JP6453515B1

JP6453515B1 - 積層式二次電池の製造方法

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Publication number: JP6453515B1
Application number: JP2018158609A
Authority: JP
Inventors: ライ、ソ
Original assignee: ライ、ソ
Priority date: 2017-11-15
Filing date: 2018-08-27
Publication date: 2019-01-16
Anticipated expiration: 2038-08-27
Also published as: CN108808059A; CN208272035U; KR101837724B1; US20190148761A1; CN108808059B; US10283806B1; JP2019091682A

Abstract

【課題】電池セル積層体において、製造工程を簡素化し、電極セルの不良による再処理を最小限に抑える、積層式二次電池の製造方法の提供。【解決手段】２以上の単位セル（ａ）、電極セル（ｂ）と電極セル（ｃ）を交差積載する構造を有する積層式二次電池の製造方法において、１）前記単位セル（ａ）は分離膜／負極セル／分離膜／正極セル／分離膜から構成された単位フルセルを準備する段階と、２）前記電極セル（ｂ）は正極単位セルを、前記電極セル（ｃ）は負極単位セルを準備する段階と、３）前記の単位セル（ａ）、電極セル（ｂ）、裏返された単位セル（ａ’）、電極セル（ｃ）を順次積層する段階と、を含み、前記積層された最上段の電極は、単位セル（ａ）の最下段の極性と同じ極性の電極を積層する構造を有し、積載が完成した積層体は外面フィルム１１に包まれ、フィルム端部はテープ１２又は熱融着で固定する方式を含む。【選択図】図６

Description

本発明は、積層式二次電池の製造方法に関する。

最近、充放電が可能な二次電池は、ワイヤレスモバイル機器のエネルギー源として広く使用されている。また、二次電池は、化石燃料を使用する従来のガソリン車、ディーゼル車などの大気汚染などを解決するための方案として提示されている電気自動車（ＥＶ）、ハイブリッド電気自動車（ＨＥＶ）、プラグインハイブリッド電気自動車（Ｐｌｕｇ−ＩｎＨＥＶ）などの動力源としても注目されている。

このような二次電池は、外部及び内部の構造的特徴により、概ね円筒形電池、角形電池及びパウチ型電池に分類され、その中でも、高い集積度で積層することができ、長さに比べて小さい幅を有する角型電池とパウチ型電池が特に注目されている。

二次電池を構成する正極／分離膜／負極構造の電極組立体は、その構造により大きくジェリーロール型（巻き取り型）とスタック型（積層型）に区分される。ジェリーロール型電極組立体は、集電体として使用される金属箔に電極活物質などをコーティングして乾燥させ、プレスした後、所望の幅と長さのバンド形態に裁断して分離膜を用いて負極と正極を隔膜した後、らせん状に巻いて製造される。このようなジェリーロール型電極組立体は、円筒形電池には好ましく使用されるが、角形又はパウチ型電池に適用するにおいては、局部的に応力が集中して、電極活物質が剥離したり、充放電過程で繰り返される収縮及び膨張現象により電池の変形を誘発する問題点がある。

一方、スタック型電極組立体は、複数の正極及び負極の単位セルを順次積層した構造であって、角形の形態を得るのが容易な利点があるが、製造過程が煩雑で衝撃が加えられた時、電極が押されて短絡が誘発されるという欠点がある。

このような問題点を解決するために、従来、一部の先行技術では、前記ジェリーロール型とスタック型の混合形態である一歩進んだ構造の電極組立体であって、一定の単位の大きさの正極／分離膜／負極構造のフルセル（ｆｕｌｌｃｅｌｌ）又は正極（負極）／分離膜／負極（正極）／分離膜／正極（負極）の構造のバイセル（ｂｉｃｅｌｌ）を長尺の連続的な分離フィルムを用いて、折りたたみ構造のスタック／フォールディング型電極組立体が開発された。

しかし、長いシート状の膜に単位セルをいちいち配列しなければならず、両端で単位セル及び分離膜をつかんでホールディングしなければならないなどの製造工程のための内部空間やシステムが必須的に要求され、その工程が非常に複雑であり、その結果、設備投資コストが高いという欠点がある。また、単位セルが増加するほど、単位セルが一列に配列されて巻き取るのが困難なため、電極組立体の不良率が高くなりうるという問題点がある。

大韓民国登録特許公報第１０−１４８０７４０号

本発明は、前述した従来技術の問題点を克服するためのものであり、電極セルが積層された電池セル積層体において、熱融着工程によって製造された１つのフルセルを積層し、各フルセルの間にそれぞれの単位電極セルを積層して１つの電極組立体をなすことにより製造工程を簡素化し、電極セルの不良による再処理を最小限に抑えることができ、初期投資コストを最小限に抑えることができる積層式二次電池の製造方法を提供することにその目的がある。

