JP7168701B2 - ポリイミド系ポリマー厚膜組成物 - Google Patents
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Description
(a)構造Iを有するポリイミドポリマー
式中、Yは:m-フェニレンジアミン(MPD)、3,4’-ジアミノジフェニルエーテル(3,4’-ODA)、4,4’-ジアミノ-2,2’-ビス(トリフルオロメチル)ビフェニル(TFMB)、3,3’-ジアミノジフェニルスルホン(3,3’-DDS)、4,4’-(ヘキサフルオロイソプロピリデン)ビス(2-アミノフェノール)(6F-AP)、ビス-(4-(4-アミノフェノキシ)フェニル)スルホン(BAPS)、9,9-ビス(4-アミノフェニル)フルオレン(FDA);2,3,5,6-テトラメチル-1,4-フェニレンジアミン(DAM)、2,2-ビス[4-(4-アミノフェノキシフェニル)]プロパン(BAPP)、2,2-ビス[4-(4-アミノフェノキシフェニル)]ヘキサフルオロプロパン(HFBAPP)、1,3-ビス(3-アミノフェノキシ)ベンゼン(APB-133)、2,2-ビス(3-アミノフェニル)ヘキサフルオロプロパン、2,2-ビス(4アミノフェニル)ヘキサフルオロプロパン(ビス-A-AF)、4,4’-ビス(4-アミノ-2-トリフルオロメチルフェノキシ)ビフェニル、4,4’-[1,3-フェニレンビス(1-メチル-エチリデン)]およびビスアニリン(ビスアニリン-M)からなる群から選択されるジアミン成分の混合物、または、ジアミン成分であるが、ただし:
i)XがOである場合、YはMPD、BAPS、3,4’-ODA、BAPP、APB-133またはビスアニリン-Mではなく;
ii)XがS(O)2である場合、Yは3,3’-DDSではなく;
iii)XがO-Ph-C(CH3)2-Ph-OまたはO-Ph-O-である場合、YはMPD、FDA、3,4’-ODA、DAM、BAPP、APB-133またはビスアニリン-Mではなく;
iv)XがC(CF3)2である場合、YはMPD、BAPS、FDAまたは3,3’-DDSではない);ならびに
(b)構造II、III、IV、VおよびVIの群から選択される1種または複数種の成分を含む有機溶剤
を含むポリイミド系ポリマー厚膜組成物を提供する。
(a)構造Iを有する非フッ素化ポリイミドポリマー
式中、Yは:m-フェニレンジアミン(MPD)、3,4’-ジアミノジフェニルエーテル(3,4’-ODA)、3,3’-ジアミノジフェニルスルホン(3,3’-DDS)、ビス-(4-(4-アミノフェノキシ)フェニル)スルホン(BAPS)、2,3,5,6-テトラメチル-1,4-フェニレンジアミン(DAM)、2,2-ビス[4-(4-アミノフェノキシフェニル)]プロパン(BAPP)、1,3-ビス(3-アミノフェノキシ)ベンゼン(APB-133)、4,4’-ビス(4-アミノ-2-トリフルオロメチルフェノキシ)ビフェニル、4,4’-[1,3-フェニレンビス(1-メチル-エチリデン)]およびビスアニリン(ビスアニリン-M)からなる群から選択されるジアミン成分の混合物、または、ジアミン成分であるが、ただし:
i)XがOである場合、YはMPD、BAPS、3,4’-ODA、BAPP、APB-133またはビスアニリン-Mではなく;
ii)XがS(O)2である場合、Yは3,3’-DDSではなく;
iii)XがO-Ph-C(CH3)2-Ph-OまたはO-Ph-O-である場合、Yは、MPD、3,4’-ODA、DAM、BAPP、APB-133またはビスアニリン-Mではない);ならびに
b)構造II、III、IV、VおよびVIの群から選択される1種または複数種の成分を含む有機溶剤
を含むポリイミド系ポリマー厚膜組成物を提供する。
(a)機能性成分;
(b)構造Iを有する非フッ素化ポリイミドポリマー
