JP7431245B2 - 窒化ケイ素を堆積する方法 - Google Patents
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- H01L21/76837—Filling up the space between adjacent conductive structures; Gap-filling properties of dielectrics
Description
本実施形態は、概して、薄膜を堆積する方法に関し、より詳細には、気相堆積によって窒化ケイ素材料を堆積する方法に関する。
基板表面での薄膜の堆積は、半導体処理、拡散バリアコーティング、及び磁気読み取り／書き込みヘッド用の誘電体を含めた、さまざまな産業において重要なプロセスである。半導体産業では、特に、小型化は、高アスペクト構造にコンフォーマルコーティングを生成するために、薄膜堆積の高レベル制御の恩恵を受けている。マイクロ電子デバイスの小型化に起因して、これらのデバイスの特徴は狭くなり、結果的に、トレンチ内にボイド及び品質が不十分な膜なしに、膜を堆積することがますます困難になっている。相対制御及びコンフォーマル堆積による薄膜の堆積方法の１つは、化学気相堆積（ＣＶＤ）である。ＣＶＤプロセスは１つ以上の前駆体に基板を曝露することを含み、これらが反応して基板上に膜を堆積する。流動性化学気相堆積（ＦＣＶＤ）は、特に間隙充填用途のための流動性膜の堆積を可能にするＣＶＤの一種である。
窒化ケイ素を含む流動性膜は、間隙充填用途に利用される。現在、これらの流動性膜は通常、トリシリルアミン（ＴＳＡ、（Ｈ３Ｓｉ）３Ｎ）などの前駆体から生成される。ＴＳＡは、約０．３３のＮ／Ｓ原子比を有する。この原子比は、通常、ＴＳＡから形成された、堆積された窒化ケイ素膜において保存される。しかしながら、堆積された窒化ケイ素膜では、より大きいＮ／Ｓ原子比を有することが望ましい。追加の後処理を使用して、窒化ケイ素膜の窒素含有量を増加させることができるが、製造プロセスにさらなる時間及びコストが追加される。また、後処理には、膜の侵入深さに制限があり（これは高アスペクト比のトレンチにとって重要である）、したがって、膜全体にわたる膜均一性の品質が低下する。
したがって、商業的に実現可能であり、両方が流動性を示し、比較的高いＮ／Ｓ原子比（例えば、０．３３より大きい）を含む、化学前駆体を利用する堆積方法が必要とされている。
本明細書に記載され、論じられる実施形態は、気相堆積によって窒化ケイ素材料を堆積する方法を提供する。窒化ケイ素材料は、基板表面に形成されたトレンチに充填するなどの間隙充填用途で基板上に堆積される。１つ以上の実施形態では、窒化ケイ素膜を堆積する方法は、１つ以上のケイ素－窒素前駆体及び１つ以上のプラズマ励起した共反応物質を処理チャンバ内に導入すること、処理チャンバ内でプラズマを生成すること、並びにプラズマ中でケイ素－窒素前駆体及びプラズマ励起した共反応物質を反応させて処理チャンバ内の基板上に流動性窒化ケイ素材料を生成することを含む。該方法はまた、流動性窒化ケイ素材料を処理して基板上に固体窒化ケイ素材料を生成することも含む。ケイ素－窒素前駆体は、次の化学式：
又はそれらの任意の組合せのうちの１つ以上を有することができ、式中、各Ｒは、Ｈ、アルキル、アリール、アミノ、シリル、イソシアネート、イソチオシアネート、それらの異性体、又はそれらの塩から独立して選択されるか、若しくは任意の２つのＲ基が結合して環式基を形成する。
幾つかの実施形態では、窒化ケイ素膜を堆積する方法は、基板を処理チャンバ内で１つ以上のケイ素－窒素前駆体、１つ以上のプラズマ励起した共反応物質、及びプラズマに曝露して、基板上に流動性窒化ケイ素材料を生成することを含む。該方法はまた、流動性窒化ケイ素材料を処理して基板上に固体窒化ケイ素材料を生成することも含む。ケイ素－窒素前駆体は、上に示される化学式の１つ以上を有しうる。
他の実施形態では、窒化ケイ素膜を堆積する方法は、１つ以上のケイ素－窒素前駆体及び１つ以上のプラズマ励起した共反応物質を処理チャンバ内に導入すること、並びにケイ素－窒素前駆体及びプラズマ励起した共反応物質をプラズマと反応させて処理チャンバ内の基板上に流動性窒化ケイ素材料を生成することを含む。該方法はまた、基板に形成されたトレンチを流動性窒化ケイ素材料で少なくとも部分的に満たすこと、及び流動性窒化ケイ素材料を処理してトレンチ内に固体窒化ケイ素材料を生成することも含む。ケイ素－窒素前駆体は、上に示される化学式の１つ以上を有しうるが、また、式中、各Ｒは、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、ＮＲ’２、ＳｉＨｘ、Ｎ＝Ｃ＝Ｓ、Ｎ＝Ｃ＝Ｏ、又はそれらの異性体から独立して選択されるか、若しくは任意の２つのＲ基が結合して環式基を形成し；各Ｒ’は、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、又はそれらの異性体から独立して選択され；ｘは、１、２、又は３の整数である。
本開示の上記の特徴を詳細に理解できるように、その一部が添付の図面に示されている実施形態を参照することにより、上に簡単に要約されている本開示のより詳細な説明を得ることができる。しかしながら、本開示は他の等しく有効な実施形態も許容しうることから、添付の図面が例示しているのはこの開示の典型的な実施形態のみであること、したがって、添付の図面は本開示の範囲を限定すると見なすべきではないことに留意されたい。
一実施形態の要素及び特徴は、さらなる記載がなくとも、他の実施形態に有益に組み込むことができることが企図されている。
本明細書に記載され、論じられる実施形態は、気相堆積によって窒化ケイ素材料を堆積する方法を提供する。窒化ケイ素材料は、基板表面に形成されたトレンチに充填するなどの間隙充填用途で基板上に堆積される。１つ以上の実施形態では、窒化ケイ素膜を堆積する方法は、１つ以上のケイ素－窒素前駆体及び１つ以上のプラズマ励起した共反応物質を処理チャンバ内に導入すること、処理チャンバ内でプラズマを生成すること、並びにプラズマ中でケイ素－窒素前駆体及びプラズマ励起した共反応物質を反応させて処理チャンバ内の基板上に流動性窒化ケイ素材料を生成することを含む。該方法はまた、流動性窒化ケイ素材料を処理して基板上に固体窒化ケイ素材料を生成することも含む。
