましく、２つ以上を充足することがより好ましく、３つ以上を充足することがさらに好ましく、全てを充足することが特に好ましい。

（ａ）算術平均高さ（Ｓａ）が０．０６～０．３８μｍである。
（ｂ）二乗平均平方根高さ（Ｓｑ）が０．０９～０．５０μｍである。
（ｃ）二乗平均平方根傾斜（Ｓｄｑ）が０．０７～０．２４である。
（ｄ）界面の面積展開比（Ｓｄｒ）が０．２１～２．３９％である。
（ｅ）コア部のレベル差（Ｓｋ）が０．１７～１．１８μｍである。
（ｆ）突出谷部高さ（Ｓｖｋ）が０．０５～０．３６μｍである。
（ｇ）突出谷部の空間容積（Ｖｖｖ）が０．０１～０．０４ｍｌ／ｍ²である。
（ｈ）コア部の空間容積（Ｖｖｃ）が０．１０～０．６４ｍｌ／ｍ²である。
（ｉ）コア部の体積（Ｖｍｃ）が０．０６～０．４２ｍｌ／ｍ²である。

スキン層の表面粗さに関する前記の物性は、以下の表面粗さの測定方法によって測定される。なお、より具体的な測定方法は、実施例に記載の方法を採用する。

［表面粗さ］
光干渉式非接触表面形状測定機（例えば、（株）菱化システム製の「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０（型式：Ｒ５５００ＧＭＬ）」）を使用する。測定用サンプルとして、フィルムを２０ｃｍ四方程度の任意の大きさに切り出し、シワを十分に伸ばした状態で、静電密着板などを利用して測定ステージにセットする。まず、計測にはＷＡＶＥモードを用い、５３０ｗｈｉｔｅフィルタ及び１×ＢＯＤＹの鏡筒を適用し、１０倍対物レンズを用いて、一視野あたり（４７０μｍ×３５３μｍ）の計測を行う。この操作を対象試料フィルムのスキン層の表面の流れ方向・幅方向ともに中央となる箇所から流れ方向に１ｃｍ間隔で１０箇所について行う。次に、得られたデータに対して、メディアンフィルタ（３×３）によるノイズ除去処理を行ない、その後、カットオフ値３０μｍによるガウシアンフィルタ処理を行い、うねり成分を除去する。これにより、スキン層の表面の状態を適切に計測できる状態とする。次に、「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０」の解析ソフトウェア「ＶＳ－Ｖｉｅｗｅｒ」のプラグイン機能「ベアリング」にある、「ＩＳＯパラメータ」を用いて解析を行い、Ｓａ（μｍ）、Ｓｑ（μｍ）、Ｓｄｑ（μｍ）、Ｓｄｒ（％）、Ｓｋ（μｍ）、Ｓｖｋ（μｍ）、Ｖｖｖ（ｍｌ／ｍ²）、Ｖｖｃ（ｍｌ／ｍ²）、Ｖｍｃ（ｍｌ／ｍ²）を求め、上記１０箇所で得られた各値の平均値を算出する。

スキン層の厚みとしては、本実施形態に係る積層フィルムの用途に応じて適宜選択することができる。例えば、本実施形態に係る積層フィルムを、例えば、電子部品の製造に利用されるビルドアップフィルムの保護フィルムなどとして好適に利用する観点からは、下限については、好ましくは０．０５μｍ以上、より好ましくは０．１μｍ以上、さらに好ましくは１μｍ以上であり、上限については、好ましくは８０μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下、さらに好ましくは３０μｍ以下、特に好ましくは１０μｍ以下である。また、スキン層の厚みとしては、積層フィルムの厚さ全体に対して、好ましくは０．５％以上が好ましく、より好ましくは１％以上、さらに好ましくは３％以上、さらに一層好ましくは５％以上、特に好ましくは１０％以上である。また、スキン層の厚みとしては、積層フィルムの厚さ全体に対して、好ましくは５０％以下、より好ましくは３０％以下、さらに好ましくは２５％以下、さらに一層好ましくは２０％以下、特に好ましくは１５％以下である。本実施形態に係る積層フィルムの両面にスキン層が形成されている場合、各両面のスキン層の厚みは、それぞれ、前記に記載された厚み範囲内であることが好ましい。また、本実施形態に係る積層フィルムの両面にスキン層が形成されている場合、それぞれのスキン層の厚みは、互いに同一であってもよく、異なっていてもよい。スキン層の厚みは、積層フィルムを切断して断面を顕微鏡で観察して測定することができる。

