JP7376032B2 - 電極組立体の製造方法及びその電極組立体を含む電気化学素子 - Google Patents
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Description
本発明は、電極組立体の製造方法及びその電極組立体を含む電気化学素子に関し、より詳しくは、電解液に対する含浸特性と通気度特性が改善された電極組立体の製造方法及び前記電極組立体を含み、電池性能が改善された電気化学素子に関する。
本出願は、２０２０年１０月１９日出願の韓国特許出願第１０－２０２０－０１３５０６１号に基づく優先権を主張し、該当出願の明細書及び図面に開示された内容は、すべて本出願に組み込まれる。
最近、エネルギー貯蔵技術に関する関心が高まりつつある。携帯電話、カムコーダー及びノートブックＰＣ、延いては、電気自動車のエネルギーにまで適用分野が拡がり、電池の研究及び開発に対する努力がだんだん具体化している。電気化学素子は、このような面から最も注目されている分野であって、特に、最近の電子機器の小型化及び軽量化につれ、小型軽量化及び高容量で充放電可能な電池として二次電池の開発は、関心の焦点となっている。
また、二次電池は、正極／分離膜／負極構造の電極組立体が如何なる構造となっているかによって分類されることがあり、代表的には、長いシート状の正極と負極を分離膜が介在された状態で巻き取った構造のゼリーロール型（巻取型）電極組立体、所定の大きさの単位で切り取った複数の正極と負極を分離膜を介在した状態で順次に積層したスタック型（積層型）電極組立体に分けられる。
しかし、このような従来の電極組立体は、幾つかの問題点を有している。第一に、ゼリーロール型電極組立体は、長いシート状の正極と負極を密集した状態で巻き取って断面形状が円形または楕円形の構造にするため、充放電時において電極の膨張及び収縮によって誘発される応力が電極組立体の内部に蓄積され、そのような応力の蓄積が一定の限界を超えると、電極組立体に歪みが発生するようになる。前記電極組立体の歪みによって電極間の間隔が不均一になり、電池の性能が急激に低下し、内部短絡によって電池の安全性が落ちるようになる問題点を招来する。また、長いシート状の正極と負極を巻き取らなければならないため、正極と負極の間隔を一定に維持しながら速やかに巻き取りにくいので、生産性が低下するという問題点もある。
第二に、スタック型電極組立体は、複数の正極及び負極単位体を順次に積層しなければならないため、単位体の製造のための極板の伝達工程が別に必要であり、順次積層工程に長い時間と努力が求められるので、生産性が低下するという問題点を有している。
このような問題点を解決するために、前記ゼリーロール型とスタック型の混合形態である一歩前進した構造の電極組立体であって、所定の単位の正極と負極をセパレータを介在した状態で積層したバイセル（Ｂｉ－ｃｅｌｌ）またはフルセル（Ｆｕｌｌ ｃｅｌｌ）を長い長さの連続的なセパレータシートを用いて巻き取った構造の積層／折畳み型の電極組立体が開発された。
積層／折畳み型の電極組立体の製造時、既存のラミネート（Ｌａｍｉｎａｔｉｏｎ）技術は、電極と分離膜の界面全体を高温で圧延することで接着を行っており、それによって、特定の接着力に到達するために温度と圧力を調節する必要があり、電極と分離膜に物理的衝撃を加えた。
高温圧延時、分離膜の通気時間の増加によって抵抗が増加してセル性能に影響を及ぼし、分離膜の絶縁破壊電圧が減少して安全性の問題も発生した。
また、電極と分離膜の界面接着時、電解液の含浸（Ｗｅｔｔｉｎｇ）特性が低下してしまい、出力特性にも影響を及ぼすなどの問題がある。
本発明は、電極と分離膜の界面接着で発生する問題点を改善する電極組立体の製造方法及びその電極組立体を含む電気化学素子を提供することを目的とする。
上記の課題を達成するために、本発明は、下記の具現例の電極組立体の製造方法及びその電極組立体を含む電気化学素子を提供する。
第１具現例によると、
複数の電極と、前記複数の電極の間に介在された第１分離膜を熱処理する段階と、
前記熱処理された第１分離膜と電極を表面がパターン化された一対のローラーの間に通過させて圧着し、複数の第１分離膜と電極がラミネートされた予備電極組立体を準備する段階と、
