JP7160271B2 - 黒鉛精製装置 - Google Patents

Description

本発明は、粉末状の黒鉛（グラファイト）から不純物を除去することによって高純度化された粒状黒鉛を回収するように構成された黒鉛精製装置に関する。

リチウムイオン二次電池の負極材料として、黒鉛が広く用いられてきた。リチウムイオン二次電池を高容量化するためには、使用する黒鉛を高純度化する必要がある。このため、従来、黒鉛の融点の高さを利用して、黒鉛を加熱することによって、不純物を昇華させて黒鉛の高純度化を実現する技術が開発されてきた。

ところが、熱処理によって黒鉛を高純度化する場合、黒鉛を２０００℃以上の温度になるように加熱する必要があるため、膨大なエネルギが必要であった。また、そのような高温にも耐えうる設備が必要になるため、設備コストがかさむというデメリットがあった。

そこで、従来技術の中には、電磁波を用いて粒状黒鉛を加熱することによって粒状黒鉛の高純度化を図るものがあった（例えば、特許文献１参照）。

米国公開２０１７/０３１２７３０号公報

しかしながら、上述の従来技術においては、電磁波を発生する設備および電磁波によって加熱された黒鉛を収容するのに十分な耐熱性を備えた反応炉が必要になる。このため、黒鉛を加熱するために必要な時間の短縮を図ることはできても、依然として高価で複雑な設備が必要になる。

本発明の目的は、設備の低コスト化および簡素化を実現することが可能な黒鉛精製装置を提供することである。

本発明に係る黒鉛精製装置は、収容部、搬送スクリュ、駆動部および電源部を備えている。収容部は、粒状黒鉛および電解液を収容するように筒状を呈しており、粒状黒鉛を投入するための投入口および粒状黒鉛を排出するための排出口を有している。搬送スクリュは、粒状黒鉛を投入口から排出口を搬送するように構成される。駆動部は、搬送スクリュに回転力を付与する。電源部は、搬送スクリュおよび収容部に対して電流を通電するように構成される。搬送スクリュは、電源部に接続された導電性のシャフトおよびシャフトの周面を被覆するように構成された非導電性のスクリュ部を備えており、スクリュ部の一部にシャフトを露出させるための開口部が設けられている。

黒鉛精製装置は、収容部内で電解液に粒状黒鉛を浸漬させた状態で搬送スクリュおよび収容部に電流を通電させることにより、電解研磨と同様の反応が発生し、不純物が金属イオンとして電解液中に溶出する。また、搬送スクリュによって粒状黒鉛を搬送することにより、不純物の除去反応を促進され、高純度の粒状黒鉛が得られる。

また、収容部は、内壁面に導電性を有する第１のハウジングおよび第１のハウジングの外側に設けられた非導電性の第２のハウジングを有することが好ましい。第１のハウジングは、導電性部材で構成されており、電解液を通じて粒状黒鉛に電流を通電させることができる。第２のハウジングは、第１のハウジングを外側から支持することで、収容部の強度を保つ。

また、搬送スクリュは、収容部内に２本設けられており、２本の搬送スクリュは、それぞれ別方向に回転することが好ましい。搬送スクリュが２本設けられることにより、電解液をより撹拌させることが可能になり、不純物の除去効率が向上する。

本発明によれば、低コストかつ簡易に黒鉛の高純度化を図ることが可能な黒鉛精製装置を提供することが可能になる。

本発明の一実施形態に係る黒鉛精製装置の概略図である。 黒鉛精製装置の収容部の構成を示す概略側面図である。 搬送スクリュの構成を示す図である。

ここから、図面を用いて本発明に係る黒鉛精製装置について説明する。図１は、本発明の実施形態に係る黒鉛精製装置１０の概略を示した図である。黒鉛精製装置１０は、収容部１２、第１の搬送スクリュ２０、第２の搬送スクリュ２２、駆動部２４、電源部２６、黒鉛回収部３０を備えている。黒鉛精製装置１０は、不純物が付着した状態の粒状黒鉛を収容部１２内で電解研磨処理することにより、粒状黒鉛から不純物を除去し、高純度化を図るように構成される。

収容部１２は、筒状を呈しており、粒状黒鉛および電解液を内部に収容するように構成される。また、収容部１２は、粒状黒鉛を収容部１２に投入するための投入口１４および粒状黒鉛を収容部１２から排出するための排出口１６を有している。投入口１４は、収容部１２の長手方向の一方の端部側上面に配置されている。また、投入口１４からは粒状黒鉛だけでなく電解液も投入される。この実施形態では、投入口１４を介して収容部１２に粒状黒鉛や電解液が手動で投入される例を説明しているが、粒状黒鉛収容部および電解液収容部から適量の粒状黒鉛および電解液をそれぞれ自動的に収容部１２の投入口１４近傍に供給する構成を採用することも可能である。