スキン層及びコア層は、それぞれ、灰分が１００ｐｐｍ以下であることが好ましい。灰分は重合触媒残渣等に起因し、微小異物（フィッシュアイ）の原因となる。灰分の含有量が１００ｐｐｍ以下、好ましくは５０ｐｐｍ以下であると、フィッシュアイを防止することができる。灰分の含有量は、それぞれ、スキン層及びコア層を構成する樹脂の重合時の触媒の種類や使用量をコントロールする方法等により調整することができる。

本明細書において、スキン層及びコア層の灰分の含有量は、それぞれ、ＩＳＯ３４５１－１に準拠して、以下のように測定される。スキン層又はコア層を形成する樹脂をるつぼに入れ、マッフル炉にて７５０℃で１時間加熱し、るつぼ内の残存物の質量を測定する。そして、るつぼに投入した樹脂の質量に対する、るつぼ内の残存物の質量の割合を算出し、これを灰分の含有量とする。

スキン層及びコア層は、添加剤を含有していてもよい。添加剤としては、特に制限されず、樹脂フィルムに添加される公知の添加剤を使用することができる。添加剤としては、一般的にポリプロピレン樹脂に使用されている添加剤を使用することができる。添加剤としては、例えば酸化防止剤、塩素吸収剤、紫外線吸収剤等の安定剤、滑剤、可塑剤、難燃化剤、帯電防止剤、着色剤等が挙げられる。このような添加剤を、本発明の効果を損なわないことを限度として、スキン層又はコア層に添加してよい。ただし、本実施形態に係る積層フィルムを、電子部品の製造に利用されるビルドアップフィルムの保護フィルムなどとして好適に利用する観点からは、スキン層に対しては、アンチブロッキング剤など、保護対象部材に転移して、保護対象部材の特性に影響を与える可能性のある成分を添加しないことが好ましい。

本実施形態に係る積層フィルムは、電子部品の製造に用いられるビルドアップフィルムの粘着剤層の保護フィルムなどとして好適に利用することができる。また、当該積層フィルムは、繊維強化プラスチック等の熱硬化性樹脂部材の製造工程等の各種分野における保護フィルムなどとしても利用することもできる。

本実施形態に係る積層フィルムは、例えば、コア層及びスキン層を形成する樹脂組成物を押出成形することで、コア層とスキン層が積層されたフィルムとして得ることができる。例えば、積層フィルムを二軸延伸積層フィルムとして製造する場合であれば、コア層及びスキン層を形成する樹脂組成物を押出成形することで、延伸前のコア層及び延伸前のスキン層が積層されたキャスト原反シート製造する工程（ｉ）と、該キャスト原反シートを二軸延伸する工程（ｉｉ）により、製造することができる。工程（ｉ）及び工程（ｉｉ）の具体例を以下に例示する。

工程（ｉ）では、まず、コア層及びスキン層を形成する樹脂組成物をそれぞれ、押出機において、２００～２６０℃で溶融混練した後、合流装置で合流させ、Ｔダイから押出す。この際、合流装置よりも上流側において、ポリマーフィルターを用い、各樹脂から粗大異物を除去しておくことが好ましい。

合流は、Ｔダイよりも前の管内で行う方法、Ｔダイの樹脂導入部に設けられた積層ユニットにより行う方法（フィードブロック法）、Ｔダイ内で拡幅後に樹脂を積層する方法（マニホールド積層法）等の公知の方法で行える。これらの中では、マニホールド積層法が積層厚み精度の点で優れているのが、経済性等も考慮して、これらの中から適宜選択できる。

次いで、このように押出された２層以上の構成の積層物を、ドラム面が７５～１００℃に制御された少なくとも１つの金属ドラム（冷却ドラム）上にエアナイフにより密着させて、シート状に成形し、例えば厚み５００～５０００μｍのキャスト原反シートを得る。

次いで、工程（ｉｉ）において、前記延伸前のキャスト原反シートに延伸処理を行うことにより、二軸延伸積層フィルムを製造することができる。当該延伸処理としては、流れ（長手、縦、ＭＤとも称する）方向および幅（横、ＴＤとの称する）方向への二軸延伸が好ましいが、必要に応じて斜め方向へ延伸する二軸延伸でもよい。

延伸方法としては、チューブラー法、テンター法、周速差を設けたロール間で延伸する方法等があり、二軸を同時に延伸したり、二軸を逐次に延伸したりすることができる。厚み斑がなく、平面性が良好な二軸延伸積層フィルムが得られやすいことから、テンター法による同時二軸延伸法、テンター法による逐次二軸延伸法、および、周速差を設けたロール間で流れ方向に延伸した後テンター法にて幅方向に延伸する逐次二軸延伸法が好ましい。

