JP7231290B1 - 多孔性金属錯体を含む成形品 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、PCP/MOFを高濃度に含有しながらも、有害物質や生活臭成分等の吸着・除去効果をはじめとするPCP/MOFの上記特徴を良好に維持する新規な成形品を提供することを主な課題とする。
[2]さらに、希釈剤を含む、上記[1]に記載の成形品。
[3]希釈剤が多孔性物質(但し、多孔性金属錯体を除く。)であって、接着剤が非水系接着剤である、上記[2]に記載の成形品。
[4]粒子状の非水系接着剤の表面に多孔性金属錯体、または多孔性金属錯体および希釈剤が被覆されている多孔性金属錯体造粒物を含む集合体が、圧縮成形または押出成形されてなる、上記[1]~[3]のいずれか一項に記載の成形品。
[5]多孔性物質が、活性炭、ゼオライト、またはシリカゲルであり、非水系接着剤が、アクリル系樹脂、ウレタン系樹脂、アミド系樹脂、またはポリエステル系樹脂である、上記[3]または[4]に記載の成形品。
[6]多孔性金属錯体を0.3質量%以上含む、上記[1]~[5]のいずれか一項に記載の成形品。
[7]硬度が1N~150Nの範囲内である、上記[1]~[6]のいずれか一項に記載の成形品。
[8]アンモニア吸着量が1000ppm以上である、上記[1]~[7]のいずれか一項に記載の成形品。
[9]多孔性金属錯体、希釈剤、および接着剤を有し、かつ安息角が60度以下であり、嵩密度が0.3g/cm3以上である混合物が圧縮成形されてなる、上記[2]~[8]のいずれか一項に記載の成形品。
[10]粒子状の非水系接着剤の表面に、多孔性金属錯体、または多孔性金属錯体および希釈剤が被覆されている多孔性金属錯体造粒物であって、上記[1]~[9]のいずれか一項に記載の成形品の原料として用いられる、多孔性金属錯体造粒物。
[11]上記[1]~[9]に記載の成形品、または上記[10]に記載の多孔性金属錯体造粒物、もしくは当該多孔性金属錯体造粒物および希釈剤を含む、消臭剤、抗菌剤、抗ウイルス剤、またはフィルター。
[12]ピリジンまたはアミン類を消臭するための、上記[11]に記載の消臭剤またはフィルター。
[14]前記組成物が、上記[10]に記載の多孔性金属錯体造粒物である、上記[13]に記載の成形品の製造方法。
本発明に係る成形品(以下、「本発明成形品」という。)は、多孔性金属錯体と接着剤とを含む加圧成形品であって、0.3MPa~500MPaないし3kgf/cm2~5000kgf/cm2の範囲内の圧力で加圧成形されてなることを特徴とする。本発明成形品は、さらに希釈剤を含み得る。
本発明に係るPCP/MOF(以下、単に「PCP/MOF」ともいう。)は、金属イオンと有機配位子とが交互に配位結合してなり、平均粒径が0.2~50μmの範囲内にある。
PCP/MOFは、上記平均粒径を有すれば特に制限されない。好ましい平均粒径は、0.5~30μmの範囲内であり、さらに好ましくは、0.7~3μmの範囲内である。かかる平均粒径は、例えば、レーザー回析式粒度分布測定装置で測定して得られるピーク値である。
PCP/MOFの細孔口径は、IUPACの定義によるマイクロポアの領域である0.6~1.0nmの範囲内であるが、0.7~0.9nmの範囲内が好ましい。当該細孔口径(直径)は、ガス/蒸気吸着量測定装置より測定される口径値であって、例えば、マイクロトラック・ベル社のBELSORP-maxにより測定することができる。当該細孔口径が0.6nmより小さくても、1.0nmより大きくても十分な瞬間消臭能は得られ難い。
PCP/MOFを構成しうる金属イオンとしては、Mg2+、Ca2+、Sr2+、Ba2+、Sc3+、Y3+、Ti4+、Zr4+、Hf4+、V4+、V3+、V2+、Nb3+、Ta3+、Cr3+、Mo3+、W3+、Mn3+、Mn2+、Re3+、Re2+、Fe3+、Fe2+、Ru3+、Ru2+、Os3+、Os2+、Co3+、Co2+、Rh2+、Rh+、Ir2+、Ir+、Ni2+、Ni+、Pd2+、Pd+、Pt2+、Pt+、Cu2+、Cu+、Ag+、Au+、Zn2+、Cd2+、Hg2+、Al3+、Ga3+、In3+、Tl3+、Si4+、Si2+、Ge4+、Ge2+、Sn4+、Sn2+、Pb4+、Pb2+、As5+、As3+、As+、Sb5+、Sb3+、Sb+、Bi5+、Bi3+、Bi+が挙げられる。この中、銅イオン、鉄イオン、または亜鉛イオンが特に好ましい。
