JP7248015B2 - 二次電池用積層体の製造装置および製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、二次電池用積層体の製造装置および二次電池用積層体の製造方法に関するものである。

リチウムイオン二次電池などの二次電池は、小型で軽量、且つエネルギー密度が高く、更に繰り返し充放電が可能という特性があり、幅広い用途に使用されている。そして、二次電池は、一般に、正極、負極、および、正極と負極とを隔離して正極と負極との間の短絡を防ぐセパレータなどの電池部材を備えている。

ここで、二次電池の構造としては、正極、セパレータおよび負極を交互に積層してなる積層型、並びに、長尺の正極、セパレータおよび負極を重ねて同心円状に巻いてなる捲回型などが知られている。中でも、近年では、エネルギー密度、安全性、品質および耐久性に優れている観点から、積層型二次電池が注目されている。

そして、積層型二次電池の製造方法としては、例えば、セパレータで包み込まれた第１の電極と、第２の電極とを交互に積層する方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。具体的には、特許文献１では、第１の帯状電極原反を、短手方向に形成されている複数の山折部を有する帯状セパレータ原反で両面から挟み込んで第一の帯状電極原反と帯状セパレータ原反との接触部を接着した後、山折部の位置で第一の帯状電極原反および帯状セパレータ原反を切断し、更に、第１の帯状電極原反の切断片（第１の電極）をセパレータの山折部を構成していた部分で封止し、得られた第１の電極のセパレータ封止物と第２の電極とを交互に積層することにより、積層型二次電池を製造している。

特開２０１７－６３００２号公報

しかし、特許文献１に記載の積層型二次電池の製造方法では、予め準備しておいた、長手方向の長さが略等しい第１の帯状電極原反および山折部を有する帯状セパレータ原反を接着並びに切断して第１の電極とセパレータとの積層体を作製している。そのため、特許文献１に記載の技術では、積層型二次電池を連続的に製造するために多数の積層体が必要な場合には、各部材（原反）の準備と、接着および切断とを交互に繰り返す必要があり、積層型二次電池を連続的かつ効率的に製造することができなかった。

このような問題に対し、ロール状に巻かれた長尺の電極原反と、ロール状に巻かれた長尺のセパレータ原反とを使用し、ロール・トゥ・ロールで電極とセパレータとの積層体を製造することも考えられる。しかし、通常、積層型二次電池においては、短絡防止等の安全性の観点からセパレータのサイズが電極よりも大きい積層体が求められているところ、ロール・トゥ・ロールで積層体を製造する際には、重ね合わせた電極原反とセパレータ原反とを切断することになるため、切断位置間において電極とセパレータとの寸法が同一になってしまうという問題があった。

そこで、本発明は、積層型二次電池の連続的かつ効率的な製造を可能にする二次電池用積層体の製造装置および製造方法であって、セパレータと電極とを備える二次電池用積層体を効率的に製造するための製造装置および製造方法を提供することを目的とする。

この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の二次電池用積層体の製造装置は、長尺の電極原反をロール状に巻いてなる電極ロールと、長尺のセパレータ原反をロール状に巻いてなるセパレータロールと、前記セパレータロールから繰り出されるセパレータ原反の主面上および前記電極ロールから繰り出される電極原反の主面上の少なくとも一方に凸部形成部材を配置する凸部形成部材配置機構と、前記セパレータ原反と前記電極原反とを前記凸部形成部材を介在させた状態で接合させ、前記凸部形成部材が配置されている部分で前記セパレータ原反を屈曲または湾曲させてセパレータ原反の全幅に亘って延在する凸部を形成すると共に前記セパレータ原反と前記電極原反とを貼り合わせる貼合機構と、前記セパレータ原反と前記電極原反との貼り合わせ体の少なくとも電極原反部分を、前記凸部が設けられている部分で切断する切断機構とを備えることを特徴とする。このように、貼合機構および切断機構を設け、セパレータロールから繰り出されるセパレータ原反と、電極ロールから繰り出される電極原反とを貼り合わせて切断すれば、二次電池用積層体を連続的に製造することができる。また、貼合機構においてセパレータ原反に凸部（屈曲部または湾曲部）を形成した状態でセパレータ原反と電極原反とを貼り合わせ、凸部が設けられている部分で切断機構が少なくとも電極原反部分を切断すれば、セパレータのサイズが電極よりも大きい二次電池用積層体が得られる。従って、積層型二次電池の連続的かつ効率的な製造を可能にする二次電池用積層体を効率的に製造できる。

ここで、本発明の二次電池用積層体の製造装置は、表面積が異なる複数の前記凸部形成部材を備えると共に、前記凸部形成部材配置機構は、各凸部形成部材の表面積が、前記セパレータ原反および前記電極原反の搬送方向に向かって漸増または漸減するように配置することが好ましい。凸部形成部材をセパレータ原反および電極原反の搬送方向に向かって漸増または漸減するように配置する凸部形成部材配置機構を使用すれば、長尺なセパレータに、複数の電極が貼り合わされ、且つ、電極間の距離が漸増または漸減する積層体が得られる。そして、当該積層体を使用すれば、積層型二次電池を効率的かつ容易に製造することができる。

また、本発明の二次電池用積層体の製造装置は、前記貼合機構と前記切断機構との間に、前記凸部形成部材を除去する除去機構を更に備える、ことが好ましい。凸部形成部材を除去する除去機構を更に備える構成とすれば、凸部形成部材が介在する状態で貼り合わせ体を切断した後に凸部形成部材を除去する場合と比較し、製造時間を短縮化することができる。

そして、本発明の二次電池用積層体の製造装置において、前記除去機構は、前記凸部形成部材を引き抜いて除去する引抜除去部を備えることが好ましい。除去機構において凸部形成部材を引き抜いて除去すれば、製造時間をより短縮化することができると共に、凸部形成部材を再利用することができる。

あるいは、本発明の二次電池用積層体の製造装置において、前記凸部形成部材は、溶解、融解または昇華可能な材料から形成されており、前記除去機構は、前記凸部形成部材を溶解、融解または昇華して除去する除去部を備えるものとしてもよい。凸部形成部材を溶解、融解または昇華可能な材料から形成し、除去機構において凸部形成部材を溶解、融解または昇華して除去すれば、貼り合わせ体に機械的な負荷を与えることなく、凸部形成部材を容易に除去することができる。