高品質の流動性膜は、流動性化学気相堆積（ＦＣＶＤ）プロセスにおいて、本明細書に説明され、論じられている１つ以上のケイ素－窒素前駆体を使用して得ることができる。これらのケイ素－窒素前駆体は、プラズマから生成されたラジカルの形態で共反応物質とともに用いられる。膜は、希釈フッ化水素酸（ＤＨＦ）における低い湿式エッチング速度（ＷＥＲ）、及び低い収縮速度という有利な効果を有する。結果は、ケイ素－窒素前駆体としてシラザン化合物を利用する実施形態にとって特に驚くべきものである。これらの膜の優れた特性に起因して、膜は、間隙充填用途に特に適している。特に、膜の流動性により、間隙の充填が可能になる。
１つ以上の実施形態では、ケイ素－窒素前駆体はＣＶＤチャンバへと気化され、共反応物質（例えば、ＮＨ３のみ又はＮＨ３／Ｏ２）は、共反応物質としてプラズマ活性種を生成する遠隔プラズマ源（ＲＰＳ）を介して、チャンバに送給される。他の実施形態では、プラズマは、インシトゥプラズマ、直接プラズマ、及び／又はマイクロ波プラズマによって点火、生成、又は他の方法で生成されうる。幾つかの例では、プラズマ励起した共反応物質は、ＲＰＳによって活性化され、次に処理チャンバに導入され、ケイ素－窒素前駆体と合わされて処理チャンバ内でプラズマを生成する。他の例では、プラズマ励起した共反応物質は、非活性形態で処理チャンバ内に導入され、次に、ケイ素－窒素前駆体と組み合わせて処理チャンバ内でプラズマを生成する前又は最中に、処理チャンバ内で活性化される。プラズマ励起した共反応物質、又は二次プロセスガスは、アルゴン、ヘリウム、窒素（Ｎ２）、水素（Ｈ２）、又はそれらの任意の組合せでありうるか、又はそれらを含むことができる。プラズマ励起した共反応物質の分子又はラジカルは、高いエネルギーを有しており、気相中でケイ素－窒素前駆体分子と反応して流動性の窒化ケイ素ポリマーを形成する。これらの流動性窒化ケイ素ポリマーは、基板上に堆積し、流動性窒化ケイ素ポリマーがトレンチを通って流れて間隙充填を生成するのに十分な流動性を有している。次に、流動性窒化ケイ素材料の膜は、さらなる処理に供されて、固体窒化ケイ素材料を生成する。追加の処理は、硬化（例えば、Ｏ３及び／又はＵＶ）、熱アニーリング（例えば、蒸気又はＮＨ３）、プラズマアニーリングプロセス、及び／又はＵＶアニーリングプロセスでありうるか、若しくはそれらを含むことができる。
幾つかの実施形態では、直接プラズマを使用して、流動性ポリマーを発生、形成、又は他の方法で生成する。次に、ケイ素－窒素前駆体は、ＣＶＤチャンバへと気化されてよく、共反応物質（例えば、Ｎ２、Ｈ２、Ａｒ、Ｈｅ、ＮＨ３、Ｏ２の任意の組合せ、又は単一の共反応物質）は、プラズマがオンになっている間、チャンバに送給される。幾つかの実施形態では、流動性窒化ケイ素材料は、直接プラズマから堆積され、それにより、気化したシリコン－窒素前駆体が処理チャンバ内に流れ込み、プラズマが共反応物質の有無にかかわらずオンになる。
１つ以上の実施形態では、窒化ケイ素膜を堆積する方法は、１つ以上のケイ素－窒素前駆体及び１つ以上のプラズマ励起した共反応物質を処理チャンバ内に導入すること、処理チャンバ内でプラズマを生成すること、並びにプラズマ中でケイ素－窒素前駆体及びプラズマ励起した共反応物質を反応させて処理チャンバ内の基板上に流動性窒化ケイ素材料を生成することを含む。該方法はまた、流動性窒化ケイ素材料を処理して基板上に固体窒化ケイ素材料を生成することも含む。幾つかの例では、基板表面は、プラズマ励起した共反応物質に曝露されて、流動性窒化ケイ素材料を含む中間膜をもたらす。その後、中間膜はＵＶ硬化に曝露されて、硬化した中間膜をもたらすことができ、続いて、硬化された中間膜がアニールされて窒化ケイ素材料を含む固体膜をもたらすことができる。１つ以上の実施形態では、該方法はＦＣＶＤプロセスである。
ケイ素－窒素前駆体は、シラザン、又はケイ素及び窒素の供給源を含む他の種類の化合物でありうる。ケイ素－窒素前駆体は、基板表面に曝露するために、処理チャンバ内で気化される。１つ以上の実施形態では、ケイ素－窒素前駆体はシラザン前駆体であり、ケイ素及び窒素を含む膜を堆積又は他の方法で形成するために用いられる。
約０．３３のＮ／Ｓｉ原子比を有する既知のケイ素前駆体トリシリルアミン（ＴＳＡ、（Ｈ３Ｓｉ）３Ｎ）とは異なり、本明細書に説明され、論じられるケイ素－窒素前駆体は、ＴＳＡよりもはるかに大きい比率で、ケイ素及び窒素の供給源を提供する。ケイ素－窒素前駆体は、０．５以上、例えば、０．５超、約０．６、約０．６７、約０．７５、約８、約９、又は約１から約１．２、約１．５、約２、約２．５、約３、約３．５、約４、約５．５、約５、約６、約８、又はそれより大きいＮ／Ｓｉ原子比を有する。例えば、ケイ素－窒素前駆体は、０．５超から約８、０．５超から約６、０．５超から約５、０．５超から約４、０．５超から約３、０．５超から約２、０．５超から約１．５、０．５超から約１、約０．６７から約８、約０．６７から約６、約０．６７から約５、約０．６７から約４、約０．６７から約３、約０．６７から約２、約０．６７から約１．５、約０．６７から約１、約１から約８、約１から約６、約１から約５、約１から約４、約１から約３、約１から約２、約１から約１．５、約２から約８、約２から約６、約２から約５、約２から約４、又は約２から約３のＮ／Ｓｉ原子比を有する。
ケイ素－窒素前駆体は、次の化学式：
のうちの１つ以上、又はそれらの任意の組合せを有することができ、式中、各Ｒは、Ｈ、アルキル、アリール、アミノ、シリル、イソシアネート、イソチオシアネート、それらの異性体、又はそれらの塩から独立して選択されるか、若しくは任意の２つのＲ基が結合して環式基又は二環式基を形成する。例示的なアルキル基は、メチル（Ｍｅ、ＣＨ３）、エチル（Ｅｔ、Ｃ２Ｈ５）、プロピル（Ｐｒ、Ｃ３Ｈ７）、ブチル（Ｂｕ、Ｃ４Ｈ９）、ペンチル（Ｃ５Ｈ１１）、ヘキシル、ヘプチル、オクチル、ノニル、又はそれより高位、若しくはそれらの異性体でありうるか、又はそれらを含むことができる。本明細書で用いられる場合、特に明記しない限り、プロピル基はノルマルプロピル（ｎＰｒ）及び／又はイソプロピル（ｉＰｒ）であってよく、ブチル基は、ノルマルブチル（ｎＢｕ）、第二ブチル（ｓＢｕ）、及び／又は第三ブチル（ｔＢｕ）でありうる。