本発明が解決しようとする課題は、以上で言及された課題に制限されず、言及されていないさらなる課題は、下記の記載から通常の技術者に明確に理解することができる。

前記目的を達成するために、本発明に係る積層式二次電池の製造方法は、２以上の単位セル（ａ）、電極セル（ｂ）と電極セル（ｃ）を交差積載する構造を有する積層式二次電池の製造方法において、１）分離膜／負極セル／分離膜／正極セル／分離膜から構成された単位フルセルである前記単位セル（ａ）を準備する段階と、２）負極単位セルである前記電極セル（ｂ）、正極単位セルである前記電極セル（ｃ）を準備する段階と、３）前記の単位セル（ａ）、電極セル（ｂ）、裏返された単位セル（ａ’）、電極セル（ｃ）を順次積層する段階と、を含み、前記積層された最上段の電極は、単位セル（ａ）の最下段の極性と同じ極性の電極を積層する構造を有し、積載が完成した積層体は外面フィルムに包まれ、フィルム端部はテープ又は熱融着で固定する方式を含むことを特徴とする。

また、前記の単位セル（ａ）は、分離膜／負極セル／分離膜／正極セル／分離膜に形成された単位フルセルの構造を有し、前記負極セルは負極の極性を有する電極体として負極集電体の両面に負極物質がコーティングされ、前記正極セルは正極の極性を有する電極体として正極集電体の両面に正極物質がコーティングされ、前記分離膜と電極は、段階別の熱融着により１つの単位セル（ａ）を構成することができる。
また、前記の電極セル（ｂ）は、負極の極性を有する電極体として負極集電体の両面に負極物質がコーティングされた電気化学素子であってもよい。
また、前記の電極セル（ｃ）は、正極の極性を有する電極体として正極集電体の両面に正極物質がコーティングされた電気化学素子であってもよい。

また、前記積層される電極の数量により電極セル（ｂ）を追加積載し、分離膜を追加して最下段の極性と同じ極性の電極を構成し、最外郭側に分離膜を追加する構造を含むことができる。
また、前記積載が完成した積層体の最上及び最下の分離膜を構成せずに分離フィルムだけで包装して包むことが望ましい。

前記のように構成された本発明に係る積層式二次電池の製造方法によれば、従来の問題点を解決し、単位セルと電極セルを交替積載する方式を選択することにより、単位セルと電極セルを準備する過程が比較的簡単であり、電極不良品をその準備過程で、予め除去することにより再処理の頻度を大幅に減らすことができる。

また、単位セルと電極セルを並行して積層する方式を採用することにより単位セルと電極セルを準備する設備の初期投資コストも削減する効果を有することができる。
本発明の効果は、以上で言及された効果に制限されず、言及されていないさらなる効果は、以下の記載から、通常の技術者に明確に理解することができるだろう。

本発明に係る積層式二次電池の製造方法によって製造された両面コーティングされた負極（電極セル（ｂ））を示した模式図本発明に係る積層式二次電池の製造方法によって製造された両面コーティングされた正極（電極セル（ｃ））を示した模式図分離膜／負極セル／分離膜／正極セル／分離膜から構成された１つのフルセルの層状構造（単位セル（ａ））を示した模式図単位セル（ａ）と電極セル（ｂ）、電極セル（ｃ）を順次積載した積層部の模式図本発明に係る積層式二次電池の製造方法によって最上段の極性が最下段の極性と同じ極性に積層して完成された積層部の模式図本発明に係る積層式二次電池の製造方法の他の実施例として、積層セルと他の積層セルが分離フィルムによって包まれる方法を示した模式図

本発明の利点及び特徴、そしてそれらを達成する方法は、添付される図面と共に詳細に後述されている実施例を参照すると明確になる。しかし、本発明は、以下で開示される実施例に限定されるものではなく、異なる多様な形態で具現されることができ、単に本実施例は、本発明の開示が完全であるようにし、本発明が属する技術分野の通常の技術者に本発明の範疇を完全に知らせるために提供されるものであり、本発明は請求項の範囲によってのみ定義されるものである。

本明細書で使用される用語は、実施例を説明するためのものであり、本発明を制限するものではない。本明細書で、単数形は特に言及しない限り複数形も含む。明細書で使用される「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ）」及び／又は「含んでいる（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」は、言及された構成要素以外に１つ以上の他の構成要素の存在又は追加を排除しない。明細書全体にわたって同一の図面符号は同一の構成要素を指し、「及び／又は」は、言及された構成要素のそれぞれ及び１つ以上の任意の組み合わせを含む。たとえ「第１」、「第２」などがさまざまな構成要素を記述するために使用されても、これらの構成要素はこれら用語によって限定されない。これらの用語は、単に一つの構成要素を他の構成要素と区別するために使用されるものである。したがって、以下に記載される第１の構成要素は、本発明の技術的思想内で第２の構成要素でもありうる。