更に、本発明の二次電池用積層体の製造装置は、前記貼合機構が、セパレータ原反側押え部材と電極原反側押え部材とで前記セパレータ原反と前記電極原反とを挟み込んで貼り合わせる圧着機を備え、前記セパレータ原反側押え部材の弾性率が、前記凸部形成部材の弾性率よりも低く、前記電極原反側押え部材の弾性率が、前記凸部形成部材の弾性率よりも高いことが好ましい。セパレータ原反側押え部材の弾性率が、凸部形成部材の弾性率よりも低く、電極原反側押え部材の弾性率が、凸部形成部材の弾性率よりも高い圧着機を備えることで、セパレータ原反を凸部形成部材の外形に沿って良好に屈曲または湾曲させることができる。

また、本発明の二次電池用積層体の製造装置は、前記セパレータ原反側押え部材および電極原反側押え部材が圧着ローラであることが好ましい。圧着ローラを使用すれば、セパレータ原反と電極原反との連続的な貼り合わせをより効率的に行うことができる。

そして、本発明の二次電池用積層体の製造装置において、前記凸部が、前記セパレータ原反の全幅に亘って延在する第１凸部および第２凸部と、前記第１凸部および前記第２凸部間に位置する谷部とを有することが好ましい。凸部が第１凸部、第２凸部および谷部を有していれば、セパレータ原反と電極原反との貼り合わせ体を谷部において容易に切断することができる。

また、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の二次電池用積層体の製造方法は、長尺のセパレータ原反をロール状に巻いてなるセパレータロールから繰り出されたセパレータ原反の主面上および長尺の電極原反をロール状に巻いてなる電極ロールから繰り出された電極原反の主面上の少なくとも一方に凸部形成部材を配置する工程（Ａ）と、前記セパレータ原反と前記電極原反とを前記凸部形成部材を介在させた状態で接合させ、前記凸部形成部材が配置されている部分で前記セパレータ原反を屈曲または湾曲させてセパレータ原反の全幅に亘って延在する凸部を形成すると共に前記セパレータ原反と前記電極原反とを貼り合わせる工程（Ｂ）と、前記工程（Ｂ）で得た前記セパレータ原反と前記電極原反との貼り合わせ体の少なくとも電極原反部分を、前記凸部が設けられている部分で切断する工程（Ｃ）とを含むことを特徴とする。このように、セパレータロールから繰り出されるセパレータ原反と、電極ロールから繰り出される電極原反とを貼り合わせて切断すれば、二次電池用積層体を連続的に製造することができる。また、工程（Ｂ）においてセパレータ原反に凸部（屈曲部または湾曲部）を形成した状態でセパレータ原反と電極原反とを貼り合わせ、工程（Ｃ）において凸部が設けられている部分で少なくとも電極原反部分を切断すれば、セパレータのサイズが電極よりも大きい二次電池用積層体が得られる。従って、積層型二次電池の連続的かつ効率的な製造を可能にする二次電池用積層体を効率的に製造できる。

ここで、本発明の二次電池用積層体の製造方法は、前記工程（Ｂ）の後かつ前記工程（Ｃ）の前に、前記凸部形成部材を除去する工程（Ｄ）を更に備えることが好ましい。凸部形成部材を除去する工程（Ｄ）を更に備えれば、製造時間を短縮化することができる。
なお、前記工程（Ｄ）では、前記凸部形成部材を引き抜いて除去することが好ましい。凸部形成部材を引き抜いて除去すれば、製造時間をより短縮化することができると共に、凸部形成部材を再利用することができる。
また、前記凸部形成部材が、溶解、融解または昇華可能な材料から形成されている場合、前記工程（Ｄ）では、前記凸部形成部材を溶解、融解または昇華して除去することが好ましい。

また、本発明の二次電池用積層体の製造方法は、前記工程（Ｂ）では、前記凸部形成部材よりも弾性率が高い電極原反側押え部材と、前記凸部形成部材よりも弾性率が低いセパレータ原反側押え部材とで前記セパレータ原反および電極原反を挟み込んで貼り合わせることが好ましい。凸部形成部材よりも弾性率が高い電極原反側押え部材と、かかる凸部形成部材よりも弾性率が低いセパレータ原反側押え部材とでセパレータ原反および電極原反を挟み込んで貼り合わせれば、セパレータ原反を凸部形成部材の外形に沿って良好に屈曲または湾曲させることができる。

更に、本発明の二次電池用積層体の製造方法は、前記セパレータ原反側押え部材および電極原反側押え部材が圧着ローラであることが好ましい。圧着ローラを使用すれば、セパレータ原反と電極原反との連続的な貼り合わせをより効率的に行うことができる。

そして、本発明の二次電池用積層体の製造方法は、前記工程（Ａ）では、表面積の異なる複数の凸部形成部材を各凸部形成部材の表面積が前記セパレータ原反および前記電極原反の搬送方向に向かって漸増または漸減するように配置し、前記工程（Ｂ）では、複数の凸部を、各凸部の表面積が前記セパレータ原反の搬送方向に向かって漸増または漸減するように形成することが好ましい。工程（Ａ）において表面積の異なる複数の凸部形成部材を各凸部形成部材の表面積がセパレータ原反および電極原反の搬送方向に向かって漸増または漸減するように配置し、工程（Ｂ）において複数の凸部を、各凸部の表面積がセパレータ原反の搬送方向に向かって漸増または漸減するように形成すれば、長尺なセパレータに、複数の電極が貼り合わされ、且つ、電極間の距離が漸増または漸減する積層体が得られる。そして、当該積層体を使用すれば、積層型二次電池を効率的かつ容易に製造することができる。

また、本発明の二次電池用積層体の製造方法は、前記凸部が、前記セパレータ原反の全幅に亘って延在する第１凸部および第２凸部と、前記第１凸部および前記第２凸部間に位置する谷部とを有することが好ましい。凸部が第１凸部、第２凸部および谷部を有していれば、工程（Ｃ）においてセパレータ原反と電極原反との貼り合わせ体を谷部において容易に切断することができる。

本発明によれば、積層型二次電池の連続的かつ効率的な製造を可能にする二次電池用積層体の製造装置および製造方法によって、セパレータと電極とを備える二次電池用積層体を効率的に製造できる。