幾つかの実施形態では、各Ｒは、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、ＮＲ’２、ＳｉＨｘ、Ｎ＝Ｃ＝Ｓ、Ｎ＝Ｃ＝Ｏ、又はそれらの異性体から独立して選択されるか、若しくは任意の２つのＲ基が結合して環式基を形成し、ここで、ｘは、１、２、又は３の整数である。ＲがＮＲ’２の場合、各Ｒ’は、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、又はそれらの異性体から独立して選択することができる。幾つかの例では、各Ｒは、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、ＮＲ’２、又はそれらの異性体から独立して選択することができ、各Ｒ’は、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、又はそれらの異性体から独立して選択される。
１つ以上の例では、ケイ素－窒素前駆体は次の化学式：
を有していてよく、式中、各Ｒは、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７（ｎＰｒ及び／又はｉＰｒ）、Ｃ４Ｈ９（ｎＢｕ、ｓＢｕ、及び／又はｔＢｕ）、ＮＲ’２、又はそれらの異性体から独立して選択され、各Ｒ’は、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、又はそれらの異性体から独立して選択される。例えば、ケイ素－窒素前駆体は、次の化学式：
のうちの１つ以上、又はそれらの任意の組合せを有することができる。
１つ以上の例では、ケイ素－窒素前駆体は、次の化学式：
を有することができ、式中、各Ｒは、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、又はそれらの異性体から独立して選択される。幾つかの例では、各Ｒは、独立して、ＣＨ３、ｎＰｒ、ｉＰｒ、又はｔＢｕでありうる。
１つ以上の例では、ケイ素－窒素前駆体は、次の化学式：
の１つ以上、又はそれらの任意の組合せを有することができる。各Ｒは、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、フェニル（Ｐｈ、Ｃ６Ｈ５）、アリール（Ａｒ）、ＣＨ２－Ｐｈ、ＣＨ２－Ａｒ、それらの置換体、又はそれらの異性体から独立して選択することができる。
幾つかの例では、ケイ素－窒素前駆体は、次の化学式：
を有することができ、式中、各Ｒは、ｉＰｒ、ｔＢｕ、ＣＨ２－Ｐｈ、ＣＨ２－Ａｒ、それらの置換体、又はそれらの異性体から独立して選択される。
他の例では、ケイ素－窒素前駆体は、次の化学式：
を有することができ、式中、各Ｒは、ＣＨ３、Ａｒ（例えば、Ｐｈ）、それらの置換体、又はそれらの異性体から独立して選択される。
１つ以上の実施形態では、該方法はまた、基板に形成されたトレンチを流動性窒化ケイ素材料で少なくとも部分的に満たすこと、及び流動性窒化ケイ素材料を硬化してトレンチ内に固体窒化ケイ素材料を生成することも含む。他の実施形態では、該方法はまた、流動性窒化ケイ素材料を基板上又はトレンチ内に層として堆積すること、及び、その後、流動性窒化ケイ素材料を含む層を処理して固体窒化ケイ素材料を含む層を生成することも含む。流動性窒化ケイ素材料の層を堆積し、流動性窒化ケイ素材料の層を処理するプロセスを繰り返して、互いに連続して形成された固体窒化ケイ素材料の複数の層を生成することができ、これが窒化ケイ素膜全体を構成する。
図１は、１つ以上の実施形態による、窒化ケイ素膜を堆積する方法１００のフローチャートを示している。
１１０では、１つ以上のケイ素－窒素前駆体及び１つ以上のプラズマ励起した共反応物質が処理チャンバ内に導入されるか、又は他の方法で入れられる。プラズマが、処理チャンバ内で発生、点火、活性化、形成、及び／又は他の方法で生成される。幾つかの例では、１つ以上のプラズマ励起した共反応物質は、ＲＰＳなどによって遠隔で活性化される。活性化されると、プラズマ励起した共反応物質は、処理チャンバ内に導入され、１つ以上のケイ素－窒素前駆体と合わされて処理チャンバ内でプラズマを生成する。他の例では、１つ以上のプラズマ励起した共反応物質は、非活性又はガス状の形態で処理チャンバ内に導入される。処理チャンバに入ると、プラズマ励起した共反応物質は、１つ以上のケイ素－窒素前駆体と合わされて処理チャンバ内でプラズマを生成する前及び／又は最中に、処理チャンバ内で活性である。
１２０では、ケイ素－窒素前駆体及びプラズマ励起した共反応物質は、プラズマ中で一緒に反応して、処理チャンバ内の基板上に堆積又は他の方法で配置された流動性窒化ケイ素材料を生成する。流動性窒化ケイ素材料は、基板又はその膜上に形成された１つ以上のトレンチを少なくとも部分的に又は完全にファイルする（filing）など、基板上に層として堆積又は他の方法で生成することができる。
１３０では、流動性窒化ケイ素材料は、１つ以上の処理プロセスで処理されて、基板上に固体窒化ケイ素材料を生成する。
流動性窒化ケイ素材料の各層及び／又は固体窒化ケイ素材料の各層は、約５Å、約８Å、約１０Å、約１２Å、約１５Å、約１８Å、約２０Å、約２２Å、又は約２５Åから約２８Å、約３０Å、約３５Å、約４０Å、約４５Å、約５０Å、又は約６０Åの厚さを独立して有しうる。例えば、流動性窒化ケイ素材料の各層及び／又は固体窒化ケイ素材料の各層は、約５Åから約５０Å、約１０Åから約５０Å、約１５Åから約５０Å、約２０Åから約５０Å、約２５Åから約５０Å、約３０Åから約５０Å、約３５Åから約５０Å、約４０Åから約５０Å、約５Åから約４０Å、約１０Åから約４０Å、約１５Åから約４０Å、約２０Åから約４０Å、約２５Åから約４０Å、約３０Åから約４０Å、約３５Åから約４０Å、約５Åから約３０Å、約１０Åから約３０Å、約１５Åから約３０Å、約２０Åから約３０Å、又は約２５Åから約３０Åの厚さを独立して有しうる。
１４０では、全体的な窒化ケイ素膜など、固体窒化ケイ素材料の所望の厚さが達成されない場合には、達成される場合には（if achieved）所望の厚さまで、１１０、１２０、及び１３０が繰り返される。固体窒化ケイ素材料の所望の厚さが達成されると、該方法は完了するか、又は終了し、１５０で停止することができる。
１つ以上の実施形態では、基板上に流動性窒化ケイ素材料を生成又は堆積するプロセスサイクルは、流動性窒化ケイ素材料でトレンチを少なくとも部分的に満たし、流動性窒化ケイ素材料を硬化してトレンチ内に固体窒化ケイ素材料を生成することを、１回又は複数回、連続して繰り返すことができる。窒化ケイ素膜は、最終的に、互いに連続して形成された固体窒化ケイ素材料の複数の層を含む。固体窒化ケイ素材料の層の量は、１回など、プロセスサイクルが実行される回数、又は繰り返される回数を示す。