PCP/MOFを構成しうる有機配位子は、金属イオンと配位可能な複数の官能基ないし原子団を有する芳香族化合物、脂肪族化合物、脂環式化合物、ヘテロ芳香族化合物、ヘテロ環式化合物を含み、さらに金属イオンと配位可能な1つの官能基を有する芳香族化合物、脂肪族化合物、脂環式化合物、ヘテロ芳香族化合物、ヘテロ環式化合物を併用してもよい。
また、PCP/MOFとして、国際公開第2015/129685号に開示されている[Zn4(μ4-O)2(BTMB)2] (BTMB= 1,3,5-tris(3-carboxyphenyl)benzene)などの1,3,5-トリス(3-カルボキシフェニル)ベンゼン系のものも使用することができる。
本発明成形品は、PCP/MOF以外に接着剤を含有する。用い得る接着剤に特段の制限はなく、結晶セルロース、可溶化デンプン、合成マイカ、酢酸セルロース、溶剤バインダー、パウダーレジン等、水系または非水系のいずれの接着剤をも用いることができる。
中でも、本発明成形品においては非水系接着剤を好適に用いることができる。
本発明成形品は、PCP/MOFおよび接着剤の他に希釈剤を含むことができる。本発明成形品に用い得る希釈剤は、吸着剤として機能するものであれば特に制限されず、中でも多孔性物質であることが好ましい。
本発明成形品は、さらに例えば、賦形剤、滑沢剤、流動化剤、導電剤、結合剤といった添加剤を含むことができる。
当該賦形剤としては、例えば、合成マイカ、結晶セルロースが挙げられる。当該滑沢剤としては、例えば、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸カルシウム、六方晶窒化ホウ素(hBN)、黒鉛、二硫化モリブデンが挙げられる。当該流動化剤としては、例えば、タルク、軽質無水ケイ酸(シリカ)、ケイ酸カルシウム、メタケイ酸アルミン酸マグネシウムが挙げられる。当該導電剤としては、例えば、カーボンブラック、カーボンナノファイバー、黒鉛粉末が挙げられる。結合剤としては特段の制限はなく、結晶セルロース、可溶化デンプン、合成マイカ、酢酸セルロースが挙げられる。いずれも通常、適当な溶液に拡散させて用いるが、溶液内での拡散の容易性や、溶液内での沈降分離を避けるため、いずれも平均粒子径は600μmを超えない範囲が適当であり、100μm以下が好ましく、30μm~60μmの範囲内がより好ましい。
本発明成形品は加圧成形品であり、例えば、圧縮成型品(錠剤成形品)、押出成形品の形態であり得る。
錠剤成形品としての本発明成形品は、PCP/MOFおよび接着剤、さらに必要に応じて他の成分が混合撹拌された組成物(後述する本発明に係る多孔性金属錯体造粒物である場合を含む。)が打錠成形されてなる成形品であり、高濃度な製剤とすることが可能であり、消臭抗菌等の効果を長持ちさせることができる。PCP/MOFの含有量を非常に高いものとすることができるため、本発明成形品をより高性能なものとすることが可能である。
当該錠剤成形品は、例えば、市販されている適当な打錠機を用いて製造することができる。かかる打錠機として、例えば、単発式卓上打錠機、単発式連続打錠機、輪転式連続打錠機、回転式連続打錠機等を挙げることができる。
押出成形品としての本発明成形品は、混合撹拌された組成物(後述する本発明に係る多孔性金属錯体造粒物である場合を含む。)が、例えば、棒状に押出され、その混練押出物が適当な寸法に裁断されてなる成形物である。
