JP7127209B2 - フレキシブル電極、それを含む二次電池及びフレキシブル二次電池 - Google Patents
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集電体と、
前記集電体の上側に位置する電極層と、
前記電極層の上側に位置する第1支持層と、
前記集電体の下側に位置する第2支持層と、を含み、
前記第1支持層及び第2支持層が伝導性コーティング層含有多孔性高分子基材であり、
前記伝導性コーティング層含有多孔性高分子基材が、多孔性高分子基材、及び前記多孔性高分子基材の表面に位置し、伝導性物質及び分散剤を備える伝導性コーティング層を含み、
前記多孔性高分子基材が複数の高分子繊維及び前記複数の高分子繊維によって相互に連結された気孔構造を備える不織布である、フレキシブル電極が提供される。
前記集電体と第2支持層との間に電極層をさらに含み得る。
前記集電体が、多孔型集電体、若しくは連続的なまたは断続的なパターンを有する複数の凹溝部が形成された集電体であり得る。
前記高分子繊維が、ポリエチレンテレフタレート、ポリイミド、ポリアミド、ポリスルホン、ポリビニルリデンフルオライド、ポリアクリロニトリル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエーテルイミド、ポリビニルアルコール、ポリエチレンオキシド、ポリアクリル酸、ポリビニルピロリドン、アガロース、アルジネート、ポリビニリデンヘキサフルオロプロピレン、ポリウレタン、ポリピロール、ポリ3,4-エチレンジオキシチオフェン、ポリアニリン、これらの誘導体、またはこれらの二種以上の混合物を含み得る。
前記伝導性物質は、炭素ナノチューブ、グラフェン、還元されたグラフェンオキシド、遷移金属カーバイド、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、炭素繊維、ポリピロール、ポリ3,4-エチレンジオキシチオフェン、ポリアニリン、またはこれらの二種以上の混合物であり得る。
前記伝導性物質100重量部を基準として前記分散剤の含量が0.1~20重量部であり得る。
集電体の上側に電極活物質スラリーを塗布し、乾燥して電極層を形成する段階と、
前記電極層の上側に第1支持層を形成する段階と、
前記集電体の下側に第2支持層を形成する段階と、を含み、
前記第1支持層及び第2支持層が伝導性コーティング層含有多孔性高分子基材であり、
前記伝導性コーティング層含有多孔性高分子基材が、高分子溶液を紡糸して複数の高分子繊維及び前記複数の高分子繊維によって相互に連結された気孔構造を有する多孔性高分子基材を形成しながら、前記紡糸と共に追加的に伝導性物質及び分散剤を含んで前記伝導性物質が分散しているコロイド溶液を紡糸し、前記多孔性高分子基材の表面に伝導性物質が位置するようにして伝導性コーティング層を形成する段階によって製造されるフレキシブル電極の製造方法が提供される。
前記集電体の下側に第2支持層を形成する前に、前記集電体の下側に電極活物質スラリーを塗布し、乾燥して電極層を形成する段階をさらに含み得る。
正極と、負極と、前記正極と前記負極との間に介在されるセパレータと、電解質と、を含む二次電池であって、
前記正極及び前記負極の少なくともいずれか一つが、第1具現例から第6具現例のいずれか一具現例のフレキシブル電極である二次電池が提供される。
前記二次電池は、積層型電池、巻取型電池、積層/折畳み型電池またはフレキシブル電池であり得る。
内部電極と、
前記内部電極の外側を囲んで形成された電極の短絡を防止する分離層と、
前記分離層の外側を囲んで螺旋状に巻き回されて形成された外部電極と、を含み、
前記内部電極及び前記外部電極の一種以上が第1具現例から第6具現例のいずれか一具現例のフレキシブル電極として形成されたフレキシブル二次電池が提供される。
前記フレキシブル電極が、一側方向へ延びたストリップ構造であり得る。
前記内部電極は、内部に空間が形成されている中空構造であり得る。
前記内部電極は、螺旋状に巻き回された一つ以上の前記フレキシブル電極を含み得る。
前記内部電極の内部に形成されている空間に、内部電極集電体コア部、電解質を含むリチウムイオン供給コア部、または充填コア部が形成され得る。
前記リチウムイオン供給コア部は、ゲル状ポリマー電解質及び支持体を含むか、または液体電解質及び多孔性担体を含み得る。
前記外部電極の外側を囲むように形成された保護被覆をさらに含み得る。
電解質を含むリチウムイオン供給コア部と、
前記リチウムイオン供給コア部の外側を囲んで形成され、集電体及び電極活物質層を備える内部電極と、
