JP7029503B1 - 熱伝導性シート及び熱伝導性シートの製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
図1は、本技術に係る熱伝導性シート1の一例を示す断面図である。熱伝導性シート1は、バインダ樹脂2と、熱伝導性シート1の厚み方向Bに配向した第1の熱伝導性フィラー3とを含み、必要に応じて、第1の熱伝導性フィラー3以外の第2の熱伝導性フィラー4をさらに含んでもよい。このような熱伝導性シート1は、被着体(例えば、被着体の平滑面や凹凸面)に対する接触熱抵抗が0.46℃・cm2/W以下と小さいため、良好な熱伝導性が得られる。このような熱伝導性シート1を被着体間(例えば、発熱体と放熱体との間)に挟むと、熱伝導性シート1の熱抵抗をより効果的に低減することができる。
バインダ樹脂2は、第1の熱伝導性フィラー3を熱伝導性シート1内に保持し、また、必要に応じて第2の熱伝導性フィラー4も熱伝導性シート1内に保持する。バインダ樹脂2は、熱伝導性シート1に要求される機械的強度、耐熱性、電気的性質等の特性に応じて選択される。バインダ樹脂2としては、熱可塑性樹脂、熱可塑性エラストマー、熱硬化性樹脂の中から選択することができる。
第1の熱伝導性フィラー3は、熱伝導性シート1の厚み方向Bに配向させることができる熱伝導性フィラーである。第1の熱伝導性フィラー3は、1種単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。第1の熱伝導性フィラー3は、例えば、鱗片状の熱伝導性フィラーであってもよく、繊維状の熱伝導性フィラーであってもよく、鱗片状の熱伝導性フィラーと繊維状の熱伝導性フィラーとを併用してもよい。
鱗片状の熱伝導性フィラーは、長軸と短軸と厚みとを有する熱伝導性フィラーであって、高アスペクト比(長軸/厚み)であり、長軸を含む面方向に等方的な熱伝導率を有する。短軸とは、鱗片状の熱伝導性フィラーの長軸を含む面において、鱗片状の熱伝導性フィラーの長軸に交差する方向であって、鱗片状の熱伝導性フィラーの最も短い部分の長さをいう。厚みとは、鱗片状の熱伝導性フィラーの長軸を含む面の厚みを10点測定して平均した値をいう。
繊維状の熱伝導性フィラーは、繊維状であって必要な熱伝導性を有するものであれば特に限定されず、例えば、炭素繊維、金属(例えば、銅、ステンレス、ニッケルなど)からなる繊維などが挙げられる。また、高い熱伝導性と絶縁性の観点では、窒化アルミニウム繊維、超高分子量ポリエチレン繊維、ポリパラフェニレンビスオキサゾール繊維などを用いることもできる。以下では、繊維状の熱伝導性フィラーとして、炭素繊維を用いた場合を例に挙げて詳述する。
第2の熱伝導性フィラー4は、第1の熱伝導性フィラー3以外の熱伝導性フィラーであり、例えば、非鱗片状かつ非繊維状の熱伝導性フィラーである。第2の熱伝導性フィラー4の具体例としては、球状、粉末状、顆粒状、扁平状等の熱伝導性フィラーが挙げられる。熱伝導性シート1は、第1の熱伝導性フィラー3と、第2の熱伝導性フィラー4とを併用することにより、第2の熱伝導性フィラー4で第1の熱伝導性フィラー3の配向を支え、第1の熱伝導性フィラー3を可能な限り熱伝導性シート1の厚み方向Bに配向させることができる。第2の熱伝導性フィラー4の材質は、熱伝導性シート1の接触熱抵抗や絶縁破壊電圧の観点では、アルミナ、アルミニウム、酸化亜鉛、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、黒鉛、磁性粉からなる群から選択される少なくとも1種であることが好ましい。第2の熱伝導性フィラー4は、1種単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。