式中、Yは:m-フェニレンジアミン(MPD)、3,4’-ジアミノジフェニルエーテル(3,4’-ODA)、3,3’-ジアミノジフェニルスルホン(3,3’-DDS)、ビス-(4-(4-アミノフェノキシ)フェニル)スルホン(BAPS)、2,3,5,6-テトラメチル-1,4-フェニレンジアミン(DAM)、2,2-ビス[4-(4-アミノフェノキシフェニル)]プロパン(BAPP)、1,3-ビス(3-アミノフェノキシ)ベンゼン(APB-133)、4,4’-ビス(4-アミノ-2-トリフルオロメチルフェノキシ)ビフェニル、4,4’-[1,3-フェニレンビス(1-メチル-エチリデン)]およびビスアニリン(ビスアニリン-M)からなる群から選択されるジアミン成分の混合物、または、ジアミン成分であるが、ただし:
i)XがOである場合、Yは、MPD、BAPS3,4’-ODA、BAPP、APB-133またはビスアニリン-Mではなく;
ii)XがS(O)2である場合、Yは3,3’-DDSではなく;
iii)XがO-Ph-C(CH3)2-Ph-OまたはO-Ph-O-である場合、Yは、MPD、3,4’-ODA、DAM、BAPP、APB-133またはビスアニリン-Mではない);ならびに
(c)構造II、III、IV、VおよびVIの群から選択される1種または複数種の成分を含む有機溶剤
を含むポリイミド系ポリマー厚膜組成物を提供する。
本発明の組成物において有用であるフッ素化および非フッ素化ポリイミドポリマーは、構造I
式中、Yは:m-フェニレンジアミン(MPD)、3,4’-ジアミノジフェニルエーテル(3,4’-ODA)、4,4’-ジアミノ-2,2’-ビス(トリフルオロメチル)ビフェニル(TFMB)、3,3’-ジアミノジフェニルスルホン(3,3’-DDS)、4,4’-(ヘキサフルオロイソプロピリデン)ビス(2-アミノフェノール)(6F-AP)、ビス-(4-(4-アミノフェノキシ)フェニル)スルホン(BAPS)、9,9-ビス(4-アミノフェニル)フルオレン(FDA);2,3,5,6-テトラメチル-1,4-フェニレンジアミン(DAM)、2,2-ビス[4-(4-アミノフェノキシフェニル)]プロパン(BAPP)、2,2-ビス[4-(4-アミノフェノキシフェニル)]ヘキサフルオロプロパン(HFBAPP)、1,3-ビス(3-アミノフェノキシ)ベンゼン(APB-133)、2,2-ビス(3-アミノフェニル)ヘキサフルオロプロパン、2,2-ビス(4アミノフェニル)ヘキサフルオロプロパン(ビス-A-AF)、4,4’-ビス(4-アミノ-2-トリフルオロメチルフェノキシ)ビフェニル、4,4’-[1,3-フェニレンビス(1-メチル-エチリデン)]およびビスアニリン(ビスアニリン-M)からなる群から選択されるジアミン成分の混合物、または、ジアミン成分であるが、ただし:
i)XがOである場合、YはMPD、BAPS、3,4’-ODA、BAPP、APB-133またはビスアニリン-Mではなく;
ii)XがS(O)2である場合、Yは3,3’-DDSではなく;
iii)XがO-Ph-C(CH3)2-Ph-OまたはO-Ph-O-である場合、YはMPD、FDA、3,4’-ODA、DAM、BAPP、APB-133またはビスアニリン-Mではなく;
iv)XがC(CF3)2である場合、Yは、MPD、BAPS、FDAまたは3,3’-DDSではない)
を有する。
式中、Yは:m-フェニレンジアミン(MPD)、3,4’-ジアミノジフェニルエーテル(3,4’-ODA)、3,3’-ジアミノジフェニルスルホン(3,3’-DDS)、ビス-(4-(4-アミノフェノキシ)フェニル)スルホン(BAPS)、2,3,5,6-テトラメチル-1,4-フェニレンジアミン(DAM)、2,2-ビス[4-(4-アミノフェノキシフェニル)]プロパン(BAPP)、1,3-ビス(3-アミノフェノキシ)ベンゼン(APB-133)、4,4’-ビス(4-アミノ-2-トリフルオロメチルフェノキシ)ビフェニル、4,4’-[1,3-フェニレンビス(1-メチル-エチリデン)]およびビスアニリン(ビスアニリン-M)からなる群から選択されるジアミン成分の混合物、または、ジアミン成分であるが、ただし:
i)XがOである場合、Yは、MPD、BAPS3,4’-ODA、BAPP、APB-133またはビスアニリン-Mではなく;
ii)XがS(O)2である場合、Yは3,3’-DDSではなく;