逐次二軸延伸法としては、例えば、まずキャスト原反シートを１００～１６０℃の温度に保ち、速度差を設けたロール間に通す、あるいはテンターに導いて、流れ方向に３～８倍に延伸した後、必要に応じて０～１０％程度緩和する。引き続き、当該一軸延伸フィルムをテンターに導いて１２０～１８０℃の温度で幅方向に６～１２倍に延伸した後、必要に応じて０～１０％程度緩和し、熱固定を施して、巻き取る。

同時二軸延伸法では、キャスト原反シートをテンターに導いて、１２０～１８０℃の温度で、流れ方向および幅方向に上述の延伸倍率へ延伸した後、必要に応じて０～１０％程度緩和し、熱固定を施す。その後、得られた二軸延伸積層フィルムの端部を必要に応じてトリミングした後、巻き取る。

＜２．積層体＞
本実施形態に係る積層体は、本実施形態に係る積層フィルムを利用した積層体である。本実施形態に係る積層体は、基材フィルムと、粘着剤層と、前述した本実施形態に係る積層フィルムとがこの順に積層された構成を有している。

本実施形態に係る積層フィルムについては、前述の通りである。

また、本実施形態に係る積層体においては、本実施形態に係る積層フィルムが、基材フィルムの上に形成された粘着剤層を保護している。基材フィルム及び熱硬化性樹脂の材質や厚みなどは、それぞれ、本実施形態に係る積層体の用途に応じて、適宜選択される。例えば、電子部品の製造に用いられるビルドアップフィルムは、ポリエチレンテレフタレートフィルムなどの基材フィルムの上に、粘着剤層（電子基板の封止材となる、エポキシ樹脂などの未硬化又は半硬化の熱硬化性樹脂）、及び保護フィルムが積層された積層体の構成を有しており、本実施形態に係る巻取体を、ビルドアップフィルムの巻取体とする場合、基材フィルムはポリエチレンテレフタレートフィルムであり、粘着剤層は未硬化又は半硬化のエポキシ樹脂により形成されていることが好ましい。

基材フィルムの厚みとしては、特に制限されないが、例えば１０～１５０μｍ程度である。また、粘着剤層の厚みとしては、特に制限されないが、例えば、ラミネートされる内層回路基板の導体厚以上で、導体厚＋（１０～１２０）μｍ程度である。

また、本実施形態に係る積層フィルムを、繊維強化プラスチック等の熱硬化性樹脂部材の製造工程等の各種分野における保護フィルムとしても利用する場合、基材フィルムはポリエチレンテレフタレートフィルムであり、粘着剤層は未硬化又は半硬化のエポキシ樹脂であることが好ましい。

積層体に厚みとしては、特に制限されないが、例えば５０～４５０μｍ程度である。

＜３．巻取体＞
本実施形態に係る巻取体は、本実施形態に係る積層フィルムを利用した積層体の巻取体である。巻取体を構成する積層体は、前記の＜２．積層体＞の欄で説明した通りであり、基材フィルムと、粘着剤層と、前述した本実施形態に係る積層フィルムとがこの順に積層された構成を有しており、粘着剤層と積層フィルムのスキン層もしくはコア層のいずれか一方面とが接面している。また、積層体は、巻芯に巻き取られた形態である。

本実施形態に係る積層フィルムについては、前述の通りである。

また、本実施形態に係る巻取体においては、本実施形態に係る積層フィルムが、基材フィルムの上に形成された粘着剤層を保護している。基材フィルム及び熱硬化性樹脂の材質や厚みなどは、それぞれ、本実施形態に係る巻取体の用途（具体的には、巻取体の形態となっている前述の積層体の用途）に応じて、適宜選択される。例えば、電子部品の製造に用いられるビルドアップフィルムは、ポリエチレンテレフタレートフィルムなどの基材フィルムの上に、粘着剤層（電子基板の封止材となる、エポキシ樹脂などの未硬化又は半硬化の熱硬化性樹脂）、及び保護フィルムが積層された積層体の構成を有しており、本実施形態に係る巻取体を、ビルドアップフィルムの巻取体とする場合、基材フィルムはポリエチレンテレフタレートフィルムであり、粘着剤層は未硬化又は半硬化のエポキシ樹脂により形成されていることが好ましい。

基材フィルム及び粘着剤層の厚みは、それぞれ、前記の＜２．積層体＞の欄に記載の通りである。

また、前記の通り、本実施形態に係る積層フィルムを、繊維強化プラスチック等の熱硬化性樹脂部材の製造工程等の各種分野における保護フィルムとしても利用する場合、基材フィルムはポリエチレンテレフタレートフィルムであり、粘着剤層は未硬化又は半硬化のエポキシ樹脂であることが好ましい。

