KR101156959B1 - 공정 효율성을 개선한 전극조립체의 제조방법 - Google Patents

Abstract

본 발명은 분리막 및/또는 전극(또는 단위셀) 상에 높은 계면 마찰력의 물질을 도포하여, 분리막에 대한 전극(또는 단위셀)의 정위치 실장을 보장한 상태에서 제조되는 것을 특징으로 하는 스택형 또는 스택/폴딩형의 전극조립체를 제공하는 바, 이러한 전극조립체는 분리막 상에 전극을 정위치로 실장하기 용이하고, 전극을 분리막 상에 위치시키거나 권취하는 과정에서 유발되는 미끄러짐 현상을 방지할 수 있으며, 잘못 실장된 전극의 위치를 정위치로 조정하는 것이 가능하므로, 제조공정의 효율성을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.

Description

공정 효율성을 개선한 전극조립체의 제조방법 {Process of Preparing Electrode Assembly at Improved Operation Efficiency}

도 1은 본 발명의 하나의 실시예에 따라 전극조립체를 제조하는 과정의 모식도이다;

도 2a 내지 2e는 도 1의 전극조립체에서 단위셀로서 바람직하게 사용될 수 있는 하나의 예시적인 풀 셀 및 바이셀들의 모식도들이다.

본 발명은 공정 효율성을 개선한 전극조립체의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 분리막이 개재된 상태에서 다수의 전극들을 순차적으로 적층한 구조(스택형 구조)의 전극조립체, 또는 긴 시트형의 분리필름 상에 다수의 단위셀들을 실장(mount)한 상태에서 권취한 구조(스택/폴딩형 구조)의 전극조립체로서, 분리막 및/또는 전극(또는 단위셀) 상에 높은 계면 마찰력의 물질을 도포하여, 분리막에 대한 전극(또는 단위셀)의 정위치 실장을 보장한 상태에서 제조되는 전극조립 체를 포함하는 것으로 구성된 전기화학 셀에 관한 것이다.

모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요의 증가로 이차전지의 수요 또한 급격히 증가하고 있으며, 그 중에서도 에너지 밀도와 작동전압이 높고 보존과 수명 특성이 우수한 리튬 이차전지는 각종 모바일 기기는 물론 다양한 전자제품의 에너지원으로 널리 사용되고 있다.

일반적으로 이차전지는 양극, 음극 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막으로 구성된 단위셀을 적층하거나 권취한 상태로 금속 캔 또는 라미네이트 시트의 전지케이스에 내장한 다음 전해액을 주입하거나 함침시키는 것으로 구성되어 있다.

이러한 이차전지에서 주요 연구 과제 중의 하나는 안전성을 향상시키는 것이다. 예를 들어, 이차전지는 내부 단락, 허용된 전류 및 전압을 초과한 과충전 상태, 고온에의 노출, 낙하 또는 외부 충격에 의한 변형 등 전지의 비정상적인 작동 상태로 인해 유발될 수 있는 전지 내부의 고온 및 고압에 의해 전지의 발화 또는 폭발이 초래될 수 있다.

안전성의 문제 중 하나로, 전지가 고온에 노출되었을 때 발생되는 분리막의 수축 또는 파손으로 인한 내부단락은 매우 심각한 실정이고, 이에 대한 원인규명 및 대안에 대한 연구가 많이 행해지고 있다.

일반적으로 분리막으로는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 다공성 고분자 필름이 사용되고 있으며, 이러한 분리막은 저렴하고 내화학성이 우수하여 전지의 작동에 바람직하다는 장점을 가지고 있지만, 고온의 환경에서 수축하기 쉽다.

