JP7347216B2 - 光電変換素子および撮像装置 - Google Patents
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Description
1.実施の形態(半導体層(S)および光電変換層(CQD)の伝導帯のエネルギー準位をECS≧ECCQDとした光電変換素子の例)
1-1.撮像素子の構成
1-2.撮像素子の製造方法
1-3.撮像素子の制御方法
1-4.作用・効果
2.適用例
3.実施例
図1は、本開示の一実施の形態に係る撮像素子(撮像素子1)の断面構成を模式的に表したものである。図2は、図1に示した撮像素子1の要部(光電変換素子10)の断面構成を拡大して模式的に表したものである。図3は、図1に示した撮像素子1の等価回路図である。図4は、図1に示した撮像素子1の下部電極11および制御部を構成するトランジスタの配置を模式的に表したものである。この撮像素子1は、例えば、CMOSイメージセンサ等の撮像装置(撮像装置100;図10参照)において1つの画素(単位画素P)を構成するものである。
撮像素子1は、例えば、半導体基板30の第1面(裏面)30A側に光電変換素子10が設けられたものである。光電変換素子10は、対向配置された下部電極11(第1電極)と上部電極15(第2電極)との間に、半導体ナノ粒子を含む光電変換層(光電変換層14)を有する。下部電極11と光電変換層14との間には、絶縁層12を介して半導体層13が設けられている。本実施の形態では、光電変換層14は半導体層13の伝導帯のエネルギー準位と等しいまたは浅いエネルギー準位となるように構成されている。下部電極11は、互いに独立した複数の電極として読み出し電極11Aと、蓄積電極11Bと、例えば読み出し電極11Aと蓄積電極11Bとの間に配置された転送電極11Cとを有する。蓄積電極11Bおよび転送電極11Cは絶縁層12によって覆われ、読み出し電極11Aは絶縁層12に設けられた開口12Hを介して半導体層13と電気的に接続されている。
ECS≧ECCQD・・・・・(1)
(ECS:半導体層の伝導帯最下端のエネルギー準位、ECCQD:光電変換層の伝導帯最下端のエネルギー準位)
本実施の形態の撮像素子1は、例えば、次のようにして製造することができる。
(光電変換素子10による信号の取得)
本実施の形態の撮像素子1では、撮像素子1へ入射した光のうち近赤外領域の光が光電変換素子10において選択的に検出(吸収)され、光電変換される。
前述したように、近年、近赤外光に感度を有する光電変換素子として、光電変換層に量子ドットを用いた光電変換素子が開発されている。光電変換層に量子ドットを用いた光電変換素子ではリセットノイズの観点から、例えば図8に示した光電変換素子1000のように、下部電極と光電変換層との間に半導体層が設けられている。半導体層は、光電変換層で発生した電荷を、下部電極を構成する電荷蓄積用電極上に蓄積すると共に、蓄積した電荷を電荷収集用電極に転送するためのものであり、例えば電荷の移動度が高いIGZO等の酸化物半導体材料を用いて形成されている。しかしながら、半導体層と量子ドットを用いた光電変換層とが積層された光電変換素子では、暗電流の増加や量子効率の低下が懸念される。
(適用例1)
図10は、上記実施の形態において説明した撮像素子1を各画素に用いた撮像装置(撮像装置100)の全体構成を表したものである。この撮像装置100は、CMOSイメージセンサであり、半導体基板30上に、撮像エリアとしての画素部1aを有すると共に、この画素部1aの周辺領域に、例えば、行走査部131、水平選択部133、列走査部134およびシステム制御部132からなる周辺回路部130を有している。
上記撮像装置100等は、例えば、デジタルスチルカメラやビデオカメラ等のカメラシステムや、撮像機能を有する携帯電話等、撮像機能を備えたあらゆるタイプの電子機器に適用することができる。図11に、その一例として、電子機器200(カメラ)の概略構成を示す。この電子機器200は、例えば、静止画または動画を撮影可能なビデオカメラであり、撮像装置100と、光学系(光学レンズ)210と、シャッタ装置211と、撮像装置100およびシャッタ装置211を駆動する駆動部213と、信号処理部212とを有する。
<体内情報取得システムへの応用例>