巻取体を構成している積層体に厚みは、前記の＜２．積層体＞の欄に記載の通りである。

巻芯は、円柱状又は円筒状であり、巻芯の円周方向に沿って積層体が巻回されている。

巻芯の材質としては、特に制限されず、変形の少ないプラスチック、繊維強化プラスチック、紙、金属（鉄、ＳＵＳ、アルミニウム等）等が挙げられる。これらの中でも、軽量かつ高強度であることから、繊維強化プラスチックが好ましい。繊維強化プラスチック製の巻芯としては、例えば、炭素繊維、ガラス繊維などを円筒形状に成形し、これに不飽和ポリエステル樹脂などの硬化性樹脂を含浸、硬化させたものなどが挙げられる。

巻芯のサイズは、目的とする巻取体の大きさに合わせて設定することができる。巻芯の円径断面の外径としては、例えば５０～２００ｍｍ程度、より好ましくは、８０～１００ｍｍ程度が挙げられる。

以下に実施例及び比較例を示して本発明を詳細に説明する。但し、本発明は実施例に限定されるものではない。なお、特記しない限り、部及び％はそれぞれ「質量部」及び「質量％」を示す。

［実施例１］
（コア層）
ホモポリプロピレン（２３０℃でのＭＦＲ＝３．５ｇ／１０ｍｉｎ、重量平均分子量（ＭＷ）２９万、数平均分子量（Ｍｎ）６．４万、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）４．５）のペレットのみを押出機Ｉにホッパーから投入し、溶融させて、コア層を形成する樹脂組成物を調製した。

（スキン層）
低密度ポリエチレン（２３０℃でのＭＦＲ＝０．３ｇ／１０ｍｉｎ）と、エチレン－プロピレンブロック共重合体（２３０℃でのＭＦＲ＝８．０ｇ／１０ｍｉｎ、エチレン含有率１１．４２質量％（エチレン含有率の測定値１６．２モル％から算出））と、エチレン－プロピレンランダム共重合体（２３０℃でのＭＦＲ＝１０ｇ／１０ｍｉｎ、エチレン含有率４．０８質量％（エチレン含有率の測定値６．０モル％から算出））とを、表１に示す配合比でドライブレンドし、混練用押出機を使用して２３０℃にて溶融混練し、ペレット化した。次いで、該ペレットを押出機ＩＩにホッパーから投入し、溶融させて、スキン層を形成する樹脂組成物を調製した。

（積層フィルムの調製）
スキン層およびコア層を形成する樹脂組成物を、それぞれ、ポリマーフィルターを経由させて、２３０℃で、マルチマニホールドダイから、スキン層／コア層／スキン層の２種３層構成の積層フィルムとなるように押出し、表面温度を９０℃に調整した冷却ドラム上にエアナイフを用いて空気圧で押しつけながら、冷却固化させて、厚みが９２０μｍのキャスト原反シートを得た。次いで、前記キャスト原反シートを、金属ロールに接触させながら１５３℃に加熱後、周速差のあるロール間で流れ方向に約４．６倍延伸させた。次いで、該一軸延伸フィルムをクリップに挟みながら熱風オーブン中に導入して１８０℃に予熱後、幅方向に約１０倍延伸させ、引き続き幅方向に約１０％の弛緩をしながら１７０℃で熱固定を行い、約２０μｍの厚みを有する、二軸延伸積層フィルムを連続的に得た。スキン層の厚みは、それぞれ、２．５μｍ、コア層の厚みは１５μｍである。得られた二軸延伸積層フィルムの端部をトリミングした後、巻芯に巻き取り、ロール状の二軸延伸積層フィルムを得た。

［実施例２～３］
実施例１のスキン層を形成する樹脂組成物の調製において、表１に示す配合比としたこと以外は、それぞれ、実施例１と同様にしてロール状の二軸延伸積層フィルムを得た。

［実施例４～５］
実施例１のスキン層を形成する樹脂組成物の調製において、スキン層に用いた低密度ポリエチレンを、高密度ポリエチレン（２３０℃でのＭＦＲ＝０．０４ｇ／１０ｍｉｎ）に変えて、表１に示す配合比としたこと以外は、それぞれ、実施例１と同様にしてロール状の二軸延伸積層フィルムを得た。

［実施例６～７］
実施例１のスキン層を形成する樹脂組成物の調製において、スキン層に用いた低密度ポリエチレンを配合せず、表１に示す配合比としたこと以外は、それぞれ、実施例１と同様にしてロール状の二軸延伸積層フィルムを得た。