（ａ）は、セパレータ原反と電極原反との貼り合わせ体の第１の例の長手方向に沿う断面図であり、（ｂ）は、セパレータ原反と電極原反との貼り合わせ体の第２の例の長手方向に沿う断面図であり、（ｃ）は、セパレータ原反と電極原反との貼り合わせ体の第３の例の長手方向に沿う断面図である。 （ａ）は、二次電池用積層体の第１の例の積層方向に沿う断面図であり、（ｂ）は、二次電池用積層体の第２の例の積層方向に沿う断面図である。 二次電池用積層体の第３の例の長手方向に沿う断面図である。 図２に示す二次電池用積層体を用いて形成した電極構造体の一例の構造を示す説明図である。 図３に示す二次電池用積層体を用いて電極構造体を形成する過程を示す説明図である。 （ａ）～（ｃ）は、セパレータ原反を屈曲または湾曲させて形成した凸部の変形例の形状を示す、セパレータ原反の長手方向に沿う断面図である。 二次電池用積層体の製造装置の第１の例の概略構成を示す説明図である。 （ａ）は、凸部形成部材配置機構の第１の例の概略構成を示す説明図であり、（ｂ）は、凸部形成部材配置機構の第２の例の概略構成を示す説明図であり、（ｃ）は、凸部形成部材配置機構の第３の例の概略構成を示す説明図である。 図７に示す圧着ローラの変形例の斜視図である。 二次電池用積層体の製造装置の第２の例の概略構成を示す説明図である。

本発明の二次電池用積層体の製造方法は、例えば本発明の二次電池用積層体の製造装置を使用して、二次電池用積層体を製造する際に用いることができる。そして、製造された二次電池用積層体は、積層型二次電池を製造する際に好適に用いることができる。

ここで、本発明の二次電池用積層体の製造装置および製造方法では、通常、長尺の電極原反をロール状に巻いてなる電極ロールと、長尺のセパレータ原反をロール状に巻いてなるセパレータロールとを使用し、二次電池用積層体を連続的に製造する。具体的には、本発明の製造装置および製造方法では、セパレータロールから繰り出されたセパレータ原反と、電極ロールから繰り出された電極原反とを、例えば貼合機構を使用して、セパレータ原反を屈曲または湾曲させてセパレータ原反の全幅に亘って延在する凸部を形成した状態で、凸部が電極原反側とは反対側に位置するように貼り合わせることにより、セパレータ原反と電極原反との貼り合わせ体を作製する。そして、その後、例えば切断機構を使用して、凸部が設けられている部分で、セパレータ原反および電極原反の双方を、或いは、電極原反のみを切断することにより、二次電池用積層体を製造することができる。

＜電極原反＞
なお、電極原反としては、特に限定されることなく、例えば長尺の集電体の片面または両面に電極活物質およびバインダーを含む電極合材層を形成してなる電極原反などを用いることができる。そして、集電体および電極合材層の材料としては、既知の材料を用いることができる。

＜セパレータ原反＞
また、セパレータ原反としては、特に限定されることなく、ポリオレフィン樹脂（例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン等）、芳香族ポリアミド樹脂などの樹脂を含む微多孔膜または不織布などの有機材料からなる長尺の多孔性部材を用いることができる。

なお、セパレータ原反は、セパレータロールから繰り出される方向（搬送方向）の引張弾性率が４００ＭＰａ以上４５００ＭＰａ以下であることが好ましい。また、セパレータ原反の厚さは、通常、０．５μｍ以上、好ましくは１μｍ以上であり、通常、４０μｍ以下、好ましくは３０μｍ以下、より好ましくは２０μｍ以下である。ここで、本発明において、「セパレータ原反の引張弾性率」とは、ＪＩＳ Ｋ７１２７に準じて測定した、温度２３℃における引張弾性率を指す。

＜貼り合わせ体＞
そして、本発明の製造装置および製造方法において上述した電極原反およびセパレータ原反を用いて形成される貼り合わせ体は、特に限定されることなく、例えば図１（ａ）～（ｃ）に長手方向に沿う断面を示すような構造を有している。

ここで、図１（ａ）に示す貼り合わせ体１は、集電体１１の両面に電極合材層１２を形成してなる電極原反１０の一方（図１（ａ）では上側）の表面に、全幅に亘って延在する断面半円弧状の凸部（湾曲部）２１を所定の間隔で複数形成してなるセパレータ原反２０が貼り合わされた構造を有している。なお、セパレータ原反２０は、凸部２１間の部分が電極原反１０と接着している。

また、図１（ｂ）に示す貼り合わせ体１Ａは、集電体１１の両面に電極合材層１２を形成してなる電極原反１０の両面に、全幅に亘って延在する断面半円弧状の凸部（湾曲部）２１を所定の間隔で複数形成してなるセパレータ原反が貼り合わされた構造を有している。なお、貼り合わせ体１Ａでは、電極原反１０の第１の表面に貼り合わされたセパレータ原反２０の凸部２１の形成位置と、電極原反１０の第２の表面に貼り合わされたセパレータ原反２０の凸部２１の形成位置とが一致している。即ち、電極原反１０の第１の表面に貼り合わされたセパレータ原反２０の凸部２１と、電極原反１０の第２の表面に貼り合わされたセパレータ原反２０の凸部２１とは、電極原反１０を挟んで対向している。また、セパレータ原反２０は、凸部２１間の部分が電極原反１０と接着している。

更に、図１（ｃ）に示す貼り合わせ体１Ｂは、集電体１１の両面に電極合材層１２を形成してなる電極原反１０の一方（図１（ｃ）では上側）の表面に、全幅に亘って延在する断面半円弧状の凸部（湾曲部）２１を所定の間隔で複数形成してなるセパレータ原反２０が貼り合わされた構造を有している。そして、貼り合わせ体１Ｂでは、凸部２１の大きさが長手方向の第１の側（図１（ｃ）では左側）から第２の側（図１（ｃ）では右側）に向かって漸増するパターン（例えば、図示例では次第に大きくなる３つの凸部２１Ａ，２１Ｂ，２１Ｃの組み合わせからなるパターン）が繰り返し設けられている。なお、セパレータ原反２０は、凸部２１Ａ，２１Ｂ，２１Ｃ間の部分が電極原反１０と接着している。