幾つかの実施形態では、プロセスサイクルは、間隙及び／又はトレンチを完全に又は部分的に満たすために１回実行することができ、あるいは、代替的に、プロセスサイクルは、少なくとも１回、２回、３回、４回、又は５回から６回、８回、１０回、約１２回、約１５回、約１８、約２０回、又はそれより多くの回数繰り返される。例えば、プロセスサイクルは、少なくとも１回から約２０回、２回から約２０回、３回から約２０回、４回から約２０回、５回から約２０回、６回から約２０回、８回から約２０回、１０回から約２０回、約１５回から約２０回、少なくとも１回から約１０回、２回から約１０回、３回から約１０回、４回から約１０回、５回から約１０回、６回から約１０回、８回から約１０回、少なくとも１回から５回、２回から５回、３回から数回、又は４回から５回、繰り返される。
固体窒化ケイ素材料の１つ、２つ、又は複数の層を含む窒化ケイ素膜は、約５Å、約１０Å、約１５Å、約２０Å、約２５Å、約３０Å、約５０Å、約７５Å、約８０Å、又は約１００Åから約１２０Å、約１５０Å、約１７５Å、約２００Å、約２５０Å、約３００Å、約４００Å、約５００Å、約６００Å、約８００Å、又はそれより厚い厚さを有しうる。例えば、固体窒化ケイ素材料の１つ以上の層を含む窒化ケイ素膜は、約１０Åから約８００Å、約１０Åから約５００Å、約１０Åから約８００Å、約１０Åから約３００Å、約１０Åから約２５０Å、約１０Åから約２００Å、約１０Åから約１５０Å、約１０Åから約１００Å、約１０Åから約８０Å、約１０Åから約５０Å、約５０Åから約８００Å、約５０Åから約５００Å、約５０Åから約８００Å、約５０Åから約３００Å、約５０Åから約２５０Å、約５０Åから約２００Å、約５０Åから約１５０Å、約５０Åから約１００Å、約５０Åから約８０Å、約１００Åから約８００Å、約１００Åから約５００Å、約１００Åから約８００Å、約１００Åから約３００Å、約１００Åから約２５０Å、約１００Åから約２００Å、約１００Åから約１５０Å、又は約１００Åから約１２０Åの厚さを有しうる。
上で論じたように、ケイ素－窒素前駆体及び／又は基板表面は、１つ以上のプラズマ励起した共反応物質に曝露される。幾つかの実施形態では、共反応物質は、アンモニア（ＮＨ３）、酸素（Ｏ２）、若しくはアンモニアと酸素との組合せ又は混合物でありうるか、又はそれらを含むことができる。共反応物質はまた、窒素（Ｎ２）、水素（Ｈ２）、アルゴン、ヘリウム、又はそれらの任意の組合せのうちの１つ以上も含みうる。プラズマ励起した共反応物質はまた、用いられる共反応物質に応じて、窒素及び／又は酸素を膜に送給する。幾つかの例では、共反応物質はアンモニアと酸素の混合物を含み、他の例では、共反応物質はアンモニアのみを含む。
幾つかのプロセスでは、プラズマの使用によって、表面反応が好適且つ起こりうるようになる励起状態へと核種を促進するのに十分なエネルギーが供給される。共反応物質は、遠隔プラズマ又は直接プラズマを介して、気化されたケイ素－窒素前駆体を含むＣＶＤチャンバに送給され、共反応物質としてプラズマ活性種を発生させ、流動性窒化ケイ素材料又はポリマーを生成する。プロセスへのプラズマの導入は、連続的であってもパルス状であってもよい。幾つかの実施形態では、前駆体（又は反応ガス）及びプラズマの連続パルスが、層の処理に用いられる。幾つかの実施形態では、試薬は、直接的に（例えば、処理領域内で）又は遠隔的に（例えば、処理領域外で）イオン化されうる。幾つかの実施形態では、イオン又は他のエネルギーを有する又は発光する核種が窒化ケイ素材料を含む堆積膜と直接接触しないように、遠隔イオン化は、堆積チャンバの上流で行うことができる。幾つかのプラズマ強化プロセスでは、プラズマは、遠隔プラズマジェネレータ又はＲＰＳなどによって、処理チャンバの外部で生成される。プラズマは、当業者に知られている任意の適切なプラズマ発生プロセス又は技術を介して生成することができる。例えば、プラズマは、マイクロ波（ＭＷ）周波数発生装置又は高周波（ＲＦ）発生装置のうちの１つ以上によって生成されうる。プラズマの周波数は、用いられている特定の反応性種に応じて調整されうる。適切な周波数は、２ＭＨｚ、１３．５６ＭＨｚ、４０ＭＨｚ、６０ＭＨｚ、及び／又は１００ＭＨｚを含むが、これらに限定されない。
幾つかの実施形態では、基板は、必要に応じて、連続的に同時に、又は実質的に同時に、ケイ素－窒素前駆体及びプラズマ励起した共反応物質に曝露されうる。本明細書で用いられる場合、「実質的に同時に」という用語は、ある構成成分の流れの大部分が別の構成成分の流れと重なることを意味するが、それらが同時に流れないこともありうる。代替的な実施形態では、基板表面を２つ以上の前駆体と接触させることは、連続的に、又は実質的に連続的に起こる。本明細書で用いられる場合、「実質的に連続的に」とは、一部の重複はありうるが、ある構成成分の流れの大部分が別の構成成分の流れとは同時に起こらないことを意味する。
本明細書全体で用いられる「基板」とは、その上で製造プロセス中に膜処理が行なわれる、基板上に形成された任意の基板表面又は材料表面のことを指す。例えば、その上で処理が行われうる基板表面は、用途に応じて、ケイ素、酸化ケイ素、ストレインドシリコン、シリコン・オン・インシュレータ（ＳＯＩ）、炭素ドープされた酸化ケイ素、窒化ケイ素、ドープされたケイ素、ゲルマニウム、ヒ化ガリウム、ガラス、サファイアなどの材料、並びに、例えば金属、金属窒化物、金属合金、及び他の導電体などの任意の他の材料を含む。基板には、半導体ウエハが含まれるが、これに限定されない。基板表面を研磨、エッチング、還元、酸化、ヒドロキシル化、アニール、及び／又はベイクするために、基板を前処理プロセスに曝してもよい。基板は、ノードデバイス構造（例えば、３２ｎｍ、２２ｎｍ、又は２０ｎｍ以下）を含むことができ、トランジスタ分離、さまざまな一体型スペーサ及び犠牲スペーサ、並びに側壁スペーサダブルパターニング（ＳＳＤＰ）リソグラフィを含むことができる。１つ以上の実施形態では、基板は、少なくとも１つの間隙を含む。基板は、該基板上に形成されるデバイス構成要素（例えば、トランジスタ）の間隔及び構造のための複数の間隙を有することができる。間隙は、１：１よりも大幅に大きい（例えば、５：１以上、６：１以上、７：１以上、８：１以上、９：１以上、１０：１以上、１１：１以上、１２：１以上の）高さの幅に対する（例えば、Ｈ／Ｗ）アスペクト比（ＡＲ）を規定する高さ及び幅を有しうる。幾つかの実施形態では、高いＡＲは、約９０ｎｍから約２２ｎｍ以下（例えば、約９０ｎｍ、６５ｎｍ、４５ｎｍ、３２ｎｍ、２２ｎｍ、又は１６ｎｍ）の範囲の小さい間隙幅に起因する。