複数個の前記予備電極組立体を互いに離隔して第２分離膜の一面上に配置する段階と、
前記予備電極組立体の間に前記第２分離膜が介在されるように巻き取る段階と、を含む電極組立体の製造方法が提供される。
複数の電極と、前記複数の電極の間に介在された第１分離膜を熱処理する段階と、
前記熱処理された第１分離膜と電極を表面がパターン化された一対のローラーの間に通過させて圧着し、複数の第１分離膜と電極がラミネートされた予備電極組立体を準備する段階と、
複数個の前記予備電極組立体を互いに離隔して第２分離膜の一面上に配置する段階と、
前記予備電極組立体の間に前記第２分離膜が介在されるように巻き取る段階と、を含む電極組立体の製造方法が提供される。
第２具現例によると、
複数の電極と、前記複数の電極の間に介在された第１分離膜を熱処理する段階と、
前記熱処理された第１分離膜と電極を、表面が非パターン化された一対のローラーの間に通過させて圧着し、複数の第１分離膜と電極がラミネートされた予備電極組立体を準備する段階と、
複数個の前記予備電極組立体を互いに離隔して第２分離膜の一面上に配置する段階と、
表面がパターン化された一対のローラーの間に、前記予備電極組立体が配置された第２分離膜を通過させて圧着し、その後、前記予備電極組立体の間に前記第２分離膜が介在されるように巻き取る段階と、を含む、電極組立体の製造方法が提供される。
複数の電極と、前記複数の電極の間に介在された第１分離膜を熱処理する段階と、
前記熱処理された第１分離膜と電極を、表面が非パターン化された一対のローラーの間に通過させて圧着し、複数の第１分離膜と電極がラミネートされた予備電極組立体を準備する段階と、
複数個の前記予備電極組立体を互いに離隔して第２分離膜の一面上に配置する段階と、
表面がパターン化された一対のローラーの間に、前記予備電極組立体が配置された第２分離膜を通過させて圧着し、その後、前記予備電極組立体の間に前記第２分離膜が介在されるように巻き取る段階と、を含む、電極組立体の製造方法が提供される。
第３具現例によると、
複数の電極と、前記複数の電極の間に介在された第１分離膜を熱処理する段階と、
前記熱処理された第１分離膜と電極を表面がパターン化された一対のローラーの間に通過させて圧着し、複数の第１分離膜と電極がラミネートされた予備電極組立体を準備する段階と、
複数個の前記予備電極組立体を互いに離隔して第２分離膜の一面上に配置する段階と、
表面がパターン化された一対のローラーの間に、前記予備電極組立体が配置された第２分離膜を通過させて圧着し、その後、前記予備電極組立体の間に前記第２分離膜が介在されるように巻き取る段階と、を含む、電極組立体の製造方法が提供される。
複数の電極と、前記複数の電極の間に介在された第１分離膜を熱処理する段階と、
前記熱処理された第１分離膜と電極を表面がパターン化された一対のローラーの間に通過させて圧着し、複数の第１分離膜と電極がラミネートされた予備電極組立体を準備する段階と、
複数個の前記予備電極組立体を互いに離隔して第２分離膜の一面上に配置する段階と、
表面がパターン化された一対のローラーの間に、前記予備電極組立体が配置された第２分離膜を通過させて圧着し、その後、前記予備電極組立体の間に前記第２分離膜が介在されるように巻き取る段階と、を含む、電極組立体の製造方法が提供される。
第４具現例によると、第１から第３具現例のいずれか一具現例において、
前記表面がパターン化された一対のローラーが前記ローラーの表面にパターンを刻んで形成されるか、または前記ローラーの表面にパターン板を付着して形成され得る。
前記表面がパターン化された一対のローラーが前記ローラーの表面にパターンを刻んで形成されるか、または前記ローラーの表面にパターン板を付着して形成され得る。
第５具現例によると、第１から第３具現例のいずれか一具現例において、
前記パターンが、六角形、四角形、三角形、円形、五角形、直線形、斜線形、多角形またはこれらの二つ以上を含み得る。
前記パターンが、六角形、四角形、三角形、円形、五角形、直線形、斜線形、多角形またはこれらの二つ以上を含み得る。
第６具現例によると、第１から第３具現例のいずれか一具現例において、