更に、本開示に係る技術(本技術)は、様々な製品へ応用することができる。例えば、本開示に係る技術は、内視鏡手術システムに適用されてもよい。
<内視鏡手術システムへの応用例>
本開示に係る技術(本技術)は、様々な製品へ応用することができる。例えば、本開示に係る技術は、内視鏡手術システムに適用されてもよい。
<移動体への応用例>
本開示に係る技術は、様々な製品へ応用することができる。例えば、本開示に係る技術は、自動車、電気自動車、ハイブリッド電気自動車、自動二輪車、自転車、パーソナルモビリティ、飛行機、ドローン、船舶、ロボット、建設機械、農業機械(トラクター)などのいずれかの種類の移動体に搭載される装置として実現されてもよい。
次に、本開示の実施例について詳細に説明する。実験例1~4では半導体ナノ粒子を構成するコアとしてPbSを用いた光電変換素子を作製し、その電気特性を評価した。実験例5~7では、それぞれ、半導体ナノ粒子を構成するコアとしてPbSに替えてCuInSe2(実験例5)、CuInSe2/ZnS(実験例6)およびCH3NH3SnPbI3(実験例7)を用いて光電変換素子を作製し、その電気特性を評価した。なお、本実施例における光電変換素子の電気特性は、上記光電変換素子10における絶縁層12を省いた構造で行ったものである。実験で用いた材料の価電子帯は紫外線分光法によって測定を行い、伝導帯は材料の吸収分光特性より得られた光学バンドギャップと価電子帯を用いて求めた。
まず、実験例1として、膜厚100nmのAl電極が設けられたガラス基板上に、スパッタリング法を用いてAl電極上にIGZOからなる厚さ100nmの半導体層を成膜した。続いて、この基板を大気中において350℃、1hrの熱処理を施すことでIGZOを空乏化させた。次に、光電変換層として、オレイン酸がナノ粒子表面に配位したPbSナノ粒子がオクタン溶媒に濃度50mg/mlで分散しているインクを用いて、スピンコート法にて2500rpmの回転数で半導体層上に塗布した。その後、MPA(メルカプトプロピオン酸)がメタノール溶媒に濃度1体積%で分散している溶液を滴下し、オレイン酸からMPAへのリガンド交換を行った。リガンド交換後はメタノールを滴下してオレイン酸等の余剰な有機物の洗浄を行った。この操作を10回繰り返すことで厚さ約300nmの光電変換層を成膜した。続いて、不活性ガス雰囲気下において120℃、5分の熱処理を行い、残留溶媒の除去を行った。次に、光電変換層上に、真空蒸着法を用いてMoO3膜を厚さ10nmで成膜したのち、スパッタリング法を用いて50nmのITO膜を積層することで上部電極を形成した。以上により、1mm×1mmの光電変換領域を有する光電変換素子を作製した。
実験例1と同様に半導体層を形成したのち、光電変換層として、オレイン酸がナノ粒子表面に配位したPbSナノ粒子がオクタン溶媒に濃度50mg/mlで分散しているインクを用いて、スピンコート法にて2500rpmの回転数で半導体層上に塗布した。その後、BDT(1,4-ベンゼンヂチオール)がメタノール溶媒に濃度0.02モル/Lで分散している溶液を滴下し、オレイン酸からBDTへのリガンド交換を行った。リガンド交換後はメタノールを滴下してオレイン酸等の余剰な有機物の洗浄を行った。この操作を10回繰り返すことで厚さ約300nmの光電変換層を成膜した。その後は実験例1と同様にMoO3膜およびITO膜をこの順に積層した。以上により、1mm×1mmの光電変換領域を有する光電変換素子を作製した。
実験例1と同様に半導体層を形成したのち、光電変換層として、オレイン酸がナノ粒子表面に配位したPbSナノ粒子がオクタン溶媒に濃度50mg/mlで分散しているインクを用いて、スピンコート法にて2500rpmの回転数で半導体層上に塗布した。その後、TBAI(テトラブチルアンモニウムアイオダイド)がメタノール溶媒に濃度0.03モル/Lで分散している溶液を滴下し、オレイン酸からヨウ素原子へのリガンド交換を行った。リガンド交換後はメタノールを滴下してオレイン酸等の余剰な有機物の洗浄を行った。この操作を10回繰り返すことで厚さ約300nmの光電変換層を成膜した。その後は実験例1と同様にMoO3膜およびITO膜をこの順に積層した。以上により、1mm×1mmの光電変換領域を有する光電変換素子を作製した。