本技術に係る熱伝導性シートの製造方法は、下記工程Aと、工程Bと、工程Cとを有する。
工程Aでは、第1の熱伝導性フィラー3をバインダ樹脂2に分散させることにより熱伝導性シート形成用の樹脂組成物を調製する。熱伝導性シート形成用の樹脂組成物は、第1の熱伝導性フィラー3とバインダ樹脂2との他に、必要に応じて、第2の熱伝導性フィラー4、各種添加剤、揮発性溶剤等を公知の手法により均一に混合することにより調製できる。
工程Bでは、調製された熱伝導性シート形成用の樹脂組成物から成形体ブロックを形成する。成形体ブロックの形成方法としては、押出成形法、金型成形法などが挙げられる。押出成形法、金型成形法としては、特に制限されず、公知の各種押出成形法、金型成形法の中から、熱伝導性シート形成用の樹脂組成物の粘度や熱伝導性シートに要求される特性等に応じて適宜採用することができる。
工程Cでは、成形体ブロックをシート状にスライスして、熱伝導性シート1を得る。スライスにより得られるシートの表面(スライス面)には、第1の熱伝導性フィラー3が露出する。スライスして得られた熱伝導性シート1は、表面が平滑化されるため、他の部材との密着性を向上させることができ、熱伝導性をより良好にすることができる。また、スライスして得られた熱伝導性シート1は、表面が平滑化されるため、熱抵抗をより小さくすることができる。スライスする方法としては特に制限はなく、成形体ブロックの大きさや機械的強度により公知のスライス装置の中から適宜選択することができる。成形体ブロックのスライス方向としては、成形方法が押出成形法である場合、押出し方向に第1の熱伝導性フィラー3が配向しているものもあるため、押出し方向に対して60~120度であることが好ましく、70~100度の方向であることがより好ましく、90度(垂直)の方向であることがさらに好ましい。
本技術に係る熱伝導性シート1は、例えば、被着体である発熱体と放熱体との間に配置させることにより、発熱体で生じた熱を放熱体に逃がすためにそれらの間に配された構造の電子機器(サーマルデバイス)とすることができる。電子機器は、発熱体と放熱体と熱伝導性シート1とを少なくとも有し、必要に応じて、その他の部材をさらに有していてもよい。
シリコーン樹脂30体積%と、アルミナ粒子(D50が15μm)18体積%と、アルミナ粒子(D50が5μm)12体積%と、粒状の窒化アルミニウム(D50が1.5μm)33体積%と、酸化亜鉛(D50が0.5μm)1体積%と、平均繊維長が110μmのピッチ系炭素繊維5体積%と、カップリング剤1体積%とを混合し、熱伝導性シート形成用の樹脂組成物を調製した。押出成形法により、熱伝導性シート形成用の樹脂組成物を、直方体状の内部空間を有する金型(開口部:50mm×50mm)中に流し込み、60℃のオーブンで4時間加熱させて成形体ブロックを形成した。なお、金型の内面には、剥離処理面が内側となるように剥離ポリエチレンテレフタレートフィルムを貼り付けておいた。得られた成形体ブロックの長さ方向に直交する方向に、成形体ブロックをスライサーで所望の厚みにスライスすることにより、炭素繊維がシートの厚み方向に配向した熱伝導性シートを得た。
ガラス容器に、平均繊維径9μm、平均繊維長110μmのピッチ系炭素繊維を100g、エタノール450gを投入し、撹拌翼にて混合してスラリー液を得た。流量160mL/minで窒素をスラリー液に加えてイナート化を行いながら、スラリーにジビニルベンゼン(93%ジビニルベンゼン)25gを加えた。ジビニルベンゼンを加えた10分後に、予め50gのエタノールに溶解させておいた0.500gの重合開始剤(油溶性アゾ重合開始剤)をスラリー液に投入した。投入後、5分間撹拌した後に、窒素によるイナート化を停止させた。その後、撹拌しながら昇温を開始し70℃で温度を保持し、40℃まで降温した。なお、昇温開始から降温開始までを反応時間とした。降温後、15分間静置し、スラリー液中に分散している固形分を沈降させた。沈降後、デカンテーションにて上澄みを除去し、再度溶媒を750g加えて15分間撹拌して固形分を洗浄した。洗浄後、吸引濾過にて固形分を回収し、回収した固形分を、100℃にて6時間乾燥することで、DVB絶縁被覆炭素繊維を得た。