［比較例１］
実施例１のスキン層を形成する樹脂組成物の調製において、スキン層に用いた低密度ポリエチレンと、エチレン－プロピレンブロック共重合体と、エチレン－プロピレンランダム共重合体とを配合せず、樹脂組成物をすべてホモポリプロピレン（２３０℃でのＭＦＲ＝３．５ｇ／１０ｍｉｎ）に置き換えたこと以外は、実施例１と同様にしてロール状の二軸延伸積層フィルムを得た。

［比較例２］
二軸延伸ポリエステルフィルム（東洋紡（株）社製「コスモシャイン（登録商標）Ａ４１００」、厚み５０μｍ）の易接着面をスキン層表面とし、フィルム表面の平滑性が高い一般的なフィルムとして用いた。

［比較例３～４］
実施例４のスキン層を形成する樹脂組成物の調製において、表１に示す配合比としたこと以外は、それぞれ、実施例４と同様にしてロール状の二軸延伸積層フィルムを得た。

［比較例５］
実施例１のスキン層を形成する樹脂組成物の調製において、表１に示す配合比としたこと以外は、実施例１と同様にしてロール状の二軸延伸積層フィルムを得た。

［分子量及び分子量分布の測定］
ホモポリプロピレンの重量平均分子量、数平均分子量、及び分子量分布の測定方法は、サイズ排除クロマトグラフィー（ＳＥＣ）を用いた測定方法であり、測定条件の詳細は、以下の通りである。
装置：ＨＬＣ－８３２１ＧＰＣ／ＨＴ（検出器：示差屈折計（ＲＩ））（東ソー株式会社製）
カラム：ＴＳＫｇｅｌ ｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎＨＨＲ（３０）ＨＴ（７．５ｍｍＩ．Ｄ．×７．５ｃｍ）×１本 ＋ ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨＨＲ－Ｈ（２０）ＨＴ（７．８ｍｍＩ．Ｄ．×３０ｃｍ）×３本 （東ソー株式会社製）
溶離液：１，２，４－トリクロロベンゼン（富士フィルム和光純薬製ＧＰＣ用）＋ＢＨＴ（０．０５％）
流速：１．０ｍＬ／分
検出条件：ｐｏｌａｒｉｔｙ－（－）
注入量：０．３ｍＬ
カラム温度：１４０℃
システム温度：４０℃
試料濃度：１ｍｇ／ｍＬ
試料前処理：試料を秤量し、溶媒（０．１％のＢＨＴを添加した１，２，４－トリクロロベンゼン）を加えて１４０℃で１時間振盪溶解させた。その後０．５μｍの焼結フィルターで加熱濾過した。
検量線：東ソー株式会社製の標準ポリスチレンを用いた５次近似曲線の検量線を作成した。ただし、分子量はＱ－ファクターを用いてポリプロピレンの分子量へ換算した。得られた検量線およびＳＥＣクロマトグラムより、測定装置用の解析ソフトウェアを用いて数平均分子量（Ｍｎ）、重量平均分子量（Ｍｗ）、及び、Ｚ平均分子量（Ｍｚ）を得た。このＭｗとＭｎの値を用いて分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を得た。また、このＭｚとＭｎの値を用いて分子量分布（Ｍｚ／Ｍｎ）を得た。

［表面粗さ］
光干渉式非接触表面形状測定機として（株）菱化システム製の「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０（型式：Ｒ５５００ＧＭＬ）」を使用した。測定用サンプルとして、フィルムを２０ｃｍ四方程度の任意の大きさに切り出し、シワがなくなるようにシワを十分に伸ばした状態で、静電密着板などを利用して測定ステージにセットした。まず、計測にはＷＡＶＥモードを用い、５３０ｗｈｉｔｅフィルタ及び１×ＢＯＤＹの鏡筒を適用し、１０倍対物レンズを用いて、一視野あたり（４７０μｍ×３５３μｍ）の計測を行った。この操作を対象試料フィルムのスキン層の表面の流れ方向・幅方向ともに中央となる箇所から流れ方向に１ｃｍ間隔で１０箇所について行った。次に、得られたデータに対して、メディアンフィルタ（３×３）によるノイズ除去処理を行ない、その後、カットオフ値３０μｍによるガウシアンフィルタ処理を行い、うねり成分を除去した。これにより、スキン層の表面の状態を適切に計測できる状態とした。次に、「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０」の解析ソフトウェア「ＶＳ－Ｖｉｅｗｅｒ」のプラグイン機能「ベアリング」にある、「ＩＳＯパラメータ」を用いて解析を行い、Ｓａ（μｍ）、Ｓｑ（μｍ）、Ｓｄｑ（μｍ）、Ｓｄｒ（％）、Ｓｋ（μｍ）、Ｓｖｋ（μｍ）、Ｖｖｖ（ｍｌ／ｍ²）、Ｖｖｃ（ｍｌ／ｍ²）、Ｖｍｃ（ｍｌ／ｍ²）を求め、上記１０箇所で得られた各値の平均値を算出した。結果を表１に示す。