他の定義がない場合は、本明細書で使用されるすべての用語（技術及び科学的用語を含む）は、本発明が属する技術分野の通常の技術者に共通して理解することができる意味で使用される。また、一般的に使用される辞典に定義されている用語は明白に特別に定義されていない限り、異常に又は過度に解釈されるものではない。

空間的に相対的な用語である「下（ｂｅｌｏｗ）」、「下（ｂｅｎｅａｔｈ）」、「下部（ｌｏｗｅｒ）」、「上（ａｂｏｖｅ）」、「上部（ｕｐｐｅｒ）」などは、図面に示されているように１つの構成要素と他の構成要素との相関関係を容易に記述するために使用することができる。空間的に相対的な用語は、図面に示されている方向に加えて使用時又は動作時の構成要素の異なる方向を含む用語として理解されるべきである。例えば、図面に図示されている構成要素を逆にする場合、他の構成要素の「下（ｂｅｌｏｗ）」又は「下（ｂｅｎｅａｔｈ）」で記述された構成要素は、他の構成要素の「上（ａｂｏｖｅ）」に置かれることもある。したがって、例示的な用語である「下」は、下と上の方向の両方を含むことがある。構成要素は、他の方向にも配向されることがあり、これにより、空間的に相対的な用語は配向によって解釈されうる。

以下、本発明の好ましい実施例を添付された図面を参照して詳細に説明する。
図１は、本発明に係る積層式二次電池の製造方法によって製造された両面コーティングされた負極（電極セル（ｂ））を示した模式図であり、図２は、本発明に係る積層式二次電池の製造方法によって製造された両面コーティングされた正極（電極セル（ｃ））を示した模式図であり、図３は、分離膜／負極セル／分離膜／正極セル／分離膜から構成された１つのフルセルの層状構造（単位セル（ａ））を示した模式図であり、図４は、単位セル（ａ）と電極セル（ｂ）、電極セル（ｃ）を順次積載した積層部の模式図であり、図５は、本発明に係る積層式二次電池の製造方法によって最上段の極性が最下段の極性と同じ極性に積層して完成された積層部の模式図であり、図６は、本発明に係る積層式二次電池の製造方法の他の実施例として、積層セルと他の積層セルが分離フィルムによって包まれる方法を示した模式図である。

前述したように、従来のジェリーロール形態の電極の製造方法は、他の製造方法に比べて簡単であるが、電極のフォールディングによる電極部クラックや体積変化の問題が依然として存在している。

また、個別電極セルを多数でＺ形に積層する電極組立体は、組み立ての速度向上に制限があり、側面からの電極挿入形態の積層方式で積層する時の各電極セルの位置精度に問題が存在し、スタックとフォールディング型の電極組立体は、ジェリーロール型の問題を解決することができるが、製造方法が非常に複雑な問題がある。

このような製造上の問題点を解決するために、単位セルと電極セルを積層して分離フィルムで最外郭を包んだ後、テープ固定し、熱融着により一体化させる方法で、多数の層の電極を積層する方式のＺスタック方式の位置精度の問題の解決とスタック＆フォールディングの複雑な製造方法を簡素化しようとする。

このために、図示されたように、本発明は、２以上の単位セル（ａ）２０、電極セル（ｃ）１００と電極セル（ｂ）２００を交差積載する構造を有する積層式二次電池の製造方法において、１）前記単位セル（ａ）２０は、分離膜１０／負極セル２００／分離膜１０／正極セル１００／分離膜１０から構成された単位フルセルを準備する段階と、２）前記電極セル（ｃ）１００は正極単位セルを、前記電極セル（ｂ）２００は負極単位セルを準備する段階と、３）前記の単位セル（ａ）２０、電極セル（ｂ）２００、裏返された単位セル（ａ’）２０’、電極セル（ｃ）１００を順次積層する段階と、を含む。

ここで、前記積層された最上段の電極は、単位セル（ａ）２０の最下段の極性と同じ極性の電極を積層する構造を有し、積載が完成した積層体は外面フィルム１１に包まれ、フィルム端部はテープ１２又は熱融着で固定する方式を含む。

このとき、前記の単位セル（ａ）２０は、分離膜１０／負極セル２００／分離膜１０／正極セル１００／分離膜１０から形成された単位フルセル（ＦｕｌｌＣｅｌｌ）の構造を有し、前記負極セル２００は、負極の極性を有する電極体として負極集電体２１１の両面に負極物質２１０がコーティングされ、前記正極セル１００は、正極の極性を有する電極体として正極集電体１１１の両面に正極物質１１０がコーティングされ、前記分離膜１０と電極は段階別に熱融着によって１つの単位セル（ａ）を構成する。