排出口１６は、投入口１４が設けられた側と反対側の端部側下面に配置されており、収容部１２内で処理された粒状黒鉛および電解液を収容部１２から排出するように構成される。

排出口１６の下部には、黒鉛回収部３０が配置されている。黒鉛回収部３０は、回収フィルタ３２および回収槽３４を有している。回収フィルタ３２は、粒状黒鉛の粒径に応じた空隙を有するフィルタである。粒状黒鉛の粒径は、１００～２００μｍ程度であるため、回収フィルタ３２のメッシュ径は、５０～１００μｍであれば、粒状黒鉛を回収することが可能である。

回収槽３４は、上方に開口部を有し、収容部１２から排出された電解液を収容するように構成される。回収フィルタ３２は、回収槽３４の開口部に配置されており、収容部１２から排出される粒状黒鉛を回収する。また、回収槽３４にて回収された電解液は、投入口１４に送液され、粒状黒鉛の高純度化処理に再利用される。

ここから、収容部１２の構成について、図２（Ａ）および図２（Ｂ）を用いて説明する。なお、図２（Ａ）は、収容部１２の概略側面図であり、図２（Ｂ）は、収容部１２の概略平面図である。収容部１２は、導電性の第１の筐体１８１と非導電性の第２の筐体１８２を有している。また、収容部１２の上部は、蓋体１９によって覆われている。蓋体１９は、透明樹脂によって形成されており、電解液に耐性を有する素材であれば、特に制限はない。

第１の筐体１８１は、収容部１２の側面部および底面部の内壁面に当たり、電解液と接するように構成される。第１の筐体１８１は、電解液に耐性を有する導電性部材であれば特に制限はない。本実施形態では、カーボン部材を使用しているが、ステンレス材や銅材等を使用することも可能である。

第２の筐体１８２は、第１の筐体１８１の外部に配置されている。第２の筐体１８２は、電解研磨処理を行う際の電解液の温度に耐えうるものであれば、特に制限はなく、例えば、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂等の樹脂素材を使用することができる。第１の筐体１８１は、第２の筐体１８２の内部に接合剤等により固定されることが好ましい。第１の筐体１８１と第２の筐体１８２を有することにより、収容部１２の側面および底面は、二重構造となり、強度が向上する。

収容部１２は、長さ方向に沿って第１の搬送スクリュ２０および第２の搬送スクリュ２２が回転自在に挿通されている（図２（Ａ）および図２（Ｂ）参照）。第１の搬送スクリュ２０および第２の搬送スクリュ２２は、実質的に同一の構成であるため、ここからは第１の搬送スクリュ２０について説明し、第２の搬送スクリュ２２については、第１の搬送スクリュ２０と相違する部分のみについて説明する。

第１の搬送スクリュ２０は、図３（Ａ）および図３（Ｂ）に示すように、導電シャフト３８およびスクリュ部４０を備えている。導電シャフト３８は、導電性部材で構成されており、本実施形態では、カーボンシャフトが使用されている。導電シャフト３８は、収容部１２内に挿通されており、一端が収容部１２の壁面において回転可能に支持されており、他端が黒鉛精製装置１０の筐体から突出している。

第１の搬送スクリュ２０は、収容部１２内において、スクリュ部４０を備えている。スクリュ部４０は、導電シャフト３８の周面に取り付けられる筒状部材であり、スクリュ羽根４２を有している。スクリュ部４０は、スクリュ羽根４２が周面を１周する程度の長さであり、シャフトの軸方向に沿って複数取り付けられている。

スクリュ部４０は、非導電性の樹脂部材で形成されている。樹脂部材は、電解液に耐性を有するものであれば特に制限はなく、例えば、ポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂を使用することが可能である。スクリュ部４０は、導電シャフト３８の周面に対して着脱自在の部材であり、導電シャフト３８の周面に対して固定ネジ等で固定することが可能である。本実施形態では、電解液に耐性を有する固定ネジ４４によって固定される。

スクリュ羽根４２は、スクリュ部４０の外周面に形成された螺旋状の羽根部材である。スクリュ羽根４２は、第１の搬送スクリュ２０が回転することで、電解液に対して投入口１４側から排出口１６側へ液流を発生させ、収容部１２内で粒状黒鉛を搬送するように構成される。スクリュ羽根４２の形状に特に制限はないが、第１の筐体１８１とスクリュ羽根４２の端部の隙間は、１～５ｍｍ程度設けられることが好ましい。スクリュ羽根４２の収容部１２の壁面部に間隔が空きすぎると、電解液が壁面付近で滞留してしまい、粒状黒鉛の搬送不良や不純物の反応が阻害されるおそれがある。