なお、図１（ａ）～（ｃ）では、電極原反１０が、集電体１１の両面に電極合材層１２を有している場合について示したが、電極原反は、集電体の一方の表面のみに電極合材層が形成されたものであってもよい。
また、図１（ａ）～（ｃ）では、凸部２１が断面半円弧状である場合について示したが、凸部の形状は、図６（ａ）～（ｃ）に示すような形状等、任意の形状とすることができる。ここで、図６（ａ）に示す凸部２１Ｄは、三角形状をしており、図６（ｂ）に示す凸部２１Ｅは、四角形状をしており、図６（ｃ）に示す凸部２１Ｆは、第１凸部２１ａおよび第２凸部２１ｃと、第１凸部２１ａおよび第２凸部２１ｃの間に位置する谷部２１ｂとを有する形状をしている。中でも、図６（ｃ）に示すような、互いに隣接する第１凸部２１ａおよび第２凸部２１ｃと、第１凸部２１ａおよび第２凸部２１ｃの間に位置する谷部２１ｂとを有する形状とすれば、谷部２１ｂにおいてセパレータ原反２０を切断し易くすることができる。

＜二次電池用積層体＞
そして、本発明の製造装置および製造方法において上述した貼り合わせ体の少なくとも電極原反部分を、凸部が設けられている部分で切断することにより得られる二次電池用積層体は、電極原反の切断片よりなる電極の片面または両面に、セパレータ原反の切断片よりなり寸法が電極よりも大きいセパレータが貼り合わされてなる構造、或いは、セパレータ原反の切断片よりなる長尺のセパレータの一方の表面に、電極原反の切断片よりなる複数の電極が貼り合わされてなる構造を有している。具体的には、二次電池用積層体は、特に限定されることなく、例えば図２（ａ）、（ｂ）に積層方向に沿う断面を示すような構造、或いは、図３に長手方向に沿う断面を示すような構造を有している。

ここで、図２（ａ）に示す二次電池用積層体２は、例えば図１（ａ）に示す貼り合わせ体１の電極原反１０およびセパレータ原反２０を凸部２１の略中央（頂部）位置で切断することにより得られる。そして、二次電池用積層体２は、電極原反１０の切断片よりなり、集電体１１ａの両面に電極合材層１２ａが設けられている電極１０ａと、セパレータ原反２０の切断片よりなり、電極１０ａよりも大きな寸法を有して電極１０ａの一方（図２（ａ）では上側）の表面に貼り合わされているセパレータ２０ａとを有している。
なお、図２（ａ）においてセパレータ２０ａが電極１０ａの両端から突出している部分の長さは、それぞれ、貼り合わせ体１において切断された凸部２１の長さと、当該凸部２１に対向する位置の電極原反１０の長さとの差の略１／２である。

また、図２（ｂ）に示す二次電池用積層体２Ａは、例えば図１（ｂ）に示す貼り合わせ体１Ａの電極原反１０およびセパレータ原反２０を凸部２１の略中央（頂部）位置で切断することにより得られる。そして、二次電池用積層体２Ａは、電極原反１０の切断片よりなり、集電体１１ａの両面に電極合材層１２ａが設けられている電極１０ａと、セパレータ原反２０の切断片よりなり、電極１０ａよりも大きな寸法を有して電極１０ａの両面に貼り合わされているセパレータ２０ａとを有している。
なお、図２（ｂ）においてセパレータ２０ａが電極１０ａの両端から突出している部分の長さは、それぞれ、貼り合わせ体１Ａにおいて切断された凸部２１の長さと、当該凸部２１に対向する位置の電極原反１０の長さとの差の略１／２である。

そして、上述した二次電池用積層体２および二次電池用積層体２Ａを使用すれば、例えば図４に示すように積層して、積層型二次電池に使用し得る電極構造体を作製し得る。
ここで、図４において、符号２’は負極積層体、１０ａ’は負極、１１ａ’は負極集電体、１２ａ’は負極合材層、２”は正極積層体、１０ａ”は正極、１１ａ”は正極集電体、１２ａ”は正極合材層、２０ａはセパレータを示す。なお、この例では、二次電池の安全性を高める観点から、正極１０ａ”の寸法は、負極１０ａ’の寸法よりも小さくされている。また、１１ｂは、電流取り出し端子付きの正極集電体であり、１１ｃは、電流取り出し端子付きの負極集電体である。

更に、図３に示す二次電池用積層体２Ｂは、例えば図１（ｃ）に示す貼り合わせ体１Ｂについて、凸部２１Ａの略中央（頂部）位置で電極原反１０およびセパレータ原反２０を切断し、凸部２１Ｂおよび凸部２１Ｃの略中央（頂部）に対向する位置で電極原反１０のみを切断することにより得られる。そして、二次電池用積層体２Ｂは、電極原反１０の切断片よりなり、集電体１１ａの両面に電極合材層１２ａが設けられている電極１０ａが、セパレータ原反２０の切断片よりなる長尺のセパレータ２０ａの一方の表面に複数（図示例では下側の表面に３つ）貼り合わされた構造を有している。
なお、図３において電極１０ａ間の距離Ｌ１，Ｌ２は、それぞれ、貼り合わせ体１Ｂにおいて切断されなかった凸部２１Ｂ，２１Ｃの長さに対応する。

そして、上述した二次電池用積層体２Ｂを使用すれば、例えば図５に示すように積層および巻回して、積層型二次電池に使用し得る電極構造体を作製し得る。この電極構造体は、ｎ個の第一電極（負極または正極；図示例では負極１０ａ’）と、ｎ－１個の第二電極（正極または負極；図示例では正極１０ａ”）とが交互に積層された構造を有しており、長尺のセパレータの一方の表面にｎ－１個の第一電極が所定の間隔で貼り合わされてなる第一積層体と、長尺のセパレータの一方の表面にｎ－１個の第二電極が所定の間隔で貼り合わされ、且つ、セパレータの長手方向一端側に位置する第二電極に対向するようにセパレータの他方の表面に第一電極が１つ貼り合わされてなる第二積層体とを、第一積層体のセパレータを介して第一積層体の長手方向一端側に位置する第一電極と、第二積層体の長手方向一端側に位置する第二電極とが対向するように積層し、長手方向他端側に向けて巻回してなる構造を有している。
換言すれば、図５に示す電極構造体では、長尺の第一セパレータの一方の表面に複数の第一電極が第一セパレータの長手方向に互いに離隔させて貼り合わされてなる第一積層体と、長尺の第二セパレータの一方の表面に複数の第二電極が第二セパレータの長手方向に互いに離隔させて貼り合わされ、且つ、第二セパレータの長手方向一端側に位置する第二電極に対向するように第二セパレータの他方の表面に第一電極が１つ貼り合わされてなる第二積層体とを備え、第二積層体の第一電極から積層方向一方に向かって、第二セパレータ、第二電極、第一セパレータおよび第一電極がこの順で積層され、第二積層体の第一電極から積層方向他方に向かって、第二セパレータ、第二電極、第一セパレータおよび第一電極がこの順で積層されている。また、第一セパレータおよび第二セパレータは、第二積層体の第一電極を巻回中心として巻回されている。
なお、電極構造体を形成する際には、巻回時に、セパレータを弛ませたり、セパレータを引っ張って伸ばしたりしてもよいが、隣接する電極間の「所定の間隔」とは、通常、巻回した際に当該電極間に挟まれる全ての電極およびセパレータの合計厚み以上であって第一電極および第二電極が上下に整列し得る長さである。