前記表面がパターン化されたローラーの全体表面積に対して前記電極と直接対面するパターンの面積が１～９９％であり得る。
前記表面がパターン化されたローラーの全体表面積に対して前記電極と直接対面するパターンの面積が１～９９％であり得る。
第７具現例によると、第１から第３具現例のいずれか一具現例の製造方法によって製造された電極組立体が提供される。
第８具現例によると、第７具現例の電極組立体がケースに収納された電気化学素子が提供される。
第９具現例のよると、第８具現例において、
前記電気化学素子がリチウム二次電池であり得る。
前記電気化学素子がリチウム二次電池であり得る。
本発明の一具現例によると、電極と分離膜の圧延工程（ラミネート工程）において、表面にパターンが形成された圧延ローラーを用いる場合、圧延時、電極などに直接対面する接触面積を減少させることができ、ラミネート荷重を減少させることで、最小限の刺激で接着が可能である。
その結果、既存のラミネート工程技術にパターンを導入した技術によって電極と分離膜の界面接着で発生する問題点を解決し、電解液に対する含浸特性と通気度特性が改善された電極組立体と、電池性能が改善された電気化学素子を提供することができる。
本明細書に添付される次の図面は、本発明の望ましい実施例を例示するものであり、発明の詳細な説明とともに本発明の技術的な思想をさらに理解させる役割をするため、本発明は図面に記載された事項だけに限定されて解釈されてはならない。
以下、添付された図面を参照して本発明の望ましい実施例を詳しく説明する。これに先立ち、本明細書及び特許請求の範囲に使われた用語や単語は通常的や辞書的な意味に限定して解釈されてはならず、発明者自らは発明を最善の方法で説明するために用語の概念を適切に定義できるという原則に則して本発明の技術的な思想に応ずる意味及び概念で解釈されねばならない。
本発明は、従来の積層／折畳み型の電極組立体の製造方法の問題点を解決するための、改善された電極組立体の製造方法に関し、具体的に改善された積層／折畳み型の電極組立体の製造方法及びそれによって製造された電極組立体を含む電気化学素子に関する。
従来の積層／折畳み型の電極組立体の製造方法は、次のようである。
図１１～図１３は、積層／折畳み型の電極組立体の構造を概略的に示した断面図である。図面において、同じ符号は同じ部材を意味する。
図１１～図１３を参照すると、電極組立体１０、２０、３０は、第１分離膜３ａ、３ｂ、３ｃと、第１分離膜３ａ、３ｂ、３ｃの両側に位置した負極１ａ、１ｂ、１ｃ及び正極５ａ、５ｂ、５ｃを各々備えた単位セル７ａ、７ｂ、７ｃ１、７ｃ２を複数個含む。正極５ａ、５ｂ、５ｃは、正極集電体の両面に正極活物質層が形成された構造であり、負極１ａ、１ｂ、１ｃは、負極集電体の両面に負極活物質層が形成された構造となっている。図１１～図１３に示したように、単位セルは、第１分離膜３ａ、３ｂの両側に一つの正極５ａ、５ｂと負極１ａ、１ｂが位置したフルセル７ａ、７ｂの構造であるか、または正極５ｃまたは負極１ｃの両面に第１分離膜３ｃが各々位置し、各々の第１分離膜３ｃの上に負極１ｃまたは正極５ｃが各々位置したバイセル７ｃ１、７ｃ２の構造（正極／分離膜／負極／分離膜／正極の構造、または負極／分離膜／正極／分離膜／負極の構造）などの多様な構造の単位セルから形成され得る。また、正極／分離膜／負極／分離膜／正極の構造７ｃ１または負極／分離膜／正極／分離膜／負極の構造７ｃ２を総称してバイセルといい、正極／分離膜／負極の構造７ａ、７ｂ、７ｃを総称してモノセルといい得る。
電極組立体１０、２０、３０内で、各々の単位セル７ａ、７ｂ、７ｃ１、７ｃ２は、積層された形態で存在する。この際、互いに対応して隣接する各々の単位セル７ａ、７ｂ、７ｃ１、７ｃ２の間には、各々の単位セル７ａ、７ｂ、７ｃ１、７ｃ２を囲むように配置された、連続する単一の第２分離膜９ａ、９ｂ、９ｃが図１１～図１３に示したような多様な形態で介在され、各々の単位セル７ａ、７ｂ、７ｃ１、７ｃ２の間の分離膜の機能を果たす。