한편, 이차전지를 구성하는 양극/분리막/음극 구조의 전극조립체는 그것의 구조에 따라 크게 젤리-롤형(권취형)과 스택형(적층형)으로 구분된다. 젤리-롤형 전극조립체는, 집전체로 사용되는 금속 호일에 전극 활물질 등을 코팅하고 건조 및 프레싱한 후, 소망하는 폭과 길이의 밴드 형태로 재단하고 분리막을 사용하여 음극과 양극을 격막한 후 나선형으로 감아 제조된다. 이러한 젤리-롤형 전극조립체는 원통형 전지에는 바람직하게 사용될 수 있지만, 각형 또는 파우치형 전지에 적용함에 있어서는, 국부적으로 응력이 집중되어 전극 활물질이 박리되거나 충방전 과정에서 반복되는 수축 및 팽창 현상에 의해 전지의 변형을 유발하는 문제점이 있다. 반면에, 스택형 전극조립체는 다수의 양극 및 음극 단위 셀들을 순차적으로 적층한 구조로서, 각형의 형태를 얻기가 용이한 장점이 있지만, 제조과정이 번잡하고 충격이 가해졌을 때 전극이 밀려서 단락이 유발되는 단점이 있다.

이러한 문제점을 해결하기 위하여 상기 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태인 진일보한 구조의 전극조립체로서, 일정한 단위 크기의 양극/분리막/음극 구조의 풀셀(full cell) 또는 양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극) 구조의 바이셀(bicell)을 긴 길이의 연속적인 분리필름을 이용하여 폴딩한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체가 개발되었고, 이는 본 출원인의 한국 특허출원공개 제2001-82058호, 제2001-82059호, 제2001-82060호 등에 개시되어 있다. 스택/폴딩형 전극조립체는, 긴 시트형의 분리필름 상에 풀 셀 또는 바이셀의 단위셀들을 단지 올려놓은 상태에서, 상기 분리필름을 권취하는 것으로 제조된다.

그러나, 스택형 또는 스택/폴딩형 전극조립체에서는 분리막 및 전극들의 적 층 과정 또는 단위셀들을 분리필름 상에 실장하여 권취하는 과정에서, 전극 또는 단위셀들이 정위치에 고정되지 못하는 경우가 발생하고, 정교한 정위치를 얻기 위해서는 많은 노력이 요구되는 문제점을 가지고 있다.

이와 관련하여, 스택형 전극조립체에서 전극과 분리막의 미끄러짐을 방지하기 위한 기술들이 일부 알려져 있다. 예를 들어, 일본 특허출원공개 제2006-107832호에는 분자내에 광반응성을 가지는 에틸렌성 이중 결합과 에폭시기를 가지는 가교성 폴리머를 상기 에틸렌성 이중 결합의 광반응에 의해 가교시키는 반응성 폴리머로 하고, 여기에 에폭시 수지 경화제를 내포한 미소캡슐을 분산시켜 시트로 만드는 구성의 전지용 분리막이 개시되어 있다. 또한, 일본 특허출원공개 제2004-143363호에는, 가열에 의해 경화하는 열 가교성 접착제와 겔화제를 다공질 필름에 담지시키는 것으로 제조되는 접착제/겔화제 담지 다공질 필름의 분리막이 개시되어 있다.

그러나, 상기 기술들에 따르면, 분리막 제조 비용 자체가 매우 높을 뿐만 아니라, 특정한 성분들의 분리막에 포함됨으로써 전지용 분리막으로서의 물성 저하가 불가피해지는 단점이 있다. 또한, 분리막과 전극 자체가 접착 방식으로 고정되므로, 실장 과정에서 정위치되지 못한 전극의 위치를 재차 조정할 수 없다는 문제점이 있다. 특히, 스택/폴딩형 전극조립체에서는 분리필름 상에 다수의 단위셀들을 실장하는 과정이 필수적으로 요구되므로, 그러한 과정에서 일부 단위셀들이 정위치에서 벗어난 상태로 분리필름 상에 접착되면, 이들 자체를 폐기하여야만 한다.

따라서, 본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.