本発明に係る多孔性金属錯体造粒物(以下、「本発明造粒物」という。)は、ビーズ状ないし粒子状の非水系接着剤の表面に、PCP/MOF、またはPCP/MOFおよび希釈剤が被覆されている多孔性金属錯体造粒物である。本発明造粒物は、本発明成形品の原料として用いることができる。即ち、本発明造粒物の集合体に対して加圧成形(例えば、打錠成形、押出成形。)を行うことにより、本発明成形品を得ることができる。本発明造粒物を本発明成形品の原料として用いれば、流動性や打錠機の臼への充填性を高めることができ、また、本発明成形品の連続生産性を向上させることができるため、本発明成形品の大量生産に資する。
本発明造粒物は、圧縮造粒法(ローラーコンパクター法)、ブリケット造粒法(圧縮造粒)などの乾式造粒法や、押出造粒法、攪拌造粒法、流動層造粒法、転動造粒法などの湿式造粒法により調製することができる。この中、乾式造粒法により本発明造粒物を調製することが好ましい。
本発明造粒物のサイズ(寸法)は、非水系接着剤の粒子径や被覆するPCP/MOFの量などによって異なるが、平均粒子径として、400μm以下程度であることが適当である。中でも、50μm~100μmの範囲内であることが好ましく、50μm~90μmの範囲内であることがより好ましい。
本発明成形品を製造する際に用いる原料としては、PCP/MOFおよび接着剤(水性接着剤または非水性接着剤)以外に、例えば、希釈剤、各種添加剤、溶剤(水または有機溶剤)を挙げることができる。この中、少なくともPCP/MOFおよび接着剤を含む固形物や、少なくともPCP/MOF、接着剤および溶剤を含む混合物を原料として用いることができる。
ここで、「接着剤」、「非水性接着剤」、「添加剤」などの用語は前記と同義である。
ここで、接着剤や、希釈剤、その他の添加剤の「粒子径」は、例えば、一定の目開きを有するメッシュ篩いを通過するかしないかによって特定することができる。例えば、80メッシュの篩いを通過し、200メッシュの篩いを通過しない粒子は、75μm~180μmの粒子径を有すると考えることができる。
錠剤成形品における本発明製造方法は、次の工程1および2を含むものとすることができる:
1.少なくともPCP/MOFおよび接着剤を混合撹拌して原料混合物を調製する工程(混合工程)、
2.工程1(混合工程)にて得られた原料混合物に対して打錠(圧縮成形あるいは錠剤成形)を行い、錠剤成形品の態様の本発明成形品を得る工程(打錠工程)。
押出成形品における本発明製造方法は、次の工程1および2を含むものとすることができる:
1.少なくともPCP/MOFおよび接着剤を混合撹拌して原料混合物を調製する工程(混合工程)、
2.工程1(混合工程)にて得られた原料混合物に対して押出成形を行い、押出成形物を得る工程(押出工程)。
ここで、工程2(押出工程)にて得られる上記押出成形物は、押出成形品の態様の本発明成形品であり得る。また、本発明製造方法は、必要に応じて更に次の工程3を含むことができる:
3.工程2(押出工程)にて得られた押出成形物を乾燥させ、押出成形品の態様の本発明成形品を得る工程(乾燥工程)。
造粒室内の中心部には、鉛直方向を回転軸とする竪形シャフトが設けられており、また、当該シャフトには、ローラーホルダを介して2~5個のローラーが設置されている。各ローラーは、そのローラー軸がシャフトから水平方向に放射状に並ぶような配置で取り付けられている。当該ローラーホルダおよびローラーは、当該シャフトの軸回転に伴い一体となって回転(公転)する。ローラーの下部には、円板状で板厚方向に貫通孔が多数穿孔されたディスクダイが、ローラー面にて接するように配置されている。ただし、当該ディスクダイは竪形シャフトからは独立して造粒室内に固定されており、当該シャフトの軸回転の影響は受けない。したがって、竪形シャフトが軸回転すれば、それに伴いローラーホルダおよびローラーが回転(公転)し、各ローラーは、公転しながらディスクダイとの摩擦で自転することになる。
これにより、造粒室内に投入された原料混合物は、各ローラーとディスクダイとの間に挟まれ、加圧されながらディスクダイの孔から下部に押出成形される。
本発明造粒物の製造方法は、次の工程1を含むものとすることができる:
1.粒子状ないしビーズ状の非水系接着剤の表面を熱溶融させ、当該表面に少なくともPCP/MOFを担持させ、本発明造粒物を得る工程(造粒物調製工程)。