図１４には、従来の積層／折畳み型の電極組立体製造用の構造体の一具現例が概略的に示されている。図１４に示した積層／折畳み型の電極組立体製造用の構造体は、第１分離膜と、前記第１分離膜の両側に位置した正極及び負極と、を備える単位セルを使用した構造体であって、第２分離膜１０９０の一面に単位セル１１００、１２００、１３００、１４００、１５００が所定の間隔で配置される。
また、電極組立体の製造工程中には、電極組立体を形成した後に圧着過程を経る。
本発明の他の具現例において、積層／折畳み型の電極組立体製造用の構造体で単位セルの代わりに正極または負極の両面に第１分離膜が各々位置し、前記各々の第１分離膜の上に負極または正極が各々位置したバイセル（ｂｉ－ｃｅｌｌ）（正極／分離膜／負極／分離膜／正極の構造または負極／分離膜／正極／分離膜／負極の構造）が使用され得る。
図１５には、バイセルを使用した積層／折畳み型の電極組立体製造用の構造体が概略的に示されている。第２分離膜２０９０の一面には、バイセル２１００、２２００、２３００、２４００、２５００が所定の間隔で配置される。バイセル２１００、２２００、２３００、２４００、２５００は、正極２０１０／第１分離膜２０３０／負極２０５０／第１分離膜２０３０／正極２０１０の構造、または負極２０５０／第１分離膜２０３０／正極２０１０／第１分離膜２０３０／負極２０５０の構造を有し得る。バイセル２１００、２２００、２３００、２４００、２５００が使用される場合には、図１１～図１３のように巻き取られる場合に一つのバイセルと他の一つのバイセルが対向する面で正極と負極が接するように、正極２０１０／第１分離膜２０３０／負極２０５０／第１分離膜２０３０／正極２０１０の構造のバイセルと、負極２０５０／第１分離膜２０３０／正極２０１０／第１分離膜２０３０／負極２０５０の構造のバイセルを適切に配置することが望ましい。
前記のように電極組立体製造用の構造体が準備されると、図１１～図１３に示したように、積層／折畳み（ｓｔａｃｋ－ｆｏｌｄｉｎｇ）方式を用いて前記構造体から電極組立体を製造し得る。具体的には、前記構造体を第２分離膜が単位セルまたはバイセルを囲む方向へ折り、前記単位セルまたはバイセルが積層された形態で互いに対応するように整列される構造を有するように折る。
図１４及び図１５には、本発明による構造体から図１１に示した電極組立体を製造するために折られる方向が矢印で示されており、折られる箇所が点線に示されている。
図示したように、右端から折り始める場合、単位セル１１００またはバイセル２１００の上端に位置した電極１０１０、２０１０が分離膜１０９０、２０９０と接触できるようにほぼ一つの単位セル１１００またはバイセル２１００の幅だけの単位セルまたはバイセルが配置されていない領域がある。
その後、矢印方向へ点線で示された箇所で連続して折る工程を行うと、全ての単位セル１１００、１２００、１３００、１４００、１５００またはバイセル２１００、２２００、２３００、２４００、２５００が第２分離膜１０９０、２０９０が介在され、隣接する単位セルまたはバイセルの間には、前記第２分離膜１０９０、２０９０が介在され、前記単位セルまたはバイセルは、積層された形態で互いに対応するように整列される構造を有するようになる（積層／折畳み）。但し、前記のような積層／折畳み工程が行われるためには、図１４及び図１５に示した最初の単位セル１１００及びバイセル２１００以後の単位セル１２００、１３００、１４００、１５００及びバイセル２２００、２３００、２４００、２５００の間の間隔は、各単位セルまたはバイセルの以前まで積層されたセルの高さとなるので、次第に広くなるようにするということは当業者にとって自明であるが、図１４及び図１５では、表現上の便宜のために均一な間隔で示している。
従来の電極組立体、特に、積層／折畳み型の電極組立体の製造時には、電極と分離膜の界面全体を高温で圧延して接着することによって、高温圧延時に分離膜の通気時間の増加によって抵抗が増加してセル性能に影響を及ぼし、また分離膜の絶縁破壊電圧が減少して安全性の問題が発生し、電極と分離膜の界面接着時に電解液の含浸（Ｗｅｔｔｉｎｇ）特性が低下して出力特性にも影響を及ぼすなどの問題があった。
本発明の改善された電極組立体の製造方法は、電極組立体の製造時の圧延工程で表面にパターンが形成された一対のローラーを用いて行うことで、このような問題点を解決した。