また、前記の電極セル（ｂ）２００は、負極の極性を有する電極体として負極集電体２１１の両面に負極物質２１０がコーティングされた電気化学素子から構成されてもよい。

また、前記の電極セル（ｃ）は、正極の極性を有する電極体として正極集電体１１１の両面に正極物質１１０がコーティングされた電気化学素子から構成されてもよい。

また、前記積層される電極の数量により電極セル（ｂ）２００を追加積載し、分離膜１０を追加して最下段の極性と同じ極性の電極を構成し、最外郭側に分離膜１０を追加する構造を含む。

さらに詳細には、図１及び図２は、それぞれの単位電極セルの模式図であり、それぞれの電極セルは、電極集電体を挟んで両面に電極物質をコーティングして１つの電極セルを完成する。

図３は、図１及び図２で完成した電極セル２００、他の電極セル１００を分離膜１０／電極セル２００／分離膜１０／電極セル１００／分離膜１０の順に積層し、これを熱融着によって１つの単位セル２０を完成する模式図である。

図４を参照すると、単位セル２０／電極セル２００／上下面に裏返された状態の単位セル２０’／電極セル１００を順次積層して負極／正極が順次積層されてもよい。

図５を参照すると、積層される電極の数量により最上段が正又は負の極性が位置することがあり、もし最上段の極性が正極であるときには、電極セル２００を追加して最下段と最上段の極性が同じ形態の積層セル３０’を形成することができる。形成された積層セルは、熱融着により一体化される。

図６を参照すると、積層セル３０と他の積層セル３０’は、分離フィルム１１によって包まれ、端部はテープ１２で固定し、熱収縮により固定状態を維持して絶縁材質を用いて積層セル３０、３０’と外部の絶縁を維持することができる。
本発明の工程でラミネーター（Ｃｕｔｔｉｎｇ）設備を構成する場合には、フルセルラミネーター１種類と電極カッティング設備の２種類が必要である。

配置順序でフルセルが最上段と最下段に配置されると、分離膜がなくてもよいが、もし（正又は負）電極が最上段及び最下段に配置される場合には、上下面に分離膜がないため別途の分離膜を積層しようとすれば、別途の分離膜カッティング装備が必要であり、装備がさらに必要になる。
しかし、一般的に、セル積層した後、分離膜で包むため、別途の分離膜カッティングと積層がなくてもよいので、本発明により十分な機能を発揮するようになる。

本明細書に記載された本発明の実施例と図面に図示された構成は、本発明の好ましい実施例に関するもので、発明の技術的思想をすべて包括するものでないため、出願時点においてこれらを代替することができる様々な均等物と変形例があり得る。したがって、本発明は、前述した実施例に限定されるものではなく、請求の範囲で請求する本発明の要旨を逸脱することなく、当該発明が属する技術分野で通常の知識を有する者であれば、誰でも様々な変形実施が可能なのはいうまでもなく、そのような変更は本発明の請求の範囲に記載の権利範囲内にある。

１００：電極セル（ｃ）
１１０：正極物質
１１１：正極集電体
２００：電極セル（ｂ）
２１０：負極物質
２１１：負極集電体
１０：分離膜
１１：分離フィルム
１２：テープ
２０：単位セル（ａ）（フルセル）
２０’：裏返された単位セル（ａ）（フルセル）
３０、３０’：積層セル

Claims

２以上の単位セル（ａ）、電極セル（ｂ）と電極セル（ｃ）を交差積載する構造を有する積層式二次電池の製造方法において、
１）分離膜／負極セル／分離膜／正極セル／分離膜から構成された単位フルセルである前記単位セル（ａ）を準備する段階と、
２）負極単位セルである前記電極セル（ｂ）、正極単位セルである前記電極セル（ｃ）を準備する段階と、
３）前記の単位セル（ａ）、電極セル（ｂ）、裏返された単位セル（ａ’）、電極セル（ｃ）を順次積層する段階と、を含み、
前記積層される最上段の電極は、単位セル（ａ）の最下段の極性と同じ極性の電極を積層する構造であって、前記単位セルと電極セルを交替積載する方式で構成し、
積載が完成した積層体は外面フィルムに包まれ、フィルム端部はテープ又は熱融着で固定する方式を含み、
前記積層される電極の数量により電極セル（ｂ）を追加積載し、分離膜を追加して最下段の極性と同じ極性の電極を構成し、最外郭側に分離膜を追加する構造であって、前記単位セルと電極セルを並行して積層する
ことを特徴とする積層式二次電池の製造方法。