ここで、図５において、符号２’は負極積層体、１０ａ’は負極、２”は正極積層体、１０ａ”は正極、２０ａはセパレータを示す。なお、この例において、正極積層体２”の一端側に位置してセパレータ２０ａを介して正極１０ａ”に対向する負極１０ａ’は、二次電池の製造において用いられる任意の手法を用いてセパレータ２０ａ上に配設することができる。また、各電極（負極１０ａ’、正極１０ａ”）間の距離は、巻回した際に当該電極間に挟まれる負極１０ａ’、正極１０ａ”およびセパレータ２０ａの合計厚み以上であって負極１０ａ’および正極１０ａ”が上下に整列し得る長さとすることができる。そして、この例においても、二次電池の安全性を高める観点から、正極１０ａ”の寸法は、負極１０ａ’の寸法よりも小さくされている。

＜二次電池用積層体の製造装置および製造方法＞
そして、上述したような二次電池用積層体は、例えば、図７に示すような製造装置１００を用いて製造することができる。

図７に示す製造装置１００は、長尺の電極原反１０をロール状に巻いてなる電極ロール１０’と、長尺のセパレータ原反２０をロール状に巻いてなるセパレータロール２０’と、電極ロール１０’から繰り出される電極原反１０の主面上に凸部形成部材３５を配置する凸部形成部材配置機構９０と、電極原反１０およびセパレータ原反２０を挟持して圧着する圧着ローラとしての金属ローラ３０およびゴムローラ４０と、凸部形成部材３５を除去する除去機構９５と、セパレータ原反２０と電極原反１０との貼り合わせ体を切断する切断機構５０とを備えている。除去機構９５は、凸部形成部材３５を引き抜く引抜部（図示せず）を備えている。また、製造装置１００は、電極原反１０およびセパレータ原反２０を搬送する搬送ローラ６０と、セパレータ原反２０の張力を調整する張力ダンパー７０と、セパレータ原反２０の搬送速度を増加させる増速装置８０とを更に備えている。そして、張力ダンパー７０、増速装置８０、金属ローラ３０およびゴムローラ４０は、セパレータロール２０’から繰り出されるセパレータ原反２０と、電極ロール１０’から繰り出される電極原反１０とを、凸部形成部材３５を介在させた状態で接合させ、凸部形成部材３５が配置されている部分でセパレータ原反２０を湾曲させてセパレータ原反２０の全幅に亘って延在する凸部２１が形成された状態で、凸部２１が電極原反１０側とは反対側に位置するように貼り合わせる貼合機構として機能する。なお、貼合機構において、金属ローラ３０およびゴムローラ４０は、金属ローラ３０が電極原反１０側押え部材であり、ゴムローラ４０がセパレータ原反２０側押え部材である圧着機として機能する。また、金属ローラ３０は凸部形成部材３５よりも弾性率が高く、ゴムローラ４０は凸部形成部材３５よりも弾性率が低い。そして、金属ローラ３０およびゴムローラ４０よりなる圧着ローラでは、電極原反１０、凸部形成部材３５およびセパレータ原反２０を挟んだ際に、ゴムローラ４０が凸部形成部材３５の形状に応じた形状に変形する一方で、金属ローラ３０が実質的に変形しないことにより、凸部形成部材３５が配置されている部分でセパレータ原反２０を湾曲させてセパレータ原反２０の全幅に亘って延在する凸部２１を形成することができる。

ここで、凸部形成部材３５、凸部形成部材配置機構９０および除去機構９５について、上記で説明した図および図８を参照して具体的に説明する。

図８（ａ）～（ｃ）は、凸部形成部材配置機構９０の第１～第３の例の概略構成を示す説明図である。
はじめに、図８（ａ）を参照して説明すると、凸部形成部材配置機構は、電極原反１０の主面上に凸部形成部材３５を配置する配置部１５を備えている。なお、この例では、配置部１５は、電極原反１０と同速で移動しながら凸部形成部材３５を電極原反１０の主面上に配置するが、本発明の製造装置では、電極原反１０およびセパレータ原反２０の搬送を停止した状態で凸部形成部材３５を電極原反１０の主面上に配置してもよい。

凸部形成部材３５は、製造装置１００において形成および切断される貼り合わせ体１の凸部２１に対応した形状（半円弧状）の凸部を有している。そして、図８（ａ）に示すように、凸部形成部材３５は、電極原反１０の全幅に亘って配置されている。なお、凸部形成部材３５は、例えばテフロン（登録商標）などの難接着性表面を有する材料、もしくは、表面に難接着性コートが施された材料等により形成されている。

また、除去機構９５は、凸部形成部材３５を引き抜いて除去する引抜除去部（図示せず）を備えている。引抜除去部が凸部形成部材３５を引き抜くことで、セパレータ原反２０と電極原反１０との間に介在している凸部形成部材３５は除去される。なお、除去した凸部形成部材３５は、凸部形成部材配置機構９０において再利用し得る。また、引抜除去部は、例えば、リニアガイド、ボールねじ、当該ボールねじを回すモーターを有するステージ、および当該ステージを動かすリニアサーボモータを含む構成とすることができる。

そして、製造装置１００によれば、例えば図１（ａ）に示すような貼り合わせ体１を形成して切断機構５０で切断し、図２（ａ）に示すような二次電池用積層体２を得ることができる。

この製造装置１００によれば、電極ロール１０’から繰り出された電極原反１０の主面上に凸部形成部材３５を配置することができる（工程（Ａ））。また、セパレータ原反２０と電極原反１０とを、凸部形成部材３５を介在させた状態で接合させ、凸部形成部材３５が配置されている部分でセパレータ原反２０を湾曲させてセパレータ原反２０の全幅に亘って延在する凸部２１を形成した状態で、凸部２１が電極原反１０とは反対側に位置するように貼り合わせることができる（工程（Ｂ））。また、工程（Ｂ）で得られたセパレータ原反２０と電極原反１０との貼り合わせ体を凸部２１が設けられている部分で切断することにより、図２（ａ）に示すような二次電池用積層体２を得ることができる（工程（Ｃ））。更に、工程（Ｂ）の後かつ工程（Ｃ）の前に、凸部形成部材３５を除去することができる（工程（Ｄ））。従って、セパレータのサイズが電極よりも大きい二次電池用積層体を連続的に製造することができる。そして、その結果、積層型二次電池の連続的かつ効率的な製造が可能になる。