本発明成形品および本発明造粒物は、例えば、次のような生活臭の消臭性に優れる。
(1)介護・看護臭、病院臭:尿臭、排泄臭
(2)一般生活臭-1:生ごみ臭、更衣室臭・ロッカー臭、フィッティングルーム臭、混雑臭(満員電車内臭)、エアコン臭、畳臭、床臭、台所臭、トイレ臭、風呂場臭、下駄箱臭、排水口臭
(3)一般生活臭-2:体臭、汗臭
(4)一般生活臭-3:タバコ臭、焼肉臭
(5)その他の生活臭:堆肥臭、動物臭、ペットの糞尿臭、自動車内部の臭い
(1)グラム陰性通性嫌気性桿菌
大腸菌(Escherichia coli)、シゲラ属(Shigella)、サルモネラ属(Salmonella)、クレブシエラ属(Klebsiella)、プロテウス属(Proteus)、エルシニア属(Yersinia)、コレラ菌(V.cholerae)、腸炎ビブリオ(Vparahaemolyticus)、ヘモフィルス属(Haemophilus)
(2)グラム陰性好気性桿菌
シュードモナス属(Pseudomonas)、レジオネラ属(Legionella)、ボルデテラ属(Bordetella)、ブルセラ属(Brucella)、野兎病菌(Francisella tularensis)
(3)グラム陰性嫌気性桿菌
バクテロイデス属(Bacteroides)
(4)グラム陰性球菌
ナイセリア属(Neisseria)
(5)グラム陽性球菌
ブドウ球菌属(Staphylococcus)、レンサ球菌属(Streptococcus)、腸球菌属(Enterococcus)
(6)グラム陽性有芽胞桿菌
バシラス属(Bacillus)、クロストリジウム属(Clostridium)
(7)放線菌と関連微生物群
コリネバクテリウム属(Corynebacterium)、マイコバクテリウム属(Mycobacterium)
(8)マイコプラズマ
マイコプラズマ(Mycoplasma)
(9)スピロヘータとらせん菌
回帰熱ボレリア(Borrelia recurrentis)、ライム病ボレリア(B.burgdoferi)、 梅毒トレポネーマ(Treponema pallidum)、カンピロバクター属(Campylobacter)、ヘリコバクター属(Helicobacter)
(10)リケッチア
リケッチア(Rickettsia)
(11)クラミジア
クラミジア(Chlamydia)
クリプトコッカス属(Cryptococcus)、カンジダ属(Candida)、アスペルギルス属(Aspergillus)、ニューモシスチス(Pneumocystis)、白癬菌(Trichophyton)、癜風菌(Malassezia furfur)
伝染性軟属腫ウイルス、単純ヘルペスウイルス、水痘・帯状疱疹ウイルス、ロタウイルス、ヒト乳頭腫ウイルス、ポリオウイルス、コクサッキーウイルス、ライノウイルス、風疹ウイルス、麻疹(はしか)ウイルス、インフルエンザウイルス、流行性耳下腺炎ウイルス、RSウイルス、肝炎ウイルス、HIV
本発明成形品または本発明造粒物は、例えば、樹脂成形品やフィルターなどの成形品に加工することができる。本発明成形品から製造される成形品も本発明に含めることができる。
上記樹脂成形品とは、ポリエチレン、ポリプロピレン、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、フッ素樹脂、シリコン樹脂、塩化ビニル樹脂、塩化ビニリデン樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリアミド、ポリスチレン、ポリエステル、アミノプラスト樹脂、グリオキザール樹脂、エチレン尿素樹脂およびこれらのブレンド樹脂;天然ゴム、ニトリルゴム(NBR)、スチレンブタジエンゴム(SBR)、ブチルゴムなどからなる、板状物、柱状物、押出成形品などの成形品のことをいう。具体的な樹脂成形品としては、これら樹脂のフィルム、シート、容器を挙げることができる。