また、スクリュ部４０は、外周面に開口部４６が形成されている。開口部４６は、導電シャフト３８の外周面が露出するように形成された孔部である。開口部４６は、略楕円形状を呈しており、第１の搬送スクリュ２０の長さ方向に沿って一定間隔に形成されている。なお、開口部の形状は、楕円形状以外にも矩形状であったり線状であったりしても良い。

第１の搬送スクリュ２０は、収容部１２の側壁面に形成された開口部を貫通して収容部１２に導入されている。第１の搬送スクリュ２０は収容部１２の開口部において、転がり軸受により支持されており、開口部の周囲にはシール材５４が配置されている。シール材５４は、電解液に耐性を有する樹脂材を使用することが可能である。シール材５４を配置することにより、収容部１２の密閉性が向上する。なお、シール材５４は、第１の搬送スクリュ２０の他端側を支持する壁面部においても配置されている。

第１の搬送スクリュ２０は、収容部１２の外部において駆動ギア５０を備えている。駆動ギア５０は、駆動部２４からの駆動力が伝達され、第１の搬送スクリュ２０に回転力を付与するように構成される。駆動ギア５０は、収容部１２の外において導電スクリュ３８の外周面に設けられている。駆動ギア５０の形状や寸法は、適宜選択することが可能である。

駆動ギア５０の下部には、電解液排出口５６が設けられている。電解液排出口５６は、万が一、シール材５４が配置されている開口部から電解液が収容部１２外に漏出した場合に、電解液を筐体内から排出するように構成される。電解液排出口５６から排出された電解液は、不図示の回収槽によって回収され、高純度化処理に使用するために、投入口１４に送液される。

駆動部２４は、モータ２４１および伝達ギア２４２を備えている。モータ２４１は、所定の回転数で回転するように制御される。伝達ギア２４２は、モータ２４１に接続されたシャフトに配置されたギアである。伝達ギア２４２は、駆動ギア５０の上部に配置され、駆動ギア５０にモータ２４１の駆動力を伝達するように構成される。本実施形態では、伝達ギア２４２と駆動ギア５０が噛合されており、伝達ギア２４２の回転力を駆動ギア５０に伝達している。モータ２４１の回転数や駆動ギア５０および伝達ギア２４２のギア比率は、適宜調整することが可能である。

第２の搬送スクリュ２２は、第１の搬送スクリュ２０と平行に配置されており、第１の搬送スクリュ２０と実質的に同一の構成である。第２の搬送スクリュ２２に設けられたスクリュ羽根４２は、第１の搬送スクリュ２０に設けられたスクリュ羽根４２と同一の構成であるが、第１の搬送スクリュ２０のスクリュ羽根４２と接触しないように設けられている。

第２の搬送スクリュ２２は、第１の搬送スクリュ２０の駆動ギア５０と対応する位置に従動ギア５２を備えている。従動ギア５２は、駆動ギア５０からの駆動力が伝達され、第２の搬送スクリュ２２に回転力を付与するように構成される。従動ギア５２は、駆動ギア５０と噛合されており、第２の搬送スクリュ２２は、第１の搬送スクリュ２０と逆方向に回転するように構成される。第１の搬送スクリュ２０と第２の搬送スクリュ２２が別方向に回転することにより、収容部１２内の電解液が撹拌され、粒状黒鉛の高純度化を効率的に行うことが可能になる。

電源部２６は、駆動部２４の側面部に配置されている。電源部２６は、第１の搬送スクリュ２０、第２の搬送スクリュ２２および第１の筐体１８１に電流を通電するように構成される。電源部２６は、第１の搬送スクリュ２０、第２の搬送スクリュ２２および第１の筐体１８１を電気的に接続するための導線部２６２を有している（図１参照）。導線部２６２は、第１の搬送スクリュ２０および第２の搬送スクリュ２２の導電シャフト３８において、黒鉛精製装置１０の筐体から突出した部分に接続されている。また、本実施形態では、第１の搬送スクリュ２０および第２の搬送スクリュ２２が陽極側となるように接続される。第１の筐体１８１は、導線部２６２によって電源部２６の陰極側と接続されている。