ここで、上述した製造装置１００では、図１（ａ）に示すような貼り合わせ体１を形成して切断機構５０で切断し、図２（ａ）に示すような二次電池用積層体２を製造し得るように、凸部形成部材配置機構９０を用いたが、図１（ｃ）に示すような貼り合わせ体１Ｂを形成して図３に示すような二次電池用積層体２Ｂを製造する場合には、凸部形成部材配置機構９０に替えて、図８（ｂ）に示すような凸部形成部材配置機構を使用すればよい。

次に、図８（ｂ）を参照して説明すると、凸部形成部材配置機構は、複数（図示例では４つ）の凸部形成部材３５Ａ，３５Ｂ，３５Ｃ，３５Ｄを備えている。電極原反１０の主面上に配置される凸部形成部材３５Ａ，３５Ｂ，３５Ｃ，３５Ｄの表面積は、それぞれ、電極原反１０の搬送方向に向かって漸減している。即ち、電極原反１０の主面上に配置される凸部形成部材３５Ａ，３５Ｂ，３５Ｃ，３５Ｄは、表面積の大きさが、次第に大きくなっている。

そして、図８（ｂ）に示す凸部形成部材配置機構を用いて図３に示すような二次電池用積層体２Ｂを製造する場合には、例えば、図７に示すセパレータ原反２０と電極原反１０とを、凸部形成部材３５Ａ，３５Ｂ，３５Ｃ，３５Ｄを介在させた状態で接合させる。即ち、凸部形成部材３５Ａ，３５Ｂ，３５Ｃ，３５Ｄを例えば電極原反１０の主面上に所定の間隔を空けて順次配置し、凸部形成部材３５Ａ，３５Ｂ，３５Ｃ，３５Ｄが配置されている部分でセパレータ原反２０を湾曲させてセパレータ原反２０の全幅に亘って延在する凸部を形成しつつ貼り合わせる操作を繰り返す。更に、任意に凸部形成部材３５Ａ，３５Ｂ，３５Ｃ，３５Ｄを除去した後、凸部形成部材３５Ａで形成した、表面積の大きさが最も小さい凸部が位置する部分において切断機構５０が電極原反１０およびセパレータ原反２０を切断し、凸部形成部材３５Ｂ，３５Ｃ，３５Ｄで形成した凸部が位置する部分において切断機構５０が電極原反１０のみを切断する。このようにすれば、図３に示すような二次電池用積層体２Ｂを効率的に得て、図５に示すような電極構造体を作製し、積層型二次電池を連続的かつ効率的に製造することができる。
なお、切断機構５０による電極原反１０の切断は、例えば、電極原反１０のセパレータ原反２０側とは反対側に切断刃（図示せず）を設け、当該切断刃を電極原反１０とセパレータ原反２０の凸部との間の位置まで動かすことにより、行うことができる。

また、図６（ｃ）に示すような形状の凸部２１Ｆを有する貼り合わせ体を形成して図２（ａ）に示すような二次電池用積層体２を製造する場合には、図７に示す凸部形成部材配置機構９０に替えて、図８（ｃ）に示すような凸部形成部材配置機構を使用すればよい。

そして、図８（ｃ）を参照して説明すると、凸部形成部材配置機構は、図６（ｃ）に示す第１凸部２１ａおよび第２凸部２１ｃに対応する形状の第１凸部３５ａおよび第２凸部３５ｃと、互いに隣接する第１凸部３５ａおよび第２凸部３５ｃの間に位置して図６（ｃ）に示す谷部２１ｂに対応する形状を有する溝部３５ｂとを有する凸部３５Ｆを備えている。

そして、図８（ｃ）に示す凸部形成部材配置機構を用いて図６（ｃ）に示すような形状の凸部２１Ｆを有する貼り合わせ体を形成し、図２（ａ）に示すような二次電池用積層体２を製造する場合には、例えば、セパレータ原反２０と電極原反１０とを凸部形成部材３５Ｆを介在させた状態で接合させ、凸部形成部材３５Ｆが配置されている部分でセパレータ原反２０を湾曲させてセパレータ原反２０の全幅に亘って延在する凸部を形成しつつ貼り合わせると共に、凸部２１Ｆの谷部２１ｂの位置で切断機構が電極原反１０およびセパレータ原反２０を切断する。このようにすれば、セパレータのサイズが電極よりも大きい二次電池用積層体２を連続的に製造することができる。そして、その結果、積層型二次電池の連続的かつ効率的な製造が可能になる。

なお、上記では、電極原反１０の主面上に配置された凸部形成部材３５を用いて凸部が形成された二次電池用積層体２を製造する場合について説明したが、例えば、上述した製造装置１００において、ゴムローラ４０に替えて図９に示すような金属ローラ４０Ａを使用しても、図１等に示すような二次電池積層体を製造することができる。

ここで、図１、７および９を参照して具体的に説明すると、金属ローラ４０Ａは、製造装置１００において形成および切断される貼り合わせ体１の凸部２１に対応した形状（半円弧状）の凹部４１を有している。なお、図９に示すように、金属ローラ４０Ａの凹部４１は、金属ローラ４０Ａの全幅に亘って設けられている。

そして、張力ダンパー７０、増速装置８０、金属ローラ３０および金属ローラ４０Ａは、セパレータロール２０’から繰り出されるセパレータ原反２０と、電極ロール１０’から繰り出される電極原反１０とを、セパレータ２０を金属ローラ４０Ａの凹部４１に凸部形成部材３５で押し込んで湾曲させることによりセパレータ原反２０の全幅に亘って延在する凸部２１を形成した状態で、凸部２１が電極原反１０側とは反対側に位置するように貼り合わせる貼合機構として機能する。