基板自体の表面で直接膜処理することに加えて、本明細書に記載され、論じられる実施形態では、開示された膜処理工程のいずれかを、以下により詳細に開示されるように基板上に形成された下層に対して行うこともでき、「基板表面」という用語は、文脈が示すように、このような下層を含むことが意図されている。
上述の反応のいずれかの１つ以上の実施形態では、堆積反応の反応条件は、膜前駆体及び基板表面の特性に基づいて選択される。堆積は、大気圧で実施することができるが、減圧（大気圧未満）で実施することもできる。基板温度は、化学前駆体（例えば、１つ以上のケイ素－窒素前駆体及び／又は１つ以上のプラズマ励起した共反応物質）及び／又は流動性窒化ケイ素材料の表面反応又は処理に十分なエネルギーを供給するように維持される。特定の温度は、特定の基板、膜前駆体、及び圧力に依存する。特定の基板、化学前駆体、及び他の属性の特性は、当技術分野で知られている方法を使用して評価することができ、反応に適切な温度及び圧力の選択を可能にする。幾つかの実施形態では、処理チャンバ（例えば、気相堆積チャンバ）内の圧力は、６Ｔｏｒｒ未満、例えば、約５Ｔｏｒｒ、約４Ｔｏｒｒ、約３Ｔｏｒｒ、約２．６Ｔｏｒｒ、約２Ｔｏｒｒ、又は約１．６Ｔｏｒｒである。１つ以上の実施形態では、堆積は、約２００℃未満、例えば、約０℃、約２５℃、約３５℃、約５０℃、又は約７５℃から約１００℃、約１２５℃、約１５０℃、約１７５℃、約１９０℃、又は約１９５℃の温度で行われる。
基板がケイ素－窒素前駆体及びプラズマ励起した共反応物質に曝露された後に堆積された膜は、流動性窒化ケイ素材料（「中間膜」とも呼ばれる）を含む。概して、堆積したままの膜は、ネットワークが少なく、Ｓｉ－－Ｈ、Ｓｉ－－ＯＨ、及びＮ－－Ｈなどのダングリングボンドが多い、比較的低密度の膜である。結果として、流動性窒化ケイ素材料を含む中間膜のＷＥＲは、通常、比較的高い値を有する。低ＷＥＲ／高密度の膜を得るためには、中間膜は、高密度の膜を得るためにさらなる処理に供される。これらの処理中に、残りの反応性結合（例えば、ＳｉＨ、ＮＨ）は、互いに反応するか、又は入ってくる分子（例えば、Ｏ３、水、ＮＨ３）と反応して、より多くのネットワークを有する膜を形成する。したがって、いずれかの酸素を除去して目的の膜を達成するために、中間膜は、追加の硬化及びアニーリングプロセスに供される。
１つ以上の実施形態では、硬化は、流動性窒化ケイ素材料を含む中間膜をオゾン及び／又は紫外線（ＵＶ）照射に曝露することを含む。さらなる実施形態では、中間膜は、オゾン及びＵＶ硬化に曝露されて、固体窒化ケイ素材料を含む膜を得る。他の実施形態では、中間膜は、ＵＶ硬化にのみ曝露されて、固体窒化ケイ素材料を含む膜を得る。１つ以上の実施形態は、アニーリングプロセスも包含する。幾つかの実施形態では、アニーリングは蒸気アニーリングを含む。他の実施形態では、アニーリングはアンモニアアニーリングを含む。１つ以上の例では、流動性窒化ケイ素材料を含む中間膜は、ＵＶで硬化され、続いてアンモニアアニーリングされて、固体窒化ケイ素材料を含む膜を発生させるか、又は他の方法で生成する。
１つ以上の実施形態によれば、基板は、固体又は流動性窒化ケイ素材料を含む１つ以上の膜を形成する前及び／又は形成後に処理に供される。この処理は、同じチャンバ内で、又は１つ以上の別々の処理チャンバ内で行うことができる。幾つかの実施形態では、基板は、さらなる処理のために、第１のチャンバから別個の第２のチャンバへと移される。基板は、第１のチャンバから別個の処理チャンバへと直接移動させることができ、あるいは、基板を第１のチャンバから１つ以上の移送チャンバへと移動させ、次いで、所望の別個の処理チャンバに移動させることができる。したがって、処理装置は、移送ステーションと連通している複数のチャンバを備えていてもよい。この種の装置は、「クラスタツール」又は「クラスタ化システム」などと呼ばれることがある。
概して、クラスタツールは、基板の中心検出と方向付け、ガス抜き、アニーリング、堆積、及び／又はエッチングを含むさまざまな機能を実行する複数のチャンバを備えたモジュラーシステムである。１つ以上の実施形態によれば、クラスタツールは、少なくとも第１のチャンバと中央移送チャンバを含む。中央移送チャンバは、複数の処理チャンバと複数のロードロックチャンバとの間で基板を往復搬送することができるロボットを格納することができる。移送チャンバは、通常、減圧条件で維持され、基板をあるチャンバから別のチャンバへ、及び／又はクラスタツールの前端に配置されたロードロックチャンバへと往復させる中間ステージを提供する。１つ以上の実施形態では、本明細書で説明され、論じられる方法の実行に用いることができるＦＣＶＤチャンバ又はシステムは、米国カリフォルニア州サンタクララ所在のＡｐｐｌｉｅｄ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ，Ｉｎｃ．から市販されているＰｒｏｄｕｃｅｒ（登録商標）Ｅｔｅｒｎａ ＦＣＶＤ（登録商標）システム又はチャンバである。本明細書に記載され、論じられる実施形態に適合させることができる２つのクラスタツールは、米国カリフォルニア州サンタクララ所在のＡｐｐｌｉｅｄ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ，Ｉｎｃ．から市販されているＣｅｎｔｕｒａ（登録商標）チャンバ又はシステム及びＥｎｄｕｒａ（登録商標）チャンバ又はシステムである。しかしながら、チャンバの厳密な配置及び組合せは、本明細書に記載されたプロセスの特定の工程を実行する目的で変更することができる。使用することができる他の処理チャンバには、限定はしないが、周期的層堆積（ＣＬＤ）、原子層堆積（ＡＬＤ）、プラズマ原子層堆積（ＰＥ－ＡＬＤ）、化学気相堆積（ＣＶＤ）、プラズマＣＶＤ（ＰＥ－ＣＶＤ）、物理的気相堆積（ＰＶＤ）、エッチング、予洗浄、化学洗浄、ＲＴＰなどの熱処理、プラズマ窒化、ガス抜き、配向、ヒドロキシル化、及び他の基板処理が含まれる。クラスタツールのチャンバ内でプロセスを実行することにより、大気中の不純物による基板の表面汚染を、後続の膜の堆積前に、酸化することなく回避することができる。
