JP7179956B2 - リチウムイオン電池用正極およびリチウムイオン電池 - Google Patents
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Description
上記金属リン酸塩は、化学式(a):MxPyOz(式中、Mは、バナジウム(V)、ニオブ(Nb)及びタンタル(Ta)のうちから選択された1以上の元素であり、1≦y/x≦1.33であり、4≦z/y≦5の範囲を有する)で表される。
また、上記リチウム複合酸化物は、以下の化学式(b)~(e)のいずれかで表される化合物である。
化学式(b):LiM2O4(式中、Mは、ニッケル(Ni)、マンガン(Mn)及びコバルト(Co)からなる群から選択された1以上である)
化学式(c):Li1+xM1-xO2(式中、Mは、ニッケル(Ni)、コバルト(Co)、マンガン(Mn)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、鉄(Fe)、ニオブ(Nb)及びモリブデン(Mo)からなる群から選択された1以上であり、0<x≦0.3である)
化学式(d):LiaNibCocMndMeO2(式中、Mは、チタン(Ti)、バナジウム(V)、鉄(Fe)、ニオブ(Nb)及びモリブデン(Mo)からなる群から選択された1以上であり、1.1≦a<1.5、0<b<1、0≦c<1、0<d<1、0≦e<1及び0<b+c+d+e<1である)
化学式(e):Li1+x1M1-x1O2(式中、Mは、ニッケル(Ni)、コバルト(Co)、マンガン(Mn)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、鉄(Fe)、ニオブ(Nb)及びモリブデン(Mo)からなる群から選択された1以上であり、0.1≦x1≦0.3である)
化学式(f):LibNi1-x-yCoxMyO2
(式中、Mは、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、カルシウム(Ca)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、ニオブ(Nb)、ジルコニウム(Zr)およびモリブデン(Mo)から選ばれる少なくとも1種である。bは0.95≦b≦1.03、xは0<x≦0.15、yは0<y≦0.07、x+yはx+y≦0.16を満たす数値である。)
[1]正極集電体と、前記正極集電体に形成された正極合材層とを有し、
前記正極合材層が、リチウムニッケル複合酸化物と、前記リチウムニッケル複合酸化物を被覆した金属リン酸塩とを含み、
前記リチウムニッケル複合酸化物は、化学式LiNixCoyMzO2(式中のMは、Mn、Al、MgおよびWからなる群から選択される1以上の元素であり、x+y+z=1、0.6≦x<1.0)で表され、
前記金属リン酸塩は、VPO4、VP2O7およびVPO4Fからなる群から選択される1以上の材料であり、
前記リチウムニッケル複合酸化物に対する前記金属リン酸塩の質量比が、0.01質量%以上20質量%以下である、リチウムイオン電池用正極。
[2]前記化学式において、0<y≦0.2である、上記[1]に記載のリチウムイオン電池用正極。
[3]前記金属リン酸塩が、前記リチウムニッケル複合酸化物の表面の全体を被覆している、上記[1]に記載のリチウムイオン電池用正極。
[4]前記リチウムニッケル複合酸化物に対する前記金属リン酸塩の質量比が、0.1質量%以上10質量%以下である、上記[1]に記載のリチウムイオン電池用正極。
[5]前記リチウムニッケル複合酸化物は、化学式LiNixCoyMnzO2(x+y+z=1、0.6≦x<1.0)である、上記[1]~[4]のいずれかに記載のリチウムイオン電池用正極。
[6]前記金属リン酸塩はVP2O7である、上記[1]~[4]のいずれかに記載のリチウムイオン電池用正極。
[7]上記[1]~[6]のいずれかに記載のリチウムイオン電池用正極を備える、リチウムイオン電池。
図1は、本発明の実施形態に係るリチウムイオン電池の全体構成を示す斜視図であり、図2(a)は、図1のリチウムイオン電池の内部構成を概略的に示す部分断面図、図2(b)は、図2(b)は、図2(a)におけるリチウムイオン電池用正極の構成を概略的に示す部分拡大断面図である。なお、以下の説明で用いる図面は、特徴をわかりやすくするために、便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の形状、寸法比率等は図示するものに限らないものとする。
基材は、例えばアルミニウム(Al)、あるいはSUSなどのステンレスで構成される。保護層は、例えばポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエーテルスルホン(PES)およびナイロンからなる群から選択される1または2以上で構成される。接着層は、例えばポリオレフィン樹脂で構成される。ポリオレフィン樹脂としては、例えば、無水マレイン酸変性ポリエチレンおよびポリプロピレン(PP)のいずれかを用いることができる。
(実施例1-1)