このような金属ローラ４０Ａを備えた製造装置によれば、図７に示すセパレータロール２０’から繰り出されたセパレータ原反２０と、電極ロール１０’から繰り出された電極原反１０とを、金属ローラ４０Ａの凹部４１および凸部形成部材３５を用いてセパレータ原反２０を湾曲させてセパレータ原反２０の全幅に亘って延在する凸部２１を形成した状態で、凸部２１が電極原反１０側とは反対側に位置するように貼り合わせることができる。また、得られたセパレータ原反２０と電極原反１０との貼り合わせ体を凸部２１が設けられている部分で切断することにより、図２（ａ）に示すような二次電池用積層体２を得ることができる。従って、セパレータのサイズが電極よりも大きい二次電池用積層体を連続的に製造することができる。そして、その結果、積層型二次電池の連続的かつ効率的な製造が可能になる。

また、上記では、電極原反１０の一方の表面にセパレータ原反２０が貼り合わされてなる貼り合わせ体を形成して切断機構で切断し、電極の一方の表面にセパレータが貼り合わされてなる二次電池用積層体を製造する場合について説明したが、電極原反１０の両面にセパレータ原反２０が貼り合わされてなる貼り合わせ体を形成して図２（ｂ）に示すような二次電池用積層体２Ａを製造する場合には、例えば図１０に示すような製造装置１００Ａを使用し得る。

ここで、図１０において、図７と同様の構成を有する部材には、図７と同じ符号を付し、以下では説明を省略する。

そして、製造装置１００Ａによれば、電極ロール１０’から繰り出された電極原反１０の主面両面上に凸部形成部材３５を配置することができる（工程（Ａ））。また、セパレータ原反２０と電極原反１０とを、凸部形成部材３５を介在させた状態で２つのゴムローラ４０よりなる圧着ローラで接合させ、凸部形成部材３５が配置されている部分でセパレータ原反２０を湾曲させてセパレータ原反２０の全幅に亘って延在する凸部２１を形成した状態で、凸部２１が電極原反１０とは反対側に位置するように貼り合わせることができる（工程（Ｂ））。また、工程（Ｂ）で得られたセパレータ原反２０と電極原反１０との貼り合わせ体を凸部２１が設けられている部分で切断することにより、図２（ｂ）に示すような二次電池用積層体２を得ることができる（工程（Ｃ））。更に、工程（Ｂ）の後かつ工程（Ｃ）の前に、凸部形成部材３５を除去することができる（工程（Ｄ））。従って、セパレータのサイズが電極よりも大きい二次電池用積層体を連続的に製造することができる。そして、その結果、積層型二次電池の連続的かつ効率的な製造が可能になる。

なお、製造装置１００Ａにおいて、両面に凸部２１を有する貼り合わせ体の搬送は、特に限定されることなく、例えば、凸部２１の形状に対応した形状の凹部を有する搬送ローラや、エアーリフトローラ等のリフトアップ式搬送機構を用いて行うことができる。

以上、本発明の二次電池用積層体の製造装置および製造方法について例を用いて説明したが、本発明の二次電池用積層体の製造装置および製造方法は上述した例に限定されるものではない。

例えば、上述した凸部形成部材は、当該凸部形成部材を溶解、融解または昇華可能な材料から形成するとともに、当該凸部形成部材を除去する任意の除去機構は、当該凸部形成部材を溶解、融解または昇華して除去する除去部を備える構成としてもよい。その際、凸部形成部材を形成する材料としては、例えば、上述したテフロン（登録商標）などの難接着性表面を有する材料や、表面に難接着性コートが施された材料の他、ドライアイス等が挙げられる。また、凸部形成部材を溶解、融解または昇華する方法としては、凸部形成部材を、凸部形成部材を介在させた状態で接合した電極原反およびセパレータ原反と共に浸漬槽に搬入して電解液（エチレンカーボネート）等の溶媒に浸漬する方法や、凸部形成部材を、凸部形成部材を介在させた状態で接合した電極原反およびセパレータ原反と共に加熱炉に搬入して加熱する方法等が挙げられる。これらの方法を採用すれば、凸部形成部材を引き抜く場合と比較し、引き抜き時にセパレータ原反や電極原反に応力や摩擦力等の機械的な負荷を加えることなく、凸部形成部材を除去することができる。

また、貼合機構として使用し得る圧着ローラは、上述したものに限定されるものではなく、電極原反、凸部形成部材およびセパレータ原反を挟んだ際に、セパレータ原反側に位置するローラが凸部形成部材の形状に応じた形状に変形する一方で、電極原反側に位置するローラが実質的に変形しないことにより、凸部形成部材が配置されている部分でセパレータを湾曲させてセパレータ原反の全幅に亘って延在する凸部を形成することができるものであれば、任意のローラを組み合わせて用いることができる。

また、例えば、凸部形成部材を、セパレータ原反の主面に配置される第１の部材と、電極原反の主面に配置される第２の部材とから構成し、セパレータ原反と電極原反とが接合させるときに初めて、第１の部材と第２の部材とが合体し、凸部形成部材を構成するようにしてもよい。

また、例えば、セパレータ原反と電極原反とを挟み込んで貼り合わせる圧着機としては、金型などを用いてもよい。

更に、セパレータ原反の搬送方向の引張弾性率が４００ＭＰａ以上４５００ＭＰａ以下である場合、および／または、セパレータ原反の厚さが０．５μｍ以上４０μｍ以下である場合など、セパレータ原反が柔軟で凸部の形状を維持したまま貼り合わせ体を形成、搬送および切断するのが難しい場合には、セパレータ原反は、凹部内で加熱してクセ付けしてもよい。また、凸部形成部材は、除去することなく、切断機構で電極原反１０を切断した際に取り出してもよいし、電極原反およびセパレータ原反２０と一緒に切断してもよい。更には、本発明の除去機構を、貼合機構と切断機構との間ではなく、切断機構の下流側に備えてもよい。このようにすれば、切断機構で切断する際には、セパレータ原反と電極原反との間に凸部形成部材が介在することで、セパレータ原反と電極原反との間に中空部分が存在しないため、切断し易くなる。また、凸部形成部材を溶解などにより除去する場合には、上記のような中空部材が存在しないことで切断し易くなることに加えて、切断時の断面の金属バリを防止したり、バリを保護することができる。