本発明の電極組立体の製造方法は、熱処理された第１分離膜と電極を表面がパターン化された一対のローラーの間に通過させて圧着し、複数の第１分離膜と電極がラミネートされた予備電極組立体を準備する段階と、表面がパターン化された一対のローラーの間に、前記予備電極組立体が配置された第２分離膜を通過させて圧着し、その後、前記予備電極組立体の間に前記第２分離膜が介在されるように巻き取る段階と、のうち一つ段階以上を含む。
本発明の一面によると、予備電極組立体の製造時のみに表面がパターン化された一対のローラーを用いて圧着する方法が提供される。
具体的には、複数の電極と、前記複数の電極の間に介在された第１分離膜を熱処理する段階と、
前記熱処理された第１分離膜と電極を、表面がパターン化された一対のローラーの間に通過させて圧着し、複数の第１分離膜と電極がラミネートされた予備電極組立体を準備する段階と、
複数個の前記予備電極組立体を互いに離隔して第２分離膜一面上に配置する段階と、
前記予備電極組立体の間に前記第２分離膜が介在されるように巻き取る段階と、を含む電極組立体の製造方法が提供される。
前記熱処理された第１分離膜と電極を、表面がパターン化された一対のローラーの間に通過させて圧着し、複数の第１分離膜と電極がラミネートされた予備電極組立体を準備する段階と、
複数個の前記予備電極組立体を互いに離隔して第２分離膜一面上に配置する段階と、
前記予備電極組立体の間に前記第２分離膜が介在されるように巻き取る段階と、を含む電極組立体の製造方法が提供される。
本発明の他面によると、複数の予備電極組立体が配置された第２分離膜を圧着する場合のみに表面がパターン化された一対のローラーを用いる方法が提供される。
具体的には、複数の電極と、前記複数の電極の間に介在された第１分離膜と、を熱処理する段階と、
前記熱処理された第１分離膜と電極を表面が非パターン化された一対のローラーの間に通過させて圧着し、複数の第１分離膜と電極がラミネートされた予備電極組立体を準備する段階と、
複数個の前記予備電極組立体を互いに離隔して第２分離膜一面上に配置する段階と、
表面がパターン化された一対のローラーの間に、前記予備電極組立体が配置された第２分離膜を通過させて圧着し、その後、前記予備電極組立体の間に前記第２分離膜が介在されるように巻き取る段階と、を含む電極組立体の製造方法が提供される。
前記熱処理された第１分離膜と電極を表面が非パターン化された一対のローラーの間に通過させて圧着し、複数の第１分離膜と電極がラミネートされた予備電極組立体を準備する段階と、
複数個の前記予備電極組立体を互いに離隔して第２分離膜一面上に配置する段階と、
表面がパターン化された一対のローラーの間に、前記予備電極組立体が配置された第２分離膜を通過させて圧着し、その後、前記予備電極組立体の間に前記第２分離膜が介在されるように巻き取る段階と、を含む電極組立体の製造方法が提供される。
本発明の他面によると、予備電極組立体の製造時及び複数の予備電極組立体が配置された第２分離膜の圧着時の両場合とも、表面がパターン化された一対のローラーを用いる方法が提供される。
具体的には、複数の電極と、前記複数の電極の間に介在された第１分離膜と、を熱処理する段階と、
前記熱処理された第１分離膜と電極を表面がパターン化された一対のローラーの間に通過させて圧着し、複数の第１分離膜と電極がラミネートされた予備電極組立体を準備する段階と、
複数個の前記予備電極組立体を互いに離隔して第２分離膜一面上に配置する段階と、
表面がパターン化された一対のローラーの間に、前記予備電極組立体が配置された第２分離膜を通過させて圧着し、その後、前記予備電極組立体の間に前記第２分離膜が介在されるように巻き取る段階と、を含む電極組立体の製造方法が提供される。
前記熱処理された第１分離膜と電極を表面がパターン化された一対のローラーの間に通過させて圧着し、複数の第１分離膜と電極がラミネートされた予備電極組立体を準備する段階と、
複数個の前記予備電極組立体を互いに離隔して第２分離膜一面上に配置する段階と、
表面がパターン化された一対のローラーの間に、前記予備電極組立体が配置された第２分離膜を通過させて圧着し、その後、前記予備電極組立体の間に前記第２分離膜が介在されるように巻き取る段階と、を含む電極組立体の製造方法が提供される。