ポリエチレン製容器に、平均繊維径9μm、平均繊維長110μmのピッチ系炭素繊維を100g、テトラエトキシシラン(TEOS)200g、エタノール900gを投入し、撹拌翼にて混合した。その後、50℃まで加温しながら、反応開始剤(10%アンモニア水)176gを5分かけて投入した。溶媒の投入が完了した時点を0分として、3時間撹拌を行った。撹拌終了後、降温させ、吸引濾過して固形分を回収し、固形分を水とエタノールを用いて洗浄し、再度吸引濾過を行い、固形分を回収した。回収した固形分を100℃にて2時間乾燥後、更に200℃で8時間焼成を行うことで、SiO2絶縁被覆炭素繊維を得た。
シリコーン樹脂33体積%と、結晶形状が六方晶型である鱗片状の窒化ホウ素(D50が40μm)26体積%と、窒化ホウ素の凝集粉(D50が20μm)1体積%と、粒状の窒化アルミニウム(D50が1.5μm)20体積%と、アルミナ粒子(D50が5μm)19体積%と、カップリング剤1体積%とを均一に混合することにより、熱伝導性シート形成用の樹脂組成物を調製した。押出成形法により、熱伝導性シート形成用の樹脂組成物を、直方体状の内部空間を有する金型(開口部:50mm×50mm)中に流し込み、60℃のオーブンで4時間加熱させて成形体ブロックを形成した。なお、金型の内面には、剥離処理面が内側となるように剥離ポリエチレンテレフタレートフィルムを貼り付けておいた。得られた成形体ブロックの長さ方向に直交する方向に、成形体ブロックをスライサーでシート状にスライスすることにより、鱗片状の窒化ホウ素がシートの厚み方向に配向した熱伝導性シートを得た。
シリコーン樹脂33体積%と、アルミナ粒子(D50が3μm)42体積%と、平均繊維長が150μmの炭素繊維21.5体積%と、アルミニウム粉(D50が16μm)2体積%と、黒鉛粒子(D50が5μm)1体積%と、カップリング剤0.5体積%とを混合し、シリコーン組成物を調製した。押出成形法により、熱伝導性シート形成用の樹脂組成物を、直方体状の内部空間を有する金型(開口部:50mm×50mm)中に流し込み、100℃のオーブンで6時間加熱させて成形体ブロックを形成した。なお、金型の内面には、剥離処理面が内側となるように剥離ポリエチレンテレフタレートフィルムを貼り付けておいた。得られた成形体ブロックの長さ方向に直交する方向に、成形体ブロックをスライサーで所望の厚みにスライスすることにより、炭素繊維がシートの厚み方向に配向した熱伝導性シートを得た。
シリコーン樹脂52体積%と、球状の窒化ホウ素(D50が60μm)35体積%と、窒化ホウ素の凝集粉(D50が20μm)6体積%と、破砕状の水酸化アルミニウム(D50が8μm)6体積%と、カップリング剤1体積%とを均一に混合することにより、熱伝導性シート形成用の樹脂組成物を調製した。剥離処理面された剥離ポリエチレンテレフタレートフィルムの上に熱伝導性シート形成用の樹脂組成物を塗布し、60℃のオーブンで4時間加熱させて熱伝導性シートを形成した。
熱伝導性シートの熱抵抗は、以下の手順で測定した。熱伝導性シートを直径20mmの円形になるように加工し、テストピースを得た。得られたテストピースを銅の間に挟み、熱抵抗(℃・cm2/W)を1kgf/cm2の荷重で測定した。熱抵抗は、厚みの異なる熱伝導性シートを3種類ずつ用意して、それぞれの厚みの熱伝導性シートについて測定した。そして、横軸に測定時の熱伝導性シートの厚み(mm)、縦軸に熱抵抗をプロットしたグラフの切片から、接触熱抵抗(℃・cm2/W)を求めた。結果を表1に示す。