所定量の四酢酸バナジウムを蒸留水に溶かし、30分間攪拌して溶液Aを得た。また、四酢酸バナジウムに、同じモル数のNH4H2PO4を溶かして溶液B1を得た。溶液Aにニッケル複合酸化物(LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2)を分散させた溶液Cに、溶液B1を滴下して3時間攪拌し、溶液D1を得た。溶液D1を60℃のオイルバスにて乾燥後、300℃×5時間の熱処理を行い、リチウムニッケル複合酸化物の表面にVPO4を被覆した正極活物質を得た。得られた正極活物質における、リチウムニッケル複合酸化物に対する金属リン酸塩の質量比を、表1に示す。
正極活物質における、リチウムニッケル複合酸化物に対する金属リン酸塩の質量比を変えたこと以外は、実施例1-1と同様にして、正極およびリチウムイオン電池を得た。
所定量の四酢酸バナジウムを蒸留水に溶かし、30分間攪拌して溶液Aを得た。また、四酢酸バナジウムに、同じモル数のNH4H2P2O7を溶かして溶液B2を得た。溶液Aにニッケル複合酸化物(LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2)を分散させた溶液Cに、溶液B2を滴下して3時間攪拌し、溶液D2を得た。溶液D2を60℃のオイルバスにて乾燥後、300℃×5時間の熱処理を行い、ニッケル複合酸化物正極の表面にVP2O7を被覆した正極活物質を得た。その後、実施例1-1と同様にして、正極およびリチウムイオン電池を得た。
正極活物質における、リチウムニッケル複合酸化物に対する金属リン酸塩の質量比を変えたこと以外は、実施例2-1と同様にして、正極およびリチウムイオン電池を得た。
所定量の四酢酸バナジウムを蒸留水に溶かし、30分間攪拌して溶液Aを得た。また、四酢酸バナジウムに、同じモル数のNH4H2PO4を溶かし、更にPTFEを分散させて溶液B3を得た。溶液Aにニッケル複合酸化物(LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2)を分散させた溶液Cに、溶液B3を滴下して3時間攪拌し、溶液D3を得た。溶液D3を60℃のオイルバスにて乾燥後、450℃×5時間の熱処理を行い、ニッケル複合酸化物の表面にVPO4Fを被覆した正極活物質を得た。その後、実施例1-1と同様にして、正極およびリチウムイオン電池を得た。
正極活物質における、リチウムニッケル複合酸化物に対する金属リン酸塩の質量比を変えたこと以外は、実施例3-1と同様にして、正極およびリチウムイオン電池を得た。
リチウムニッケル複合酸化物の表面に金属リン酸塩を被覆しなかったこと以外は、実施例1-1と同様にして、正極およびリチウムイオン電池を得た。
初期抵抗は、環境温度25℃にて、SOC50%に調整し、3C放電を10秒間実施した。その際の電圧および電流の測定値を測定し、以下の式(1)から抵抗値を算出することにより求めた。
初期抵抗(R)=(OCV-10秒目電圧)/放電電流 ・・・(1)
環境温度45℃、充電条件0.6C、4.2Vカットオフ、放電条件1.2C、2.7Vカットオフとし、当該サイクルを600回実施した。容量維持率(%)は、以下の式(2)から求めた。
容量維持率(%)=(600サイクル目放電容量/1サイクル目放電容量)×100 ・・・(2)
抵抗増加率(%)は、初期抵抗をR0、600サイクルに掛かった時間(t)が経過した後の抵抗をRtとし、以下の式(3)から求めた。
抵抗増加率(%)=Rt/R0×100 ・・・(3)
測定結果を表1に示す。
2 積層体
4 外装体
5 蓋体
6 正極端子
21 正極
21A 正極集電体
21B 正極合材層
21a リチウムニッケル複合酸化物
21b 金属リン酸塩
21c バインダー
21d 導電助剤
22 負極
22A 負極集電体
22B 負極合材層
23 セパレータ
Claims (6)
- 正極集電体と、前記正極集電体に形成された正極合材層とを有し、
前記正極合材層が、リチウムニッケル複合酸化物と、前記リチウムニッケル複合酸化物を被覆した金属リン酸塩とを含み、
前記リチウムニッケル複合酸化物は、化学式LiNixCoyMzO2(式中のMは、Mn、Al、MgおよびWからなる群から選択される1以上の元素であり、x+y+z=1、0.6≦x<1.0、0.1≦y≦0.2)で表され、
前記金属リン酸塩は、VPO4、VP2O7およびVPO4Fからなる群から選択され る1以上の材料であり、
前記リチウムニッケル複合酸化物に対する前記金属リン酸塩の質量比が、0.01質量%以上20質量%以下である、リチウムイオン電池用正極。 - 前記金属リン酸塩が、前記リチウムニッケル複合酸化物の表面の全体を被覆している、請求項1に記載のリチウムイオン電池用正極。
- 前記リチウムニッケル複合酸化物に対する前記金属リン酸塩の質量比が、0.1質量%以上10質量%以下である、請求項1に記載のリチウムイオン電池用正極。
- 前記リチウムニッケル複合酸化物は、化学式LiNixCoyMnzO2(x+y+z=1、0.6≦x<1.0、0.1≦y≦0.2)である、請求項1~3のいずれか1項に記載のリチウムイオン電池用正極。
- 前記金属リン酸塩はVP2O7である、請求項1~3のいずれか1項に記載のリチウムイオン電池用正極。
- 請求項1~5のいずれか1項に記載のリチウムイオン電池用正極を備える、リチウムイオン電池。
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