実験例1と同様に半導体層を形成したのち、光電変換層として、オレイン酸がナノ粒子表面に配位したPbSナノ粒子がオクタン溶媒に濃度50mg/mlで分散しているインクを用いて、スピンコート法にて2500rpmの回転数で半導体層上に塗布した。その後、TBABr(テトラブチルアンモニウムブロミド)がメタノール溶媒に濃度0.03モル/Lで分散している溶液を滴下し、オレイン酸から臭素原子へのリガンド交換を行った。リガンド交換後はメタノールを滴下してオレイン酸等の余剰な有機物の洗浄を行った。この操作を10回繰り返すことで厚さ約300nmの光電変換層を成膜した。その後は実験例1と同様にMoO3膜およびITO膜をこの順に積層した。以上により、1mm×1mmの光電変換領域を有する光電変換素子を作製した。
実験例1と同様に、膜厚100nmのAl電極が設けられたガラス基板上に、スパッタリング法を用いてAl電極上にIGZOからなる厚さ100nmの半導体層を成膜した。続いて、この基板を大気中において350℃、1hrの熱処理を施すことでIGZOを空乏化させた。次に、光電変換層として、オレイルアミンがナノ粒子表面に配位したCuInSe2ナノ粒子がオクタン溶媒に濃度40mg/mlで分散しているインクを用いて、スピンコート法にて2000rpmの回転数で半導体層上に塗布した。その後、BDT(1,4-ベンゼンヂチオール)がアセトニトリル溶媒に濃度0.2体積%で分散している溶液を滴下し、オレイルアミンからBDTへのリガンド交換を行った。リガンド交換後はアセトニトリルを滴下してオレイルアミン等の余剰な有機物の洗浄を行った。この操作を10回繰り返すことで厚さ約300nmの光電変換層を成膜した。続いて、不活性ガス雰囲気下において120℃、5分の熱処理を行い、残留溶媒の除去を行った。次に、光電変換層上に、真空蒸着法を用いてMoO3膜を厚さ10nmで成膜したのち、スパッタリング法を用いて50nmのITO膜を積層することで上部電極を形成した。以上により、1mm×1mmの光電変換領域を有する光電変換素子を作製した。
実験例1と同様に半導体層を形成したのち、光電変換層として、オレイルアミンがナノ粒子表面に配位したCuInSe2/ZnSナノ粒子がオクタン溶媒に濃度40mg/mlで分散しているインクを用いて、スピンコート法にて2000rpmの回転数で半導体層上に塗布した。その後、BDT(1,4-ベンゼンヂチオール)がアセトニトリル溶媒に濃度0.2体積%で分散している溶液を滴下し、オレイルアミンからBDTへのリガンド交換を行った。リガンド交換後はアセトニトリルを滴下してオレイルアミン等の余剰な有機物の洗浄を行った。この操作を10回繰り返すことで厚さ約300nmの光電変換層を成膜した。続いて、不活性ガス雰囲気下において120℃、5分の熱処理を行い、残留溶媒の除去を行った。次に、光電変換層上に、真空蒸着法を用いてMoO3膜を厚さ10nmで成膜したのち、スパッタリング法を用いて50nmのITO膜を積層することで上部電極を形成した。以上により、1mm×1mmの光電変換領域を有する光電変換素子を作製した。
実験例1と同様に半導体層を形成したのち、光電変換層として、オレイン酸とオレイルアミンがナノ粒子表面に配位したCH3NH3SnPbI3ナノ粒子がオクタン溶媒に濃度40mg/mlで分散しているインクを用いて、スピンコート法にて2000rpmの回転数で半導体層上に塗布した。SnとPbの比は1:1である。その後、Pb(NO3)2(硝酸鉛)が酢酸メチルに濃度1mg/mlで分散している溶液を滴下し、オレイン酸とオレイルアミンの除去を行った。この操作を10回繰り返すことで厚さ約300nmの光電変換層を成膜した。続いて、CsI(ヨウ化セシウム)が酢酸エチルに濃度1mg/mlで分散している溶液を滴下し、ナノ粒子表面の欠陥の終端処理を行い、酢酸メチルの滴下によって余剰な物質の除去を行った後、不活性ガス雰囲気下において120℃、5分の熱処理を行い、残留溶媒の除去を行った。次に、光電変換層上に、真空蒸着法を用いてMoO3膜を厚さ10nmで成膜したのち、スパッタリング法を用いて50nmのITO膜を積層することで上部電極を形成した。以上により、1mm×1mmの光電変換領域を有する光電変換素子を作製した。
(1)
互いに独立する複数の電極からなる第1電極と、
前記第1電極と対向配置された第2電極と、
半導体ナノ粒子を含むと共に、前記第1電極と前記第2電極との間に設けられた光電変換層と、
酸化物半導体材料を含むと共に、前記第1電極と前記光電変換層との間に設けられた半導体層とを備え、
