JP7058415B2 - 金属酸窒化物粉末および金属酸窒化物焼成体 - Google Patents
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[1]ペロブスカイト構造を有し、組成式Sr1+xTaO2+xNで表される金属酸窒化物粒子を複数含む金属酸窒化物粉末であって、
xが0より大きく0.31以下であり、
金属酸窒化物粒子は、空間群I4/mcmに属する第1構造と、空間群I4/mmmに属する構造を当該構造のc軸に垂直な面で等分した構造である第2構造と、を有し、
第1構造と第2構造との境界において、第1構造のc軸と第2構造のc軸とが共有され、c軸方向において、第1構造と第2構造とが結合しており、
第2構造を構成するc軸に垂直な層のうち、少なくとも1つの層が窒素を含まない層であることを特徴とする金属酸窒化物粉末である。
[3]ペロブスカイト構造を有し、組成式Sr1+xTaO2+xNで表される金属酸窒化物結晶粒子を複数含む金属酸窒化物焼成体であって、
xが0より大きく0.31以下であり、
金属酸窒化物結晶粒子は、空間群I4/mcmに属する第1構造と、空間群I4/mmmに属する構造において当該構造のc軸に垂直な面で等分した構造である第2構造と、を有し、
第1構造と第2構造との境界において、第1構造のc軸と第2構造のc軸とが共有され、c軸方向において、第1構造と第2構造とが結合しており、
第2構造を構成するc軸に垂直な層のうち、少なくとも1つの層が窒素を含まない層であることを特徴とする金属酸窒化物焼成体である。
1.金属酸窒化物粉末
1.1 第1構造
1.2 第2構造
1.3 金属酸窒化物の組成
2.金属酸窒化物焼成体
3.金属酸窒化物粉末の製造方法
4.金属酸窒化物焼成体の製造方法
5.本実施形態における効果
本実施形態に係る金属酸窒化物粉末は、複数の金属酸窒化物粒子を有する。本実施形態では、金属酸窒化物を構成する金属は、ストロンチウム(Sr)およびタンタル(Ta)である。金属酸窒化物粉末の平均粒径は特に制限されないが、たとえば、0.05~5μm程度である。また、金属酸窒化物粒子は、1つの結晶粒から構成されていてもよいし、複数の結晶粒から構成されていてもよい。
本実施形態では、第1構造は、空間群I4/mcmに属しており、ペロブスカイト構造を有するSrTaO2Nから構成される。図1に示すように、ペロブスカイト構造においては、陰イオン(11,12)が6つの頂点を占め、中心にBサイト原子13であるTaが存在する八面体15が頂点を互いに共有して3次元ネットワークを構成しており、このネットワークの間隙にAサイト原子14であるSrが配置されている。陰イオンは、OとNとの組成比に応じて配分されており、SrTaO2Nの場合、当該八面体はTaO4N2八面体である。すなわち、TaO4N2八面体において、陰イオンが占める6つの頂点のうち、2つの頂点をNが占める。
金属酸窒化物粉末を構成する金属酸窒化物粒子において、第2構造は、第1構造中に整合するよう組み込まれて存在している。第2構造は、空間群I4/mmmに属する構造を当該構造のc軸に垂直な面で等分した構造である。本実施形態では、このような第2構造20は、図4に示すように、K2NiF4型構造を有するSr2TaO3N25の結晶構造を、c軸に垂直な面50で等分した構造に相当する。逆に言えば、K2NiF4型構造を有するSr2TaO3Nの結晶構造は、空間群I4/mmmに属する。
本実施形態に係る金属酸窒化物の組成は、組成式Sr1+xTaO2+xNで表され、組成式中のxが0より大きく0.31以下であることが好ましい。組成式から明らかなように、当該金属酸窒化物は、SrTaO2Nに対して、SrおよびOが過剰な組成を有している。この過剰なSrおよびOが、SrO層を含む第2構造の形成を促進する。xが大きすぎると、誘電特性を担うTa-N鎖が過剰に切断される傾向にある、あるいは、K2NiF4型構造を有するSr2TaO3Nが、SrTaO2Nから構成される相とは異なる相として析出する傾向にあるので好ましくない。
本実施形態に係る金属酸窒化物焼成体は、金属酸窒化物粉末を成形および焼成することにより得られる誘電体である。当該金属酸窒化物焼成体においては、複数の金属酸窒化物結晶粒子が結晶粒界を介して互いに結合している。
次に、上記の金属酸窒化物粉末の製造方法について説明する。以下では、組成式Sr1+xTaO2+xNで表される組成を有する金属酸窒化物粉末を製造する場合について説明する。金属酸窒化物粉末を製造する方法は特に限定されない。例えば、固相反応法を用いて製造することができる。
次に、上記の金属酸窒化物焼成体の製造方法について説明する。本実施形態では、上記の金属酸窒化物粉末の製造方法により製造される金属酸窒化物粉末を用いて、金属酸窒化物焼成体を製造する。