본 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 스택형 전극조립체 또는 스택/폴딩형 전극조립체에서, 분리막의 외면이나 전극(또는 단위셀)의 외면에 높은 계면 마찰력의 물질을 도포할 경우, 분리막 상에 전극(또는 단위셀)을 위치시킬 때 유발되는 미끄러짐 현상을 방지할 수 있고, 잘못 실장된 전극 등의 위치를 정위치로 조정할 수 있으므로, 궁극적으로 제조 공정의 효율성이 향상될 수 있음을 발견하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.

따라서, 본 발명에 따른 전극조립체는, 분리막이 개재된 상태에서 다수의 전극들을 순차적으로 적층한 구조(스택형 구조)의 전극조립체, 또는 긴 시트형의 분리필름 상에 다수의 단위셀들을 실장(mount)한 상태에서 권취한 구조(스택/폴딩형 구조)의 전극조립체로서, 분리막 및/또는 전극(또는 단위셀)의 외면에 높은 계면 마찰력의 물질을 도포하여, 분리막에 대한 전극(또는 단위셀)의 정위치 실장을 보장한 상태에서 제조되는 것으로 구성되어 있다.

즉, 본 발명에 따른 전극조립체는, 분리막 및/또는 전극(또는 단위셀)의 외면 상에 높은 계면 마찰력의 물질을 도포하여 분리막 상에 전극을 실장시킬 때 유발되는 미끄러짐 현상을 방지함으로써, 분리막 상에 전극(또는 단위셀)을 위치시킬 때 정위치 시키기 용이하여, 제조공정의 효율성을 향상시킬 수 있다.

본 발명에서 높은 계면 마찰력의 물질이 도포되는 '분리막의 외면' 또는 '전극의 외면'은 분리막과 전극이 접하는 계면 부위를 의미하며, 본 명세서에서는 때때로 '표면'으로 표현되기도 한다. 또한, 본 발명에서 상기 물질이 분리막의 외면에 도포되는 것으로 표현되어 있는 경우에는, 스택/폴딩형 전극조립체에서의 '분리필름'에 도포되는 경우를 또한 포함하는 것으로 해석되어야 한다.

앞서의 설명과 같이, 본 발명의 기술은 스택형 구조의 전극조립체와 스택/폴딩형 구조의 전극조립체에 각각 적용될 수 있으며, 특히, 스택/폴딩형 구조의 전극조립체에 바람직하게 적용될 수 있다. 스택/폴딩형 구조의 전극조립체는 분리필름 상에 다수의 단위셀들을 실장한 상태에서 순차적인 권취를 행하여 제조되므로, 분리필름 상에 다수의 단위셀들을 정위치시키는 것이 매우 중요하기 때문이다.

스택/폴딩형 구조의 전극조립체에서, 상기 단위셀은 양면이 동일한 전극 구조인 바이셀 및/또는 양면이 서로 다른 전극 구조인 풀셀로 이루어질 수 있다.

구체적으로, 단위셀로서의 풀셀은 양극/분리막/음극의 단위 구조로 이루어져 있는 셀로서, 셀의 양측에 각각 양극과 음극이 위치하는 셀이다. 이러한 풀셀은 가장 기본적인 구조의 양극/분리막/음극 셀과 양극/분리막/음극/분리막/양극/분리막/음극 셀 등을 들 수 있다. 그 중, 양극/분리막/음극 구조의 풀셀의 모식도가 도 2a에 도시되어 있는 바, 이러한 풀셀을 사용하여 이차전지를 포함한 전기화학 셀을 구성하기 위해서는, 분리필름이 개재된 상태에서 양극과 음극이 서로 대면하도록 다수의 풀셀들을 적층하여야 한다.