図１は、本発明の一具現例による表面がパターン化されたローラーを示す。
図１を参照すると、表面がパターン化されたローラー１００は、ローラー本体１１０の表面にパターン１２０を直接刻んで形成されるが、または前記ローラーの表面に別のパターン板を付着して形成され得る。このようにローラーの表面にパターンを刻む方法は、所望のパターン形状の部分をくぼませて彫る陰刻の形態であるか、または所望のパターン形状の部分を浮き上がらせて彫る陽刻の形態であり得る。
図２～図４は、多様な形態でローラーの表面にパターンを直接刻んだ例を示している。
図２では、四角形のパターンが陰刻で形成され、図３では、四角形のパターンが陽刻で形成されたものである。
図４には、六角形の辺部分のみをパターン面に残し、残りの部分は陰刻で除去されたハニカム構造のパターンを示している。
また、所望のパターン形状を有する別のパターン板（パターン部材）をローラーの表面に付着することで本発明の一具現例による表面がパターン化されたローラーを準備し得る。
本発明の表面がパターン化されたローラーは、既存の、表面が非パターン化されたローラー、即ち、表面に何の凹凸もなく平坦な面を有するローラーと比較して、電極組立体の製造時に対面する電極及び／または分離膜との接触面積が減少して、電極組立体の圧延（ラミネート）荷重を減少させることができ、それによって、分離膜と電極に物理的刺激を減少させることができる。表面が形成されるパターンの形状及び表面の露出面積を調節することで、ローラーが電極などと直接対面する接触面積及び接触面の分布を自由に調節可能である。
表面がパターン化されたローラーがラミネート工程で対向する電極などと接触するとき、パターンの形成によって電極と集積接触しない部分（陰刻または陽刻で除去された表面部分、パターン板が付着されていないローラーの面など）は、ラミネート荷重を減少させるので、電極と分離膜への物理的刺激を減少させることができる。
前記ローラーに形成されたパターンの形状は、六角形、四角形、三角形、円形、直線形、斜線形、多角形などを単独または二つ以上混合して適用され得る。
本発明の一具現例によると、表面がハニカム構造でパターン化されたローラーを適用する場合、構造的に最も安定した構造として最小限の接着面積で接着効果が極大化できるという理由で、得られる電極組立体において直接圧延されない分離膜部分の通気度特性と電解液の含浸特性がさらに改善できる。
本発明の一具現例によると、前記表面がパターン化されたローラーの全体表面積に対して、前記電極と直接対面するパターンの面積の割合が１～９９％であり得る。前記電極と直接対面するパターンの面積の割合がこのような範囲を満たす場合、圧着面積を減らすことができるため、電極と分離膜への物理的刺激が最小化できる。
図５は、複数の電極と、前記複数の電極の間に介在された第１分離膜を熱処理した後、前記熱処理された第１分離膜と電極を表面がパターン化された一対のローラーの間に通過させて圧着し、複数の第１分離膜と電極がラミネートされた予備電極組立体を準備する過程を示している。正極集電体２１０の両面に形成された正極活物質層２２０、２３０を備える正極と、負極集電体２５０の両面に形成された負極活物質層２６０、２７０を備える負極との間に、分離膜２４０が介在された状態で熱源４００を通過させて熱処理し、その後、ローラー本体１１０の表面にパターン１２０が形成されたローラー１００一対の間に、熱処理された分離膜と電極を通過させながら圧着して予備電極組立体２００が得られる。
この際、前記熱処理は、ヒーター装置を用いて２５～１００℃の温度範囲で０．０１～１０秒の時間範囲で施され得る。
また、表面にパターン１２０が形成されたローラー１００一対の間に、熱処理された分離膜と電極を通過させながら圧着する工程で、圧着条件（圧着圧力、圧着時間など）は、接着力及び通気度の条件によって流動的に変更可能である。
一方、図６ａは、従来の圧延ローラー、即ち、表面が非パターン化され、ローラー本体５１０の表面に凹凸部が一切存在せず平坦な表面５２０を有するローラー５００を示す。図６ｂは、このような従来の圧延ローラーを用いて複数の電極と、前記複数の電極の間に介在された第１分離膜と、を熱処理した後、前記熱処理された第１分離膜と電極を表面がパターン化された一対のローラーの間に通過させて圧着し、複数の第１分離膜と電極がラミネートされた予備電極組立体を準備する過程を示す。