本実施形態では、空間群I4/mcmに属する構造(第1構造)を主相とする金属酸窒化物において、空間群I4/mmmに属する構造においてc軸に垂直な面で等分した構造(第2構造)を第1構造中に組み込んでc軸を共有するように結合させている。
(付記1)
ペロブスカイト構造を有する金属酸窒化物粒子を複数含む金属酸窒化物粉末であって、
前記金属酸窒化物粒子は、空間群I4/mcmに属する第1構造と、空間群I4/mmmに属する構造を当該構造のc軸に垂直な面で等分した構造である第2構造と、を有し、
前記第2構造に含まれるc軸に垂直な層のうち、少なくとも1つの層が窒素を含まない層であることを特徴とする金属酸窒化物粉末。
(付記2)
ペロブスカイト構造を有する金属酸窒化物粒子を複数含む金属酸窒化物粉末であって、
前記金属酸窒化物粒子は、空間群I4/mcmに属する第1構造と、空間群I4/mmmに属する構造を当該構造のc軸に垂直な面で等分した構造である第2構造と、を有し、
前記ペロブスカイト構造に帰属する回折ピークから算出されるa軸の格子定数が、第1構造のみからなるペロブスカイト構造に帰属する回折ピークから算出されるa軸の格子定数よりも大きいことを特徴とする金属酸窒化物粉末。
本実施例では、組成式Sr1+xTaO2+xNで表される金属酸窒化物粉末を、固相反応法を用いて以下のように製造した。まず、原料粉末として、炭酸ストロンチウム(SrCO3 )粉末および酸化タンタル(Ta2O5 )粉末を準備し、組成式Sr1+xTaO2+xNにおけるxが表1に示す値になるように秤量した。
XRD測定は、X線源としてCu-Kα線を用いたX線回折装置を用いた。測定により得られたX線回折ピークから結晶構造を同定し、そのa軸長さを算出した。また、同定された結晶構造が属する空間群を求めた。結果を表1に示す。
TEM観察は、得られた金属酸窒化物粉末を樹脂に包埋して硬化させることにより得られる樹脂包埋試料をFIB(集束イオンビーム)加工装置で剥片化して得られる試料に対して行い、第1構造中に、第1構造と第2構造とがc軸方向に結合している共存構造が観察されるか否かを評価した。結果を表1に示す。また、実施例1に係る金属酸窒化物粉末に含まれる金属酸窒化物粒子について、観察写真を図6に示す。また、図6において、第1構造を示す部分の拡大図を図7に示し、第2構造を示す部分の拡大図を図8に示す。さらに、比較例1に係る金属酸窒化物粉末に含まれる金属酸窒化物粒子について、観察写真を図9に示す。
11… 酸素
12… 窒素
13… タンタル(Bサイト原子)
14… ストロンチウム(Aサイト原子)
15… 八面体
20… 第2構造
21… SrTaO2N
22… SrO
25… Sr1+xTaO2+xN
Claims (4)
- ペロブスカイト構造を有し、組成式Sr1+xTaO2+xNで表される金属酸窒化物粒子を複数含む金属酸窒化物粉末であって、
前記xが0より大きく0.31以下であり、
前記金属酸窒化物粒子は、空間群I4/mcmに属する第1構造と、空間群I4/mmmに属する構造を当該構造のc軸に垂直な面で等分した構造である第2構造と、を有し、
前記第1構造と前記第2構造との境界において、前記第1構造のc軸と前記第2構造のc軸とが共有され、c軸方向において、前記第1構造と前記第2構造とが結合しており、
前記第2構造を構成するc軸に垂直な層のうち、少なくとも1つの層が窒素を含まない層であることを特徴とする金属酸窒化物粉末。 - 前記第1構造のc軸および前記第2構造のc軸に平行な方向に沿って、前記第2構造が点在していることを特徴とする請求項1に記載の金属酸窒化物粉末。
- ペロブスカイト構造を有し、組成式Sr1+xTaO2+xNで表される金属酸窒化物結晶粒子を複数含む金属酸窒化物焼成体であって、
前記xが0より大きく0.31以下であり、
前記金属酸窒化物結晶粒子は、空間群I4/mcmに属する第1構造と、空間群I4/mmmに属する構造において当該構造のc軸に垂直な面で等分した構造である第2構造と、を有し、
前記第1構造と前記第2構造との境界において、前記第1構造のc軸と前記第2構造のc軸とが共有され、c軸方向において、前記第1構造と前記第2構造とが結合しており、
前記第2構造を構成するc軸に垂直な層のうち、少なくとも1つの層が窒素を含まない層であることを特徴とする金属酸窒化物焼成体。 - 前記第1構造のc軸および前記第2構造のc軸に平行な方向に沿って、前記第2構造が点在していることを特徴とする請求項3に記載の金属酸窒化物焼成体。
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