ここから、黒鉛精製装置１０の使用方法について説明する。最初に、所定量の電解液および粒状黒鉛が投入口１４より収容部１２に収容される。電解液は、粒状黒鉛に付着した不純物に電流が通電させることが可能であれば制限はなく、塩化ナトリウム水溶液等を使用することが可能である。また、粒状黒鉛にシリコン系の不純物が付着している場合は、フッ酸を含む電解液を使用することが好ましい。粒状黒鉛に付着する不純物としては、酸化アルミニウム（AL₂O₃）、酸化鉄（Fe₂O₃）、シリコン（SiO₂）等があり、フッ酸を含む電解液を使用することにより、さらに効率的に高純度化が図れる。また、フッ酸を含む電解液として、ガラス基板のエッチング廃液や半導体基板のエッチング廃液を使用することも可能である。

収容部１２内に投入された粒状黒鉛は、第１の搬送スクリュ２０および第２の搬送スクリュ２２を回転させることにより発生する液流により排出口１６側に搬送される。本実施形態における粒状黒鉛の搬送速度としては、排出口１６まで１０～１５分で到達する程度に調整される。また、処理中に第１の搬送スクリュ２０および第２の搬送スクリュ２２を逆回転させることにより、粒状黒鉛が投入口１４側に向かうように液流を発生させても良い。いずれにせよ、収容部１２内で搬送された粒状黒鉛は、排出口１６から電解液とともに排出される。また、粒状黒鉛の処理中は、排出口１６が閉鎖されることが好ましい。

収容部１２内に粒状黒鉛および電解液が収容されると、電源部２６から第１の搬送スクリュ２０、第２の搬送スクリュ２２および第１の筐体１８１に電流が通電させる。本実施形態では、それぞれ３０～１８０Ａの範囲で電流を通電させる。第１の搬送スクリュ２０および第２の搬送スクリュ２２に開口部４６が設けられることにより、導電シャフト３８を介して電解液が通電された状態となる。粒状黒鉛は、陽極側となる第１の搬送スクリュ２０および第２の搬送スクリュ２２から電解液を通じて通電されることにより、粒状黒鉛に付着した不純物がイオンとして電解液に流出し、高純度の黒鉛が得られる。

また、電解研磨のみでは除去が困難なシリコン系の不純物については、電解液に含まれるフッ酸とのエッチング反応によって除去される。粒状黒鉛は、複数の層が積層された鱗状黒鉛であり、層間に存在する不純物を効率的に除去するために超音波振動を印加しても良い。超音波を印加することで、グラファイトの層間に電解液が侵入し易くなり、短時間での不純物の除去が可能になる。

所定時間処理された粒状黒鉛は、排出口１６から排出され、回収フィルタ３２により回収される。黒鉛精製装置１０で処理された粒状黒鉛は、洗浄処理や乾燥処理等の後処理が行われた後に、製品化処理が行われる。

上述の実施形態の説明は、すべての点で例示であって、制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上述の実施形態ではなく、特許請求の範囲によって示される。さらに、本発明の範囲には、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。

１０-黒鉛精製装置
１２-収容部
１４-投入口
１６-排出口
２０-第１の搬送スクリュ
２２-第２の搬送スクリュ
２４-駆動部
２６-電源部
４４-スクリュ羽根
４６-開口部

Claims (3)

1. 粒状黒鉛から不純物を除去することによって高純度化された粒状黒鉛を回収するように構成された黒鉛精製装置であって、
   粒状黒鉛および電解液を収容する筒状の収容部であって、粒状黒鉛の投入口と排出口とを有する収容部と、
   前記収容部内において前記粒状黒鉛を前記投入口から前記排出口へ搬送するように構成された搬送スクリュと、
   前記搬送スクリュに回転力を付与する駆動部と、
   前記搬送スクリュおよび前記収容部に対して電流を通電するように構成された電源部と、
   を少なくとも有し、
   前記搬送スクリュは、前記電源部に接続された導電性のシャフトと、
   前記シャフトの周面を被覆するように構成された非導電性のスクリュ部と、
   を備えており、
   前記スクリュ部の一部に前記シャフトを露出させるための開口部が設けられており、かつ、
   前記スクリュ部は、前記シャフトの軸方向に沿って複数取り付けられており、
   前記スクリュ部のそれぞれが、前記シャフトの周面に着脱自在に取り付けられる筒状部材であり、
   前記スクリュ部のそれぞれの長さが、前記スクリュ部の外周面に形成された螺旋状スクリュ羽根が周面を１周する長さであることを特徴とする黒鉛精製装置。
2. 前記収容部は、内壁面に導電性の第１のハウジングと、
   前記第１のハウジングの外側に設けられた非導電性の第２のハウジングと、
   を有することを特徴とする請求項１に記載の黒鉛精製装置。
3. 前記搬送スクリュは、前記収容部内に２本設けられており、
   ２本の前記搬送スクリュは、それぞれ別方向に回転することを特徴とする請求項１または２に記載の黒鉛精製装置。

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