前記光電変換層の伝導帯は、前記半導体層の伝導帯のエネルギー準位と等しいまたは浅いエネルギー準位を有し、
前記半導体ナノ粒子は0.6eV以上1.3eV以下のバンドギャップを有し、
前記第1電極は、前記第2電極よりも仕事関数が小さい電極材料を含むと共に、銀(Ag),アルミニウム(Al),および銅(Cu)のいずれかを用いて形成され、
前記半導体層は、インジウム(In)、ガリウム(Ga)および亜鉛(Zn)を含む酸化物半導体を含み、
前記半導体ナノ粒子は、コアと、前記コアの表面に結合したリガンドを含み、
前記コアは、平均粒径が6nm以下のPbSの半導体粒子を含んで構成されている
光電変換素子。
(2)
前記光電変換層の伝導帯のエネルギー準位と前記半導体層の伝導帯のエネルギー準位との差は0eV以上0.2eV以下である、前記(1)に記載の光電変換素子。
(3)
前記光電変換層の伝導帯のエネルギー準位は、前記半導体層の伝導帯のエネルギー準位と等しい、前記(1)または(2)に記載の光電変換素子。
(4)
前記半導体ナノ粒子は、コアと、前記コアの表面に結合したリガンドとを有し、
前記リガンドは、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子および硫黄原子のうちのいずれかである、前記(1)乃至(3)のうちのいずれかに記載の光電変換素子。
(5)
前記半導体ナノ粒子は、さらに前記コアの周囲に設けられたシェルを有し、
前記シェルは、PbO,PbO2,Pb3O4,ZnS,ZnSe,ZnTe,GaSおよびGaSeのうちの少なくとも1種を含んで構成されている、前記(3)または(4)に記載の光電変換素子。
(6)
前記半導体層は、IGZOおよびInGaZnSnOのうちの少なくとも1種を含む、前記(1)乃至(5)のうちのいずれかに記載の光電変換素子。
(7)
前記第2電極は、酸化インジウムスズ(ITO)を用いて形成されている、前記(1)乃至(6)のうちのいずれかに記載の光電変換素子。
(8)
前記第1電極と前記半導体層との間に絶縁層を有し、
前記第1電極は、前記絶縁層に設けられた開口を介して前記光電変換層と電気的に接続されている電荷読み出し電極と、前記絶縁層を間に前記光電変換層と対向配置されている電荷蓄積電極とを有する、前記(1)乃至(7)のうちのいずれかに記載の光電変換素子。
(9)
前記第1電極は、前記電荷読み出し電極と前記電荷蓄積電極との間に電荷転送電極を有する、前記(8)に記載の光電変換素子。
(10)
前記第1電極を構成する前記複数の電極は、それぞれ個別に電圧が印加される、前記(1)乃至(9)のうちのいずれかに記載の光電変換素子。
(11)
半導体基板をさらに備え、
前記半導体基板の第1面側に、前記第1電極、前記半導体層、前記光電変換層および前記第2電極がこの順に設けられている、前記(1)乃至(10)のうちのいずれかに記載の光電変換素子。
(12)
前記半導体基板は駆動回路を有し、前記第1電極を構成する前記複数の電極は、それぞれ、前記駆動回路に接続されている、前記(11)に記載の光電変換素子。
(13)
前記半導体基板の前記第1面と対向する第2面側に多層配線層が形成されている、前記(11)または(12)に記載の光電変換素子。
(14)
1または複数の光電変換素子がそれぞれ設けられている複数の画素を備え、
前記光電変換素子は、
互いに独立する複数の電極からなる第1電極と、
前記第1電極と対向配置された第2電極と、
半導体ナノ粒子を含むと共に、前記第1電極と前記第2電極との間に設けられた光電変換層と、
酸化物半導体材料を含むと共に、前記第1電極と前記光電変換層との間に設けられた半導体層とを備え、
前記光電変換層の伝導帯は、前記半導体層の伝導帯のエネルギー準位と等しいまたは浅いエネルギー準位を有し、
前記半導体ナノ粒子は0.6eV以上1.3eV以下のバンドギャップを有し、
前記第1電極は、前記第2電極よりも仕事関数が小さい電極材料を含むと共に、銀(Ag),アルミニウム(Al),および銅(Cu)のいずれかを用いて形成され、
前記半導体層は、インジウム(In)、ガリウム(Ga)および亜鉛(Zn)を含む酸化物半導体を含み、
前記半導体ナノ粒子は、コアと、前記コアの表面に結合したリガンドを含み、
前記コアは、平均粒径が6nm以下のPbSの半導体粒子を含んで構成されている
撮像装置。
Claims (14)
- 互いに独立する複数の電極からなる第1電極と、