１つ以上の実施形態によれば、基板は連続的減圧下又は「ロードロック」状態にあり、あるチャンバから次のチャンバへと移動する際に周囲空気に曝露されない。したがって、移送チャンバは減圧下にあり、減圧下で「ポンプダウン」される。処理チャンバ又は移送チャンバ内には、不活性ガスが存在しうる。幾つかの実施形態では、基板の表面上に層を形成した後、反応物の一部又は全部を除去するために、不活性ガスがパージガスとして使用される。１つ以上の実施形態によれば、パージガスが堆積チャンバの出口で注入され、それにより、堆積チャンバから移送チャンバ及び／又は追加の処理チャンバへの反応物質の移動が防止される。したがって、不活性ガスの流れがチャンバの出口にカーテンを形成する。
基板は、単一基板堆積チャンバ内で処理することができ、そこで、単一の基板がロード、処理、及びアンロードされた後、別の基板が処理される。基板は、複数の基板が個々にチャンバの第１の部分にロードされ、チャンバ内を移動し、チャンバの第２の部分からアンロードされるコンベアシステムのように、連続的な態様で処理することもできる。チャンバ及び関連するコンベヤシステムの形状は、直線経路又は曲線経路を形成することができる。加えて、処理チャンバはカルーセルであってもよく、そこで、複数の基板が、中心軸の周りを移動し、カルーセル経路全体を通じて堆積、エッチング、アニーリング、洗浄、又は他のプロセスにさらされる。
処理中、基板は加熱又は冷却されうる。このような加熱又は冷却は、限定はしないが、基板支持体の温度を変化させること、及び加熱又は冷却されたガスを基板表面に流すことを含む、任意の適切な手段によって達成することができる。幾つかの実施形態では、基板支持体は、伝導的に基板温度を変化させるように制御することができるヒータ／クーラを含む。１つ以上の実施形態では、基板温度を局所的に変化させるために、用いられるガス（反応性ガス又は不活性ガス）は加熱又は冷却される。幾つかの実施形態では、基板温度を対流によって変化させるために、ヒータ／クーラが、基板表面に隣接してチャンバ内に配置される。
基板はまた、処理中に静止していても回転していてもよい。回転する基板は、連続的に、又は非連続に段階的に回転させることができる。例えば、基板は、プロセス全体を通して回転させることができ、あるいは基板は、異なる反応性ガス又はパージガスへの曝露の合間に少しずつ回転させることができる。処理中に基板を回転させると（連続的又は段階的のいずれか）、例えば、ガス流の幾何学的形状の局所的なばらつきの影響を最小限に抑えることにより、より均一な堆積又はエッチングの実現に役立てることができる。
基板及びチャンバは、前駆体、共試薬、若しくは他のガス又は試薬の流れを停止した後に、パージ工程に曝露されうる。本明細書に記載される態様のいずれかの１つ以上の実施形態では、パージガスは、前駆体のいずれかが基板表面に流れた／曝露された後に流されうる。パージガスは、約１０ｓｃｃｍから約２，０００ｓｃｃｍ、例えば約５０ｓｃｃｍから約１，０００ｓｃｃｍ、特定の例では約１００ｓｃｃｍから約５００ｓｃｃｍの範囲内、例えば約２００ｓｃｃｍの流量で処理チャンバに投与することができる。パージ工程は、処理チャンバ内の任意の過剰な前駆体、副生成物、及び他の汚染物質を除去する。パージ工程は、約０．１秒から約８秒、例えば約１秒から約５秒、特定の例では約４秒からの範囲内の時間、行われうる。キャリアガス、パージガス、堆積ガス、及び／又は他のプロセスガスは、窒素、水素、アルゴン、ネオン、ヘリウム、若しくはそれらの任意の組合せ又は混合物でありうるか、又はそれらを含むことができる。一例では、キャリアガスは窒素を含む。
本開示の実施形態は、次の１～２０のいずれか１つ以上にさらに関係する：
１．窒化ケイ素膜を堆積する方法であって、ケイ素－窒素前駆体及びプラズマ励起した共反応物質を処理チャンバ内に導入すること；処理チャンバ内でプラズマを生成すること；プラズマ中でケイ素－窒素前駆体及びプラズマ励起した共反応物質を反応させて処理チャンバ内の基板上に流動性窒化ケイ素材料を生成すること；並びに、流動性窒化ケイ素材料を処理して基板上に固体窒化ケイ素材料を生成することを含み、ケイ素－窒素前駆体が、
及びそれらの任意の組合せ、からなる群より選択され、式中、各Ｒは、Ｈ、アルキル、アリール、アミノ、シリル、イソシアネート、イソチオシアネート、それらの異性体、又はそれらの塩から独立して選択されるか、若しくは任意の２つのＲ基が結合して環式基を形成する、方法。
２．窒化ケイ素膜を堆積する方法であって、基板を処理チャンバ内でケイ素－窒素前駆体、プラズマ励起した共反応物質、及びプラズマに曝露して基板上に流動性窒化ケイ素材料を生成すること；並びに、流動性窒化ケイ素材料を処理して基板上に固体窒化ケイ素材料を生成することを含み、ケイ素－窒素前駆体が、
及びそれらの任意の組合せ、からなる群より選択され、式中、各Ｒは、Ｈ、アルキル、アリール、アミノ、シリル、イソシアネート、イソチオシアネート、それらの異性体、又はそれらの塩から独立して選択されるか、若しくは任意の２つのＲ基が結合して環状基を形成する、方法。
３．窒化ケイ素膜を堆積する方法であって、ケイ素－窒素前駆体及びプラズマ励起した共反応物質を処理チャンバ内に導入すること；ケイ素－窒素前駆体及びプラズマ励起した共反応物質をプラズマと反応させて処理チャンバ内の基板上に流動性窒化ケイ素材料を生成すること；基板に形成されたトレンチを流動性窒化ケイ素材料で少なくとも部分的に満たすこと；及び流動性窒化ケイ素材料を処理してトレンチ内に固体窒化ケイ素材料を生成することを含み、ケイ素－窒素前駆体が、
及びそれらの任意の組合せからなる群より選択され、式中、各Ｒは、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、ＮＲ’２、ＳｉＨｘ、Ｎ＝Ｃ＝Ｓ、Ｎ＝Ｃ＝Ｏ、又はそれらの異性体から独立して選択されるか、若しくは任意の２つのＲ基が結合して環式基を形成し；各Ｒ’は、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、又はそれらの異性体から独立して選択され；かつ、ｘは、１、２、又は３の整数である、方法。
４．各Ｒが、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、ＮＲ’２、ＳｉＨｘ、Ｎ＝Ｃ＝Ｓ、Ｎ＝Ｃ＝Ｏ、又はそれらの異性体から独立して選択されるか、若しくは任意の２つのＲ基が結合して環式基を形成し；各Ｒ’が、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、又はそれらの異性体から独立して選択され；かつ、ｘが、１、２、又は３の整数である、第１項から第３項のいずれか一項に記載の方法。