또한, 단위셀로서의 바이셀은 양극/분리막/음극/분리막/양극의 단위 구조 및 음극/분리막/양극/분리막/음극의 단위구조와 같이 셀의 양측에 동일한 전극이 위치하는 셀이다. 그 중, 양극/분리막/음극/분리막/양극 구조의 바이셀의 모식도가 도 2b에 도시되어 있고, 음극/분리막/양극/분리막/음극 구조의 바이셀의 모식도가 도 2c에 도시되어 있는 바, 이러한 바이셀을 사용하여 이차전지를 포함한 전기화학 셀을 구성하기 위해서는, 분리필름이 개재된 상태에서 양극/분리막/음극/분리막/양극 구조의 바이셀과 음극/분리막/양극/분리막/음극 구조의 바이셀이 서로 대면하도록 다수의 바이셀들을 적층하여야 한다.

경우에 따라서는, 더 많은 적층 수의 바이셀들도 가능한 바, 그러한 예로서, 양극/분리막/음극/분리막/양극/분리막/음극/분리막/양극 구조의 바이셀의 모식도가 도 2d에 도시되어 있고, 음극/분리막/양극/분리막/음극/분리막/양극/분리막/음극 구조의 바이셀의 모식도가 도 2e에 도시되어 있다.

상기 분리막의 표면이나 전극 또는 단위셀의 표면에 도포되어 높은 계면 마찰력을 제공하는 물질은, 전극조립체 내부에서 전기화학적 반응을 유발하지 않으며, 높은 계면 마찰력 성질을 포함하고 있는 것이라면 특별히 제한되지 않고 다양할 수 있는 바, 그러한 예로는 고무 계열, 셀룰로우즈 계열의 고분자 물질 등을 들 수 있다.

하나의 바람직한 예에서, 상기 높은 계면 마찰력을 제공하는 물질은 전극(또는 단위셀) 표면 상에 도포되는 바, 형태 유지성이 상대적으로 우수한 전극 또는 단위셀의 표면에 당해 물질을 도포하는 것이 분리막의 표면에 도포하는 작업보다 훨씬 용이하기 때문이다.

상기 도포층의 두께는 0.5 내지 10 ㎛인 것이 바람직한 바, 도포층의 두께가 너무 얇으면, 소정의 마찰력을 제공하기 어렵고, 반대로 너무 두터우면, 전해액의 함침성을 떨어뜨리고 이온의 이동을 방해하여 레이트 특성을 저하시킬 수 있다.

본 발명에 따른 도포층은 분리막 및/또는 전극(또는 단위셀)의 외면 전체에 형성될 수도 있지만, 경우에 따라서는 소정의 패턴 형태로 형성될 수도 있다. 예를 들어, 상기 외면에 일정한 규칙의 패턴 형상으로 도포층을 형성함으로써, 계면 마찰력을 증가시키고, 분리막과 전극이 직접 접하는 면적을 높여 레이트 특성의 저하를 최소할 수 있다.

상기 물질의 도포 방법은 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어, 닥터 블레이트 코팅법, 스프레이 코팅법, 스크린 프린팅법 등이 사용될 수 있다.

본 발명은 또한, 상기와 같은 전극조립체를 포함하는 것으로 구성된 전기화학 셀을 제공하는 바, 상기 전기화학 셀은 전기화학반응을 통해 전기를 제공하는 것으로서, 예를 들어, 전기화학 이차전지 또는 전기화학 캐패시터일 수 있다.

본 발명은 특히, 상기와 같은 전극조립체를 금속층 및 수지층을 포함하고 있는 전지케이스 내부에 장착한 상태에서 리튬 전해액을 주입하는 것으로 제조되는 리튬 이차전지에서 바람직하게 적용될 수 있다.

이하에서는, 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.

도 1에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극조립체의 모식도가 도시되어 있다.

도 1을 참조하면, 전극조립체(100)는, 음극(220)/분리막(250)/양극(210)/분리막(250)/음극(220) 구조의 바이셀(200)과 양극(210)/분리막(250)/음극(220)/분리막(250)/양극(210) 구조의 바이셀(201)을 시트형의 분리필름(300) 상에 다수 개 실장한 상태에서 순차적으로 권취하여 제조된다.