［摩擦力］
表面性測定機として新東科学（株）社製の「ＨＥＩＤＯＮトライボギア（型式：ＴＹＰＥ１４ＦＷ）」を使用した。実施例及び比較例で用意した各フィルムを、それぞれ、縦方向２０ｃｍ、横方向３ｃｍに切り出して試験用フィルムとした。次に、試験用フィルムを、シワのない状態で、３０ｍｍ平面圧子（接触面積９ｃｍ²）にセットした。このとき、試験用フィルムのスキン層が外側になるようにセットした。次に、スキン層の摩擦力の測定に用いる二軸延伸ポリエステルフィルム（算術平均高さ（Ｓａ）０．００１μｍ、二乗平均平方根高さ（Ｓｑ）０．００１μｍ、二乗平均平方根傾斜（Ｓｄｑ）０．００１、界面の面積展開比（Ｓｄｒ）０．０００％、コアのレベル差（Ｓｋ）０．００２μｍ、突出谷部高さ（Ｓｖｋ）０．００１μｍ、突出谷部の空間容積（Ｖｖｖ）０．０００ｍｌ／ｍ²、コア部の空間容積（Ｖｖｃ）０．００１ｍｌ／ｍ²、コア部の体積（Ｖｍｃ）０．００１ｍｌ／ｍ²、最大高さ（Ｓｚ）０．０８μｍ、厚み５０μｍ）を縦方向２０ｃｍ、横方向８ｃｍに切り出し、シワのない状態で、コロナ放電などの表面改質処理が施されていない未処理面が上面になるように可動式テーブルにセットした。

この状態で、試験用フィルムのスキン層の表面と、二軸延伸ポリエステルフィルムとを重ねて測定される、５．５６ｇｆ／ｃｍ²圧力時の静摩擦力Ａ１を、テーブル速度１００ｍｍ／ｍｉｎ、垂直荷重５０ｇｆ（圧力換算値５．５６ｇｆ／ｃｍ²）、変位量６０ｍｍ以上（片道移動）、データサンプリング速度５０ｍｓ毎、測定温度２３℃、測定湿度５０％ＲＨで計測した。各３回の計測で得られた値から、静摩擦力Ａ１（変位量０～１ｍｍ間の最大値）を抽出した。

また、試験用フィルムのスキン層の表面と、二軸延伸ポリエステルフィルムとを重ねて測定される、３３．３３ｇｆ／ｃｍ²圧力時の静摩擦力Ａ２と、３３．３３ｇｆ／ｃｍ²圧力時の動摩擦力Ｂは、テーブル速度１００ｍｍ／ｍｉｎ、垂直荷重３００ｇｆ（圧力換算値３３．３３ｇｆ／ｃｍ²）、変位量６０ｍｍ以上（片道移動）、データサンプリング速度５０ｍｓ毎、測定温度２３℃、測定湿度５０％ＲＨで計測した。各３回の計測で得られた値から、静摩擦力Ａ２（変位量０～１ｍｍ間の最大値）と、動摩擦力Ｂ（動摩擦力ピーク（変位量１～６０ｍｍ間の最大値））を抽出した。抽出した静摩擦力Ａ２と動摩擦力ピークＢを用いて、巻ズレ防止の指標とする動摩擦力Ｂの静摩擦力Ａ２に対する割合の変化率を、算出式＝（１＋（動摩擦力Ｂ－静摩擦力Ａ２）÷静摩擦力Ａ２）×１００（％）で求めた。結果を表１に示す。

［フィルムの蛇行・シワ評価］
実施例及び比較例で用意した各フィルム（１２００ｍｍ幅）について、スリッター装置を用い、通常速度３００ｍ／分の条件と、フィルム蛇行・シワが発生し易い速度４００ｍ／分の条件にて、それぞれ、巻取寸法５８０ｍｍ幅×１５００ｍにスリット加工を行った。スリット加工後の搬送ロール上にあるフィルムの蛇行・シワについて、目視で観察して、以下の評価基準で評価した。結果を表１に示す。
Ａ：フィルム蛇行、シワがない。
Ｂ：フィルム蛇行、シワがない。ただし、速度上昇によりフィルム蛇行、シワが発生する恐れがある。
Ｃ：フィルム蛇行、シワのいずれか一つがある。