本発明の製造装置および製造方法によれば、積層型二次電池を連続的かつ効率的な製造を可能にして、セパレータと電極とを備える二次電池用積層体を効率的に製造できる。

１，１Ａ，１Ｂ 貼り合わせ体
２，２Ａ，２Ｂ 二次電池用積層体
２’ 負極積層体
２” 正極積層体
１０ 電極原反
１０ａ 電極
１０ａ’ 負極
１０ａ” 正極
１０’ 電極ロール
１１ 集電体
１１ａ 集電体
１１ａ’ 負極集電体
１１ａ” 正極集電体
１１ｂ 電流取り出し端子付きの正極集電体
１１ｃ 電流取り出し端子付きの負極集電体
１２ 電極合材層
１２ａ 電極合材層
１２ａ’ 負極合材層
１２ａ” 正極合材層
１５ 配置部
２０ セパレータ原反
２０ａ セパレータ
２０’ セパレータロール
２１ 凸部
２１Ａ，２１Ｂ，２１Ｃ，２１Ｄ，２１Ｅ，２１Ｆ 凸部
２１ａ 第１凸部
２１ｂ 谷部
２１ｃ 第２凸部
３０ 金属ローラ
３５ 凸部形成部材
３５ａ 第１凸部
３５ｂ 溝部
３５ｃ 第２凸部
４０Ａ 金属ローラ
４１ａ 第１凹部
４１ｃ 第２凹部
５０ 切断機構
６０ 搬送ローラ
７０ 張力ダンパー
８０ 増速装置
９０ 凸部形成部材配置機構
９５ 除去機構
１００，１００Ａ 製造装置

Claims (14)

1. 長尺の電極原反をロール状に巻いてなる電極ロールと、
   長尺のセパレータ原反をロール状に巻いてなるセパレータロールと、
   前記セパレータロールから繰り出されるセパレータ原反の主面上および前記電極ロールから繰り出される電極原反の主面上の少なくとも一方に凸部形成部材を配置する凸部形成部材配置機構と、
   前記セパレータ原反と前記電極原反とを前記凸部形成部材を介在させた状態で接合させ、前記凸部形成部材が配置されている部分で前記セパレータ原反を屈曲または湾曲させてセパレータ原反の全幅に亘って延在する凸部を形成すると共に前記セパレータ原反と前記電極原反とを貼り合わせる貼合機構と、
   前記セパレータ原反と前記電極原反との貼り合わせ体の少なくとも電極原反部分を、前記凸部が設けられている部分で切断する切断機構と、
   を備え、
   表面積が異なる複数の前記凸部形成部材を備えると共に、前記凸部形成部材配置機構は、各凸部形成部材の表面積が、前記セパレータ原反および前記電極原反の搬送方向に向かって漸増または漸減するように配置する、二次電池用積層体の製造装置。
2. 前記貼合機構と前記切断機構との間に、前記凸部形成部材を除去する除去機構を更に備える、請求項１に記載の二次電池用積層体の製造装置。
3. 前記除去機構は、前記凸部形成部材を引き抜いて除去する引抜除去部を備える、請求項２に記載の二次電池用積層体の製造装置。
4. 前記凸部形成部材は、溶解、融解または昇華可能な材料から形成されており、前記除去機構は、前記凸部形成部材を溶解、融解または昇華して除去する除去部を備える、請求項２に記載の二次電池用積層体の製造装置。
5. 前記貼合機構が、セパレータ原反側押え部材と電極原反側押え部材とで前記セパレータ原反と前記電極原反とを挟み込んで貼り合わせる圧着機を備え、前記セパレータ原反側押え部材の弾性率が、前記凸部形成部材の弾性率よりも低く、前記電極原反側押え部材の弾性率が、前記凸部形成部材の弾性率よりも高い、請求項１～４の何れかに記載の二次電池用積層体の製造装置。
6. 前記セパレータ原反側押え部材および電極原反側押え部材が圧着ローラである、請求項５に記載の二次電池用積層体の製造装置。
7. 前記凸部が、前記セパレータ原反の全幅に亘って延在する第１凸部および第２凸部と、前記第１凸部および前記第２凸部間に位置する谷部とを有する、請求項１～６の何れかに記載の二次電池用積層体の製造装置。
8. 長尺のセパレータ原反をロール状に巻いてなるセパレータロールから繰り出されたセパレータ原反の主面上および長尺の電極原反をロール状に巻いてなる電極ロールから繰り出された電極原反の主面上の少なくとも一方に凸部形成部材を配置する工程（Ａ）と、
   前記セパレータ原反と前記電極原反とを前記凸部形成部材を介在させた状態で接合させ、前記凸部形成部材が配置されている部分で前記セパレータ原反を屈曲または湾曲させてセパレータ原反の全幅に亘って延在する凸部を形成すると共に前記セパレータ原反と前記電極原反とを貼り合わせる工程（Ｂ）と、
   前記工程（Ｂ）で得た前記セパレータ原反と前記電極原反との貼り合わせ体の少なくとも電極原反部分を、前記凸部が設けられている部分で切断する工程（Ｃ）と、
   を含み、
   前記工程（Ｂ）の後かつ前記工程（Ｃ）の前に、前記凸部形成部材を除去する工程（Ｄ）を更に備える、二次電池用積層体の製造方法。
9. 前記工程（Ｄ）では、前記凸部形成部材を引き抜いて除去する、請求項８に記載の二次電池用積層体の製造方法。
10. 前記凸部形成部材が、溶解、融解または昇華可能な材料から形成されており、
    前記工程（Ｄ）では、前記凸部形成部材を溶解、融解または昇華して除去する、請求項８に記載の二次電池用積層体の製造方法。
11. 前記工程（Ｂ）では、前記凸部形成部材よりも弾性率が高い電極原反側押え部材と、前記凸部形成部材よりも弾性率が低いセパレータ原反側押え部材とで前記セパレータ原反および電極原反を挟み込んで貼り合わせる、請求項８～１０の何れかに記載の二次電池用積層体の製造方法。
12. 前記セパレータ原反側押え部材および電極原反側押え部材が圧着ローラである、請求項１１に記載の二次電池用積層体の製造方法。
13. 前記工程（Ａ）では、表面積の異なる複数の凸部形成部材を各凸部形成部材の表面積が前記セパレータ原反および前記電極原反の搬送方向に向かって漸増または漸減するように配置し、前記工程（Ｂ）では、複数の凸部を、各凸部の表面積が前記セパレータ原反の搬送方向に向かって漸増または漸減するように形成する、請求項８～１２の何れかに記載の二次電池用積層体の製造方法。
14. 前記凸部が、前記セパレータ原反の全幅に亘って延在する第１凸部および第２凸部と、前記第１凸部および前記第２凸部間に位置する谷部とを有する、請求項８～１３の何れかに記載の二次電池用積層体の製造方法。

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