前記内部電極の外側を囲んで形成された電極の短絡を防止する分離層と、
前記分離層の外側を囲んで螺旋状に巻き回されて形成され、集電体及び電極活物質層を備える外部電極と、を含み、
前記内部電極及び前記外部電極の一種以上が第1具現例から第6具現例のいずれか一具現例のフレキシブル電極として形成されたフレキシブル二次電池が提供される。
相互に平行して配置された二つ以上の内部電極と、
前記二つ以上の内部電極の外側を共に囲んで形成された電極の短絡を防止する分離層と、
前記分離層の外側を囲んで螺旋状に巻き回されて形成された外部電極と、を含み、
前記内部電極及び前記外部電極の一種以上が第1具現例から第6具現例のいずれか一具現例のフレキシブル電極として形成されたフレキシブル二次電池が提供される。
電解質を含む二つ以上のリチウムイオン供給コア部と、
各々の前記リチウムイオン供給コア部の外側を囲んで形成され、集電体及び電極活物質層を備えて相互に平行して配置される二つ以上の内部電極と、
前記二つ以上の内部電極の外側を共に囲んで形成された電極の短絡を防止する分離層と、
前記分離層の外側を囲んで螺旋状に巻き回されて形成され、集電体及び電極活物質層を備える外部電極と、を含み、
前記内部電極及び前記外部電極の一種以上が第1具現例から第6具現例のいずれか一具現例のフレキシブル電極として形成されたフレキシブル二次電池が提供される。
集電体と、上記集電体の上側に位置する電極層と、上記電極層の上側に位置する第1支持層と、上記集電体の下側に位置する第2支持層と、を含み、上記第1支持層及び第2支持層が伝導性コーティング層含有多孔性高分子基材であり、上記伝導性コーティング層含有多孔性高分子基材が、多孔性高分子基材と、上記多孔性高分子基材の表面に位置し、伝導性物質及び分散剤を備える伝導性コーティング層と、を含み、上記多孔性高分子基材が、電気紡糸によって形成された複数の高分子繊維及び上記複数の高分子繊維によって相互に連結された気孔構造を備える不織布である。
集電体の上側に電極活物質スラリーを塗布し、乾燥して電極層を形成する段階と、
上記電極層の上側に第1支持層を形成する段階と、
上記集電体の下側に第2支持層を形成する段階と、を含み、
上記第1支持層及び第2支持層が伝導性コーティング層含有多孔性高分子基材である。
(1)電極(正極)層の準備
正極活物質としてLiCoO2と、導電材としてデンカブラックと、バインダー高分子としてポリビニリデンフルオライド(PVdF)とを、80:5:15の重量比でN-メチル-2-ピロリドン(NMP)溶媒に分散させて正極活物質スラリーを準備し、それをアルミニウムホイル(Al foil)集電体の両面にコーティングして乾燥することで正極活物質を形成し、正極層を準備した。
まず、多孔性高分子基材を製造するための高分子としては、ポリアクリロニトリル(polyacrylonitrile,PAN)を用い、これを溶解させる溶媒としてはジメチルホルムアミド(N,N-dimethylformamide)を使用した。
伝導性物質を含む分散コロイド溶液を製造するために、伝導性物質として炭素ナノチューブ(carbon nanotube,CNT)を使用し、分散媒としては蒸留水とイソプロピルアルコール(iso-propylalcohol)とを重量比3:7で混合したコソルベント(co-solvent)を使用した。具体的には、炭素ナノチューブを分散コロイド溶液の20重量%になるように添加し、分散剤であるポリビニルピロリドンを上記コロイド溶液に対して1重量%含有されるように添加した。これによって、分散剤の含量は、伝導性物質100重量部に対して5重量部となった。
上記高分子溶液及び上記CNT分散コロイド溶液を電気紡糸装置に導入した後、上記高分子溶液の噴射速度は6μl/minにし、上記コロイド溶液の噴射速度は65μl/minにして、約240分間同時に予め準備していた電極(正極)層の一面に紡糸(二重電気紡糸)して、三次元伝導性構造の多孔性繊維層、即ち、伝導性コーティング層含有多孔性高分子基材である第1支持層を形成した。具体的には、上記高分子溶液を紡糸して複数の高分子繊維によって相互に連結された気孔構造を有する多孔性高分子基材を形成しながら、上記紡糸と同時に追加的に伝導性物質が分散しているコロイド溶液を紡糸し、上記多孔性高分子基材の表面に伝導性物質が位置するようにして伝導性コーティング層を形成した。
上記得られたフレキシブル電極を正極に適用し、リチウム二次電池を製造した。