［巻ズレ評価］
前記の［フィルムの蛇行・シワ評価］と同様にしてスリット加工した、寸法５８０ｍｍ幅×１５００ｍの各フィルムを、巻芯（長さ６２０ｍｍ、直径９２．５ｍｍ）の周囲に速度３００ｍ／分で巻き取り、フィルムロールの形態とした。得られたフィルムロールの端面の凹凸差を、「優：Ａ」、「並：Ｂ」、「劣：Ｃ」の３段階で評価し、「並：Ｂ」以上である場合を合格として、次の基準で評価した。結果を表１に示す。
Ａ：フィルムロールの端面の凹凸差が０ｍｍ
Ｂ：フィルムロールの端面の凹凸差が０ｍｍ超え１．０ｍｍ以下
Ｃ：フィルムロールの端面の凹凸差が１．０ｍｍ超え

［巻取体の巻ズレ評価］
粘着剤層を有する基材フィルム（５８０ｍｍ幅×３００ｍ、非シリコーン系ＰＥＴセパレータフィルム、粘着剤層：エポキシ系粘着剤（熱硬化性樹脂））を用意した。実施例及び比較例で用意した各フィルム（５８０ｍｍ幅にスリット加工したもの）のスキン層と、基材フィルムの粘着剤層とが接面するようにして、基材フィルムと各フィルムとを貼り合わせて、積層体を調製し、これを評価試料とした。評価試料を５０ｍ／分の速度で巻芯（長さ６２０ｍｍ、直径９２．５ｍｍ）の周囲に巻き取り、巻取体とした。次に、巻取体を段ボール箱に梱包し、ＪＩＳ－Ｚ０２３２に規定された方法に従い、振動試験（レベル３）後、フィルムロール端面の凹凸差を、「優：Ａ⁺」、「良：Ａ」、「並：Ｂ」及び「劣：Ｃ」の４段階で評価し、「並：Ｂ」以上である場合を合格として、次の基準で評価した。結果を表１に示す。
Ａ⁺：フィルムロール端面の凹凸差が０ｍｍ以上１．０ｍｍ以下
Ａ：フィルムロール端面の凹凸差が１．０ｍｍ超え３．０ｍｍ以下
Ｂ：フィルムロール端面の凹凸差が３．０ｍｍ超え５．０ｍｍ以下
Ｃ：フィルムロール端面の凹凸差が５．０ｍｍ超え

実施例１～７の積層フィルムは、コア層と、前記コア層の少なくとも一方面側に積層されたスキン層とを備える積層フィルムであって、スキン層は、エチレン－プロピレンブロックコポリマー及びエチレン－プロピレンランダムコポリマーを含み、スキン層中のエチレン含有率が４．５質量％以上４０質量％以下であり、積層フィルムのスキン層の表面と、二軸延伸ポリエステルフィルムとを重ねて測定される、５．５６ｇｆ／ｃｍ²圧力時の静摩擦力Ａ１が、３．３０ｇｆ／ｃｍ²以上５．５０ｇｆ／ｃｍ²以下であり、積層フィルムの前記スキン層の表面と、二軸延伸ポリエステルフィルムとを重ねて測定される、３３．３３ｇｆ／ｃｍ²圧力時の静摩擦力Ａ２に対する、３３．３３ｇｆ／ｃｍ²圧力時の動摩擦力Ｂの割合の変化率：（１＋（動摩擦力Ｂ－静摩擦力Ａ２）÷静摩擦力Ａ２）×１００が、１１０％以上である。実施例１～７の積層フィルムは、フィルムの加工工程における搬送ロール上でのフィルムの蛇行及びシワの発生、フィルムロールに巻き取る際の巻ズレが抑制され、さらに、粘着剤層の保護フィルムとして、基材フィルムと共に巻回して巻取体とした場合に、当該巻取体に物理的な外力が加わった際、巻取体の保護フィルムと基材フィルムとの間で巻ズレが発生することが好適に抑制されている。

例えば、実施例１と実施例４との対比、実施例２と実施例５との対比、実施例３と比較例３との対比から理解されるように、スキン層の樹脂配合比において、低密度ポリエチレンに代えて高密度ポリエチレンを用いると、静摩擦力Ａ１，Ａ２及び動摩擦力Ｂ、及び前記変化率は、いずれも低下する傾向にあるといえる。ただし、静摩擦力Ａ１については、スキン層中のエチレン－プロピレンランダムコポリマーやエチレン－プロピレンブロックコポリマーの含有率による影響も受けやすい。例えば、エチレン－プロピレンランダムコポリマーやエチレン－プロピレンブロックコポリマーの含有率が少ない場合に、低密度ポリエチレンに代えて高密度ポリエチレンを用いると、静摩擦力Ａ１が低下する傾向が強くなるといえる。