図７は、本発明の一具現例による表面がパターン化された一対のローラーを用いて製造された予備電極組立体１０Ｐを示す。
図７の予備電極組立体１０Ｐは、第１電極集電体６１０の両面に形成された第１電極層６２０、６３０を備える一対の第１電極６００と、第２電極集電体７１０の両面に形成された第２電極層７２０、７３０を備える第２電極７００との各々の間に、多孔性高分子基材８１０の両面に形成された有機／無機多孔性コーティング層を備える分離膜８００を含む。この際、図７の予備電極組立体１０Ｐの分離膜の多孔性コーティング層には、圧延工程時にローラーのパターン部と直接接触する接触領域８２０と、非パターン部と対向してパターン部と直接接触しない非接触領域８３０と、に分けられ得る。この時、パターン部と直接接触しない非接触領域８３０に圧延強度（ラミネート強度）が接触領域８２０に比べて相対的に小さい値で印加され、緻密化程度が少ない。その結果、このように得られた予備電極組立体を電気化学素子に適用する場合、電解液が、緻密化程度が低く分離膜の非接触領域８３０を通して分離膜の内部へ流入しやすく、その結果、電極組立体の電解液の含浸性（濡れ性）の特性が大幅改善できる。また、分離膜の通気時間（ガーレー数、Ｇｕｒｌｅｙ ｎｕｍｂｅｒ）の増加を最小化して電気化学素子の性能改善をなすことができる。この際、第１電極層６２０、６３０及び第２電極層７２０、７３０にも、分離膜の接触領域８２０と非接触領域８３０に対応する位置に、圧延工程時にローラーのパターン部と直接接触する領域及びその下端領域に当たる第１電極層６２０、６３０の接触領域６２０ａ、６３０ａと第２電極層７２０、７３０の接触領域７２０ａ、７３０ａと、が形成され得る。
これに対し、従来の非パターン化のローラーを用いて製造された予備電極組立体２０は、図８に示されている。図８によると、分離膜の多孔性コーティング層には全て圧延工程時にローラーのパターン部と直接接触した接触領域８２０のみから形成され、直接接触していない非接触領域は備えられない。
本発明の一具現例によると、複数個の前記予備電極組立体を互いに離隔して第２分離膜の一面上に配置し、表面がパターン化された一対のローラーの間に、前記予備電極組立体が配置された第２分離膜を通過させて圧着し、その後、前記予備電極組立体の間に前記第２分離膜が介在されるように巻き取り得る。
図９及び図１０を参照すると、この際、前記第２分離膜１０００の一面上に配置される複数個の予備電極組立体は、表面がパターン化された一対のローラーの間を通過させて製造された予備電極組立体１０Ｐであってもよく、または表面が非パターン化された一対のローラーの間を通過させて製造された予備電極組立体２０Ｐであってもよい。
また、前記第２分離膜１０００の一面上に配置される複数個の予備電極組立体は、表面がパターン化された一対のローラーの間を通過させて圧着する工程で、圧着条件（圧着圧力、圧着時間など）は、接着力及び通気度の条件によって流動的に変更可能である。
以上のように電極組立体が完成されると、通常の方法でケースに収納して密封して電気化学素子を製造することができる。前記電気化学素子は、望ましくはリチウム二次電池であり得る。
１ａ、１ｂ、１ｃ、２０５０ 負極
３ａ、３ｂ、３ｃ、２０３０ 第１分離膜
５ａ、５ｂ、５ｃ、２０１０ 正極
７ａ、７ｂ、７ｃ１、７ｃ２、１１００、１２００、１３００、１４００、１５００ 単位セル
７ａ、７ｂ フルセル
７ｃ１、７ｃ２、２１００、２２００、２３００、２４００、２５００ バイセル
９ａ、９ｂ、９ｃ、１０００、１０９０ 第２分離膜
１０、２０、３０ 電極組立体
１０Ｐ、２０Ｐ、２００ 予備電極組立体
１００、５００ ローラー
１１０、５１０ ローラー本体
１２０ パターン
２１０ 正極集電体
２２０、２３０ 正極活物質層
２４０ 分離膜
２５０ 負極集電体
２６０、２７０ 負極活物質層
５２０ 表面
６００ 第１電極
６１０ 第１電極集電体
６２０、６３０ 第１電極層
７００ 第２電極
７１０ 第２電極集電体