前記第1電極と対向配置された第2電極と、
半導体ナノ粒子を含むと共に、前記第1電極と前記第2電極との間に設けられた光電変換層と、
酸化物半導体材料を含むと共に、前記第1電極と前記光電変換層との間に設けられた半導体層とを備え、
前記光電変換層の伝導帯は、前記半導体層の伝導帯のエネルギー準位と等しいまたは浅いエネルギー準位を有し、
前記半導体ナノ粒子は0.6eV以上1.3eV以下のバンドギャップを有し、
前記第1電極は、前記第2電極よりも仕事関数が小さい電極材料を含むと共に、銀(Ag),アルミニウム(Al),および銅(Cu)のいずれかを用いて形成され、
前記半導体層は、インジウム(In)、ガリウム(Ga)および亜鉛(Zn)を含む酸化物半導体を含み、
前記半導体ナノ粒子は、コアと、前記コアの表面に結合したリガンドを含み、
前記コアは、平均粒径が6nm以下のPbSの半導体粒子を含んで構成されている
光電変換素子。 - 前記光電変換層の伝導帯のエネルギー準位と前記半導体層の伝導帯のエネルギー準位との差は0eV以上0.2eV以下である、請求項1に記載の光電変換素子。
- 前記光電変換層の伝導帯のエネルギー準位は、前記半導体層の伝導帯のエネルギー準位と等しい、請求項1に記載の光電変換素子。
- 前記半導体ナノ粒子は、コアと、前記コアの表面に結合したリガンドとを有し、
前記リガンドは、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子および硫黄原子のうちのいずれかである、請求項1に記載の光電変換素子。 - 前記半導体ナノ粒子は、さらに前記コアの周囲に設けられたシェルを有し、
前記シェルは、PbO,PbO2,Pb3O4,ZnS,ZnSe,ZnTe,GaSおよびGaSeのうちの少なくとも1種を含んで構成されている、請求項1に記載の光電変換素子。 - 前記半導体層は、IGZOおよびInGaZnSnOのうちの少なくとも1種を含む、請求項1に記載の光電変換素子。
- 前記第2電極は、酸化インジウムスズ(ITO)を用いて形成されている、請求項1に記載の光電変換素子。
- 前記第1電極と前記半導体層との間に絶縁層を有し、
前記第1電極は、前記絶縁層に設けられた開口を介して前記光電変換層と電気的に接続されている電荷読み出し電極と、前記絶縁層を間に前記光電変換層と対向配置されている電荷蓄積電極とを有する、請求項1に記載の光電変換素子。 - 前記第1電極は、前記電荷読み出し電極と前記電荷蓄積電極との間に電荷転送電極を有する、請求項8に記載の光電変換素子。
- 前記第1電極を構成する前記複数の電極は、それぞれ個別に電圧が印加される、請求項1に記載の光電変換素子。
- 半導体基板をさらに備え、
前記半導体基板の第1面側に、前記第1電極、前記半導体層、前記光電変換層および前記第2電極がこの順に設けられている、請求項1に記載の光電変換素子。 - 前記半導体基板は駆動回路を有し、前記第1電極を構成する前記複数の電極は、それぞれ、前記駆動回路に接続されている、請求項11に記載の光電変換素子。
- 前記半導体基板の前記第1面と対向する第2面側に多層配線層が形成されている、請求項11に記載の光電変換素子。
- 1または複数の光電変換素子がそれぞれ設けられている複数の画素を備え、
前記光電変換素子は、
互いに独立する複数の電極からなる第1電極と、
前記第1電極と対向配置された第2電極と、
半導体ナノ粒子を含むと共に、前記第1電極と前記第2電極との間に設けられた光電変換層と、
酸化物半導体材料を含むと共に、前記第1電極と前記光電変換層との間に設けられた半導体層とを備え、
前記光電変換層の伝導帯は、前記半導体層の伝導帯のエネルギー準位と等しいまたは浅いエネルギー準位を有し、
前記半導体ナノ粒子は0.6eV以上1.3eV以下のバンドギャップを有し、
前記第1電極は、前記第2電極よりも仕事関数が小さい電極材料を含むと共に、銀(Ag),アルミニウム(Al),および銅(Cu)のいずれかを用いて形成され、
前記半導体層は、インジウム(In)、ガリウム(Ga)および亜鉛(Zn)を含む酸化物半導体を含み、
前記半導体ナノ粒子は、コアと、前記コアの表面に結合したリガンドを含み、
前記コアは、平均粒径が6nm以下のPbSの半導体粒子を含んで構成されている
撮像装置。
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