５．ケイ素－窒素前駆体が、
であり、式中、各Ｒは、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、ＮＲ’２、又はそれらの異性体から独立して選択され；かつ、各Ｒ’は、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、又はそれらの異性体から独立して選択される、第１項から第４項のいずれか一項に記載の方法。
６．ケイ素－窒素前駆体が、
又はそれらの任意の組合せである、第１項から第５項のいずれか一項に記載の方法。
７．ケイ素－窒素前駆体が、
であり、式中、各Ｒは、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、ＮＲ’２、又はそれらの異性体から独立して選択され；かつ、各Ｒ’は、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、又はそれらの異性体から独立して選択される、第１項から第６項のいずれか一項に記載の方法。
８．各Ｒが、ＣＨ３、ｎＰｒ、ｉＰｒ、又はｔＢｕから独立して選択される、第１項から第７項のいずれか一項に記載の方法。
９．ケイ素－窒素前駆体が、
又はそれらの任意の組合せであり、式中、各Ｒは、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、Ｐｈ、ＣＨ２－Ｐｈ、又はそれらの異性体から独立して選択される、第１項から第８項のいずれか一項に記載の方法。
１０．ケイ素－窒素前駆体が、
であり、式中、各Ｒは、ｉＰｒ、ｔＢｕ、又はＣＨ２－Ｐｈから独立して選択される、第１項から第９項のいずれか一項に記載の方法。
１１．ケイ素－窒素前駆体が、
であり、式中、各Ｒは、ＣＨ３又はＰｈから独立して選択される、第１項から第１０項のいずれか一項に記載の方法。
１２．プラズマ励起した共反応物質が、アンモニア、酸素（Ｏ２）、又はアンモニアと酸素との組合せを含む、第１項から第１１項のいずれか一項に記載の方法。
１３．プラズマ励起した共反応物質が、アルゴン、ヘリウム、窒素（Ｎ２）、水素（Ｈ２）、又はそれらの任意の組合せをさらに含む、第１項から第１２項のいずれか一項に記載の方法。
１４．ケイ素－窒素前駆体が、約０．６７から約５のＮ／Ｓｉ原子比を有する、第１項から第１３項のいずれか一項に記載の方法。
１５．基板に形成されたトレンチを流動性窒化ケイ素材料で少なくとも部分的に満たすこと；及び、流動性窒化ケイ素材料を硬化してトレンチ内に固体窒化ケイ素材料を生成することをさらに含む、第１項から第１４項のいずれか一項に記載の方法。
１６．流動性窒化ケイ素材料を硬化してトレンチ内に固体窒化ケイ素材料を生成するときに、流動性窒化ケイ素材料が約１０Åから約５００Åの厚さを有する、第１項から第１５項のいずれか一項に記載の方法。
１７．トレンチを流動性窒化ケイ素材料料で少なくとも部分的に満たすこと、及び流動性窒化ケイ素材料を硬化してトレンチ内に固体窒化ケイ素材料を生成することを、少なくとも１回から約２０回連続的に繰り返すことをさらに含む、第１項から第１６項のいずれか一項に記載の方法。
１８．窒化ケイ素膜が、互いに連続して形成された固体窒化ケイ素材料の複数の層を含み、窒化ケイ素膜が約５０Åから約５００Åの厚さを有する、第１項から第１７項のいずれか一項に記載の方法。
１９．流動性窒化ケイ素材料を基板上に層として堆積すること；流動性窒化ケイ素材料を含む層を処理して固体窒化ケイ素材料の層を生成すること；並びに、堆積及び処理して互いに連続して形成された固体窒化ケイ素材料の複数の層を含む窒化ケイ素膜を生成することを繰り返すことをさらに含む、第１項から第１８項のいずれか一項に記載の方法。
２０．流動性窒化ケイ素材料を処理して固体窒化ケイ素材料を生成することが、流動性窒化ケイ素材料を熱アニーリングプロセス、プラズマアニーリングプロセス、又はＵＶアニーリングプロセスに曝露することをさらに含む、第１項から第１９項のいずれか一項に記載の方法。
上記は本開示の実施形態を対象としているが、他のさらなる実施形態は、その基本的な範囲から逸脱することなく考案することができ、その範囲は、以下の特許請求の範囲によって決定される。本明細書に記載されているすべての文献は、本文書と矛盾しない範囲で優先権書類及び／又は試験手順を含めて、参照することによって本書に組み込まれる。前述の概要及び特定の実施形態から明らかなように、本開示の形態が例示され、説明されているが、本開示の趣旨及び範囲から逸脱することなく、さまざまな修正を行うことができる。したがって、本開示がそれによって限定されることは意図していない。同様に、「含む（comprising）」という用語は、米国法の目的上、「含む（including）」という用語と同義であると見なされる。同様に、組成物、元素、又は元素の群に続いて「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」という移行句を伴っている場合は常に、「本質的にからなる」、「からなる」、組成物、元素、又は元素群の記載に続いて「から本質的になる（consisting essentially of）」、「からなる（consisting of）」、「からなる群より選択される（selected from the group of consisting of）」、又は「である（is）」という移行句を伴った、同じ組成物又は元素の群も想定されるものと理解されたい。
ある特定の実施形態及び特徴について、一組の数値の上限及び一組の数値の下限を使用して説明してきた。特に明記しない限り、任意の２つの値の組合せ、例えば、任意の下限値と任意の上限値との組合せ、任意の２つの下限値の組合せ、及び／又任意の２つの上限値の組合せを含む範囲が想定されるものと理解されたい。ある特定の下限値、上限値、及び範囲が、以下の１つ以上の請求項に記載されている。
Claims (20)
- 窒化ケイ素膜を堆積する方法であって、
ケイ素－窒素前駆体及びプラズマ励起した共反応物質を処理チャンバ内に導入すること；
処理チャンバ内でプラズマを生成すること；
プラズマ中でケイ素－窒素前駆体及びプラズマ励起した共反応物質を反応させて処理チャンバ内の基板上に流動性窒化ケイ素材料を生成すること；並びに
流動性窒化ケイ素材料を処理して基板上に固体窒化ケイ素材料を生成すること
を含み、
ケイ素－窒素前駆体が、