상기와 같은 실장 상태에서 상호간에 접하는 바이셀(200, 201)의 외면이나 분리필름(300)의 외면에는 높은 계면 마찰력을 제공하는 물질의 도포층(270)이 형성되어 있다. 따라서, 바이셀(200, 201)을 분리필름(300) 상에 일단 실장한 상태에서 미끄러짐 현상이 방지되어 권취 과정이 용이하며, 실장 과정에서 정위치로부터 벗어난 바이셀(200, 201)의 위치를 용이하게 조절할 수 있다.

바이셀(200, 201)들은, 전극조립체(100)의 제조과정에서 분리막 또는 분리필름(300)을 사이에 두고 양극과 음극이 번갈아 가며 대면할 수 있도록, 음극(220)/분리막(250)/양극(210)/분리막(250)/음극(220) 구조의 바이셀(200)과 양극(210)/분리막(250)/음극(220)/분리막(250)/양극(210) 구조의 바이셀(201)이 소정의 순서에 따라 배열되어 있으며, 또한 양극(210)으로부터 돌출된 양극 탭(230) 및 음극으로부터 돌출된 음극 탭(240)이 각각 동일한 위치에서 동일한 방향을 향하도록 배열되어 있다.

이상 본 발명의 실시예에 따른 전극조립체의 도면을 참조하여 설명하였지만, 본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 전극조립체는 분리막과 전극 사이에 높은 계면 마찰력을 나타냄으로써, 분리막 상에 전극을 정위치로 실장하기 용이하고, 전극을 분리막 상에 위치시키거나 권취하는 과정에서 유발되는 미끄러짐 현상을 방지할 수 있으며, 잘못 실장된 전극의 위치를 정위치로 조정하는 것이 가능하므로, 제조공정의 효율성을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.

Claims (11)

1. 분리막이 개재된 상태에서 다수의 전극들을 순차적으로 적층한 구조(스택형 구조)의 전극조립체, 또는 긴 시트형의 분리필름 상에 다수의 단위셀들을 실장(mount)한 상태에서 권취한 구조(스택/폴딩형 구조)의 전극조립체로서, (i) 분리막, 또는 (ii) 전극(또는 단위셀), 또는 (iii) 분리막 및 전극(또는 단위셀) 상에 전극(또는 단위셀)의 위치 조정이 가능한 계면 마찰력이 있는 물질인 고무 계열 또는 셀룰로우즈 계열의 고분자 물질을 도포하여, 분리막에 대한 전극(또는 단위셀)의 정위치 실장을 보장한 상태에서 제조되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
2. 제 1 항에 있어서, 상기 전극조립체는 스택/폴딩형인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
3. 제 1 항에 있어서, 상기 스택/폴딩형 전극조립체의 단위셀은 양측 전극이 서로 다른 풀셀인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
4. 제 1 항에 있어서, 상기 스택/폴딩형 전극조립체의 단위셀은 양측 전극이 동일한 바이셀인 것을 특징으로 하는 전극조립체
5. 삭제
6. 제 1 항에 있어서, 상기 계면 마찰력이 있는 물질은 0.5 내지 10 ㎛의 두께로 도포되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
7. 제 1 항에 있어서, 상기 계면 마찰력이 있는 물질은 전극 또는 단위셀의 외면에 도포되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
8. 제 1 항에 있어서, 상기 계면 마찰력이 있는 물질은 분리막 또는 전극(또는 단위셀)의 외면 전체에 도포되거나, 소정의 패턴 형태로 도포되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
9. 제 1 항에 따른 전극조립체를 포함하는 것으로 구성된 전기화학 셀.
10. 제 9 항에 있어서, 상기 셀은 이차전지 또는 캐패시터인 것을 특징으로 하는 전기화학 셀.
11. 제 10 항에 있어서, 상기 이차전지는 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 전기화학 셀.

Images