アルミニウムホイルであるシート型の集電体の一面に、正極活物質としてLiCoO2と、導電材としてデンカブラックと、バインダーとしてPVdFとを、80:5:15の重量比でNMP溶媒に分散させた正極活物質スラリーを塗布して乾燥することで、正極を製造した。
実施例1の(1)と同様の方法で正極層をアルミニウムホイル集電体に形成した。その後、PVdFバインダー10重量%をNMP溶媒に溶かして準備した溶液を、上記正極の上にコーティングして乾燥することで、PVdF保護層を含む正極を準備した。
実施例1の(1)と同様の方法で正極層をアルミニウムホイル集電体に形成した。その後、バインダーを含む伝導性コーティング層を形成するために、CNTとPVdFバインダーとを20重量%と80重量%でNMP溶媒に分散させて伝導性コーティング溶液を準備した。準備された溶液を上記正極の上にコーティングして乾燥することで、伝導性コーティング層を含む正極を準備した。
実施例1の(1)と同様の方法で正極層をアルミニウムホイル集電体に形成した。
実施例1と比較例1で製造された正極を、幅が2mm、長さが150mmを有するように準備した後、直径1mmのワイヤに巻き取り、その模様を観察した。
上記実施例1と比較例2~4で製造されたパウチ型リチウム二次電池を用いて充放電特性を評価した。充電時、0.5Cの電流密度で4.2Vまで定電流充電後、定電圧で4.2Vに一定に維持して電流密度が0.05Cになると、充電を終了した。放電時、0.5Cの電流密度で3.0Vまで定電流モードで放電を完了した。同じ条件で充放電を30回反復した。
20 フレキシブル電極
100 第1支持層
110 リチウムイオン供給コア部
180 外部電極活物質層
200 電極層
300 集電体
400 第2支持層
500 電極層
600 内部電極
610 内部電極
620 分離層
700 外部電極
710 集電体
720 電極層
800 電解質
900 フレキシブル二次電池
1000 フレキシブル二次電池
1100 リチウムイオン供給コア部
1200 内部集電体
1300 内部電極活物質層
1400 有無機多孔性層
1500 第1支持層
1600 第2支持層
1700 分離層
1900 外部集電体
1950 保護被覆
2000 フレキシブル二次電池
2100 リチウムイオン供給コア部
2200 内部集電体
2300 内部電極活物質層
2400 有無機多孔性層
2500 第1支持層
2600 第2支持層
2700 分離層
2800 外部電極活物質層
2900 外部集電体
Claims (20)
- 集電体と、
前記集電体の上側に位置する電極層と、
前記電極層の上側に位置する第1支持層と、
前記集電体の下側に位置する第2支持層と、を含み、
前記第1支持層及び第2支持層が伝導性コーティング層含有多孔性高分子基材であり、
前記伝導性コーティング層含有多孔性高分子基材が、多孔性高分子基材、及び前記多孔性高分子基材の表面に位置し、伝導性物質及び分散剤を備える伝導性コーティング層を含み、
前記多孔性高分子基材が複数の高分子繊維及び前記複数の高分子繊維によって相互に連結された気孔構造を備える不織布であり、
前記伝導性コーティング層は、バインダーを含まない、フレキシブル電極。 - 前記集電体と第2支持層との間に電極層をさらに含むことを特徴とする、請求項1に記載のフレキシブル電極。
- 前記集電体が、多孔型集電体、若しくは連続的なまたは断続的なパターンを有する複数の凹溝部が形成された集電体であることを特徴とする、請求項1または2に記載のフレキシブル電極。
- 前記高分子繊維が、ポリエチレンテレフタレート、ポリイミド、ポリアミド、ポリスルホン、ポリビニルリデンフルオライド、ポリアクリロニトリル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエーテルイミド、ポリビニルアルコール、ポリエチレンオキシド、ポリアクリル酸、ポリビニルピロリドン、アガロース、アルジネート、ポリビニリデンヘキサフルオロプロピレン、ポリウレタン、ポリピロール、ポリ3,4-エチレンジオキシチオフェン、ポリアニリン、これらの誘導体、またはこれらの二種以上の混合物を含むことを特徴とする、請求項1から3のいずれか一項に記載のフレキシブル電極。
- 前記伝導性物質が、炭素ナノチューブ、グラフェン、還元されたグラフェンオキシド、遷移金属カーバイド、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、炭素繊維、ポリピロール、ポリ3,4-エチレンジオキシチオフェン、ポリアニリン、またはこれらの二種以上の混合物であることを特徴とする、請求項1から4のいずれか一項に記載のフレキシブル電極。