iii)XがO-Ph-C(CH3)2-Ph-OまたはO-Ph-O-である場合、Yは、MPD、3,4’-ODA、DAM、BAPP、APB-133またはビスアニリン-Mではない)
を有する。
本発明のポリイミド系PTF組成物において用いられる溶剤は、アリールアルキルエーテルおよびアリールアルキルエーテルエステルである。本明細書において用いられる溶剤は、構造II、III、IV、VおよびVIを有する。
機能性成分がポリイミド系PTF組成物に添加され得る。一実施形態においては、機能性成分を添加することで、機能性成分によってもたらされる特性を有する電気回路中における素子の形成に使用可能である組成物が得られる。
金属が、Ag、Cu、Au、Pd、Pt、Sn、Al、NiおよびAg、Cu、Au、Pd、Pt、Sn、Al、Niの合金、および、これらの混合物からなる群から選択される電気伝導体金属粉末が、ポリイミド系電気伝導体ポリマー厚膜組成物における機能性成分である。ポリイミド系電気伝導体ポリマー厚膜組成物の一実施形態において、機能性成分は銀粉末である。
グラファイト、カーボンブラック、グラフェン、金属酸化物およびこれらの混合物からなる粉末の群から選択される粉末が、ポリイミド系抵抗体ポリマー厚膜組成物における機能性成分である。ポリイミド系抵抗体ポリマー厚膜組成物の一実施形態において、機能性成分は、グラファイトとカーボンブラックとの混合物である。
チタン酸ストロンチウム、チタン酸バリウム、チタン酸鉛、チタン酸マグネシウム、二酸化チタンおよびこれらの混合物からなる粉末の群から選択される粉末が、ポリイミド系キャパシタポリマー厚膜組成物における機能性成分である。
金属酸化物、金属窒化物およびこれらの混合物からなる粉末の群から選択される粉末が、ポリイミド系誘電体ポリマー厚膜組成物における機能性成分である。
窒化バリウム、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、酸化アルミニウム、グラファイト、グラフェン、酸化ベリリウム、銀、銅、ダイアモンドおよびこれらの混合物からなる粉末の群から選択される粉末が、ポリイミド系熱伝導体ポリマー厚膜組成物における機能性成分である。
ヒュームドシリカ、アルミナ、二酸化チタンおよびこれらの混合物からなる粉末の群から選択される粉末が、ポリイミド系封入剤ポリマー厚膜組成物における機能性成分である。
実施例において用いた基板はKapton(登録商標)500HPP-STおよびKapton(登録商標)200RS100フィルム(DuPont Co,Wilmington,DEから入手した)であり、2.5インチ×3.5インチ片に切断した後そのまま用い、アルミナ(AD-96)基板(CoorsTek,Golden,COから得た)はさらにクリーニングすることなく用いた。
表Iは、ポリイミドポリマー#1、#2、#3および#4を種々の溶剤中において20%のレベルで用いる溶解度テストの結果を示す。ポリイミドポリマーは、スクリーン印刷技術において通例用いられる溶剤(比較実験A~G)中には不溶性であった。
表IIは、ポリイミドポリマー#1、#2、#3および#4を種々の溶剤中において20%のレベルで用いる溶解度テストの結果を示す。4回の実施例すべてで用いた溶剤は構造IVを有する。
実施例3において、R1=CH3、R2=OCH3、R3=CH3;および
実施例4において、R1=CH3、R2=C(O)OCH3、R3=H)
スクリーン印刷可能なポリイミド系電気伝導体PTF組成物を、3~4ミクロンの平均粒径を有する銀フレークを用いて調製した。銀電気伝導体PTF組成物の成分は以下のとおりであった。
80重量% 銀粉末
10.7重量% ポリイミド#1
9.3重量% 1,2-ジメトキシベンゼン
ここで、重量%は組成物の総重量基準である。
スクリーン印刷可能なポリイミド系電気伝導体PTF組成物を、3~4ミクロンの平均粒径を有する銀フレークを用いて調製した。銀電気伝導体PTF組成物の成分は以下のとおりであった。
77.9重量% 銀粉末
13重量% ポリイミド#1
9.1重量% 1,2-ジメトキシベンゼン
ここで、重量%は組成物の総重量基準である。