熱伝導性シートのバルク熱伝導率は、接触熱抵抗を求めたグラフの傾きの逆数から求めた。結果を表1に示す。
熱伝導性シートの絶縁破壊電圧は、超高電圧耐圧試験器(計測技術研究所製、7473)を用いて、熱伝導性シートの厚み1mm、昇圧速度0.05kV/秒、室温の条件で測定した。絶縁破壊が生じた時点の電圧を絶縁破壊電圧(kV)とした。結果を表1に示す。表1中、実施例5の結果が「-」となっているのは、実施例5の熱伝導性シートは導電性を有することにより測定できなかったことを表す。
Claims (9)
- バインダ樹脂と、第1の熱伝導性フィラーとを含む熱伝導性シートであって、
上記第1の熱伝導性フィラーが当該熱伝導性シートの厚み方向に配向しており、
被着体に対する接触熱抵抗が0.46℃・cm2/W以下であり、
当該熱伝導性シートの厚みが1mmのときの絶縁破壊電圧が0.50kV以上であり、
上記第1の熱伝導性フィラーが、炭素繊維、炭素繊維の表面が絶縁被覆された絶縁被覆炭素繊維と炭素繊維との併用、又は、鱗片状の窒化ホウ素であり、
当該熱伝導性シート中、上記炭素繊維と上記絶縁被覆炭素繊維の含有量の合計が20体積%以下である、熱伝導性シート。 - 当該熱伝導性シート中、上記炭素繊維と上記絶縁被覆炭素繊維の含有量の合計が15体積%以下である、請求項1に記載の熱伝導性シート。
- アルミナ、アルミニウム、酸化亜鉛、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、黒鉛、磁性粉からなる群から選択される少なくとも1種の第2の熱伝導性フィラーをさらに含む、請求項1又は2に記載の熱伝導性シート。
- 熱抵抗が2.71℃・cm2/W以下である、請求項1~3のいずれか1項に記載の熱伝導性シート。
- 上記バインダ樹脂がシリコーン樹脂である、請求項1~4のいずれか1項に記載の熱伝導性シート。
- 上記第2の熱伝導性フィラーが、アルミナと窒化アルミニウムと酸化亜鉛との組み合わせ、アルミナと窒化アルミニウムと水酸化アルミニウムとの組み合わせ、アルミナと窒化アルミニウムと窒化ホウ素との組み合わせ、又は、アルミナとアルミニウムと黒鉛との組み合わせである、請求項3に記載の熱伝導性シート。
- 発熱体と、
放熱体と、
発熱体と放熱体との間に配置された請求項1~6のいずれか1項に記載の熱伝導性シートとを備える、電子機器。 - 第1の熱伝導性フィラーをバインダ樹脂に分散させることにより、熱伝導性シート形成用の樹脂組成物を調製する工程Aと、
上記熱伝導性シート形成用の樹脂組成物から成形体ブロックを形成する工程Bと、
上記成形体ブロックをシート状にスライスして熱伝導性シートを得る工程Cとを有し、
上記熱伝導性シートは、厚み方向に上記第1の熱伝導性フィラーが配向しており、被着体に対する接触熱抵抗が0.46℃・cm2/W以下であり、
上記熱伝導性シートは、厚みが1mmのときの絶縁破壊電圧が0.50kV以上であり、
上記第1の熱伝導性フィラーが、炭素繊維、炭素繊維の表面が絶縁被覆された絶縁被覆炭素繊維と炭素繊維との併用、又は、鱗片状の窒化ホウ素であり、
上記熱伝導性シート中、上記炭素繊維と上記絶縁被覆炭素繊維の含有量の合計が20体積%以下である、熱伝導性シートの製造方法。 - 上記熱伝導性シート中、上記炭素繊維と上記絶縁被覆炭素繊維の含有量の合計が15体積%以下である、請求項8に記載の熱伝導性シートの製造方法。
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