及びそれらの任意の組合せからなる群より選択され、式中、
各Ｒは、Ｈ、アルキル、アリール、アミノ、シリル、イソシアネート、イソチオシアネート、それらの異性体、又はそれらの塩から独立して選択されるか、若しくは任意の２つのＲ基が結合して環式基を形成する、
方法。 - 各Ｒが、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、ＮＲ’２、ＳｉＨｘ、Ｎ＝Ｃ＝Ｓ、Ｎ＝Ｃ＝Ｏ、又はそれらの異性体から独立して選択されるか、若しくは任意の２つのＲ基が結合して環式基を形成し；
各Ｒ’が、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、又はそれらの異性体から独立して選択され；かつ
ｘが、１、２、又は３の整数である、
請求項１に記載の方法。 - ケイ素－窒素前駆体が、
であり、式中、
各Ｒは、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、ＮＲ’２、又はそれらの異性体から独立して選択され；かつ
各Ｒ’は、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、又はそれらの異性体から独立して選択される、
請求項１に記載の方法。 - ケイ素－窒素前駆体が、
又はそれらの任意の組合せである、請求項３に記載の方法。
- ケイ素－窒素前駆体が、
であり、式中、
各Ｒは、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、ＮＲ’２、又はそれらの異性体から独立して選択され；かつ
各Ｒ’は、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、又はそれらの異性体から独立して選択される、
請求項１に記載の方法。 - ケイ素－窒素前駆体が、
又はそれらの任意の組合せであり、式中、
各Ｒは、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、Ｐｈ、ＣＨ２－Ｐｈ、又はそれらの異性体から独立して選択される、
請求項１に記載の方法。 - ケイ素－窒素前駆体が、
であり、式中、
各Ｒは、ｉＰｒ、ｔＢｕ、又はＣＨ２－Ｐｈから独立して選択されるか、或いは
であり、式中、
各Ｒは、ＣＨ３又はＰｈから独立して選択される、
請求項６に記載の方法。 - プラズマ励起した共反応物質が、アンモニア、酸素（Ｏ２）、又はアンモニアと酸素との組合せを含む、請求項１に記載の方法。
- プラズマ励起した共反応物質が、アルゴン、ヘリウム、窒素（Ｎ２）、水素（Ｈ２）、又はそれらの任意の組合せをさらに含む、請求項８に記載の方法。
- ケイ素－窒素前駆体が約０．６７から約５のＮ／Ｓｉ原子比を有する、請求項１に記載の方法。
- 基板に形成されたトレンチを流動性窒化ケイ素材料で少なくとも部分的に満たすこと；及び
流動性窒化ケイ素材料を硬化してトレンチ内に固体窒化ケイ素材料を生成すること
をさらに含む、請求項１に記載の方法。 - 流動性窒化ケイ素材料を硬化してトレンチ内に固体窒化ケイ素材料を生成するときに、流動性窒化ケイ素材料が約１０Åから約５００Åの厚さを有する、請求項１１に記載の方法。
- トレンチを流動性窒化ケイ素材料で少なくとも部分的に満たすこと及び流動性窒化ケイ素材料を硬化してトレンチ内に固体窒化ケイ素材料を生成することを、少なくとも１回から約２０回、連続的に繰り返すことをさらに含む、請求項１２に記載の方法。
- 窒化ケイ素膜が、互いに連続して形成された固体窒化ケイ素材料の複数の層を含み、かつ窒化ケイ素膜が約５０Åから約５００Åの厚さを有する、請求項１３に記載の方法。
- 流動性窒化ケイ素材料を基板上に層として堆積すること；
流動性窒化ケイ素材料を含む層を処理して固体窒化ケイ素材料の層を生成すること；及び
前記堆積することと生成することを繰り返して、互いに連続して形成された固体窒化ケイ素材料の複数の層を含む窒化ケイ素膜を生成すること
をさらに含む、請求項１に記載の方法。 - 前記流動性窒化ケイ素材料を処理して固体窒化ケイ素材料を生成することがさらに、前記流動性窒化ケイ素材料を熱アニーリング、プラズマアニーリングプロセス、又はＵＶアニーリングプロセスに曝露することを含む、請求項１に記載の方法。
- ケイ素－窒素前駆体が、
１より大きいＮ／Ｓｉ原子比を有し、次の化学式：
を有する環状アミノシラン、
４以上のＮ／Ｓｉ原子比を有し、次の化学式：
を有するアミノシラン、及びそれらの任意の組合せから成る群から選択される、請求項１に記載の方法。
- ケイ素－窒素前駆体が環状アミノシランを含み、約１．２から約５のＮ／Ｓｉ原子比を有する、請求項１に記載の方法。
- 窒化ケイ素膜を堆積する方法であって、
基板を処理チャンバ内でケイ素－窒素前駆体、プラズマ励起した共反応物質、及びプラズマに曝露して基板上に流動性窒化ケイ素材料を生成すること；並びに
流動性窒化ケイ素材料を処理して基板上に固体窒化ケイ素材料を生成すること
を含み、
ケイ素－窒素前駆体が、
及びそれらの任意の組合せからなる群より選択され、式中、
各Ｒは、Ｈ、アルキル、アリール、アミノ、シリル、イソシアネート、イソチオシアネート、それらの異性体、又はそれらの塩から独立して選択されるか、若しくは任意の２つのＲ基が結合して環式基を形成する、
方法。 - 窒化ケイ素膜を堆積する方法であって、
ケイ素－窒素前駆体及びプラズマ励起した共反応物質を処理チャンバ内に導入すること；
ケイ素－窒素前駆体及びプラズマ励起した共反応物質をプラズマと反応させて処理チャンバ内の基板上に流動性窒化ケイ素材料を生成すること；
基板に形成されたトレンチを流動性窒化ケイ素材料で少なくとも部分的に満たすこと；及び
流動性窒化ケイ素材料を処理してトレンチ内に固体窒化ケイ素材料を生成すること
を含み、
ケイ素－窒素前駆体が、
及びそれらの任意の組合せからなる群より選択され、式中、
各Ｒが、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、ＮＲ’２、ＳｉＨｘ、Ｎ＝Ｃ＝Ｓ、Ｎ＝Ｃ＝Ｏ、又はそれらの異性体から独立して選択されるか、若しくは任意の２つのＲ基が結合して環式基を形成し；
各Ｒ’が、Ｈ、ＣＨ３、Ｃ２Ｈ５、Ｃ３Ｈ７、Ｃ４Ｈ９、又はそれらの異性体から独立して選択され；かつ
ｘが、１、２、又は３の整数である、
方法。
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