スクリーン印刷可能なポリイミド系電気伝導体PTF組成物を、3~4ミクロンの平均粒径を有する銀フレークを用いて調製した。銀電気伝導体PTF組成物の成分は以下のとおりであった。
82.7重量% 銀粉末
12.3重量% ポリイミド#1
5重量% 1,3-ジメトキシベンゼン
ここで、重量%は組成物の総重量基準である。
スクリーン印刷可能なポリイミド系電気伝導体PTF組成物を、3~4ミクロンの平均粒径を有する銀フレークを用いて調製した。銀電気伝導体PTF組成物の成分は以下のとおりであった。
82.5重量% 銀粉末
12.2重量% ポリイミド#2中程度(medium)
5.3重量% 1,3-ジメトキシベンゼン
ここで、重量%は組成物の総重量基準である。
スクリーン印刷可能なポリイミド系抵抗体PTF組成物を、グラファイトおよびカーボンブラックを用いて調製した。PTF抵抗体組成物の成分は以下のとおりであった。
8.9重量% グラファイト
11.8重量% カーボンブラック#1
21.9重量% ポリイミド#1
57.4重量% 1,2-ジメトキシベンゼン
ここで、重量%は組成物の総重量基準である。
4つの正方形のボトム銀電極(各々17mm×17mm)および4つのトップ電極(各々16mm×16mmの寸法)を、Kapton(登録商標)500HPP-STフィルム上に実施例7の銀伝導体ペーストおよび325メッシュステンレス鋼スクリーンを用いて形成した。銀ペーストを130℃で10分間、次いで、200℃で30分間乾燥させて、4つの銀電極を形成した。
22重量% 窒化ホウ素粉末
66重量% ポリイミド#1
12重量% 1,2-ジメトキシベンゼン
ここで、重量%は組成物の総重量基準である。
Claims (8)
- c)電気伝導体金属粉末である機能性成分であって、前記金属が、Ag、Cu、Au、Pd、Pt、Sn、Al、NiおよびAg、Cu、Au、Pd、Pt、Sn、Al、Niの合金、および、これらの混合物からなる群から選択される機能性成分をさらに含み、ならびに、前記ポリイミド系ポリマー厚膜組成物がポリイミド系電気伝導体ポリマー厚膜組成物である、
請求項1に記載のポリイミド系ポリマー厚膜組成物。 - 前記機能性成分が銀粉末である、請求項2に記載のポリイミド系ポリマー厚膜組成物。
- c)ヒュームドシリカ、アルミナ、二酸化チタンおよびこれらの混合物からなる粉末の群から選択される機能性成分をさらに含み、ならびに、前記ポリイミド系ポリマー厚膜組成物がポリイミド系封入剤ポリマー厚膜組成物である、
請求項1に記載のポリイミド系ポリマー厚膜組成物。 - c)金属酸化物、金属窒化物およびこれらの混合物からなる粉末の群から選択される機能性成分をさらに含み、ならびに、前記ポリイミド系ポリマー厚膜組成物がポリイミド系誘電体ポリマー厚膜組成物である、
請求項1に記載のポリイミド系ポリマー厚膜組成物。 - c)グラファイト、カーボンブラック、グラフェン、金属酸化物およびこれらの混合物からなる粉末の群から選択される機能性成分をさらに含み、ならびに、前記ポリイミド系ポリマー厚膜組成物がポリイミド系抵抗体ポリマー厚膜組成物である、
請求項1に記載のポリイミド系ポリマー厚膜組成物。 - c)チタン酸ストロンチウム、チタン酸バリウム、チタン酸鉛、チタン酸マグネシウム、二酸化チタンおよびこれらの混合物からなる粉末の群から選択される機能性成分をさらに含み、ならびに、前記ポリイミド系ポリマー厚膜組成物がポリイミド系キャパシタポリマー厚膜組成物である、
請求項1に記載のポリイミド系ポリマー厚膜組成物。 - c)窒化バリウム、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、酸化アルミニウム、グラファイト、グラフェン、酸化ベリリウム、銀、銅、ダイアモンドおよびこれらの混合物からなる粉末の群から選択される機能性成分をさらに含み、ならびに、前記ポリイミド系ポリマー厚膜組成物がポリイミド系熱伝導体ポリマー厚膜組成物である、
請求項1に記載のポリイミド系ポリマー厚膜組成物。
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