また、例えば実施例６と実施例７との対比、実施例３と比較例５との対比から理解されるように、エチレン－プロピレンランダムコポリマーの代わりにエチレン－プロピレンブロックコポリマーの割合を増やすと、静摩擦力Ａ２及び動摩擦力Ｂは低下する傾向にあるといえる。一方、静摩擦力Ａ１と前記変化率については、スキン層中の低密度ポリエチレン又は高密度ポリエチレンの含有率による影響が大きい。低密度ポリエチレン及び高密度ポリエチレンを含まない場合（スキン層中の低密度ポリエチレン及び高密度ポリエチレンの含有率が０質量％である場合（実施例６，７））、エチレン－プロピレンランダムコポリマーの代わりにエチレン－プロピレンブロックコポリマーの割合を増やすと静摩擦力Ａ１は低下し、前記変化率は高まる傾向にある。また、低密度ポリエチレン又は高密度ポリエチレンを含む場合（実施例３、比較例３）、エチレン－プロピレンランダムコポリマーの代わりにエチレン－プロピレンブロックコポリマーの割合を増やすと静摩擦力Ａ１は高まり、前記変化率は低下する傾向があるといえる。

また、実施例１と実施例２との対比、実施例１と実施例３との対比、実施例２と実施例３との対比から理解されるように、スキン層において、エチレン－プロピレンブロックコポリマー及びエチレン－プロピレンランダムコポリマーの代わりに、低密度ポリエチレンの割合を増やすと、柔軟性が高まり、結果として動摩擦力Ｂや前記変化率は高まる傾向があるといえる。

また、実施例７と実施例５との対比、実施例４と比較例４もしくは比較例３との対比から理解されるように、スキン層において、エチレン－プロピレンブロックコポリマー及びエチレン－プロピレンランダムコポリマーの代わりに、高密度ポリエチレンの割合を増やすと、柔軟性が低くなり、結果として動摩擦力Ｂや前記変化率は低下する傾向があるといえる。

以上の傾向を踏まえて、スキン層の低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、エチレンプロピレンランダムコポリマー、エチレンプロピレンブロックコポリマーの含有率を適宜調整して、静摩擦力Ａ１，Ａ２，動摩擦力Ｂ、及び前記変化率を制御することができる。

Claims (6)

1. コア層と、前記コア層の少なくとも一方面側に積層されたスキン層と、
   を備える積層フィルムであって、
   前記コア層を形成する樹脂は、ポリプロピレン樹脂であり、
   前記スキン層は、エチレン－プロピレンブロックコポリマー及びエチレン－プロピレンランダムコポリマーを含み、
   前記スキン層における前記エチレン－プロピレンブロックコポリマー及び前記エチレン－プロピレンランダムコポリマーの合計含有率が９０質量％以上であり、
   前記スキン層中のエチレン含有率が４．５質量％以上４０質量％以下であり、
   前記積層フィルムの前記スキン層の表面と、二軸延伸ポリエステルフィルムとを重ねて測定される、５．５６ｇｆ／ｃｍ²圧力時の静摩擦力Ａ１が、３．３０ｇｆ／ｃｍ²以上５．５０ｇｆ／ｃｍ²以下であり、
   前記積層フィルムの前記スキン層の表面と、二軸延伸ポリエステルフィルムとを重ねて測定される、３３．３３ｇｆ／ｃｍ²圧力時の静摩擦力Ａ２に対する、３３．３３ｇｆ／ｃｍ²圧力時の動摩擦力Ｂの割合の変化率：（１＋（動摩擦力Ｂ－静摩擦力Ａ２）÷静摩擦力Ａ２）×１００が、１１０％以上である、積層フィルム。
2. 前記スキン層は、ポリエチレンを含んでいる、請求項１に記載の積層フィルム。
3. 前記コア層の両面側に、前記スキン層が積層されている、請求項１又は２に記載の積層フィルム。
4. 粘着剤層を保護するために用いられる、請求項１～３のいずれか１項に記載の積層フィルム。
5. 基材フィルムと、粘着剤層と、請求項１～４のいずれか１項に記載の積層フィルムとがこの順に積層されている、積層体。
6. 基材フィルムと、粘着剤層と、請求項１～４のいずれか１項に記載の積層フィルムとがこの順に積層された積層体の巻取体であって、
   前記粘着剤層と前記積層フィルムの前記スキン層もしくは前記コア層の何れか一方面とが接面しており、
   前記積層体は、巻芯に巻き取られた形態である、巻取体。