フィルム、シート、容器等への成形は、各種のインフレーション装置、プレス、カレンダー、押出成形機、紡糸機、ブロー成形機、射出成形機、真空成形機などにより行うことができる。
・PCP/MOF
AP002:Cu2+ 1,3,5-Benzenetricarboxykic acid、Atomis社製
AP004:Fe3+ 1,3,5-Benzenetricarboxykic acid、 Atomis社製
AP007:Zn2+ 1,3,5-tris(4-carboxyphenyl)benzene)、 Atomis社製
・接着剤
プラスサイズL-514:溶剤系(エタノール)アクリル樹脂、固形分30%、互応化学工業社製
パールセンU-102A:ポリウレタン樹脂、平均粒子径40μm、東ソー社製
PR F-920P:ポリアミド樹脂、平均粒子径40μm、東京インキ社製
PR G-190P:ポリエステル樹脂、平均粒子径40μm、東京インキ社製
・希釈剤(活性炭)
CW8200B:破砕炭、粒子径75~180μm(8メッシュ-200メッシュ)、フタムラ化学社製
・結合剤(合成マイカ)
ソマシフMEE:片倉コープアグリ社製
・滑沢剤
ステアリン酸マグネシウム:ナカライテスク社製
表1に記載の配合割合において、3Lステンレスビーカーにて、プロペラ攪拌器を用い、PCP/MOFおよび接着剤以外の原料を均一になるまで攪拌した後、PCP/MOFを投入して更に均一になるまで攪拌した。その後、接着剤を投入し均一になるまで攪拌を行った。
得られた原料混合物について、有効厚9mmのディスクダイを装着したディスクペレッター(ダルトン社製、F-5S)用いて押出成形を行い、直径3mm×長さ5mmの成形物を得た。熱風炉乾燥器にて100℃で60分間加熱乾燥処理を行うことにより、押出成形品を得た(実施例1~6、本発明成形物)。
以下の工程を含む検知管法に準じて、本発明成形品による、アンモニアの消臭量を測定し、本発明成形品の消臭効果を検証した。消臭量1000ppm以上を合格とした。
(1)500mL共栓付三角フラスコに本発明成形品等の試料サンプルを入れ、同時に対象ガス(アンモニア)の水溶液を、初期濃度2500ppm(アンモニア)になるように入れ密栓した。
(2)上記試料サンプル等が封入された三角フラスコを、恒温槽(60℃)に15分静置し、対象ガスの水溶液を気化させた。
(3)恒温槽(60℃)から取り出し、三角フラスコを左右に振り、中の空気を撹拌した後、1時間静置した。
(4)測定前にフラスコを左右に振り、中の空気を撹拌した後、検知管にて測定し、下式により対象ガスの消臭率を算出した。
タバコを密閉容器内で燃焼させ、攪拌ファンを用いて容器内の気体を循環させた状態で、本発明成形品の消臭効果を検証した。タバコ循環試験については、初期濃度をそれぞれ35ppm(ピリジン)、100ppm(アミン類)とし、30分後に検知管にて測定を行った以外は上記と同様に測定し、下式により対象ガスの消臭率を算出し、ピリジンが80%以上、アミン類が70%以上を合格値とした。
硬度計(ポータブルチェッカーPC-30、岡田精工社製)を用いて硬度測定を行った。
以下の手順に従い、嵩密度を測定した。
(1)サンプル2gを50mlのメスシリンダーに入れる。
(2)軽くメスシリンダーをタップして、体積を読み取り、下記計算式にて嵩密度を算出し0.3以上を合格とした。
嵩密度(g/cm3)=試料(2g)/読み取った体積(cm3)
以下の手順に従い、安息角を測定した。
(1)ガラスロート管の先がシャーレの底面から30mm離れた位置にガラスロートを設置する。
(2)試料(20g)をガラスロートに匙でふるいながら投入し、シャーレに堆積させる。
(3)堆積した円錐の母線あるいは斜面が水平面となす角度を分度器にて測定し、その角度が60度以下の場合を合格とした。
本発明成形品等について、日本産業規格JIS L1902に準拠して抗菌性試験を行った。具体的には、下記方法にて行った。抗菌活性値2.2以上を合格とした。
本発明成形品等の試料サンプル1gを寒天2.5gと混合し、生地(綿ニット)に塗付けたものを試験素材とした。寒天としては、蒸留水1L当たり、肉エキス3g、ペプトン5g、粉寒天15gに調整したものを使用した。試験菌としては、黄色ブドウ球菌を用いた。