７２０、７３０ 第２電極層
８００ 分離膜（有機／無機多孔性コーティング層）
８１０ 多孔性高分子基材
８２０ 接触領域
８３０ 非接触領域
３ａ、３ｂ、３ｃ、２０３０ 第１分離膜
５ａ、５ｂ、５ｃ、２０１０ 正極
７ａ、７ｂ、７ｃ１、７ｃ２、１１００、１２００、１３００、１４００、１５００ 単位セル
７ａ、７ｂ フルセル
７ｃ１、７ｃ２、２１００、２２００、２３００、２４００、２５００ バイセル
９ａ、９ｂ、９ｃ、１０００、１０９０ 第２分離膜
１０、２０、３０ 電極組立体
１０Ｐ、２０Ｐ、２００ 予備電極組立体
１００、５００ ローラー
１１０、５１０ ローラー本体
１２０ パターン
２１０ 正極集電体
２２０、２３０ 正極活物質層
２４０ 分離膜
２５０ 負極集電体
２６０、２７０ 負極活物質層
５２０ 表面
６００ 第１電極
６１０ 第１電極集電体
６２０、６３０ 第１電極層
７００ 第２電極
７１０ 第２電極集電体
７２０、７３０ 第２電極層
８００ 分離膜（有機／無機多孔性コーティング層）
８１０ 多孔性高分子基材
８２０ 接触領域
８３０ 非接触領域
Claims (9)
- 複数の電極と、前記複数の電極の間に介在された第１分離膜を熱処理する段階と、
前記熱処理された第１分離膜と電極を表面がパターン化された一対のローラーの間に通過させて圧着し、複数の前記第１分離膜と前記電極がラミネートされた予備電極組立体を準備する段階と、
複数個の前記予備電極組立体を互いに離隔して第２分離膜の一面上に配置する段階と、
前記予備電極組立体の間に前記第２分離膜が介在されるように巻き取る段階と、を含む、電極組立体の製造方法。 - 複数の電極と、前記複数の電極の間に介在された第１分離膜を熱処理する段階と、
前記熱処理された第１分離膜と電極を、表面が非パターン化された一対のローラーの間に通過させて圧着し、複数の前記第１分離膜と前記電極がラミネートされた予備電極組立体を準備する段階と、
複数個の前記予備電極組立体を互いに離隔して第２分離膜の一面上に配置する段階と、
表面がパターン化された一対のローラーの間に、前記予備電極組立体が配置された前記第２分離膜を通過させて圧着し、その後、前記予備電極組立体の間に前記第２分離膜が介在されるように巻き取る段階と、を含む、電極組立体の製造方法。 - 複数の電極と、前記複数の電極の間に介在された第１分離膜を熱処理する段階と、
前記熱処理された第１分離膜と電極を表面がパターン化された一対のローラーの間に通過させて圧着し、複数の前記第１分離膜と前記電極がラミネートされた予備電極組立体を準備する段階と、
複数個の前記予備電極組立体を互いに離隔して第２分離膜の一面上に配置する段階と、
表面がパターン化された一対のローラーの間に、前記予備電極組立体が配置された第２分離膜を通過させて圧着し、その後、前記予備電極組立体の間に前記第２分離膜が介在されるように巻き取る段階と、を含む、電極組立体の製造方法。 - 前記表面がパターン化された一対のローラーが前記ローラーの表面にパターンを刻んで形成されるか、または前記ローラーの表面にパターン板を付着して形成される、請求項１から３のいずれか一項に記載の電極組立体の製造方法。
- 前記パターンが、六角形、四角形、三角形、円形、五角形、直線形、斜線形、多角形またはこれらの二つ以上を含む、請求項１から４のいずれか一項に記載の電極組立体の製造方法。
- 前記表面がパターン化されたローラーの全体表面積に対して前記電極と直接対面するパターンの面積が１～９９％である、請求項１から５のいずれか一項に記載の電極組立体の製造方法。
- 複数の電極と、前記複数の電極間に介在する第１分離膜とを含む予備電極組立体を複数有する電極組立体であって、
前記電極組立体は、複数の前記予備電極組立体を巻き取るための第２分離膜を有し、
前記第１分離膜または前記第２分離膜は、接触する電極との接着力が相対的に大きい領域と相対的に小さい領域とを有する、電極組立体。 - 請求項７に記載の電極組立体がケースに収納された、電気化学素子。
- 前記電気化学素子がリチウム二次電池である、請求項８に記載の電気化学素子。
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