- 前記伝導性物質100重量部を基準として前記分散剤の含量が0.1~20重量部であることを特徴とする、請求項1から5のいずれか一項に記載のフレキシブル電極。
- 集電体の上側に電極活物質スラリーを塗布し、乾燥して電極層を形成する段階と、
前記電極層の上側に第1支持層を形成する段階と、
前記集電体の下側に第2支持層を形成する段階と、を含み、
前記第1支持層及び第2支持層が伝導性コーティング層含有多孔性高分子基材であり、
前記伝導性コーティング層含有多孔性高分子基材が、高分子溶液を紡糸して複数の高分子繊維及び前記複数の高分子繊維によって相互に連結された気孔構造を有する多孔性高分子基材を形成しながら、前記紡糸と共に追加的に伝導性物質及び分散剤を含んで前記伝導性物質が分散しているコロイド溶液を紡糸し、前記多孔性高分子基材の表面に伝導性物質が位置するようにして伝導性コーティング層を形成する段階によって製造される、フレキシブル電極の製造方法。 - 前記集電体の下側に第2支持層を形成する前に、前記集電体の下側に電極活物質スラリーを塗布し、乾燥して電極層を形成する段階をさらに含むことを特徴とする、請求項7に記載のフレキシブル電極の製造方法。
- 正極と、負極と、前記正極と前記負極との間に介在されるセパレータと、電解質と、を含む二次電池であって、
前記正極及び前記負極の少なくともいずれか一つが、請求項1から6のいずれか一項に記載のフレキシブル電極である、二次電池。 - 前記二次電池は、積層型電池、巻取型電池、積層/折畳み型電池またはフレキシブル電池であることを特徴とする、請求項9に記載の二次電池。
- 内部電極と、
前記内部電極の外側を囲んで形成された電極の短絡を防止する分離層と、
前記分離層の外側を囲んで螺旋状に巻き回されて形成された外部電極と、を含み、
前記内部電極及び前記外部電極の一種以上が請求項1から6のいずれか一項に記載のフレキシブル電極として形成された、フレキシブル二次電池。 - 前記フレキシブル電極が、一側方向へ延びたストリップ構造であることを特徴とする、請求項11に記載のフレキシブル二次電池。
- 前記内部電極が、内部に空間が形成されている中空構造であることを特徴とする、請求項11または12に記載のフレキシブル二次電池。
- 前記内部電極が、螺旋状に巻き回された一つ以上の前記フレキシブル電極を含むことを特徴とする、請求項11から13のいずれか一項に記載のフレキシブル二次電池。
- 前記内部電極の内部に形成されている空間に、内部電極集電体コア部、電解質を含むリチウムイオン供給コア部または充填コア部が形成されたことを特徴とする、請求項13に記載のフレキシブル二次電池。
- 前記リチウムイオン供給コア部は、ゲル状ポリマー電解質及び支持体を含むか、または液体電解質及び多孔性担体を含むことを特徴とする、請求項15に記載のフレキシブル二次電池。
- 前記外部電極の外側を囲むように形成された保護被覆をさらに含むことを特徴とする、請求項11から16のいずれか一項に記載のフレキシブル二次電池。
- 電解質を含むリチウムイオン供給コア部と、
前記リチウムイオン供給コア部の外側を囲んで形成され、集電体及び電極活物質層を備える内部電極と、
前記内部電極の外側を囲んで形成された電極の短絡を防止する分離層と、
前記分離層の外側を囲んで螺旋状に巻き回されて形成され、集電体及び電極活物質層を備える外部電極と、を含み、
前記内部電極及び前記外部電極の一種以上が請求項1から6のいずれか一項に記載のフレキシブル電極として形成された、フレキシブル二次電池。 - 相互に平行して配置された二つ以上の内部電極と、
前記二つ以上の内部電極の外側を共に囲んで形成された電極の短絡を防止する分離層と、
前記分離層の外側を囲んで螺旋状に巻き回されて形成された外部電極と、を含み、
前記内部電極及び前記外部電極の一種以上が請求項1から6のいずれか一項に記載のフレキシブル電極として形成された、フレキシブル二次電池。 - 電解質を含む二つ以上のリチウムイオン供給コア部と、
各々の前記リチウムイオン供給コア部の外側を囲んで形成され、集電体及び電極活物質層を備えて相互に平行して配置される二つ以上の内部電極と、
前記二つ以上の内部電極の外側を共に囲んで形成された電極の短絡を防止する分離層と、
前記分離層の外側を囲んで螺旋状に巻き回されて形成され、集電体及び電極活物質層を備える外部電極と、を含み、
前記内部電極及び前記外部電極の一種以上が請求項1から6のいずれか一項に記載のフレキシブル電極として形成された、フレキシブル二次電池。
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