滅菌した試験素材に試験菌のブイヨン懸濁液を注入し、密閉容器中にて、37℃×18時間培養し、培養後の生菌数を測定した。植菌後、無加工布菌数に対する抗菌活性値により、菌に対する効果を評価した。
Ma:標準布の試験菌液接触直後の生菌数
Mb:標準布の18時間培養後の生菌数
Mo:抗菌防臭加工布の試験菌液接種直後の生菌数
Mc:抗菌防臭加工布の18時間培養後の生菌数
(3)試験有効性: Mb - Mo > 1.0
下記試験方法にて測定を行い、抗ウイルス活性値が2.0以上を合格とした
JIS L 1922「繊維製品の抗ウイルス性試験方法」を準用
試験ウイルス:A型インフルエンザウイルス
試験サンプル:0.4g
放置条件:25℃、30分
感染価測定法:プラーク測定法
抗ウイルス活性値=(接種直後のウイルス感染価)-(30分後のウイルス感染価)
(1)PCP/MOF造粒物の製造(中間体)
表2および3に記載の配合割合において、Cu-PCP/MOFとポリウレタン樹脂を、撹拌羽を設置したビーカーに入れ、均一に撹拌した。更にオイルバスに中にて、90℃まで温度を上げて、90℃にて5時間処理して、ポリウレタン樹脂表面にCu-PCP/MOFを担持させて70~100μmの均一な造粒物(本発明造粒物)を得た。
同様の方法で、ポリウレタン樹脂の代わりにポリアミド樹脂及びポリエステル樹脂でも造粒を行った。
上記得られた本発明造粒物を冷却後、290gの原料混合物を得た。得られた原料混合物について、打錠機(市橋精機社製、AUTOTAB-500)を用いて打錠成形を行い、錠剤成形品を得た(実施例7~15、本発明成形物)。
Claims (11)
- 粒子状の非水系接着剤の表面に多孔性金属錯体が被覆されている多孔性金属錯体造粒物であって、平均粒子径が50μm~400μmの範囲内である多孔性金属錯体造粒物を含む集合体が、0.3MPa~500MPaの範囲内の圧力で圧縮成形または押出成形されてなることを特徴とする、成形品。
- 多孔性金属錯体と、非水系接着剤と、希釈剤としての多孔性物質(但し、多孔性金属錯体を除く。)とを含む圧縮成形品または押出成形品であって、粒子状の非水系接着剤の表面に、多孔性金属錯体および希釈剤としての多孔性物質(但し、多孔性金属錯体を除く。)が被覆されている多孔性金属錯体造粒物を含む集合体が、0.3MPa~500MPaの範囲内の圧力で圧縮成形または押出成形されてなることを特徴とする、成形品。
- 粒子状の非水系接着剤の表面に、多孔性金属錯体および希釈剤としての多孔性物質(但し、多孔性金属錯体を除く。)が被覆されている多孔性金属錯体造粒物を含む集合体が、圧縮成形または押出成形されてなる、請求項1に記載の成形品。
- 多孔性物質が、活性炭、ゼオライト、またはシリカゲルであり、非水系接着剤が、アクリル系樹脂、ウレタン系樹脂、アミド系樹脂、またはポリエステル系樹脂である、請求項2または3に記載の成形品。
- 多孔性金属錯体を0.3質量%以上含む、請求項1~4のいずれか一項に記載の成形品。
- 硬度が1N~150Nの範囲内である、請求項1~5のいずれか一項に記載の成形品。
- アンモニア吸着量が1000ppm以上である、請求項1~6のいずれか一項に記載の成形品。
- 多孔性金属錯体、希釈剤、および接着剤を有し、かつ安息角が60度以下であり、嵩密度が0.3g/cm3以上である混合物が圧縮成形されてなる、請求項2~7のいずれか一項に記載の成形品。
- 請求項1~8に記載の成形品を含む、消臭剤、抗菌剤、抗ウイルス剤、またはフィルター。
- ピリジンまたはアミン類を消臭するための、請求項9に記載の消臭剤またはフィルター。
- 多孔性金属錯体と接着剤とを含む組成物に対し、0.3MPa~500MPaの範囲内の圧力で圧縮成形または押出成形を行う工程を含むことを特徴とする、請求項1~8のいずれか一項に記載の成形品の製造方法。
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